DE102022125342A1

DE102022125342A1 - Reaktoren in Mikrostrukturbauweise

Info

Publication number: DE102022125342A1
Application number: DE102022125342.2A
Authority: DE
Inventors: Peter Pfeifer; Sebastian Schmidt; Florian Betzner
Original assignee: Ineratec GmbH; Karlsruher Institut fuer Technologie KIT
Current assignee: Ineratec GmbH; Karlsruher Institut fuer Technologie KIT
Priority date: 2022-09-30
Filing date: 2022-09-30
Publication date: 2024-04-04
Also published as: WO2024068738A2; WO2024068738A3

Abstract

Die vorliegende Erfindung betrifft einen Reaktor mit Multilagenstruktur mit einer gewünschten Anzahl einzelner aufeinander und/oder nebeneinander angeordneter und miteinander verbundener Segmente aus diffusionsverschweißten Stapeln von mikrostrukturierten Metallplatten, bei dem die Verteilungskanäle für das Kühlmedium mindestens zweifach umgelenkt werden, und wobei das Kühlmedium zunächst seitlich im Kreuzstrom ausschließlich in End-Metallplatten der Stapel quer zur Strömungsrichtung des Prozessfluids eingeführt wird und danach das Kühlmedium in Stapelrichtung umgelenkt und auf mehrere Reaktionsbereiche innerhalb eines Segments verteilt wir;, und ein Verfahren zur Herstellung von Reaktoren, bevorzugt (mikro-)strukturierter Reaktoren, umfassend Ebenen für einerseits Durchfluss von Reaktionsmedium und andererseits Durchfluss von Wärmeübertragungsmedium

