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DE3650627T2 - Expandierfähige Polyolefinzusammensetzungen und Herstellungsverfahren mit Verwendung eines Isobutanschaummittels - Google Patents

Expandierfähige Polyolefinzusammensetzungen und Herstellungsverfahren mit Verwendung eines Isobutanschaummittels

Info

Publication number
DE3650627T2
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Authority
DE
Germany
Prior art keywords
blowing agent
foam
isobutane
olefin polymer
group
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Lifetime
Application number
DE3650627T
Other languages
English (en)
Other versions
DE3650627D1 (de
Inventor
Chung Poo Park
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Dow Chemical Co
Original Assignee
Dow Chemical Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from US06/813,315 external-priority patent/US4694027A/en
Priority claimed from US06/843,422 external-priority patent/US4663361A/en
Application filed by Dow Chemical Co filed Critical Dow Chemical Co
Publication of DE3650627D1 publication Critical patent/DE3650627D1/de
Application granted granted Critical
Publication of DE3650627T2 publication Critical patent/DE3650627T2/de
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Lifetime legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J9/00Working-up of macromolecular substances to porous or cellular articles or materials; After-treatment thereof
    • C08J9/04Working-up of macromolecular substances to porous or cellular articles or materials; After-treatment thereof using blowing gases generated by a previously added blowing agent
    • C08J9/12Working-up of macromolecular substances to porous or cellular articles or materials; After-treatment thereof using blowing gases generated by a previously added blowing agent by a physical blowing agent
    • C08J9/14Working-up of macromolecular substances to porous or cellular articles or materials; After-treatment thereof using blowing gases generated by a previously added blowing agent by a physical blowing agent organic

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  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Manufacture Of Porous Articles, And Recovery And Treatment Of Waste Products (AREA)

Description

  • Diese Erfindung betrifft expandierfähige Olefinpolymerzusammensetzungen und insbesondere expandierfähige modifizierte Olefinpolymerzusammensetzungen mit Dimensionsstabilität und Verfahren unter Verwendung von preiswertem Isobutan als primäres Blähmittel.
  • Es ist wohlbekannt, Olefinpolymerschäume durch Hitzeplastifizieren eines normalerweise festen Olefinpolymerharzes, Zusammenmischen eines solchen hitzeplastifizierten Harzes mit einem flüchtigen Blähmittel unter Wärme und Druck zur Bildung eines fließfähigen Gels und danach Extrudieren des Gels in eine Zone von niedrigerem Druck und niedrigerer Temperatur zur Aktivierung des Blähmittels und zum Expandieren und Abkühlen des Gels zur Bildung des gewünschten festen Olefinschaumproduktes herzustellen.
  • Die GB-A-1 059 426 (im Beispiel 4) beschreibt die Herstellung eines weichen gummiartigen geschäumten Produktes, bei welcher eine 1:1 Mischung von 1,2-Dichlortetrafluorethan und Isobutan als Blähmittel verwendet wurde. Das erhaltene Produkt ist ein offenzelliger Schaum.
  • Die DE-B-1 282 918 beschreibt die Verwendung von verzweigten C&sub4;-&sub6;-Kohlenwasserstoffen, zu denen Isobutan gehört, als Blähmittel zum Schäumen von olefinischen (Co)Polymerharzen. In Beispiel 2 wird angegeben, daß Isobutan zu einem weniger geschrumpften EVA-Schaum als n-Butan führt. Die Ergebnisse dieses Beispiels 2 zeigen an, daß der in Frage stehende Schaum höchstwahrscheinlich ein im wesentlichen offenzelliger Schaum war.
  • Die US-A-4 368 276 und die US-A-4 528 300 beschreiben ein konventionelles Polyolefinextrusionsschäumungsverfahren, worin ein Stabilitätsregler (z.B. ein Fettsäureamid) und ein bestimmtes flüchtiges organisches Blähmittel verwendet wird. Das Blähmittel ist eine halogenierte Kohlenwasserstoffverbindung.
  • Die US-A-3 808 300 bezieht sich auf eine Verfahrensverbesserung bei der Extrusion von Kunststoffschaum, basierend auf der Anwendung von Temperaturen schwach unterhalb des Schmelzpunktes des zu extrudierenden kristallinen Polymeren, um Schäume niedriger Dichte zu erhalten, d.h. Schäume mit einem hohen Expansionsgrad. Sie beschreibt eine breite Klasse von Polymeren, welche in dem patentierten Verfahren eingesetzt werden können, und weiterhin eine breite Klasse von mit diesen Polymeren zu verwendenden Blähmitteln. Es gibt keinen Hinweis in der Druckschrift, abgesehen von den Beispielen, welche Blähmittel oder Kombination von Blähmitteln mit irgendeinem der beschriebenen Olefinpolymere geeignet ist, wobei diese aus einem oder mehreren einer großen Vielzahl von Monomeren gebildete Polymere einschließen.
