CN220731565U - 一种锂离子电池 - Google Patents
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Abstract
本实用新型提供一种锂离子电池，包括正极片、负极片和隔离膜；正极片设有正极活性物质层，负极片包括负极集流体，负极集流体包括主体区域和overhang区域；负极集流体朝向正极活性物质层设置的表面上形成金属锂层，以覆盖overhang区域的金属锂层的厚度为D1，以覆盖主体区域的金属锂层的厚度为D2，D1/D2≤80％。本实用新型所提供的无负极活性物质的锂离子电池在放电过程中，沉积在负极集流体上的金属锂大部分都能够及时向正极片迁移，提高了锂离子从负极片向正极片传输的效率，改善了锂离子传输的动力学效应，使无负极活性物质的锂离子电池的库伦效率和循环寿命都得以优化。
Description
技术领域
本实用新型属于锂离子电池技术领域，具体地，涉及一种锂离子电池。
背景技术
新型无负极活性物质体系的锂离子电池直接使用负极集流体作充当负极，在首次充电时，在负极集流体表面沉积金属锂，在放电过程中金属锂转变为锂离子回到正极，实现循环充放。与常规的锂离子电池相比，无负极锂离子电池由于省略了负极活性物质，其质量能量密度会得到提高。无负极锂离子电池的工作原理与传统锂离子电池不同，无负极锂离子电池在充电时锂离子在负极集流体表面与电子结合，在负极集流体的表面形成金属锂沉积；在放电过程中，沉积在负极集流体的金属锂发生剥离，通过电解液重新回到正极中。但是，由于无负极锂离子电池中不含有负极活性物质，因此以正极材料作为无负极锂离子电池中的唯一锂源，由于无负极锂离子电池内部锂源有限且金属锂沉积可逆性差，无负极电池面临着库伦效率低、循环寿命短等问题。
实用新型内容
本实用新型的目的在于提供一种锂离子电池，该锂离子电池在工作的过程中，锂离子能够在正负极之间顺畅传输，使锂离子电池具有较高的库伦效率以及良好的循环特性。
根据本实用新型的第一个方面，提供一种锂离子电池，包括正极片、负极片和隔离膜，隔离膜设置在正极片和负极片之间以将正极片和负极片隔离；正极片设有正极活性物质层，负极片包括负极集流体，负极集流体划包括主体区域和overhang区域，主体区域为负极集流体与正极活性物质层重叠设置的区域，overhang区域为负极集流体与正极活性物质层非重叠设置的区域；负极集流体朝向正极活性物质层设置的表面上形成金属锂层，以覆盖overhang区域的金属锂层的厚度为D1，以覆盖主体区域的金属锂层的厚度为D2，D1/D2≤80％。上述“重叠设置”指的是负极集流体上与正极活性涂层相对设置的区域，即本实用新型所涉及的“主体区域”。本实用新型提供的锂离子电池在放电过程中，负极片overhang区域上的金属锂先向主体区域扩散，在达到主体区域后再向其正对的正极片进行传输，基于此，相较于覆盖主体区域的金属锂而言，覆盖在overhang区域的金属锂向正极片传输的路径更长。通过对负极集流体不同区域上的金属锂层厚度的相对大小进行限定，使金属锂主要集中沉积在负极集流体的主体区域上，避免了覆盖overhang区域的金属锂过量，从而在放电过程中，沉积在负极集流体上的金属锂大部分都能够及时向正极片迁移，提高了锂离子从负极片向正极片传输的效率，改善了锂离子传输的动力学效应，使无负极活性物质的锂离子电池的库伦效率和循环寿命都得以优化。
附图说明
图1为实施例1、2、4、5、6、7在负极集流体表面不同分区设置亲锂涂层的示意图；
图2为实施例3在负极集流体表面不同分区设置亲锂涂层的示意图；
图3为实施例1、2、4、5、6、7分别制得的锂离子电池所包括的负极片的结构示意图；
图4为实施例3分别制得的锂离子电池所包括的负极片的结构示意图；
图5为实施例8、对比例1分别制得的锂离子电池所包括的负极片的结构示意图。
