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DE60113649T2 - Niedrigtemperatur-reinigung von naphthalenedicarbonsäuren - Google Patents

Niedrigtemperatur-reinigung von naphthalenedicarbonsäuren Download PDF

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DE60113649T2
DE60113649T2 DE60113649T DE60113649T DE60113649T2 DE 60113649 T2 DE60113649 T2 DE 60113649T2 DE 60113649 T DE60113649 T DE 60113649T DE 60113649 T DE60113649 T DE 60113649T DE 60113649 T2 DE60113649 T2 DE 60113649T2
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acid
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C51/00Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides
    • C07C51/42Separation; Purification; Stabilisation; Use of additives
    • C07C51/487Separation; Purification; Stabilisation; Use of additives by treatment giving rise to chemical modification

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Description

  • Hintergrund der Erfindung
  • Die Erfindung betrifft im Allgemeinen die Reinigung von Naphthalinverbindungen und insbesondere die Reinigung von Naphthalindicarbonsäuren.
  • Hintergrund der Erfindung
  • Polymere, die auf Dimethylnaphthalindicarboxylaten und deren entsprechenden Säuren basieren, sind als brauchbar für eine große Vielzahl an kommerziellen Anwendungen bekannt. Zum Beispiel weisen Folien, die aus Polymeren hergestellt sind, welche Dimethyl-2,6-naphthalindicarboxylat (2,6-NDC) beinhalten, eine Festigkeit und thermische Eigenschaften auf, die gegenüber Folien und Fasern verbessert sind, die aus anderen Polymeren wie Polyethylenterephthalat (PET) hergestellt sind. Diese verbesserten Eigenschaften führten zu der Verwendung von Polymeren auf Basis von 2,6-NDC in Kamerafilmen und Bändern für eine magnetische Aufzeichnung ebenso wie in elektrischen und elektronischen Komponenten.
  • Polymere auf Basis von 2,6-NDC weisen auch eine hohe Beständigkeit gegenüber der Diffusion von Gasen wie Kohlendioxid, Wasserdampf und Sauerstoff auf. Diese Beständigkeit gegenüber Gasdiffusion macht diese Polymere brauchbar bei Folien und Behältern für eine Vielzahl von Verpackungsanwendungen für Nahrungsmittel und Getränke.
  • Die bessere physikalische Festigkeit von Polymeren auf Basis von 2,6-NDC macht diese Polymere für physika lisch anspruchsvolle Anwendungen wie Kords für Kraftfahrzeug- und Motorradreifen brauchbar.
  • Die Verwendung von 2,6-Naphthalindicarbonsäure in solchen Anwendungen stellt einige Vorteile gegenüber 2,6-NDC zur Verfügung. Die Gewichtsunterschiede zwischen der Säure und dem Ester führen typischerweise zu höheren Ausbeuten an Polymer pro pound an Einsatzmaterial. Zusätzlich erzeugt die Polymerisation der Säure mit Ethylenglycol Wasser gegenüber dem schwieriger zu handhabenden Methanol, das erzeugt wird, wenn der Ester mit Ethylenglycol polymerisiert wird. Darüber hinaus ermöglicht die Verwendung der Säure in Polymeranlagen, die bereits zur Handhabung von lediglich Monomeren vom Säuretyp entworfen wurden, die Zugabe von Naphthalindicarboxyl-Gruppierungen zu Polymeren, was nicht erreicht werden könnte, wenn lediglich die Esterform verfügbar wäre.
  • Die Herstellung und direkte Reinigung eines Säuremonomers vereinfacht auch in großem Maße die Monomerherstellung. Im Speziellen wird bei der Synthese von 2,6-NDC 2,6-Dimethylnaphthalin (2,6-DMN) zur Erzeugung von 2,6-Naphthalindicarbonsäure (2,6-NDA) oxidiert, welche anschließend verestert werden muss, um 2,6-NDC herzustellen, wobei ein oder mehrere Reinigungsschritte wie eine Destillation oder Umkristallisierung in einem oder beiden dieser Schritte durchgeführt werden, da es notwendig ist, ein Produkt mit einer hohen Ausbeute und Reinheit herzustellen. Im Gegensatz dazu ist eine direkte Reinigung des Oxidationsprodukts von 2,6-DMN relativ einfach und kann daher zu einem Monomer mit niedrigeren Kosten führen.
