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CN1292931A - 铁电电容器与半导体器件 - Google Patents

铁电电容器与半导体器件 Download PDF

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CN1292931A
CN1292931A CN988140306A CN98814030A CN1292931A CN 1292931 A CN1292931 A CN 1292931A CN 988140306 A CN988140306 A CN 988140306A CN 98814030 A CN98814030 A CN 98814030A CN 1292931 A CN1292931 A CN 1292931A
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CN
China
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ferroelectric
thin film
electrode
bottom electrode
ferroelectric thin
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Application number
CN988140306A
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藤原彻男
生田目俊秀
铃木孝明
东山和寿
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Hitachi Ltd
Original Assignee
Hitachi Ltd
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Abstract

这里揭示了由上电极、铁电薄膜和下电极构成的铁电电容器和具有铁电电容器的电子器件,特征在于所述铁电薄膜为钙钛矿型的含Pb氧化物,而上电极和下电极含有Pt和Pb的金属间化合物。本发明是为解决下述问题而设计的。在常规非易失性铁电存储器中,在PZT与电极的界面附近产生退化层。在电极与铁电薄膜界面处产生应力。退化层和界面应力使铁电电容器的初始极化特性变坏,并且在多次开关循环后极化特性会严重退降。

Description

铁电电容器与半导体器件
本发明是有关铁电电容器的，尤其是涉及适用于半导体器件的铁电电容器，这类半导体器件如非易失性铁电存储器(FeRAM)，带有非易失存储器的系统大规模集成电路，以及用铁电材料做电容器的动态随机存取存储器(DRAM)。
铁电存储器因其突出的特性，即可与动态随机存储器相比的高存取速率和非易失性以及在低功耗下工作，而被称为理想的存储器。它含有一个铁电材料的电容器。这种铁电材料如Pb(ZrxTi1-x)O3(PZT)和SrBi2Ta2O3(SBT)都是钙钛矿型晶体结构的氧化物，因此可用其剩余极化方向来记录信息。
在铁电氧化物的生产中，在形成薄膜后需在氧气氛中进行热处理以使之晶化。因此，电容器的电极(将电信号传递到铁电薄膜上)是用贵重金属如铂Pt和铱Ir制成的，在热处理期间的高温下它是化学稳定的、抗氧化的而且没有损坏。例如日本专利No．Hei 9-102590揭示的一个铁电电容器就是由PZT(铁电薄膜)和Pt(电极)构成的。
上述的现有技术没有注意到一个问题，即铁电材料的极化特性在形成电容器的工艺过程中因氢的引入而退化。在钝化(形成绝缘的保护膜)和封装步骤中都包含有氢。已经知道氢会使铁电电容器的极化特性严重退降。若上电极是用Pt制成的，因Pt的催化作用使氢分子分解成活性的氢。活性的氢到达上电极与铁电薄膜的界面，而与铁电薄膜中的氧化合。这就在铁电薄膜与电极的界面附近产生一贫氧退化层，这一层使极化特性严重退降。
上述的现有技术有优点也有缺点。在氧气氛中热处理期间它保护电极材料不受氧化而形成铁电材料的氧化物。另一方面，在热处理步骤中组分元素可由铁电氧化物向电极材料扩散。如上所述，在刚形成薄膜时铁电薄膜是缺氧的，因而处于不稳定的结晶状态。因此，需要在供氧的条件下进行晶化热处理来稳定结晶状态。这种晶化热处理应在500-800℃下完成以提供满意的极化特性的铁电电容器。在此热处理期间铁电氧化物的金属组分元素由铁电薄膜向下电极中扩散，而在铁电薄膜与下电极间的界面附近形成一退化层(或一具有不同组分的小区域)。由PZT(铁电薄膜)和Pt(电极)构成的铁电电容器就产生了问题，在晶化热处理期间PZT中的Pb扩散进下电极，而在PZT膜与电极间的界面附近引起一贫Pb退化层。这个退化层使铁电电容器的初始极化特性变坏，而在铁电电容器反复极化和翻转，即开关存储后极化特性还会严重退降。
