DE69302287T2 - Erniedrigung des Benzolgehaltes von Benzinen durch Isomerisierung - Google Patents
Erniedrigung des Benzolgehaltes von Benzinen durch IsomerisierungInfo
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Description
- Die Erfindung betrifft ein Verfahren, das die Erniedrigung des Benzolgehaltes in Benzinfraktionen durch ein Isomerisierungsverfahren eines leichten Reforming-Erzeugnisses und/oder einer C&sub5;-C&sub6;-Fraktion, im allgemeinen aus der Straight-Run-Destillation, gestattet.
- Die mit der Umwelt verbundenen Probleme führten gemeinsam zur Erniedrigung des Bleigehaltes und der Erniedrigung des Benzolgehaltes in Benzinfraktionen, bevorzugt ohne Herabsetzung der Oktanzahl. Dieses führte zur Notwendigkeit einer Umlagerung der verschiedenen Kohlenwasserstoffe, welche in den Benzinfraktionen vorliegen.
- Das katalytische Reforming, das unter extremen Bedingungen durchgeführt wird und die Isomerisierung von n-C&sub5;-C&sub6;-Paraffinen mit geringer Oktanzahl sind die derzeit am häufigsten verwendeten Verfahren, um erhöhte Oktanzahlen ohne Zusatz von Blei zu erhalten.
- Indessen erzeugt das katalytische Reformierungsverfahren wesentliche Mengen an Benzol mit hoher Oktanzahl. Deshalb ist es erforderlich, neue Verfahren zu entwickeln, welche es erlauben, den Benzolgehalt von Benzinen zu erniedrigen, wobei die Spezifikation der Oktanzahl befriedigt werden soll.
- Die Verbindung der Verfahren des katalytischen Reformierens und der Isomerisierung, welche in der Abtrennung der C&sub5;-C&sub6;- Fraktion des Reforming-Erzeugnisses, der Isomerisierung und der direkten Einführung in die Benzineinheiten zur Verbesserung der Oktanzahl besteht, ist gut bekannt: es ist beispielsweise in den Patenten US-A-4 457 832, US-A-4 181 599, US-A-3 761 392 beschrieben. Die Behandlung durch Isomerisierung der C&sub5;-C&sub6;-Fraktion, die aus der Straight- Run-Destillation von Rohöl stammt, ist ebenfalls wohlbekannt. Sie führt zu einer beträchtlichen Erhöhung der Oktanzahl dieser Fraktion. Die Erniedrigung des Benzolgehaltes des Reforming-Erzeugnisses kann ebenfalls auf verschiedene Weise bewirkt werden, wie beispielsweise durch die Modifizierung der Naphthafraktionspitze zwischen der Reformierung und der Isomerisierung oder der Separierung des Reforming-Erzeugnisses in zwei Fraktionen: ein schweres Reforming-Erzeugnis und ein leichtes Reforming-Erzeugnis, worin das ganze Benzol konzentriert ist. Diese leichte Fraktion wird dann in eine Dehydrierungseinheit eingeführt, welche die Umwandlung des Benzols in Naphthen gestattet, das dann in einer Isomerisierungseinheit, welche unter strengen Bedingungen arbeitet, einer Ringöffnung zugeführt wird. Die so gebildeten n-Paraffine werden durch ein klassisches Isomerisierungsverfahren isomerisiert (US-A- 5 003 118). Im Falle eines Isomerisierungskatalysators auf Basis von chloriertem Aluminiumoxid adsorbieren die Naphthene auf dem Katalysator und tragen so zu dessen Aktivitätszerstörung bei.
- Das Patent US-A-3 611 117 beschreibt ebenso ein Verfahren zur Hydroisomerisierung von cyclischen Kohlenwasserstoffen, das auf einem Zeolith getragenes Metall der Gruppe VIII als Katalysator zur Ringöffnung unter strengen Arbeitsbedingungen und als Isomerisierungskatalysator unter milden Arbeitsbedingungen verwendet.
- Eines der hauptsächlichen Probleme der Erniedrigung des Benzolgehaltes durch Sättigung, gefolgt von Ringöffnung und Isomerisierung von gebildeten Paraffinen ist die mögliche Verringerung der Oktanzahl der Charge.