  • Unglücklicherweise wurde die Reinigung von 2,6-NDA typischerweise bei Temperaturen von 600 Grad Fahrenheit oder höher durchgeführt (z. B. US-A-5 256 817), um die Verarbeitung eines relativ hohen prozentualen Anteils der gesamten gelösten Feststoffe zu ermöglichen. Ein Betrieb bei diesen Temperaturen erfordert ein bedeutendes finanzielles Investment in Anlagen, die in der Lage sind, dem Druck zu widerstehen, der sich bei einem Betrieb bei diesen Temperaturen ergibt. Darüber hinaus erfordert ein Betrieb bei diesen Temperaturen eine hohe Investition hinsichtlich der Energie zum Erwärmen der Reaktionsmischungen auf die erforderliche Temperatur von 600+ Grad Fahrenheit. Wenn schließlich bei diesen bevorzugten Bedingungen gearbeitet wird, können Verunreinigungen, die in dem gereinigten Monomer vorhanden sind, eine zusätzliche Reinigung erforderlich machen, bevor diese für Polymeranwendungen brauchbar sind.
  • Es wird somit ein relativ kostengünstiger Weg zur Reinigung eines naphthalinischen Disäuremonomers benötigt, der wirksamer ist und geringere Kosten verursacht und der zu einem geringeren Niveau an Verunreinigungen führt als sie derzeit bei den derzeit verwendeten typischen Hochtemperaturreinigungsverfahren erzeugt werden.
  • Zusammenfassung der Erfindung
  • Wir haben herausgefunden, dass naphthalinische Disäuremonomere effizient hergestellt werden können durch ein Arbeiten bei niedrigeren Temperaturen und Niveaus der Feststoffbeladung als sie typischerweise in der gewerblichen Praxis verwendet werden. Überraschenderweise werden Monomere mit geringeren Niveaus an unerwünschten Verunreinigungen erhalten, wenn der geeignete Katalysator und die geeigneten Betriebsbedingungen gewählt werden, wodurch die Notwendigkeit für eine weitere Reinigung des Säuremonomers verringert wird.
  • Da diese Umsetzungen bei niedrigeren Temperaturen durchgeführt werden, haben wir darüber hinaus herausgefunden, dass in zu geringem Maße verwendete chemische Anlagen, die für weniger beanspruchende Betriebsbedingungen entworfen wurden, wie solche, die zur Reinigung von Terephthalsäure verwendet werden, zur Reinigung von Disäuremonomeren wie 2,6-NDA verwendet werden können. Eine Verwendung solcher existierender Anlagen kann Kapitalaufwendungen im Zusammenhang mit dem Aufbau einer Anlage, die in der Lage ist, bei Temperaturen von 600+ Grad Fahrenheit betrieben zu werden, welche typischerweise für eine handelsübliche Reinigung von NDA verwendet werden, eliminieren, wodurch des Weiteren eine relativ kostengünstige Herstellung des Monomeres ermöglicht wird.
  • Kurze Beschreibung der Zeichnungen
  • 1 ist ein Flussdiagramm eines Verfahrens zur Reinigung von 2,6-Naphthalindicarbonsäure.
  • Ausführliche Beschreibung der bevorzugten Ausführungsformen
  • Die folgende ausführliche Beschreibung vergleicht eine Reinigung von 2,6-Naphthalindicarbonsäure, die unter typischen Hochtemperaturbedingungen hergestellt wurde, mit einer Niedertemperaturreinigung derselben Säure unter Bedingungen, die in anderen chemischen Verarbeitungsanlagen wie solchen, die für die Reinigung von Terephthalsäure verwendet werden, bewerkstelligt werden können. Die Diskussion ist lediglich veranschaulichend. Dem Durchschnittsfachmann auf dem Gebiet werden nach Durchsicht der folgenden Beschreibungen andere Ausführungsformen der Erfindung offensichtlich erscheinen. Ich glaube zum Bei spiel, dass meine Erfindung gut geeignet ist für die Reinigung anderer ähnlicher Disäuren wie 1,5-Naphthalindicarbonsäure, ebenso wie für andere naphthalinische Säuren mit einer oder mehreren Säurefunktionalitäten. Die Beschreibung beabsichtigt daher in keinster Weise die Einschränkung des Umfangs unserer Erfindung.
