CN111223762A - 一种具有自极化行为的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种具有自极化行为的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜及其制备方法，属于无机功能电子材料领域。为解决现有反铁电体制备工艺复杂且对剩余极化提高效果不显著的问题，本发明提供了一种具有自极化行为的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜，包括由PbZrO3薄膜构成的顶膜和由Al2O3薄膜构成的底膜，所述顶膜和底膜经晶化处理相复合。本发明通过具有不同费米能级的反铁电PbZrO3和氧化铝Al2O3，构筑了PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜，实现了铁电自极化，其剩余极化强度增至42.5μC/cm2。同时复合薄膜的绝缘特性得到改善，抗疲劳性增强，使其能够应用于非挥发性随机存储器。
Description
技术领域
本发明属于无机功能电子材料领域，尤其涉及一种具有自极化行为的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜及其制备方法。
背景技术
随着电子信息技术的迅速发展，对电子信息材料的需求也日益增多，尤其有关铁电介质存储材料、磁存储材料、半导体动态存储材料以及光存储材料等信息存储材料的相关研究已成为科研大潮中的热点问题，当然，科技的进步也对材料开发与应用提出了更高的标准。上世纪60年代，首次提出了利用铁电材料的极化特性实现非挥发性随机存储，该种存储方式具有低功率、高存储速度的特点。其中，以锆钛酸铅-PZT为典型代表，因其具有优异的铁电性能，如较高的剩余极化强度值而被广泛研究。剩余极化强度值直接关系到针对存储单元的使役性能而言，铁电PZT薄膜最大的问题在于抗疲劳性差，主要表现在经106次电场循环，其极化强度劣化严重。
研究发现反铁电体通常具有优异的抗疲劳性和击穿强度，同时，因其极化过程伴随着场致相变而被广泛关注。反铁电体，如锆酸铅PbZrO3也常被用作电容器进行能量的存储与转换。尽管反铁电PbZrO3具有很高的疲劳电阻和优异的抗疲劳特性，但是反铁电性导致其剩余极化强度值几乎为零，限制了其在铁电随机存储领域的应用。因此，如何提高反铁电体的剩余极化强度就成为决定其能否用作随机存储器上的关键问题。
目前，对于反铁电体铁电自极化的相关研究非常少。有研究表明，通过在反铁电体样品表面制备具有不同功函数的顶、底电极，以构建自建电场使得极化曲线偏置并诱发非零剩余极化强度，尽管该方法设计思想新颖，但工艺复杂且对剩余极化提高效果并不显著。
发明内容
为解决现有反铁电体制备工艺复杂且对剩余极化提高效果不显著的问题，本发明提供了一种具有自极化行为的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜及其制备方法。
本发明的技术方案：
一种具有自极化行为的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜，包括由PbZrO3薄膜构成的顶膜和由Al2O3薄膜构成的底膜，所述顶膜和底膜经晶化处理相复合。
进一步的，所述PbZrO3薄膜的厚度为150～400nm，所述Al2O3薄膜的厚度为10～200nm。
进一步的，所述PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜呈现铁电极化特征，其剩余极化强度值为5～42.5μC/cm2。
一种具有自极化行为的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜的制备方法，分别制备Al2O3前驱体溶液和PbZrO3前驱体溶液，采用旋涂法利用Al2O3前驱体溶液制备Al2O3薄膜，将所得Al2O3薄膜置于一定温度下预烧处理，在所得Al2O3薄膜上继续旋涂PbZrO3前驱体溶液制备PbZrO3薄膜并得到PbZrO3/Al2O3复合薄膜，将所得PbZrO3/Al2O3复合薄膜置于一定温度下预烧后进行晶化处理，获得晶化的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜。
进一步的，所述Al2O3前驱体溶液的制备方法为：将乙二醇甲醚和冰醋酸按体积比4:1混合制备溶剂，将异丙醇铝按摩尔体积比0.01～0.05mol:1L溶解在所述溶剂中，60～80℃搅拌30～60min获得澄清溶液A，将其陈化静置24h得到Al2O3前驱体溶液。
