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CN110873844B - 二次电池的劣化状态推定方法以及二次电池系统 - Google Patents

二次电池的劣化状态推定方法以及二次电池系统 Download PDF

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CN110873844B CN201910805384.7A CN201910805384A CN110873844B CN 110873844 B CN110873844 B CN 110873844B CN 201910805384 A CN201910805384 A CN 201910805384A CN 110873844 B CN110873844 B CN 110873844B
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Abstract

提供一种二次电池的劣化状态推定方法以及二次电池系统。搭载于车辆的电池的劣化状态推定方法包括第1步骤～第3步骤。第1步骤是在数据取得期间中多次取得电池的电压值以及电流值并存储于存储器的步骤。第2步骤通过进行存储于存储器的数据取得期间中的电压值以及电流值的傅里叶变换，根据进行了傅里叶变换后的电压值以及电流值算出各频带的阻抗成分的步骤。第3步骤是通过将中频阻抗(ZM)和低频阻抗(ZL2)的比率(E)与基准值(K)进行比较来推定电池的高速率劣化的步骤。在比率(E)比基准值(K)大的情况下，推定为电池处于高速率劣化状态。

Description

二次电池的劣化状态推定方法以及二次电池系统
技术领域
本公开涉及二次电池的劣化状态推定方法以及使用了该方法的二次电池系统。
背景技术
搭载于近年来正在普及的电动车辆等的行驶用的二次电池可能会伴随着其使用方法或者使用环境而发生劣化，或者可能会伴随着时间的经过而发生劣化。因此，要求高精度地推定二次电池的劣化状态。于是，提出了基于二次电池的阻抗来推定二次电池的劣化状态的方法。
例如，根据日本特开2005－221487号公报所公开的方法，在二次电池中流动不具有周期性的多种波形的充放电电流的状态下测定电流以及电压。并且，通过进行所测定出的电流以及电压的傅里叶变换，根据傅里叶变换后的电流以及电压算出各频率的阻抗。
发明内容
作为二次电池的劣化的主要原因，主要考虑历时劣化和高速率劣化。历时劣化是因二次电池的使用以及时间的经过而材料的特性变化等所引起的劣化。高速率劣化是由于持续进行大电流下的充放电而在电极体的盐浓度产生偏倚等所引起的劣化。
当在发生了高速率劣化的状态下持续使用二次电池时，二次电池的过充电耐性有可能会降低，例如若是锂离子二次电池，则有可能发生电极处的锂金属的析出。
因此，希望区分二次电池的历时劣化和高速率劣化来进行与劣化的主要原因相应的控制，但在以往并不存在高精度地区分历时劣化和高速率劣化的方法。
本公开是为了解决上述课题而完成的，其目的在于高精度地推定二次电池的高速率劣化。
本公开涉及的二次电池的劣化状态推定方法由搭载于车辆的控制装置执行。二次电池的劣化状态推定方法包括第1步骤～第5步骤。第1步骤是在预定期间中多次取得二次电池的电压、电流以及温度并存储于存储器的步骤。第2步骤是算出预定期间中的二次电池的电流变化幅度、二次电池的温度变化幅度以及二次电池的SOC变化幅度的步骤。第3步骤是基于二次电池的温度、电流或者SOC从存储器取得预定期间中的按二次电池的温度、电流或者SOC预先确定并存储于存储器的容许电流变化幅度、容许温度变化幅度以及容许SOC变化幅度的步骤，该容许电流变化幅度表示电流变化幅度的容许上限，该容许温度变化幅度表示温度变化幅度的容许上限，该容许SOC变化幅度表示SOC变化幅度的容许上限。第4步骤是如下步骤：在电流变化幅度低于容许电流变化幅度这一电流条件、温度变化幅度低于容许温度变化幅度这一温度条件以及SOC变化幅度低于容许SOC变化幅度这一SOC条件均成立的情况下，进行存储于存储器的二次电池的预定期间中的电压以及电流的频率变换，根据进行了频率变换后的电压以及电流算出二次电池的各频带的阻抗。第5步骤是如下步骤：使用与预定频带对应的阻抗和与比预定频带高的其他频带对应的阻抗的比率以及基准值，推定二次电池是否处于高速率劣化状态。预定频带是至少直流电阻以及反应电阻主要起作用的频带。