  • Ich habe im Allgemeinen herausgefunden, dass mein Verfahren naphthalinische Säuremonomere ergibt, die geringere Rückstandsmengen von unerwünschten naphthalinischen Verbindungen enthalten, die unter Polymerisationsbedingungen reagieren, um eine Verzweigung oder einen Abbruch von Polymerketten zu bewirken. Dieser Vorteil kann erhalten werden durch einen Betrieb bei geringeren Temperaturen und Feststoffkonzentrationen, wie sie kommerziell zur Reinigung solcher Säuren verwendet wurden. Zusätzlich kann die geeignete Auswahl eines Edelmetallkatalysators die Qualität der gereinigten Säure, die durch das Verfahren erzeugt wird, wesentlich verbessern.
  • Im Speziellen sollte das Reinigungsverfahren bei Temperaturen zwischen ungefähr 520 und 575 °F, vorzugsweise 525 und 560 °F und am meisten bevorzugt bei 550 °F durchgeführt werden. Die gesamten gelösten Feststoffe sollten die maximalen Gewichtsprozente an 2,6-NDA sein, die bei der Reaktionstemperatur löslich sind, welche von 3,9 % bei 520 °F bis 12 % bei 575 °F, 4,4 % bei 525 °F und 10 % bei 560 °F reichen und welche ungefähr 7 % bei 550 °F betragen.
  • Es sollte angemerkt werden, dass bei den Temperatur- und Feststoffbeladungsbereichen der Erfindung erwartet wird, dass bei höheren Trennungstemperaturen die 2,6-NDA-Ausbeute geringer sein wird, jedoch die relative Menge an organischen Verunreinigungen abnehmen wird, während bei niedrigeren Temperaturen die Ausbeute und die relativen Mengen an organischen Verunreinigungen ansteigen können.
  • Ich habe darüber hinaus herausgefunden, dass die Verwendung dieses Verfahrens die Verwendung anderer Reinigungseinrichtungen wie Terephthalsäurereinigungseinrichtungen ermöglicht. Dies ist unerwartet, da im Allgemeinen angenommen wird, dass Naphtalinsäuren vorzugsweise bei 600 °F+ gereinigt werden, um die Menge an gelösten Feststoffen, die in dem Einsatzmaterial des Reinigungsreaktors vorhanden sind, zu erhöhen.
  • Die Kombination dieser Entdeckungen bedeutet, dass Naphthalinsäuren in einer größeren Anzahl an Einrichtungen, von denen bisher gedacht wurde, dass sie für eine solche Arbeit ungeeignet oder unerwünscht sind, gereinigt werden können. Die Verwendung des Verfahrens kann daher in geringeren Kapital- und Energiekosten für neue Anlagen oder in der Verwendung von existierenden Einrichtungen wie PTA-Reinigungsreaktoren für die Herstellung von qualitativ hochwertigen Naphthalinsäuremonomeren resultieren.
  • Der Begriff "Niedertemperaturreaktionsgefäß" wird hierin zur Bezeichnung eines Gefäßes verwendet, das für eine nominale Betriebstemperatur von weniger als 600 °F und den entsprechenden Druck entworfen wurde, wenn die Reinigung eines Säuremonomers in einem im Wesentlichen wässrigen Lösungsmittel durchgeführt wird. "Nominale Betriebstemperatur" bedeutet die Temperatur, für die das Gefäß für einen Betrieb auf einer kontinuierlichen Basis entworfen wurde, gegenüber einer Zahl wie der maximalen Betriebstemperatur, welche aufgrund der relevanten technischen Norm mit bis zu 1,5- bis 2-mal der nominalen Betriebstemperatur erforderlich sein kann.
  • 1 ist ein Flussdiagramm einer Naphthalinsäurereinigungsanlage 10 im Halbmaßstab, die im Vergleichsbeispiel 1 und Beispiel 1 verwendet wird zur Herstellung großer Mengen an 2,6-Naphthalindicarbonsäure.
