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DE60022195T2 - Verfahren und vorrichtung zur herstellung von teilchen - Google Patents

Verfahren und vorrichtung zur herstellung von teilchen Download PDF

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DE60022195T2
DE60022195T2 DE60022195T DE60022195T DE60022195T2 DE 60022195 T2 DE60022195 T2 DE 60022195T2 DE 60022195 T DE60022195 T DE 60022195T DE 60022195 T DE60022195 T DE 60022195T DE 60022195 T2 DE60022195 T2 DE 60022195T2
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DE
Germany
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mixing chamber
vehicle system
fluid
substance
flow
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DE60022195T
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AstraZeneca AB
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Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Bilden von Teilchen einer Substanz. Sie betrifft auch eine Mischkammer zur Verwendung beim Bilden von Teilchen einer Substanz.
  • Technischer Hintergrund
  • Die Verwendung von superkritischen Fluiden bei Teilchenbildungsverfahren wurde bereits in mehreren Dokumenten beschrieben. Ein superkritisches Fluid kann als ein Fluid bei oder oberhalb seines kritischen Drucks und gleichzeitig seiner kritischen Temperatur definiert werden. Solche Fluide sind bei der Teilchenbildung interessant, da ihre Lösekraft für verschiedene Substanzen als Ergebnis von Änderungen in den physikalischen Eigenschaften der Umgebung großen Änderungen unterliegt, wobei die Eigenschaften, wie der Druck, relativ leicht kontrolliert werden können. Diese Eigenschaft macht das superkritische Fluid zu einem Medium, das dafür äußerst geschätzt ist, dass es eine durch Druck- und Temperaturänderungen kontrollierbare Lösekraft besitzt, die bei der Extraktion und Atomisierung diverser Substanzen, wie Substanzen, die in der pharmazeutischen Industrie verwendet werden, besonders geeignet ist. Weiterhin sind superkritische Fluide unter Umgebungsbedingung normalerweise Gase, was den Verdampfungsschritt, der bei der herkömmlichen Flüssigextraktion benötigt wird, unnötig macht.
  • Es gibt mehrere mit diesem Phänomen zusammenhängende Techniken, die derzeit angewandt werden, wovon eine als Rapid Expansion of Supercritical Solutions (RESS) und eine als Gas Anti-Solvent Precipitation (GAS) bekannt ist. Bei der GAS-Technik wird eine Substanz von Interesse in einem herkömmlichen Lösungsmittel gelöst, ein superkritisches Fluid, wie Kohlendioxid, wird in die Lösung eingeleitet, was zu einer schnellen Expansion des Volumens der Lösung führt. Als Ergebnis nimmt die Lösekraft für eine kurze Zeitdauer drastisch ab und löst die Fällung der Teilchen aus. Diesbezügliche Dokumente sind beispielsweise J.W. Tom and P.G. Debenedetti in J. Aerosol SCI., 22 (1991), 22 (1991), 555–584; P.G. Debenedetti et al. in J. Controlled Release, 24(1993), 27–44 and J. W. Tom et al, in ACS Symp Ser 514 (1993) 238–257; EP 437 451 und EP 322 687 .
  • Neuerdings wurde ein modifiziertes GAS-Systems entwickelt, das SEDS (Solution Enhanced Dispersion by Supercritical Fluid))-Verfahren genannt wird, das die superkritische Fluidtechnologie zur Teilchenbildung einsetzt.
  • Diese Technik ist in WO95/01221 beschrieben, die ein Verfahren zur Bildung eines teilchenförmigen Produkts beschreibt, das das gleichzeitige Einbringen eines superkritischen Fluids und eines Vehikelsystems, das mindestens eine Substanz in Lösung oder Suspension umfasst, in ein Teilchenbildungsgefäß umfasst. Temperatur und Druck innerhalb des Teilchenbildungsgefäßes werden so kontrolliert, dass durch die Einwirkung des superkritischen Fluids Dispersion und Extraktion des Vehikels im Wesentlichen gleichzeitig erfolgen.
  • Das in dem zuvor genannten Dokument beschriebene Verfahren wird besonders zur Verwendung bei den Gas Anti Solvent (GAS)-Techniken entwickelt. Diese Techniken sind in Situationen geeignet, bei denen der Feststoff von Interesse sich in einem superkritischen Fluid nicht löst oder darin eine sehr geringe Löslichkeit besitzt. Darum wird der zu lösende Stoff in einem ersten Schritt in einem herkömmlichen Lösungsmittel gelöst. Die Lösung des Lösungsmittels und der Substanz ist im Allgemeinen unter dem Begriff "Vehikelsystem" bekannt. Der Begriff "Vehikel" ist hier ein Fluid, das einen Feststoff oder Feststoffe unter Bildung einer Lösung löst oder das eine Suspension von einem Feststoff oder von Feststoffen bildet, die sich in dem Fluid nicht auflösen oder darin eine geringe Löslichkeit besitzen. Das Vehikel kann aus einem oder mehreren Fluiden bestehen.
