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DE3855429T2 - Verfahren zur Elektrophorese - Google Patents

Verfahren zur Elektrophorese

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Publication number
DE3855429T2
DE3855429T2 DE19883855429 DE3855429T DE3855429T2 DE 3855429 T2 DE3855429 T2 DE 3855429T2 DE 19883855429 DE19883855429 DE 19883855429 DE 3855429 T DE3855429 T DE 3855429T DE 3855429 T2 DE3855429 T2 DE 3855429T2
Authority
DE
Germany
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gel
electrophoresis
concentration
potential
membrane
Prior art date
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DE19883855429
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Inventor
Yoshihiko Makino
Masashi Ogawa
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Fujifilm Holdings Corp
Original Assignee
Fuji Photo Film Co Ltd
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Publication date
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Priority claimed from JP63096067A external-priority patent/JPH01267450A/ja
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Publication of DE3855429T2 publication Critical patent/DE3855429T2/de
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    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N27/00Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means
    • G01N27/26Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating electrochemical variables; by using electrolysis or electrophoresis
    • G01N27/416Systems
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    • G01N27/44756Apparatus specially adapted therefor
    • G01N27/44773Multi-stage electrophoresis, e.g. two-dimensional electrophoresis
    • GPHYSICS
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    • G01N27/44747Composition of gel or of carrier mixture

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Description

  • Diese Erfindung betrifft ein Impulsfeldelektrophorese-Verfahren, insbesondere eine Elektrophoresemediummembrane und ein Elektrophoreseverfahren, die für die elektrophoretische Trennung von hochmolekularen Proteinen und großen DNA-Molekülen durch die Anwendung eines gepulsten elektrischen Felds geeignet sind. Diese Erfindung betrifft insbesondere ein Impulsfeldelektrophorese-Verfahren, das für die elektrophoretische Trennung von Bestandteilen von lebenden Organismen mittels eines verbesserten Verfahrens der Anwendung eines gepulsten elektrischen Felds geeignet ist.
  • Die Gelelektrophorese ist ein wichtiges Mittel für die Trennung von hochmolekularen Materialien, wie Proteinen und Nukleinsäuren auf dem Gebiet der Gentechnologie. Mit der konventionellen Art der Elektrophorese, d.h. der kontinuierlichen Elektrophorese, konnten bei Trennung und Analyse großer DNAs, wie Chrornosomenkartographierung, DNAs, die eine Molekulargröße (Molekulargewicht) haben, welche kleiner als mehrere 10 Kilobasenpaare (kbp; wobei bp ein einziges Basenpaar repräsentiert und kbp 1.000 Basenpaare repräsentiert) ist, getrennt werden, und DNAs, die eine Molekulargroße haben, welche größer als mehrere 10 Kilobasenpaare ist, konnten nicht getrennt werden. wegen der übermäßigen Menge an Forschung, die in den vergangenen Jahren in der genetischen Technologie unternommen worden ist, ist es zu einem dringenden Bedürfnis für eine schnelle Identifizierung der Basenfolgen der DNA gekommen. Es ist bisher eine lange Zeit zum Trennen eines gewünschten DNA-Bereichs von Chromosomen und großen DNAs erforderlich gewesen, und die Leistungsfähigkeit der Basenaufeinanderfolgebestimmung einer DNA ist bisher niedrig gewesen.
  • Die Impulsgradientenelektrophorese, worin sich miteinander schneidende elektrische Felder abwechselnd angewandt werden, wurde durch Cantor et al. 1982 entwickelt und wurde in der PCT-Patentveröffentlichung WO 84/02001 offenbart. Außerdem wurden die Orthogonal-Feld-Alternierungs-Gel-Elektrophorese (OFAGE) und die Feld-Inversions-Gel-Elektrophorese (FIGE) durch Olson et al. in "Nucleic Acids Res."; 12, 5647 (1984) offenbart.
  • In jedem offenbarten Elektrophoreseverfahren werden DNAs, die unterschiedliche Anzahlen von Basen haben, durch periodisches Ändern der Richtung eines elektrischen Felds, welches seinerseits die Formen der DNAs ändert, voneinander getrennt.
  • Bei dem OFAGE-Verfahren sind Elektroden vorgesehen und unter 45º-Winkeln mit Bezug aufeinander angeordnet, wobei ein 1%- Agarosegel in dem von den Elektroden umgebenen Raum vorgesehen ist, wobei die Stärke jedes angewandten elektrischen Felds auf angenähert 10V/cm eingestellt wird, wobei die elektrischen Felder abwechselnd mit einer Periode von mehreren 10 Sekunden angewandt werden, und wobei die Elektrophorese während angenähert 15 Stunden ausgeführt wird. Auf diese Art und Weise können DNAs bis zu angenähert 400 kbp getrennt werden. Das OFAGE- Verfahren hat den Nachteil, daß, da die elektrischen Felder weder die gleiche Richtung noch Richtungen von 180º voneinander weg haben, das erhaltene elektrophoretische Bild verzerrt ist, und daher ein großer Fehler entsteht, wenn man das Molekulargewicht des DNA-Moleküls bestimmt.
  • In dem FIGE-Verfahren wird die Richtung des elektrischen Felds um 180º umgekehrt (d.h. genau umgekehrt). Bei dem FIGE-Verfahren, worin das elektrische Feld genau in einer Dimension angewandt wird, wird das Trennungsbild nicht verzerrt. Jedoch wird, obwohl die Impulsbedingungen gemäß dem Molekulargewicht der DNA, welche getrennt werden soll, gewählt werden, ein vorbestimmtes elektrisches Feld in der Vorwärts- und Rückwärtsrichtung über die gesamte Gelmembrane angewandt. Daher kann die Form des DNA-Moleküls, das ein Molekulargewicht hat, welches in einen gewünschten Bereich fällt, nicht mit einem hohen Nutzeffekt verändert werden. Infolgedessen ist der Molekulargewichtsbereich, über den eine DNA-Fraktionierung möglich ist, schmal. Dieses Problem sollte gelöst werden, um die Geschwindigkeit dieser Art von genetischer Analyse und DNA-Sequenzanalyse zu erhöhen.
  • Weiterhin offenbart WO-A-87/00 635 ein Verfahren für die Impulsfeldelektrophorese zum Trennen von geladenen Makromolekülen, worin die zu trennenden Makromoleküle dazu veranlaßt werden, daß sie sich unter dem Einfluß eines elektrischen Potentials, dessen Polarität intermittierend umgekehrt wird, durch ein Gel in einer vorbestimmten Richtung weg von einem Ursprung bewegen. Die Polarität des intermittierend umgekehrten Stroms ist derart, daß die Moleküle abwechselnd einen Einfluß in einer Vorwärtsrichtung weg von dem Ursprung und der entgegengesetzten nach dem Ursprung hin erfahren. Der Nettoeinfluß nach dem Ursprung hin, welcher über eine Zeitdauer hinweg gemittelt ist, ist nicht größer als 50 % des Vorwärtseinflusses. Die angewandte Spannung kann typischerweise jene sein, welche in der Elektrophorese im Bereich von 100 bis 500 V verwendet wird, und das Zeitintervall zwischen dem umkehrenden Strom ist von 1/5000 einer Sekunde bis zu 90 Sekunden. Obwohl WO-A-87/00 635 beschreibt, daß die Polarität des elektrischen Potentials intermittierend umgekehrt wird, ist jedoch das Potential weg von dem Ursprung vom gleichen Wert wie das Potential, das nach dem Ursprung hin gerichtet ist. Nur die Dauer der Potentiale wird verändert.
  • Schließlich offenbart WO-A-87/01955 ein Verfahren für die Gelelektrophorese, welches eine periodische Umkehrung des elektrischen Felds im wesentlichen in einer Dimension anwendet, das als Feldumkehrgelelektrophoreseverfahren (FIGE) bezeichnet wird. Dieses Verfahren führt zu einer Nettowanderung durch Verwendung einer längeren Zeit oder höheren Spannung in der einen Richtung als in der entgegengesetzten Richtung. Es ermöglicht eine Trennung von DNA- oder Proteinmischungen in Größenbereichen, die für die übliche konventionelle Elektrophorese nicht zugänglich sind.
  • Ein Ziel der vorliegenden Erfindung ist es, ein verbessertes Impulsfeldelektrophorese-Verfahren unter Verwendung einer Elektrophoresemediummembrane, die aus einem wäßrigen Agarosegel zusammengesetzt ist bzw. besteht, zur Verfügung zu stellen.
  • Ein anderes Ziel der vorliegenden Erfindung ist es, ein Impulsfeldelektrophorese-Verfahren zur Verfügung zu stellen, worin der Molekulargewichtsbereich, über welchen eine Fraktionierung möglich ist, verbreitert ist und eine Trennung von großen DNA-Molekülen erreicht werden kann.