  • Die Anlage 10 reinigt ein 2,6-NDA-Einsatzrohmaterial, das hergestellt wurde durch die Flüssigphasenoxidation von 2,6-DMN in der Gegenwart einer Quelle von molekularem Sauerstoff, einem Lösungsmittel, das eine Monocarbonsäure umfasst, und Wasser. Die zur Herstellung des Säureeinsatzmaterials verwendete Umsetzung wird typischerweise in der Gegenwart eines Katalysators, der Cobalt-, Mangan- und Bromkomponenten umfasst, bei Reaktionstemperaturen von ungefähr 100 bis 260 °C durchgeführt. Die Umsetzung wird vorzugsweise in einem Monocarbonsäurelösungsmittel wie Essigsäure oder einer Mischung aus Essigsäure und Wasser mit einem Verhältnis von Lösungsmittel zu DMN von ungefähr 2:1 bis 12:1, einem Verhältnis von Mangan zu Cobalt von ungefähr 5:1 bis 0,3:1, einem Verhältnis von Brom zu Mangan plus Cobalt von ungefähr 0,3:1 zu 0,8:1 und einer Gesamtmenge an Cobalt plus Mangan von bis zu einem Gewichtsprozent des gewählten Lösungsmittels durchgeführt. Zusätzliche Informationen bezüglich der Oxidation von DMN's zu NDA's sind in unseren US-Patenten der Nrn. 5,292,934 von Sikkenga et al. und 5,254,719 von Holzhauer et al. zu finden, deren Offenbarungen hiermit durch Verweis mit aufgenommen werden.
  • Die Anlage 10 reinigt das 2,6-NDA-Einsatzrohmaterial auf die folgende Weise. Aufgeschlämmtes Einsatzmaterial aus Gefäß 12 wird durch eine Reihe von Dampf- und Heißölvorheizvorrichtungen 14 auf die gewünschte Betriebstemperatur erwärmt, wenn es in einen Festbetthydrierungsreaktor 16 geleitet wird. Im Reaktor 16 wird das Einsatzrohmaterial in der Gegenwart von Wasserstoff und einem Hydrierungskatalysator behandelt. Der hydrierte Ausfluss aus Reaktor 16 durchläuft einen gewickelten Kohlenstofffilter 18, um Katalysatorfeinstoffe und anderes kleinteiliges Material zu entfernen. Als Nächstes wird der filtrierte Ausfluss in den Kristallisatoren 20 und 22 kristallisiert.
  • Die Overhead-Produkte der Kristallisatoren 20 und 22 werden gesammelt und zu Abfallbehandlungseinrichtungen geleitet, während die Lösung in den Kristallisatoren 20 und 22 zu einem Zuführtank 26 eines Drehtrommelfilters überführt und im Drehtrommelfilter 28 filtriert wird. Der Filterkuchen aus dem Drehtrommelfilter 28, der die gereinigte 2,6-NDA bildet, wird in einem Rotationstrockner 30 getrocknet, im Kühler 32 gekühlt und zu einem Lagerungsbehälter 34 für ein Verpacken und Verfrachten übertragen.
  • Vergleichsbeispiel 1
  • Der Hydrierungsreaktor 16 wurde gefüllt mit 1408 pound an Torfkohlenstoff, der erhältlich ist von Norit Americas, Inc. als Norit ROX 0.8, einem extrudierten aktivierten Kohlenstoff mit einem Durchmesser von 0,8 mm, der säuregewaschen wurde und der eine Scheindichte von 25,5 pound pro Kubikfuß aufweist.
  • Eine Aufschlämmung von 2,6-NDA-Einsatzrohmaterial mit den unten in Tabelle 1A dargelegten Spezifikationen wurde in einem Zuführgefäß 12 bei einer Temperatur von ungefähr 120 °F zubereitet.
  • Tabelle 1A Spezifikationen des 2,6-NDA-Einsatzrohmaterials
    Figure 00090001
  • Das Einsatzmaterial wurde in den Vorerhitzern 14 auf eine Temperatur von 600 °F erwärmt und im Hydrierungsreaktor 16 umgesetzt. Die Zuführraten betrugen ungefähr 14–15 Gallonen pro Minute mit einer Gesamtkonzentration an Feststoffen in der Zufuhr von ungefähr 12 Gewichtsprozent.