  • In einem zweiten Schritt der Verfahrens wird das Vehikel durch das superkritische Fluid extrahiert, das eine für das betreffende Vehikel ausreichende Solubilität aufweist, wenn es in einem superkritischen Zustand gehalten wird. Als Ergebnis erfolgen Extraktion und Tröpfchenbildung des Vehikels im Wesentlichen gleichzeitig durch die Einwirkung des superkritischen Fluids. Die so durch die Substanz, die zuvor in dem Vehikelsystem transportiert wurde, gebildeten Teilchen werden in einem Teilchengefäß gesammelt, und das zurückbleibende superkritische Fluid und die Vehikelprodukte können zur möglichen Wiederverwendung gegebenenfalls durch ein Reinigungssystem geschleust werden. Der Begriff "Teilchen", wie er hier verwendet wird, kann Produkte in einer einzelnen oder in mehreren Komponenten, als Gemische von einer Komponente in einer Matrix mit einer anderen Form umfassen.
  • Bei der Beschreibung des vorstehend beschriebenen Verfahrens wird die Bedeutung der Aufrechterhaltung der Kontrolle über die Arbeitsbedingungen, im Wesentlichen der Druck, dargelegt. Somit ist es notwendig, jede unkontrollierte Druckschwankung in dem Teilchenbildungsgefäß auszuschalten und eine gleichmäßige Dispersion der Teilchen zu gewährleisten. Durch ein hohes Maß an Kontrolle der Parameter, wie Temperatur, Druck und Fließgeschwindigkeit sowohl des Vehikelsystems als auch des superkritischen Fluids, und durch das gleichzeitige gemeinsame Einbringen von Vehikelsystem und superkritischem Fluid in das Teilchenbildungsgefäß erfolgt die Tröpfchenbildung, wenn die Fluide miteinander in Kontakt kommen.
  • In dem Dokument WO95/01221 ist weiterhin ein Gerät zur Durchführung des Verfahrens beschrieben. Das Gerät ist mit einer Einrichtung zum gemeinsamen Einbringen von Vehikelsystem und superkritischem Fluid in das Teilchenbildungsgefäß ausgestattet. Die Einrichtung besteht aus einer Düse mit coaxialen Durchgängen, die dazu dienen, den Strom des Vehikelsystems bzw. des superkritischen Fluids zu transportieren. Das Auslassende der Teilchenbildungskammer ist konisch, mit einem spitzen Winkel, typischerweise im Bereich von 10 bis 50°. Das Dokument lehrt weiterhin, dass eine Zunahme im Winkel zur Erhöhung der Geschwindigkeit des superkritischen Fluids, das in die Düse eingespeist wird, und daher zur Erhöhung des Ausmaßes des physikalischen Kontakts zwischen superkritischem Fluid und Vehikelsystem eingesetzt werden kann. Weiterhin ist angegeben, dass die Kontrolle von Parametern, wie Größe und Form des resultierenden teilchenförmigen Produkts, von Variablen abhängt, einschließlich Fließgeschwindigkeit des superkritischen Fluids und/oder des Vehikelsystems, das die Substanz umfasst, Konzentration der Substanz in dem Vehikelsystem und Temperatur und Druck im Inneren des Teilchenbildungsgefäßes.
  • Bei einer anderen Patentschrift, WO96/00610, wird das Verfahren durch Einbringen eines zweiten Vehikels, das sowohl im Wesentlichen mit dem ersten Vehikel mischbar als auch im Wesentlichen in dem superkritischen Fluid löslich ist, verbessert. Das entsprechende Gerät ist folglich mit mindestens drei coaxialen Durchgängen ausgestattet. Diese Durchgänge enden am Auslassende der Düse nebeneinander oder im Wesentlichen nebeneinander, wobei das Ende mit einem Teilchenbildungsgefäß kommuniziert. Bei einer Ausführungsform der Düse liegt der Auslass von mindestens einem der inneren Düsen-Durchgänge um einen kleinen Abstand stromaufwärts (bei Gebrauch) des Auslasses von einem seiner umgebenden Durchgänge. Dies ermöglicht, dass in der Düse ein Mischgrad zwischen der Lösung oder der Suspension, d.h. dem ersten Vehikelsystem, und dem zweiten Vehikel auftritt. An diesem Vormischen von Lösung und zweitem Vehikel ist das superkritische Fluid nicht beteiligt. Es wird in der Tat angenommen, dass das superkritische Hochgeschwindigkeitsfluid, das aus dem äußeren Durchgang der Düse austritt, dazu führt, dass die Fluide aus den inneren Durchgängen in fluide Elemente zerlegt werden. Aus diesen fluiden Elementen werden die Vehikel durch das superkritische Fluid extrahiert, was zur Bildung von Teilchen des Feststoffes, der zuvor in dem ersten Vehikel gelöst wurde, führt. Der geeignete maximale Kegelanstieg des konischen Endes ist in diesem Dokument auch auf bis zu 60 ° erhöht.
  • Eine weitere Technik zur Teilchenausfällung unter Verwendung von nahezu kritischen oder superkritischen Antilösungsmitteln wurde später in WO97/31691 beschrieben. Dieses Dokument erwähnt die Verwendung von speziellen Düsen zur Erzeugung extrem feiner Tröpfchensprays der Fluid-Dispersionen. Das Verfahren umfasst das Hindurchleiten der Fluid-Dispersion durch einen ersten Durchgangsweg und einen ersten Durchgangsweg-Auslass zu einer Fällungszone, die ein Antilösungsmittel in einem nahezu kritischen oder superkritischen Zustand enthält. Gleichzeitig läuft ein energieführender Gasstrom entlang und durch einen zweiten Durchgangsweg-Auslass proximal zu dem ersten Fluid-Dispersionsauslass. Der Durchgang des energieführenden Gasstroms erzeugt hochfrequente Wellen des energieführenden Gases neben dem ersten Durchgangsweg-Auslass, um die Fluiddispersion zu kleinen Tröpfchen aufzubrechen.