本公开的其他方式涉及的二次电池系统搭载于车辆。二次电池系统具备：二次电池；和控制装置，其包括存储器，构成为对二次电池的劣化状态进行推定。控制装置在预定期间中多次取得二次电池的电压、电流以及温度并保存于存储器。控制装置算出预定期间中的二次电池的电流变化幅度、二次电池的温度变化幅度以及二次电池的SOC变化幅度。控制装置基于二次电池的温度、电流或者SOC从存储器取得预定期间中的按二次电池的温度、电流或者SOC预先确定并存储于存储器的容许电流变化幅度、容许温度变化幅度以及容许SOC变化幅度，该容许电流变化幅度表示电流变化幅度的容许上限，该容许温度变化幅度表示温度变化幅度的容许上限，该容许SOC变化幅度表示SOC变化幅度的容许上限。控制装置在电流变化幅度低于容许电流变化幅度这一电流条件、温度变化幅度低于容许温度变化幅度这一温度条件以及SOC变化幅度低于容许SOC变化幅度这一SOC条件均成立的情况下，进行存储于存储器的二次电池的预定期间中的电压以及电流的频率变换，根据进行了频率变换后的电压以及电流算出二次电池的各频带的阻抗。控制装置使用与预定频带对应的阻抗和与比预定频带高的其他频带对应的阻抗的比率以及基准值，推定二次电池是否处于高速率劣化状态。预定频带是至少直流电阻以及反应电阻主要起作用的频带。
根据上述方法或者构成，使用与预定频带对应的阻抗和与比预定频带高的其他频带对应的阻抗的比率以及基准值，推定二次电池是否处于高速率劣化状态。本发明人着眼于二次电池发生了历时劣化的情况下的阻抗从初始开始的增加率与二次电池发生了高速率劣化的情况下的阻抗从初始开始的增加率的比率按频带而不同这一特性。于是，利用该特性，通过将对应于预定频带(例如低频带)的阻抗和对应于其他频带(例如中频带)的阻抗的比率与预先确定的基准值进行比较，能够推定二次电池是否处于高速率劣化状态。由此，能够区分二次电池的历时劣化和高速率劣化。
另外，在二次电池是否处于高速率劣化状态的推定中使用的上述各阻抗是在预定期间中电流条件、温度条件以及SOC条件均成立的情况下所算出的。由此，能够使阻抗的电流依存性、温度依存性以及SOC依存性的影响适当地反映于在二次电池是否处于高速率劣化状态的推定中所使用的阻抗。通过使用这样算出的阻抗，能够如上所述那样高精度地推定二次电池是否处于高速率劣化状态。
在某实施方式中，预定频带是直流电阻、反应电阻以及扩散电阻主要起作用的频带。其他频带是直流电阻以及反应电阻主要起作用、且扩散电阻不主要起作用的频带。
根据上述方法，直流电阻、反应电阻以及扩散电阻主要起作用的频带、也即是低频带的阻抗和直流电阻以及反应电阻主要起作用、且扩散电阻不主要起作用的频带、也即是中频带的阻抗的比率被用于推定二次电池是否处于高速率劣化状态。由历时劣化引起的电阻增加主要容易表现于反应电阻。于是，通过在二次电池是否处于高速率劣化状态的推定中使用反应电阻主要起作用的中频带的阻抗与低频带的阻抗的比率，例如与如使用反应电阻不主要起作用的高频带的阻抗和低频带的阻抗的比率那样的情况相比，能够高精度地推定二次电池是否处于高速率劣化状态。
在某实施方式中，预定频带包括第1频带和包含比第1频带所包含的频率低的频率的第2频带。第2频带呈现二次电池的高速率劣化状态下的阻抗变得比二次电池的初始状态下的阻抗小的特性。在与其他频带对应的阻抗相对于与第2频带对应的阻抗的比率比基准值大的情况下，推定为二次电池处于高速率劣化状态。
预定频带包括第1频带和包含比第1频带所包含的频率低的频率的第2频带。根据上述的特性，二次电池发生了历时劣化的情况下的阻抗从初始开始的增加率与二次电池发生了高速率劣化的情况下的阻抗从初始开始的增加率的比率按各频带而不同。并且，虽然将在后面进行详细描述，但在第2频带中，二次电池发生了高速率劣化的情况下的阻抗从初始开始的增加率变得比其他频带中的阻抗从初始开始的增加率小。于是，考虑初始下的与第2频带对应的阻抗、初始下的与其他频带对应的阻抗以及各种传感器的检测误差等来预先设定基准值。由此，能够在根据预先确定的算出式(将与第2频带对应的阻抗除以与其他频带对应的阻抗)求出的值比基准值大的情况下，推定为二次电池处于高速率劣化状态。
在某实施方式中，还包括如下步骤：在推定为二次电池处于高速率劣化状态的情况下，限制二次电池的输入输出、或者禁止二次电池的使用。
根据上述构成，在推定为二次电池处于高速率劣化状态的情况下，二次电池的输入输出受到限制，或者二次电池的使用被禁止。由此，高速率劣化状态下的二次电池的使用受到限制，因此，能够抑制由高速率劣化状态下的二次电池的使用引起的二次电池的过充电耐性降低等弊病。
本发明的上述以及其他目的、特征、方式以及优点根据与附图关联地理解的关于本发明的如下详细说明来得以明确。
附图说明
图1是概略性地表示搭载有实施方式涉及的二次电池系统的车辆的整体构成的图。