在上述附图中，各部件与附图编号的对应关系如下：1.负极集流体，11.主体区域，12.overhang区域，2.亲锂涂层，3.金属锂层。在以上附图中的虚线并非实际存在于产品上的结构，而是为了清楚示明负极集流体所包括的主体区域、overhang区域的分区划分而作的辅助线。
具体实施方式
根据本实用新型的第一个方面，提供一种锂离子电池，包括正极片、负极片和隔离膜，隔离膜设置在正极片和负极片之间以将正极片和负极片隔离；正极片设有正极活性物质层，负极片包括负极集流体1，负极集流体1包括主体区域11和overhang区域12，主体区域11为负极集流体1与正极活性物质层重叠设置的区域，overhang区域12为负极集流体1与正极活性物质层非重叠设置的区域；负极集流体1朝向正极活性物质层设置的表面上形成金属锂层3，以覆盖overhang区域12的金属锂层3的厚度为D1，以覆盖主体区域11的金属锂层3的厚度为D2，D1/D2≤80％。上述“重叠设置”指的是负极集流体1上与正极活性涂层相对设置的区域，即本实用新型所涉及的“主体区域11”。本实用新型提供的锂离子电池在放电过程中，负极片overhang区域12上的金属锂先向主体区域11扩散，在达到主体区域11后再向其正对的正极片进行传输，基于此，相较于覆盖主体区域11的金属锂而言，覆盖在overhang区域12的金属锂向正极片传输的路径更长。本实用新型通过对负极集流体1不同区域上的金属锂层3厚度的相对大小进行限定，使金属锂主要集中沉积在负极集流体1的主体区域11上，避免了覆盖overhang区域12的金属锂过量，从而在放电过程中，沉积在负极集流体1上的金属锂大部分都能够及时向正极片迁移，提高了锂离子从负极片向正极片传输的效率，改善了锂离子传输的动力学效应，使无负极活性物质的锂离子电池的库伦效率和循环寿命都得以优化。
优选地，3％≤D1/D2≤30％。
优选地，覆盖overhang区域12的金属锂层3的厚度D1沿远离主体区域11的方向逐渐减少。在覆盖overhang区域12的金属锂层3中，随着所处位置距离主体区域11越远，锂向正极传输的路径越长(位于overhang区域12的锂传输要先迁移到主体区域11，再从主体区域11向负极传输)，因而传输的效率越低，通过使金属锂层3的厚度按照上述方式设置，从而使覆盖overhang区域12的金属锂层3的单位面积锂含量与锂的传输路径长短相适应，避免了金属锂层3局部传输不及时，从而使得负极上的金属锂层3都能够及时嵌回正极，锂离子电池的快充能力得到提升。
优选地，负极片还包括亲锂涂层2，亲锂涂层2的锂金属成核过电势不高于70mV，亲锂涂层2设置在负极集流体1和金属锂层3之间。亲锂涂层2的设置降低了有利于增强电解液对负极片的浸润效果，从而使得金属锂更容易在负极集流体1的表面沉积。可选地，可以选择亲锂金属、亲锂氧化物、富电子有机物中的至少一种构建上述亲锂涂层2，其中，亲锂金属包括Au、Ag、Sn、Zn、Ni中的至少一种，亲锂氧化物包括Al2O3、TiO2、SiO2中的至少一种，富电子有机物中含有N、O、F中的至少一种。
优选地，以负极集流体1被亲锂涂层2覆盖的一面的面积为S总；在负极集流体1上，以被亲锂涂层2所覆盖的面积为S0；50％≤S0/S总≤100％。
优选地，在负极集流体1的主体区域11，以被亲锂涂层2所覆盖的面积为S2a，以主体区域11的面积为S2b；S2％＝S2a/S2b＝90％～100％。由于主体区域11与正极活性物质层重叠设置，覆盖该区域的金属锂层3可以直接向正极片传输锂离子，因此，在主体区域11设置高覆盖率的亲锂涂层2，有利于诱导金属锂在主体区域11的表面沉积形成金属锂层3，其在放电过程中能够直接向正极片传输并嵌回正极活性涂层，能够提高锂离子电池的放电效率。
优选地，在负极集流体1的overhang区域12，以被亲锂涂层2所覆盖的面积为S1a，以overhang区域12的面积为S1b；S1％＝S1a/S1b，且，S1％<S2％。