而且，上述的现有工艺还有另一个缺点，即PZT和Pt的晶格常数相差很大，在界面附近因晶格畸变而存在应力。这个应力也使极化特性退降。
鉴于前述缺点完成了本发明。本发明的一个目的是防止在铁电存储器的铁电薄膜中形成退化层。
本发明的另一个目的是提供一种电极材料使铁电薄膜与电极界面处的应力得以减小。
本发明还有一个目的是提供一种铁电存储器，它具有突出的极化特性，且在反复使用后不易退化。
本发明的第一方面是这样一种铁电电容器，它由上电极、铁电薄膜和下电极构成，其特点在于铁电薄膜是含有某种金属元素的钙钛矿型氧化物，而所述上电极包含由所说的金属元素和贵重金属组成的金属间化合物。
本发明的第二方面是这样一种铁电电容器，它由上电极、铁电薄膜和下电极构成，其特点在于铁电薄膜是含有某种金属元素的钙钛矿型氧化物，而所述上电极和下电极包含由所说的金属元素和贵重金属组成的金属间化合物。
本发明的第三方面是这样一种铁电电容器，它由上电极、铁电薄膜和下电极构成，其特点在于铁电薄膜是含有某种金属元素的钙钛矿型氧化物，而上电极或下电极中至少有一个包含有多层结构，所述多层结构是这样的两层依次交叠而成的：一层含有所说的金属元素与贵重金属组成的金属间化合物；另一层是所说的贵重金属，而前者邻近铁电薄膜界面。
本发明的第四方面是这样一种铁电电容器，它是由衬底、缓冲层、下电极和铁电薄膜依次叠置而成，其特点在于所述缓冲层由过渡金属或其氮化物构成，所述铁电薄膜是由含有某种金属元素的钙钛矿型氧化物构成的，而所述下电极则含有由所说的金属元素和贵重金属组成的金属间化合物。
本发明的第五方面是如上所述的铁电电容器，其中所说的贵重金属是Pt，金属间化合物是由Pt和Pb组成的，Pb的含量≤40原子％，所述过渡金属是Ti。
图15是Pt-Pb二元系平衡相图(取自日本金属学会编辑的金属数据手册，第三编，580页，Maruzen出版，1993)。这个图表明，在平衡状态下Pt没有熔在Pb中。因此，随着Pb加入Pt中，就出现了一种两相结构：无Pb的Pt和具有Ll2型晶体结构的金属间化合物Pt3Pb。当Pb的含量达到25原子％时，出现了单相结构的Pt3Pb。这就是本发明所述的Pt和Pb组成的金属间化合物(Pb含量≤40％)。平衡态相图(图15)中所示的相结构不一定出现在本发明所述的薄膜材料的情况下。因此，希望Pt和Pb组成的金属间化合物(Pb含量≤40％)也应包含平衡态相图中未示出的结构。
本发明中所述的金属间化合物只要具有面心立方晶格的晶体结构，即使是Ll2型以外的晶体结构，都与Pt3Pb金属间化合物同样有效。
在下面的叙述中，Pt-Pb金属间化合物表示由Pt和Pb组成的金属间化合物，其Pb的含量≤40原子％。
按照本发明，下电极层具有面心立方晶体结构，其主要取向是(111)或(100)或(110)。而且铁电薄膜和下电极的主要取向也都是(111)或(100)或(110)。顺便说一下，“强烈取向”、“高度取向”和“主要取向”在本文中有着相同的含义。
按照本发明的铁电电容器的特征在于下电极为多层结构，其第一层由面心立方晶格的金属构成，第二层则由含所说金属的合金构成，其基本晶体结构为面心立方晶格。第一和第二层的晶格常数之差≤3．5％。此外，铁电电容器优选地特征在于上电极或下电极中至少有一个具有面心立方的基本晶体结构，而下电极与铁电薄膜的晶格常数之差≤1％。
再者，按照本发明，铁电薄膜的厚度≤1000埃。
下面叙述的是功能，其中上电极是由本发明规定的Pt-Pb金属间化合物制成的。上电极是在铁电薄膜经过晶化热处理后才形成的；因此，晶化热处理期间上电极对铁电薄膜没有不良影响。另一方面，铁电电容器的极化受到氢的严重影响，而在大规模集成电路的钝化(形成绝缘保护膜)和封装工序中都含有氢。若上电极是由Pt构成的，Pt使氢分子催化分解成活性的氢。活性的氢到达上电极与铁电薄膜的界面，与铁电薄膜中的氧结合。于是在铁电薄膜与上电极的界面附近形成贫氧退化层，该退化层使极化特性严重恶化。如果上电极与铁电薄膜间晶格常数有大的失配，在上电极与铁电薄膜界面附近会产生晶格畸变，这也会使极化特性恶化。与纯Pt相比，本发明规定的Pt-Pb金属间化合物不能使分子氢分解成活性的氢。因此，由这种金属间化合物构成的上电极保护了铁电薄膜免受活性氢的侵蚀。再者，Pt3Pb金属间化合物的晶格常数与PZT(或铁电薄膜)接近；所以，这种金属间化合物上电极大大降低了上电极与铁电薄膜界面附近因晶格畸变而产生的应力。此外，Pt-Pb金属间化合物上电极也防止PZT中的Pb在制作上电极后的热处理期间向电极中扩散(因而防止在PZT中形成退化层)。Pt-Pb金属间化合物的Pb含量应≤50原子％；否则，它具有低熔点且会对热处理后膜的形状有不利的影响。由于上述效应，用Pt-Pb金属间化合物做上电极的铁电电容器具有优良的极化特性，并且几乎没有退降。
下面叙述的功能来自下电极，它是由本发明规定的Pt-Pb金属间化合物制成的。
如上所述，按照本发明，含Pb的钙钛矿型氧化物铁电薄膜(由PZT代表)置于Pt-Pb金属间化合物电极之间。