  • Ein weiteres Ziel der vorliegenden Erfindung ist es, ein Impulsfeldelektrophorese-Verfahren zur Verfügung zu stellen, worin die elektrophoretischen Bedingungen leicht für das Molekulargewicht eines großen DNA-Moleküls eingestellt werden können und hohe Fraktionierungswirkungen durch kurze Wanderungsvorgänge erhalten werden.
  • Ein noch weiteres Ziel der vorliegenden Erfindung ist es, ein verbessertes Impulsfeldelektrophorese-Verfahren für die Impulsfeldumkehrelektrophorese zur Verfügung zu stellen.
  • Ein anderes Ziel der vorliegenden Erfindung ist es, ein Impulsfeldelektrophorese-Verfahren zur Verfügung zu stellen, worin der Bereich der Molekulargewichte der DNA, über welchen eine Fraktionierung möglich ist, verbreitert ist und die Trennung von großen DNA-Molekülen erreicht werden kann.
  • Ein weiteres Ziel der vorliegenden Erfindung ist es, ein Impulsfeldelektrophorese-Verfahren zur Verfügung zu stellen, welches eine Trennung und Fraktionierung von Bestandteilen von lebenden Organismen der Art, wie Nukleinsäuren und Proteinen, in einer kurzen Wanderungszeit ermöglicht.
  • Die vorliegende Erfindung stellt ein Impulsfeldelektrophorese- Verfahren zur Verfügung, umfassend die Schritte des Anwendens eines gepulsten Potentials in einer solchen Art und Weise, daß das an die Anodenseite eines Elektrophoresemediums angelegte Vorwärtspotential und das an die Kathodenseite des Elektrophoresemediums angelegte Rückwärtspotential unterschiedlich voneinander sind, und des Machens einer Zeitdauer von jeder Periode des Anwendens des Potentials auf die Anode unterschiedlich von einer Zeitdauer von jeder Periode des Anwendens des Potentials auf die Kathode, und weiter umfassend die Verwendung einer Elektrophoresemediummenbrane, die ein wäßriges Agarosegel umfaßt, worin das Gel eine vorbestimmte allmähliche Änderung in der Schichtdicke und/oder Konzentration längs der Richtung der Elektrophorese hat.
  • Weitere Weiterbildungen des Impulsfeldelektrophorese-Verfahrens gemäß der vorliegenden Erfindung sind in den abhängigen Ansprüchen definiert.
  • Das Impulsfeldelektrophorese-Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung ermöglicht die Trennung von chromosomalen DNAs, Chromosomkartographierung, Erzeugung von Genbüchereien, DNA- Sequenzanalyse, RNA-Sequenzanalyse, sowie Trennung und Analyse von Proteinen, welche mit der konventionellen Technologie unmöglich oder schwierig waren. Die vorliegende Erfindung kann zum Beispiel auf die Trennung von chromosomalen DNAs, Chromosomenkartographierung, Erzeugung von Genbüchereien, DNA-Sequenzanalyse, RNA-Sequenzanalyse, sowie Trennung und Analyse von Proteinen angewandt werden.
  • KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
  • Fig. 1 ist ein Blockschaltbild, das ein Beispiel des Potentialanwendungsmechanismus in der Elektrophoreseeinrichtung zeigt, die zum Ausführen des Impulsfeldelektrophorese-Verfahrens gemäß der vorliegenden Erfindung verwendet wird, und
  • Fig. 2 gibt die Werte und Perioden von angewandten Potentialimpulsen des Vergleichsbeispiels 3 graphisch wieder.
  • DETAILLIERTE BESCHREIBUNG DER ERFINDUNG
  • Die Verwendung einer ersten Elektrophoresemediummembrane in einer ersten Ausführungsform des Impulsfeldelektrophorese-Verfahrens gemäß der vorliegenden Erfindung wird nachstehend in weiterem Detail beschrieben.
  • Agarose, welche üblicherweise für die Trennung von DNAs, die große Molekulargewichte haben, oder für die Basenanalyse verwendet wird, kann in der ersten Elektrophoresemediummembrane verwendet werden, die das Wäßrigagarosegel umfaßt, das eine Dicke hat, welche eine vorbestimmte allmähliche Änderung längs der Richtung der Elektrophorese hat. Die Agarose kann ausgewählt sein aus niedrigelektroendosmotischer Agarose, mittelelektroendosmotischer Agarose und hochelektroendosmotischer Agarose. Beispiele der Agarose sind in der ungeprüften japanischen Patentveröffentlichung Nr. 55(1980)-5730, dem US-Patent 4 290 911 und der PCT-Patentveröffentlichung WO 82/02599 offenbart. Ein wasserlosliches Polymer, zum Beispiel ein nichtionisches wasserlösliches Polymer, wie Polyacrylamid oder Polyethylenglycol, kann zu dem Wäßrigagarosegel hinzugefügt sein. Das Gewicht des hinzugefügten wasserlöslichen Polymers ist nicht größer als angenähert 20 % des Agarosegewichts, und fällt vorzugsweise in den Bereich von angenähert 0,1 % bis angenähert 10 %. Außerdem können Zusätze, zum Beispiel ein oberflächenaktives Mittel, wie ein nichtionisches oberflächenaktives Mittel oder ein anionisches oberflächenaktives Mittel, eine pH-Puffer-Zusammensetzung, ein Denaturierungsmittel (oder ein Modifizierungsmittel) und eine Polyolverbindung, wie Glycerol, zu dem wäßrigen Gel in Mengen innerhalb der üblicherweise verwendeten Bereiche hinzugefügt sein. Die Konzentration des wäßrigen Gels wird auf einen im wesentlichen konstanten Wert eingestellt, der in den Bereich von angenähert 0,4 % (Agarose g/Wasser ml) bis angenähert 4,0 % (Agarose g/Wasser ml) gemäß dem Zweck der Verwendung, dem Molekulargewichtsbereich der DNA-Probe o.dgl. fällt. Der Bereich, in den die Dicke der Wäßriggelmembrane fällt, ist nicht auf einen speziellen Bereich beschränkt. Die Dicke der Membrane aus dem wäßrigen Gel variiert generell innerhalb des Bereichs von angenähert 100 µm bis angenähert 10 mm, und vorzugsweise innerhalb des Bereichs von angenähert 100 µm bis angenähert 5 mm. Eine Kurve der Dickenfunktion der Membrane aus dem wäßrigen Gel bzw. der Wäßriggelmembrane kann wie eine gerade Linie, eine Exponentialfunktion, eine logarithmische Funktion oder eine stufenartige Funktion aussehen. Alternativ kann eine Kurve der Dickenfunktion der Wäßriggelmembrane aussehen wie eine gerade Linie, eine gebogene Linie oder eine Kurve, die durch eine willkürliche Kombination der oben aufgezählten Funktionen ausgedrückt ist. Die Änderung in der Dicke der Wäßriggelmembrane wird generell so eingestellt, daß die Dicke der Gelmembrane größer auf der Probentüpfelungsseite (Kathodenseite) als auf der entgegengesetzten Seite (Anodenseite) ist, aber sie kann auch so eingestellt sein, daß die Dicke der Gelmembrane auf der Probentüpfelungsseite (Kathodenseite) kleiner als auf der entgegengesetzten Seite (Anodenseite) ist, und zwar entsprechend dem Verwendungszweck, dem Molekulargewichtsbereich der DNA-Probe o.dgl.
  • Im allgemeinen wird eine Platte oder eine dünne Folie bzw. ein dünnes Blatt bzw. eine Dünnplatte, die bzw. das glatte Oberflächen hat und aus Glas, einem Keramikmaterial oder einem elektrisch isolierenden organischen Polymer zusammengesetzt ist bzw. besteht, generell als ein Träger für die Elektrophoresemediummembrane verwendet. Die Platte oder die Folie bzw. Dünnplatte, die aus dem organischen Polymer zusammengesetzt ist bzw. besteht, kann zum Beispiel eine Polyacrylesterpolymerplatte bzw. -dünnplatte, wie eine Polymethylacrylatplatte bzw. -dünnplatte; eine Polyvinylchloridplatte bzw. -dünnplatte; eine Platte bzw. Dünnplatte aus einem Polyester, wie Polycarbonat von Bisphenol A oder Polyethylenterephthalat, unter welchen die Polymethylacrylatplatte bzw. -dünnplatte oder die Polyethylenterephthalatplatte bzw. -dünnplatte bevorzugt werden, sein. Die Oberfläche des organischen Polymerträgers sollte vorzugsweise einer bekannten physikochemischen Oberflächenbehandlung unterworfen sein, wie Ultraviolettstrahlen-Bestrahl ungsbehandlung oder Glimmentladungsbehandlung, und/oder mit einer Auffangschicht bzw. Subbing-Schicht, wie einer Celluloseacetat-Auffangschicht bzw. Celluloseacetat-Subbing- Schicht oder einer Gelatine-Auffangschicht bzw. Gelatine-Subbing-Schicht versehen sein. Der Träger kann nur auf einer Seite der Gelmediummembrane oder auf beiden Seiten derselben vorgesehen sein. Die Dicke der Gelmembrane kann mittels einer Formungsverfahrens eingestellt sein, worin zwei Glasplatten oder zwei Polymerplatten einander zugewandt mit Abstandsteilen, die an beiden Rändern dazwischenliegen, positioniert sind. Auf diese Weise wird ein dünner Zwischenraum, der eine gewünschte Änderung in der Dicke hat, zwischen den beiden Glasplatten oder den beiden Polymerplatten erzeugt, und eine wäßrige Agaroselösung wird in den Zwischenraum eingefügt, um dadurch das Gel herzustellen. Die wäßrige Agaroselösung kann auch auf einen Träger aufgebracht und geliert werden. In dem Formungsverfahren kann eine gewünschte Gelmembrandickenfunktion durch Ändern der Dicke von einem oder den beiden Trägern oder durch Ändern des Abstands zwischen den beiden Trägern unter Verwendung von Abstandsteilen, welche eine gewünschte Änderung in der Dicke haben, erhalten werden.