- Aufgabe bzw. Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist es, gemeinsam die Erniedrigung des Benzolgehaltes, der in leichten Reforming-Erzeugnissen vorliegt, und die Isomerisierung von Paraffinen, welche teilweise in diesem leichten Reforming-Erzeugnis und andererseits in der C&sub5;-C&sub6;-Fraktion, welche im allgemeinen paraffinisch ist und aus der Straight-Run-Destillation stammt, zu erniedrigen. Das Verfahren der vorliegenden Erfindung umfaßt daher die Isomerisierung einer Mischung aus der wie nachfolgend definierten Charge und einer C&sub5;-C&sub6;-Fraktion. In einer überragenden Weise führt die gemeinsame Behandlung dieser zwei Chargen in einer eingesetzten Isomerisierungseinheit unter geeigneten Bedingungen zum Erhalt eines Abstromes, der praktisch kein Benzol enthält und eine Oktanzahl aufweist, welche ausreichend erhöht ist, damit er direkt nach der Stabilisierung in Benzinfraktionen eingeführt werden kann.
- In den Verfahren gemäß den parallelen Patentanmeldungen EP-A-0 552 070 und EP-A-0 552 072 geht dem Isomerisierungsschritt ein Hydrierungsschritt voraus.
- Die Bedingungen, unter welchen die Isomerisierung geführt wird, nämlich die Betriebsbedingungen, der Katalysator etc., sind dem Fachmann wohlbekannt. Sie werden nichtsdestotrotz nachstehend genau angegeben.
- Die durch die vorliegende Erfindung betroffene Charge umfaßt eine leichte Fraktion des Reforming-Erzeugnisses und eine C&sub5;-C&sub6;-Fraktion, die im allgemeinen aus der Straight- Run-Destillation hervorgegangen ist.
- Die leichte Fraktion des Reforming-Erzeugnisses wird durch Destillation des Reforming-Erzeugnisses erhalten. Die maximale Temperatur der Destillation dieser Fraktion liegt zwischen einschließlich 70 und 90ºC, in bevorzugter Weise zwischen einschließlich 77 und 83ºC. Die gewichtsanalytische Zusammensetzung pro Kohlenwasserstoffamilien dieser leichten Fraktion des Reforming-Erzeugnisses ist gemäß den folgenden Intervallen variabel:
- - Paraffine: zwischen einschließlich 40,0 und 80,0 %,
- - Naphthene: zwischen einschließlich 0,5 und 7,0 %,
- - Aromaten: zwischen einschließlich 6,0 und 45,0 %.
- Das Benzol ist im wesentlichen die einzige aromatische Verbindung, die in dieser Fraktion enthalten ist.
- Des weiteren kann diese Fraktion zwischen 1 und 3 % olefinische Kohlenwasserstoffe umfassen.
- Andererseits besitzt die leichte Fraktion des oben beschriebenen Reforming-Erzeugnisses die folgenden Eigenschaften:
- - das durchschnittliche Molekulargewicht liegt zwischen 70 und 90 g/mol,
- - die bei 15ºC gemessene Dichte liegt zwischen 0,670 und 0,780 g/cm³,
- - der gefundene Wert der Oktanzahl liegt im allgemeinen zwischen 75 und 90.
- Alle anderen kohlenwasserstoffhaltigen Chargen, die aus einem anderen Verfahren oder einem Kollektiv von Verfahren stammen und analoge Eigenschaften zu den oben beschriebenen zeigen, können ebenfalls verwendet werden.
- Die gewichtsanalytische Zusammensetzung der C&sub5;-C&sub6;-Fraktion, die im allgemeinen aus der Straight-Run-Destillation hervorgeht, ist variabel. Sie hängt im Fall, daß die C&sub5;-C&sub6;- Fraktion aus der Straight-Run-Destillation abgeleitet ist von der Natur des zu behandelnden Rohöls ab.
- Sie kann sehr geringe Gehalte an Verbindungen, welche 4 Kohlenstoffatome pro Molekül umfassen, enthalten (weniger als 0,5 Gew.-%> .