图2是更详细地表示电池以及监视单元的构成的图。
图3是表示车辆的行驶中的电池的电流、温度以及SOC的时间变化的一个例子的图。
图4是用于说明电池的阻抗的图。
图5是用于说明电池的阻抗成分的频率依存性的图。
图6是用于说明基于傅里叶变换的各频带的阻抗的算出方法的概念图。
图7是表示阻抗的算出结果的一个例子的图。
图8是表示数据取得期间的数据的时间变化的一个例子的图。
图9是表示关于电池的劣化特性的实验结果的图。
图10是表示实施方式涉及的在ECU中执行的用于推定电池的劣化状态的处理的一个例子的流程图。
图11是表示映射MP1的一个例子的图。
图12是用于说明因限制控制的执行所产生的效果的图。
具体实施方式
以下，参照附图对本实施方式进行详细的说明。此外，对图中相同或者相当的部分标记同一符号，不反复进行其说明。
＜整体构成＞
图1是概略性地表示搭载有本实施方式涉及的二次电池系统2的车辆1的整体构成的图。车辆1是使用从二次电池系统2供给的电力来产生驱动力的车辆。在本实施方式中，对车辆1为混合动力汽车的例子进行说明。此外，车辆1只要是使用从二次电池系统2供给的电力来产生驱动力的车辆即可，并不限于混合动力汽车。例如，车辆1也可以是电动汽车、插电式混合动力汽车以及燃料电池汽车。
车辆1具备二次电池系统2、功率控制单元(PCU：Power Control Unit)30、电动发电机(MG)41、42、发动机(ENG)50、动力分割装置60、驱动轴70、驱动轮80。二次电池系统2具备电池(BAT)10、监视单元20、电子控制装置(ECU：Electronic Control Unit)100。
发动机50是通过将使空气与燃料的混合气燃烧时所产生的燃烧能量转换为活塞以及转子等运动部件的动能来输出动力的内燃机。
动力分割装置60例如包括具有太阳轮、行星架、齿圈这三个旋转轴的行星齿轮机构(未图示)。动力分割装置60将从发动机50输出的动力分割为对电动发电机41进行驱动的动力、和对驱动轮80进行驱动的动力。
电动发电机41、42分别是交流旋转电机，例如是在转子埋设有永磁体(未图示)的三相交流同步电动机。电动发电机41主要作为通过发动机50经由动力分割装置60驱动的发电机来使用。电动发电机41发电产生的电力经由PCU30被供给至电动发电机42或者电池10。
电动发电机42主要作为电动机进行动作，对驱动轮80进行驱动。电动发电机42接受来自电池10的电力以及电动发电机41的发电电力中的至少一方而被驱动，电动发电机42的驱动力被传递至驱动轴70。另一方面，在车辆1的制动时、下坡的加速度降低时，电动发电机42作为发电机进行动作来进行再生发电。电动发电机42发电产生的电力经由PCU30被供给至电池10。
PCU30按照来自ECU100的控制信号，在电池10与电动发电机41、42之间执行双向的电力变换。PCU30构成为能够分别地控制电动发电机41、42的状态，例如能够在使电动发电机41为再生状态(发电状态)的同时，使电动发电机42为牵引(动力运行)状态。PCU30例如包括与电动发电机41、42对应地设置的两个变换器、和将供给至各变换器的直流电压升压为电池10的输出电压以上的转换器(均未图示)来构成。
电池10是包括多个电池单元12而构成的电池组。各电池单元12例如是锂离子二次电池或者镍氢二次电池等二次电池。在本实施方式中，对电池单元12为锂离子二次电池的例子进行说明。电池10蓄积用于驱动电动发电机41、42的电力，通过PCU30向电动发电机41、42供给电力。另外，电池10在电动发电机41、42发电时通过PCU30接受发电电力而被充电。
监视单元20包括电压传感器21、电流传感器22、温度传感器23。电压传感器21检测电池10的电压VB。电流传感器22检测在电池10输入输出的电流IB。温度传感器23检测电池10的温度TB。各传感器向ECU100输出表示其检测结果的信号。此外，根据图2对电池10以及监视单元20的构成进行更详细的说明。
ECU100包括CPU(Central Processing Unit，中央处理单元)100a、存储器(ROM(Read Only Memory，只读存储器)以及RAM(Random Access Memory，随机访问存储器))100b、输入输出各种信号的输入输出端口(未图示)来构成。ECU100基于从各传感器接受的信号和存储于存储器100b的程序以及映射(map)，执行用于将车辆1控制为所希望的状态的各种处理。
