DE68929234T2 - Polymermischung, die einen Polyphenylenether und ein Polyarylensulfid enthält - Google Patents
Polymermischung, die einen Polyphenylenether und ein Polyarylensulfid enthältInfo
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Description
- Die Erfindung bezieht sich auf eine Polymermischung, die einen Polyphenylenether, ein Polyarylensulfid und ein Mittel zum Verbessern der Homogenität enthält, wie es für Polyphenylenether-Polyamid-Polymermischungen verwendet wird, wobei das Mittel eine Verbindung ist, die in der Molekülstruktur eine Kohlenstoff-Kohlenstoff-Doppel- oder Dreifachbindung und eine Carbonsäure-, Säureanhydrid-, Säureamid-, Imido-, Carbonsäureester-, Amino- oder Hydroxylgruppe in einer Menge von 0,01 bis 30 Gewichtsteilen auf 100 Gewichtsteile des Polyarylensulfids plus Polyphenylenethers enthält. Polyphenylenether-Polyamid-Mischungen sind in verschiedenen Patentveröffentlichungen beschrieben: US-A-4,021,596; JP-A-55/129422 (siehe WPI Acc. Nr. 80-83415 C/47); JP-A-62/065351 (siehe WPI Acc. Nr. 80-120241/17); JP-A-55/135160 (siehe WPI Acc. Nr. 80- 87164C/49); JP-A-50/156561 (siehe CA, Band 84, 1976, Seite 35, Nr. 84: 106514 v).
- Einen Polyphenylenether und ein Polyarylensulfid enthaltende Polymermischungen haben eine Kombination von Eigenschaften, die keine der einzelnen Komponenten aufweist, z. B. eine Kombination gewisser mechanischer Eigenschaften, guter Beständigkeit gegen organische Lösungsmittel, bessere Verarbeitbarkeit und entflammungshemmende Eigenschaften. Gemäß der erwünschten Kombination von Eigenschaften wurden die beiden Polymeren in einer Vielfalt von Mischungsverhältnissen eingesetzt.
- Der Nachteil der bekannten Polymermischungen ist es, dass die beiden Polymere keine homogene Mischung bilden. Aus diesen Polymermischungen, z. B. durch Spritzguss, hergestellte Produkte zeigen eine Neigung zur Delamination. Dies führt häufig zu eier Oberfläche mit Perlglanz. Es scheint auch häufig, dass die Zugabe weiterer Zusätze, z. B. von Mitteln zur Verbesserung der Schlagzähigkeit, zu nicht homogenen Polymermischungen nur zu einer geringen Verbesserung der Eigenschaften führt.
- Die vorliegende Erfindung, wie sie in den Ansprüchen 1 bis 3 beansprucht ist, schafft Polymermischungen mit einer besseren Homogenität.
- Die EP-A-262 901 beschreibt Polymermischungen, die als eine dispergierende Phase einen Polyphenylenether, eine Matrixphase aus kristallinem thermoplastischen Harz und einem die gegenseitige Verträglichkeit bewirkenden Mittel enthält. Die Matrixphase aus kristallinem thermoplastischem Harz kann ein Polyphenylensulfid sein. Das die wechselseitige Verträglichkeit bewirkende Mittel kann aus einer großen Anzahl von Verbindungen ausgewählt werden, von denen einige eine Carboxylgruppe und eine Doppelbindung aufweisen. Die Art des Polyphenylensulfids wurde nicht spezifiziert.
- Die Polymermischung gemäß der Erfindung ist dadurch charakterisiert, dass das Polyarylensulfid ein gehärtetes Polyarylensulfid ist.
- Alle bekannten Mittel zur Verbesserung der Homogenität, d. h., der Verträglichkeit von Polyphenylenether-Polyamid-Mischungen haben eine chemische Gruppe, die sehr wahrscheinlich mit dem Amin und/oder der Amidgruppe im Polyamid reagieren kann.
- Polyarylensulfide haben jedoch eine ganz andere Struktur als Polyamide. Die Anwendbarkeit der für Polyphenylenether-Polyamid-Mischungen bekannten Mittel konnte nicht vorhergesagt werden.
- Die Polymermischung gemäß der Erfindung umfasst in jedem Falle die folgenden Bestandteile:
- A: einen Polyphenylenether
- B: ein gehärtetes Polyphenylensulfid
- C: ein Mittel zur Verbesserung der Homogenität.
