DE3542324A1 - Kurzschlussvorrichtung fuer elektrolytzellenstapel - Google Patents

Description

Beschreibung

Die Erfindung bezieht sich auf eine Vorrichtung zum Verhindern des elektrischen Kurzschlusses eines Stapels aus elektrolytischen Zellen während einer ausgedehnten Betriebsperiode. Die Vorrichtung ist anwendbar bei Brennstoffzellen und anderen elektrolytischen Zellenstapeln, die in korrodierenden Umgebungen mit niedrigen oder hohen Temperaturen arbeiten. Die vorliegende Erfindung ist besonders wichtig zur Verwendung in einem Stapel von Brennstoffzellen, die mit einem geschmolzenen Metallcarbonatelektrolyt zur Erzeugung elektrischer Leistung arbeiten. Die erfindungsgemäße Vorrichtung kann auch anwendbar sein bei ähnlicher Technologie, die Stapel aus elektrolytischen Zellen für die Elektrolyse verwenden, um chemische Verbindungen zu zerlegen. Ein repräsentativer Brennstoffzellenstapel ist in US-PS 4 345 009 beschrieben.

Die einzelnen Zellenstapel müssen mit Reaktionsgasen für ihren Betrieb ausgestattet sein. Brennstoffgase, wie beispielsweise Wasserstoff oder ein Erzeugergas aus der Vergasung von festem kohlenstoffhaltigem Material kann an den negativen Elektroden in einem Brennstoffzellenstapel verwendet werden. Zudem wird ein Oxidationsgas, wie beispielsweise Sauerstoff oder Luft zur Reaktion an der positiven Elektrode vorgesehen. In Metallcarbonatelektrolyt verwendenden Zellen wird in der negativen Elektrode erzeugtes Kohlendioxid an der positiven Elektrode zur Ergänzung des Carbonate im Elektrolyt vorgesehen.

Die diese Reaktionsgase führenden Sammelleitungen müssen mit den Zellenstapeln in einer elektrisch-isolierenden und leckfreien Art und Weise verbunden sein. Die eine hohe Temperatur aufweisende korrodierende Umgebung im geschmolzenen Carbonat und andere Arten von Zellenstapeln

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haben nur einige wenige ausgewählte Arten von Abdichtkonstruktionen zur Verbindung der Sammelleitungen zum Stapel ergeben. Eine derartige Konstruktion ist in US-PS 4 414 beschrieben. Die Offenbarung dieses Patents wird auch zum Gegenstand der vorliegenden Anmeldung gemacht, und zwar hinsichtlich der Beschreibung einer Abdichtanordnung zwischen der Gasversorgungssammelleitung und dem Brennstoffzellenstapel .

Zusätzlich zu den schwierigen Problemen bei der Abdichtung der Sammelleitung mit dem Stapel hat der Langzeitbetrieb den elektrischen Kurzschluß von Zellengruppen innerhalb des serienangeordneten Stapels zur Folge gehabt. Es wurde angenommen, daß diese Elektrodenkurzschlüsse das Ergebnis von Korrosionsprodukten aus den Brennstoffzellenstapelstrukturen sind. Vorhergegangene. Versuche zur Korrektur dieses Problems umfassen die Auswahl von weniger korrodierendem Baumaterial oder von Überzügen auf Materialien, die hohen Temperaturen und korrodierendem Elektrolyt ausgesetzt sind. Eine solche Lösung ist nicht vollständig effektiv und es ist zu erwarten, daß sich beträchtlich erhöhte Kosten für die Zellenstapelkonstruktion ergeben.

Zusammenfassung der Erfindung. Es ist daher ein Ziel der vorliegenden Erfindung, eine nicht-komplizierte und relativ preiswerte Vorrichtung zum Schutz der Stapel aus Elektrolytzellen gegenüber elektrischem Kurzschluß vorzusehen.

Ferner bezweckt die Erfindung eine elektrische Kurzschlußschutzvorrichtung anzugeben, die eine minimale Menge an teurem, korrosionsbeständigem Material benötigt.

Ferner sieht die Erfindung eine Kurzschlußschutzvorrichtung vor, und zwar in Zusammenarbeit mit einer Gasdichtung zwischen der Versorgungsgassammelleitung und der offenen

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Stirnfläche eines Elektrolytzellenstapels.