Description

Alle in der vorliegenden Anmeldung zitierten Dokumente sind durch Verweis vollumfänglich in die vorliegende Offenbarung einbezogen (= incorporated by reference in their entirety).
Die vorliegende Erfindung betrifft einen Reaktor mit Multilagenstruktur mit einer gewünschten Anzahl einzelner aufeinander und/oder nebeneinander angeordneter und miteinander verbundener Segmente aus diffusionsverschweißten Stapeln von mikrostrukturierten Metallplatten, bei dem bevorzugt die Verteilungskanäle für das Kühlmedium mindestens zweifach umgelenkt werden, und wobei bevorzugt das Kühlmedium zunächst seitlich im Kreuzstrom ausschließlich in aus End-Metallplatten der Stapel resultierende Bereiche quer zur Strömungsrichtung des Prozessfluids eingeführt wird und danach das Kühlmedium in Stapelrichtung umgelenkt und auf mehrere Reaktionsbereiche innerhalb eines Segments verteilt wird, und ein Verfahren zur Herstellung von Reaktoren, bevorzugt (mikro-)strukturierter Reaktoren, umfassend Ebenen für einerseits Durchfluss von Reaktionsmedium und andererseits Durchfluss von Wärmeübertragungsmedium
Stand der Technik:
In (mikro-)strukturierten Reaktoren können feste Katalysatoren als Schichten oder als Füllungen von Partikeln eingebracht werden. Solche Reaktoren werden üblicherweise für schnelle und hochenergetische Reaktionen eingesetzt, um mit Hilfe eines Schichtaufbaus, also durch alternierende Ebenen mit Durchfluss von Reaktionsmedium und Wärmeübertragungs-medium, einen effizienten Wärmezu- oder -abfluss zu gewährleisten und damit die Reaktion möglichst an einem Temperatursollwert zu betreiben.
Bei der Beaufschlagung von solchen mikrostrukturierten Reaktoren ist bekannt, dass es wichtig ist, dass alle Strukturen, ob schlitz- oder kanalförmig, gleichmäßig durchströmt werden. Neben dem Einfluss der Herstellungstoleranzen auf den effektiven hydraulischen Durchmesser, der maßgeblich den Strömungswiderstand und damit im Umkehrschluss bei gemeinsamen Ein- und Auslass den Volumenstrom in die jeweiligen parallelen Strukturen beeinflusst (Pfeifer et al., Characterization of flow distribution in microchannel reactors, AIChEJ, 418-425, 2004) sind auch Anströmbedingungen auf die Vielzahl der Strukturen relevant für die gleichmäßige Beaufschlagung mit Arbeitsfluid (Pfeifer et al., Hot wire anemometry for experimental determination of flow distribution in multilayer microreactors, Chem Eng J 135S (2008) pages 173-178). Werden die parallelen Strukturen mit katalytisch aktiven Material befüllt, ist eine möglichst engverteilte Partikelgrößenverteilung vorteilhaft, damit bei der Füllung möglichst identische lokale Porosität in dem gesamten Partikelhaufwerk existiert und so eine Gleichverteilung des Massenstroms auf die parallelen Strukturen möglich ist. Bei entsprechend hohem Druckverlust im Partikelhaufwerk werden äußere Anströmbedingungen nahezu irrelevant für die Gleichverteilung.
Dies beschreibt auch US 10,335,759 B1 , bei dem Ultraschall und eine Fluidisierung des Partikel-haufwerks eingesetzt wird, um eine möglichst homogene Verteilung der Katalysatorpartikel zu erreichen. Darüber hinaus stellt jedoch die Größe der Kanäle, in denen die Partikel eingebracht werden, weiterhin eine ebenso bedeutende Größe für die Gleichverteilung des Stoffstroms sowie den parallel dazu verlaufenden Kanälen zur Kühlung oder Beheizung der Reaktion dar. Im partikelgefüllten Kanal erhöht sich das Verhältnis von Volumen, in dem Partikel in Wandkontakt liegen, zu Volumen in dem Partikel-Partikel-Kontakte bestehen mit kleiner werdendem Kanal. Dies trifft insbesondere bei einem Kanal-zu-Partikel Größenverhältnis von 2-10, welches in Mikrokanälen vorliegen kann, zu. Dies führt dazu, dass selbst bei Bedingungen, unter denen das Partikelhaufwerk zu einem Haupteinflussfaktor wird, die Größentoleranz der Kanäle selbst einen Einfluss auf die Gleichverteilung hat. Dies gilt insbesondere bei sehr schnellen Reaktionen, in denen eine sehr geringe Verweilzeit benötigt wird und die Katalysatorbettlänge eher klein ist. Sind manche benachbarten Kanäle zur Kühlung oder Beheizung der Reaktion kleiner als andere, führt dies dazu, dass an diesen Stellen weniger Stoffstrom zur Thermostatisierung der Reaktion vorliegt, was sich negativ auf gewünschte Temperatur oder Temperaturprofil im Reaktor auswirken kann.
Bei der Herstellung von mikrostrukturierten Reaktoren führt die Parallelisierung von auf Wärmeübertragung und Stoffübertragung optimierten Kanälen zu einer Vergrößerung der Durchsatzleistung. Der Durchsatz steigt dabei idealerweise mit der Anzahl der Kanäle unter dem Vorbehalt einer gleichmäßigen Verteilung des Stoffstroms. Klar ist, dass bei der Parallelisierung der Kanäle immer auch die Wärmeübertragung an benachbarte Kanäle bedacht werden muss, denn auch diese müssen mit Medium versorgt werden. Kreuzstrombauweise eignet sich dabei meist am besten, da in dieser Bauweise der Anschluss an der Seitenfläche des Reaktors möglich ist. Entsprechende Bauweisen sind aus vielen Patenten bekannt, siehe auch DE 10 2005 022 985 und US 5,249,359 . Die Zufuhr von Kühlmittel in Gegenstrom oder Gleichstrombauweise erzwingt geometrisch einen relativ großen Bereich der Kreuzstromführung von Kanälen, in dem bereits Wärmetransfer erfolgt. So erhöht sich die Kühlmitteltemperatur vom Eintritt des Wärmeträgermediums bis zu der Stelle an der der Bereich der Gegen- oder Gleichstromführung erfolgen soll. Insofern ist die Zufuhr von Kühlmittel gleicher Temperatur zur Gegen- oder Gleichstromführung abhängig von der Anzahl der Reaktionskanäle, die in der Bauweise überkreuzt werden. Dies ist insbesondere bei sehr schnellen Reaktionen mit hoher Wärmetönung problematisch. Dieses Problem wird durch eine gezielt gewünschte Reduzierung von Druckverlust in Mikrokanälen mit gepacktem Bett durch Verkürzung der Bettlänge und damit folglich auch einer Verkürzung der Wärmetauschzone noch problematischer. Insofern ist die Vergrößerung der äußeren Dimensionen eines Plattenpakets mit Mikrokanälen für Reaktion und integrierter Kühlung in der Breite und Länge stark begrenzt.
Da auch der Plattenstapel in der Höhe eine Begrenzung besitzt, wird häufig eine Parallelisierung von Reaktormodulen vorgeschlagen. Die Begrenzung entsteht durch die Verbindungstechnik eines Moduls, entweder aufgrund steigender Spannungen bei Verschweißung von Multilagenstapeln aus metallischen Platten mittels Strahlverfahren oder durch ein Verbrauchen und ggf. Abscheren eines metallischen Plattenstapels durch Krafteinwirkung auf den Stapel beim Diffusionsschweißen.
Die Notwendigkeit der Verwendung von einer Vielzahl an Reaktormodulen zur Erreichung hoher Anlagenkapazitäten hat Nachteile bezüglich der notwendigen Verrohrung und der Anströmung einzelner Reaktormodule. Aufgrund von Kostenvorteilen bei Pumpen oder Kompressoren mit der Skalierung des Durchsatzes ist eine gemeinsame Versorgung der Einzelmodule vorteilhaft. US 2014/0357738 A1 schlägt deshalb eine Integration der einzelnen metallischen Reaktormodule in einen gemeinsamen Druckbehälter vor, bei dem interne Abdichtungen der einzelnen Anschlussbereiche der Kanäle gegenüber den Verteilungskammern erfolgen.
Bei der Herstellung der einzelnen Reaktormodule und der auf den Platten oder über Ausschnitte erzeugten Mikrokanäle sind insbesondere bei der Verwendung einer Vielzahl von Einzelplatten durch das Walzen der Platten sowie durch das Verbinden der Platten durch einzelne Diffusionsschweißprozesse Toleranzen in der Größe zu erwarten. Dies führt wie oben beschrieben zu einer möglichen Ungleichverteilung des Prozessfluids oder des Kühlmittels.
Insofern besteht ausgehend von dem bekannten Stand der Technik immer noch ein erhebliches Bedürfnis, den bisherigen Stand der Technik zu verbessern.
Aufgabe:
Aufgabe der vorliegenden Erfindung war es demgemäß, die vorstehend beschriebenen Nachteile des Standes der Technik zu überwinden und Reaktoren zur Verfügung zu stellen, welche diese Probleme nicht mehr, oder zumindest nur in erheblich geringerem Maße aufweisen.
Es sollte ein Reaktordesign gefunden werden, dass die Nachteile des Standes der Technik vermeidet und die bekannten Reaktoren verbessert.
Es sollte zudem ein Herstellungsverfahren gefunden werden, mit dem solche Reaktoren vergleichsweise einfach, sicher und wirtschaftlich herstellbar sind.
Weitere Aufgaben ergeben sich für den Fachmann bei Betrachtung der Ansprüche und aus der nachfolgenden Beschreibung.
Lösung:
Diese und weitere Aufgaben, die sich für den Fachmann aus der vorliegenden Beschreibung ergeben, werden durch die in den Ansprüchen dargestellten Gegenstände gelöst, wobei die abhängigen Ansprüche bevorzugte und besonders vorteilhafte Ausführungsformen darstellen.
Im Rahmen der vorliegenden Erfindung wird unter der Reaktorvorderseite die Seite verstanden, von der aus der Reaktor mit Reaktionsmedium/-fluid angeströmt wird, und unter der Reaktorrückseite wird die Seite verstanden, aus der Reaktionsmedium/- fluid aus dem Reaktor austritt.
Beschreibung:
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist insbesondere ein Verfahren zur Herstellung von Reaktoren, bevorzugt (mikro-)strukturierter Reaktoren, umfassend Ebenen für einerseits Durchfluss von Reaktionsmedium und andererseits Durchfluss von Wärmeübertragungsmedium.
Dabei werden in Schritt a) zunächst strukturierte Metallplatten mit jeweils gleicher Breite und jeweils gleicher Tiefe für die jeweiligen Ebenen aufeinander gestapelt. Bevorzugt weisen die Metallplatten dabei jeweils Kantenlängen von 20 cm bis 200 cm auf. In bevorzugten Ausführungsformen haben die Metallplatten Dicken von 0,3 mm bis 12 mm.
In optionalen Ausführungsformen, die in manchen Varianten bevorzugt sind, wird beziehungsweise werden als oberste und/oder unterste End-Metallplatte (eine) strukturierte oder nichtstrukturierte Metallplatte(n) mitgestapelt (bzw. zum Teil Metall-Endplatte oder Endplatte genannt).
Die Orientierung der Metallplatten, insbesondere die Einstufung, was hinten und vorne beziehungsweise was die Seiten der einzelnen Metallplatten sind, ergibt sich dabei aus der Struktur der Metallplatten, welche die Reaktorstruktur an sich, durch eingearbeitete Reaktionskanäle bzw. Gruppen von Reaktionskanälen, bilden. Denn das Reaktionsmedium durchfließt die Reaktorstruktur (Reaktionskanäle) von einer Seite - der Vorderseite - zur anderen Seite - der Hinterseite. Die Orientierungen der anderen Metallplatten ergeben sich zwangsläufig ausgehend von den Metallplatten, welche die Reaktorstrukturen enthalten. Dies ist dem Fachmann ohne weiteres bekannt.
Im nächsten Verfahrensschritt b) werden die so gestapelten Platten mittels Diffusionsschweißen miteinander verbunden.
Die Höhe der Plattenstapel in diesem Zusammenhang ist in bevorzugten Ausgestaltungen der vorliegenden Erfindung maximal um den Faktor 1,5 größer als die längste Kantenlänge (bei einer Kantenlänge von 20 cm zum Beispiel wäre der Stapel maximal 30 cm hoch).
Als nächstes wird in Schritt c) der so erhaltene diffusionsverschweißte Stapel in Breitenrichtung in einzelne Segmente mit jeweils gleicher Tiefe zerteilt. Die einzelnen Segmente weisen dabei in manchen bevorzugten Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung eine Tiefe zwischen 3 cm und 30 cm auf, in anderen eine Tiefe zwischen 3,5 cm und 32 cm. Hierbei gilt anzumerken, dass das Reaktionsmedium zwischen diesen beiden Seiten auch umgelenkt werden kann und nicht zwingend geradlinig zwischen den beiden Seiten strömt. Denkbar sind nämlich neben strikt gerade verlaufenden Reaktionskanälen auch Reaktionskanäle in anderer Konfiguration, bevorzugt gezackt, wellenförmig bzw. mäandernd, mit Schleifen. Am meisten bevorzugt sind aber, insbesondere für Reaktionen mit kurzer Verweilzeit gerade verlaufende Reaktionskanäle.
Die Tiefe der Segmente entspricht in manchen Ausführungsformen dem Abstand zwischen Reaktorvorderseite und Reaktorrückseite.

- Dies gilt insbesondere dann, wenn strukturierte Metallplatten verwendet werden, bei denen die Reaktionskanäle bis an den Rand der Platte geführt sind.
- Dies trifft auch dann zu, wenn strukturierte Metallplatten verwendet werden, bei denen die Reaktionskanäle nicht bis an den Rand der Platte geführt sind und die Vorder- bzw. Rückseiten der Segmente nach dem Herstellen erst heruntergefräst werden müssen, bis die Reaktionskanäle erreicht werden, dabei aber nicht im Randbereich gefräst und ein umlaufender Rand stehengelassen wird (dieser fördert die Stabilität und eignet sich hervorragend, um Flanschverbindungen für die gemeinsame Zuführung von Reaktionsmedium zu tragen). Diese Vorgehensweise ist erfindungsgemäß bevorzugt, weil sie unter anderem einen guten Kompromiss zwischen einfacher Herstellung, Stabilität und Funktionalität bietet. Diese Fräsung kann dabei wahlweise vor oder nach dem im folgenden beschriebenen Schritt d) erfolgen. In manchen Ausführungsformen ist es sinnvoll und daher bevorzugt, nach Schritt d) zu fräsen, da dann eventuelle Unebenheiten von der Verbindung der Segmente mit ausgeglichen werden können.
- Dies trifft aber nicht zu, wenn strukturierte Metallplatten verwendet werden, bei denen die Reaktionskanäle nicht bis an den Rand der Platte geführt sind und die Vorder- bzw. Rückseiten der Segmente nach dem Herstellen erst heruntergefräst werden müssen, bis die Reaktionskanäle erreicht werden, und dabei die Flächen vollständig gefräst und kein umlaufender Rand stehengelassen wird.