  • Der filtrierte Reaktorausfluss wurde in den Kristallisatoren 20 und 22 durch Verdampfungskühlen des Ausflusses kristallisiert. Der Kristallisatorausfluss wurde zweimal mit Wasser gewaschen, bei einer Temperatur zwischen ungefähr 300 und 400 °F filtriert, die kristallisierte Säure in Wasser aufgeschlämmt und an einem Rotationsvakuumfilter 28 bei Umgebungsdruck filtriert und bei einer Temperatur von ungefähr 250 °F während 60 Minuten in einem Rotationstrockner 30 getrocknet. Die getrocknete gereinigte NDA besaß die in nachfolgender Tabelle 1B aufgeführten Spezifikationen, wenn über 7 Ansätze mit ungefähr 20.000 pound gemittelt wurde.
  • Tabelle 1B – Spezifikationen der gereinigten 2,6-NDA
    Figure 00100001
  • Wie aus den Daten der Tabelle 1B ersichtlich ist, wurden in der gereinigten Säure mehrere naphthalinische Verunreinigungen nachgewiesen.
  • Das nachfolgende Beispiel 1 demonstriert die Vorteile des Betriebs bei niedrigeren Temperaturen unter Verwendung eines Edelmetallkatalysators.
  • Beispiel 1
  • Der Hydrierungsreaktor 16 wurde mit 1369 pound eines Katalysators befüllt, der 0,5 Gewichtsprozent an Palladium (als Gesamtkatalysatorgewicht) auf einem granulären Kohlenstoffträger mit 4 × 8 mesh, der von der Engelhard Corporation verfügbar ist, aufwies. Wie in Vergleichsbeispiel 1 wurde im Zuführgefäß 12 bei einer Temperatur von ungefähr 120 °F eine Aufschlämmung von 2,6-NDA-Einsatz rohmaterial mit den unten in Tabelle 1A dargelegten Spezifikationen hergestellt.
  • Das Einsatzmaterial wurde in einem Vorerhitzer 14 auf eine Temperatur von zwischen 525 und 565 °F erwärmt und im Hydrierungsreaktor 16 umgesetzt. Die Zuführraten betrugen ungefähr 13 bis 16 Gallonen pro Minute bei einer Gesamtfeststoffkonzentration in der Zufuhr von 4 bis 6,5 Gewichtsprozent.
  • Der filtrierte Reaktorausfluss wurde in den Kristallisatoren durch Verdampfungskühlen des Ausflusses 20 und 22 kristallisiert. Der Kristallisatorausfluss wurde zweimal mit Wasser gewaschen, bei einer Temperatur zwischen ungefähr 310 und 345 °F filtriert und die kristallisierte Säure in Wasser aufgeschlämmt und auf einem Rotationsvakuumfilter 28 bei Umgebungsdruck filtriert und bei einer Temperatur von ungefähr 250 °F während 60 Minuten in einem Rotationstrockner 30 getrocknet. Die getrocknete gereinigte NDA besaß die unten in Tabelle 2 dargelegten Spezifikationen, wenn über 4 Ansätze von ungefähr 20.000 pound gemittelt wurde.
  • Tabelle 2 – Spezifikationen der gereinigten 2,6-NDA
    Figure 00120001
  • Wie durch den Vergleich der Daten aus Tabelle 1B mit den Daten in Tabelle 2 ersichtlich ist, wurde in der gereinigten Säure kein FNA, BrNDA, TMLA oder 2,6-DCT nachgewiesen. Alle diese Verunreinigungen werden als schädlich bei der Polymerisation von 2,6-NDR-Monomer angesehen, wenn sie in ausreichenden Mengen vorhanden sind, und die Abwesenheit dieser Verunreinigungen in dem mittels Pd/C katalysierten Niedertemperaturreinigungsverfahren der vorliegenden Erfindung führt zu einem aus diesem Grund wirtschaftlich bevorzugten Verfahren.
  • Die katalytischen Metalle, die in dem erfinderischen Verfahren brauchbar sind, schließen Edelmetalle der Gruppe VIII, vorzugsweise Palladium, Platin und Ruthenium, ein. Wie nachfolgend in Beispiel 2 demonstriert wird, stellt das Reinigungsverfahren überraschend bessere Ergebnisse zur Verfügung, wenn das ausgewählte Metall Palladium war.