在衬底上形成的下电极上，用溅射、溶胶-凝胶或CVD法淀积铁电薄膜。在刚形成铁电薄膜后，由于氧化不充分，其结晶是不完全的。为使铁电薄膜转变成稳定态，应在含氧的气氛中进行晶化热处理。热处理的温度依铁电物质而变。对于PZT，其范围约600℃至800℃。这样的高温范围在常规的硅工艺中是从未经历过的。若这种晶化热处理使下电极氧化，下电极的导电性就变得很差，并使黏附强度降低致可使铁电薄膜剥落的程度。因此，下电极应由抗氧化性能优良的物质制成。为此，在本发明中，电极由主要含Pt的合金制成。
按照本发明由Pt-Pb金属间化合物制成的下电极有效地防止了Pb从PZT向电极中扩散，从而避免在铁电薄膜中形成退化层。(然而在常规的工艺中，电极由纯铂制成，在晶化热处理期间引起Pb由PZT向铂电极中扩散，因而在铁电薄膜中产生组分不稳定的退化层，使极化特性恶化)。在不同的相之间金属元素的扩散是由化学势之差引起的，后者是扩散元素浓度差的函数。对于Pb扩散的情况，如果将被Pb扩散进入的电极中原先就有Pb使得PZT与电极间的Pb浓度差减小，则扩散的驱动力就减小了。在这种情况下，电极中的Pb含量应≤50原子％。如果Pb含量高于这个限度，电极的熔点就会降低而致在热处理中熔化，对铁电薄膜的平滑和微细结构都会产生不良影响。事实上，元素扩散的量除受驱动力影响外还依赖于温度和时间。幸而晶化热处理是在短时间内(几分钟)完成的。只要PZT与电极间Pb的浓度差不大，如本发明那样，这样短的时间就不会引起扩散。
考虑到Pb向Pt电极中的扩散，一种可以想到的办法是形成富Pb的PZT。然而，在这种情况下还是会产生扩散的，因而在铂电极中由界面向内的组分是变化的。如果在垂直于铁电薄膜的方向上存在着浓度梯度，其极化特性即使在初期是良好的，在经过多次开关循环后也会严重恶化。此外，很难找到扩散前的最佳组分，也很难控制晶化热处理后PZT的组分。相反，按照本发明，使铂电极先含有Pb，这样就能够确定PZT的起始最佳组分。就控制PZT组分而言这是个优点。
由于下电极是由Pt-Pb金属间化合物制成的，PZT与下电极间晶格常数只有很小的差别。由于减小了界面处晶格畸变引起的应力而得到高质量的铁电薄膜。在使用Ll2型晶体结构的Pt3Pb金属间化合物时会有显著的效果。Ll2型的晶体结构示于图16。它是基于面心立方(FCC)的原子的规则排列。在图16中101表示Pt原子，102表示Pb原子，105表示Ti原子或Zr原子。Pt3Pb具有图16(中间)所示的Ll2型晶体结构，晶格常数为4．058埃(取自P．Villars and L．D．Calvert，“Pearson’s Handbook of Crystallographic Data forIntermetallic Phases”ASM International，(1991))。这个数值十分接近于图16(右图)所示的钙钛矿型晶体结构的PZT的晶格常数4．036埃(取自K．Kakegawa et al．，Solid State Commun．，24，769(1977))，而不是图16(左图)所示的面心立方结构的Pt的晶格常数3．92埃。晶格常数相差0．55％。因此，在Pt3Pb上形成的PZT薄膜比直接形成在Pt上者有较小的晶格畸变，所以这样的膜是高质量的具有很小的应力。此外，如上所述，下电极与PZT晶格常数之差≤1％，形成的膜的取向与下电极相似。在这种情况下显然可以同时得到防止Pb扩散(如上所述)的效果。用这种高度取向的无界面应力和退化层的PZT薄膜构成的铁电电容器具有优异的极化特性。
此外，为得到优异的极化特性，做成具有一定取向的铁电薄膜是合适的。形成具有取向的下电极可有效地达到这一目的。已经知道在硅单晶衬底上的Ti或TiN缓冲层上形成的下电极取向强烈地沿(111)面，而在此影响下PZT的取向也为(111)面。(111)面Pt的取向依赖于Pt和Ti的晶体结构和晶格常数。本发明的Pt-Pb金属间化合物在晶体结构和晶格常数方面与铂没有很大的差别，所以，由之代替铂在Ti缓冲层上制成的下电极其取向主要沿(111)面。如上所述，Pt-Pb金属间化合物与PZT晶格常数之差小于Pt与PZT之差。因此，在取向主要为(111)面的Pt-Pb下电极上形成的PZT要比在Pt金属间化合物下电极上形成的PZT具有较高的取向性。如果在单晶硅衬底上形成Ti缓冲层、Pt第一下电极层、Pt-Pb金属间化合物第二下电极层和PZT铁电薄膜的层状结构就可以有效地获得取向的PZT膜。在此情况下，Pt第一下电极层肯定按Ti缓冲层取向；所以，Pt-Pb金属间化合物第二下电极层的取向程度较高。在取向的下电极上外延生长高质量的PZT铁电薄膜就具有高度的取向和低的界面应力。这就得到了优异的极化特性。
另一方面，若在Ti缓冲层与下电极层间形成另一层(如扩散阻挡层)，Ti缓冲层的取向就不会直接传递给Pt-Pb金属间化合物下电极层或Pt第一下电极层。这样，下电极就不是高度取向的。换言之，PZT铁电薄膜就不是高度取向的，因而不具有优异的极化特性。