更具体而言，ECU100通过控制发动机50以及PCU30来控制电池10的充放电。另外，ECU100推定电池10的SOC(State Of Charge，充电状态)。SOC的推定可以使用电流累计法、使用OCV－SOC曲线的方法等公知的方法。进一步，ECU100算出电池10的阻抗(内部电阻)。电池10的阻抗可以由电压VB与电流IB之比(＝VB/IB)来算出。关于阻抗的算出，将在后面进行详细的说明。
图2是更详细地表示电池10以及监视单元20的构成的图。参照图1以及图2，电池10包括串联连接的M个模块(block)11。各模块11包括并联连接的N个电池单元12。M、N是2以上的自然数。
电压传感器21检测各模块11的电压。电流传感器22检测在全部模块11中流动的电流IB。温度传感器23检测电池10的温度。但是，电压传感器的监视单位不限定于模块，既可以是以电池单元12为单位，也可以是以相邻的多个(小于模块内的电池单元数量的数量)电池单元12为单位。另外，温度传感器23的监视单位也不特别地进行限定，例如也可以检测各模块(或者各电池单元)的温度。
这样的电池10的内部构成以及监视单元20的监视单位不过为例示，并不特别地进行限定。因此，在以下中，对多个模块11不相互进行区别，对多个电池单元12不相互进行区别，而是总括性地简记为电池10。另外，记载为监视单元20监视电池10的电压VB、电流IB以及温度TB。
＜车辆行驶期间的电压以及电流的变化＞
在如上所述那样构成的车辆1的行驶期间，电池10的电压VB、电流IB、温度TB以及SOC可能随着时间经过而变化。此外，所谓的车辆1的“行驶期间”，既可以是车辆1点火装置开启(ignition on)而能够行驶的状态，也可以包括车辆1暂时停止的状态。
图3是表示车辆1的行驶期间的电池10的电流IB、温度TB以及SOC的时间变化的一个例子的图。在图3中，在横轴表示经过时间，在纵轴从上开始依次表示电流IB、温度TB以及SOC。此外，电压VB也可能与电流IB同样地不规则地变化，但为了防止附图变复杂，关于电压VB省略图示。
参照图3，在温度TB以及SOC的变化上需要某程度的时间，温度TB以及SOC多会比较平滑地变化。与此相对，在车辆1的行驶期间，伴随于电动发电机42产生的驱动力被调整，来自电池的放电电流会变动，伴随于电动发电机42的再生发电，会在电池10中流动充电电流，由此，存在电流IB不规则地变化的可能性。在基于这样不规则地变化的电流IB算出电池10的阻抗时，在本实施方式中如以下说明的那样考虑阻抗的频率依存性。
＜阻抗算出＞
图4是用于说明电池10的阻抗的图。在图4中示出电池10(更详细而言为各电池单元12)的正极、负极以及间隔物的等效电路图的一个例子。一般而言，二次电池的阻抗大致分为直流电阻RDC、反应电阻Rc、扩散电阻Rd。
直流电阻RDC是指主要起因于电子电阻的阻抗成分。另外，包括与电解液以及各电极附近的离子脱离附着相伴的阻抗成分。直流电阻RDC因在二次电池施加了高负荷的情况(施加高电压、流动大电流的情况)下的电极体的盐浓度分布等的偏倚而增加。在图4所示的等效电路图中，直流电阻RDC作为正极的活性物质内的电子电阻Ra1、负极的活性物质内的电子电阻Ra2以及间隔物的电解液电阻R3来表示。
反应电阻Rc是指与电解液和活性物质(正极活性物质以及负极活性物质的表面)的电荷授受(电荷移动)关联的阻抗成分。反应电阻Rc因高SOC状态的二次电池处于高温环境下时在活性物质/电解液界面生长被膜(覆膜)等而增加。在等效电路图中，反应电阻Rc作为正极的电阻成分Rc1以及负极的电阻成分Rc2来表示。
扩散电阻Rd是指与电极体中的盐或者活性物质中的电荷输送物质的扩散关联的阻抗成分。扩散电阻Rd会由于施加高负荷时的活性物质破裂、和/或在电极体所产生的盐浓度的偏倚等而增加。扩散电阻Rd由在正极产生的平衡电压Veq1、在负极产生的平衡电压Veq2、在电池单元内产生的盐浓度过电压Vov3(由在间隔物内产生活性物质的盐浓度分布引起的过电压)确定。
当电池10的阻抗包含如上所述的各种各样的阻抗成分时，对于电流IB的变化的响应时间会按各阻抗成分而不同。响应时间相对短的阻抗成分能够跟踪电压VB的高频率下的变化。另一方面，响应时间相对长的阻抗成分无法跟踪高频率下的电压VB的变化。因此，如以下说明的那样，按低频带、中频带以及高频带的各频带，在其频带中存在主要起作用的电池10的阻抗成分。
图5是用于说明电池10的阻抗成分的频率依存性的图。在图5以及后述的图9中，横轴表示电流IB(或者电压VB)的频率，纵轴表示电池10的阻抗。
在以下中，将在电流IB的频率包含于高频带的情况下测定的阻抗也称为“高频阻抗ZH”。将在电流IB的频率包含于中频带的情况下测定的阻抗也称为“中频阻抗ZM”。将在电流IB的频率包含于低频带的情况下测定的阻抗也称为“低频阻抗ZL”。