  • Das Edelmetall kann auf einem beliebigen inerten Träger getragen sein, der unter den angegebenen Verfahrensbedingungen stabil bleibt, wie Kohlenstoff oder die Rutilphase von Titandioxid. Die bevorzugten Träger sind aktivierte Kohlenstoffe wie Nussschalenkohlenstoffe, obwohl granuläre Kohlenstoffe ebenfalls funktionieren werden. Das Edelmetall sollte in einer Menge von ungefähr 0,1 bis 3,0 Prozent des Gesamtkatalysatorgewichts, weiter bevorzugt 0,35 bis 0,8 Prozent des Gesamtkatalysatorgewichts und am meisten bevorzugt ungefähr 0,5 Prozent des Gesamtkatalysatorgewichts vorhanden sein. Der bevorzugte Katalysator ist ungefähr 0,5 Gewichtsprozent an Palladium auf einem Nussschalenkohlenstoffträger.
  • Die überraschende Überlegenheit eines Palladiumkatalysators auf einem Kohlenstoffträger in meinem Verfahren wird nachfolgend durch Beispiel 2 dargelegt.
  • Beispiel 2
  • Es wurden Vergleiche im Labormaßstab hinsichtlich der Reinigung von 2,6-NDA unter Verwendung von Palladium-auf-Kohlenstoff-, Ruthenium-auf-Kohlenstoff- und Platin-auf-Kohlenstoff-Katalysatoren durchgeführt unter Bedingungen, welche die Reinigung von 2,6-NDA in einer Terephthalsäurereinigungsanlage simulieren, bei der der Reinigungsreaktor entworfen war für einen Betrieb bei einer nominalen Betriebstemperatur von nicht mehr als ungefähr 550 °F. Der Vergleich wurde so gestaltet, dass verschiedene Edelmetalle systematisch auf ihre relative Wirksamkeit bei der Verringerung der Farbmenge und der Menge an DCT und 2-NA, welche während des Reinigungsverfahrens meiner Erfindung erzeugt werden, untersucht wurden.
  • Es wurden kontinuierliche Hydrierungen in einem Festbettreaktor durchgeführt. Typische Reaktionsbedingungen waren 550 °F und 6,25 Gewichtsprozent Gesamtfeststoff. Die Reaktorgröße betrug 75 Kubikzentimeter und die Zuführrate lag zwischen 7 und 12 Gramm pro Minute bei einer Wasserstoffdurchflussrate von 3 bis 10 Milliliter pro Minute.
  • Der Gesamtfeststoffreaktorausfluss wurde rückgewonnen und mittels Flüssigchromatographie auf organische Bestandteile analysiert, und der gesamte Reaktorausfluss wurde bei 140 °F filtriert und getrocknet und der Filterkuchen auf seine Farbe analysiert.
  • Die Ergebnisse dieser Vergleiche sind unten in Tabelle 3 zusammengefasst.
  • Tabelle 3
    Figure 00140001
  • Wie aus den Daten in Tabelle 3 ersichtlich ist, ergab der Katalysator mit Palladium-auf-Kohlenstoff ein gereinigtes Säureprodukt, das ungefähr die Hälfte der Gesamtverunreinigungen, die aus der Verwendung des Rutheniumkatalyators resultieren, und ein Drittel der erzeugten Gesamtverunreinigungen, die aus der Verwendung des Platinkatalysators resultieren, enthielt. Während darüber hinaus sowohl Palladium als auch Ruthenium ungefähr zweimal so effektiv wie Platin waren bei der Verringerung der Menge an DCT, die in dem Reaktorausfluss vorhanden ist, war Palladium das einzige Edelmetall, das wesentliche Verringerungen bei sowohl 2-NA als auch DCT zur Verfügung stellte. Es wurden keine wesentlichen Farbeffekte beobachtet.
  • Es können zusätzliche Vorteile erhalten werden durch Modifizieren des Metallkatalysators der Gruppe VIII meiner Erfindung durch Zugabe von ungefähr 0,1 bis 2,5 Gewichtsprozent und vorzugsweise ungefähr 0,2 bis 0,6 Gewichtsprozent eines Metalls der Gruppe IVB, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Silicium, Germanium, Zinn oder Blei besteht, wie nachfolgend in Beispiel 4 veranschaulicht.
