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DE69113256T2 - Schwach glänzende Mischung aus aromatischem Polycarbonat. - Google Patents

Schwach glänzende Mischung aus aromatischem Polycarbonat.

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Publication number
DE69113256T2
DE69113256T2 DE69113256T DE69113256T DE69113256T2 DE 69113256 T2 DE69113256 T2 DE 69113256T2 DE 69113256 T DE69113256 T DE 69113256T DE 69113256 T DE69113256 T DE 69113256T DE 69113256 T2 DE69113256 T2 DE 69113256T2
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DE
Germany
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polymer
copolymer
reactive
mixture
carbonate
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DE69113256T
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Sarah Elizabeth Morgan
Charles Franklyn Pratt
Hermannus Bernardus Savenije
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SABIC Global Technologies BV
Original Assignee
General Electric Co
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Publication date
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Description

  • Die Erfindung bezieht sich auf eine Polymermischung, die ein aromatisches Carbonatpolymer ohne reaktionsfähige Gruppen enthält, und sie betrifft weiterhin Polymere oder Copolymere, die einen geringen Glanz aufweisen.
  • Mischungen aus aromatischen Carbonatpolymeren mit verschiedenartigen Polymeren oder Copolymeren, insbesondere Styroleinheiten enthaltende Polymere, sind bekannt und werden kommerziell in großem Maßstab verwendet. Viele solcher Mischungen haben ausgezeichnete physikalische und mechanische Eigenschaften, sie besitzen indessen einen hohen Glanz, der für zahlreiche Verwendungen einen Nachteil darstellt wie beispielsweise die Verwendung im Inneren von Automobilen.
  • US-A-4,868,244, US-A-4,885,336 und US-A-4,902,743 beschreiben Mischungen, die ein aromatisches Carbonatpolymer und verschiedene andere Komponenten enthalten. Besagte Mischungen weisen spezielle glanzvermindernde Additive auf wie Glycidyl(meth)-Acrylatpolymere oder ein EPDM, welches durch Reaktion mit einem Epoxy-Acrylat modifiziert ist. Gemäß US-A-4,868,244 wird die Zugabe von Glanz reduzierenden Additiven allein, d.h. ohne Zugabe eines Schlagmodifizierers, nicht zu einer Reduktion des Glanzes führen (siehe Spalte 10, Zeilen 20-21). Ein weiterer Nachteil der bekannten Glanz reduzierenden Additive besteht darin, daß die Glanzreduktion für spezielle Anwendungen nicht wirksam genug ist, und daß es diesen Mischungen an Verarbeitungsstabilität mangelt.
  • EP-A-0269 456 beschreibt Polymermischungen, die ein thermoplastisches Polycarbonat, ein vinylaromatisches / alpha, beta-ungesättigtes Carbonsäureanhydrid-Copolymer und ein Macromonomer / Alkylacrylat / Glycidylmethacrylat-Terpolymer- Additiv enthalten. Von diesem Additiv wird gesagt, daß es die Schweißlinienfestigkeit verbessert.
  • JP-A-87/0150926 (siehe Derwent Abstract AN 89-042674) beschreibt Mischungen mit verbesserter Schlagfestigkeit. Die Mischungen enthalten ein olefinartiges Copolymer, welches Epoxygruppen, ein olefinartiges Copolymer, enthaltend Säureanhydridgruppen, ein Polycarbonat und ein Polyamid aufweisen.
  • Die Erfindung basiert nunmehr auf der Feststellung, daß durch Mischen gewisser Ingredienzien mit einer Polymermischung ein geringer Glanz erhalten werden kann.
  • Es wird vermutet, daß durch Mischen besagter Ingredienzien insbesondere durch Compoundieren in einem Extruder eine spezielle Struktur erhalten wird, die niedrigen Glanz verursacht.
  • Die Polymermischung umfaßt neben dem aromatischen Polycarbonat ohne reaktionsfähige Gruppen (a) ein Polymer oder Copolymer mit einer reaktionsfähigen Epoxygruppe (b) und ein aromatisches Carbonatpolymer oder Copolymer mit einer reaktionsfähigen Gruppe, die mit der Epoxygruppe (c) reagieren kann.
  • Das Polymer oder Copolymer (b) hat vorzugsweise mehr als eine reaktionsfähige Epoxygruppe pro Molekül.