  • Die Anwendung eines elektrischen Felds in der ersten Ausführungsform des Impulsfeldelektrophorese-Verfahrens gemäß der vorliegenden Erfindung wird nachstehend beschrieben. Jedes bekannte Verfahren, zum Beispiel das Verfahren, welches von Cantor et al. vorgeschlagen worden ist, oder das OFAGE-Verfahren, kann dazu verwendet werden, das Feld anzuwenden. In der ersten Ausführungsform des Impulsfeldelektrophorese-Verfahrens gemäß der vorliegenden Erfindung wird die Elektrophorese ausgeführt durch periodisches Umkehren der Richtung des Felds um 180º (d.h. exakt umgekehrt), anstatt des Anwendens eines Gleichstroms in einer einzigen vorbestimmten Richtung wie in dem konventionellen Elektrophoreseverfahren. Das Feld wird impulsweise angelegt. Für eine Gelmembrane, die eine Länge innerhalb des Bereichs von angenähert 50 mm bis angenähert 50 cm längs der Wanderungsrichtung hat, wird die Spannung (Differenz im Potential), die über beiden Rändern der Gelmembrane (über der Anode und der Kathode) angewandt wird, so gewählt, daß sie in den Bereich von angenähert +10 V bis angenähert +5.000 V fällt oder aus dem Bereich von angenähert -10 V bis angenähert -5.000 V, und vorzugsweise in den Bereich von angenähert +30 V bis angenähert +2.000 V oder aus dem Bereich von angenähert -30 V bis angenähert -2.000 V. Das Potential wird periodisch in Zeitintervallen gewechselt, die aus dem Bereich von angenähert 1 Millisekunde bis angenähert 1.000 Sekunden, vorzugsweise aus dem Bereich von angenähert 100 Millisekunden bis angenähert 1.000 Sekunden, gewählt werden. Für die Trennung von großen DNAs (die eine Größe innerhalb des Bereichs von mehreren zehn Kilobasenpaaren bis mehreren tausend Kilobasenpaaren haben) wird eine Spannung innerhalb des Bereichs von angenähert +50 V bis angenähert +1.000 V oder innerhalb des Bereichs von angenähert -50 V bis angenähert -1.000 V verwendet. Das Feld kann in jeder Art und Weise angewandt werden, zum Beispiel so, daß die Spannung in der Vorwärtsrichtung höher und die Spannung in der Rückwärtsrichtung niedriger ist. Umgekehrt kann die Spannung in der Vorwärtsrichtung niedriger als die Spannung in der Rückwärtsrichtung sein. Grundsätzlich sollten die Zeiten, während deren die Spannungen angewandt werden, so gewählt werden, daß die Vorwärtswanderungsgeschwindigkeit wesentlich höher als die Rückwärtswanderungsgeschwindigkeit ist. Die Zeiten, während deren die Impulse angewandt werden, sind nicht auf spezielle Zeiten beschränkt, und sie werden gemäß der Größe des Moleküls, welches fraktioniert werden soll, gewählt. Die Impulsanwendungszeiten sollten vorzugsweise in den Bereich von angenähert 1 Millisekunde bis angenähert 1.000 Sekunden, und mehr bevorzugt in den Bereich von angenähert 100 Millisekunden bis angenähert 1.000 Sekunden fallen. Für die Trennung von großen DNAs sollte die Impulsanwendungszeit vorzugsweise in den Bereich von angenähert 1 Sekunde bis angenähert 1.000 Sekunden fallen. Die Wellenform des angewandten Impulsfelds ist nicht auf eine spezielle beschränkt und kann zum Beispiel eine Rechteckwelle, eine Sägezahnwelle, eine Dreieckwelle oder eine Sinuswelle sein.
  • In der vorliegenden Erfindung kann vertikale Elektrophorese, horizontale Elektrophorese und jede andere bekannte Art von Elektrophorese angewandt werden.
  • Für die Detektion von großen DNAs, wie Doppelketten-DNAs, wird nach der Elektrophorese das elektrophoretische Bild unter Verwendung eines Fluoreszenzmittels, wie Ethidiumbromid, in ein sichtbares Bild umgewandelt, das sichtbare Bild wird fotografiert, und der Zustand der Trennung wird analysiert. Alternativ wird die DNA zu einer Membrane, wie einer porösen Nitrocellulosemembrane, übertragen (Südliches Beklecksungsverfahren bzw. Southern-blot-Verfahren), es wird eine Hybridisierung unter Verwendung einer radioaktiv markierten DNA-Sonde ausgeführt, und dann wird das Trennungsmuster in ein sichtbares Bild umgewandelt, und zwar durch Ausführen einer Autoradiographie oder Verarbeitung unter Verwendung einer berechneten Radiographieeinrichtung, die mit einer Abbildungsplatte versehen ist. In dem Fall, in welchem die elektrophoretische Trennung unter Verwendung einer Probe ausgeführt wird, die farbstoff- oder fluorchrommarkierte Nukleinsäurefragmente enthält, kann das Trennungsmuster unter Verwendung einer Einrichtung, die mit einem fotoelektrischen Umwandlungsmittel versehen ist, in ein sichtbares Bild umgewandelt werden.
  • Die Verwendung einer zweiten Elektrophoresemediummembrane in einer zweiten Ausführungsform des Impulsfeldelektrophorese- Verfahrens gemäß der vorliegenden Erfindung wird nachstehend beschrieben.
  • Agarose von der gleichen Art wie jene der ersten Elektrophore semediummembrane kann in der zweiten Elektrophoresemediummembrane verwendet werden, umfassend ein Wäßrigagarosegel, dessen Konzentration eine vorbestimmte allmähliche Änderung längs der Richtung der Elektrophorese hat.
  • Die Konzentration des wäßrigen Geis wird eingestellt, um eine angemessene Konzentrationsfunktion vorzusehen, und sie wird aus dem Bereich von angenähert 0,4 % (Agarose g/Wasser ml) bis angenähert 4,0 % (Agarose g/Wasser ml) entsprechend dem Verwendungszweck, dem Molekulargewichtsbereich der DNA-Probe o.dgl. gewählt. Die Dicke der Wäßriggelmembrane ist nicht auf einen speziellen Wert beschränkt. Die Dicke der Wäßriggelmembrane wird generell aus dem Bereich von angenähert 100 µm bis angenähert 10 mm, und vorzugsweise aus dem Bereich von angenähert 100 µm bis angenähert 7 mm, gewählt.
  • Wie sich die Konzentration der Wäßriggelmembrane ändert, wird generell so eingestellt, daß die Gelkonzentration höher auf der Probentüpfelungsseite (Kathodenseite) als auf der entgegengesetzten Seite (Anodenseite) ist, und es kann eine allmähliche oder schrittweise Änderung in der Konzentration von einer höheren Konzentration zu einer niedrigeren Konzentration längs der Richtung der elektrophoretischen Wanderung von dem Rand des Probentüpfelungsteils aus auftreten. Jedoch kann auch das Gegenteil der Änderung in der Konzentration, wie sie oben beschrieben worden ist, entsprechend dem Verwendungszweck, dem Molekulargewichtsbereich der DNA-Probe o.dgl. angewandt werden.