- Polyphenylenether sind an sich bekannte Verbindungen. Zu diesem Zweck kann auf die US- PSn 3,306,874; 3,306,875; 3,257,357 und 3,257,358 Bezug genommen werden. Polyphenylenether werden üblicherweise durch eine oxidative Kupplungsreaktion - in Anwesenheit eines Kupferaminkomplexes - eines oder mehrerer zwei- oder dreifach ungesättigter Phenole hergestellt, wobei Homopolymere bzw. Copolymere erhalten werden. Es können Kupferaminkomplexe von primären, sekundären und/oder tertiären Aminen eingesetzt werden. Beispiele geeigneter Polyphenylenether sind:
- Poly(2,3-dimethyl-6-ethylphenylen-1,4-ether), Poly(2,3,6-trimethylphenylen-1,4-ether), Poly[2-(4'- methylphenyl)phenylen-1,4-ether], Poly(2-brom-6-phenylphenylen-1,4-ether), Poly(2-methyl-6- phenylphenylen-1,4-ether), Poly(2-phenylphenylen-1,4-ether), Poly(2-chlorphenylen-1,4-ether), Poly(2-methylphenylen-1,4-ether), Poly(2-chlor-6-ethylphenylen-1,4-ether), Poly(2-chlor-6-bromphenylen-1,4-ether), Poly(2,6-di-n-propylphenylen-1,4-ether), Poly(2-methyl-6-isopropylphenylen- 1,4-ether), Poly(2-chlor-6-methylphenylen-1,4-ether), Poly(2-methyl-6-ethylphenylen-1,4-ether), Poly(2,6-dibromphenylen-1,4-ether), Poly(2,6-dichlorphenylen-1,4-ether), Poly(2,6-diethylphenylen- 1,4-ether), Poly(2,6-dimethylphenylen-1,4-ether).
- Copolymere, z. B. von zwei oder mehr Phenolen erhaltene Copolymere, wie sie bei der Herstellung der vorerwähnten Monopolymeren benutzt werden, sind auch geeignet. Weiter geeignet sind Pfropfcopolymere und Blockcopolymere vinylaromatischer Verbindungen, z. B. von Polystyrol und von Polyphenylenether, wie oben beschrieben.
- Polyarylensulfide sind an sich bekannte Polymere. Polyarylensulfide können nach einem der bekannten Verfahren zum Herstellen von Polyarylensulfiden, wie sie, z. B., in der US-A-3,354,129 beschrieben sind, hergestellt werden. Bei diesem Verfahren werden polyhalogenaromatische Verbindungen, Alkylimetallsulfide und organische Amide unter Polymerisations-Bedingungen miteinander in Berührung gebracht. Ein zweites geeignetes Verfahren wird, z. B., in der US-A-3,919,177 beschrieben, bei dem p-Dihalogenbenzol, ein Alkalimetallsulfid, ein organisches Amid und ein Alkalimetallcarboxylat unter Polymerisations-Bedingungen miteinander in Berührung gebracht werden.
- Eine Nachbehandlung wird, z. B., in den US-A-3,699,087; 3,717,620; 3,725,362 und 3,793,256 beschrieben.
- Die Erfindung beruht auf der Feststellung, dass eine gewisse Art von Verbindungen, wie sie in Anspruch 1 definiert sind, zum Verbessern der Homogenität von Polyphenylenether-Polyarylensulfid geeignet ist. Geeignete Mittel sind die Folgenden:
- Verbindungen, die in hrer Molekülstruktur eine Kohlenstoff-Kohlenstoff-Doppel- oder Dreifachbindung und eine Carbonsäure-, Säureanhydrid-, Säureamid-, Imido-, Carbonsäureester-, Amino-, Epoxy- oder Hydroxylgruppe in einer Menge von 0,01 bis 30 Gewichtsteilen auf 100 Gewichtsteile des gehärteten Polyarylensulfids plus Polyphenylenethers aufweisen.
- Das Polyarylensulfid in der Polymermischung der Erfindung ist ein gehärtetes Polyarylensulfid. Solche gehärteten Produkte sind, z. B., bekannt aus der Encyclopedia of Polymer Science Band 11, Seiten 531-533. Sie haben ein höheres Molekulargewicht und eine dunklere Farbe, verglichen mit nicht gehärtetem Polyarylensulfid. Das Härten wird üblicherweise durch eine Nachbehandlung ausgeführt.