如图5所示，在高频带中，电池10的直流电阻RDC主要起作用(产生影响)。也即是，在高频阻抗ZH主要反映了电池10的直流电阻RDC。在中频带中，电池10的反应电阻Rc和直流电阻RDC主要起作用。也即是，在中频阻抗ZM主要反映了电池10的反应电阻Rc和直流电阻RDC。在低频带中，电池10的反应电阻Rc、直流电阻RDC以及扩散电阻Rd主要起作用。也即是，在低频阻抗ZL主要反映了电池10的反应电阻Rc、直流电阻RDC以及扩散电阻Rd。在中频带以及高频带中，扩散电阻Rd不主要起作用。
＜傅里叶变换＞
在本实施方式中，在各频带的阻抗(低频阻抗ZL、中频阻抗ZM、高频阻抗ZH)的算出中使用傅里叶变换。
图6是用于说明基于傅里叶变换的各频带的阻抗的算出方法的概念图。如图6所示，通过对电流IB(以及电压VB)实施傅里叶变换，能够将电流IB分解为低频率成分、中频率成分以及高频率成分。能够基于这样分解后的电压VB以及电流IB，按各频带算出阻抗。
此外，以下对通过对电压VB以及电流IB实施高速傅里叶变换(FFT：Fast FourierTransform)来算出阻抗的例子进行说明。但是，傅里叶变换的算法不限定于FFT，也可以是离散傅里叶变换(DFT：Discrete Fourier Transform)。
图7是表示阻抗的算出结果的一个例子的图。在图7中，横轴以对数刻度表示频率。低频带例如是0.001Hz以上且小于0.1Hz的频带。中频带例如是1Hz以上且小于10Hz的频带。高频带例如是100Hz以上且小于1kHz的频带。图7的纵轴表示阻抗。
如图7所示，在各频带下，算出频率不同的大量的阻抗。因此，针对低频带、中频带以及高频带的各频带，ECU100根据大量的阻抗决定代表值。
例如在将阻抗的平均值作为代表值的情况下，ECU100将低频带中的阻抗的平均值决定为低频阻抗ZL。另外，ECU100将中频带中的阻抗的平均值决定为中频阻抗ZM。ECU100将高频带中的阻抗的平均值决定为高频阻抗ZH。此外，将平均值作为代表值是一个例子，既可以将各频带内的阻抗成分的最大值作为代表值，也可以将中间值作为代表值，还可以将最频值作为代表值。
＜数据取得期间＞
为了确保FFT的精度，要求在某程度的期间将按采样周期反复取得的数据(电压VB以及电流IB)保存于ECU100的存储器100b之后实施FFT。将这样取得数据并存储于存储器100b的期间也记载为“数据取得期间”。此外，数据取得期间相当于本公开涉及的“预定期间”。
电池10的阻抗(各频带的阻抗)可以具有电流依存性、温度依存性以及SOC依存性。因此，在某数据取得期间中电池10的电流IB、温度TB以及SOC中的某一方过度变化了的情况下，尽管在该数据取得期间中的某期间(变化前的期间)和另外的期间(变化后的期间)依存性(电流依存性、温度依存性或者SOC依存性)的影响不同，但却被一并实施傅里叶变换(FFT)，因此，存在无法高精度地算出阻抗的可能性。
鉴于这样的状况，设为对作为FFT的对象的数据要求如下条件：在数据取得期间中，电池10的电流IB、温度TB以及SOC都不发生较大的变化。对于该条件是否成立，基于电流变化幅度ΔIB、温度变化幅度ΔTB以及SOC变化幅度ΔSOC来判定。
图8是表示数据取得期间Pn中的数据的时间变化的一个例子的图。如图8所示，对于电流变化幅度ΔIB，在考虑了某数据取得期间(将n设为自然数，记载为数据取得期间Pn)中的电池10的充电方向以及放电方向这两个方向之后，根据电流IB的变化幅度(充电方向的最大电流和放电方向的最大电流之差)来算出。温度变化幅度ΔTB能够根据数据取得期间Pn中的最高温度(温度TB的最高值)与最低温度(温度TB的最低值)的差量来算出。SOC变化幅度ΔSOC能够根据数据取得期间Pn中的最高SOC与最低SOC的差量来算出。
在电流变化幅度ΔIB、温度变化幅度ΔTB以及SOC变化幅度ΔSOC都小于各自对应的容许变化幅度(后述)的情况下，ECU100对在数据取得期间Pn取得的数据实施FFT，算出阻抗。
＜历时劣化以及高速率劣化＞
在此，作为电池10的劣化的主要原因(劣化模式)，主要考虑历时劣化和高速率劣化。历时劣化是由因电池10的使用以及时间的经过而材料的特性变化等引起的劣化。高速率劣化是由因持续地进行大电流下的充放电而在电极体的盐浓度产生偏倚等引起的劣化。例如当在发生了高速率劣化的状态下持续使用电池10时，电池10的过充电耐性有可能会降低，会发生电极处的锂金属的析出。于是，希望将电池10的历时劣化和高速率劣化进行区分，进行与劣化的主要原因相应的控制。