优选地，以覆盖overhang区域12的亲锂涂层2的厚度为D3，以覆盖主体区域11的亲锂涂层2的厚度为D4；D3<D4。
如上所述，亲锂涂层2的设置有利于促进金属锂在负极集流体1上沉积，而通过对overhang区域12以及主体区域11上覆盖的亲锂涂层2相对面积比(S1％、S2％)、厚度(D3、D4)的相对大小进行限定，以保证了覆盖overhang区域12的亲锂涂层2的量小于覆盖主体区域11的亲锂涂层2的量，从而使得金属锂更容易在负极集流体1的主体区域11发生沉积，以对覆盖overhang区域12的金属锂层3的厚度小于覆盖主体区域11的金属锂层3的区域。
优选地，D3＝0～10nm。
优选地，D4＝10～150nm。
为了使本技术领域的人员更好地理解本实用新型方案，下面将对本实用新型实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本实用新型一部分的实施例，而不是全部的实施例。
实施例1
本实施例具体按照下述内容完成无负极活性锂离子电池的制备。
(1)负极集流体1的加工
以铜箔作为负极集流体1，依照负极集流体1与正极片的组装情况对铜箔进行分区，具体而言分为极耳区域、主体区域11和overhang区域12，其中，主体区域11为当负极集流体1与正极片组装时负极集流体1与正极活性物质层重叠设置的区域，overhang区域12为当负极集流体1与正极片组装时负极集流体1除去极耳区域外与正极活性物质层非重叠设置的区域。
对铜箔进行酸洗、水洗，然后进行干燥，采用磁控溅射在铜箔的表面形成银镀层，以银镀层作为亲锂涂层2，如图1所示，在构建亲锂涂层2的过程中，通过调节溅射时间，使得覆盖铜箔主体区域11的亲锂涂层2厚度为50nm，覆盖铜箔overhang区域的亲锂涂层2厚度为8nm，备用。
(2)正极片的制备
以铝箔作为正极集流体，以NCM523三元材料(化学组成为LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)作为正极活性材料。使正极活性材料与导电剂乙炔黑、粘结剂PVDF按正极活性材料：导电剂乙炔黑：粘结剂PVDF＝96:2:2的质量比进行混合,然后向由此得到的混合物中加入溶剂NMP，在真空搅拌机作用下搅拌至体系呈均一状,获得正极浆料；将正极浆料均匀涂覆在铝箔的两个表面上，并在室温下晾干，得到正极片的半成品，将上述正极片半成品后转移至烘箱继续干燥，最后经过冷压、分切得到正极片。
(3)电解液的制备
按照双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)：碳酸二甲酯(DMC)：1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚＝1:1.2:3的摩尔比称取各原料，然后先将LiFSI与DMC混匀、溶解完后，向其中加入1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚，将上述物料充分混匀后即得到本实施例所采用的电解液。
(4)隔离膜的制备
选自聚乙烯膜作为隔离膜。
(5)锂离子电池的制备
将上述正极片、隔离膜、负极集流体1按顺序叠好,使隔离膜处于正极片、负极集流体1之间起到隔离的作用,然后卷绕得到裸电芯，在正极片、隔离膜、负极片的叠放方向上(即裸电芯的厚度方向上)，负极集流体1的主体区域11与正极活性物质层正对设置，负极集流体1的overhang区域12与正极活性物质层两者之间无相对设置的区域；将裸电芯置于外包装壳中,干燥后注入电解液，经过真空封装、静置、化成、整形等工序，获得锂离子电池半成品。之后对锂离子电池半成品以2mA·cm-2的电流密度在2.5～4.3V范围内进行恒流充放电直至容量保持率降为80％，记录循环圈数；并以同样电流密度进行满充(充电至4.3V)，由此得到锂离子电池成品。对锂离子电池成品进行拆解，采用SEM测定覆盖主体区域11及overhang区域12的金属锂层3厚度，如图3所示，得到覆盖主体区域11的金属锂层3厚度是12.3μm，覆盖overhang区域12的金属锂层3厚度是4.92μm。