进一步的，所述PbZrO3前驱体溶液的制备方法为：将醋酸铅按摩尔体积比0.2～0.4mol:1L溶解在乙二醇甲醚中，60～80℃搅拌30～60min获得澄清溶液B，向冷却至室温的澄清溶液B中滴加与醋酸铅等摩尔量的异丙醇锆，搅拌30～60min后将其陈化静置24h得到PbZrO3前驱体溶液。
进一步的，所述旋涂的转速均为3000～4000r/min，旋涂时间均为10～15s，所述Al2O3薄膜的厚度为10～200nm，所述PbZrO3薄膜的厚度为150～400nm。
进一步的，所述预烧的温度均为350～400℃，预烧时间均为3～5min。
进一步的，所述晶化处理是使PbZrO3/Al2O3复合薄膜经30s升温至700℃并保温5min。
进一步的，所述PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜呈现铁电极化特征，其剩余极化强度值高达5～42.5μC/cm2。
本发明的有益效果：
本发明首次提出了利用异质结界面处自建电场实现反铁电体铁电自极化的设计思想。通过选择具有不同费米能级的反铁电PbZrO3和氧化铝Al2O3，构筑了PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜。异质结构界面处所形成的自建电场Ein导致PbZrO3膜层发生了场致相变，实现了铁电自极化。同时，PbZrO3膜层自极化过程伴随着Al2O3膜层载流子被大量耗尽，因此，复合薄膜的绝缘特性得到改善，抗疲劳性进一步增强。PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜中反铁电PbZrO3膜层的自极化使得其剩余极化强度增至42.5μC/cm2，呈现铁电体极化特征。因此，本发明提供的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜能够应用于铁电随机存储、非挥发性随机存储器领域。
附图说明
图1为实施例1制备的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜的电滞回线，横坐标为电压V，纵坐标为极化强度μC/cm2；
图2为实施例1制备的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜的电压-电容曲线，横坐标为电压V，纵坐标为电容F；
图3为实施例1制备的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜的电压-电流密度曲线，横坐标为电压V，纵坐标为电流密度A/cm2；
图4为对比例1制备的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜的电滞回线，横坐标为电压V，纵坐标为极化强度μC/cm2；
图5为对比例1制备的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜的电压-电容曲线，横坐标为电压V，纵坐标为电容F；
图6为对比例1制备的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜的电压-电流密度曲线，横坐标为电压V，纵坐标为电流密度A/cm2。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明的技术方案做进一步的说明，但并不局限于此，凡是对本发明技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本发明技术方案的精神和范围，均应涵盖在本发明的保护范围中。
实施例1
本实施例提供了一种具有自极化行为的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜的制备方法，步骤如下：
步骤一、制备Al2O3前驱体溶液：
将乙二醇甲醚和冰醋酸按体积比4:1混合制备溶剂，将异丙醇铝按摩尔体积比0.05mol：1L溶解在所述溶剂中，60℃搅拌30min获得澄清溶液A，将其陈化静置24h得到Al2O3前驱体溶液；
步骤二、制备PbZrO3前驱体溶液：
将醋酸铅按摩尔体积比0.4mol：1L溶解在乙二醇甲醚中，60℃搅拌30min获得澄清溶液B，向冷却至室温的澄清溶液B中滴加与醋酸铅等摩尔量的异丙醇锆，搅拌30min后将其陈化静置24h得到PbZrO3前驱体溶液；
步骤三、旋涂制备复合薄膜：
利用匀胶机在面积为10mm×10mm的Pt/Ti/SiO2/Si衬底上采用旋涂法制备Al2O3薄膜，向Pt/Ti/SiO2/Si衬底上滴加4滴步骤一制备的Al2O3前驱体溶液，在转速为4000r/min的条件下旋涂15s，制得厚度为30nm的Al2O3薄膜；将所得Al2O3薄膜置于375℃的平板炉上，预烧3min；