按照本发明，下电极由面心立方晶体结构的各层来构成而得到所需的取向。这样就可形成取向的PZT铁电薄膜。此外，为增强铁电薄膜的取向性，必须先后形成第一和第二下电极层。第一层是由面心立方晶格结构的金属制成的，它肯定按衬底层取向。第二层具有防止扩散和减小界面应力的作用。第二下电极层应由面心立方晶格结构的合金或是基于面心立方晶格结构并也含有第一下电极层的金属元素的晶格结构来制成。而且，第一层与第二层间晶格结构之差应≤3．5％。为使整个电极和铁电薄膜具有高度的取向性，这些条件是必要的。此外，若铁电薄膜与下电极品格常数之差≤1％，在下电极原子取向排列的影响下铁电薄膜的取向会得到增强。在此情况下，在下电极与铁电薄膜界面处只有很小的应变，这就有效地防止了因反复的极化和翻转而引起的退降。
如上所述，本发明提供了一种铁电电容器，它是高度极化的并能抗御反复开关引起的退降。
图1是本发明一个示例的铁电电容器的剖面图。
图2表示在本发明的一个示例中铁电电容器的极化特性在还原性热处理中因上电极的不同而引起的退降。
图3表示在本发明的一个示例中铁电电容器的滞后回线随还原热处理温度的变化。
图4表示还原热处理前后剩余极化与上电极中Pb成分的关系。
图5表示在本发明一个示例中矫顽电场值与上电极中Pb成分的关系。
图6表示在本发明一个示例中膜的疲劳特性与上电极的关系。
图7是本发明一个示例的疲劳试验前后的滞后回线。
图8是本发明一个示例的XRD衍射图形。
图9是本发明一个示例的铁电电容器的剖面图。
图10是本发明一个示例的XRD衍射图形。
图11是本发明一个示例的下电极晶格常数图。
图12是本发明一个示例的铁电电容器下电极和铁电薄膜原子排列的示意图。
图13是本发明一个示例的铁电电容器剖面图。
图14是本发明一个示例的铁电电容器剖面图。
图15是Pt-Pb二元系平衡态相图。
图16是Pt，Pt3Pb和PZT的晶体结构图。
图17是本发明一个示例的铁电存储器剖面图。
图18是本发明一个示例的半导体器件示意图。
图19是本发明一个示例的大规模集成电路系统的概念图。
图20是本发明一个示例的无接触IC卡的概念图。
参照附图将对本发明做更详细的描述。图中所用的参照数字代表下列各部分：11：衬底，15：缓冲层，16：下电极，17：上层，20：Pt-Pb金属间化合物下电极，21：Pt第一下电极层，23：Pt3Pb第二下电极层，25：Pt-Pb金属间化合物上电极，26：Pt下电极，27：Pt上电极，30：PZT铁电薄膜，40：Pt3Pb第一上电极层，44：Pt第二上电极层，61：Si衬底，62：SiO2层，67：源，68：漏，69：金属层，71：上电极，73：下电极，75：铁电薄膜，77：缓冲层，79：衬底，101：Pt原子，102：Pb原子，105：Ti或Zr原子，110：氧原子，210：无接触型IC卡，202：发送和接收装置，203：数据交换装置，204：带有内置存储器的微机芯片，205：天线线圈，206：铁电存储单元，207：数据。
例1
图1是按照本发明的铁电电容器剖面示意图。衬底11是带有热氧化生成的SiO2层的硅片。缓冲层15是将衬底加热至300℃用溅射形成的Ti层(200埃厚)。下电极26是将衬底加热至300℃用溅射形成的Pt层(1700埃厚)。
铁电薄膜30是将衬底加热至300℃用溅射PZT(组分Pb(Zr0．52Ti0．48)O3)形成的薄膜(约2500埃厚)。带有淀积层的衬底要经受晶化热处理。这是在低氧浓度气氛中进行的650℃2分钟的快速热退火(RTA)。由X射线衍射发现，所得的PZT膜是主要沿(111)面高度取向的。
在这个示例中，上电极25是由本发明指定的Pt3Pb金属间化合物溅射而成的。溅射是用一台二元溅射设备来完成的，它有Pt和Pb两个可以同时操作的靶并能独立控制各个靶的溅射速率。上电极25厚1700埃。制作了几种上电极，其Pb组分由0原子％变到40原子％以找到防止因氢还原(reduction)而致退降的最有效的Pb组分范围。在形成上电极时衬底保持室温或300℃。如果Pb组分不少于10％，所得的上电极膜中就含有Pt3Pb金属间化合物(这已为X射线衍射所证实)。形成上电极后进行第二次退火(有氧热处理)以消除对PZT薄膜的损伤。此外，为评估氢导致的极化特性的退降，在He-3％H2气氛中进行还原热处理。在此项热处理前后检测了铁电电容器的滞后回线(或极化-电压曲线)。
图2表示剩余极化值与还原热处理温度的关系，此处的上层分别为Pt、Pt-25原子％Pb和Pt-40原子％Pb。对于上电极由Pt制成的情况(作为对照的例子)，当还原热处理温度超过150℃时剩余极化值下降，而当还原热处理温度超过300℃时几乎降为零(或铁电特性消失)。对于上电极由Pt-25原子％Pb和Pt-40原子％Pb制成的情况，即使还原热处理温度超过350℃极化特性也几乎未受损害。
图3表示上述三种上电极的滞后回线。Pt上电极(作为对照的例子)在300℃热处理后给出了几乎变为笔直的线，如图3(左图)所示。而由Pt-25原子％Pb和Pt-40原子％Pb制成的上电极，其滞后回线在300℃热处理后没有很大的变化，如图3(中、右图)所示。这个结果表明，按照本发明的Pt-Pb上电极较少受到铂催化作用的影响。