  • Die US-A-4 217 319 bezieht sich auf eine beschränkte Verbesserung bei der Extrusion von Sahäumen. Insbesondere bezieht sie sich auf einen besonderen Weg der Zugabe eines Esters einer langkettigen Fettsäure und eines mehrwertigen Alkohols wie GMS. Eine breite Auflistung von geeigneten Polymeren und Blähmitteln wird angegeben ohne irgendeinen Hinweis darauf, welches Polymere mit welchem Blähmittel kombiniert werden soll.
  • Ein häufig auf tretendes Problem ist das der Vermeidung eines unannehmbaren Ausmaßes der Schrumpfung von partiell ausgehärtetem Schaum während der auf die Herstellung folgenden Alterungs- oder Aushärtperiode. Während der Alterungsoder Aushärtperiode diffundiert das verwendete Blähmittel allmählich aus den Zellen in dem Schaumprodukt und Luft diffundiert allmählich in die Zellen anstelle hiervon ein. Bis in die letzte Zeit wurde angenommen, daß nur ein flüchtiges Kohlenwasserstoffblähmittel, nämlich 1,2-Dichlortetrafluorethan, fähig war, eine ausreichende Dimensionsstabilität während der Aushärtperiode zu liefern, um die kommerziell mögliche Herstellung von Schäumen aus Harzen ethylenartiger Polymerer, z.B. 1 bis 6 pounds per cubic foot (16 bis 96 kg/m³) zu ermöglichen. Dies bedeutet, daß nur von Dichlortetrafluorethan angenommen wurde, daß es aus den Schaumzellen ausreichend langsam diffundiert, um ein Zusammenfallen der Zellwand zu vermeiden, während Luft langsam in die Zellen eindiffundierte.
  • In neuerer Zeit wurden Permeabilitätsmodifikatoren oder Stabilitätsregler für den Einbau in das Polyolefin mit dem Ziel entwickelt, die Diffusion von flüchtigen Kohlenwasserstoffblähmitteln aus den Polyolefinschaumzellen heraus zu verlangsamen. Die Aufgabe dieser Permeabilitätsmodifikatoren besteht darin, die Schäume stärker dimensionsstabil gegenüber einer breiteren Vielzahl von flüchtigen Kohlenwasserstoffblähmitteln zu machen. Für die Zwecke dieser Erfindung werden die Ausdrücke "Permeabilitätsmodifikatoren" und "Stabilitätsregler" austauschbar verwendet und sie beziehen sich auf Zusammensetzungen, welche in das Polyolefin eingegeben werden, um die Diffusion von flüchtigen Kohlenwasserstoffblähmitteln aus den Wänden der Schaumzellen zu verlangsamen. Beispielsweise lehren Watanabe et al. US-Patent No. 4 214 054 die Herstellung von Polyolefinschäumen unter Verwendung von flüchtigen Kohlenwasserstoffblähmitteln. Permeabilitätsmodifikatoren wie gesattigte höhere Fettsäureamide, gesättigte höhere aliphatische Amine und Ester von gesattigten höheren Fettsäuren werden in die Polyolefinzusammensetzung vor der Expansion eingegeben.
  • Park, US-Patent No. 4 331 779, lehrt ebenfalls Schäume aus ethylenartigen Polymeren mit verbesserter Dimensionsstabilität und gibt die Verwendung eines Copolymeren aus Ethylen und einer ungesättigten Carbonsäure als Stabilitätsregler an. Park, US-Patent No. 4 347 329, lehrt die Verwendung eines Fettsäureamids wie Stearamid zur Verwendung in Polyolefinschäumen als einen Stabilitätsregler. Park, US-Patent No. 4 395 510, lehrt weiterhin die Verwendung von Fettsäureamid- Stabilitätsmodifikationsmitteln zur Herstellung von Polyolefinschäumen mit verbesserter Dimensionsstabilität bei erhöhter Temperatur.
  • Die Verwendung solcher Permeabilitätsmodifikatoren erlaubt die Verwendung einer breiteren Vielzahl von flüchtigen Kohlenwasserstoffblähmitteln. Jedoch können in zahlreichen Fällen die preiswerteren flüchtigen Kohlenwasserstoffblähmittel wie Butan nur in geringen Mengen in Verbindung mit anderen teureren Chlor- oder Fluorkohlenstoffen eingesetzt werden. Wenn beispielsweise Butan alleine als Blähmittel in modifizierten Polyolefinschäumen eingesetzt wurde, zeigten die Schäume maximale prozentuale Schrumpfungen, definiert als: (1 - das Verhältnis des Volumens des Schaumes an dem Tag, an dem es sich auf einem Minimum befindet, zu dem Volumen des Schaumes unmittelbar nach der Expansion) x 100%, von zwischen 10 und 20%. Siehe beispielsweise die Beispiele 21, 24 und 27 in Tabelle 7 von Watanabe et al., US-Patent No. 4 214 054.