  • In ähnlicher Weise hat das Polymer oder Copolymer (c) vorzugsweise mehr als eine reaktionsfähige Gruppe pro Molekül.
  • Es wird noch mehr bevorzugt, wenn beide (Co)-Polymere (b) und (Co)-Polymere (c) jeweils mehr als eine reaktionsfähige Gruppe pro Molekül aufweisen.
  • Die Zusammensetzung der Polymermischung nach der vorliegenden Erfindung ist vorzugsweise so, daß sie 40-98 Gew.-% aromatisches Polycarbonat (a), 1-30 Gew.-% des Polymeren oder Copolymeren (b) und 1-30 Gew.-% des aromatischen Carbonatpolymeren oder Copolymeren (c) aufweist, berechnet unter Bezugnahme auf die Summe der Mengen von (a), (b) und (c) zusammengenommen.
  • In der Polymermischung gemäß der vorliegenden Erfindung kann man als aromatisches Carbonatpolymer ein aromatisches Polycarbonat oder Polyestercarbonat oder ein Blockcopolymer mit Blöcken mit Carbonatbindungen und Blöcken mit Siloxanbindungen oder ein Blockcopolymer mit aromatischen Carbonatblöcken und aliphatischen Carbonatblöcken oder eine Mischung aus zwei oder mehr solcher Verbindungen verwenden.
  • Das Polymer (b) kann eine reaktionsfähige Epoxygruppe aufweisen, die von einer Einheit abgeleitet ist von Glycidylacrylat oder Glycidylmethacrylat, die in die Polymerkette einverleibt worden ist oder die darauf gepfropft worden ist.
  • Das Polymer (c) umfaßt als reaktionsfähige Gruppe die mit der Epoxygruppe reagieren kann vorzugsweise eine Carbonsäuregruppe, eine Carbonsäureanhydridgruppe, eine Aminogruppe oder eine Alkoholgruppe.
  • Aromatische Carbonatpolymere, die mit Carbonsäuregruppen versehen sind hat man für die Mischung mit Polyamiden vorgeschlagen (EP-A-0270809).
  • Die Polymermischung kann weiterhin polymere Komponenten enthalten. Beispiele solcher Komponenten sind
  • d) ein gepfropftes Copolymer, welches durch Pfropfen von d(1) und d(2) erhalten wird;
  • d(1) Styrol, Alpha-Methylstyrol, ein Styrol, das in seinem Kern substituiert ist, Methylmethacrylat oder Mischungen derselben und
  • d(2) (Meth)-Acrylnitril, Methylmethacrylat, Maleinsäureanhydrid, N-substituiertes Maleimid oder Mischungen derselben auf
  • d(3) einen gummiartigen Latex
  • e) ein Copolymer von e(1) und e(2):
  • e(1) Styrol, Alpha-Methylstyrol, ein Styrol, das in seinem Kern substituiert ist, Methylmethacrylat oder Mischungen derselben und
  • e(2) (Meth)-Acrylnitril, Methylacrylat, Maleinsäureanhydrid, N-substituiertes Maleimid oder Mischungen derselben.
  • Wenn die oben erwähnten Komponenten (d) und (e) gemäß der vorliegenden Erfindung in die Polymermischung einverleibt werden, dann geschieht das vorzugsweise in solchen Mengen, daß die Mischung enthält:
  • d) 10-50 Gewichtsteile des Pfropfcopolymers und
  • e) 25-75 Gewichtsteile des Copolymers,
  • wobei die Mengen unter Bezugnahme auf 100 Gewichtsteile von (a), (b) und (c) zusammengenommen berechnet sind.
  • Die Mischungen gemäß der vorliegenden Erfindung werden vorzugsweise durch Compoundieren der Bestandteile in einem Schmelz-Extruder hergestellt.
  • Die Erfindung bezieht sich weiterhin auf Erzeugnisse, die aus der Polymermischung nach der Erfindung hergestellt worden sind.
  • Die Polymermischung gemäß der vorliegenden Erfindung umfaßt wenigstens
  • a) ein aromatisches Carbonatpolymer ohne reaktionsfähige Gruppen;
  • b) ein Polymer oder Copolymer mit einer reaktionsfähigen Epoxygruppe und
  • c) ein aromatisches Carbonatpolymer oder Copolymer mit einer reaktionsfähigen Gruppe, die mit der Epoxygruppe reagieren kann.