Dann wird im nächsten Verfahrensschritt d) eine gewünschte Anzahl einzelner im vorhergehenden Schritt erhaltener Segmente aufeinander und/oder nebeneinander angeordnet und miteinander verbunden. Bevorzugt wird dabei eine untere Endplatte eines Segments auf einer oberen Endplatte eines weiteren Segments angeordnet, wenn die Abfolge der Platten im Stapel symmetrisch ist, sich also die Abfolge von unten nach oben gesehen nicht von einer Sicht von oben nach unten unterscheidet. In anderen Varianten kann eine obere Endplatte auf einer oberen Endplatte eines weiteren Segments beziehungsweise eine untere Endplatte auf einer unteren Endplatte eines weiteren Segments angeordnet werden; dies macht dann einen Unterschied, wenn die Abfolge der Platten im Stapel unterschiedlich ist. In manchen bevorzugten Ausgestaltungen erfolgt nur eine Anordnung aufeinander. Die Verbindungen können durch beliebige Methoden erfolgen, bevorzugt werden sie ausgewählt aus Verschrauben, Verklemmen, Verkleben oder Umfangsschweißen, insbesondere durch Umfangsschweißen.
Aufeinander bedeutet also, dass die Segmente Endplatte-an-Endplatte angeordnet werden und nebeneinander bedeutet Seite-an-Seite.
Es sei darauf hingewiesen, dass bei einer Fertigung einzelner Segmente mittels Diffusionsschweißen verfahrensbedingt eine maximale Höhe von dreifacher Segmenttiefe kaum zu überwinden ist (d.h. nicht mehr brauchbare Reaktoren entstünden) bzw. zu einer starken Verbauchung eines Segments führen würde. Wenn die Höhe der Plattenstapel um den Faktor 1,5 größer ist als deren Breite als größter Seitenlänge und in Schritt d) beispielsweise 5 Segmente aufeinander angeordnet werden, ergibt sich aber ein Faktor von 7,5 für die maximale Höhe des zusammengesetzten Reaktors im Vergleich zu seiner Breite.
In bevorzugten Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung werden vor oder gleichzeitig mit Schritt c), bevorzugt vor Schritt a), Aussparungen in die Metallplatten oder den Stapel eingearbeitet, entlang derer dann in Schritt c) die Zerteilung erfolgt. Bevorzugt können diese mittels ätzen, fräsen, (aus)stanzen oder sonst wie hergestellt werden; in manchen (weiter) bevorzugten Varianten mittels ausstanzen.
Durch die Position dieser Reihe von Aussparungen wird also beim fertigen Produkt die Segmenttiefe definiert.
In manchen bevorzugten Varianten der vorliegenden Erfindung werden auf gleicher Höhe, wie die Aussparungen an den Seiten der Metallplatten beziehungsweise an den Seiten des Stapels Ausstanzungen eingearbeitet. Dies erleichtert das Trennen in Segmente noch weiter.
Um die Zerteilung einfacher zu machen, sind die Aussparungen bevorzugt möglichst lang und schmal, sollten aber eine bestimmte Länge nicht überschreiten. Die maximale Länge orientiert sich dabei an der gewünschten Breite einzelner Reaktorabschnitte (also jeweiliger Gruppen von Reaktionskanälen, die auch als (Reaktor-)Module bezeichnet werden können, auch wenn sie sich nur auf eine jeweilige strukturierte Metallplatte beziehen), d.h. der Breite der jeweiligen Reaktoröffnungen (jeweiliger Gruppen von Reaktionskanälen), wie sie in den Metallplatten vorgegeben werden. Dabei ist es bevorzugt, wenn die aus den Reaktorabschnitten im fertigen Reaktor resultierenden Reaktionszonen einzeln betrachtet noch gut im Parallel- oder Gleichstrom gekühlt werden können. Die Länge einzelner Aussparungen ist in machen Varianten um den Faktor 2 kleiner als die Tiefe der Segmenttiefe. In besonders bevorzugten Ausgestaltungen bewegen sich die Längen der Aussparungen im Bereich von 1,5 bis 15 cm. In bevorzugten Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung werden daher eine oder weiter bevorzugt zwei oder mehrer dieser Aussparungen in die Metallplatten oder den Stapel eingearbeitet, wobei das Verhältnis der Summe der Aussparungslängen zur Gesamtbreite der Metallplatten vorzugsweise von 60% bis 90%, bevorzugt 30% bis 70%, beträgt. In manchen bevorzugen Varianten werden zwei oder mindestens zwei Aussparungen eingearbeitet, da es hierbei in diesen Varianten auch darum gehen kann, eine Parallelisierung einzelner in den Platten eingearbeiteter Reaktormodule zu erreichen.
In bevorzugten Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung, wird ein Verhältnis von Segmenttiefe zu Aussparungslänge (= Breite des Reaktormoduls) von 2 bis 8 eingehalten. Bevorzugt ist dabei auch die Reaktionszonenlänge (Länge der Reaktionskanäle) größer als eine einzelne Aussparungslänge, also die betreffende Breite eines Reaktorabschnitts. „Über“ jeder Reaktionszone liegt in manchen bevorzugten Ausführungsformen in der jeweiligen Metallplatte jeweils mindestens eine Aussparung. Die Aussparungen sind dabei bevorzugt so lang, dass alle Kanäle eines Reaktormoduls innerhalb dieser Aussparung liegen, also die Aussparungslänge größer ist, als die Breite des Bereichs in dem die Kanalaustritte liegen (also größer als eine Modulbreite). Die Gesamtbreite als Summe aus allen Aussparungslängen und den zwischenliegenden Bereichen ist aufgrund der Anzahl der Reaktionszonen in einem Segment (Abschnitt) dennoch deutlich größer als die Reaktionszonenlänge, insbesondere wenn die Segmente (Abschnitte) mehr als zwei Aussparungen beziehungsweise Reaktormodule aufweisen.
In bevorzugten Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung weisen die in Schritt a) eingesetzten Metallplatten annähernd quadratische, bevorzugt genau quadratische, Form auf. Dabei bedeutet annähernd quadratisch, ein Seitenverhältnis von 1:2 bis maximal 2:1, bevorzugt von 1:1,3 bis 1,3:1, mehr bevorzugt 1,15:1 bis 1:1,15, besonders bevorzugt 1,1:1 bis 1:1,1 und insbesondere bevorzugt genau ein Seitenverhältnis von 1:1. Selbstverständlich können Fertigungstoleranzen zu einem geringfügig abweichenden Seitenverhältnis führen.
In weiteren bevorzugten Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung werden die in Schritt d) erhaltenen Verbindungsstellen der einzelnen Segmente für die Erzeugung von planen Dichtkanten miteinander planarisiert, im Falle des Umfangsschweißens in Schritt d) bevorzugt durch Überfräsung der resultierenden Schweißnähte.
In weiteren bevorzugten Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung weisen die strukturierten Metallplatten allseitig um ihre Strukturierung einen Rand auf (unter anderem damit beim Diffusionsschweißen weniger Deformationen auftreten) und nach Schritt c) oder nach Schritt d), bevorzugt nach Schritt d), erfolgt ein Schritt f) („f“ wie fräsen), bei dem die Vorder- und Rückseite der Segmente bis hinunter zu den Öffnungen der Reaktionskanäle ausgefräst werden. Die Fräsung kann vollflächig erfolgen oder so, dass bei dem resultierenden Reaktor ein umlaufender Rand stehenbleibt. Der umlaufende Rand ist bevorzugt etwas dünner als der Seitenrand der strukturierten Metallplatten (zwischen seitlichem Ende der jeweiligen Strukturierung und der Innenseite der umlaufenden Kante ist noch ein (geringer) Spielraum).
In noch weiteren bevorzugten Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung werden die planen Dichtkanten mit je einem Flansch oder alle zusammen mit einem Flansch oder teils, teils adaptiert.
In bevorzugten Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung sind die End-Metallplatten so gewählt und ausgestaltet, dass das Kühlmedium in deren Inneren im Kreuzstrom quer zur Strömungsrichtung des Prozessfluids eingeleitet werden kann. Die Kühlmittelkanäle in den End-Metallplatten sind ferner so konfiguriert, dass das Kühlmedium parallel zur Stapelhöhe der Segmente umgeleitet wird.
Weiter bevorzugt ist es, dass mindestens eine mindestens zweifache Umlenkung des Kühlmediums innerhalb der Verteilungskanäle im Reaktor erfolgt. In besonders bevorzugten beispielhaften Ausgestaltungen wird der erste Kreuzstrombereich mit Kanälen in der Dimension 5 mm bis 20 mm bewerkstelligt. Die Unterverteilung in Stapelrichtung räumlich gesehen neben den einzelnen Reaktormodulen erfolgt in diesen Ausgestaltungen über Kanäle in der Dimension 2 mm bis 10 mm und nach der zweiten Umlenkung wieder auf Kreuzstrom dann mit Kanälen von 2 mm bis 5 mm. Die eigentlichen Kanäle zur Thermostatisierung, die parallel zu den Reaktionskanälen verlaufen, weisen in diesen Ausgestaltungen typischerweise <2 mm Durchmesser und/oder Kantenlänge auf.
In bevorzugten Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung werden die End-Metallplatten so gewählt, dass das Kühlmedium im Kreuzstrom durch Bereiche ohne Nähe zu Reaktionskanäle fließen kann. Der Begriff „Nähe“ bedeutet hier bevorzugt einen Abstand von mindestens 5 mm, bevorzugt zwischen 5 mm und 10 mm.
In bevorzugten Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung weisen die End-Metallplatten, sofern vorhanden, eine Dicke von gleich oder mehr als 5 mm, bevorzugt 10 mm, und/oder weniger als 80 mm, bevorzugt 70 mm; besonders bevorzugt zwischen 10 mm und 70 mm, in manchen anderen Ausführungsformen zwischen 10 und 40 mm, und Eintrittsöffnungen für Kühlmedium auf. Diese Eintrittsöffnungen können in manchen bevorzugten Ausführungsformen einen Durchmesser von 5 bis 20 mm haben (selbstverständlich ist der Durchmesser der Eintrittsöffnungen abhängig von der Plattendicke so anzupassen, dass die Platten und Öffnungen bzw. Kanäle stabil und geschlossen sind; dies ist für den Fachmann ohne weiteres erkennbar und anpassbar).
Weitere bevorzugte Ausführungsformen bestehen darin, dass die End-Metallplatten Bohrungen an gleichen Stellen aufweisen.
In manchen bevorzugten Ausgestaltungen werden auch Heizelemente in Stapelrichtung eingeführt. Hierfür sind in bevorzugten Ausführungsformen in den Endplatten und den Plattenelementen bereits runde Aussparungen vorgesehen, die nach dem Diffusionsschweißen und nach dem Verbinden der Segmente weiter aufgebohrt werden können, falls nötig, um eine hohe Passgenauigkeit zwischen Heizelement und Metallplatten bei sich verformenden Ausschnitten durch Diffusionsschweißen und durch möglichen Versatz beim Verbinden der Segmente zu erreichen. Alternativ, aber meist weniger bevorzugt, ist es im Rahmen der vorliegenden Erfindung auch möglich erst nach dem Zusammenfügen der Segmente durchgängige Bohrungen einzuarbeiten. Die runden Aussparungen sind dabei jeweils so angeordnet, dass sie neben beziehungsweise zwischen den Reaktorzonen liegen, also so, dass keine Verbindung zu den Verzweigungen der Kühlkanäle entstehen.
Ein weiterer Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist insbesondere ein Reaktor, der dadurch gekennzeichnet ist, dass er eine gewünschte Anzahl einzelner aufeinander und/oder nebeneinander angeordneter und miteinander verbundener Segmente, insbesondere aufeinander, wobei eine untere Endplatte eines Segments auf einer oberen Endplatte eines weiteren Segments angeordnet wird, aus diffusionsverschweißten Stapeln von mikrostrukturierten Metallplatten aufweist, bei dem die Verteilungskanäle für das Kühlmedium mindestens zweifach umgelenkt werden, und wobei