图4表示在250℃下还原热处理10分钟后剩余极化与Pt-Pb上电极Pb组分的关系。纵坐标表示上电极还原热处理前测得的归一化的剩余极化值。注意，随着Pt-Pb上电极中Pb含量的增加，氢引起的退降减小。当Pb的含量为10％或更高时这个效果是明显的。因此，可以断定，从抗还原的观点出发，Pt-Pb上电极中Pb的含量最好应为10％或更高。
图5表示在本发明的一个示例中铁电电容器的矫顽电场(Ec)与Pt-Pb上电极的Pb组分的关系。在使用新材料作上电极来防止氢引起的退降时，由于新材料与铁电材料间的功函数问题，矫顽电场可能增大。随着矫顽电场的增大，产生极化的电压也增加。当铁电电容器用作存储器时这不是所希望的。与常规的Pt上电极相比，此示例中的Pt-Pb上电极，即使Pb的含量增大也未使矫顽电场有很大的改变，而保持适当的值来驱动存储。图5中的符号□表示经过氧化处理消除了损伤后的值，而符号○表示在He-3％H2气氛中250℃下还原热处理10分钟后的值。
图6是此示例的铁电电容器疲劳特性的评估结果，是用开关循环(5V 500Hz)和观察剩余极化来进行评估的。在图6中符号●表示此示例中Pt-25原子％Pb(Pt3Pb)上电极的结果，符号○表示对照样品Pt上电极的结果。与对照样品相比，此示例中的样品其极化特性不易因反复极化和翻转而引起退降，因而铁电薄膜具有较好的抗疲劳特性。
图7表示疲劳试验前后的滞后回线。对于对照样品Pt上电极，在1010次开关循环后剩余极化值几乎减半(图7左图)。相反，在Pt-25原子％Pb(Pt3Pb)的上电极的情况下，在1010次开关循环后剩余极化值只稍有减小。这是由于Pt3Pb与PZT界面处应变减小的结果。为揭示这一点，进行了X射线衍射分析。
图8是此示例铁电电容器的X射线衍射分析结果。图(1)表示形成Pt-25原子％Pb上电极后的分析结果。图(2)表示在650℃氧处理后的结果。所分析的上电极是在沿(111)面高度取向的PZT上由Pt3Pb金属间化合物制成的。其取向主要沿(111)面。X射线衍射分析的结果给出了相应于晶格常数4．04埃的(111)和(222)峰及相应于晶格常数3．91埃的(111)和(222)峰。前者代表PZT和Pt3Pb，它们具有几乎相同的晶格常数。后者代表构成下电极的Pt。这个结果意味着Pt3Pb上电极与PZT有良好的晶格匹配。氧处理后得到的X射线衍射图形有一个弱峰(在2θ=20-40°范围)指示存在着PbO。然而大部分的上电极保持着Pt3Pb的晶格常数和取向。Pt3Pb上电极与PZT间晶格常数相差很小这一事实使界面应变(由于良好的匹配)减小，从而改善了膜的疲劳特性。
前面所述证明Pt-Pb金属间化合物上电极几乎不会因氢而引起退降，从而使铁电电容器具有优良的抗疲劳特性。
在此示例中谈到用溅射法来形成PZT膜。除溅射法外其他方法也可使用。例如旋转涂敷、喷涂、喷雾、MOCVD、MBE或激光汽相沉积(原材料可以是有机金属化合物或乙酸盐)等都是可能的。
在此示例中还谈到使用双溅射，即用Pt和Pb两个靶来形成Pt-Pb金属间化合物层。其他的方法也可使用。例如，也可用电子束或激光束蒸发。另外，使Pt薄膜和Pb薄膜交替叠置来形成Pt-Pb金属间化合物层也是可能的。还有一种替代方法是在形成Pt层期间或以后在高真空下注入Pb离子，或是用离子束淀积使Pt离子和Pb离子在高真空下直接交替叠置。
示例2
图9是此示例的铁电电容器的示意剖面图。衬底11和缓冲层15与示例1相同。亦即，衬底11是带有热氧化SiO2层的硅片。缓冲层15是将衬底加热至300℃用溅射形成的Ti层(200埃厚)．在此示例中下电极16具有双层结构，是由第一层21的Pt和第二层23的Pt3Pb金属间化合物(组分为Pt-25原子％Pb)组成的。下电极的第一层21(1000埃厚)是将衬底加热至300℃用溅射形成的。下电极的第二层23(1000埃厚)也是将衬底加热至300℃用溅射形成的。溅射是用一台双溅射设备来完成的，它有Pt和Pb两个可同时操作的靶，并可独立控制各个靶的溅射速率。
铁电薄膜30是由组分为Pb(Zr0．52Ti0．48)O3的PZT在衬底保持在室温下溅射而成的(厚约1000埃)。带有淀积层的衬底要经受晶化热处理。此项热处理是在低氧浓度的气氛中进行的650℃2分钟的快速热退火(RTA)。
然后形成双层结构的上电极17．它是由第一层40(邻近铁电层)和第二层44组成的。上电极的第一层40(1000埃厚)是用与下电极的第二层23相同的方法从Pt3Pb制成的。第二层44是用与下电极第一层21相同的方法由Pt溅射而成的。
图10是此示例的铁电电容器X射线衍射分析的结果。X射线衍射分析是在铁电薄膜30形成前或是在由Pt3Pb金属间化合物形成下电极第二层后进行的。在取向主要沿(111)面的Pt层的影响下，Pt3Pb层的取向也强烈地沿(111)面。Pt3Pb的晶格常数为4．03-4．04埃，Pt的晶格常数为3．91埃。