  • Daher besteht noch die Notwendigkeit auf dem Fachgebiet für preiswerte flüchtige Kohlenwasserstoffblähmitteln, welche zur Expansion von Olefinpolymeren verwendet werden können und dennoch ein hohes Ausmaß an Dimensionsstabilität mit minimaler Schrumpfung während des Alterns oder Aushärtens der Polymerschäume zeigen.
  • Die Erfindung trägt dieser Notwendigkeit dadurch Rechnung, daß eine expandierfähige modifizierte Olefinpolymerzusammensetzung mit einem hohen Ausmaß an Dimensionsstabilität und minimaler Schrumpfung und ein Verfahren bereitgestellt werden, wobei preiswertes Isobutan als primäres Blähmittel verwendet wird.
  • Gemäß einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird ein Verfahren zur Herstellung eines im wesentlichen geschlossenzelligen Olefinpolymerschaumes mit Dimensionsstabilität bereitgestellt, das gekennzeichnet ist durch die Stufen:
  • (a) Hitzeplastifizieren eines Olefinpolymerharzes, ausgewählt aus der aus Homopolymeren von Ethylen bestehenden Gruppe;
  • (b) Bildung einer Mischung durch Zusammenmischen dieses hitzeplastifizierten Harzes mit (1) einem Stabilitätsregler, ausgewählt aus der aus partiellen Estern von langkettigen Fettsäuren mit Polyolen, d. h. einer Fettsäure mit 12-18 C-Atomen und einem Polyol mit 3-6 Hydroxylgruppen, bestehenden Gruppe, und (2) einem Blähmittel, ausgewählt aus Gruppe bestehend aus (i) Isobutan, (ii) einer Mischung aus von 5%-95% Isobutan auf Molbasis mit von 95%-5% eines physikalischen Blähmittels, ausgewählt aus der aus Chlorfluorkohlenstoffen und Fluorkohlenstoffen mit von 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Siedepunkten zwischen -50º C und 50º C und einer permeationsgeschwindigkeit durch dieses mit dem Stabilitätsregler modifizierten Olefinpolymerharz von weniger als dem 1,2-fachen der Permeationsgeschwindigkeit von Luft bestehenden Gruppe, und (iii) einer Mischung von wenigstens 70% Isobutan mit einem physikalischen Blähmittel, ausgewählt aus der aus Kohlenwasserstoffen, Chlorkohlenstoffen und Chlorfluorkohlenstoffen mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen, Siedepunkten zwischen -50º C und 50º C und einer permeationsgeschwindigkeit durch dieses mit dem Stabilitätsregler modifizierte Olefinpolymerharz yon größer als dem 1,2-fachen der permeationsgeschwindigkeit von Luft bestehenden Gruppe; und
  • (c) Aktivieren dieses Blähmittels durch Druckreduzierung zur Expansion dieser Zusammenmischung zu einem im wesentlichen geschlossenzelligen Olefinpolymerschaum.
  • Es wurde festgestellt, daß es einen dramatischen Unterschied in den Permeationsgeschwindigkeiten zwischen n-Butan und seinem Isomeren Isobutan durch mit einem Stabilitätsregler modifizierte Polyolefinfilme gibt. Während n-Butan eine Permeationsgeschwindigkeit relativ zu Luft oberhalb von 1, besitzt, ist die Permeationsgeschwindigkeit relativ zu Luft von Isobutan nur ein Bruchteil von 1,0. So wurde gefunden, daß preiswertes Isobutanblähmittel alleine oder in Kombination mit anderen flüchtigen Kohlenwasserstoffblähmitteln verwendet werden kann, um einen dimensionsstabilen Schaum mit einem niedrigen Schrumpfungsgrad während des Aushärtens zu erzeugen. Die Erfindung hat den weiteren Vorteil, daß die bislang verwendeten Chlor- und Fluorkohlenstoff-Blähmittel weggelassen oder in sehr viel geringeren Mengen verwendet werden können. Die Effekte solcher flächtigen halogenierten Kohlenwasserstoffe auf die Ozonschicht der Atmosphäre steht immer noch in Frage und es kann erwünscht sein, ihre Verwendung auf ein Minimum herabzusetzen.
  • Verschiedene Vorteile der Erfindung ergeben sich aus der folgenden detaillierten Beschreibung und den zugehörigen Ansprüchen.