实施例2
本实施例参照实施例1用于制备锂离子电池的方法，制备锂电池。与实施例1构成区别的是：在对负极集流体1进行加工的过程中，在构建亲锂涂层2的过程中，通过调节磁控溅射时间，使得覆盖铜箔overhang区域12的亲锂涂层2的厚度为10nm，如图1所示。除了上述区别以外，本实施例用于制备锂电池的其他物料以及工艺操作均与实施例1严格保持一致。
对锂离子电池成品进行拆解，采用SEM测定覆盖主体区域11及overhang区域12的金属锂层3厚度，如图3所示，得到覆盖主体区域11的金属锂层3厚度是12.5μm，覆盖overhang区域12的金属锂层3厚度是10μm。
实施例3
本实施例参照实施例1用于制备锂离子电池的方法，制备锂电池。与实施例1构成区别的是：在对负极集流体1进行加工的过程中，在构建亲锂涂层2的过程中，不在铜箔的overhang区域12表面构建亲锂涂层2，如图2所示。除了上述区别以外，本实施例用于制备锂电池的其他物料以及工艺操作均与实施例1严格保持一致。
对锂离子电池成品进行拆解，采用SEM测定覆盖主体区域11及overhang区域12的金属锂层3厚度，得到覆盖主体区域11的金属锂层3厚度是12.3μm，覆盖overhang区域12的金属锂层3厚度是0.2μm，如图4所示。
实施例4
本实施例参照实施例1用于制备锂离子电池的方法，制备锂电池。与实施例1构成区别的是：在对负极集流体1进行加工的过程中，在构建亲锂涂层2的过程中，通过调节磁控溅射时间，使得覆盖铜箔overhang区域12的亲锂涂层2的厚度为6nm，如图1所示。除了上述区别以外，本实施例用于制备锂电池的其他物料以及工艺操作均与实施例1严格保持一致。
对锂离子电池成品进行拆解，采用SEM测定覆盖主体区域11及overhang区域12的金属锂层3厚度，如图3所示，得到覆盖主体区域11的金属锂层3厚度是12.3μm，覆盖overhang区域12的金属锂层3厚度是3.69μm。
实施例5
本实施例参照实施例1用于制备锂离子电池的方法，制备锂电池。与实施例1构成区别的是：在对负极集流体1进行加工的过程中，在构建亲锂涂层2的过程中，通过调节磁控溅射时间，使得覆盖铜箔overhang区域12的亲锂涂层2的厚度为5nm，如图1所示。除了上述区别以外，本实施例用于制备锂电池的其他物料以及工艺操作均与实施例1严格保持一致。
对锂离子电池成品进行拆解，采用SEM测定覆盖主体区域11及overhang区域12的金属锂层3厚度，如图3所示，得到覆盖主体区域11的金属锂层3厚度是13.5μm，覆盖overhang区域12的金属锂层3厚度是0.4μm。
实施例6
本实施例参照实施例1用于制备锂离子电池的方法，制备锂电池。与实施例1构成区别的是：在对负极集流体1进行加工的过程中，在构建亲锂涂层2的过程中，通过调节磁控溅射时间，使得覆盖铜箔overhang区域12的亲锂涂层2的厚度为5nm、覆盖铜箔主体区的亲锂涂层2的厚度为15nm，如图1所示。除了上述区别以外，本实施例用于制备锂电池的其他物料以及工艺操作均与实施例1严格保持一致。
对锂离子电池成品进行拆解，采用SEM测定覆盖主体区域11及overhang区域12的金属锂层3厚度，如图3所示，得到覆盖主体区域11的金属锂层3厚度是0.13μm，覆盖overhang区域12的金属锂层3厚度是0.078μm。
实施例7