Erfindungsgemäß wird eine elektrische Kurzschlußschutzvorrichtung in Kombination mit einer Gasdichtung vorgesehen, und zwar zur Verwendung an der offenen Stirnfläche eines elektrolytischen Zellenstapels. Eine Schutzvorrichtung weist einen im ganzen nicht-porösen, elektrisch isolierenden Schirm an den Randteilen von mindestens zwei Stapelzellen auf, und zwar in Verbindung mit dem porösen Abdichtmedium der Gasdichtung. Eine elektrisch-leitende Folie aus korrosionsbeständigem Material ist elektrisch mit dem negativen Potential des Zellenstapels gekuppelt. Die Folie ist an der Oberfläche des porösen Abdichtmediums angeordnet, und zwar entgegengesetzt gegenüber, aber im ganzen in Ausrichtung mit dem elektrisch-isolierenden Schirm. Elektrolytisch aufgelöste Metallionen von der Zellenstapelstruktur an positiveren elektrischen Stellen wandern bevorzugt zu der negativ vorgespannten Folie anstelle zur Stapelstirnfläche, um das Herausplattieren von Metallen zu minimieren, was die Zellen des Stapels elektrisch kurzschließen kann.

Gemäß spezieller Aspekte der Erfindung ist der elektrischisolierende Schirm ein Keramikmaterial, das im wesentliehen undurchlässig oder nicht-porös für den geschmolzenen Carbonatelektrolyt ist, der in den Stapelzellen verwendet wird und ferner ist der Schirm vorzugsweise ein dünner Streifen aus nicht-porösem Aluminiumoxid.

Gemäß weiterer Aspekte der Erfindung besteht die korrosionsbeständige, elektrisch-leitende Folie aus einem Edelmetall oder einer Edelmetallegierung, die beispielsweise Gold enthält, um der Korrosion durch den geschmolzenen Metallcarbonatelektrolyten bei erhöhten Temperaturen zu widerstehen. Minimale Mengen der goldenthaltenden Folie werden verwendet. Beispielsweise kann eine Folie von un-

gefähr 1 bis 2 cm Breite, 50 bis 100 Mikron Dicke und 2 bis 3 cm Länge ausreichend sein.

Gemäß weiterer Aspekte der Erfindung weist die Gasdichtung eine erste Schicht aus porösem Abdichtmedium auf, und zwar in Abdichteingriff mit den Kantenoberflächen der Gasversorgungssammelleitung, und ferner ist eine zweite Schicht aus porösem Abdichtmedium in Abdichteingriff mit den Randflächenteilen des Zellenstapels vorge-

IQ sehen. Die beiden Schichten aus porösem Abdichtmedium sind durch einen elektrisch-isolierenden Rahmenteil aus nicht-porösem Keramikmaterial getrennt, und zwar in Abdichteingriff zwischen den Schichten aus Abdichtmedien. In dieser speziellen Anordnung ist die elektrisch-leitende, korrosionsbeständige Folie zwischen der zweiten Schicht aus porösem Abdichtmedium und dem elektrischisolierenden Rahmenteil angeordnet.

Gemäß weiterer Aspekte der Erfindung ist das poröse Abdichtmedium eine poröse Keramikmatte aus Zirkoniumoxid, Aluminiumoxid oder Lithiumaluminat, und der elektrischisolierende Rahmenteil ist ein im ganzen nicht-poröses Keramikmaterial einschließlich Zirkoniumoxid, Aluminiumoxid oder Lithiumaluminat.
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Gemäß einem weiteren speziellen Aspekt der Erfindung ist der nicht-poröse Schirm ein langgestreckter Streifen, der sich in Längsrichtung zwischen dem porösen Abdichtmedium und den Randteilen des Zellenstapels erstreckt, und zwar von der negativen Endplatte zu den zweiten bis fünften Zellen des am meisten negativen elektrischen Potentials.

Weitere Vorteile, Ziele und Einzelheiten der Erfindung ergeben sich aus der Beschreibung von Ausführungsbeispielen anhand der Zeichnung; in der Zeichnung zeigt:

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Fig. 1 eine schematische Schnittdarstellung eines elektrolytischen Zellenstapels.