  • Für die Verwendung bei der praktischen Durchführung der vorliegenden Erfindung geeignete olefinpolymerharze schliessen Ethylenhomopolymere wie Polyethylen mit niedriger, mittlerer oder hoher Dichte ein.
  • Zur Anwendung in der vorliegenden Erfindung geeignete Stabilitätsregler schließen die partiellen Ester von langkettigen Fettsäuren mit Polyolen ein, die im US-Patent 3 644 230 beschrieben sind. Typischerweise werden die Stabilitätsregler in einer Menge verwendet, welche von 0,1 bis 10 Teile pro 100 Teile, bezogen auf das Gewicht des verwendeten Olefinpolymeren, reicht.
  • Wie angegeben wurde, ist ein wichtiges Merkmal der vorliegenden Erfindung die Verwendung von preiswertem Isobutan als primärem Blähmittel in den modifizierten olefinpolymerschäumen. Isobutan kann alleine als einziges Blähmittel verwendet werden. Alternativ kann das Isobutanblähmittel eine Mischung mit einem oder mehreren konventionellen physikalischen Blähmitteln umfassen. Die konventionellen Blähmittel können in zwei Untergruppen eingeteilt werden: Gruppe I und II.
  • So kann das Blähmittel eine Mischung von 5 bis 95% Isobutan auf Molbasis mit von 95 bis 5% eines physikalischen Blähmittels umfassen, ausgewählt aus Gruppe I, welche aus Chlorfluorkohlenstoffen und Fluorkohlenstoffen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, normalen Siedepunkten zwischen -50º und 50ºC und einer Permeationsgeschwindigkeit durch das modifizierte (mit Stabilitätsregler) Olefinpolymere von weniger als dem 1,2-fachen der Permeationsgeschwindigkeit von Luft durch das modifizierte olefinpolymere besteht. Diese Permeationsgeschwindigkeit wird unter Anwendung der Methode der Norm ASTM D-1434 mit dem Testgas bei einem Druck von 1 AtmospHäre oder dem Gleichgewichtsdampfdruck des Gases bei 23ºC, falls der Siedepunkt größer als 23ºC ist, gemessen. Beispiele dieser physikalischen Blähmittel der Gruppe I sind Dichlordifluormethan (FC-12), 1,2-Dichlortetrafluorethan (FC-114) und 1-Chlor-1,1-difluorethan (FC-142b). FC-12, FC-114 und FC-142b sind Handelsbezeichnungen der angegebenen, von Dupont verkauften Produkte.
  • Falls ein Blähmittel der Gruppe II ausgewählt wird, kann das Blähmittel eine Mischung von wenigstens 70% Isobutan mit einem physikalischen Blähmittel von Gruppe II umfassen, ausgewählt aus der aus Kohlenwasserstoffen, Ohlorkohlenstoffen und Chlorfluorkohlenstoffen mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen, normalen Siedepunkten zwischen -50ºC und 50ºC und einer Permeationsgeschwindigkeit durch das modifizierte (mit Stabilitätsregler) Olefinpolymere von größer als dem 1,2-fachen der Permeationsgeschwindigkeit von Luft durch das modifizierte Olefinpolymere bestehenden Gruppe. Diese Permeationsgeschwindigkeit wird ebenfalls unter Anwendung der Methode der Norm ASTM D-1434 mit dem Testgas bei einem Druck von 1 Atmosphäre oder dem Gleichgewichtsdampfdruck des Gases bei 23ºC, falls sein Siedepunkt größer als 23ºC ist, gemessen. Beispiele dieser physikalischen Blähmittel der Gruppe II sind n-Butan, Isopentan, Ethylchlorid, Methylenchiond, Trichlormonofluormethan (FC-11) und 1,1, 2-Trichlortrifluorethan (FC-113). FC-11 und FC-113 sind Handelsnamen für die angegebenen, von Dupont verkauften Produkte.
  • Bei der Durchführung dieser Erfindung wird das Blähmittel in die Ausgangsmischung des ethylenartigen Polymerharzes in Anteilen einkompoundiert, um den gewünschten Expansionsgrad in dem resultierenden geschäumten zeilförmigen Produkt zu erreichen, üblicherweise bis zur 60-fachen Volumenexpansion zur Herstellung von Produkten mit Schaumdichten im gealterten Zustand bis herab zu 9,6 kg/m³ (etwa 0,6 pount per cubic foot). In Abhängigkeit von dem Ausgangsanteil des Blähmittels haben die resultierenden Schaumprodukte dieser Erfindung relativ niedrige Schaumdichten, beispielsweise haben sie eine Dichte von 9,6 bis 240 kg/m³ [0,6 bis etwa 15 pounds per cubic foot (pcf)]. Die brauchbaren Anteile solcher Blähmittel in Zusammensetzungen von fließfähigem schäumbarem Gel liegt in der Größenordnung von 0,013 bis 0,50 Gramm-Mol pro 100 Gramm des Ausgangsharzes. Der maximale brauchbare Anteil von Blähmittel in dem schäumbaren Gel wird ebenfalls durch den Druck beeinflußt, welcher auf das Gel in dem Durchtritt durch die Extrusionsdüse aufrechterhalten wird, wobei er größer ist, wenn der Düsendruck relativ höher unter solchen Bedingungen ist, als wenn die Düsenöffnung relativ kleiner ist und/oder die Durchsatzgeschwindigkeit relativ größer ist.