  • Beispiel 4
  • Der Katalysator mit Ruthenium-auf-Kohlenstoff des Beispiels 3 wurde modifiziert durch Zugabe von 0,4 Gewichtsprozent an Zinn, gemessen als Gewichtsprozent des gesamten Katalysators. Das Experiment des Beispiels 3 wurden unter denselben Bedingungen wiederholt. Wie aus nachfolgender Tabelle 4 ersichtlich ist, verringerte das Einbringen von Zinn die Menge an DCT, die in dem gesamten Reaktorausfluss vorhanden ist, um einen Faktor von 5, und die Menge an 2-NA, die in dem gesamten Reaktorausfluss vorhanden ist, um ungefähr 25 %.
  • Tabelle 4
    Figure 00160001
  • Die überraschende Verringerung an DCT, die erreicht wurde durch Modifizieren des Katalysators aus Ruthenium- auf-Kohlenstoff in einem Niedertemperaturreaktor gemäß der vorliegenden Erfindung, zeigt, dass Gruppe-IVB-modifizierte Edelmetallkatalysatoren gereinigte Säuremonomere zur Verfügung stellen können, die wesentlich verringerte Mengen an DCT aufweisen.

Claims (14)

  1. Ein Verfahren zur Reinigung einer Naphthalincarbonsäure, umfassend ein In-Kontakt-Bringen einer unreinen Naphthalinsäure und eines Reinigungslösungsmittels in der Gegenwart von Wasserstoff mit einem Katalysator, der ein Edelmetall der Gruppe VIII umfaßt, bei einer Reinigungstemperatur von 520 °F bis 575 °F (271–301 °C).
  2. Das Verfahren nach Anspruch 1, wobei das Edelmetall Palladium ist.
  3. Das Verfahren nach einem der vorherigen Ansprüche, wobei das Edelmetall auf einem Kohlenstoffträger abgelagert ist.
  4. Das Verfahren nach einem der vorherigen Ansprüche, wobei die Naphthalincarbonsäure 2,6-Naphthalindicarbonsäure ist.
  5. Das Verfahren nach Anspruch 4, wobei die 2,6-Naphthalindicarbonsäure durch die Schwermetall-katalysierte Flüssigphasenoxidation von 2,6-Dimethylnaphthalin hergestellt wird.
  6. Das Verfahren nach einem der vorherigen Ansprüche, wobei die Reinigungstemperatur 525 °F bis 560 °F (273–293 °C) beträgt.
  7. Das Verfahren nach einem der vorherigen Ansprüche, wobei der prozentuale Gesamtanteil an gelösten Feststoffen in dem Reinigungslösungsmittel weniger als 12 Gew.-%, basierend auf dem Gesamtgewicht an Feststoffen plus Lösungsmittel, beträgt.
  8. Das Verfahren nach einem der vorherigen Ansprüche, wobei der prozentuale Gesamtanteil an gelösten Feststoffen in dem Reinigungslösungsmittel weniger als 10 Gew.-%, basierend auf dem Gesamtgewicht an Feststoffen plus Lösungsmittel, beträgt und wobei die Reinigungstemperatur 525 °F bis 560 °F (273–293 °C) beträgt.
  9. Das Verfahren nach einem der vorherigen Ansprüche, das in einem Reinigungsreaktor durchgeführt wird, der zum Betrieb bei einer Nominalbetriebstemperatur von nicht mehr als 550 °F (288 °C) entworfen ist.
  10. Das Verfahren nach einem der vorherigen Ansprüche, wobei die gereinigte Säure durch eine Fest-Flüssig-Trennung bei einer Temperatur zwischen 300 °F und 340 °F (148–171 °C) rückgewonnen wird.
  11. Das Verfahren nach einem der vorherigen Ansprüche, wobei der Katalysator ferner ein Metall der Gruppe IVB einschließt, das aus der aus Silicium, Germanium, Zinn oder Blei bestehenden Gruppe ausgewählt ist.
  12. Das Verfahren nach Anspruch 11, wobei das Metall der Gruppe IVB Zinn ist.
  13. Das Verfahren nach Anspruch 11 oder Anspruch 12, wobei das Metall der Gruppe IVB mit zwischen 0,2 bis 0,6 Gew.-% des Katalysatorgesamtgewichts vorhanden ist.
  14. Das Verfahren nach Anspruch 12, wobei das Zinn mit zwischen 0,2 bis 0,6 Gew.-% des Katalysatorgesamtgewichts vorhanden ist und das Edelmetall Ruthenium ist, das mit zwischen 0,1 bis 3,0 Gew.-% des Katalysatorgesamtgewichts vorhanden ist.
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