  • Der offenbarte Stand der Technik zur Herstellung kleiner Teilchen durch die Verwendung von superkritischem Fluid als Antilösungsmittel zur Freisetzung einer gewünschten Substanz aus einer Lösung oder Suspension versucht durchwegs Kontrolle über Parameter, wie Druck und Temperatur, zu erlangen, um die Morphologie, Größe und Größenverteilung, der aus der betreffenden Substanz gebildeten Teilchen, zu kontrollieren.
  • Die Nachfragen beispielsweise aus der pharmazeutischen Industrie zur Herstellung von kleinen Teilchen mit enger Teilchengrößeverteilung und spezieller Morphologie rufen allerdings den Bedarf nach noch besseren Teilchenbildungstechniken hervor, als diejenige, die in dem offenbarten Stand der Technik beschrieben sind. Neue Substanzen mit neuem Verhalten bei der Teilchenbildung erfordern ebenfalls neue und verbesserte Verfahren zur Kontrolle und großtechnischen Umsetzung der benötigten Teilchenbildung. Das Ziel der Erfindung besteht in der Bereitstellung eines Verfahrens und einer Mischkammer zur Herstellung von kleinen Teilchen mit enger Teilchengrößeverteilung und gleichmäßiger Morphologie.
  • ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Bildung von Teilchen aus einer Substanz, umfassend den Schritt des Einbringens in eine Mischkammer (8), in der die Temperatur und der Druck kontrolliert werden, eines fluiden Gases, ausgewählt aus superkritischem, nahezu superkritischem und komprimiertem Gas (4); und mindestens eines Vehikelsystems (1), umfassend mindestens eine Substanz in Lösung oder Suspension, derart, dass Tröpfchenbildung und -extraktion aus dem Vehikel durch die Wirkung des fluiden Gases (4) im Wesentlichen gleichzeitig erfolgen; wobei in mindestens einem des fluiden Gases (4) und des Vehikelsystems (1) eine Turbulenz ausgelöst wird, so dass eine kontrollierte Störung in der Strömung von mindestens einem des fluiden Gases (4) oder des Vehikelsystems (1) ausgelöst wird, um die Teilchenbildung in der Mischkammer (8) zu kontrollieren, wobei die kontrollierte Störung durch mindestens ein Strömungsstörmittel (11) im Inneren der Mischkammer (8) oder angeordnet in mindestens einem der Durchgangswege, die die Fluide in die Mischkammer einspeisen, erzeugt wird, dadurch gekennzeichnet, dass das Strömungsstörmittel ein abstehendes Element umfasst, das für die Strömung ein Hindernis erzeugt.
  • Hier umfasst die Definition für ein "fluides Gas" Material in seinem superkritischen und nahezu superkritischen Zustand sowie komprimierte Gase. Das Fluide Gas kann Kohlendioxid, Stickoxid, Schwefelhexafluorid, Xenon, Ethan, Ethylen, Propan, Chlortrifluormethan und Trifluormethan sein, ist allerdings nicht darauf beschränkt. Beispielsweise beträgt die untere Temperaturgrenze für einen nahezu kritischen Zustand für Kohlendioxid 0,65 × Tc und für Propan 0,30 × Tc, wobei Tc die kritische Temperatur für die spezielle Substanz ist.
  • Wenn absichtlich eine Turbulenz oder Störung in der Strömung des fluiden Gases oder des Vehikelsystems erzeugt wird, weicht man deutlich von der bisherigen Technik auf diesem Gebiet ab. Die Turbulenz ist bekanntlich ein äußerst empfindlicher Zustand, wobei die lokalen Drücke auch im Falle von idealen unkomprimierbaren Gasen schwer detailliert zu beschreiben sind. Unter Verwendung von Turbulenz in Kombination mit fluidem Gas, dessen Eigenschaften sich bekanntlich mit sich ändernden Bedingungen, wie Druck, drastisch ändern, könnte ein chaotischer Zustand erwartet werden, dem es an Kontrolle, die zur Erzeugung kleiner und homogener Teilchen benötigt wird, fehlt. Es wurde allerdings gezeigt, dass die Erzeugung von Turbulenz in dem fluiden Gas oder dem Vehikelsystem vor dem Einbringen in die Teilchenbildungskammer eine bemerkenswerte und stabile Auswirkung auf Teilchengröße und Teilchenverteilung besitzt.
  • Vorzugsweise wird die Turbulenz so kontrolliert, dass sich die gewünschten Teilchen der mindestens einen speziellen Substanz bilden. Die Turbulenz benötigt wahrscheinlich eine Einstellung auf verschiedene Substanzen und Vehikel, so dass Teilchen mit den erwünschten Eigenschaften erzeugt werden.
  • Die kontrollierte Störung kann zweckmäßigerweise durch die Wechselwirkung von mindestens einem der Fluide mit dem Inneren der Mischkammer erzeugt werden. Der Aufbau der Mischkammer sollte dann der Erzeugung einer kontrollierten Störung in mindestens einem der Fluide angepasst sein, wenn das Fluid auf das Innere der Mischkammer trifft.