图11表示下电极第二层23的晶格常数随Pb含量的变化。无论Pb含量多少，下电极第二层23(Pt3Pb金属间化合物层)的晶格常数大于下电极的第一层21(Pt层)。前者的晶格常数接近于铁电薄膜PZT．下电极第二层23或Pt3Pb金属间化合物层的晶格常数，若在室温下形成的用符号●表示，若在300℃下形成的则用符号○表示。下电极第一层或Pt层的晶格常数，若是在室温下形成的用符号△表示，若是在300℃下形成的则用符号▲表示。图11中的影线区表示铁电薄膜PZT的晶格常数值。
淀积的铁电薄膜经过晶化热处理后，进行X射线衍射分析。发现PZT铁电层强烈地沿(111)面取向，晶格常数为4．04埃。
图12是下电极和铁电薄膜原子排列的示意图。下电极的第一层(Pt)和第二层(Pt3Pb)以及铁电薄膜PZT都强烈地沿(111)面取向，故均取图12所示的原子排列。在图12中示意表示出了每一层按(111)面的原子排列。在此图中，110表示氧原子，102表示Pb原子，101表示Pt原子。
在此示例中，Pt、Pt3Pb和PZT的晶格常数分别为3．91埃、4．04埃和4．04埃。因此，在(111)面上它们具有最接近的原子间距，分别为2．76埃、2．85埃和2．85埃。由于Pt与PZT晶格常数之差约为3．9％，如果PZT直接形成在Pt下电极上，由于这一差别就会在界面处产生应力。界面处的这一应力是引起铁电特性退降的原因之一。另一方面，Pt3Pb和PZT的晶格常数实质上没有差别；因此，如果与PZT直接接触的电极，按照此示例的做法，由Pt3Pb制成，界面处就没有应力产生。
再者，由于上电极的第一层由Pt3Pb制成，如示例1所证明的，就能防止氢引起极化特性的退降。此外，在铁电薄膜的上、下界面消除了晶格应变，就使疲劳特性得到了很大改善，如示例1所示。
在此示例中，上电极为双层结构，第一层为Pt3Pb，第二层是Pt。由Pt制成上电极的第二层则产生如下的效果。上电极是在形成上电极膜后腐蚀而成的。在腐蚀期间，Pt3Pb膜会退化，并且由于腐蚀所用的抗蚀材料和卤素气体会使上电极与引线间的接触恶化。上电极的第二层由Pt制成就保护了Pt3Pb，并防止在腐蚀和随后除抗蚀剂的灰化工序中膜的形貌变坏。在此示例中，上电极的第二层是由Pt制成的；然而，也可用W、Ta、Ir、Ru、Pd、Ni和Cu，其效果是一样的。
Pt3Pb能防止Pb在PZT晶化热处理期间由PZT向电极扩散。由于防止Pb扩散的效应以及上述的减小界面应变和产生强烈取向的效应，就能防止电极界面附近出现退化层(这个退化层是极化特性变坏的一个原因)。为此，在此示例中PZT铁电薄膜的厚度可薄至800埃。这样薄的PZT铁电层就可在低电压下驱动来进行存储。此外，防止因氢还原而引起退降的效应也能保护铁电薄膜在含氢的互连工序中特性不致变坏。因此，铁电电容器可用在具有多级互连结构的逻辑电路中。
由于上述效应，此示例中的铁电电容器保有低矫顽电场(Ec)和高剩余极化(Pr)值，所以不易受工艺过程的影响而致性能退降。铁电电容器有助于实现低电压驱动的存储器。而且铁电电容器即使经过多次开关循环其Pr也几乎没有降低。
上述的铁电电容器部分可用作非易失铁电存储器。利用其高介电特性也可用作DRAM电容器。
示例3
图13是此示例的铁电电容器的剖面图。它是由上电极25、铁电薄膜30、下电极20、缓冲层15和衬底11构成的。
衬底11是带有热氧化SiO2层的硅片。缓冲层15是将衬底加热至300℃用溅射形成的Ti层(200埃厚)。在缓冲层15上面是用溅射形成的下电极20，它是Pt-Pb金属间化合物薄膜(1000埃厚)。用烧结的Pt-25原子％Pb作溅射靶。溅射时衬底加热至300℃。X射线衍射分析的结果表明，Pt-Pb金属间化合物薄膜具有面心立方结构，晶格常数4．04埃，且强烈地沿(111)面取向。
铁电薄膜30是由组分为Pb(Zr0．52Ti0．48)O3的PZT溅射而成的(厚约1200埃)，溅射时衬底温度为室温至450℃的范围。带有淀积层的衬底要经受晶化热处理，这是在氧气氛下650℃2分钟的快速热退火(RTA)。上电极25(1000埃厚)是用与下电极20同样的方法形成的Pt-Pb金属间化合物制成的。
所得的铁电电容器用TEM-EDX分析、SIMS分析和ICP分析进行检验。发现有很少的Pb由PZT薄膜扩散到上、下电极中。也发现PZT膜具有所需的组分并且没有退化层。还发现由Pt3Pb金属间化合物制成的上、下电极具有Ll2型结构。在此示例中上、下电极层都是完全由金属间化合物构成的。然而，也可能出现一种情况，即在部分电极层中存在着金属间化合物的晶粒。在这种情况下也能产生前述的同样的效果。因此，这种情况也属于本发明的范畴。而且，X射线衍射分析的结果表明，PZT薄膜强烈地沿(111)面取向。其原因在于下电极是沿(111)面取向的，其晶格常数与PZT接近，于是就形成了外延生长。由X射线衍射(各个峰的位置)和电子衍射得到的金属间化合物(Pt3Pb)的晶格常数比只用Pt要大，它十分接近于PZT。显然在下电极界面处的晶格应变被消除，界面应力受到抑制。由于上电极是由Pt3Pb金属间化合物制成的，在上电极界面处铁电电容器只有很小的应力，因而在后面形成绝缘保护膜时有良好的抗氢特性。