    • (a) Ein aromatisches Carbonatpolymer ohne reaktionsfähige Gruppen.
  • Aromatische Polycarbonate sind an sich bekannte Materialien. Sie werden im allgemeinen durch Umsetzung einer zweiwertigen Phenolverbindung mit einem Carbonatvorläufer, beispielsweise einem Halogenformiat oder einem Carbonatester, hergestellt. Aromatische Polycarbonate sind Polymere, die Einheiten der Formel
  • -(-O-A-O- -)--
  • aufweisen, worin A ein zweiwertiger aromatischer Rest ist, der abgeleitet ist von dem zweiwertigen Phenol, das bei der Herstellung des Polymeren verwendet wird. Einkernige oder mehrkernige aromatische Verbindungen können als zweiwertige Phenole bei der Herstellung der aromatischen Polycarbonate verwendet werden, welche Verbindungen zwei Hydroxyreste enthalten, die jeweils direkt an ein Kohlenstoffatom eines aromatischen Kernes gebunden sind.
  • Die in US-A-4,001,184 beschriebenen bekannten verzweigten Polycarbonate sind ebenfalls geeignet.
  • Geeignete aromatische Polycarbonate sind ebenfalls die sogenannten Polyestercarbonate, die durch Polymerisationsreaktion in Anwesenheit eines Estervorläufers, beispielsweise einer difunktionellen Carbonsäure, beispielsweise Terephthalsäure oder einem Ester-bildenden Derivat derselben erhalten werden. Diese Polyestercarbonate enthalten Esterverbindungen und Carbonatverbindungen in der Polymerkette. Polyestercarbonate sind beispielsweise in US-A-3,169,121 beschrieben.
  • Blockcopolymere mit aromatischen Carbonatblöcken und aliphatischen Carbonatblöcken sind ebenfalls geeignet.
    • b) Polymer oder Copolymer mit reaktionsfähigen Epoxygruppe(n).
  • Die genaue Natur der Komponente (b) ist nicht kritisch, das einzige Erfordernis besteht darin, daß sie wenigstens eine reaktionsfähige Epoxygruppe pro Molekül enthält, und daß sie ausreichend verträglich ist mit der Komponente (a).
  • Die reaktionsfähige Epoxygruppe kann in einer beliebigen geeigneten Weise in das Polymere oder Copolymere (b) einverleibt werden, wie beispielsweise durch Endverkappung oder vorzugsweise durch Copolymerisation oder Pfropfen. Für diesen Zweck besonders geeignete Monomere sind Glycidylacrylat und Glycidylmethacrylat.
    • c) Aromatisches Carbonatpolymer oder Copolymer mit einer reaktionsfähigen Carbonsäuregruppe.
  • Geeignete (Co)-Polymere (c) sind die funktionalisierten Polycarbonate wie sie in US-A-4,853,458 und in EP-A-0270809 offenbart sind.
  • US-A-4, 853,458 befaßt sich mit Carboxy-funktionalisierten Polycarbonaten, die durch Einverleibung eines Carbonsäuresubstituierten Phenols, wie beispielsweise t-Butyl-p-hydroxybenzoat als ein Kettenabbruchmittel in der Polycarbonat-bildenden Reaktion, hergestellt worden sind. Es ist bekannt, daß die so erhaltenen Produkte in der Lage sind Copolymere mit anderen Polymeren wie Polyamiden und funktionalisierten Olefinpolymeren durch Erzeugung einer Carboxygruppe, die damit reagiert, zu bilden.
  • EP-A-0270809 beschreibt Polycarbonate mit reaktionsfähigen Gruppen, die durch Umsetzung einer Hydroxy-endenden Form des Polycarbonats mit einem funktionalisierenden Mittel einverleibt sind. Das funktionalisierende Mittel kann eine aliphatische oder aromatische Disäure oder Polysäure wie 1,2,3- Benzol-tricarbonsäure oder 1,2,3-Benzol-tetracarbonsäure sein. Ester-Derivate oder Anhydride der Disäuren und der Polysäuren sind ebenfalls geeignet.
  • Vorzugsweise enthält wenigstens eines der Polymeren (b) oder (c) mehr als eine reaktionsfähige Gruppe pro Molekül.