于是，本发明人着眼于如下特性：电池10发生了历时劣化的情况下的阻抗从初始开始的增加率、与电池10发生了高速率劣化的情况下的阻抗从初始开始的增加率的比率按各频带而不同。以下，将该特性也称为“劣化特性”。
图9是表示关于电池10的劣化特性的实验结果的图。在图9中示出了电池10的初始、电池10被使用预定时间而发生了历时劣化时、以及电池10被使用预定时间而发生了高速率劣化时的各自的频率与阻抗的关系。虚线L1表示电池10的初始下的频率和阻抗的关系。单点划线L2表示电池10发生了历时劣化时的频率与阻抗的关系。实线L3表示电池10发生了高速率劣化时的频率与阻抗的关系。
首先，对电池10的初始下的频率与阻抗的关系(虚线L1)和电池10发生了历时劣化时的频率与阻抗的关系(单点划线L2)进行比较。如图9所示，在电池10发生了历时劣化的情况下，高频带A中的阻抗从初始大致不增加，成为与初始相同的程度。中频带B以及低频带C中的阻抗从初始开始增加，两个频带中的阻抗的从初始开始的增加率成为相同程度。这认为是起因于在两个频带中因电池10的历时劣化而增加的反应电阻。
接着，对电池10的初始下的频率与阻抗的关系(虚线L1)和电池10发生了高速率劣化时的频率与阻抗的关系(实线L3)进行比较。如图9所示，在电池10发生了高速率劣化的情况下，高频带A以及中频带B中的阻抗成为与初始相同的程度。与此相对，如图9所示，低频带C中的阻抗根据频率而从初始开始的增加率不同。
具体而言，如图9所示，低频带C分为低频带C1、C2这两个频带。低频带C1是包含比低频带C2所包含的频率高的频率的频带。在电池10发生了高速率劣化的情况下，低频带C中的阻抗在低频带C1中从初始开始增加，而在低频带C2中从初始开始减少。此外，上述可以设想为是由于以下理由。
如上所述，在低频阻抗反映由在电极体产生的盐浓度分布的偏倚等引起的扩散电阻Rd。认为：当电池10高速率劣化而在电极体产生盐浓度分布时，通过反映扩散电阻Rd，低频带C1中的阻抗会从初始开始增加。并且，可以设想为：在频率进一步低的频带(低频带C2)中，由于在电极体产生的盐浓度分布的偏倚等，通过电极体中的锂离子的浓度变浓、也即是电极体中的电解液的电阻变低，阻抗成为比初始低。在以下中，将与低频带C1对应的低频阻抗也称为“低频阻抗ZL1”，将与低频带C2对应的低频阻抗也称为“低频阻抗ZL2”。此外，低频带C1相当于本公开涉及的“第1频带”，低频带C2相当于本公开涉及的“第2频带”。
＜历时劣化和高速率劣化的区分＞
于是，鉴于上述的劣化特性，在本实施方式中，通过算出低频阻抗ZL2从初始开始的增加率与例如中频阻抗ZM从初始开始的增加率的比率，推定电池10是否处于高速率劣化状态。根据劣化特性，中频阻抗ZM在电池10发生了历时劣化的情况下从初始开始增加，但在电池10发生了高速率劣化的情况下没有大致从初始开始增加。另外，低频阻抗ZL2在电池10发生了历时劣化的情况下从初始开始增加，而在电池10发生了高速率劣化的情况下从初始开始减少。于是，通过使用在电池10发生了历时劣化的情况下和电池10发生了高速率劣化的情况下阻抗从初始开始的增加率不同的频带的阻抗，能够高精度地推定电池10是否处于高速率劣化状态。
低频阻抗ZL2从初始开始的增加率IRL使用与低频带C2对应的初始的低频阻抗ZL20，由以下的式(1)来表示。
IRL＝ZL2/ZL20…(1)
中频阻抗ZM从初始开始的增加率IRM使用初始的中频阻抗ZM0，由以下的式(2)来表示。
IRM＝ZM/ZM0…(2)
在电池10发生历时劣化的情况下，如上所述，中频带B以及低频带C中的阻抗成为从初始开始相同程度的增加率，因此，设想为增加率IRM与增加率IRL的比率成为“1”左右。另一方面，在电池10发生高速率劣化的情况下，根据劣化特性，例如设想为将分子设为增加率IRM、将分母设为增加率IRL时的增加率IRM与增加率IRL的比率E1变为比“1”大。具体而言，在满足式(3)的情况下、也即是比率E1(IRM/IRL)大于1的情况下，推定为电池10处于高速率劣化状态。另一方面，在比率E1不大于1的情况下，推定为电池10发生了历时劣化。
E1＝(IRM/IRL)＞1…(3)
在此，当在式(3)中代入式(1)以及式(2)并进行变形时，能够得到式(4)。
(ZM/ZL2)＞(ZM0/ZL20)…(4)
式(4)中的右边(ZM0/ZL20)可以根据电池10的规格和/或初始的测定等来预先确定。于是，将(ZM0/ZL20)预先设定为基准值K。由此，得到式(5)。此外，基准值K也可以考虑各种传感器的检测误差等来设定。
E＝(ZM/ZL2)＞K…(5)