- Der Gehalt an Paraffinen dieser Fraktion liegt im allgemeinen über 90 Gew.-%, der Gehalt an Naphthenen unter 10 Gew.-% und der Gehalt an Benzol unter 1,5 Gew.-%. Ihre Researchoktanzahl ROZ liegt zwischen 60 und 75.
- Gemäß der vorliegenden Erfindung werden diese zwei Chargen vermischt, dann zusammen in die Isomerisierungszone geschickt, der Gehalt an leichtem Reforming-Erzeugnis oder an jeder anderen Charge mit analogen Eigenschaften in der Mischung variiert von 0 bis 100 % und in bevorzugter Weise von 20 bis 80 %. Die Isomerisierungszone umfaßt einen oder mehrere Isomerisierungsreaktoren.
- Die Isomerisierungszone wird unter den zur Isomerisierung gewöhnlichen Bedingungen betrieben: die Temperatur ist im allgemeinen zwischen einschließlich 150ºC und 300ºC und bevorzugt zwischen 230 und 280ºC enthalten, der Wasserstoffpartialdruck ist im allgemeinen zwischen dem Atmosphärendruck und 70 bar und bevorzugt zwischen 5 und 50 bar enthalten, die Raumgeschwindigkeit ist im allgemeinen zwischen 0,2 und 10 Liter und bevorzugt zwischen 0,5 und 5 Liter flüssige Kohlenwasserstoffe pro Liter Katalysator und pro Stunde enthalten. Das molare Verhältnis Wasserstoff/Charge liegt im allgemeinen zwischen 0,5 und 10 und bevorzugt zwischen 1 und 3.
- Der in der Isomerisierungszone gemäß dem Verfahren der vorliegenden Erfindung verwendete Katalysator kann ein Katalysator auf Basis von Platin auf chloriertem Aluminiumoxid sein, welcher 1 bis 10 % Chlor und in bevorzugter Weise 2 bis 9 % Chlor enthält, man verwendet aber in bevorzugter Weise einen Katalysator, welcher wenigstens ein Metall der Gruppe VIII und einen Zeolith umfaßt. Verschiedene Zeolithe können für den Katalysator verwendet werden, wie beispielsweise Mordenit oder Zeolith Ω. Man verwendet in bevorzugter Weise einen Mordenit mit einem (Atom-)verhältnis Si/Al, das zwischen 5 und 50 und bevorzugt zwischen 5 und 30 liegt, einem Gehalt an Natrium von unter 0,2 % und in bevorzugter Weise von unter 0,1 % (bezogen auf das Gewicht des trockenen Zeoliths), einem Gittervolumen V der Elementarzelle, das zwischen 2,78 und 2,73 nm³ und in bevorzugter Weise zwischen 2,77 und 2,74 nm³ liegt, einer Benzolabsorptionskapazität, die über 5 % und bevorzugt über 8 % (bezogen auf das Gewicht von trockenem Feststoff) liegt. Der so hergestellte Mordenit wird dann mit einer im allgemeinen amorphen Matrix (Aluminiumoxid, Siliciumdioxid-Aluminiumoxid, Kaolin, ...) vermischt und durch jegliches dem Fachmann bekannte Verfahren in Form gebracht (Extrudieren, Pastillieren, Drageebilden). Der Mordenitgehalt des so erhaltenen Trägers kann über 40 Gew.-% und bevorzugt über 60 Gew.-% liegen.
- Wenigstens ein Hydrierungsmetall der Gruppe VIII, bevorzugt ausgewählt aus der durch Platin, Palladium und Nickel gebildeten Gruppe, wird dann auf dem Träger abgeschieden, entweder in Form des Tetraminkomplexes durch Kationenaustausch oder in Form von Hexachlorplatinsäure im Falle von Platin oder in Form von Palladiumchlorid durch Anionenaustausch.
- Im Falle von Platin oder von Palladium liegt der Gewichtsgehalt zwischen einschließlich 0,05 und 1 % und in bevorzugter Weise zwischen 0,1 und 0,6 %. Im Falle von Nickel ist der gewichtsanalytische Gehalt zwischen einschließlich 0,1 und 10 % und in bevorzugter Weise zwischen 0,2 und 5 % enthalten.