Im folgenden sei nun das bevorzugte Ausführungsbeispiel der Erfindung beschrieben.

Fig. 1 zeigt einen elektrolytischen Zellenstapel 10 in schexnatischer Darstellung, und zwar mit einer Vielzahl von Brennstoffzellen 11 mit negativen 13 und positiven Endplatten für die Stapelhalterung. Eine Gasversorgungssammelleitung oder Kammer 17 mit Kantenoberflächen 19 ist in Abdichteingriff mit einer Stirnfläche 21 des Zellenstapels vorgesehen.

Eine Gasdichtung 23 sieht eine abdichtende Kupplung der Kantenoberflächen 19 der Gasversorgungssammelleitung mit den Randoberflächen der Stapelstirnfläche 21 vor. Die Gasdichtung 23 ist ein umschlossener Rahmen, der derart konstruiert ist, daß er den Umfang der Gassammelleitung an den Kantenoberflächen 19 abdichtet. Aus Gründen der Klarheit der Darstellung sind die Dicken der Gasdichtungskomponenten bezüglich der Sammelleitung und des Stapels übertrieben dargestellt. Ein typischer Abdichtrahmen ist in US-PS 4 414 294 dargestellt und auf diese Patentschrift wird hier ausdrücklich aus diesem Grunde Bezug genommen. Wie gezeigt, weist die Gasdichtung 23 eine erste Dichtung oder ein poröses Abdichtmedium 25 auf, einen soliden (festen) nicht-porösen Keramikrahmen 27 und ein zweites poröses Abdichtmedium oder eine Dichtung 29, wobei alle diese Bauteile in einer Schichtanordnung zusammengepreßt sind zwischen den Randoberflächen der Stapelstirnfläche 21 und den Kantenoberflächen 19 der Sammelleitung 17.

Beim typischen Elektrolytzellenstapelbetrieb wird der Elektrolyt aus den Brennstoff- oder anderen elektrolyti-

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sehen Zellen mindestens in das zweite poröse Abdichtmedium 29,angeordnet an der Zellenstapelstirnflache,sorbiert. Positive Ionen wandern durch den Elektrolyten innerhalb des porösen Abdichtmediums 29 von den positiven zu den negativen Endteilen des Stapels. Dieser Ionenfluß bewirkt einen Parallelstrom, der nicht nur vom Standpunkt der Stapeleffizienz aus unerwünscht ist, sondern auch deshalb, weil positive Ionen aus Korrosionsprodukten an elektrisch kurzgeschlossenen Zellen an dem negativen Endteil des Stapels abgeschieden werden können.

Es wurde festgestellt, daß der Ionenparallelstroin einen Nettoeffekt hinsichtlich der ionischen Konzentrationen nur in den wenigen Zellen an den Extremenden des Zellenstapeis ausübt. Im allgemeinen wird nur eine oder zwei Zellen in dieser Weise beeinflußt und in den meisten Fällen sind nicht mehr als fünf Zellen darin verwickelt. Demgemäß erscheint das Risiko eines elektrischen Kurzschlusses durch die Abscheidung von positiven Korrosionsprodukt-ionennur in den Zellen nahe dem negativen Potential des Stapels vorhanden zu sein.

Die erfindungsgemäße elektrische Kurzschlußvorrichtung ist vorgesehen für die Installation an dem negativen Stapelende. Die Vorrichtung weist einen dünnen Streifen oder einen Kantenschirm 31 aus einem im ganzen nichtporösen elektrisch-isolierenden Material auf, der zwischen dem Zellenstapelrand und dem porösen Abdichtmedium oder Dichtung 29 eingepaßt ist. Eine zweite Komponente der Vorrichtung ist eine elektrisch-leitende Folie 33, angeordnet über die Dicke der Dichtung 29 hinweg vom Schirm 31 ausgehend;

Der Schirm 31 besitzt eine Breite mindestens gleich der Breite des porösen Abdichtmediums 29 und eine Länge ausreichend, UIt! sich mindestens längs des Rand . von der nega-