  • Abgesehen von den vorstehend diskutierten Komponenten können die Zusammensetzungen der vorliegenden Erfindung weiterhin polymere Materialien enthalten wie solche , die in Kombination mit Polycarbonaten bereits bekannt sind. Einige Beispiele derselben sind kristallines klares Polystyrol, hochschlagfestes Polystyrol (HIPS), gummiartige Copolymere des Styrols, Pfropfcopolymere sowie ebenfalls Copolymere und Pfropfcopolymere von anderen (un)gesättigten Verbindungen.
  • Einige Beispiele geeigneter Pfropfcopolymerer sind Pfropfcopolymere,die durch Pfropfen von (1) Styrol, Alpha - Methylstyrol, einem im Kern substituierten Styrol, Methylmethacrylat oder Mischungen derselben, und (2) Acrylnitril, Methacrylnitril, Methylmethacrylat, Maleinsäureanhydrid, N-substituierte Maleimide oder Mischungen derselben mit (3) einem gummiartigen Latex. Beispiele ungepfropfter Copolymerer sind die Copolymeren aus (1) Styrol, Alpha-Methylstyrol, einem im Kern substituierten Styrol, Methylmethacrylat oder Mischungen derselben mit (2) Acrylnitril, Methacrylnitril, Methylacrylat, Maleinsäureanhydrid, N-substituierten Maleimiden oder Mischungen derselben.
  • Die Polymermischungen der vorliegenden Erfindung enthalten zusätzlich zu den Komponenten (a), (b) und (c) entweder Styrol-Acrylnitril-Copolymer in Kombination mit einem Schlagmodifizierungsmittel oder kristallklares Polystyrol in Kombination mit einem Schlagmodifizierer, oder ein hochschlagfestes Polystyrol mit hohem Fluß, niederem Glanz und guter Schlagfestigkeit, wodurch diese Zusammensetzungen für Automobil- Innenauskleidung eminent geeignet sind (beispielsweise für Armaturenbrett) und für die Erzeugung von Büromaschinen.
  • Verschiedene andere Verwendungen der Kombinationen der vorliegenden Erfindung sind für den Experten auf diesem Gebiet naheliegend. Es ist ebenfalls offensichtlich, daß in Abhängigkeit von der Endverwendung verschiedene übliche Additive in die vorliegenden Zusammensetzungen einverleibt werden können, wie beispielsweise Farbstoffe und flammhemmende Mittel.
  • Die Polymermischungen nach der vorliegenden Erfindung können gemäß allen bekannten Verfahrenstechniken für die Herstellung von Polymermischungen erzeugt werden. Ein bevorzugtes Verfahren besteht in dem Zusammenmischen (Compoundieren) der Komponenten in einem Schmelz-Extruder.
  • Die Erfindung wird durch die nachfolgenden Beispiele näher erläutert.
  • In den Beispielen wurden die folgenden Abkürzungen für die Bezeichnung der Komponenten verwendet, die bei der Herstellung der Mischungen benutzt wurden:
  • PC : ein aromatisches Polycarbonat,abgeleitet von Bisphenol-A und Phosgen mit einer grundmolaren Viskosität von 54 ml/g,gemessen in CH&sub2;Cl&sub2; bei 23ºC, ohne reaktionsfähige Gruppen.
  • PC-COOH : ein aromatisches Polycarbonat endverkappt mit COOH-Gruppen, erhalten gemäß EP-A-312 811, mit etwa zwei reaktionsfähigen Gruppen pro Molekül.
  • PEC : ein Carbonatpolymer mit aromatischen Carbonatblöcken, abgeleitet von Bisphenol-A und Phosgen und mit aliphatischen Carbonatblöcken, abgeleitet von einer aliphatischen Dicarbonsäure und Phosgen mit einem Gewichtsverhältnis aromatischer Blöcke zu aliphatischen Blöcken von etwa 90 : 10, ohne reaktionsfähige Gruppen.
  • PS : kristallklares Polystyrol mit einem Molekulargewicht von 300000, ohne reaktionsfähige Gruppe.
  • PS-GMA-1 : ein Copolymer des Styrols und 1 Gew.-% Glycidylmethacrylat (GMA) mit etwa 5-15 reaktionsfähigen Gruppen pro Molekül.
  • PS-GMA-3 : ein Copolymer des Styrols und 3 Gew.-% Glycidylmethacrylat (GMA) mit etwa 15-45 reaktionsfähigen Gruppen pro Molekül.