将预烧后的Al2O3薄膜冷却后放置在匀胶机上，向Al2O3薄膜上滴加4滴步骤二制备的PbZrO3前驱体溶液，在转速为4000r/min的条件下旋涂15s，制得厚度为220nm的PbZrO3薄膜；以PbZrO3薄膜为顶膜、以Al2O3薄膜为底膜制得PbZrO3/Al2O3复合薄膜；将所得PbZrO3/Al2O3复合薄膜置于375℃的平板炉上，预烧3min；
步骤四、制备晶化的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜：
将步骤三所得PbZrO3/Al2O3复合薄膜置于快速热处理炉中，经30s快速升温至700℃并保温5min，获得晶化的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜。
PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜中反铁电PbZrO3膜层的自极化使得其剩余极化强度增至42.5μC/cm2。
实施例2
本实施例提供了一种具有自极化行为的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜的制备方法，步骤如下：
步骤一、制备Al2O3前驱体溶液：
将乙二醇甲醚和冰醋酸按体积比4:1混合制备溶剂，将异丙醇铝按摩尔体积比0.01mol：1L溶解在所述溶剂中，65℃搅拌40min获得澄清溶液A，将其陈化静置24h得到Al2O3前驱体溶液；
步骤二、制备PbZrO3前驱体溶液：
将醋酸铅按摩尔体积比0.2mol：1L溶解在乙二醇甲醚中，65℃搅拌40min获得澄清溶液B，向冷却至室温的澄清溶液B中滴加与醋酸铅等摩尔量的异丙醇锆，搅拌30min后将其陈化静置24h得到PbZrO3前驱体溶液；
步骤三、旋涂制备复合薄膜：
利用匀胶机在面积为10mm×10mm的Pt/Ti/SiO2/Si衬底上采用旋涂法制备Al2O3薄膜，向Pt/Ti/SiO2/Si衬底上滴加4滴步骤一制备的Al2O3前驱体溶液，在转速为3000r/min的条件下旋涂15s，制得厚度为10nm的Al2O3薄膜；将所得Al2O3薄膜置于375℃的平板炉上，预烧3min；
将预烧后的Al2O3薄膜冷却后放置在匀胶机上，向Al2O3薄膜上滴加4滴步骤二制备的PbZrO3前驱体溶液，在转速为4000r/min的条件下旋涂15s，制得厚度为200nm的PbZrO3薄膜；以PbZrO3薄膜为顶膜、以Al2O3薄膜为底膜制得PbZrO3/Al2O3复合薄膜；将所得PbZrO3/Al2O3复合薄膜置于375℃的平板炉上，预烧3min；
步骤四、制备晶化的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜：
将步骤三所得PbZrO3/Al2O3复合薄膜置于快速热处理炉中，经30s快速升温至700℃并保温5min，获得晶化的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜。
PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜中反铁电PbZrO3膜层的自极化使得其剩余极化强度增至10μC/cm2。
实施例3
本实施例提供了一种具有自极化行为的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜的制备方法，步骤如下：
步骤一、制备Al2O3前驱体溶液：
将乙二醇甲醚和冰醋酸按体积比4:1混合制备溶剂，将异丙醇铝按摩尔体积比0.02mol：1L溶解在所述溶剂中，70℃搅拌45min获得澄清溶液A，将其陈化静置24h得到Al2O3前驱体溶液；
步骤二、制备PbZrO3前驱体溶液：
将醋酸铅按摩尔体积比0.3mol：1L溶解在乙二醇甲醚中，70℃搅拌45min获得澄清溶液B，向冷却至室温的澄清溶液B中滴加与醋酸铅等摩尔量的异丙醇锆，搅拌30min后将其陈化静置24h得到PbZrO3前驱体溶液；
步骤三、旋涂制备复合薄膜：
利用匀胶机在面积为10mm×10mm的Pt/Ti/SiO2/Si衬底上采用旋涂法制备Al2O3薄膜，向Pt/Ti/SiO2/Si衬底上滴加4滴步骤一制备的Al2O3前驱体溶液，在转速为4000r/min的条件下旋涂15s，制得厚度为40nm的Al2O3薄膜；将所得Al2O3薄膜置于375℃的平板炉上，预烧3min；
将预烧后的Al2O3薄膜冷却后放置在匀胶机上，向Al2O3薄膜上滴加4滴步骤二制备的PbZrO3前驱体溶液，在转速为4000r/min的条件下旋涂15s，制得厚度为300nm的PbZrO3薄膜；以PbZrO3薄膜为顶膜、以Al2O3薄膜为底膜制得PbZrO3/Al2O3复合薄膜；将所得PbZrO3/Al2O3复合薄膜置于375℃的平板炉上，预烧3min；