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tiven Endplatte zur zweiten Zelle oder möglicherweise bis zu fünf elektrolytischen Zellen zu erstrecken. Der Schirm ist beispielsweise 1 bis 2 cm breit und von minimaler Dicke, 500 Mikron oder weniger, um eine Störung mit der Abdichteffektivität des porösen Dichtmediums 29 zu vermeiden. In einem Stapel,der geschmolzene Metallcarbonate als Elektrolyte verwendet und bei erhöhten Temperaturen von 600 bis 700 ⁰C betrieben wird, ist ein Schirm 31 aus einem keramischen Material vorgesehen, beispielsweise aus Aluminiumoxid, Zirkonoxid oder Lithiumaluminat. Vom Standpunkt der Festigkeit und Praktikabilität aus gesehen, hat sich Aluminiumoxid als das bevorzugte Material für den Schirm 31 herausgestellt. Der Schirm 31 ist im ganzen nicht-porös, um in effektiver Weise für die Flüssigkeit

■j 5 oder den geschmolzenen Elektrolyt der Elektrolytzellen undurchdringlich zu sein. Infolgedessen sieht der Schirm eine vergrößerte Pfadlänge und einen erhöhten Widerstand gegenüber dem Parallelstromfluß vor, und zwar vorgespannt auf die Brennstoffzellen am negativen Ende des Stapels.

Diese erhöhte Pfadlänge und dieser erhöhte Widerstand sind von besonderer Wichtigkeit bei Betrachtung zusammen mit der zweiten wichtigen Komponente der Kurzschlußschutzvorrichtungskombination.

Die Kurzschluß schutzvorrichtung weist auch eine elektrischleitende Folie 33 aus stark nicht-korrodierendem oder inertem Material hinsichtlich der Umgebung des elektrolytischen Stapels auf. In Stapeln, die Verwendung von bei hohen Temperaturen geschmolzenen Metallcarbonaten als Elektrolyt erfordern, haben sich nur Edelmetalle und deren Legierung als für die Folie 33 geeignet herausgestellt. Folien, die Gold oder Legierungen mit Hauptgewichtsanteilen von Gold enthalten, werden für den Aufbau der Folie 33 vorgesehen. Beispielsweise werden Gold oder Gold mit PIatin, Rhodium oder Iridiumadditiven für den Gebrauch ins Auge gefaßt.

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Die elektrisch-leitende Folie 33 ist elektrisch bei 35 mit dem negativen Potential des Zellenstapels gekoppelt. Die Folie ist von ähnlicher Form und Länge hinsichtlich des Kantenschirms 31 und sie ist, wie dargestellt, zwisehen der Außenoberfläche des zweiten porösen Abdichtmediums 29 und dem keramischen Rahmenglied 27 der Gasdichtung 23 angeordnet. Wie im Falle des Kantenschirms 31 hat die Folie 33 minimale Dicke, beispielsweise 50 bis 100 Mikron, um deren Effekt auf die Abdichtanordnung zu minimieren und um die Kosten zu minimieren. Die Folie ist typischerweise 1 bis 2 cm breit und ungefähr 2 bis 3 cm lang, was typischerweise hinsichtlich der Breite dem Kantenschirm 31 entspricht, wobei aber die Länge kürzer ist.

Infolge des negativen Potentials der Folie 33 werden sich Korrosionsprodukt-Ionen die zu dem negativen Ende des Zellenstapels hin wandern, auf der Folie 33 abscheiden und nicht an den Rändern der negativen Zellen im Brennstoffzellenstapel, die durch den Kantenschirm blockiert sind.

Die Erfinder haben erkannt, daß die elektrische Kurzschlußschutzvorrichtung mit sowohl dem Kantenschirm als auch der elektrisch-leitenden Folie nur an den Randseitenrändern des negativen Endes der Brennstoffzellenstapelstirnflache angeordnet werden muß. Demgemäß sind für jede Dichtanordnung zwischen der Sammelleitung und der ZeI-lenstapelstirnflache zwei kurze Schutzvorrichtungen erforderlich, und zwar eine an jeder Seite des negativen Stapelendes. In einem typischen Brennstoffzellenstapel sind vier Sammelleitungen oder vier Kammern erforderlich, und zwar zwei zum Eingeben und zwei zum Austreten von Gasströmungen. In einer solchen Anordnung sind acht Kurz-Schlußvorrichtungen erforderlich.