本实施例参照实施例1用于制备锂离子电池的方法，制备锂电池。与实施例1构成区别的是：在对负极集流体1进行加工的过程中，在构建亲锂涂层2的过程中，通过调节磁控溅射时间，使得覆盖铜箔overhang区域12的亲锂涂层2的厚度为15nm、覆盖铜箔主体区的亲锂涂层2的厚度为70nm，如图1所示。除了上述区别以外，本实施例用于制备锂电池的其他物料以及工艺操作均与实施例1严格保持一致。
对锂离子电池成品进行拆解，采用SEM测定覆盖主体区域11及overhang区域12的金属锂层3厚度，如图3所示，得到覆盖主体区域11的金属锂层3厚度是19.64μm，覆盖overhang区域12的金属锂层3厚度是13.75μm。
实施例8
本实施例参照实施例1用于制备锂离子电池的方法，制备锂电池。与实施例1构成区别的是：主体区及overhang区均不设置亲锂涂层2；在对锂离子电池半成品进行化成的具体操作为，对锂离子电池半成品以2mA·cm-2的电流密度在2.5～4.3V范围内进行恒流充放电直至容量保持率降为80％，记录循环圈数，并以同样电流密度进行充电至50％SOC，由此得到锂离子电池成品。除了上述区别以外，本实施例用于制备锂电池的其他物料以及工艺操作均与实施例1严格保持一致。
对锂离子电池成品进行拆解，采用SEM测定覆盖主体区域11及overhang区域12的金属锂层3厚度，得到覆盖主体区域11的主体区域11的金属锂层3厚度是19.64μm；覆盖overhang区域12的金属锂层3厚度13.75μm，如图5所示。
对比例1
本对比例参照实施例1用于制备锂离子电池的方法，制备锂电池。与实施例1构成区别的是：在对负极集流体1进行加工的过程中，在构建亲锂涂层2的过程中，不在铜箔的overhang区域12表面构建亲锂涂层2。除了上述区别以外，本对比例用于制备锂电池的其他物料以及工艺操作均与实施例1严格保持一致。
对锂离子电池成品进行拆解，采用SEM测定覆盖主体区域11及overhang区域12的金属锂层3厚度，得到覆盖主体区域11的主体区域11的金属锂层3厚度是4.7μm；覆盖overhang区域12的金属锂层3厚度4μm，如图5所示。
测试例
1.测试对象
以实施例1～8、对比例1所制得的锂离子电池作为本测试例的测试对象。
2.测试项目
(1)循环寿命测试方法
采用0.33C对测试对象进行充放电测试，直至测试对象的容量保持率降至80％，记录此时的循环圈数。
(2)锂金属沉积厚度确定
将电池拆解，利用碳酸二甲酯(DMC)冲洗负极片，晾干，采用扫描电镜进行负极片的截面拍摄记录。
3.测试结果
本测试例的测试结果如表1所示。在本测试例的测试对象中，实施例1～8所提供的锂离子电池能够在本测试例的循环测试中达到较多的循环圈数，然而，与这些测试对象相比，对比例1提供的锂离子电池所测得的循环圈数明显偏低。实施例1～8以及对比例1分别制得的锂离子电池中，其负极集流体1的表面上均沉积有金属锂层3，构成区别的是，金属锂层3在负极集流体1上不同区域的厚度分布不同。本测试例的上述测试对象在循环充放电的过程中，源自于金属锂层3的锂离子在正负极之间传输，由于主体区域11正对正极活性物质层设置，因此，源自于覆盖主体区域11的金属锂层3的锂离子可以直接向正极活性物质层迁移并嵌入其中，而源自于覆盖overhang区域12的金属锂层3的锂离子则需要先扩散到正对主体区域11的位置，再向正极活性物质层迁移并嵌入其中，综上，覆盖主体区域11的金属锂与覆盖overhang区域12的金属锂二者相比，后者嵌回正极的迁移路径更长，基于该区别，后者嵌回正极的效率更低。基于此，若覆盖overhang区域12的金属锂层3过量，则覆盖overhang区域12的金属锂无法及时从负极迁移到正极，造成金属锂层3局部囤积，从而使锂离子电池的库伦效率以及循环寿命都表现不佳。在实施例1～8提供的锂离子电池中，覆盖overhang区域12的金属锂层3厚度D1与覆盖主体区域11的金属锂层3厚度D2的相对大小满足D1/D2≤80％，在此范围内，分别覆盖overhang区域12、主体区域11的单位面积锂含量达到了合理的配置，负极的金属锂能够顺畅、及时地向正极迁移，从而使得锂离子电池具有良好的循环特性。