  • PS-GMA-8 : ein Copolymer des Styrols und 8 Gew.-% Glycidylmethacrylat (GMA) mit etwa 40-120 reaktionsfähigen Gruppen pro Molekül.
  • SAN-GMA-1 : ein Terpolymer aus 84 Gew.-% Styrol, 15 Gew.-% Acrylnitril und ungefähr 1 Gew.-% GMA mit etwa 5-15 reaktionsfähigen Gruppen pro Molekül.
  • ABS : ein Pfropfcopolymer bestehend aus 50 Gew.-% einer Butadien-gummiartigen Hauptkette, auf die 22 Gew.- % Acrylnitril und 78 Gew.-% Styrol gepfropft sind, ohne reaktionsfähige Gruppen.
  • SAN : ein Styrol-Acrylnitril-Copolymer mit einem Styrolgehalt von etwa 72 Gew.-%, mit einem Molekulargewicht von etwa 100000, ohne reaktionsfähige Gruppen.
    • Beispiel 1 - Mischungen mit geringem Glanz, die keine Gummis enthalten.
  • Das am meisten überraschende Ergebnis dieser Experimente ist darin zu sehen, daß Mischungen aromatischer Carbonatpolymerer, die durch einfache Zugabe reaktionsfähiger Polymerer erhalten werden, einen außerordentlich geringen Glanz aufweisen. Keinerlei Gummis oder Füllstoffe irgendeiner Art sind notwendig.
  • Es wurden die folgenden Mischungen hergestellt, in denen zunächst alle polymeren Komponenten gemischt und dann durch einen Schmelz-Extruder bei einer Schmelztemperatur von 260- 270ºC extrudiert wurden. Die Probestücke wurden durch Spritzgießen in einer Spritzgußmaschine hergestellt. Der Glanz wurde an den spritzgegossenen Probestücken bei einem Winkel von 60 und 85 Grad bestimmt (gemäß ASTM D523).
  • Die Mischungszusammensetzungen und die Glanzwerte sind in Tabelle A aufgeführt. Die Formulierung No. 1 enthält keine reaktionsfähigen Komponenten und demonstriert hohen Glanz. Wenn zwei ko-reaktionsfähige Komponenten zugegeben werden, PC-COOH + SAN-GMA-1 (Formulierung No. 2), dann wird der Glanz in drastischer Weise sowohl bei 60 Grad als auch bei 85 Grad Meßwinkel drastisch reduziert. Tabelle A - Niedrigem Glanz PC-Mischungen ohne Gummis Formulierung Gewichtsprozent Komponente Glanz
    • Beispiel 2 - PC/ABS-Mischungen mit PC-COOH und verschiedenen GMA-enthaltenden Copolymeren
  • Tabelle B zeigt Glanzwerte für Mischungen, die PC-COOH in Kombination mit PS-GMA enthalten (Formulierung No. 2,3) und SAN-GMA (Formulierung No. 4) Copolymere im Vergleich zu einer Standardmischung enthaltend kein funktionalisiertes Copolymer (Formulierung No. 1). Jede funktionalisierte Mischung enthält zehn Gewichtsprozent des GMA-Copolymeren und zehn Gewichtsprozent des PC-COOH. Alle Mischungen, die reaktionsfähige Komponenten enthalten, zeigen merklich reduzierten Glanz im Vergleich zu einem Standard, jedoch zeigt die Mischung der Formulierung No. 4 die größte Reduktion des Glanzes. Der Glanz wird daher durch die Natur des funktionalisierten Copolymeren beeinflußt, und für eine gegebene Konzentration des reaktionsfähigen Polymeren kann der Glanzgehalt des Additivs durch Auswahl des optimalen funktionellen Copolymeren optimiert werden. Tabelle B Formulierung No. Mischung Komponente (Gew. -%) Glanz
    • Beispiel 3 - Mischungen aus PEC/ABS mit geringem Glanz.