  • Grundsätzlich sollte die Konzentrationsfunktion des Gelmediums derart sein, daß die Gelkonzentration allmählich abnimmt, wie dargestellt durch eine leicht gebogene gerade Linie, eine gerade Linie; einen Teil einer Kurve, ausgedrückt durch eine Stufenfunktion, eine Exponentialfunktion, eine logarithmische Funktion, eine Kettenlinienfunktion, eine Fortführkurvenfunktion, eine Parabolfunktion, eine Hyperbolfunktion, eine Ellipsenfunktion oder eine Funktion einer Kurve dritten Grades, durch irgendeine andere Kurve, welche sich allmählich ändert, oder durch Kombination einer Kurve mit einer geraden Linie. Die Konzentration variiert mit Bezug auf die Entfernung längs der Richtung der Wanderung von dem Rand des Bogentüpfelungsteils, und wenn notwendig, wird die Gelkonzentration auf einen vorbestimmten Wert über eine vorbestimmte Länge im wesentlichen gehalten. Außerdem kann die Änderung in der Agarosekonzentration mit einer Änderung in der Gelmembrandicke kombiniert sein. Auch kann die Form des Probentüpfelungsteils aus bekannten Formen gewählt werden, wie einem Rechteck, einem Quadrat, einem Dreieck (Haifischzahnform) und einem Kreis.
  • Im allgemeinen kann eine Platte oder dünne Folie bzw. Dünnplatte bzw. ein dünnes Blatt, die bzw. das glatte Oberflächen hat und aus Glas, einem Keramikmaterial oder einem elektrisch isolierenden organischen Polymer, wie oben erwähnt, zusammengesetzt ist bzw. besteht, als ein Träger für die Elektrophoresemediummembrane verwendet werden. Die Oberfläche des Trägers aus organischem Polymer sollte vorzugsweise einer bekannten physikochemischen Oberflächenbehandlung unterworfen sein, wie Ultraviolettstrahlen-Bestrahlungsbehandlung oder Glimmentladungsbehandlung, und/oder mit einer Auffangschicht bzw. Subbing-Schicht, wie einer Celluloseacetat-Auffangschicht bzw. Celluloseacetat-Subbing-Schicht oder einer Gelatineauffangschicht bzw. Gelatine-Subbing-Schicht versehen sein. Der Träger kann nur auf einer Seite der Gelmediummembrane oder auf beiden Seiten derselben vorgesehen sein. Die gewünschte Konzentration in der Gelmembrane kann durch ein Formungsverfahren erhalten werden, worin zwei Glasplatten oder zwei Polymerplatten einander zugewandt mit Abstandsteilen, die an beiden Rändem dazwischenliegen, positioniert sind. Auf diese Weise wird ein dünner Zwischenraum, der eine gewünschte Dicke hat, zwischen den beiden Glasplatten oder den beiden Polymerplatten erzeugt, und eine wäßrige Agaroselösung wird in den Zwischenraum eingeführt, während die Agarosekonzentration verändert wird, so daß dadurch das Gel hergestellt wird. Die wäßrige Agaroselösung kann auch auf einen Träger aufgebracht werden, während die Agarosekonzentration verändert wird, und geliert werden.
  • Um die Agarosegelkonzentration des Gelmediums zu verändern, ist es möglich, ein Verfahren anzuwenden, umfassend die Schritte des Einführens einer wäßrigen Agaroselösung (Lösung für die Gelbildung), die eine verhältnismäßig hohe Konzentration hat, in einer Menge, die zum Erstrecken über eine vorbestimmte Länge entlang der Richtung der Wanderung geeignet ist, in eine Glasform, die aus zwei planaren Glasplatten (einer Träger- und einer Abdeckungsplatte) und einer Abstandsplatte, die dazwischen befestigt ist, zusammengesetzt ist bzw. besteht, gelieren der auf diese Weise eingeführten wäßrigen Agaroselösung, danach Einführen einer wäßrigen Agaroselösung, die eine verhältnismäßig niedrige Konzentration hat, in einer Menge, die für das Erstrecken über eine vorbestimmte Länge entlang der Richtung der Wanderung geeignet ist, und aufeinanderfolgendes Wiederholen des Gelierens der wäßrigen Agaroselösungen, die in einer Art und Weise eingeführt werden, die ähnlich bzw. gleichartig jener ist, welche oben beschrieben ist. Es ist auch möglich, ein Verfahren anzuwenden, wie es in "Tanpakushitsu.Koso No Kisojikkenho" (Grundsätzliches experimentelles Verfahren für Proteine und Enzyme), Horio und Yamashita, Nankodo, 1981, Seiten 304-308 und der ungeprüften japanischen Patentveröffentlichung Nr. 54(1979)-43881 beschrieben ist, worin ein Behälter, der eine wäßrige Agaroselösung enthält, welche eine Agarose in einer relativ hohen Konzentration enthält, und ein Behälter, der eine wäßrige Agaroselösung enthält, welche die Agarose in einer relativ niedrigen Konzentration enthält, durch eine Leitung in Positionen leicht oberhalb der Bodenoberflächen der Behälter miteinander verbunden sind, wobei eine Lösungsmischungsausspeisungsleitung mit einem der Behälter in einer Position leicht oberhalb der Bodenoberfläche des Behälters verbunden ist, wobei die Lösung in dem Behälter, mit welchem die Lösungsmischungsausspeisungsleitung verbunden ist (dem Behälter, der die wäßrige Agaroselösung hoher Konzentration enthält, oder dem Behälter, der die wäßrige Agaroselösung niedriger Konzentration enthält) gerührt wird, und die Lösungsmischung durch eine Pumpe ausgespeist wird, welche an einer Zwischenstelle der Lösungsmischungsausspeisungsleitung vorgesehen ist. Weiterhin ist es möglich, ein Verfahren anzuwenden, wie es in der ungeprüften japanischen Patentveröffentlichung Nr. 62(1987)-167459 offenbart ist, in welchem eine Einrichtung verwendet wird, die mit zwei wäßrige Lösung aufnehmenden Behältern versehen ist, welche eine wäßrige Agaroselösung hoher Konzentration bzw. eine wäßrige Agaroselösung niedriger Konzentration enthalten, sowie mit einem einzigen Misch- und Rührbehälter zum Aufnehmen, Mischen und Verrühren der beiden Arten der wäßrigen Agaroselösungen, mit Lösungszuführungsleitungen zum Zuführen der wäßrigen Agaroselösungen aus den beiden wäßrige Lösung aufnehmenden Behältern zu dem Misch- und Rührbehälter, mit Lösungszuführungsströmungsrateneinsteilmitteln, die an Zwischenstellen der jeweiligen Lösungszuführungsleitungen vorgesehen sind, mit einem Steuerbzw. Regelmittel zum Steuern bzw. Regeln des jeweiligen Lösungszuführungsströmungsrateneinstellmittel, zum Einstellen der Lösungszuführungsströmungsraten in Übereinstimmung mit Information (Signalen), welche allmählichen Änderungen in einer vorbestimmten Strömungsratenfunktion entsprechen, und mit einem Gieß- oder Aufbringungsmittel, das mit einem vorderen Rand einer einzigen Lösungszuführungsleitung verbunden ist, die aus dem Misch- und Rührbehälter kommt. Es ist auch möglich, ein Verfahren anzuwenden, wie es in der japanischen Patentanmeldung Nr. 62(1987)-129924 vorgeschlagen ist, worin eine wäßrige Agaroselösung hoher Konzentration und eine wäßrige Agaroselösung niedriger Konzentration durch Lösungsausspeisungsmittel (Pumpen) in einem Strömungsratenverhältnis in Übereinstimmung mit einer Funktion ausgespeist werden, welche zu einer vorbestimmten allmählichen Änderung führt, und miteinander in einem statischen Mischer vermischt werden.
  • In der zweiten Ausführungsform des Impulsfeldelektrophorese- Verfahrens gemäß der vorliegenden Erfindung werden die Feldanwendungs- und Elektrophoresevorgänge in der gleichen Art und Weise, wie oben mit Bezug auf die erste Ausführungsform des Impulsfeldelektrophorese-Verfahrens gemäß der vorliegenden Erfindung erwähnt, ausgeführt.
  • Eine Grundausführungsform des Impulsfeldelektrophorese-Verfahrens, die gemäß der vorliegenden Erfindung zusammen mit einer Elektrophoresemembrane verwendbar ist, welche ein Wäßrigagarosegel umfaßt, worin das Gel eine vorbestimmte allmähliche Änderung in der Schichtdicke und/oder Konzentration längs der Richtung der Elektrophorese hat, wird nachstehend beschrieben.