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Im Betrieb eines geschmolzenes Carbonat verwendenden zwanzig Zellen aufweisenden Brennstoffzellenstapels mit der erfindungsgemäßen Kurzschlußvorrichtung traten nach 2000 Betriebsstunden keine Kurzschlüsse an den oberen Brennstoffzellen auf. Vorausgegangene Versuchsläufe ohne die erfindungsgemäßen Kurzschlußschutzvorrichtungen ergaben nur 200 bis 300 Stunden Betrieb, bevor elektrischer Kurzschluß an den Zellen auftrat. Dieser Brennstoffzellenstapelprototyp umfaßte aus rostfreiem Stahl bestehende Bauteile, Nickeloxidkathoden, Nickelanoden und poröse Matrizen aus Lithiumaluminat zur Umschließung des Lithium- und Kaiiumcarbonatelektrolyts. Nach Inspektion der Zelle stellten die Erfinder Korrosion des rostfreien Stahles am positiven Ende des Stapels fest und Eisen war auf die elektrisch-leitende Folie,vorgesehen mit einem Hauptgewichtsanteil von Gold, plattiert.

Die vorliegende Erfindung sieht eine verbesserte preiswerte Kurzschlußschutzvorrichtung vor, die zusammen mit einem Stapel aus elektrolytischen Zellen verwendet werden kann. Sowohl Brennstoffzellenanordnungen und auch andere Installationen aus elektrolytischen Zellen werden Vorteile durch die erfindungsgemäße Kurzschlußschutzvorrichtung haben. Elektrische Kurzschlüsse können dabei verhindert werden, die ansonsten am negativen Ende des Zellenstapels auftreten können, und zwar typischerweise zwischen den ersten bis fünften Zellen. Relativ kleine Mengen und Größen an inerten, korrosionsbeständigen Materialien, wie beispielsweise Edelmetalle, werden verwendet, so daß die Gesamtkosten nicht übermäßig sind.

Es können verschiedene Änderungen in der beanspruchten Erfindung vorgenommen werden. Beispielsweise zeigt die Zeichnung und beschreibt die Beschreibung den Elektrolytzellenstapel,ausgerichtet mit dem negativen Ende am oberen Ende und mit dem positiven Ende am Boden. Obwohl dies eine be-

vorzugte Ausrichtung ist, um die positive Ionenwanderung zum negativen Ende des Stapels zu behindern, so sind auch Anordnungen verwendbar, bei denen das negative Ende nach unten oder zur Seite weist.

Obwohl die Erfindung hinsichtlich eines speziellen Ausführungsbeispiels beschrieben wurde, so ist doch klar, daß verschiedene Änderungen in den Materialien der Form und den Einzelheiten durch einen Fachmann vorgenommen werden können.

Zusammenfassend sieht die Erfindung folgendes vor:

Eine elektrische Kurzschlußschutzvorrichtung wird in einem Stapel aus elektrolytischen Zellen vorgesehen, und zwar durch die Kombination eines dünnen, nicht-porösen keramischen Schirms und einer Edelmetallfolie, angeordnet auf entgegengesetzt liegenden Seiten des Abdichtmediums in einer Gassammelleitungsdichtung. Der dünne keramische Schirm, wie beispielsweise aus Aluminiumoxid, ist zwischen der porösen Dichtung und der Zellenstapelstirnflache angeordnet, und zwar an den Rändern der negativen Endplatte gegenüber den am meisten negativen Zellen, um so den Ionenstromfluß zu sperren. Die Edelmetallfolie, beispielsweise aus Gold, ist elektrisch mit dem negativen Potential des Stapels gekoppelt, um positive Ionen an harmlosen Stellen,weggelegen von der Stapelstirnfläche zu sammeln. Infolgedessen scheiden sich Korrosionsprodukte von der Stapelstruktur auf der Folie und nicht auf der

3Q Stapelstirnfläche ab, so daß der elektrische Kurzschluß von Zellen am negativen Ende des Stapels eliminiert wird.