- Zusätzlich zu den vorerwähnten Mitteln können die folgenden Mittel in Betracht gezogen werden:
- Das Reaktionsprodukt eines der oben erwähnten Mittel mit einem Polyphenylenether. Dieses Reaktionsprodukt kann an Ort und Stelle in der Polymermischung gemäß der Erfindung gebildet werden, wenn die verschiedenen Bestandteile in der Schmelze, z. B. in einem Extruder, vermischt werden. Es ist auch möglich, dieses Reaktionsprodukt separat zu bilden und dann zu den anderen Bestandteilen der Polymermischung gemäß der Erfindung hinzuzugeben.
- Das Verhältnis der verschiedenen Bestandteile in der Polymermischung gemäß der Erfindung kann innerhalb weiter Grenzen ausgewählt werden. Die Polymermischung gemäß der Erfindung ist vorzugsweise so zusammengesetzt, dass sie 1-99 Gewichtsteile, bevorzugter 10-90 Gewichtsteile, Polyarylensulfid auf 100 Gewichtsteile Polyphenylenether plus Polyarylensulfid umfasst. Die auszuwählenden Mengen hängen von der Art von Eigenschaften ab, die man erhalten möchte. Bei allen Verhältnissen gibt es jedoch die Möglichkeit, dass eine Delamination auftritt. Diese Delamination kann durch die Zugabe eines Mittels unterdrückt werden, wie es oben unter C. beschrieben ist. Die einzusetzende Minimalmenge des Mittels C hängt von der Natur des Mittels und der relativen Menge der Bestandteile A und B ab. Im Allgemeinen genügt eine Minimalmenge von 0,1-10 Gewichtsteilen des Mittels C auf 100 Gewichtsteile von A plus B. Diese Menge kann experimentell verhältnismäßig einfach bestimmt werden.
- Zusätzlich zu den oben erwähnten Bestandteilen kann die Polymermischung gemäß der Erfindung irgendwelche konventionellen Bestandteile umfassen, z. B.: Styrol-Homopolymere und Styrol-Copolymere, hochschlagzähes Polystyrol, Mittel zur Verbesserung der Schlagzähigkeit, verstärkende Fasern, z. B. Glasfasern, Mineralfüllstoffe, Mittel zur Verbesserung der Stabilität, Farbstoffe und Pigmente, Entflammungshemmer, Weichmacher.
- Die Polymermischung gemäß der Erfindung umfasst auch vorzugsweise ein oder mehrere Mittel zur Verbesserung der Schlagzähigkeit. Die Zugabe solcher Mittel führt zu einer beträchtlichen Verbesserung der Schlagzähigkeit in den homogen Polymermischungen gemäß der Erfindung, einer Verbesserung, die größer ist, als sie in nicht homogenen Polymermischungen erhalten werden kann. Irgendein für Polyphenylenether und/oder Polyarylensulfide geeignetes Mittel zur Verbesserung der Schlagzähigkeit kann in den Polymermischungen gemäß der Erfindung eingesetzt werden. Besonders geeignet sind sogenannte Kern-Hüllen-Copolymere mit einem kautschukartigen Kern und einer oder mehreren Hüllen. Weitere geeignete Mittel sind die vinylaromatischen Polydien-Di- oder Tri-Blockcopolymeren, bei denen das Blockcopolymer nicht hydriert oder teilhydriert ist. Teilhydrierte oder nicht hydrierte lineare Styrol-Butadien-Styrol-Diblockcopolymere und teilhydrierte oder nicht teilhydrierte radiale Styrol-Butadien-Blockcopolymere können im Besonderen erwähnt werden. Einige Arten von Polybutadien, insbesondere solche Arten, die als ein krümeliges Produkt erhältlich sind, sind auch geeignet.
- Die in den DE-A-35 18 277 und 34 42 273 beschriebenen Polyoctenylen-Kautschuke sind auch geeignet.
- Die Polymermischung gemäß der Erfindung kann zusätzlich ein oder mehrere Zusätze umfassen, die für Polyphenylenether und/oder für Polyarylensulfide bekannt sind. Im Besonderen seien verstärkende Fasern, z. B. Glasfasern und Füllstoffe, erwähnt.
- Die Polymermischungen gemäß der Erfindung werden vorzugsweise durch Schmelzextrusion hergestellt. Bei der Schmelzextrusion werden die einzelnen Bestandteile, z. B., in einen Extruder gefüllt. Die Bestandteile werden im Extruder erhitzt, üblicherweise auf eine Temperatur oberhalb der Schmelztemperatur des Bestandteils oder eines der Bestandteile mit dem höchsten Schmelzpunkt, z. B. dem gehärteten Polyarylensulfid, und sie werden innig vermischt. Das sogenannte Extrudat, üblicherweise in Form eines Stranges, tritt aus dem Extruder aus und wird dann zerschnitten. Die resultierenden Pellets der Polymermischungen gemäß der Erfindung können nach an sich zum Spritzguss von thermoplastischen synthetischen Harzen bekannten Verfahren weiter verarbeitet werden.