- das Kühlmedium zunächst seitlich im Kreuzstrom ausschließlich in End-Metallplatten der Stapel quer zur Strömungsrichtung des Prozessfluids eingeführt wird,
- danach in den End-Metallplatten das Kühlmedium in Stapelrichtung umgelenkt und auf mehrere Reaktionsbereiche innerhalb eines Segments verteilt wird.

Bevorzugt wird der erfindungsgemäße Reaktor hergestellt gemäß dem oben beschriebenen Verfahren.
Nicht zuletzt ist insbesondere Gegenstand der vorliegenden Erfindung die Verwendung eines erfindungsgemäßen Reaktors oder eines mit dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten Reaktors für Fischer-Tropsch-Reaktionen oder Methanisierungsreaktionen.
Im Hinblick auf die vorliegende Erfindung und ihre Vorteile kann folgendes festgestellt werden:

Gegenüber mehreren kleineren Einzelmodulen ist eine Vergrößerung der Plattenabmessungen und damit des gesamten geschweißten Körpers vorteilhaft, um den Einfluss der Toleranzen durch den Walzprozess des Plattengrundmaterials sowie gegenüber mehrerer einzelner Diffusionsschweißprozesse von Einzelmodulen zu reduzieren. Dies ist aufgrund von Größenbegrenzungen aber nicht ohne weiteres möglich. Da bei sehr schnellen Reaktionen die Reaktorbreite meist deutlich größer sein muss als die Reaktorlänge, sind einzelne Segmente von rechteckiger Form. Erfindungsgemäß erfolgt eine Aneinanderreihung von mehreren solcher Formen bis eine annähernd quadratische Form für das Diffusionsschweißen erreicht wird und das Trennen in einzelne Abschnitte nach dem Diffusionsschweißprozess. Durch die quadratische Form kann der Plattenstapel höher sein, als bei rechteckiger Form (Abscherungsgefahr wird verringert), was vorteilhaft für die Anzahl der Reaktormodule ist. Durch Drehung der einzelnen abgeschnittenen Segmente um 90° zueinander kann mittels Aneinanderreihung und ein entsprechendes Umfangsschweißen an den Berührungsflächen so eine noch größere Stapelhöhe entstehen, wobei an den entstehenden Stirnseiten das Prozessfluid in die freigelegten Kanäle ein- bzw. austreten kann. Zu der Erfindung gehört zudem die Einbringung von Ausstanzungen an den Stellen an denen der geschweißte Körper getrennt wird, um das Trennen zu erleichtern. Die Aussparungen sollten möglichst schmal und lang sein, ideal ist Verhältnis der Aussparungslängen zu Gesamtbreite der Platten von 30-70%. Außerdem sollte es sich bevorzugt nicht um eine einzelne Aussparung handeln sondern um mindestens zwei. Ein Verhältnis von Reaktionszonenlänge zu Aussparungslänge von 2 bis 8 hat sich als besonders gut geeignet erwiesen, um eine Verbauchung des Plattenstapels in den Aussparungen zu verhindern. Da alle Segmente aus einem Plattenstapel entstehen, werden so die Toleranzen aus dem Walzprozess sowie durch das Diffusionsschweißverfahren verringert. Selbst wenn bei Verwendung gleicher Schweißparameter unterschiedliche Verformungen der einzelnen Plattenstapel erhalten werden (ungenaue Temperaturmessung bei hohen Temperaturen, Abweichungen im Stahlgefüge etc.) kann durch das Umfangsschweißen der entstehende Gesamtkörper an den Stirnseiten nach einer Überfräsung der Schweißnähte für die Erzeugung von planen Dichtkanten mit je einem Flansch adaptiert werden, so dass der Aufwand für Anschlüsse gegenüber vielen Einzelmodulen deutlich reduziert wird.