  • Die Grundausführungsform des Impulsfeldelektrophorese-Verfahrens, die gemäß der vorliegenden Erfindung zusammen mit einer Elektrophoresemembran zu verwenden ist, welche ein wäßriges Agarosegel umfaßt, worin das Gel eine vorbestimmte allmähliche Änderung in der Schichtdicke und/oder der Konzentration längs der Richtung der Elektrophorese hat, ist charakterisiert durch das Ausführen der Elektrophorese einer Probe mittels Anwenden eines elektrischen Felds so, daß die Richtung des Felds während einer spezifischen Periode und Zeitdauer um 180º umgekehrt wird (d.h. exakt umgekehrt). Das Feld wird impulsweise angewandt. Die angewandte Spannung wird aus dem Bereich von angenähert -5.000 V bis angenähert +5.000 V ausgewählt. Die angewandte Spannung wird periodisch in Zeitintervallen geändert, die aus dem Bereich von angenähert 1 Millisekunde (0,001 Sekunde) bis angenähert 1.000 Sekunden ausgewählt werden. Für die Trennung von großen DNAs (die eine Größe innerhalb des Bereichs von mehreren zehn Kilobasenpaaren bis mehreren tausend Kilobasenpaaren haben) wird eine Spannung innerhalb des Bereichs von angenähert -1.000 V bis angenähert +1.000 V verwendet. Das Feld kann in irgendeiner Art und Weise angewandt werden, zum Beispiel so, daß die Spannung in der Vorwärtsrichtung höher als die Spannung in der Rückwärtsrichtung ist. Umgekehrt kann die Spannung in der Vorwärtsrichtung niedriger als die Spannung in der Rückwärtsrichtung sein. Die Länge der Zeit, während welcher die Spannung angewandt wird, wird so gewählt, daß die Vorwärtswanderungsgeschwindigkeit wesentlich höher als die Rückwärtswanderungsgeschwindigkeit ist. Die Dauer der Zeit, d.h. die Zeitdauer, während welcher jeder Impuls angewandt wird, ist nicht auf einen speziellen Wert beschränkt und wird entsprechend der Größe des Moleküls, das fraktioniert werden soll, gewählt. Die Zeitdauer von jedem Impuls sollte vorzugsweise innerhalb des Bereichs von angenähert 1 Millisekunde bis angenähert 1.000 Sekunden sein. Für die Trennung von großen DNAs sollte die Impulszeitdauer vorzugsweise innerhalb des Bereichs von angenähert 1 Sekunde bis angenähert 1.000 Sekunden sein.
  • Vertikale Elektrophorese, horizontale Elektrophorese, Scheibenelektrophorese und jede andere bekannte Art der Elektrophorese kann in der Grundausführungsform des Impulsfeldelektrophorese-Verfahrens gemäß der vorliegenden Erfindung angewandt werden.
  • Im allgemeinen wird Wäßrigagarosegel als das Elektrophoresemedium für die Trennung und Analyse von großen DNAs verwendet. Die Gelkonzentration wird aus dem Bereich von angenähert 0,4 Gew.-/Vol.-% (Agarose g/Wasser ml) bis angenähert 4,0 Gew.- /Vol.-% (Agarose g/Wasser ml) gewählt. Die Agarose kann aus den oben aufgezählten Agarosen ausgewählt sein.
  • Ein membranförmiges (schichtförmiges) Medium wird generell als das Geleleketrophoresemedium angewandt. Die Dicke des membranformigen Gelmediums (d.h. der Gelmembrane) ist nicht auf einen speziellen Wert beschränkt und kann aus dem Bereich von angenähert 100 µm bis angenähert 10 mm, und vorzugsweise aus dem Bereich von angenähert 100 µm bis angenähert 5 mm ausgewählt werden.
  • Die Elektrophoreseeinrichtung für das Ausführen der Grundausführungsform des Impulsfeldelektrophorese-Verfahrens, die gemäß der vorliegenden Erfindung zusammen mit einer Elektrophoresemembran zu verwenden ist, welche ein Wäßrigagarosegel umfaßt, worin das Gel eine vorbestimmte allmähliche Änderung in der Schichtdicke und/oder Konzentration längs der Richtung der Elektrophorese hat, ist charakterisiert durch die Verwendung eines Potentialanwendungsmechanismus. Es sei auf Fig. 1 Bezug genommen, die ein Beispiel des Potentialanwendungsmechanismus der Elektrophoreseeinrichtung zeigt, wobei die Elektrophoreseeinrichtung hauptsächlich von einem Stromquellenmechanismus 10, der mit Gleichstromquellen 11 und 12 versehen ist, die fähig sind, auf unterschiedliche willkürliche Spannungsniveaus eingestellt zu werden, sowie einem Impulspotentialumschaltund -verbindungsmechanismus 20, der mit einem Schaltmechanismus 21 und einem Zeitsteuermechanismus 22, welcher fähig ist, die Verbindungszeitdauer auf einen von zwei willkürlichen werten einzustellen, versehen ist, und einem Elektrophoresebehälter 30, der mit einer Behälteroberseitenelektrode (elektrischer Verbindungsanschluß) 31, einer Behälterunterseitenelektrode (elektrischer Verbindungsanschluß) 32 und einem Temperatursteuer- bzw. -regelmechanismus 40 versehen ist, gebildet ist. Der Stromquellenmechanismus 10 und der Impulspotentialumschalt- und -verbindungsmechanismus 20 können zu einem einzigen Mechanismus kombiniert sein.
  • Der Hauptkörper des Elektrophoresebehälters 30 (Elektrophoreseeinrichtung) ist der gleiche wie bei der bekannten Elektrophoreseeinrichtung vom Gleichstromanwendungstyp oder Impulsfeldtyp. Der Umschaltmechanismus 21 befindet sich zwischen dem Elektrophoresebehälter 30 und den Gleichstromquellen 11, 12 und ist mit den Gleichstromquellen 11, 12 verbunden, die fähig sind, auf unterschiedliche willkürliche Potentialwerte eingestellt zu werden, und mit einer der Elektroden (elektrische Verbindungsanschlüsse) der Elektrophoreseeinrichtung, so daß Potentialimpulse während gewünschter Zeitdauern an die Anodenseite und die Kathodenseite des Elektrophoresemediums angelegt werden, indem das an die Anodenseite angelegte Potential unterschiedlich gegenüber dem an die Kathodenseite angelegten Potential und die Zeitdauern der Impulse unterschiedlich voneinander gemacht werden. Das Potential über der Anode und der Kathode des Elektrophoresebehälters 30 wird durch den Umschaltmechanismus 21 geändert, welcher die obere Behälterelektrode mit der Gleichstromquelle 11 oder der Gleichstromquelle 12 während der gewünschten Impulszeitdauer verbindet. Der Umschaltmechanismus 21 kann von einem bekannten elektromagnetischen Relais oder einem bekannten Halbleiterrelais gebildet sein. Außerdem sollte, um auf eine willkürliche Impulszeitdauer innerhalb des Bereichs von angenähert 1 Millisekunde bis angenähert 1.000 Sekunden einzustellen&sub1; ein Blockmechanismus, der aus einer im großen Maßstab integrierten Haibleiterschaltung (LSI) besteht, vorzugsweise als ein Verbindungszeitsteuer- bzw. -regelmechanismus angewandt werden. Die Wellenform der angewandten Impulse wird aus einer Rechteckwelle, einer Sinuswelle, einer Sägezahnwelle und anderen Wellen ausgewählt. Im allgemeinen wird die Rechteckwelle angewandt. Die Elektrophoreseeinrichtung kann auch mit zusätzlichen Mechanismen versehen sein, wie einem bekannten Temperatursteuer- bzw. -regelmechanismus (hauptsächlich einem Kühlmechanismus), einem Pufferzuführungs-, -halte- und -entladungsmechanismus, und einem Elektrophoresemediumanbringungsund -haltemechanismus. Die Fig. 2 zeigt ein Beispiel der Potentialwerte und Zeitdauern der angewandten Impulse.
  • Die vorliegende Erfindung wird weiter durch die folgenden nichtbeschränkenden Beispiele erläutert.
  • Beispiel 1 [Herstellung der Agarosegelmembrane, worin die Dicke der Membrane eine vorbestimmte allmähliche Änderung längs der Richtung der Elektrophorese hat]
  • Wäßrigarosegelmembranen, die eine Gelkonzentration von 1,5 % haben, wurden hergestellt durch Aufbringen einer Lösung für die Gelbildung (Wäßrigagaroselösung), welche einen TBE-Puffer enthielt, der die unten gezeigte Zusammensetzung hat, und darin aufgelöste Agarose, auf eine 20m-Quadrat-Glasplatte, die glatte Oberflächen hatte, und Halten der aufgebrachten Lösung auf einer niedrigen Temperatur, um sie zu gelieren. Auf diese Art und Weise wurden zwei Arten von Wäßrigarosegelmembranen hergestellt, die unterschiedliche Membrandickenfunktionen haben, worin sich die Gelmembrandicke von 2,0 mm auf 5,0 mm (Gelmembrane 1) änderte und worin sich die Gelmembrandicke von 0,5 mm auf 5,0 mm (Gelmembrane 2) änderte.
  • 1) Zusammensetzung des TBE-Puffers
  • Tris(hydroxymethyl)aminomethan [Tris] 103 g
  • Borsäure 55 g
  • EDTA-2Na-Salz 9,3 g
  • Auf 10,0 Liter mit Wasser aufgefüllt.