- Der so erhaltenen Anstrom zeigt dann eine ausreichend erhöhte Oktanzahl, damit er nach einer Stabilisierung Benzinfraktionen zugesetzt werden und enthält praktisch kein Benzol (Gehalt im Abstorm unterhalb von 0,1 %). Das folgende Beispiel verdeutlicht die Erfindung ohne ihren Umfang zu beschränken. Bei diesem Beispiel wird die Isomerisierung in einem einzigen Reaktor (oder Einheit) durchgeführt.
- Das nach der Destillation bei 85ºC erhaltene leichte Reforming-Erzeugnis, das 21,5 % Benzol enthält und eine Oktanzahl von 80,3 aufweist, wird im Verhältnis von 50 Gew.-% mit einer C&sub5;-C&sub6;-Fraktion der Straight-Run-Destillation vermischt, welche 0,7 % Benzol enthält und eine Oktanzahl von 65 aufweist. Die Zusammensetzungen dieser zwei Produkte erscheinen in der Tabelle I. Die aus der Mischung stammende Charge, deren Zusammensetzung ebenfalls in Tabelle I erscheint, wird in eine Isomerisierungseinheit bei einer Temperatur von 250ºC, einem Druck von 30 bar mit einer stündlichen Raumgeschwindigkeit (LHSV) von gleich 2 h&supmin;¹ und einem molaren Verhältnis Wasserstoff/Kohlenwasserstoff der Charge von gleich 4 eingeführt. Der in der Isomerisierungseinheit verwendete Katalysator umfaßt 0,3 % Platin, das auf einem Träger abgeschieden ist, der aus 80 % Mordenit mit einem Si/Al-Verhältnis 11 und 20 % Aluminiumoxid zusammengesetzt ist. Der die Isomerisierungseinheit verlassende Abstrom besitzt die in der Tabelle I angegebene Zusammensetzung; er enthält nur sehr wenig Benzol und weist eine Oktanzahl von 78,2 auf. Er ist daher direkt nach der Stabiliserung in Benzinfraktionen einbringbar. Reforming-Erzeugnis C&sub5;-C&sub6;-Fraktion der Destillation Charge der Isomerisierung Abstrom aus der Isomerisierung leichte Bestandteile Benzol Tabelle 1 Bemerkungen: Pentan Dimethylpentan Methylpentan Hexan Heptan Cyclopentan Methylcyclopentan Cyclohexan
Claims (6)
1. Verfahren zur Erniedrigung des Benzolgehaltes und der
Isomerisierung von Paraffinen, wobei man mit der Isomerisierung der
Mischung aus
(a) einer Charge, gekennzeichnet durch
eine gewichtsanalytische Zusammensetzung, die in den
folgenden Intervallen enthalten ist:
* zwischen einschließlich 40 und 80 % Paraffine
* zwischen einschließlich 0,5 und 7 % Naphthene
* zwischen einschließlich 6 und 45 % Aromaten
und eine maximalen Destillationstemperatur, die zwischen
einschließlich 70 und 90ºC liegt, und
(b) einer C&sub5;-C&sub6;-Fraktion
in Gegenwart eines Isomerisierungskatalysators verfährt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Mischung 20 bis 80 %
der Charge umfaßt.
3. Verfahren nach einem der Anspruche 1 bis 2, wobei der
Isomerisierungskatalysator einen Mordenit mit einem
Si/Al-Verhältnis, das zwischen 5 und 50 enthalten ist, und wenigstens ein
Metall der Gruppe VIII umfaßt.
4. Verfahren nach Anspruch 3, wobei das Metall der Gruppe VIII
aus der Gruppe ausgewählt ist, die durch Platin, Palladium und
Nickel gebildet ist.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei die
Isomerisierung unter den folgenden Arbeitsbedingungen durchgeführt
wird: die Temperatur liegt zwischen einschließlich 150 und
300ºC, der Wasserstoffpartialdruck liegt zwischen einschließlich
Atmosphärendruck und 70 bar, die Raumgeschwindigkeit liegt
zwischen einschließlich 0,2 und 10 Liter charge pro Liter
Katalysator und pro Stunde, und das molare Verhältnis Wasserstoff/charge
liegt zwischen einschließlich 0,5 und 10.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei die
Fraktion eine C&sub5;-C&sub6;-Fraktion ist, die aus der direkten Destillation
stammt.
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