Um eine möglichst große Reaktorbreite zu erreichen, kann erfindungsgemäß eine mindestens zweifache Umlenkung des Kühlmediums innerhalb möglichst großer Verteilungskanäle erfolgen, wobei das Kühlmedium zunächst seitlich (Kreuzstrom) und zwar ausschließlich in den End-Metallplatten quer zur Strömungsrichtung des Prozessfluids eingeführt wird. Folgend wird dann in Stapelrichtung umgelenkt und auf mehrere Reaktionsbereiche innerhalb eines ausgetrennten Reaktorsegments verteilt. Die Kanalführung in den End-Metallplatten, die in bevorzugten Ausgestaltungen eine Dicke von 10 mm bis 40 mm aufweisen, sowie die Führung in Plattenstapelrichtung in Bereichen ohne Reaktionskanäle verhindert einen nennenswerten Wärmetausch bis zum Eintritt des Kühlmediums auf den individuellen Platten der Kühlkanäle. Durch entsprechend hohes Verhältnis von Länge des Katalysatorbetts zu Breite des Reaktionsbereiches wir dabei schließlich sichergestellt, dass der Gegen-/Gleichstrombereich maximiert wird. Liegen die End-Metallplatten der Reaktorsegmente wie oben beschrieben aneinander, ist der Eintrag von Wärme in die Zufuhrleitungen des Kühlmediums minimal.
Mit der vorliegenden Erfindung kann eine Maximierung der Reaktorgröße bei sehr kurzen Reaktionskanälen im Bereich von 2,5 cm bis 28 cm oder auch von 3 cm bis 30 cm Länge erzielt werden (Diese Größen korrelieren mit den oben genannten Tiefen der einzelnen Segmente, je nachdem, ob eine (Über-)Fräsung durchgeführt wird (werden muss) oder nicht - bei nötiger Fräsung sind die Segmenttiefen etwas größer als die Reaktorkanallängen).
Mit der vorliegenden Erfindung werden die Begrenzungen der Reaktorgröße hinsichtlich Reaktorbreite und Stapelhöhe bei Reaktionen mit sehr kurzer Verweilzeit, d.h. sehr kurzen Reaktionszonen, stark reduziert. Gleichzeitig wird die Verteilung von Kühlmittelströmen optimiert sowie die Gleichverteilung des Prozessfluids optimiert.
Der Fachmann kann die genaue Ausgestaltung der beschriebenen Vorrichtungen, sofern diese in dieser Beschreibung nicht explizit beschrieben sind, wie beispielsweise Größe, Wanddicken, Materialien etc. auf die für eine bestimmte Reaktion avisierten Reaktionsbedingungen im Rahmen seines allgemeinen Fachwissens vornehmen.
Sofern bei der Beschreibung der erfindungsgemäßen Vorrichtungen Teile oder die ganze Vorrichtung als „bestehend“ aus gekennzeichnet sind, ist darunter zu verstehen, dass sich dies auf die genannten wesentlichen Bestandteile bezieht. Selbstverständliche oder inhärente Teile wie Leitungen, Ventile, Schrauben, Gehäuse, Messeinrichtungen, Vorratsbehälter für Edukte/Produkte etc. sind dadurch nicht ausgeschlossen.
Die einzelnen Teile der Vorrichtungen stehen dabei, soweit nicht explizit beschrieben, in fachüblicher und bekannter Art und Weise miteinander in Wirkverbindung.
Die verschiedenen Ausgestaltungen der vorliegenden Erfindung, z.B. - aber nicht ausschließlich - diejenigen der verschiedenen abhängigen Ansprüche, können dabei in beliebiger Art und Weise miteinander kombiniert werden, sofern solche Kombinationen sich nicht widersprechen.
Die vorliegende Erfindung wird im Folgenden mit Bezugnahme auf die Zeichnungen näher erläutert. Die Zeichnungen sind dabei nicht limitierend auszulegen und nicht maßstabsgetreu. Die Zeichnungen sind schematisch und enthalten weiterhin nicht alle Merkmale, die übliche Vorrichtungen aufweisen, sondern sind auf die für die vorliegende Erfindung und ihr Verständnis wesentlichen Merkmale reduziert, beispielsweise sind Schrauben, Anschlüsse etc. nicht oder nicht im Detail dargestellt. Gleiche Bezugszeichen zeigen in den Figuren, der Beschreibung und den Ansprüchen gleiche Merkmale.
Im Rahmen der folgenden Ausführungen werden zudem einige Varianten beziehungsweise vorteilhafte und bevorzugte Varianten/Ausführungsformen dargestellt, die, sofern nicht anders angegeben, nicht auf die jeweils beschriebene Figur beschränkt sind, sondern bevorzugte Varianten der vorliegenden Erfindung an sich sind (sofern nicht widersprüchlich).
1 zeigt einen erfindungsgemäßen Reaktor 1a, in Form eines Stapels 2 übereinander angeordneter strukturierter Metallplatten mit Metall-End-Metallplatten 3 oben und unten. Die Platten sind alle insgesamt diffusionsverschweißt. Gezeigt ist der Reaktor vor der Auftrennung in die einzelnen Segmente 6 (in dem gezeigten Beispiel sind es drei). Zu sehen sind auch Ausstanzungen 4, entlang derer die Segmente 6 voneinander getrennt werden; nicht zu sehen sind hier die ebenfalls zur Trennung vorgesehenen Aussparungen 5, da diese nicht in den Deckplatten vorhanden sind, sondern nur in den Stapelplatten (Metallplatten) dazwischen (siehe auch 4 und 5). Ebenfalls angedeutet sind Reaktoröffnungen 10 in den einzelnen strukturierten Metallplatten. In diesen kann, falls gewünscht, während des Betriebs des Reaktors Katalysator angeordnet werden. Weiterhin sind in den Metall-End-Metallplatten Löcher 7 für Heizelemente gezeigt. Zu sehen sind auch die Eintrittsöffnungen 8 für Kühlmedium, die sich hier seitlich in den End-Metallplatten 3 befinden.
Es ist darauf hinzuweisen, dass in 1 eine Ausführungsform gezeigt ist, bei der strukturierte Metallplatten für den Stapel 2 eingesetzt werden, die an der Vorderseite (und in der Figur nicht zu sehen Rückseite) Reaktoröffnungen 10 aufweisen. Produktionstechnisch ist es jedoch manchmal vorteilhaft, und deswegen in Varianten der vorliegenden Erfindung bevorzugt, wenn die Strukturen nicht bis zum Rand ausgeführt werden, sondern die Ränder der Metallplatten durchgängig sind (dies führt beim Diffusionsschweißen zu weniger Verformungen beziehungsweise das Diffusionsschweißen kann mit mehr Druck und/oder weniger Sorgfalt am Rand durchgeführt werden).
Zwar ist es erfindungsgemäß bevorzugt, die einzelnen Segmente 6 voneinander zu trennen, neu anzuordnen und dann die neue Anordnung als Reaktor einzusetzen, jedoch ist es auch möglich, den hier gezeigten Reaktor 1a als solchen in dieser Form einzusetzen; ein solcher Reaktor hätte im Gegensatz zu den erfindungsgemäß bevorzugteren Ausführungen vergleichsweise lange beziehungsweise tiefe Reaktoren (im gezeigten Beispiel dreimal so lang, wie bei Trennung der Segmente).
2 zeigt einen erfindungsgemäßen Reaktor 1b, bei dem die einzelnen Segmente 6 voneinander getrennt, indem diese bei dem Reaktor 1a an den Ausstanzungen 4 (und den nicht gezeigten Aussparungen 5) entlang voneinander getrennt wurden, und dann neu übereinanderliegend angeordnet wurden. Diese hier liegend dargestellten Segmente sind nun zur Unterscheidung als Segmente 6' bezeichnet (sind aber die gleichen Segmente, nur eben voneinander getrennt). Man erkennt deutlich, dass aus dem Reaktor 1a durch die Neuanordnung der Segmente viel mehr Reaktionskanäle (Reaktoröffnungen 10) erhalten werden. Für Reaktoren für schnelle Reaktionen reichen die geringen Tiefen mit entsprechend kurzen Reaktionskanälen meist aus. Zu sehen sind auch hier wieder die Löcher für Heizelemente 7. Zu sehen sind auch wieder die Eintrittsöffnungen für Kühlmedium 8. Die Kanäle des Reaktionsmediums laufen natürlich bei den Reaktoren der vorliegenden Erfindung durch den ganzen Reaktor 1a/1b und stellen nicht bloß Bohrungen in den Metall-End-Metallplatten 3 dar. Mit 3' sind in 2 die inneren Oberflächen der Stapel 2 nach dem Herunterfräsen dargestellt, wobei, wie man sieht, die Ränder (im Bild schräg links oben und schräg rechts unten) stehengelassen worden sind, sodass man eine Art umlaufenden Rand erhält, in welchen Schraubenlöcher 9 eingearbeitet wurden (woran Flansche etc. befestigt werden können; zum Beispiel einen Flansch für eine Reaktionsfluidzuführungsvorrichtung). Aufgrund der Herstellung mittels Diffusionsschweißen sind die End-Metallplatten 3 in diesem Bild nicht mehr von dem umlaufenden Rand klar zu trennen (Übergang nicht erkennbar). Zu sehen sind auch gut verschiedene Vorbereitungen für Verbindungen 15, die hier als Schraublöcher oder Kerben ausgeführt sind. Über diese können die einzelnen Segmente 6' miteinander verbunden werden, oder auch der fertige Reaktor 1b mit anderen Werkstücken verbunden werden.
Es ist zu beachten, dass 2 eine Variante der vorliegenden Erfindung zeigt, bei der die einzelnen Metallplatten der Stapel 2 ursprünglich und bei der Verbindung mittels Diffusionsschweißen am Rand keine Strukturen aufwiesen; erst nach dem Kippen (und bevorzugt nach dem Aneinanderfügen) wurden die einzelnen Stapelsegmente 6' bis zur Tiefe der Reaktoröffnungen 10 hinunter ausgefräst, wobei ein umlaufender Rand stehengelassen wurde (also außen nicht gefräst wurde), in den dann zum Beispiel (wie hier gezeigt) Schraubenlöcher 9 (oder auch ähnliches) eingearbeitet werden können. Auf diese Art und Weise ist das vorhergehende Diffusionsschweißen einfacher/effektiver durchführbar und man erhält durch das erst anschließend durchgeführte Ausfräsen eine gleichmäßige Oberfläche 3', so dass dann die Anordnung der Versorgungsstutzen besser und/oder genauer und/oder die Verteilung von Reaktionsmedium gleichmäßiger erfolgen kann; insofern ist dies eine bevorzugte Variante der vorliegenden Erfindung.
3 zeigt einen erfindungsgemäßen Reaktor 1c, ganz ähnlich wie 2, allerdings in etwas anderer Detailausführung bzw. Darstellung. Im Unterschied zu 2 sind hier als 7a Heizelementenden zu sehen, von Heizelementen, die durch den Reaktor hindurchgeschoben wurden (also durch die Löcher 7 für die Heizelemente). An den in 3 zu sehenden, vorstehenden Enden der Heizelemente 7a können, je nach Ausführung der Heizelemente, beispielsweise Stromanschlüsse vorgesehen sein, für den Fall, dass die Heizelemente auf Elektrizität basieren. In der Ausführungsform gemäß 3 ist darüber hinaus über die drei einzelnen Segmente eine gemeinsame, plane Dichtfläche 21 gelegt, die auf die Kanten der zuvor bearbeiteten (im inneren heruntergefrästen) Segmentoberflächen 3' aufgelegt wurde. In dieser gemeinsamen, planen Dichtfläche 21 sind wiederum Schraubenlöcher 9 zu sehen, die selbstverständlich mit den darunter angeordneten Schraubenlöchern 9 übereinstimmen, die in die TeilEnd-Metallplatten bzw. Seiten der Segmente 6' eingearbeitet wurden. Diese Dichtfläche 21 kann dabei aus dem prinzipiell gleichen Material bestehen wie die Metallplatten des Reaktors oder aber aus anderen (besonders) für die Abdichtung geeigneten Materialien ausgeführt sein. Insofern ist es durchaus möglich, hierfür zum Beispiel Materialien wie Teflon einzusetzen. Ferner ist in dieser Figur eine Variante illustriert, in der die Eintrittsöffnungen für Kühlmedium 8 (die deshalb in dieser Figur nichtmehr zu sehen sind) miteinander über (beispielsweise aufgeschweißte) Halbrohre 13 miteinander verbunden sind. Auf diese Art und Weise ist es möglich, zum Beispiel beide Eintrittsöffnungen für Kühlmedien auf einer Höhe eines Segmentes über lediglich eine Kühlmittelzuführung zu versorgen. Zu diesem Zweck können beispielsweise die hier illustrierten (Schraub-)Anschlüsse für Kühlmedienzufuhr 14 verwendet werden. Zwar sind in 3 in den einzelnen Segmenten jeweils drei übereinander angeordnete Halbrohre 13 mit jeweiligen (Schraub-)Anschlüssen für Kühlmedienzufuhr 14 illustriert, jedoch können diese Halbrohre auch durch andere Konfigurationen ersetzt werden. Es ist beispielsweise genauso gut möglich, statt der drei einzelnen Halbrohre 13 eine Art Haube über der Seite eines jeweiligen Segments 6' anzuordnen, wobei diese Haube dann zum Beispiel alle Eintrittsöffnungen für Kühlmedium 8 überdeckt, und diese Haube dann lediglich mit einem (Schraub-)Anschluss für Kühlmedienzufuhr 14 zu versehen. Entsprechende andere Konfigurationen sind ebenfalls möglich. Neben den hier in dieser Figur wieder zu sehenden Reaktoröffnungen 10 sind auch die Verbindungsstellen zwischen den einzelnen Segmenten 6' zu sehen, hier mit der Bezugsziffer 12. Diese repräsentieren in diesem Falle umlaufende Schweißverbindungen, mit der die einzelnen Segmente 6' verbunden sind. Diese umlaufenden Schweißverbindungen 12 sind selbstverständlich durch das Herunterfräsen der Stapeloberflächen mit nivelliert worden. Für den Fall, dass die Oberflächen nicht heruntergefräst werden, ist es bevorzugt, solche umlaufenden Schweißverbindungen abzufräsen bzw. zu nivellieren, um eine möglichst gleichmäßige Oberfläche zu erhalten (dies ist für die weitere Verarbeitung, die Handhabungssicherheit oder auch die Verteilung von Reaktionsmedium von Vorteil).
4 zeigt beispielhaft eine strukturierte Metallplatte 16 in Aufsicht. Dies ist eine exemplarische, strukturierte Metallplatte, wie sie beispielsweise bei der Herstellung der Reaktoren 1a, 1b bzw. 1c verwendet werden kann, mit dem Unterschied, dass der Einfachheit halber in 4 lediglich zwei Segmente 6 gezeigt sind und nicht wie in den 1, 2 und 3 drei Segmente. Die vorliegende Erfindung ist selbstverständlich weder auf zwei Segmente noch auf drei Segmente 6 beschränkt, sondern die Reduzierung auf zwei bzw. drei Segmente 6 dient lediglich der Vereinfachung der Veranschaulichung. Gleichwohl ist es in verschiedenen bevorzugten Varianten der vorliegenden Erfindung bevorzugt, wenn zwei Segmente 6' bzw. drei Segmente 6 verwendet werden. In dieser Figur sind verschiedene Bohrungen in der strukturierten Metallplatte 16 dargestellt. Diese Bohrungen haben zwei verschiedene Durchmesser. Die kleineren Durchmesser, von denen jeweils pro Segment zwölf zu sehen sind (in drei Gruppen a vier) sind mit der Ziffer 7 illustriert und stellen entsprechend die Löcher für Heizelemente 7 dar. Diese Löcher gehen folglich durch alle übereinander anzuordnenden strukturierten Metallplatten an der gleichen Stelle hindurch; die entsprechend einzusetzenden strukturierten Metallplatten 16 (und andere) sind entsprechend anzufertigen und es ist zu gewährleisten, dass die Bohrungen übereinanderliegen - falls Heizelemente durch den Reaktor geführt werden sollen. Es ist in diesem Zusammenhang darauf hinzuweisen, dass es im Rahmen der vorliegenden Erfindung nicht zwingend ist, dass Heizelemente durch den Reaktor geführt werden; dies ist lediglich eine (von vielen möglichen) Variante, insofern sind auch die Bohrungen/Löcher 7 im Rahmen der vorliegenden Erfindung optional und nur zwingend nötig, wenn Heizelemente genutzt werden sollen. Unabhängig von der tatsächlichen Nutzung von Heizelementen ist es in Varianten aber bevorzugt, die Löcher 7 vorzusehen, um bei der Anwendung von Heizelementen flexibel zu sein (zudem kann in manchen varianten auch einfach (geheizte) Luft durch die Löcher bzw. die daraus gebildeten Kanäle geleitet werden). Die anderen, größeren Bohrungen mit der Bezugsziffer 11a stellen Öffnungen für Kühlmittelkanäle senkrecht zur Planebene dar; die Kanäle an sich werden beim Übereinanderanordnen mehrerer strukturierter Platten, die nicht notwendigerweise identisch sind, gebildet - auch diesbezüglich ist darauf zu achten, dass die übereinander angeordneten Platten hinsichtlich der Strukturen für die Kühlmittel(-Kanäle) aufeinander abgestimmt bzw. aneinander angepasst sind (dies ist dem Fachmann klar). Durch diese Öffnungen 11a kann dann Kühlmittel strömen (falls verwendet - es sind auch Anwendungen denkbar, bei denen kein Kühlmittel durchgeleitet werden muss - die erfindungsgemäßen Reaktoren können selbstverständlich auch für solche Anwendungen genutzt werden). Weiterhin dargestellt sind in dieser Figur die Ausstanzungen 4 und die Aussparungen 5, entlang derer die beiden Segmente 6 dann voneinander getrennt werden (können). Die Aussparungen 5 weisen dabei eine entsprechende Aussparungslänge A auf, die in dem gezeigten Beispiel (einer bevorzugten Ausführungsform) im Wesentlichen der Breite B eines einzelnen Reaktormoduls, also der jeweiligen nebeneinander angeordneten Reaktorkanäle eines Abschnitts entspricht. In dieser Figur mit R dargestellt ist darüber hinaus die Reaktionszonenlänge der jeweiligen Reaktormodule. Ferner ist mit T die Tiefe der jeweiligen Segmente 6 angegeben. In der Figur dargestellt ist eine strukturierte Metallplatte 16, bei der die Strukturierungen nicht bis an den Rand (obere und untere Kante in der Figur) reichen (die Tiefe T der Segmente 6 ist deutlich größer als die Reaktionszonenlänge R der einzelnen Reaktormodule), so dass nach dem Trennen der einzelnen Segmente 6 voneinander (dem Kippen um 90°) und dem Aufeinanderfügen der Segmente die Oberfläche der Stapel in diesem Fall dann noch hinuntergefräst werden muss, bis die Reaktoröffnungen erreicht werden. Dies stellt eine bevorzugte Ausführungsform der vorliegenden Erfindung dar, jedoch (wie bereits erwähnt) ist es im Rahmen der vorliegenden Erfindung durchaus möglich, die Strukturen der einzelnen Reaktormodule in den strukturierten Metallplatten bis an den jeweiligen Rand der Metallplatten zu führen, wodurch dann das Herunterfräsen nicht mehr nötig wäre. Es sei darauf hingewiesen, dass es im Rahmen der vorliegenden Erfindung nicht zwingend ist, dass die Oberflächen der Segmente 6' mittels Fräsen bearbeitet werden, um die Öffnungen der Reaktormodule zu erreichen. Es können genauso andere bekannte Methoden zur Oberflächenabtragung herangezogen werden. Das Fräsen ist jedoch aufgrund praktischer Erwägungen meist bevorzugt.
5 zeigt in einer Ansicht von schräg oben verschiedene strukturierte Metallplatten (16, 17, 18, 19, 20), wie sie übereinander angeordnet einen (Teil des) Stapels 2 aus strukturierten Metallplatten ergeben können. Die strukturierte Metallplatte 16 entspricht dabei der in 4 gezeigten. Im Kontext von 5 ist darüber hinaus für diese strukturierte Metallplatte 16 mit L' illustriert, wo das Reaktionsfluid langströmen wird (im fertigen Reaktor, von unten nach oben entlang der linienförmigen Reaktormodulstruktur). Auch hier sind in den verschiedenen strukturierten Metallplatten die Aussparungen 5 bzw. Ausstanzungen 4 illustriert, entlang derer die einzelnen Segmente 6 später voneinander getrennt werden. Die strukturierte Metallplatte 20 stellt dabei eine Übergangsplatte dar, die je nach Bedarf unterschiedlich strukturiert werden kann, so dass in diesem Beispiel eine genaue Strukturierung nicht gezeigt wird. Mit 11a sind wiederum Bohrungen bzw. Kühlmittelkanäle senkrecht zu der jeweiligen Plattenebene gezeigt. Mit 11b sind darüber hinaus Kühlmittelkanäle in der jeweiligen Plattenebene gezeichnet. Bei der strukturierten Metallplatte 19 sind die Kühlmittelkanäle 11a senkrecht zur Plattenebene mit den in der Plattenebene liegenden Kühlmittelkanälen 11b verbunden. Insofern kann Kühlmittel über den Kühlmittelkanal 11a in die Ebene eintreten und dann entlang der Kühlmittelkanäle 11b in der Ebene entlanglaufen. Über diesen Kühlmittelkanal 11b kann dann das Kühlmittel in die nächste Ebene, in diesem Fall die strukturierte Metallplatte 18 hineingelangen (bei der illustrierten Variante sind auch in der Metallplatte 18 entsprechende in der Plattenebene liegende Strukturen vorgesehen - dies ist aber nicht zwangsweise immer so). In der dann folgenden strukturierten Metallplatte 17 ist mit L ein Bereich der Längsströmung des Kühlfluids illustriert, d.h. in dieser Platte wird das Kühlfluid umgelenkt und fließt dann z.B. senkrecht in der Plattenebene. Insofern ist es mit entsprechend ausgestalteten strukturierten Metallplatten möglich, das Kühlmedium von einer Unterseite (oder Oberseite) des Reaktors kommend in den Reaktor in den Stapel 2 der strukturierten Metallplatten einzuführen, dort dann durch verschiedene Umlenkungen in den jeweiligen Plattenebenen in verschiedene Richtungen umzulenken, um so eine möglichst gute Kühlmediumverteilung zu erreichen. Dabei können (teilweise) Kreuzströme, die hier mit K für einen Kreuzstrombereich illustriert sind, vorgesehen werden. Es sei darauf hingewiesen, dass die hier illustrierte Abfolge von strukturierten Metallplatten bzw. die genaue Struktur der gezeigten Metallplatten lediglich beispielhaft ist und die vorliegende Erfindung selbstverständlich nicht auf die hier gezeigten Abfolgen von strukturierten Metallplatten bzw. dargestellten Strukturen beschränkt ist.
Bezugszeichenliste:

1a: Reaktor (vor Trennung der Segmente)
1b: Reaktor (nach Trennung und Neuanordnung der Segmente)
1c: Reaktor (nach Trennung und Neuanordnung der Segmente; andere Ausführung)
2: Stapel aus strukturierten Metallplatten
3: Metall-End-Metallplatten (nichtstrukturiert, nur mit Eintrittsöffnungen für Kühlmedium versehen)
3': Stapeloberflächen nach Herunterfräsen
4: Ausstanzungen
5: Aussparungen
6: Segmente
6': Segmente, liegend (nach Trennung)
7: Löcher für Heizelemente
7a: (sichtbare Teile der) Heizelemente
8: Eintrittsöffnungen für Kühlmedium
9: Schraubenlöcher (für die Anbringung von Flanschen)
10: Reaktoröffnungen
11a: Kühlmittelkanal senkrecht zur Plattenebene
11b: Kühlmittelkanal in der Plattenebene
12: umlaufende Schweißverbindung
13: Halbrohre (aufgeschweißt, die Eintrittsöffnungen für Kühlmedium verbindend)
14: (Schraub-)Anschlüsse für Kühlmedienzufuhr
15: Vorbereitungen für Verbindungen (Schraublöcher; Kerben etc.)
16: strukturierte Metallplatte
17: strukturierte Metallplatte
18: strukturierte Metallplatte
19: strukturierte Metallplatte
20: strukturierte Metallplatte
21: gemeinsame, plane Dichtfläche (mit Schraubenlöchern 9)
A: Aussparungslänge
B: Breite Reaktormodul
K: Kreuzstrombereich
L: Längsströmung des Kühlfluids
L': Längsströmung des Reaktionsfluids
R: Reaktionszonenlänge
T: Tiefe der Segmente 6