  • Vorzugsweise tritt die Turbulenz in mindestens einem des fluiden Gases und des Vehikelsystems in einer Region nahe oder neben einer Auslassöffnung der Mischkammer auf, wo angenommen wird, dass die Nukleierung eintritt. Die Wirkung auf die erzeugten Teilchen hängt anscheinend mit der veränderten Kristallisationsumgebung zusammen, die hergestellt wird, wenn mindestens einer der Fluid-Ströme etwas gestört ist. Es erhöht wahrscheinlich auch das Ineinandermischen der verschiedenen Fluide und daher die Gesamtoberflächen, die zur Reaktion zwischen den Fluiden verfügbar sind.
  • Die Erfindung betrifft auch eine Teilchenbildungskammer oder Mischkammer nach der Präambel und wobei mindestens ein Strömungsstörmittel zur Wechselwirkung mit mindestens einem von dem fluiden Gas oder dem Vehikelsystem, das durch das mindestens ein Zuführelement zugeführt wird, angeordnet ist, so dass in dem mindestens einen von dem fluiden Gas oder dem Vehikelsystem eine Turbulenz ausgelöst wird, um in dem Strom des mindestens einen von dem fluiden Gas oder dem Vehikelsystem eine kontrollierte Störung zu erzeugen, um die Teilchenbildung in der Mischkammer zu kontrollieren. Die Strömungsstörvorrichtung soll für die Strömung in dem Durchgang ein Hindernis darstellen und so die erforderliche Turbulenz erzeugen, die wiederum die physikalischen Eigenschaften der in der Teilchenbildungskammer gebildeten Teilchen beeinflusst.
  • Zweckmäßigerweise ist das Strömungsstörmittel dazu ausgelegt, eine Turbulenz auszulösen, die kontrolliert wird, so dass sich die gewünschten Teilchen der mindestens einen speziellen Substanz bilden. Verschiedene Substanzen mit verschiedenen Eigenschaften benötigen anscheinend verschiedene Arten und Mengen von Turbulenz, um die Teilchenbildung zu optimieren.
  • Das Strömungsstörmittel kann im Inneren der Mischkammer ausgebildet sein. Die Fluide, die in die Mischkammer einströmen, treffen somit auf das Störungsmittel im Inneren der Mischkammer.
  • Vorzugsweise sind die Strömungsstörmittel so angeordnet, dass in mindestens einem von dem superkritischen Fluid und dem Vehikelsystem in einem Bereich nahe oder neben dem Auslassteil der Mischkammer, wo angenommen wird, dass die Nukleierung erfolgt, eine Turbulenz erzeugt wird.
  • Das Strömungsstörmittel umfasst ein in das Innere der Mischkammer abstehendes Element. Ein solches Element stellt ein wirksames Hindernis für die Strömung dar und erzeugt somit Turbulenz.
  • Zweckmäßigerweise sind die Strömungsstörmittel durch mindestens ein Brett an der Wand der Mischkammer aufgebaut, wobei sich das Brett bei Gebrauch der Strömungsrichtung entgegenstellt. Ein solches Brett bringt die kinetische Energie der Strömung wirksam in Rückwärtsrichtung zurück und erzeugt somit in einem Bereich um das Brett eine Turbulenz.
  • Vorzugsweise ist das Strömungsstörmittel durch mindestens zwei getrennte Elemente aufgebaut. Solche Elemente können zwei Bretter an der Wand der Mischkammer oder ein Brett und mindestens ein Prallblech, das von der Mischkammerwand absteht, sein. Die Wahl des Strömungsstörmittels ist vorzugsweise der Substanz, von der die Teilchen zu bilden sind, angepasst.
  • Vorzugsweise kann die Mischkammer erste und zweite Körperteile umfassen, die lösbar miteinander gekoppelt sind.
  • Die Herstellung der Mischkammer in zwei getrennten Teilen stellt den Vorteil der leichten Reinigung der Mischkammer bereit. Bei der bisherigen Technik gibt es oft Probleme mit Teilchen, die die Mischkammer verstopfen und die Auslassöffnung der Mischkammer verschließen. Wenn eine zweiteilige Mischkammer eingesetzt wird, können solche Teilchen leicht durch einfaches Öffnen und Reinigen der Mischkammer entfernt werden.
  • Kurze Beschreibung der Zeichnung
  • Die bevorzugten Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung werden nun im Folgenden nur unter Bezugnahme auf die beigefügten Zeichnungen beispielhaft beschrieben. Es zeigen:
  • 1 schematisch ein Teilchenherstellungssystem nach der bisherigen Technik.
  • 2 einen Schnitt durch eine Ausführungsform einer Düse, die in Verbindung mit der vorliegenden Erfindung verwendet wird.
  • 3 einen Schnitt durch eine Ausführungsform einer erfindungsgemäßen Mischkammer.
  • 4 einen Schnitt durch die Mischkammer in 3, die mit der Düse in 2 zusammengebaut ist.
  • 5 einen Schnitt durch eine weitere Ausführungsform einer erfindungsgemäßen Mischkammer, entsprechend derjenigen in 3, allerdings hergestellt aus zwei Stücken.
  • 6 einen Schnitt durch eine dritte Ausführungsform einer erfindungsgemäßen Mischkammer.
  • 7 einen Schnitt der Mischkammer in 6 in einem mit der Düse in 2 zusammengebauten Zustand.
  • 8 einen Schnitt durch eine vierte Ausführungsform einer erfindungsgemäßen Mischkammer.
  • 8a einen Längsschnitt durch die Mischkammer in 8.
  • 9a einen SEM-Graph aus einem Experiment unter Verwendung einer Stand-der-Technik-Mischkammer und von Felodipin als teilchenbildende Substanz.