  • Das Blähmittel wird in die Ausgangsharzmischung in konventioneller Weise einkompoundiert, um ein fließfähiges Gel herzustellen, bevorzugt in kontinuierlicher Weise, z.B. in einen Mischextruder unter Anwendung von Hitze zum Plastifizieren der Harzmischung, von Druck zum Halten des Blähmittels in nicht-gasförmigem Zustand und mechanischer Bearbeitung zur Erzielung eines gründlichen Vermischens der Harzmischung und des Blähmittels. Das resultierende Gel wird dann, falls erforderlich, abgekühlt und durch eine geeignete Düsenöffnung in eine Zone von niedrigerem Druck, z.B. normale Umgebungslufttemperatur, geführt, wo es zu einer zellförmigen Masse mit niedrigerer Dichte expandiert. Wenn sich das geschäumte Extrudat bildet, wird es von dem Extruder abgenommen, zum Aushärten der Harzmischung abkühlen gelassen und für die weitere Verarbeitung, Lagerung und nachfolgende Verwendung aufgenommen.
  • Zusätzlich zu den hier beschriebenen Inhaltsstoffen können ebenfalls bei der praktischen Durchführung der vorliegenden Erfindung andere Inhaltsstoffe oder Zusatzstoffe verwendet werden, welche normalerweise Anwendung in bekannten Extrusionsschäumungsverfahren finden wie beispielsweise bekannte keimbildende (oder die Zellgröße kontrollierende) Mittel (z.B. Talkum, Ton, Glimmer, Kieselerde, Titaniumoxid, Zinkoxid, Calciumsilikat, metallische Salze von Fettsäuren wie Banumstearat, Zinkstearat, Aluminiumstearat, Netzmittel und dergl.).
  • Die folgenden Beispiele, in denen alle Angaben in Teilen und Prozentsätzen auf Gewichtsbasis, falls nichts anderes angegeben ist, gemacht sind, werden zur Erläuterung der vorliegenden Erfindung gegeben und sollen deren Umfang nicht einschränken.
  • Beispiel 1
  • Die relativen Permeationsgeschwindigkeiten von verschiedenen physikaliichen Blähmitteln durch Polyethylenfilm und einen mit 2 pph (Teile pro 100 Teile) Kemamide (Markenbezeichnung) S-180 Stearylstearamid-Stabilitätsregler modifizierter Polyethylenfolie wurden gemessen. Kemamide S-180 ist im Handel von Humko Chemical Division von Witco Chemical Corp. erhältlich. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 gezeigt. Die Permeabilitätsdaten wurden unter Anwendung einer modifizierten Testmethode der Norm ASTM D-1434 bestimmt. Wie in Tabelle 1 gezeigt, beträgt in modifiziertem Polyethylen die Permeationsgeschwindigkeit von Isobutan relativ zu Luft 0,31, während diejenige von n-Butan 1,58 beträgt. Um einen dimensionsstabilen Polyolefinschaum herzustellen, muß die Permeabilität des Polymeren gegenüber Blähmittel annähernd gleich oder niedriger als diejenige gegenüber Luft sein. Sonst ergibt die rasche Diffusion von Blähmittel aus den Schaumzellen während des Aushärtens oder Alterns eine Schrumpfung und einen Verlust von Dimensionsstabilität.
  • Beispiel 2
  • Die in diesem Beispiel verwendete Apparatur ist ein 1 1/2 Zoll (3,8 cm) Schneckentypextruder mit zwei zusätzlichen Zonen zum Mischen und Kühlen am Ende der üblichen aufeinanderfolgenden Zonen für das Einspeisen, Schmelzen und Dosieren. Eine Öffnung für die Blähmittelinjektion ist zwischen Dosier- und Mischzonen vorgesehen. Am Ende der Kühlzone ist eine Düsenöffnung mit einer Öffnung von rechteckiger Gestalt befestigt. Die Höhe der Öffnung ist einstellbar, während ihre Breite auf 0,25 Zoll (0,635 cm) fest eingestellt ist. Tabelle I
  • Anmerkungen:
  • 1. In diesem Test verwendetes Polyethylen hatte einen Schmelzindex von 2,3 und eine Dichte von 0,92 g/cm³.