Beispiel:
Die Erfindung wird nun unter Bezugnahme auf das folgende, nicht-limitierende Beispiel weiter erläutert.
Ein erfindungsgemäßer Reaktor, bei dem der geschweißte Reaktorplattenstapel vor Trennung der Segmente 530 mm Segmentbreite, 580 mm Tiefe für in Summe drei Segmente, Stapelhöhe mit Endplatten 277 mm aufwies, wurde hergestellt. Hierbei wurde eine Dicke der Endplatten (3) von 50 mm verwendet. Pro Segment sind vier Reaktormodule integriert, die einen Wärmetransferbereich im abgefrästen Endzustand von 70 mm Breite und 120 mm Länge aufweisen. Die Länge der vier Aussparungen (5) pro Segment betrug jeweils 72 mm, wodurch sich ein Verhältnis von Aussparungen zu Breite eines Segments unter Berücksichtigung der Ausstanzungen (4) am Rand der Platten von etwa 60% ergab. Die Breite der Aussparungen betrug 5 mm. Die Plattenanordnung war regelmäßig, so dass obere und untere Endplatte für das Verschweißen nach dem Elektronenstrahlschweißverfahren wahlweise kombinierbar waren. In jeder der beiden Endplatten wurden pro Segment drei Eintrittsöffnungen (8) mit je 11,3 mm Durchmesser eingearbeitet, die 5,3 mm entfernt vom Plattenstapel waren. Von dort aus verteilte sich der Kühlwasserstrom auf Kühlmittelkanäle senkrecht zur Plattenebene (11a) mit 9 mm Durchmesser. Die Kühlmittelkanäle in der Plattenebene (11b) waren 3 mm breit und 3 mm tief. Die parallel zu den Reaktionskanälen laufenden Kühlkanäle waren 1,5 mm breit und 0,5 mm tief. Die Reaktionskanäle waren 4 × 4 mm. Die vorgefertigten Löcher für Heizelemente (Heizpatronen) (7) betrugen 6 mm im Durchmesser und wurden auf 10 mm Durchmesser aufgebohrt. Nach dem Diffusionsschweißen betrug die Höhe des Plattenstapels nur noch etwa 270 mm. Somit ergab sich nach Anordnung der Segmente im gedrehten Zustand eine Gesamthöhe (dreimal Segment 6') des fertigen Reaktors von 810 mm, bei einer bekannten Breite der Segmente von 530 mm. Im Zusammenbau nach Neuanordnung der Segmente betrug der Abstand zwischen Vorderseite und Hinterseite der Segmente etwa 193 mm (Tiefe der Segmente 6). Somit war das Verhältnis von letztlich im fertigen Reaktor vorliegende Stapelhöhe zu Segmenttiefe etwa 5,2. Der Reaktor wurde schließlich beidseitig vollflächig abgefräst, so dass die maximale Tiefe des fertigen Reaktors 170 mm betrug. Zum Öffnen der Reaktionskanäle wurden zusätzlich je 25 mm beidseitig abgefräst, so dass sich eine Gesamtlänge der Reaktionskanäle von 120 mm ergab. Der umlaufende Rand wurde für Stiftschrauben verwendet, die einen durchgehenden Flansch fixieren. Der Reaktor wurde mit Nickelkatalysator in der Korngröße von 300-400 µm Durchmesser befüllt und unter Kühlung mit vollentsalztem Wasser zur Methanisierung verwendet.
ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
Zitierte Patentliteratur