通过将中频阻抗ZM和低频阻抗ZL2的比率E(＝ZM/ZL2)与基准值K进行比较，与使用了式(3)的推定同样地，能够推定电池10是否处于高速率劣化状态。具体而言，在满足了式(5)的情况下，能够推定为电池10发生了高速率劣化，在不满足式(5)的情况下，能够推定为电池10发生了历时劣化。这样，通过设定基准值K，使用所算出的中频阻抗ZM和低频阻抗ZL2，能够推定电池10是处于高速率劣化状态、还是处于历时劣化状态。
＜在ECU中执行的处理＞
图10是表示本实施方式涉及的在ECU100中执行的用于推定电池10的劣化状态的处理的一个例子的流程图。该流程图在ECU100中按预定的运算周期被从主例程调出来执行。对图10所示的流程图的各步骤由ECU100的软件处理来实现的情况进行说明，但其一部分或者全部也可以由在ECU100内制作的硬件(电路)来实现。
在步骤1(以下将步骤简记为“S”)中，ECU100在某数据取得期间Pn中按预先确定的采样周期从电池10的监视单元20内的各传感器取得电压VB、电流IB以及温度TB。数据取得期间Pn的长度例如可以设定为数秒～数十秒左右。采样周期例如可以设定为毫秒级～数百毫秒级。另外，ECU100按预定周期推定电池10的SOC。ECU100将全部数据(电压VB、电流IB、温度TB的取得结果以及SOC的算出结果)暂时存储于存储器100b。
在S3中，ECU100算出表示数据取得期间Pn中的电流IB的变化幅度的电流变化幅度ΔIB。另外，ECU100算出表示数据取得期间Pn中的温度TB的变化幅度的温度变化幅度ΔTB。进一步，ECU100算出表示数据取得期间Pn中的电池10的SOC的变化幅度的SOC变化幅度ΔSOC。
如在图8中说明过的那样，对于电流变化幅度ΔIB，在考虑了数据取得期间Pn中的电池10的充电方向以及放电方向这两个方向之后，能够根据电流IB的变化幅度来算出。温度变化幅度ΔTB能够根据数据取得期间Pn中的最高温度与最低温度的差量来算出。SOC变化幅度ΔSOC能够根据数据取得期间Pn中的最高SOC与最低SOC的差量来算出。
返回图10，在S5中，ECU100通过参照在存储器100b中预先以非易失方式存储的映射MP1，取得容许电流变化幅度ΔIBmax。容许电流变化幅度ΔIBmax是指成为是否将在S1中存储于存储器100b的数据使用于阻抗算出的判定基准的参数，是表示电流变化幅度ΔIB的容许上限。进一步，关于表示温度变化幅度ΔTB的容许上限的容许温度变化幅度ΔTBmax、以及表示SOC变化幅度ΔSOC的容许上限的容许SOC变化幅度ΔSOCmax，ECU100通过也同样地参照映射MP1来取得。
图11是表示映射MP1的一个例子的图。如图11所示，在映射MP1中，按数据取得期间Pn中的电池10的平均温度TBave的范围，确定了数据取得期间Pn中的容许电流变化幅度ΔIBmax、容许温度变化幅度ΔTBmax以及容许SOC变化幅度ΔSOCmax。对于图11所示的具体的数值，应该注意不过是用于使得映射MP1的理解变得容易的例示。
此外，也可以代替映射MP1，例如使用函数或者变换式。另外，既可以代替平均温度TBave而例如使用最高温度或者最低温度，也可以使用温度TB的最频值。进一步，不反复进行详细的说明，但也可以代替温度TB(平均温度TBave、最高温度、最低温度或者最频温度)，而使用电流IB(例如平均电流、最高电流、最低电流)或者SOC(例如平均SOC、最高SOC、最低SOC)。另外，在映射MP1中，也可以组合使用温度TB、电流IB以及SOC中的两个或者三个。
返回图10，在S7中，ECU100判定电流变化幅度ΔIB是否小于容许电流变化幅度ΔIBmax。进一步，ECU100判定温度变化幅度ΔTB是否小于容许温度变化幅度ΔTBmax。进一步，ECU100判定SOC变化幅度ΔSOC是否小于容许SOC变化幅度ΔSOCmax。
在电流变化幅度ΔIB、温度变化幅度ΔTB以及SOC变化幅度ΔSOC均小于所对应的容许变化幅度的情况下，即在ΔIB＜ΔIBmax这一电流条件成立、ΔTB＜ΔTBmax这一温度条件成立、且ΔSOC＜ΔSOCmax这一SOC条件成立的情况下(S7：是)，ECU100对在S1中存储于存储器100b的数据(电压VB以及电流IB)实施FFT(S9)。
进一步，ECU100按各频率算出阻抗(S11)。各频率的阻抗能够通过该频率的电压VB与电流IB之比(VB/IB)来算出(关于阻抗的详细算出式，例如参照日本特开2005－221487号公报)。关于低频带C1、C2、中频带B以及高频带A，ECU100分别从大量的阻抗中决定代表值，算出低频阻抗ZL1、ZL2、中频阻抗ZM以及高频阻抗ZH。
ECU100在算出各频带中的阻抗后，废弃(删除)存储于存储器100b的数据(S15)。