  • 2. Der Film wurde in einem Ofen von 180ºF (82,2ºC) für 1 Stunde gealtert.
  • 3. Permeabilität in cm³ mil 100 Zoll² Tag atm.
  • 4. Permeabilität relativ zu Luft.
  • Ein granulatförmiges Polyethylen mit einem Schmelzindex von 2,3 und einer Dichte von 0,923 g/cm³ wurde mit einer kleinen Menge (0,7 - 1,5 pph) Talkumpulver unter Verwendung einer geringen Menge eines Netzmittels vermischt. Mit Ausnahme für die Kontroliformulierung (Tabelle II, Test No. 1) wurde ein 25%iges Konzentrat von Kemamide (Markenbezeichnung) S-180 Stearylstearamid, hergestellt von Humko Chemical Division von Witco Chemical Corp., ebenfalls in das Polymere in einer ausreichenden Menge eingemischt, um seinen Gehalt in der fertigen Polymerzusammensetzung auf 1,5 pph zu bringen. Die Mischung wurde in den Extruder mit einer praktisch gleichförmigen Geschwindigkeit von annähernd 10 pounds per hour (4,5 kg pro Stunde) leicht flussig eingespeist. Die Schneckenrotationsgeschwindigkeit wurde auf annähernd etwa 45 Upm während der Tests gehalten. Ein Blähmittel, ausgewählt aus einer Gruppe, bestehend aus Isobutan und seinen Mischungen mit Dichlordifluormethan (FC-12) wurde in den Extruder mit einer vorbestimmten Geschwindigkeit eingespeist. Die Temperatur der Extruderzonen wurden auf etwa 115ºC bei der Einspeisungszone, 130º und 150ºC bei den Schmelz- und Dosierzonen und 165ºC bei der Mischzone eingestellt. Die Temperatur der Kühlzone wurde so eingestellt, daß die Temperatur der Mischung aus Polymerem und Blähmittel auf eine gleichförmige Schäumungstemperatur von etwa 108ºC abgesenkt wurde. Der Spalt der Düsenöffnung wurde so eingestellt, daß ein Schaum guter Qualität ohne ein Vorschäumen erhalten wurde. Die Grenzöffnungen der Düse reichten von 0,185 bis 0,220 Zoll (0,47 bis 0,56 cm). Der Schaumkörper mit einer annähernd rechteckigen Gestalt mit abgerundeten Ecken wurde von der Düsenöffnung weggeführt. Die Dicken und die Breiten reichten von 0,65 bis 0,83 Zoll (1,65 bis 2,11 cm) bzw. von 1,1 bis 1,2 Zoll (2,8 bis 3,0 cm). Schaumproben von einer annähernden Länge von 4 bis 5 Zoll (10 bis 12,7 cm) wurden aus dem Strang herausgeschnitten und Tests auf Dimensionsstabilität sowohl bei Umgebungstemperatur als auch einer erhöhten Temperatur unterzogen.
  • Alle in diesem Beispiel verwendeten Blähmittel ergaben Schäume guter Qualität mit geringer Dichte und im wesentlichen geschlossenzelliger Struktur. Die Zellgrößen reichten von 0,8 bis 0,9 mm. Wie Tabelle II zeigt, ist die Dimensionsstabilität aller Schäume, welche Stearylstearamid enthalten, bei Umgebungstemperatur ausgezeichnet und bei 74ºC (165ºF) zufriedenstellend. Die Dimensionsstabilität des kein Permeabilitätsmodifikationsmittel enthaltenden Schaums (Test No. 1) ist nicht zufriedenstellend. Die Ergebnisse zeigen, daß ein dimensionsstabiler Schaum aus mit Stearylstearamid modifiziertem Polyethylen unter Verwendung von Isobutan oder seinen Mischungen mit Dichlordifluormethan (FC-12) als Blähmittel hergestellt werden kann. Tabelle II
  • Anmerkungen:
  • (1) FC-12: Dichlordifluormethan
  • (2) Gewichtverhältnis von zwei Blähmitteln
  • (3) Teile Blähmittel, gemischt in 100 Teile Polymeres
  • (4) Teile Kemamide s-180 Stearylsteraramid, hergestellt von Humko Chemical Division von Witco Chemical Corp., gemischt in 100 Teile Polymeres
  • (5) Dichte des Schaumkörpers in Kilogramm pro Kubikmeter, gemessen innerhalb von fünf Minuten nacvh Extrusion
  • (6) Annähernde Zeit in Tagen zum Erreichen des Minimalvolumens, ausgedrückt als Prozentsatz des Anfangsvolumens
  • (7) Minimalvolumen des Schaumkörpers während des Alterns bei Umgebungstemperatur als Prozentzahl des Anfangsvolumens, wobei das Anfangsvolumen innerhalb etwa 5 Minuten nach der Extrusion gemessen wird
  • (8) Volumen des Schaumkörpers als Prozentsatz des Anfangsvolumens nach Alterung bei Umgebungstemperatur für die angegebene Zeitspanne
  • (9) Minimalvolumen des Schaumkörpers als Prozentsatz des Anfangsvolumens während Alterung bei 74ºC (165ºF)
  • Beispiel 3
  • Die in diesem Beispiel verwendete Apparatur ist ein 1 Zoll (2,54 cm) Schneckentypextruder mit im wesentlichen derselben Konfiguration wie derjenige, der in Beispiel 2 verwendet wurde. Seine Betriebsweise ist im wesentlichen dieselbe. Die Breite der im Spalt eingestellten Düsenöffnung, welche an diesen Schäumungsextruder angesetzt ist, beträgt 0,15 Zoll (0,38 cm).