由于上述这些效应，此示例中的铁电电容器保有低的矫顽电场(Ec)和高的剩余极化(Pr)。即使在多次开关循环后其Pr也几乎没有降低。
示例4
图14是此示例的铁电电容器的剖面图。
衬底11和缓冲层15与示例1-3相同。在此示例中先形成缓冲层，然后与示例2相同形成Pt层(1000埃厚)。接着用溅射形成Pb层(100埃厚)。按照示例1同样的方法形成PZT膜(1200埃厚)。最后，在氧气氛中进行650℃2分钟的晶化热处理(RTA)。在溅射形成Pt层、Pb层和PZT层时，衬底保持在300℃的恒温下。在晶化热处理期间Pb扩散进Pt层中。这样形成的双层结构的下电极16如图14所示。它是由第一层21的Pt和第二层23的Pt3Pb金属间化合物构成的。然后用溅射形成Pt层(1000埃厚)上电极27。于是就得到了所要的铁电电容器。
在下电极16和PZT铁电薄膜30形成后，对样品进行X射线衍射检验。发现它强烈地沿(111)面取向。这是由于Pt层直接形成在Ti缓冲层上，其间没有中间层，因此Pt层的取向受到Ti缓冲层15取向的影响。如果在Ti缓冲层与Pt层间有另一种物质的中间层，下电极16和铁电层30就不会是强烈取向的。
由于上述这些效应，此示例中的铁电电容器保有低的矫顽电场(Ec)和高的剩余极化(Pr)。即使在多次开关循环后其Pr也几乎没有降低。
示例5
图17是此示例中铁电存储单元的示意剖面图。
这个存储单元是按如下方式制作的。在硅衬底61上形成源67和漏68。在此衬底上氧化形成SiO2层62(250埃厚)。在衬底的中部用图形掩蔽来形成凸起的SiO2膜。在这个SiO2膜上用CVD法淀积多晶硅层(4500埃厚)。在整个表面上再氧化生成SiO2层62(250埃厚)。这样就得到了MOS晶体管。与此MOS晶体管相应的电容器是按如下方式制作的。首先，将衬底加热到300℃以形成Ti缓冲层15(2000埃厚)。在此缓冲层上形成与示例结构相同的铁电电容器。它是由Pt3Pb下电极20、PZT铁电薄膜30和Pt3Pb上电极25构成的。这样就得到了所要的铁电存储单元。漏68通过铝或类似材料的导体171与Pt3Pb上电极相连(示意地示于图17中)。在某种情况下，漏68可通过铝或类似材料的导体171与Pt3Pb下电极相连。用这种方法就形成了所谓的1-MOS 1-电容器型铁电存储单元。
当在铁电电容器的上(或下)电极和下(或上)电极间施加大于矫顽电场的电压时，这样得到的铁电存储单元给出的剩余极化的极性就沿着外加电压方向。若使剩余极化的方向相应于状态“0”或“1”，就可完成存储器的写入。通过探测电容器中累积的电荷随铁电滞后特性的变化也可以读出“1”或“0”，这可通过施加大于矫顽电场的电压来实现。铁电存储单元的电容器部分其电极是由本发明限定的材料制作的。因此，铁电存储单元具有高的极化值，反复使用后也很少退降。
在此示例中谈到的一种情况是将铁电电容器用作半导体MOS管的电容器。将铁电电容器形成在半导体场效应管的栅上而构成的铁电存储器也能产生上述同样的效应。
示例6
图18是此示例中具有铁电存储单元的半导体器件的示意图。半导体器件具有的铁电电容器(如示例1所示)呈二维排列，即下电极73a、73b、73c…与上电极71a、71b、71c…成直角交叉排列。如示例1那样，每个电容器都是由Pt-Pb金属间化合物上、下电极和PZT铁电薄膜75构成的。Ti缓冲层77形成在衬底79与下电极73a、73b…之间。
具有二维排列的铁电电容器的一个单元的选取是通过存取电路从上电极选一个和从下电极选一个。驱动在电容器附近的晶体管(未示出)来施加电压以进行读或写。存储单元就是这样工作的。
示例7
图19是个概念图，它表示此示例中具有铁电存储单元的超大规模集成电路系统。单片逻辑电路由外部接口301、CPU302和铁电存储器303组成。CPU302由地址单元305、执行单元306、指令单元307和低频单元(bass unit)308组成。CPU302通过低频单元308与铁电存储器交换信息。大规模集成电路系统通过外部接口301与外部信息设备(未示出)交换数据。数据通讯可通过互连，也可通过电波或红外线而不用互连。铁电存储器303往常需要一个只读存储器ROM(储存程序)和一个随机存取存储器RAM(随机读写数据)。通常，ROM是EPROM，而RAM是DRAM。换言之，需要不止一种存储器。相反，在此示例中铁电存储器303独自构成了必要的单元。铁电存储器是非易失性的，能够高速读写。因此它兼有ROM和RAM的功能。用铁电存储器独自构成存储单元就能够按照需要安排ROM和RAM的区域。这种铁电存储单元具有示例1所示的电容器结构。上电极为Pt3Pb；因而几乎不会受到氢的影响而退降，膜的疲劳特性也是优良的。在形成铁电电容器后，即使重复多次互连工艺过程，在超大规模集成电路系统中得到的铁电存储器的极化特性也没有变坏。
示例8