  • 2) Zusammensetzung der wäßrigen Agaroselösung
  • Agarose 150 g
  • Oben angegebener TBE-Puffer 10 Liter.
  • Danach wurden vertiefungen für Proben in der Nähe des Rands von jeder Wäßrigagarosegelmembrane auf der Seite größerer Dicke durch das konventionelle Verfahren unter Verwendung eines Kamms vom Vertiefungstyp, der eine Größe von 10 mm x 15 mm hatte, gemacht.
  • [Leistungsfähigkeitsabschätzung der Agarosegelmembrane gemäß einer Ausführungsform des Verfahrens der Erfindung]
  • Als DNA-Proben wurden TdC-DNA (166 kbp), λ-DNA (48 kbp) und ein Hind-III-Spaltprodukt von λ-DNA verwendet. Jede DNA-Probe in einer Menge von 0,02 µg wurde in 5 µl des TBE-Puffers, der die gleichen Bestandteilskonzentrationen wie oben erwähnt hatte und 10 % an Glycerol und 0,0015 % an Bromphenolblau enthielt, aufgelöst und für die Analyse verwendet. Die Proben wurden unter Verwendung einer Gilson-Pipetman-Pipette, die einen abgeschnittenen Pipettenrand hatte, in die Vertiefungen aufgebracht. Vor der Impulsanwendung wurde ein Gleichstromfeld während 15 Minuten in einer Richtung angewandt, bis die Probe in die Agarosegelmembrane eingeführt wurde.
  • Die Elektrophorese wurde gemäß dem Impulsumkehrverfahren durch Verbinden des Rands der Agarosegelmembrane auf der Seite größerer Dicke mit der Kathodenseite und Halten der Temperatur auf 14,0ºC ausgeführt. Die Elektrophoresebedingungen sind in Tabelle 1 gezeigt.
  • Nachdem die Elektrophorese beendet war, wurde die Gelmembrane in eine Färbungsflüssigkeit eingetaucht, die 0,5 µg an Ethidiumbrornid pro 1 ml des TBE-Puffers enthielt, und das elektrophoretische DNA-Bild wurde in ein sichtbares Bild umgewandelt. Danach wurde das sichtbare elektrophoretische Bild unter Verwendung eines Fuji-Instant-Schwarz-und-Weiß-Films (Handeisbezeichnung FP-3000B) unter Bestrahlung mit kurzwelligem Ultraviolettlicht fotografiert. Die Wanderungsstrecke von jeder DNA wurde auf der Fotografie des elektrophoretischen Bilds untersucht. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 gezeigt.
  • Vergleichsbeispiel 1
  • Eine Wäßrigagarosegelmembrane (Gelmembrane 3) wurde in der gleichen Art und Weise wie im Beispiel hergestellt, ausgenommen, daß die Dicke der Gelmembrane so eingestellt wurde, daß sie konstant bei 2,0 mm war. Eine Leistungsfähigkeitsabschätzung wurde dann in der gleichen Art und Weise wie im Beispiel 1 ausgeführt, und es wurden die in Tabelle 1 gezeigten Ergebnisse erhalten.
  • Wie aus Tabelle 1 klar ist, waren mit dem Impulselektrophorese-Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung unter Verwendung der Agarosegelmembrane, die eine sich ändernde Dicke hatte, die Wanderungsstrecken der DNA-Proben deutlich länger als bei dem Verfahren des Vergleichsbeispiels 1, in dem die Gelmembrane konstanter Dicke verwendet wurde. Demgemäß hat die Elektrophoresemediummembrane in dem Impulsfeldelektrophorese- Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung verbesserte Wirkungen gegenüber dem konventionellen Verfahren.
  • Beispiel 2
  • Eine Lösung für die Agarosegelbildung wurde in der gleichen Art und Weise wie im Beispiel 1 hergestellt, und Wäßrigarosegelmembranen von den gleichen Arten, wie in Tabelle 1 gezeigt, wurden auf 250 µm dicken farblosen Polyethylenterephthalatfilmen hergestellt. Die Elektrophorese wurde in der gleichen Art und Weise wie im Beispiel 1 unter Verwendung der auf diese Weise hergestellten Agarosegelmembranen ausgeführt, und die gleichen Ergebnisse wie im Beispiel 1 wurden erhalten. Die Experimente, mit denen die Membranleistungsfähigkeit getestet wurde, zeigten, daß die gleiche DNA-Fraktionierungsleistungsfähigkeit erhalten wurde, wenn der Träger aus Polyethylenterephthalatfilm hergestellt war, wie wenn der Träger aus einer Glasplatte hergestellt war.
  • Beispiel 3
  • Eine wäßrige Agaroselösung wurde auf einen farblosen transparenten Polyethylenterephthalatfilm aufgebracht, der eine Dicke von 250 µm hatte, und sie wurde auf einer niedrigen Temperatur gehalten, um die wäßrige Agaroselösung zu gelieren. Auf diese Art und Weise wurden zwei Arten von Wäßrigarosegelmembranen mit unterschiedlichen Membrandickenfunktionen so hergestellt, daß sich in einem Fall die Dicke der Gelmembrane exponentiell von 2,0 mm auf 5,0 mm änderte (Gelmembrane 4), und sich in dem andern Fall die Dicke der Gelmembrane exponentiell von 0,5 mm auf 5,0 mm änderte (Gelmembrane 5). (In jeder der Gelmembranen 4 und 5 war eine der Membranoberflächen gerade, und die Membrandicke war konvex nach der geraden Oberfläche zu gekrümmt.) Teile in der Nähe des dickeren Rands von jeder Gelmembrane wurden mit einem scharfen Schneidmesser abgeschnitten, um Vertiefungen für die Probentüpfelung herzustellen.
  • Die Elektrophorese wurde in der gleichen Art und Weise wie im Beispiel 1 unter Verwendung der auf diese Weise hergestellten Agarosegelmembranen ausgeführt. Wie in Tabelle 2 gezeigt ist, wiesen die Gelmembranen einen weiten Bereich von DNA-Molekulargewichten auf, über welchen eine Fraktionierung möglich war, und eine hohe Auflösung. Tabelle 1 Gelmembranvariablen Dickenänderung Elektrophoresebedingungen (Impulse) Trennungsstrecke Kathodenseite: mm Anodenseite: mm Die Dicke variiert als eine gerade Linie Vorwärts: Sekunden Rückwärts: Sekunde Angewandte Spannung: V Konstant bei mm Tabelle 2 Gelmembranvariablen Dickenänderung Elektrophoresebedingungen (Impulse) Trennungsstrecke Kathodenseite: mm Anodenseite: mm Dicke ändert sich als eine Exponentialfunktionskurve Vorwärts: Sekunden Rückwärts: Sekunde Angewandte Spannung: V Konstant bei mm
  • Beachte: In den Tabellen 1 und 2 bedeutet die Trennungsstrecke die Strecke zwischen den Trennungsbanden von T4 (166 kbp) und λ (48,5 kbp).
  • Die Markierung " " bedeutet, daß der Wert der gleiche wie der linke ist.
  • Beispiel 4 [Herstellung einer Agarosegelmembrane mit einer variierenden Konzentration der Agarose]
  • Es wurden zwei Arten von wäßrigen Agarosegellösungen (Lösungen für die Gelbildung), welche Agarosekonzentrationen von 2,0 % und 0,5 % hatten, durch Auflösen von Agarose in einem TBE-Puffer, der die unten gezeigte Zusammensetzung hatte, hergestellt. Die beiden Arten von wäßrigen Agaroselösungen, die hohe und niedrige Konzentration hatten, wurden unter Verwendung eines statischen Mischers gemäß dem Verfahren, das in der japanischen Patentanmeldung Nr. 62(1987)-129924 vorgeschlagen ist, durch allmähliche Änderung des Strömungsratenverhältnisses gemischt (d.h. durch anfängliches Einstellen dahingehend, daß der Anteil der wäßrigen Agaroselösung niedriger Konzentration hoch ist und dann der Anteil der wäßrigen Agaroselösung hoher Konzentration allmählich erhöht wird). Eine lineare Konzentrationsfunktion von einer Gelkonzentration von 0,5 % zu einer Gelkonzentration von 2,0 % wurde über eine Länge von 20 cm in der Richtung des Gießens oder des Aufbringens (Gelmembrane 6) erhalten, und eine lineare Konzentrationsfunktion von einer Gelkonzentration von 0,5 % zu einer Gelkonzentration von 2,5 % wurde über eine Länge von 20 cm in der Richtung des Gießens oder Aufbringens (Gelmembrane 7) erhalten. Die auf diese Weise erhaltene Wäßriglösungsmischung wurde mit einer konstanten Strömungsrate zu einem Gieß- oder Aufbringungskopf zugeführt. Die Wäßriglösungsmischung wurde mit einer konstanten Strömungsrate auf eine 20cm-Quadrat-Glasplatte, die glatte Oberflächen hatte, so gegossen oder aufgebracht, daß die Gelmembrandicke gleichförmig bei 2,0 mm war, und sie wurde zum Gelieren der Mischung auf einer niedrigen Temperatur gehalten. Auf diese Art und Weise wurden zwei Arten von Wäßrigagarosegelmembranen mit unterschiedlichen Konzentrationsfunktionen hergestellt.