- Bei der Herstellung der Polymermischungen gemäß der Erfindung in einem Extruder wurde festgestellt, dass die Reihenfolge des Vermischens der verschiedenen Bestandteile von Bedeutung ist. So werden, z. B., Polymermischungen mit besseren Eigenschaften häufig erhalten, wenn der einzusetzende Polyphenylenether oder ein Teil davon mit dem Mittel C in einem Extruder in einer separaten Stufe vorvermischt wird. Das so erhaltene Vorextrudat wird dann mit den anderen Bestandteilen in einem Extruder vermischt.
- Die Erfindung bezieht sich auch auf die aus den Polymermischungen gemäß der Erfindung erhaltenen Produkte.
- Die Erfindung wird nun detaillierter unter Bezugnahme auf die folgenden spezifischen Beispiele beschrieben.
- In den Beispielen wurden die folgenden Bestandteile benutzt:
- PPE: Poly(2,6-dimethyl-1,4-phenylen)ether mit einer grundmolaren Viskosität von 45 ml/g, gemessen in Chloroform bei 25ºC.
- FPPE-2: Vorextrudat von 100 Gewichtsteilen PPE und 1 Gewichtsteil Maleinsäure, hergestellt in einem Schaufelextruder, der auf 320ºC und 300 U/min eingestellt war.
- PPS: Polyarylensulfid, ein gehärtetes Polyarylensulfid mit einer Schmelzviskosität von 200 Pa · s, gemessen mit einem Göttfert®-Kapillarrheometer bei 300ºC und einer Scherrate von 200 s&supmin;¹.
- SB: (Eingesetzt in einigen Beispielen) ein teilhydriertes Styrol-Ethylen-Butylen-Styrol- Triblockcopolymer mit einem Molekulargewicht von etwa 175.000.
- Die in Tabelle A angegebenen Bestandteile wurden in einem auf 300ºC eingestellten Schaufelextruder (Schaufelgeschwindigkeit 300 U/min) vermischt. Das resultierende Extrudat wurde zu Pellets zerschnitten. Teststücke zur Bestimmung der Schlagzähigkeit gemäß IZOD (ASTM D 256) und zur Bestimmung der Zugfestigkeit (ASTM D 638) wurden durch Spritzguss aus den Pellets hergestellt.
- Die mechanischen Eigenschaften der Teststücke wurden bestimmt.
- Eine Zusammensetzung der verschiedenen Polymermischungen und der resultierenden Eigenschaften sind in der folgenden Tabelle A aufgeführt. TABELLE A
- * Die Polymermischungen A, B und C wurden zum Vergleich angegeben.
- Wie aus den Ergebnissen der Tabelle A ersichtlich, ist es möglich, eine Polymermischung mit guter Schlagzähigkeit auf der Grundlage der Polymermischungen gemäß der Erfindung zu erhalten. Die Schlagzähigkeit der bekannten Polymermischungen wird zu einem geringeren Ausmaß durch die Zugabe eines SB-Blockcopolymers (vergleiche Beispiel B mit Beispiel I gemäß der Erfindung) verbessert.
Claims (3)
1. Polymermischung mit einem Polyphenylenether, einem Polyarylensulfid, einem Mittel zur
Verbesserung der Homogenität, wie es für Polyphenylenether-Polyamid-Polymermischungen
benutzt wird, wobei das Mittel eine Verbindung ist, die in der Molekülstruktur eine zweifache oder
dreifache Kohlenstoff-Kohlenstoff-Bindung und eine Carbonsäure-, Säureanhydrid-, Säureamid-,
Imid-, Carbonsäureester-, Amino- oder Hydroxylgruppe aufweist, in einer Menge von 0,01 bis 30
Gewichtsteilen auf 100 Gewichtsteile des Polyarylensulfids plus Polyphenylenethers und worin das
Polyarylensulfid ein gehärtetes Polyarylensulfid ist.
2. Polymermischung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Polymermischung
zusätzlich ein konventionelles Mittel zur Verbesserung der Schlagzähigkeit umfasst.
3. Aus der in Anspruch 1 beanspruchten Polymermischung gebildete Gegenstände.
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