图20是个概念图，，它表示此示例中具有铁电存储单元的无接触型IC卡。接触型IC卡201由发送-接收装置202、带有内置存储器的微机芯片204和天线线圈205组成。天线线圈205接收由外部数据转换单元203送来的电波(包含数据207)。接收的电波被转换成电压，通过发送-接收单元202依次驱动微机芯片204。数据207也被反向送回外部数据转换单元203。微机芯片204具有本发明的铁电存储单元206。在此示例中铁电存储单元206中的PZT铁电薄膜厚为1000埃或更薄，使之可被较低的电压驱动。
如上所述，如果上电极由Pt-Pb金属间化合物来制作就能保护PZT不会因氢而退降。因此，能够提供极化特性不会退降的铁电存储器。也能够提供铁电存储器，它的PZT与电极界面处具有低的应变，反复极化和翻转不会使之退降。如果下电极也由Pt-Pb金属间化合物来制作，就能大大减少Pb由PZT向电极的扩散，因而能够防止在铁电薄膜中形成退化层。也如同上电极那样，能够形成几乎没有应变的界面。所以能够形成高取向的PZT，不会因开关循环而致退降。这样就能提供极化特性优良的铁电存储器。
按照本发明，能够防止在铁电存储器的铁电薄膜中形成退化层。按照本发明，也能提供电极材料使在铁电薄膜与电极界面处有较低的应力。按照本发明，还能得到具有高极化值且不易因反复使用而退降的铁电存储器。
本发明可用于铁电存储器，特别是非易失性铁电存储器(FeRAM)，具有非易失性存储器的超大规模集成电路系统，以铁电材料做电容器的DRAM为代表的半导体器件以及具有所说的器件的电子设备，如IC卡。

Claims (19)

1．一种具有上电极、铁电薄膜和下电极的铁电电容器，其特征在于所述铁电薄膜是由含有一种金属元素的钙钛矿型氧化物制成的，而所述上电极含有由所说的金属元素和一种贵重金属组成的金属间化合物。
2．一种具有上电极、铁电薄膜和下电极的铁电电容器，其特征在于所述铁电薄膜是由含有一种金属元素的钙钛矿型氧化物制成的，而所述上电极和下电极都含有由所说的金属元素和一种贵重金属组成的金属间化合物。
3．一种具有上电极、铁电薄膜和下电极的铁电电容器，其特征在于所述铁电薄膜是由含有一种金属元素的钙钛矿型氧化物制成的，而所述上电极或下电极至少有一个具有多层结构，它是由含有所说的金属元素与一种贵重金属组成的金属间化合物层及所说的贵重金属层依次交叠而成的，且前者邻近铁电薄膜界面。
4．一种由衬底、缓冲层、下电极和铁电薄膜依次叠置而成的铁电电容器，其特征在于所述缓冲层是由过渡金属或其氮化物制成的，所述铁电薄膜是由含有一种金属元素的钙钛矿型氧化物制成的，而所述下电极含有由所说的金属元素与一种贵重金属组成的金属间化合物。
5．根据权利要求1-4中任一项的铁电电容器，其中所说的贵重金属是Pt，所说的金属间化合物是由Pt和Pb组成的，其Pb的组分≤50原子％，所说的过渡金属是Ti。
6．一种具有上电极、铁电薄膜和下电极的铁电电容器，其特征在于所述铁电薄膜是由含有一种金属元素的钙钛矿型氧化物制成的，而所述上电极是由Pt和组分范围为10原子％至50原子％的Pb组成的物质制成的。
7．根据权利要求1-6中任一项的铁电电容器，其中所说的金属间化合物具有Ll2型晶体结构，分子式为Pt3Pb。
8．根据权利要求1-6中任一项的铁电电容器，其中所说的金属间化合物具有基于面心立方晶格的晶体结构。
9．根据权利要求1-6中任一项的铁电电容器，其中所说的下电极具有基于面心立方晶格的晶体结构，其取向主要沿(111)面、(100)面或(110)面。
10．根据权利要求1-6中任一项的铁电电容器，其中所说的铁电薄膜和下电极的取向主要沿(111)面、(100)面和(110)面。
11．一种具有上电极、铁电薄膜和下电极的铁电电容器，其特征在于所说的下电极是由双层结构组成的，第一层是具有面心立方晶格的金属，第二层是含有所说金属的合金，两层间晶格常数之差≤3．5％。
12．一种具有上电极、铁电薄膜和下电极的铁电电容器，其特征在于所述下电极或下电极至少有一个具有面心立方基本晶格结构，且所说的下电极与铁电薄膜间的晶格常数之差≤1％。
13．一种具有上电极、铁电薄膜和下电极的铁电电容器，其特征在于所述上电极或下电极中至少有一个具有面心立方基本晶格结构，且所说的下电极与铁电薄膜间的晶格常数之差≤1％。
14．根据权利要求1-6中任一项的铁电电容器，其中所说的铁电薄膜厚度≤1000埃。
15．一种铁电存储单元，其中根据权利要求1-14中任一项的所定义的铁电电容器形成在半导体场效应管的栅上。
16．一种铁电存储单元，其中根据权利要求1-14中任一项的所定义的铁电电容器形成为半导体MOS部分的电容器。
17．一种具有权利要求15或16所定义的铁电存储单元的半导体器件。
18．一种具有权利要求15或16所定义的铁电存储单元的系统大规模集成电路。
19．一种具有权利要求15或16所定义的铁电存储单元的IC卡。
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