  • In Tabelle C ist der Glanz von PEC/ABS-Mischungen mit variierenden Mengen von PC-COOH in Kombination mit SAN-GMA-1 gezeigt. Wiederum zeigen alle Mischungen mit zwei funktionalisierten (Co)-Polymeren (Formulierungen No. 2,3,4) geringeren Glanz als der Standard, der keine funktionalisierten Copolymere enthält (Formulierung No. 1). Der Glanz variiert indessen mit der Menge des zugegebenen funktionalisierten Copolymeren. Für eine gegebene Kombination der funktionalisierten Copolymere kann daher der Glanzwert durch Optimierung der Konzentration des funktionalisierten Copolymeren optimiert werden. Tabelle C Formulierung No. Mischung Komponente (Gew. -%) Glanz

Claims (11)

1. Polymermischung enthaltend:
(a) ein aromatisches Carbonatpolymer ohne reaktionsfähige Gruppen;
(b) ein Polymer oder Copolymer mit einer reaktionsfähigen Epoxygruppe
(c) ein aromatisches Carbonatpolymer oder Copolymer mit einer reaktionsfähigen Carbonsäuregruppe.
2. Polymermischung nach Anspruch 1, worin das Polymer oder Copolymer (b) mehr als eine reaktionsfähige Epoxygruppe pro Molekül aufweist.
3. Polymermischung nach Anspruch 1, worin das Polymer oder Copolymer (c) mehr als eine reaktionsfähige Gruppe pro Molekül aufweist.
4. Polymermischung nach Anspruch 1, worin das Polymer oder Copolymer (b) mehr als eine reaktionsfähige Epoxygruppe und das Polymer oder Copolymer (c) mehr als eine reaktionsfähige Gruppe pro Molekül aufweist.
5. Polymermischung nach Anspruch 1 enthaltend:
40 - 98 Gew.-% des aromatischen Polycarbonats (a),
1 - 30 Gew.-% des Polymeren oder Copolymeren (b) und
1 - 30 Gew.-% des Polymeren oder Copolymeren (c),
berechnet mit Bezug auf die Summe der Mengen von (a), (b) und (c) zusammengenommen.
6. Polymermischung nach Anspruch 1, worin das aromatische Carbonatpolymer ein aromatisches Polycarbonat oder Polyestercarbonat oder ein Blockcopolymer mit Blöcken, die Carbonatbindungen und Blöcke mit Siloxaneinheiten enthalten oder ein Blockcopolymer mit aromatischen Carbonatblöcken und aliphatischen Carbonatblöcken oder eine Mischung aus zwei oder mehr solcher Verbindungen.
7. Polymermischung nach Anspruch 1, worin die reaktionsfähige Epoxygruppe aus einer Einheit besteht, die von Glycidyl(meth)-Acrylat abgeleitet ist, welches in die Polymerkette inkorporiert oder welches auf die Polymerkette aufgepfropft worden ist.
8. Polymermischung nach Anspruch 1, die weiterhin ein oder mehrere der folgenden Typen von Ingredienzen enthält:
d) ein Pfropfcopolymer erhalten durch Pfropfen von d(1) und D(2);
d(1) Styrol, Alpha-Methylstyrol, an seinem Kern substituiertes Styrol, Methylmethacrylat oder Mischungen derselben und
d(2) (Meth)-Acrylnitril, Methylmethacrylat, Maleinsäureanhydrid, N-substituiertes Maleinimid oder Mischungen derselben auf
d(3) einem gummiartigen Latex und/oder
e) ein Copolymer von e(1) und e(2):
e(1) Styrol, Alpha-Methylstyrol, ein in seinem Kern substituiertes Styrol, Methylmethacrylat oder Mischungen derselben und
e(2) (Meth)-Acrylnitril, Methylacrylat, Maleinsäureanhydrid, N-substituiertes Maleimid oder Mischungen derselben.
9. Polymermischung nach Anspruch 9, worin die Mischung umfaßt:
d) 10 - 50 Gewichtsteile des Pfropfcopolymeren und
e) 25 - 75 Gewichtsteile des Copolymeren,
wobei die Mengen berechnet sind auf 100 Gewichtsteile von (a), (b) und (c) zusammengenommen.
10. Verfahren zur Herstellung der Mischung nach Anspruch 1, worin die Komponenten in einem Schmelzextruder zusammengemischt werden.
11. Gegenstände, die aus der Mischung gemäß den Ansprüchen 1 - 10 hergestellt sind.
DE69113256T 1991-06-19 1991-06-19 Schwach glänzende Mischung aus aromatischem Polycarbonat. Expired - Lifetime DE69113256T2 (de)

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DE69113256D1 DE69113256D1 (de) 1995-10-26
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DE69113256T Expired - Lifetime DE69113256T2 (de) 1991-06-19 1991-06-19 Schwach glänzende Mischung aus aromatischem Polycarbonat.

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