US 10335759 B1 [0003]
DE 102005022985 [0003]
US 5249359 [0003]
US 20140357738 A1 [0003]

Zitierte Nicht-Patentliteratur

Pfeifer et al., Characterization of flow distribution in microchannel reactors, AIChEJ, 418-425 [0003]
Pfeifer et al., Hot wire anemometry for experimental determination of flow distribution in multilayer microreactors, Chem Eng J 135S (2008) pages 173-178 [0003]

Claims

Verfahren zur Herstellung von Reaktoren, bevorzugt (mikro-)strukturierter Reaktoren, umfassend Ebenen für einerseits Durchfluss von Reaktionsmedium und andererseits Durchfluss von Wärmeübertragungsmedium bei dem, a) strukturierte Metallplatten mit jeweils gleicher Breite und jeweils gleicher Tiefe für die jeweiligen Ebenen aufeinander gestapelt werden; a1) optional als oberste und/oder unterste Endplatte eine oder zwei strukurierte oder nichtstrukturierte End-Metallplatte(n) mitgestapelt wird/werden; b) die so gestapelten Platten mittels Diffusionsschweißen miteinander verbunden werden; c) der so erhaltene diffusionsverschweißte Stapel in Breitenrichtung in einzelne Segmente mit jeweils gleicher Tiefe zerteilt wird; d) eine gewünschte Anzahl einzelner in Schritt c) erhaltener Segmente aufeinander und/oder nebeneinander angeordnet und miteinander verbunden werden.
Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass vor Schritt c) oder gleichzeitig mit Schritt c), Aussparungen, in die Metallplatten oder den Stapel eingearbeitet werden, entlang derer dann in Schritt c) die Zerteilung erfolgt.
Verfahren nach einem Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass eine oder mehrere Aussparungen in die Metallplatten oder den Stapel eingearbeitet werden, wobei das Verhältnis der Summe der Aussparungslängen zur Gesamtbreite der Metallplatten vorzugsweise von 60% bis 90% beträgt.
Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, insbesondere Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass ein Verhältnis von Segmenttiefe zu Aussparungslänge von 2 bis 8 eingehalten wird.
Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, insbesondere Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die in Schritt a) eingesetzten Metallplatten annähernd quadratische Form aufweisen.
Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, insbesondere Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die in Schritt d) erhaltenen Verbindungsstellen der einzelnen Segmente für die Erzeugung von planen Dichtkanten miteinander planarisiert werden, im Falle des Umfangsschweißens in Schritt d) bevorzugt durch Überfräsung der resultierenden Schweißnähte.
Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass die planen Dichtkanten mit einem Flansch adaptiert werden.
Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, insbesondere Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Metallplatten so gewählt und strukturiert sind, dass das Kühlmedium im resultierenden Reaktor zumindest teilweise im Kreuzstrom quer zur Strömungsrichtung des Prozessfluids fließen kann und bevorzugt mindestens eine zweifache Umlenkung des Kühlmediums innerhalb der Verteilungskanäle erfolgen kann.
Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, insbesondere Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Metallplatten so gewählt und strukturiert werden, dass das Kühlmedium im resultierenden Reaktor im Kreuzstrom durch Bereiche ohne Nähe zu Reaktionskanälen fließen kann.
Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, insbesondere Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die strukurierten oder nichtstrukturierten End-Metallplatten, sofern vorhanden, eine Dicke von gleich oder mehr als 10 mm und, bevorzugt an den Seiten, Eintrittsöffnungen für Kühlmedium aufweisen.
Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, insbesondere Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass nach Schritt c) oder nach Schritt d), bevorzugt nach Schritt d) f) die Vorder- und Rückseite der Segmente bis hinunter zu den Öffnungen der Reaktionskanälen ausgefräst werden.
Reaktor, bevorzugt hergestellt gemäß einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, dass er eine gewünschte Anzahl einzelner aufeinander und/oder nebeneinander angeordneter und miteinander verbundener Segmente aus diffusionsverschweißten Stapeln von mikrostrukturierten Metallplatten aufweist, und die Verteilungskanäle für das Kühlmedium mindestens zweifach umgelenkt werden, und wobei - das Kühlmedium zunächst seitlich im Kreuzstrom ausschließlich in Bereiche, die aus End-Metallplatten der Stapel resultieren, quer zur Strömungsrichtung des Prozessfluids eingeführt wird, - danach das Kühlmedium in Stapelrichtung umgelenkt und auf mehrere Reaktionsbereiche innerhalb eines Segments verteilt wird.
Verwendung eines Reaktors gemäß Anspruch 12 oder eines mit einem Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 bis 11, insbesondere Anspruch 1, hergestellten Reaktors für Fischer-Tropsch-Reaktionen oder Methanisierungsreaktionen.