  • 9b einen SEM-Graph aus einem Experiment unter Verwendung der Mischkammer in 8 und von Felodipin als teilchenbildende Substanz.
  • 10a das Gleiche wie 9a.
  • 10b einen SEM-Graph aus einem Experiment unter Verwendung der Mischkammer aus 6 und von Felodipin als teilchenbildende Substanz.
  • 11a einen SEM-Graph aus einem Experiment unter Verwendung einer Stand-der-Technik-Mischkammer und von Candesartan-cilexetil als teilchenbildende Substanz.
  • 11b einen SEM-Graph aus einem Experiment unter Verwendung der Mischkammer aus 5 und Candesartan-cilexetil als teilchenbildende Substanz.
  • 12a das Gleiche wie 11a.
  • 12b einen SEM-Graph aus einem Experiment unter Verwendung der Mischkammer aus 6 und Candesartan-cilexetil als teilchenbildende Substanz.
  • 13 ein Diagramm, das die Teilchengrößeverteilung der Teilchen unter Verwendung von Felodipin als teilchenbildende Substanz und drei verschiedenen Mischkammern zeigt.
  • Ausführliche Beschreibung der bevorzugten Ausführungsformen der Erfindung
  • Die Ausführungsformen der Erfindung werden im Folgenden als nur erläuternde und nicht einschränkende Beispiele beschrieben.
  • In 1 ist ein schematisches System zur Teilchenherstellung, wie es aus der bisherigen Technik bekannt ist, gezeigt. Ein Vehikelsystem 1, bestehend aus einer Lösung oder Suspension, die eine Substanz enthält, von der Teilchen zu bilden sind, wird durch eine Düse 7 über einen ersten Durchgang 2 in eine Mischkammer oder eine Teilchenbildungskammer 8 eingespeist. Gleichzeitig wird ein Antilösungsmittel 4 in Form eines fluiden Gases über die Düse 7 durch einen zweiten Durchgang 5 in die Mischkammer 8 eingespeist. Die Mischkammer 8 ist in einem Ofen angeordnet und weist eine Öffnung auf, die sich in ein Gefäß 6 zum Sammeln der durch das erfindungsgemäße Verfahren gebildeten Teilchen öffnet. Bei Gebrauch extrahiert das Antilösungsmittel 4 das Vehikel aus dem Vehikelsystem 1 beim Vermischen unter kontrollierten Temperatur- und Druckbedingungen, wobei sich das Antilösungsmittel 4 in einem fluiden Gaszustand im Inneren der Mischkammer 8 befindet. Wenn sich die Bedingungen in der Mischkammer 8 ändern, wird das Vehikel durch das Antilösungsmittel extrahiert und führt zur schnellen Teilchenbildung der von dem Vehikelsystem 1 transportierten Substanz. Die Teilchen werden in dem Gefäß 6 gesammelt, während das Antilösungsmittel 4 und das extrahierte Lösungsmittel durch einen Rückschlagregler austreten. Die Düse 7 bei dieser Art von Gerät könnte eine Zwei- oder Dreikomponentendüse 7 nach der bisherigen Technik sein.
  • Das Düsenmittel 7 könnte nach der bisherigen Technik wie in 2 mit einem ersten Durchgang 2 für die Lösung oder das Vehikelsystem 1 und einem zweiten Durchgang 5 für das Antilösungsmittel 4, die zur im Wesentlichen gleichzeitigen Einspeisung der Fluide 1, 4 in die Mischkammer 8 coaxial angeordnet sind, ausgebildet sein. Wie in dem Beispiel von 2 erläutert, könnte der mittlere zweite Durchgang 5 angeordnet sein, um sich weiter in die Mischkammer 8 hinein zu erstrecken als der umgebende erste Durchgang 2. Das Düsenmittel 7 besteht auch aus einem Verbindungsstück 9 zum Verbinden mit der Mischkammer 8.
  • 3 zeigt eine Mischkammer 8 nach einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung. Die äußere Form der Mischkammer 8 ist einfach zur Aufnahme durch den Verbindungsteil 9 des Düsenmittels 7 ausgelegt. Entsprechend ist die Mischkammer 8 mit einem Bohrloch 10 zur Aufnahme des ersten 5 und des zweiten Durchgangs 2 ausgestattet. Erfindungsgemäß ist die Mischkammer 8 auch mit dem Strömungsstörmittel 11 zur Störung der Fluid-Ströme aus dem ersten Durchgang 5 und dem zweiten Durchgang 2 ausgestattet. Bei dieser Ausführungsform stellen zwei abgeschrägte Bretter 12 in der Wand der Mischkammer 8 das Strömungsstörmittel 11 dar.
  • In 4 ist die Mischkammer von 3 zusammengebaut mit einem Düsenmittel 7 wie in 2 erläutert. Aus dieser Figur geht leicht hervor, dass die fluiden Strömungen, die aus den Durchgängen 2 bzw. 5 austreten, durch das Fluid-Störmittel 11, das von den Brettern 12 dargestellt wird, gestört werden, wenn das Gerät in Gebrauch ist.