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Leerseite -

Claims (10)

R 8186 KurzSchlußVorrichtung für Elektrolytzellenstapel Patentansprüche

1. Elektrische Kurzschlußvorrichtung in Kombination mit einer Gasdichtung zwischen einer Gasversorgungs-Sammelleitung und einer Stirnfläche eines Elektrolytzellenstapels, wobei der Stapel entgegengesetzte Enden negativen und positiven elektrischen Potentials aufweist, wofcei die erwähnte Gasdichtung ein poröses Abdichtmedium zwischen Randteilen der Stapelstirnfläche und der Sammelleitung aufweist, und wobei die elektrische Kurzschlußvorrichtung folgendes aufweist:

einen im ganzen nicht-porösen elektrisch isolierenden Schirm zwischen den Randteilen von mindestens zwei Zellen im negativen Ende des Stapels und des porösen Dichtmittels, und

eine elektrisch-leitende Folie aus korrosionsbeständigem Material elektrisch gekoppelt mit dem negativen Potential des Zellenstapels, wobei die Folie über die Dicke des porösen Dichtmediüme hinweg angeordnet ist von dem elektiiscn-isol:srenden Schirm

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aus in Ausrichtung im wesentlichen damit, wobei elektrolytisch aufgelöste Metallionen bevorzugt zur Folie wandern anstelle zur Stirnfläche des Brennstoffzellenstapels .
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2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Brennstoffzellen im Stapel einen geschmolzenen Elektrolyt aus Metallcarbonat aufweisen, welches das poröse Dichtmedium zwischen dem Schirm und der Folie durchdringt.

3. Vorrichtung nach Anspruch 1 und/oder 2, dadurch gekennzeichnet,'daß der isolierende Schirm aus Keramikmaterial besteht, welches im wesentlichen für den geschmolzenen Elektrolyt in dem Zellenstapel undurchdringlich ist.

4. Vorrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das keramische Material nicht-poröses Aluminiumoxid in einem dünnen Streifen aufweist.

5. Vorrichtung nach Anspruch 1, wobei die korrosionsbeständige Folie aus einem Edelmetall besteht oder aus einer Legierung aus Edelmetallen, um der Korrosion durch den geschmolzenen Metallcarbonatelektro-Iyt im wesentlichen zu widerstehen.

6. Vorrichtung nach einem oder mehreren der vorhergehenden Ansprüche, insbesondere nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die elektrisch-leitende Folie ungefähr 1 bis 2 cm breit ist, ungefähr 2 bis 3 cm lang und ungefähr 50 bis 100 Mikron dick.

7. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die elektrisch-leitende Folie einen Hauptgewichtsanteil an Gold aufweist.

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8. Vorrichtung nach einem oder mehreren der vorhergehenden Ansprüche, insbesondere Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Gasdichtung eine erste Schicht aus porösem Abdichtmedium in Dichteingriff mit den Kantenoberflächen der Gasverscrgungssammelleitung aufweist, ferner eine zweite Schicht aus porösem Abdichtmedium in Dichteingriff mit den Randteilen der Zellenstapelstirnflache und einen elektrischleitenden Rahmenteil aus nicht-porösem Keramikmaterial zwischen und in Abdichteingriff mit den ersten und zweiten Schichten aus porösem Abdichtmedium und wobei die elektrisch-leitende Folie zwischen der zweiten Schicht aus porösem Abdichtmedium und dem elektrisch-leitenden Rahmenteil angeordnet ist.

9. Vorrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß das poröse Abdichtmedium eine poröse Matte aus Keramikmaterial ist, und zwar einschließlich Zirkoniumoxid, Aluminiumoxid oder Lithiumaluminat, und wobei der elektrisch-isolierende Rahmenteil ein im ganzen nicht-poröses Keramikmaterial ist, einschließlich Zirconoxid, Aluminiumoxid oder Lithiumaluminat.

10. Vorrichtung nach einem oder mehreren der Ansprüche, und zwar Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Schirm und die Folie langgestreckte Streifen sind, die sich in Längsrichtung entlang der entgegengesetzten Oberfläche des porösen Abdichtmediums erstrecken, wobei der Kantenschirm an Randteile der Zellenstapelstirnfläche von der negativen Endplatte zu den zweiten bis fünften Zellen des negativsten elektrischen Potentials im Stapel vorgesehen ist.

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