步骤四、制备晶化的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜：
将步骤三所得PbZrO3/Al2O3复合薄膜置于快速热处理炉中，经30s快速升温至700℃并保温5min，获得晶化的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜。
PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜中反铁电PbZrO3膜层的自极化使得其剩余极化强度增至42.5μC/cm2。
实施例4
本实施例提供了一种具有自极化行为的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜的制备方法，步骤如下：
步骤一、制备Al2O3前驱体溶液：
将乙二醇甲醚和冰醋酸按体积比4:1混合制备溶剂，将异丙醇铝按摩尔体积比0.03mol：1L溶解在所述溶剂中，75℃搅拌50min获得澄清溶液A，将其陈化静置24h得到Al2O3前驱体溶液；
步骤二、制备PbZrO3前驱体溶液：
将醋酸铅按摩尔体积比0.3mol：1L溶解在乙二醇甲醚中，75℃搅拌50min获得澄清溶液B，向冷却至室温的澄清溶液B中滴加与醋酸铅等摩尔量的异丙醇锆，搅拌30min后将其陈化静置24h得到PbZrO3前驱体溶液；
步骤三、旋涂制备复合薄膜：
利用匀胶机在面积为10mm×10mm的Pt/Ti/SiO2/Si衬底上采用旋涂法制备Al2O3薄膜，向Pt/Ti/SiO2/Si衬底上滴加4滴步骤一制备的Al2O3前驱体溶液，在转速为4000r/min的条件下旋涂15s，制得厚度为60nm的Al2O3薄膜；将所得Al2O3薄膜置于375℃的平板炉上，预烧3min；
将预烧后的Al2O3薄膜冷却后放置在匀胶机上，向Al2O3薄膜上滴加4滴步骤二制备的PbZrO3前驱体溶液，在转速为4000r/min的条件下旋涂15s，制得厚度为350nm的PbZrO3薄膜；以PbZrO3薄膜为顶膜、以Al2O3薄膜为底膜制得PbZrO3/Al2O3复合薄膜；将所得PbZrO3/Al2O3复合薄膜置于375℃的平板炉上，预烧3min；
步骤四、制备晶化的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜：
将步骤三所得PbZrO3/Al2O3复合薄膜置于快速热处理炉中，经30s快速升温至700℃并保温5min，获得晶化的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜。
PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜中反铁电PbZrO3膜层的自极化使得其剩余极化强度增至40μC/cm2。
实施例5
本实施例提供了一种具有自极化行为的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜的制备方法，步骤如下：
步骤一、制备Al2O3前驱体溶液：
将乙二醇甲醚和冰醋酸按体积比4:1混合制备溶剂，将异丙醇铝按摩尔体积比0.05mol：1L溶解在所述溶剂中，80℃搅拌60min获得澄清溶液A，将其陈化静置24h得到Al2O3前驱体溶液；
步骤二、制备PbZrO3前驱体溶液：
将醋酸铅按摩尔体积比0.4mol：1L溶解在乙二醇甲醚中，80℃搅拌60min获得澄清溶液B，向冷却至室温的澄清溶液B中滴加与醋酸铅等摩尔量的异丙醇锆，搅拌30min后将其陈化静置24h得到PbZrO3前驱体溶液；
步骤三、旋涂制备复合薄膜：
利用匀胶机在面积为10mm×10mm的Pt/Ti/SiO2/Si衬底上采用旋涂法制备Al2O3薄膜，向Pt/Ti/SiO2/Si衬底上滴加4滴步骤一制备的Al2O3前驱体溶液，在转速为4000r/min的条件下旋涂15s，制得厚度为100nm的Al2O3薄膜；将所得Al2O3薄膜置于375℃的平板炉上，预烧3min；
将预烧后的Al2O3薄膜冷却后放置在匀胶机上，向Al2O3薄膜上滴加4滴步骤二制备的PbZrO3前驱体溶液，在转速为4000r/min的条件下旋涂15s，制得厚度为400nm的PbZrO3薄膜；以PbZrO3薄膜为顶膜、以Al2O3薄膜为底膜制得PbZrO3/Al2O3复合薄膜；将所得PbZrO3/Al2O3复合薄膜置于375℃的平板炉上，预烧3min；
步骤四、制备晶化的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜：