  • In 5 ist eine Mischkammer 8 gezeigt, die der Mischkammer von 3 entspricht, allerdings ist sie aus zwei getrennten Teilen, einem Einlass-Endstück 13 und einem Auslass-Endstück 14, hergestellt. Diese beiden Teile 13, 14 sind lösbar miteinander verbunden, und es wird vermutet, dass sie in Gebrauch miteinander verbunden sind und eine funktionsfähige Mischkammer 8 darstellen. Die Möglichkeit des Trennens von Einlass-Endstück 13 und Auslass-Endstück 14 stellt den Vorteil der leichten Reinigung der Mischkammer 8 bereit, in der die Teilchen am Auslassende zum Zusammenklumpen und zum Verschließen des engen Durchgangs zu Gefäß 6 neigen. Ein weiterer Vorteil besteht darin, dass die Auslass-Endstücke 14 und die Einlass-Endstücke 13 die die verschiedensten Konstruktionen aufweisen, leicht austauschbar sein können.
  • Eine weitere Ausführungsform der erfindungsgemäßen Mischkammer 8 ist in 6 gezeigt. Sie besteht genauso wie die zuvor genannte Ausführungsform aus einem Auslass-Endstück 14 und einem Einlass-Endstück 13. Das Strömungsstörmittel 11 besteht aus einem Stopfen 15, der fest verschließend in das offene Ende des Auslass-Endstückes 13 eingeführt ist. Weiterhin ist der Stopfen 15 mit einem zentralen Bohrloch 16 ausgestattet, wobei das Bohrloch 16 einen Durchgang bereitstellt, der bezüglich der zentralen Achsen der Mischkammer 8 geneigt ist, was auch die Richtung ist, in die die Fluide die Düse 7 verlassen. Bei Gebrauch erzeugt das Bohrloch 16 Scherkräfte, die auf die Fluid-Strömung einwirken, so dass sich das vorbeiströmende Fluid dreht und somit eine Turbulenz erzeugt wird, die sich im Inneren der Mischkammer 8 ausbreitet. Somit erzeugt der in dem Bohrloch 16 vorgesehene Stopfen 15 bei dieser speziellen Ausführungsform das Strömungsstörmittel 11.
  • In 7 ist die Mischkammer 8 in 6 in einem mit Düsenmittel 7 zusammengebauten Zustand gezeigt. Angesichts der Proportionen zwischen den Teilen wie in 7 ist es eindeutig, dass die Turbulenz in diesem Fall zuerst stromaufwärts von der Öffnung des zentralen Durchgangs 5 auftritt und sich dann wahrscheinlich im Inneren der Mischkammer 8 ausbreitet.
  • Noch eine weitere Ausführungsform für eine erfindungsgemäße Mischkammer 8 ist in 8 gezeigt. Diese Mischkammer 8 besitzt ein Einlass-Endstück 13 und ein Auslass-Endstück 14. Das Strömungsstörmittel 11 besteht aus zwei getrennten Mitteln. Das Auslass-Endstück 14 ist mit zwei abgeschrägten Brettern 12, entsprechend den Brettern in 2, die ein erstes Strömungsstörmittel darstellen, vorgesehen. Das Einlass-Endstück ist mit einem zweiten Strömungsstörmittel 11, das zwei Prallbleche 17 umfasst, die von der Wand der Mischkammer 8 abstehen, vorgesehen. Wie eindeutiger aus 8b hervorgeht, erstrecken sich die Prallbleche 17 nur gerade so weit, dass der zentrale Durchgang 5 zwischen ihnen belassen wird. Weiterhin sind die Prallbleche 17 in einem Winkel gegen die zentralen Achsen der Mischkammer 8 angeordnet, um ihre Wirkung auf die Strömung zu erhöhen.
  • Die Wirkung des Strömungsstörmittels 11 geht eindeutig aus den folgenden Experimenten hervor. Bei all diesen Experimenten wurde zur Herstellung der Teilchen eine SEDS-Anlage verwendet. Lösung und Antilösungsmittel (CO2) wurden durch eine Düse eingespeist, die in einem Ofen angeordnet war. Unter kontrollierten Druck- und Temperaturbedingungen extrahierte das Antilösungsmittel das Lösungsmittel aus der Lösung.
  • Mit der Testsubstanz Felodipin, die ein niedriges Molekulargewicht besitzt und kristallin ist, wurde das gleiche Experiment unter Verwendung einer Stand-der- Technik-Mischkammer und einer Mischkammer nach der in 8 gezeigten Ausführungsform der Erfindung durchgeführt. Als Lösungsmittel wurde Ethylacetat und als Antilösungsmittel CO2 verwendet. Die Betriebsbedingungen waren 80 bar und 60 °C. Die Strömungsgeschwindigkeit des Antilösungsmittels betrug 9,0 ml/min und die Strömungsgeschwindigkeit der Lösung 0,1 ml/min. Sodann wurden die SEM-Graphen der in jedem Experiment gebildeten Teilchen studiert. In 9a ist der SEM-Graph unter Anwendung der bisherigen Techniken gezeigt, und in 9b ist der SEM-Graph unter Verwendung der Mischkammer von 8 gezeigt. Es ist eindeutig zu sehen, dass die erfindungsgemäße Mischkammer zu den durch die bisherige Technik gebildeten Teilchen verschiedene und bevorzugte Teilchen bereitstellt. Die durch das erfindungsgemäße Verfahren gebildeten Teilchen sind sichtbar kleiner und gleichmäßiger als die durch das Stand-der-Technik-Verfahren erhaltenen Teilchen.