  • 1) Zusammensetzung des TBE-Puffers
  • Tris(hydroxymethyl)aminomethan [Tris] 206 g
  • Borsäure 110 g
  • EDTA 2Na-Salz 18,6 g
  • Aufgefüllt auf 20,0 Liter mit Wasser.
  • 2) Zusammensetzung der wäßrigen Agaroselösung hoher Konzentration
  • Agarose 200 g
  • Oben angegebener TBE-Puffer 10 Liter
  • 3) zusammensetzung der wäßrigen Agaroselösung niedriger Konzentration
  • Agarose 50 g
  • Oben angegebener TBE-Puffer 10 Liter
  • Danach wurden Vertiefungen für Proben in der Nähe des Rands von jeder Wäßrigagarosegelmembrane auf der Seite höherer Konzentration durch das konventionelle Verfahren unter Verwendung eines Kamms vom Vertiefungstyp, der eine Größe von 10 mm x 15 mm hatte, hergestellt.
  • [Leistungsfähigkeitsabschätzung der Agarosegelmembrane mit einer variierenden Konzentration der Agarose]
  • Als DNA-Proben wurden TdC DNA (166 kbp), λ-(DNA 848 kbp) und ein Hind-III-Spaltprodukt von λ-DNA verwendet. Jede DNA-Probe in einer Menge von 0,02 µg wurde in 5 µl des TBE-Puffers, der die gleichen Bestandteilskonzentrationen wie oben erwähnt hatte und 10 % an Glycerol und 0,0015 % an Bromphenol blau enthielt, aufgelöst und für die Analyse verwendet. Die Proben wurden in die Vertiefungen unter Verwendung einer Gilson-Pipetman-Pipette, die einen abgeschnittenen Pipettenrand hatte, aufgebracht. Vor der Impulsanwendung wurde ein Gleichstromfeld während 15 Minuten in einer Richtung angewandt, bis die Probe in die Agarosegelmembrane eingeführt wurde.
  • Die Elektrophorese wurde gemäß dem Impulsumkehrverfahren durch Verbinden des Rands der Agarosegelmembrane auf der Seite höherer Gelkonzentration mit der Kathodenseite und Halten der Temperatur auf 14,0ºC ausgeführt. Die Elektrophoresebedingungen sind in Tabelle 3 gezeigt.
  • Nachdem die Elektrophorese beendet war, wurde die Gelmembrane in eine Färbungsflüssigkeit eingetaucht, die 0,5 µg an Ethidiumbromid pro 1 ml des TBE-Puffers enthielt, und das elektrophoretische DNA-Bild wurde in ein sichtbares Bild umgewandelt. Danach wurde das sichtbare elektrophoretische Bild unter Verwendung eines Fuji-Instant-Schwarz-und-Weiß-Films (Handelsbezeichnung: FP-3000B) unter Bestrahlung mit kurzwelligem Ultraviolettlicht fotografiert. Die Strecke der Wanderung von jeder DNA wurde auf der Fotografie des elektrophoretischen Bilds untersucht. Die Ergebnisse sind in Tabelle 3 gezeigt.
  • Vergleichsbeispiel 2
  • Eine Wäßrigagarosegelmembrane (Gelmembrane 8) wurde in der gleichen Art und Weise wie im Beispiel 4 hergestellt, ausgenommen, daß die Dicke der Gelmembrane so eingestellt wurde, daß sie konstant bei 2,0 mm war, und die Gelkonzentration wurde so eingestellt, daß sie konstant bei 1,5 % war. Eine Leistungsfähigkeitsabschätzung wurde dann in der gleichen Art und Weise wie im Beispiel 4 ausgeführt, und es wurden die in Tabelle 3 gezeigten Ergebnisse erhalten.
  • Wie es aus Tabelle 3 klar ist, waren bei dem Impulsfeldelektrophorese-Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung, in dem die Agarosegelmembrane, die eine gewünschte Konzentrationsfunktion hatte, verwendet wurde, die Strecken der Wanderung der DNA-Proben deutlich länger als bei dem Verfahren des Vergleichsbeispiels 1, in dem die Gelmembrane konstanter Dicke und konstanter Konzentration verwendet wurde. Demgemäß hat die Elektrophoresemediummembrane in dem Impulsfeldelektrophorese- Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung verbesserte Wirkungen gegenüber dem konventionellen Verfahren.
  • Beispiel 5
  • Zwei Arten von wäßrigen Agaroselösungen, die hohe und niedrige Konzentration hatten, wurden in der gleichen Art und Weise wie im Beispiel 4 hergestellt, und Wäßriggelmembranen der gleichen Arten, wie es jene sind, die in Tabelle 3 gezeigt sind, wurden auf 250 µm dickem farblosem Polyethylenterephthalatfilmen her gestellt. Die Elektrophorese wurde in der gleichen Art und Weise wie im Beispiel 4 unter Verwendung der auf diese Weise hergestellten Agarosegelmembranen ausgeführt, und die gleichen Ergebnisse wie im Beispiel 4 wurden erhalten. Die Experimente, mit denen die Leistungsfähigkeit der Membrane getestet wurde, zeigten, daß die gleiche DNA-Fraktionierungsleistungsfähigkeit erhalten wurde, wenn der Träger aus Polyethylenterephthalat hergestellt war, wie wenn der Träger aus einer Glasplatte hergestellt war.
  • Beispiel 6
  • Farblose, transparente Polyethylenterephthalatfilme, die eine Dicke von 250 µm hatten, wurden als die Träger verwendet, und zwei Arten von Wäßrigarosegelmembranen, die eine konstante Mernbrandicke (2,0 mm) hatten, aber mit unterschiedlichen Konzentrationsfunktionen, wurden auf den Trägern in der gleichen Art und Weise wie im Beispiel 4 hergestellt, wobei sich die Gelkonzentration exponentiell von 0,5 % auf 2,0 % (Gelmembrane 9) in einer Membrane änderte, und wobei sich die Gelkonzentration exponentiell von 0,5 % auf 2,5 % (Gelmembrane 10) in der anderen Membrane änderte. Teile in der Nähe des Rands von jeder Gelmembrane auf der Seite höherer Gelkonzentrationen wurden mittels eines scharfen Schneidmessers abgeschnitten, um Vertiefungen für die Probentüpfelung herzustellen.
  • Die Elektrophorese wurde in der gleichen Art und Weise wie im Beispiel 4 unter Verwendung der auf diese Weise hergestellten Agarosegelrnembranen ausgeführt. Wie in Tabelle 4 gezeigt ist, wiesen die Gelmembranen einen weiten Bereich von DNA-Molekulargewichten auf, über welchen eine Fraktionierung möglich war, und eine hohe Auflösung. Tabelle 3 Gelmembranvariable Konzentrationsänderung (Dicke: mm) Elektrophoresebedingungen (Impulse) Trennungsstrecke Kathodenseite: % Anodenseite: % Konzentration ändert sich als eine gerade Linie Vorwärts: Sekunden Rückwärts: Sekunde Angewandte Spannung: V Konstant bei % Tabelle 4 Gelmembranvariable Konzentrationsänderung (Dicke: mm) Elektrophoresebedingungen (Impulse) Trennungsstrecke Kathodenseite: % Anodenseite: % Konzentration ändert sich als eine Exponentialfunktionskurve Vorwärts: Sekunden Rückwärts: Sekunde Angewandte Spannung: V Konstant bei %
  • Beachte: In den Tabellen 3 und 4 bedeutet die Trennungsstrecke die Entfernung zwischen den Trennungsbändern von T4 (166 kbp) und λ (48,5 kbp).
  • Die Markierung " " bedeutet, daß der Wert der gleiche wie der linke ist.
  • Vergleichsbeispiel 3
  • Eine Agaroselösung für die Gelbildung wurde durch Hinzufügen eines TBE-Puffers, welcher 10,3 g an Tris(hydroxymethyl)aminomethan, 5,5 g an Borsäure und 930 mg des EDTA-2NA-Salzes pro 1 Liter der Pufferlösung enthielt, in eine wäßrige Agaroselösung bei angenähert 70ºC nach Kochen und Auflösen, so daß die Agarosekonzentration 1 Gew.-/Vol.-% war, hergestellt.