将步骤三所得PbZrO3/Al2O3复合薄膜置于快速热处理炉中，经30s快速升温至700℃并保温5min，获得晶化的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜。
PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜中反铁电PbZrO3膜层的自极化使得其剩余极化强度增至30μC/cm2。
对比例1
本对比例提供了一种纯反铁电PbZrO3薄膜，其制备方法步骤如下：
步骤一、制备PbZrO3前驱体溶液：
将醋酸铅按摩尔体积比0.4mol：1L溶解在乙二醇甲醚中，60℃搅拌30min获得澄清溶液B，向冷却至室温的澄清溶液B中滴加与醋酸铅等摩尔量的异丙醇锆，搅拌30min后将其陈化静置24h得到PbZrO3前驱体溶液；
步骤二、旋涂制备PbZrO3薄膜：
利用匀胶机在面积为10mm×10mm的Pt/Ti/SiO2/Si衬底上采用旋涂法制备PbZrO3薄膜，向Pt/Ti/SiO2/Si衬底上滴加4滴步骤一制备的PbZrO3前驱体溶液，在转速为4000r/min的条件下旋涂15s，制得厚度为220nm的PbZrO3薄膜；将所得PbZrO3薄膜置于375℃的平板炉上，预烧3min；
步骤三、制备晶化的PbZrO3薄膜：
将步骤二所得PbZrO3薄膜置于快速热处理炉中，经30s快速升温至700℃并保温5min，获得晶化的纯反铁电PbZrO3薄膜。
图1为实施例1制备的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜的电滞回线，横坐标为电压V，纵坐标为极化强度μC/cm2；图4为对比例1制备的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜的电滞回线，横坐标为电压V，纵坐标为极化强度μC/cm2；通过图1和图4的对比可以看出，PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜展现出良好的铁电极化特征，具有较高的剩余极化强度42.5μC/cm2，而图4中PbZrO3反铁电薄膜的剩余极化强度仅为5μC/cm2，且表现为双电滞回线反铁电极化特征。说明引入Al2O3薄膜之后，PbZrO3薄膜的反铁电极化特征消失而转变成为铁电极化特征，这是由于Al2O3膜层与PbZrO3薄膜之间的费米能级不同，导致界面处形成自建电场，在自建电场的作用下，PbZrO3反铁电薄膜发生了场致相变而呈现出铁电极化特征。同时发现，图1中PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜可承受的电压高达75V，要远大于图4中PbZrO3反铁电薄膜的15V，这主要是因为引入Al2O3薄膜之后，其具有低的相对介电常数，Al2O3薄膜的分压作用显著提高了复合薄膜的绝缘强度，另一方面，界面处形成的自建电场需消耗Al2O3薄膜中的载流子，也有助于提高其自身的绝缘强度。
图2为实施例1制备的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜的电压-电容曲线，横坐标为电压V，纵坐标为电容F；图5为对比例1制备的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜的电压-电容曲线，横坐标为电压V，纵坐标为电容F；通过图2和图5的对比可以看出，PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜展现出“单蝴蝶”极化特征，而图5中PbZrO3反铁电薄膜呈现“双蝴蝶”曲线极化特征。说明引入Al2O3薄膜之后，PbZrO3薄膜的反铁电极化特征消失而转变成为铁电极化特征。同时发现，PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜的电压-电容曲线中的电容峰值并不是以电压零点的纵轴对称分布，而是偏向负极性电压侧，说明存在着自建电场。而PbZrO3反铁电薄膜的电压-电容曲线出现四个典型的电容峰值，分别对应着极化过程的反铁电相至铁电相以及退极化过程的铁电相至反铁电相所引起的电容变化。
图3为实施例1制备的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜的电压-电流密度曲线，横坐标为电压V，纵坐标为电流密度A/cm2；图6为对比例1制备的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜的电压-电流密度曲线，横坐标为电压V，纵坐标为电流密度A/cm2；通过图3和图6的对比可以看出，PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜展现出一定程度的整流效应，即负极性偏压下，电流密度是正极性偏压条件下电流密度的三倍。而图6中PbZrO3反铁电薄膜呈现出现四个典型的电流峰值，分别对应着极化过程的反铁电相至铁电相以及退极化过程的铁电相至反铁电相所引起的电流密度变化。