  • Dasselbe Polyethylen, wie es in Beispiel 2 verwendet wurde, wurde mit 0,7 pph Talkum und Konzentrat Kemamide S-180 gemischt. Der Gehalt von Kemamide S-180 Stearylstearamid wurde wiederum auf 1,5 pph für alle Test in diesem Beispiel gehalten. Die feste Mischung wurde in den Extruder mit einer gleichförmigen Geschwindigkeit von 5 pounds per hour (2,27 kg/h) unter Verwendung einer geeichten Gewichtseinspeiseinrichtung eingespeist. Isöbutan oder seine Mischung mit Dichlordifluormethan (FC-12) wurde als Blähmittel verwendet. Die Temperaturen der Extruderzonen wurden auf etwa 130ºC in der Einspeiszone, 160º und 190ºC in den Schmelz- und Dosierzonen und 180ºC in der Mischzone eingestellt. Die Temperatur der Kühlzone wurde eingeregelt, um das Gel auf eine gleichförmige Temperatur von etwa 111ºC zu kühlen. Bei einer Düsenöffnung nahe dem Grenzwert zum Vorschäumen wurden Schaumproben genommen. Die Grenzwerte der Düsenspalte reichten von 0,065 bis 0,080 Zoll (0,16 bis 0,20 cm). Die Dicken und Breiten der Schaumquerschnitte reichten von 0,46 bis 0,57 Zoll (1,17 bis 1,44 cm) bzw. von 0,58 bis 0,65 Zoll (1,47 bis 1,65 cm). Schaumproben mit einer Länge von annähernd 4 Zoll (10 cm) wurden aus dem Strang herausgeschnitten und den Tests auf Dimensionsstabilität unterworfen.
  • Isobutan und seine Mischungen mit Dichlordifluormethan (FC-12) für einen breiten Bereich von Mischverhältnissen wiederholten ihre Leistungsfähigkeit bei den Tests dieses Beispiels. Schäume mit ausgezeichneter Qualität und niedriger Dichte, niedrigem Gehalt an offenen Zellen und feiner gleichförmiger Zellgröße wurden hergestellt. Die Zellgrößen reichten von 0,8 bis 1,6 mm. Wie in Tabelle III gezeigt, ergeben alle Blähmittel Schäume mit guter Stabilität bei Umgebungstemperatur und zufriedenstellender Stabilität bei 41ºC (105ºF), was die Bedingungen im Sommer simuliert.