  • Ein drittes Experiment wurde unter Verwendung von Felodipin und der Mischkammer aus 6 durchgeführt. Die Testbedingungen waren die gleichen wie in dem ersten Experiment mit Felodipin. Hier sind sowohl Morphologie als auch Größe der Teilchen eindeutig verschieden von dem Experiment unter Anwendung der bisherigen Technik, wie aus dem SEM-Graph (10a und b) zu sehen ist. Die unter Verwendung der Mischkammer aus 6 erhaltene Morphologie ist gegenüber der Morphologie der Stand-der-Technik-Teilchen stark bevorzugt, da die Teilchen gleichmäßiger und wesentlich glatter sind.
  • Die Größenverteilungen unter Verwendung von Felodipin mit verschiedenen Mischkammern sind in 13 gezeigt. Beide erfindungsgemäße Mischkammern zeigen eine engere Größenverteilung, die auch auf kleine Teilchengrößen übertragen wird. Wie für diese bestimmte Substanz zu sehen ist, zeigt die Mischkammer nach 8 ein besseres Ergebnis als die Mischkammer nach 6. Für ein optimales Ergebnis sollte die Substanz jeweils zusammen mit einer speziell an diese Substanz und die gewünschte Teilchenbildung der Substanz angepassten Mischkammer verwendet werden.
  • Eine weitere Testsubstanz, Candesartan-cilexetil, wurde in ähnlichen Experimenten unter Verwendung der Mischkammer aus 5 und 6 verwendet. Die resultierenden SEM-Graphen sind in 11a und b bzw. 12a und b gezeigt. Die Betriebsbedingungen bei diesen Experimenten waren 210 bar und 64 °C. Die Strömung des Antilösungsmittels (CO2) betrug 12 ml/min, und die Strömungsgeschwindigkeit des Lösungsmittels (Aceton) betrug 0,3 ml/min. Die Unterschiede zwischen den resultierenden Teilchen unter Verwendung der bisherigen Technik und unter Verwendung der verschiedenen Ausführungsformen der erfindungsgemäßen Mischkammer sind bemerkenswert, wie es eindeutig aus dem SEM-Graph zu sehen ist. Wiederum werden Morphologie und Größenverteilung der Teilchen durch die kontrollierte Störung in der Fluid-Strömung oder den Fluid-Strömungen auf zweckmäßige Weise beeinflusst.
  • Es wird davon ausgegangen, dass im Rahmen der Erfindung viele verschiedene Ausführungsformen des Verfahrens hinsichtlich der Erzeugung der kontrollierten Störung und in der Mischkammer hinsichtlich Form und Positionierung des Fluid-Störmittels vorgenommen werden können. Das Fluid-Störmittel kann beispielsweise wie Prallbleche, die von den Wänden der Mischkammer abstehen, wie Rillen oder Auskragungen in der Mischkammerwand durch Insertion von Durchgängen auf eine solche Weise ausgebildet sein, um das Fluid im Inneren der Mischkammer in Rotation zu versetzen. Man könnte sich auch vorstellen, dass die Turbulenz vor Eintritt in die Mischkammer in den Durchgängen der Düse hervorgerufen wird. Die äußere Form der Mischkammer kann offenbar in Anpassung an die Form der verwendeten Düse viele verschiedene Formen einnehmen.
  • Im Vorder- oder Endteil der Mischkammer können verschiedene Strömungsstörmittel zusammengebracht werden, je nachdem, wie sie zum Bilden von Teilchen einer bestimmten Substanz erforderlich sind. Die Länge der Durchgänge 2, 5, die in die Mischkammer 8 einmünden, könnte einen Einfluss auf die Turbulenzerzeugung ausüben.
  • Es wird davon ausgegangen, dass die Erfindung, obwohl die in diesem Dokument gezeigten Beispiele auf zwei Durchgänge zum Transportieren eines fluiden Gases und eines Vehikelsystems begrenzt sind, leicht mit drei oder mehreren Durchgängen realisiert werden kann. Somit kann bei einer solchen Ausführungsform bei dem erfindungsgemäßen Verfahren mehr als eine Lösung gleichzeitig eingesetzt werden.

Claims (21)

  1. Verfahren zum Bilden von Teilchen aus einer Substanz, umfassend den Schritt des Einbringens in eine Mischkammer (8), in der die Temperatur und der Druck kontrolliert werden, eines fluiden Gases, ausgewählt aus superkritischem, nahezu superkritischem und komprimiertem Gas (4); und mindestens eines Vehikelsystems (1), das mindestens eine Substanz in Lösung oder Suspension derart aufweist, dass Tröpfchenbildung und -extraktion aus dem Vehikel durch die Wirkung des fluiden Gases (4) im Wesentlichen gleichzeitig erfolgen; wobei in mindestens einem des fluiden Gases (4) und des Vehikelsystems (1) eine Turbulenz ausgelöst wird, so dass eine kontrollierte Störung in der Strömung von mindestens einem des fluiden Gases (4) oder des Vehikelsystems (1) ausgelöst wird, um die Teilchenbildung in der Mischkammer (8) zu kontrollieren, wobei die kontrollierte Störung durch mindestens ein Strömungsstörmittel (11) im Inneren der Mischkammer (8) oder angeordnet in mindestens einem der Durchgangswege, die die Fluide in die Mischkammer einspeisen, erzeugt wird, dadurch gekennzeichnet, dass das Strömungsstörmittel ein abstehendes Element umfasst, das für die Strömung ein Hindernis erzeugt.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Turbulenz oder Störung von mindestens einem des fluiden Gases (4) und des Vehikelsystems (1) durch das Fluid erzeugt wird, das mit mindestens einem Strömungsstörmittel (11), das im Inneren der Mischkammer (8) ausgebildet ist, wechselwirkt.