通过实验结构表征和电性能测试发现，该复合薄膜中反铁电PbZrO3薄膜的反铁电性消失，展现出铁电极化特征，说明该异质结构实现了反铁电PbZrO3薄膜的铁电自极化。
Claims (10)
1.一种具有自极化行为的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜，其特征在于，包括由PbZrO3薄膜构成的顶膜和由Al2O3薄膜构成的底膜，所述顶膜和底膜经晶化处理相复合。
2.根据权利要求1所述一种具有自极化行为的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜，其特征在于，所述PbZrO3薄膜的厚度为150～400nm，所述Al2O3薄膜的厚度为10～200nm。
3.根据权利要求1或2所述一种具有自极化行为的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜，其特征在于，所述PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜呈现铁电极化特征，其剩余极化强度值为5～42.5μC/cm2。
4.一种具有自极化行为的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜的制备方法，其特征在于，分别制备Al2O3前驱体溶液和PbZrO3前驱体溶液，采用旋涂法利用Al2O3前驱体溶液制备Al2O3薄膜，将所得Al2O3薄膜置于一定温度下预烧处理，在所得Al2O3薄膜上继续旋涂PbZrO3前驱体溶液制备PbZrO3薄膜并得到PbZrO3/Al2O3复合薄膜，将所得PbZrO3/Al2O3复合薄膜置于一定温度下预烧后进行晶化处理，获得晶化的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜。
5.根据权利要求4所述一种具有自极化行为的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜的制备方法，其特征在于，所述Al2O3前驱体溶液的制备方法为：将乙二醇甲醚和冰醋酸按体积比4:1混合制备溶剂，将异丙醇铝按摩尔体积比0.01～0.05mol:1L溶解在所述溶剂中，60～80℃搅拌30～60min获得澄清溶液A，将其陈化静置24h得到Al2O3前驱体溶液。
6.根据权利要求4或5所述一种具有自极化行为的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜的制备方法，其特征在于，所述PbZrO3前驱体溶液的制备方法为：将醋酸铅按摩尔体积比0.2～0.4mol:1L溶解在乙二醇甲醚中，60～80℃搅拌30～60min获得澄清溶液B，向冷却至室温的澄清溶液B中滴加与醋酸铅等摩尔量的异丙醇锆，搅拌30～60min后将其陈化静置24h得到PbZrO3前驱体溶液。
7.根据权利要求6所述一种具有自极化行为的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜的制备方法，其特征在于，所述旋涂的转速均为3000～4000r/min，旋涂时间均为10～15s，所述Al2O3薄膜的厚度为10～200nm，所述PbZrO3薄膜的厚度为150～400nm。
8.根据权利要求7所述一种具有自极化行为的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜的制备方法，其特征在于，所述预烧的温度均为350～400℃，预烧时间均为3～5min。
9.根据权利要求8所述一种具有自极化行为的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜的制备方法，其特征在于，所述晶化处理是使PbZrO3/Al2O3复合薄膜经30s升温至700℃并保温5min。
10.根据权利要求9所述一种具有自极化行为的PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜的制备方法，其特征在于，所述PbZrO3/Al2O3异质结构复合薄膜呈现铁电极化特征，其剩余极化强度值为5～42.5μC/cm2。
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