  • Es wurde eine Glasform, die mit einem 2mm dicken Zwischenraum zwischen parallelen Ebenen versehen war, durch Befestigen von 2 mm dicken Abstandsteilen an zwei gegenüberliegenden Seiten von 2 quadratischen, farblosen, transparenten Glasplatten, die eine Dicke von 5 mm und eine Abmessung von 20 cm x 20 cm hatten, hergestellt. Ein Kamm vorn Vertiefungstyp, der eine Größe von 10 mm x 1,5 mm hatte, wurde auf einer Seite, die frei von Abstandsteilen war, vorgesehen, und die vorerwähnte Lösung für die Gelbildung wurde sorgfältig in die Form eingeführt und bei Raumtemperatur (innerhalb des Bereichs von angenähert 23ºC bis angenähert 25ºC) stehengelassen. Auf diese Art und Weise wurde eine Agarosegelmembrane hergestellt, die eine Konzentration von 1 Gew.-/Vol.-% hatte.
  • Die auf diese Weise hergestellte Agarosegelmembrane wurde vertikal an einer Elektrophoreseeinrichtung angebracht, welche von der Hoefer Company geliefert worden war. Ein TBE-Puffer, der die gleiche Konzentration wie oben erwähnt hatte, wurde in einen oberen Behälter und einen unteren Behälter der Elektrophoreseeinrichtung eingeführt. Die unten beschriebenen Vorgänge wurden bei einer Temperatur von 14ºC ausgeführt.
  • Der Potentialanwendungsmechanismus, wie er in Fig. 1 gezeigt ist, wurde verwendet.
  • Als DNA-Proben wurden T4DC DNA (166 kbp), λ-DNA (48 kbp) und Hind-III-Spaltprodukte von λ-DNA (23,14 kb, 9,42 kb, 6,56 kb, 4,36 kb, 2,32 kb, 2,02 kb, 0,56 kb, 0,13 kb) verwendet.
  • Jede DNA-Probe in einer Menge von 20 ng (2 x 10 g) wurde in 5 µl des TBE-Puffers, der die gleiche Konzentration wie oben erwähnt hatte und 10 % an Glycerol und 0,0015 % an Bromphenolblau enthielt, aufgelöst und für die Analyse verwendet. Die DNA-Probenlösungen wurden in die Vertiefungen der Agarosegelmembran unter Verwendung einer Gilson-Pipetman-Pipette, die einen abgeschnittenen Pipettenrand hatte, aufgebracht.
  • Vor der Elektrophorese wurden, folgend auf die Probenaufbringung in die Vertiefungen, 300 V Gleichstrom während 5 Minuten angewandt, um die Proben in das Gel zu bewegen. Ein gepulster Potentialzyklus (wie in Fig. 2 gezeigt) war zusammengesetzt aus 3-Sekunden-Perioden, während welcher der obere Behälter auf 0 V und der untere Behälter auf +300 V gehalten wurde, gefolgt von 0,5-Sekunden-Perioden, während welcher der untere Behälter auf 500 V und der obere Behälter auf 0 V gehalten wurde. Die Anwendung des gepulsten Potentials wurde beendet, und die Elektrophorese wurde zu der Zeit, in welcher Bromphenolblau, wobei der Farbstoff mit den Proben koexistierte, den Gelrand erreichte, beendet. Die Elektrophoresezeit war 140 Minuten.
  • Vergleichsbeispiel 4
  • Das gleiche Verfahren wie im Vergleichsbeispiel 3 wurde ausgeführt, ausgenommen, daß ein gepulster Potentialzyklus angewandt wurde, zusammengesetzt aus 3-Sekunden-Perioden, während welcher der obere Behälter auf 0 V und der untere Behälter auf 300 V gehalten wurde, gefolgt von 1-Sekunde-Perioden, während welcher der untere Behälter auf -300 V und der obere Behälter auf 0 V gehalten wurde (der Absolutwert der Potentiale war derselbe, aber die Zeitdauern, während deren sie angewandt wurden, waren unterschiedlich). Die Elektrophoresezeit war 170 Minuten.
  • Vergleichsbeispiel 5
  • Das gleiche Verfahren wie im Vergleichsbeispiel 3 wurde ausgeführt, ausgenommen, daß der obere Behälter konstant auf 0 V und der untere Behälter auf +300 V gehalten wurde. Die Elektrophoresezeit war 110 Minuten.
  • [Leistungsfähigkeitsabschätzung]
  • Die Gelmembrane wurde nach der Elektrophorese aus der Glasform herausgenommen, und es wurde ein Fluoreszenzmittel in die DNA eingebaut, indem das Gel in eine wäßrige Lösung getaucht wurde, die 0,5 µg an Ethidiumbromid pro 1 ml des TBE-Puffers enthielt. Danach wurden Ultraviolettstrahlen auf die Gelmembrane aufgestrahlt, und die auf diese Weise erzeugte Fluoreszenz wurde unter Verwendung des Instant-Schwarz-und-Weiß-Films FP-3008, geliefert von der Fuji Photo Film Co., Ltd., fotografiert. Auf diese Art und Weise wurde das DNA-Trennungsbild in ein sichtbares Bild umgewandelt.
  • Die Entfernung zwischen dem T4DC-DNA-Band und dem -DNA-Band in dem erhaltenen Trennungsbild wurde gemessen. Die unten gezeigten Ergebnisse wurden erhalten. Entfernung zwischen Bändern Elektrophoresezeit Vergl.-Beispiel Minuten
  • Bei dem Impulsfeldelektrophorese-Verfahren, in dem die Zeitdauer des Potentials auf der Anodenseite (Vorwärtspotential) und die Zeitdauer des Potentials auf der Kathodenseite (Rückwärtspotential) auf unterschiedliche Werte eingestellt waren, kann der Band-zu-Band-Abstand zwischen den DNA-Proben, die ein großes Molekulargewicht haben, so lang wie angenähert 6mal dem Band-zu-Band-Abstand sein, der durch das Elektrophoreseverfahren erhalten worden war, worin ein Gleichstrompotential angewandt wurde. Außerdem ist bei dem vorerwähnten Impulsfeldelektrophorese-Verfahren der Band-zu-Band-Abstand um angenähert 20 % länger und die Elektrophoresezeit um angenähert 20 % kürzer als bei dem FIGE-Impulsfeldelektrophorese-Verfahren, worin die Richtung des angewandten Potentials einfach umgekehrt wird und die Zeitdauern der Anwendung verändert werden.

Claims (7)

1. Impulsfeldelektrophorese-Verfahren, umfassend die Schritte des Anwendens eines gepulsten Potentials in einer solchen Art und Weise, daß das an die Anodenseite eines Elektrophoresemediurns angelegte Vorwärtspotential und das an die Kathodenseite des Elektrophoresemediums angelegte Rückwärtspotential unterschiedlich voneinander sind, und des Machens einer Zeitdauer von jeder Periode des Anwendens des Potentials an die Anode unterschiedlich von einer Zeitdauer von jeder Periode des Anwendens des Potentials an die Kathode, und weiter umfassend die Verwendung einer Elektrophoresemediummembrane, die ein wäßriges Agarosegel umfaßt, worin das Gel eine vorbestimmte allmähliche Änderung in der Schichtdicke und/oder Konzentration längs der Richtung der Elektrophorese hat.
2. Impulsfeldelektrophorese-Verfahren nach Anspruch 1, worin das an die Anodenseite angelegte Potential und das an die Kathodenseite angelegte Potential aus dem Bereich von -5000 V bis +5000 Volt ausgewählt werden, und die Zeitdauer jeder Periode des Anwendens des Potentials an die Anode und die Zeitdauer von jeder Periode des Anwendens des Potentials an die Kathode aus dem Bereich von 1 Millisekunde bis 1000 Sekunden ausgewählt werden.
3. Impulsfeldelektrophorese-Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, worin die Gelmembrandicke und/oder -konzentration auf der Probentüpfelungsseite, einer Kathodenseite, jeweils größer/höher als die Geldicke und/oder -konzentration auf der entgegengesetzten Seite, der Anodenseite, ist.
4. Impulsfeldelektrophorese-Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3, worin sich die Dicke und/oder Konzentration des Gels als eine gerade Linie, eine Exponentialfunktion, ein Logarithmus oder eine stufenartige Funktion ändert, oder eine gerade Linie, eine gebogene Linie oder eine durch eine willkürliche Kombination der genannten Funktionen ausgedrückte Kurve ist.
5. Impulsfeldelektrophorese-Verfahren nach irgendeinem der Ansprüche 1 bis 4, worin das Gel auf einer organischen Polyrnerfohe bzw. einer organischen Polymerdünnplatte abgestützt ist.
6. Impulsfeldelektrophorese-Verfahren nach Anspruch 5, worin die organische Polymerfolie bzw. die organische Polymerdünnplatte eine Folie bzw. eine Dünnplatte ist, die aus Polyethylenterephthalat oder Polymethylmethacrylat ausgebildet ist.
7. Impulsfeldelektrophorese-Verfahren nach irgendeinem der Ansprüche 1 bis 6, worin das Gel mit einer Probentüpfelungsöffnung versehen ist.
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