而对比例1提供的锂离子电池中，D1/D2>80％，覆盖overhang区域12的金属锂难以及时向正极迁移，造成金属锂层3局部锂囤积，随着循环圈数的增多，囤积加剧，造成了锂离子电池循环性能不佳。而在实施例1～8提供的锂离子电池中，实施例4和实施例5的锂离子电池对应测得的循环圈数高于其他实施例提供的测试对象，此外，经实验验证，在本实用新型提供的锂离子电池中，满足3％≤D1/D2≤30％的锂离子电池所具有的循环性能更优。
另外，在本测试例的测试对象中，实施例1～7、对比例1的负极集流体1的表面设置了亲锂涂层2，而实施例8的负极集流体1表面没有设置亲锂涂层2，从测试结果可以看到，有无设置亲锂涂层2都能够在负极集流体1的表面沉积形成金属锂层3。而亲锂涂层2的设置有利于促进金属锂的沉积，因此通过在负极集流体1的表面设置不同厚度的亲锂涂层2，能够起到调整金属锂在负极集流体1表面不同区域的沉积速率，进而获得分区厚度满足特定的D1/D2取值范围的锂离子电池。
表1.本测试例测试结果
以上实施例仅用以说明本实用新型的技术方案而非对本实用新型保护范围的限制，尽管参照上述实施例对本实用新型进行了详细的说明，所属领域的普通技术人员应当理解，可以对本实用新型的技术方案进行修改或者等同替换，但这些修改或替换均在本实用新型的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种锂离子电池，其特征在于：包括正极片、负极片和隔离膜，所述隔离膜设置在所述正极片和所述负极片之间以将所述正极片和所述负极片隔离；所述正极片设有正极活性物质层，所述负极片包括负极集流体，所述负极集流体包括主体区域和overhang区域，所述主体区域为所述负极集流体与所述正极活性物质层重叠设置的区域，所述overhang区域为所述负极集流体与所述正极活性物质层非重叠设置的区域；所述负极集流体朝向所述正极活性物质层设置的表面上形成金属锂层，以覆盖所述overhang区域的所述金属锂层的厚度为D1，以覆盖所述主体区域的所述金属锂层的厚度为D2，D1/D2≤80％。
2.如权利要求1所述锂离子电池，其特征在于：3％≤D1/D2≤30％。
3.如权利要求1所述锂离子电池，其特征在于：覆盖所述overhang区域的所述金属锂层的厚度D1沿远离所述主体区域的方向逐渐减少。
4.如权利要求1～3任一项所述锂离子电池，其特征在于：所述负极片还包括亲锂涂层，所述亲锂涂层的锂金属成核过电势不高于70mV，所述亲锂涂层设置在所述负极集流体和所述金属锂层之间。
5.如权利要求4所述锂离子电池，其特征在于：以所述负极集流体被所述亲锂涂层覆盖的一面的面积为S总；在所述负极集流体上，以被所述亲锂涂层所覆盖的面积为S0；50％≤S0/S总≤100％。
6.如权利要求5所述锂离子电池，其特征在于：在所述负极集流体的所述主体区域，以被所述亲锂涂层所覆盖的面积为S2a，以所述主体区域的面积为S2b；S2％＝S2a/S2b＝90％～100％。
7.如权利要求6所述锂离子电池，其特征在于：在所述负极集流体的所述overhang区域，以被所述亲锂涂层所覆盖的面积为S1a，以所述overhang区域的面积为S1b；S1％＝S1a/S1b，且，S1％<S2％。
8.如权利要求4所述锂离子电池，其特征在于：以覆盖所述overhang区域的所述亲锂涂层的厚度为D3，以覆盖所述主体区域的所述亲锂涂层的厚度为D4；D3<D4。
9.如权利要求8所述锂离子电池，其特征在于：D3＝0～10nm。
10.如权利要求8所述锂离子电池，其特征在于：D4＝10～150nm。
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