  3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, wobei das fluide Gas ein superkritisches oder nahezu superkritisches Gas ist.
  4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei die Turbulenz kontrolliert wird, so dass die gewünschten Teilchen aus der mindestens einen speziellen Substanz gebildet werden.
  5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei die kontrollierte Störung durch das Fluid erzeugt wird, das mit dem Inneren der Mischkammer (8) wechselwirkt.
  6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei die kontrollierte Störung in mindestens einem des fluiden Gases (4) und des Vehikelsystems (1) in einem Bereich in der Nähe von oder im Anschluss an eine Auslassöffnung der Mischkammer (8) ausgelöst wird.
  7. Mischkammer (8) zur Verwendung bei der Bildung von Teilchen aus einer Substanz, wobei die Mischkammer (8) eine Kammer mit einem Einlass zur Aufnahme von mindestens einem ersten Zufuhrelement (5) mit einem Auslass zum Zuführen eines fluiden Gases, ausgewählt aus superkritischem, nahezu superkritischem und komprimiertem Gas (4), und mindestens einem zweiten Zufuhrelement (2) mit einem Auslass zum Zuführen eines Vehikelsystems (1), aufweisend mindestens eine Substanz in Lösung oder Suspension, und einem Auslass zum Absaugen der darin gebildeten Teilchen einschließt, und wobei mindestens ein Strömungsstörmittel (11) im Inneren der Mischkammer oder in mindestens einem der Durchgangswege, die die Fluide in die Mischkammer einspeisen, angeordnet ist, zur Wechselwirkung mit mindestens einem des fluiden Gases (4) oder des Vehikelsystems (1), das durch das mindestens eine Zufuhrelement (4, 5) bereitgestellt wird, so dass in dem mindestens einen des fluiden Gases (4) oder des Vehikelsystems (1) eine Turbulenz ausgelöst wird, um eine kontrollierte Störung in der Strömung des mindestens einen des fluiden Gases (4) oder des Vehikelsystems (1) zu erzeugen, um die Teilchenbildung in der Mischkammer (8) zu kontrollieren, dadurch gekennzeichnet, dass das Strömungsstörmittel ein abstehendes Element umfasst, das ein Hindernis für die Strömung erzeugt.
  8. Mischkammer nach Anspruch 7, wobei das Strömungsstörmittel (11) zur Auslösung einer Turbulenz ausgelegt ist, die kontrolliert wird, so dass die gewünschten Teilchen der mindestens einen speziellen Substanz gebildet werden.
  9. Mischkammer nach einem der Ansprüche 7 und 8, wobei das abstehende Element in der Mischkammer (8) angeordnet ist.
  10. Mischkammer nach Anspruch 9, wobei das abstehende Element im Umfang der inneren Wände der Kammer ausgebildet ist.
  11. Mischkammer nach einem der Ansprüche 9 bis 10, wobei das abstehende Element von mindestens einem Brett (12) in der Wand der Mischkammer (8) aufgebaut ist.
  12. Mischkammer nach einem der Ansprüche 9 bis 10, wobei das abstehende Element von mindestens einem Prallblech (17), das von der Mischkammerwand absteht, aufgebaut ist.
  13. Mischkammer nach einem der Ansprüche 7 bis 11, wobei das abstehende Element so angeordnet ist, dass eine Turbulenz in mindestens einem des fluiden Gases (4) und des Vehikelsystems (1) in einem Bereich in der Nähe oder im Anschluss an den Auslassteil der Mischkammer (8) hervorgerufen wird.
  14. Mischkammer nach einem der Ansprüche 9 bis 13, wobei das abstehende Element von einem Stöpsel (15) aufgebaut ist, der in der Mischkammer angeordnet ist, wobei der Stöpsel (15) mit einem Kanal (16) versehen ist.
  15. Mischkammer nach Anspruch 14, wobei die Richtung des Kanals (16) in dem Stöpsel (15) bezüglich der Richtung der Fluidströmungen in der Mischkammer (8) geneigt ist.
  16. Mischkammer nach Anspruch 12, wobei das abstehende Element aus zwei Prallblechen (17) aufgebaut ist, die von den gegenüberliegenden Wänden der Mischkammer abstehen.
  17. Mischkammer nach Anspruch 12 oder 16, wobei das Prallblech (17) bezüglich der zentralen Achsen der Mischkammer (8) geneigt ist.
  18. Mischkammer nach einem der Ansprüche 7 bis 17, wobei die Mischkammer (8) erste und zweite Körperteile (13, 14) umfasst, die lösbar miteinander gekoppelt sind.
  19. Anlage zur Erzeugung von teilchenförmigen Produkten, bestehend aus einer Vehikelsystem-Zufuhr, einer Fluidgas-Zufuhr, einer Mischkammer (8) nach einem der Ansprüche 7 bis 18, einem ersten und einem zweiten Durchgang zum gemeinsamen Einleiten eines Vehikelsystems und eines fluiden Gases in die Mischkammer.
  20. Verwendung der Anlage nach Anspruch 7 zur Herstellung eines teilchenförmigen Produkts aus einer Substanz, wobei die Substanz Felodipin oder Candesartan-cilexetil ist.
  21. Verfahren nach Anspruch 1 zur Herstellung eines teilchenförmigen Produkts aus einer Substanz, wobei die Substanz Felodipin oder Candesartan-cilexetil ist.
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