  • Beispiel 4
  • In den Tests dieses Beispiels wurde dieselbe Apparatur und dieselbe Feststoffzusammensetzung und dieselbe Betriebsarbeitsweise wie in Beispiel 2 angewandt. Mischungen von 1,2-Dichlortetrafluorethan (FC-114) mit Isobutan wurden als Blähmittel verwendet. Wie Tabelle IV zeigt, ergeben die Blähmittel Schäume hoher Qualität mit ausgezeichneter Dimensionsstabilität sowohl bei Umgebungstemperatur als auch bei hohen Temperaturen. Tabelle III
  • Anmerkungen: Alle Formulierung enthielten 1,5 pph Kemamide S-180 Stearylstearamid
  • (1) FC-12: Dichlordifluormethan
  • (2) Gewichtverhältnis von zwei Blähmitteln
  • (3) Teile Blähmittel, gemischt in 100 Teile Polymeres
  • (5) Dichte des Schaumkörpers in Kilogramm pro Kubikmeter, gemessen innerhalb von fünf Minuten nacvh Extrusion
  • (6) Annähernde Zeit in Tagen zum Erreichen des Minimalvolumens, ausgedrückt als Prozentsatz des Anfangsvolumens
  • (7) Minimalvolumen des Schaumkörpers während des Alterns bei Umgebungstemperatur als Prozentzahl des Anfangsvolumens, wobei das Anfangsvolumen innerhalb etwa 5 Minuten nach der Extrusion gemessen wird
  • (8) Volumen des Schaumkörpers als Prozentsatz des Anfangsvolumens nach Alterung bei Umgebungstemperatur für die angegebene Zeitspanne
  • (9) Minimalvolumen des Schaumkörpers als Prozentsatz des Anfangsvolumens während Alterung bei 41ºC (105ºF) Tabelle IV
  • Anmerkungen: Alle Formulierung enthielten 1,5 pph Kemamide S-180 Stearylstearamid
  • (1) FC-12: Dichlordifluormethan
  • (2) Gewichtverhältnis von zwei Blähmitteln
  • (3) Teile Blähmittel, gemischt in 100 Teile Polymeres
  • (5) Dichte des Schaumkörpers in Kilogramm pro Kubikmeter, gemessen innerhalb von fünf Minuten nacvh Extrusion
  • (6) Annähernde Zeit in Tagen zum Erreichen des Minimalvolumens, ausgedrückt als Prozentsatz des Anfangsvolumens
  • (7) Minimalvolumen des Schaumkörpers während des Alterns bei Umgebungstemperatur als Prozentzahl des Anfangsvolumens, wobei das Anfangsvolumen innerhalb etwa 5 Minuten nach der Extrusion gemessen wird
  • (8) Volumen des Schaumkörpers als Prozentsatz des Anfangsvolumens nach Alterung bei Umgebungstemperatur für die angegebene Zeitspanne
  • (9) Minimalvolumen des Schaumkörpers als Prozentsatz des Anfangsvolumens während Alterung bei 41ºC (105ºF)
  • Nach Beschreibung der Erfindung im Detail und unter Bezugnahme auf bevorzugte Ausführungsformen hiervon ist es offensichtlich, daß Modifikationen und Abweichungen möglich sind, ohne vom Umfang der Erfindung, wie sie in den Ansprüchen definiert ist, abzuweichen.

Claims (4)

1. Verfahren zur Herstellung eines im wesentlichen geschlossenzelligen Olefinpolymerschaums mit Dimensionsstabilität, gekennzeichnet durch die Stufen:
(a) Hitzeplastifizieren eines Olefinpolymerharzes, ausgewählt aus der aus Homopolymeren von Ethylen bestehenden Gruppe;
(b) Bildung einer Mischung durch Zusammenmischen dieses hitzeplastifizierten Harzes mit (1) einem Stabilitätsregler, ausgewählt aus der aus partiellen Estern von langkettigen Fettsäuren mit Polyolen, d. h. einer Fettsäure mit 12-18 C-Atomen und einem Polyol mit 3-6 Hydroxylgruppen, bestehenden Gruppe, und (2) einem Blähmittel, ausgewählt aus Gruppe bestehend aus (i) Isobutan, (ii) einer Mischung aus von 5%-95% Isobutan auf Molbasis mit von 95%-5% eines physikalischen Blähmittels, ausgewählt aus der aus Chlorfluorkohlenstoffen und Fluorkohlenstoffen mit von 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Siedepunkten zwischen -50º C und 50º C und einer Permeationsgeschwindigkeit durch dieses mit dem Stabilitätsregler modifizierte Olefinpolymerharz von weniger als dem 1,2-fachen der Permeationsgeschwindigkeit von Luft bestehenden Gruppe, und (iii) einer Mischung von wenigstens 70% Isobutan mit einem physikalischen Blähmittel, ausgewählt aus der aus Kohlenwasserstoffen, Chlorkohlenstoffen und Chlorfluorkohlenstoffen mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen, Siedepunkten zwischen -50º C und 50º C und einer Permeationsgeschwindigkeit durch dieses mit dem Stabilitätsregler modifizierte Olefinpolymerharz von größer als dem 1,2-fachen der Permeationsgeschwindigkeit von Luft bestehenden Gruppe; und
(c) Aktivieren dieses Blähmittels durch Druckreduzierung zur Expansion dieser Zusammenmischung zu einem im wesentlichen geschlossenzelligen Olefinpolymerschaum.
2. Verfahren nach Anspruch 1, in welchem dieses Olefinpolymerharz Polyethylen niedriger Dichte ist.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, worin diese partiellen Ester ausgewählt sind aus der aus Glycerylmonostearat, Glyceryldistearat, Mischungen dieser Mono- und Diglyceride, Sorbitanmono-, -di- und -trioleaten und Mono- und Diglyceriden von Ölsäure und Palmitinsäure bestehenden Gruppe.
4. Produkt, erhältlich nach dem Verfahren von Anspruch 1, 2 oder 3 in Form eines schmelzextrudierten Schaums.
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