在S7中，在电流变化幅度ΔIB、温度变化幅度ΔTB以及SOC变化幅度ΔSOC中的至少某一个为所对应的容许变化幅度以上的情况下，即在ΔIB≧ΔIBmax、ΔTB≧ΔTBmax以及ΔSOC≧ΔSOCmax中的至少一个的关系式成立的情况下(S7：否)，ECU100跳过S9、S11的处理，使处理进入S15，废弃存储于存储器100b的数据。
ECU100使用通过S11算出的各频带的阻抗，执行用于推定电池10是否处于高速率劣化状态的处理(S20)。以下，将该处理也称为“高速率劣化推定处理”。
具体而言，ECU100判定中频阻抗ZM与低频阻抗ZL2的比率E(＝ZM/ZL2)是否比基准值K大(S21)。ECU100在比率E比基准值K大的情况下(S21：是)，推定为电池10处于高速率劣化状态(S23)，执行限制控制(S25)。
限制控制是指限制电池10的输入输出或禁止电池10的使用的控制。通过执行限制控制，限制高速率劣化状态下的电池10的使用，因此，能够抑制由高速率劣化状态下的电池10的使用引起的电池10的过充电耐性的降低，抑制电极处的锂金属的析出。
另一方面，ECU100在比率E为基准值K以下的情况下(S21：否)，推定为电池10的劣化是由历时劣化引起的劣化(S27)。ECU100在历时劣化的情况下不执行限制控制而使处理结束。
如上所述，在本实施方式中，着眼于如下特性(劣化特性)：电池10发生了历时劣化的情况下的阻抗从初始开始的增加率和电池10发生了高速率劣化的情况下的阻抗从初始开始的增加率的比率按各频带而不同。并且，利用劣化特性来推定电池10是否处于高速率劣化状态。具体而言，使用劣化特性，将与低频带C2对应的低频阻抗ZL2和与中频带B对应的中频阻抗ZM的比率E与预先确定的基准值K进行比较，由此能够对电池10的历时劣化和高速率劣化进行区分。
另外，对于用于电池10是否处于高速率劣化状态的各阻抗，是在数据取得期间Pn中电流条件、温度条件以及SOC条件均成立的情况下算出的。由此，能够使阻抗的电流依存性、温度依存性以及SOC依存性的影响适当地反映于用于推定电池10是否处于高速率劣化状态的阻抗。通过使用这样算出的阻抗，能够高精度地推定电池10是否处于高速率劣化状态。
另外，在推定为电池10处于高速率劣化状态的情况下，执行限制控制。由此，电池10为高速率劣化状态的情况下的电池10的使用被限制。因此，能够抑制由高速率劣化状态下的电池10的使用引起的电池10的过充电耐性的降低，能够抑制电极处的锂金属的析出。
＜因限制控制的执行所产生的效果＞
图12是用于说明因限制控制的执行所产生的效果的图。在图12示出了在常温(例如25度)时使电池10的SOC为某SOC的状态下根据流动了某时间的某一定的电流时的电压变动算出了电池10的内部电阻的实验结果。内部电阻包括直流电阻RDC、反应电阻Rc以及扩散电阻Rd，根据电池10的温度等，哪个电阻(直流电阻RDC、反应电阻Rc、扩散电阻Rd)主要起作用可能会变化。在图12的横轴表示执行了由图10表示的流程图的处理的次数，在纵轴表示内部电阻的增加率。图12中的实线L4表示执行限制控制的情况(实施方式)下的内部电阻的增加率，虚线L5表示不执行限制控制的情况(比较例)下的内部电阻的增加率。
内部电阻的增加率是指电池10的内部电阻从初始开始的增加率。图12所示的上限值是表示内部电阻的增加率的容许上限的值，例如被设定为10Y％(＞100％)。
参照图12，在不执行限制控制的情况(比较例)下，伴随着电池10的使用以及时间经过，内部电阻的增加率会上升，会超过上限值。与此相对，在执行限制控制的情况(实施方式)下，内部电阻的增加率会上升，在推定为电池10处于高速率劣化状态的时间点(次数X1的时间点)执行限制控制。由此，电池10的使用受到限制。于是，伴随着时间的经过而高速率劣化得到缓和，因此，内部电阻的增加率减少，在次数X2的时间点，内部电阻的增加率回到100％。这样，通过执行限制控制，能够使内部电阻的增加率为上限值以下。
(变形例1)
在实施方式中，通过对将分子设为中频阻抗ZM(或者高频阻抗ZH)，将分母设为低频阻抗ZL2时的比率E(＝ZM/ZL2)与基准值K进行比较，推定了电池10的高速率劣化。然而，比率E并不限于此，例如也可以将分子设为低频阻抗ZL2，将分母设为中频阻抗ZM。
在上述的情况下，例如如由式(6)表示那样，通过将低频阻抗ZL2和中频阻抗ZM的比率E2(＝ZL2/ZM)与基准值K1进行比较，推定电池10是否处于高速率劣化状态。对于基准值K1，与基准值K同样地，考虑各种传感器的检测误差等而适当地设定为初始的低频阻抗ZL20与初始的频阻抗ZM0之比(ZL20/ZM0)。
E2＝(ZL2/ZM)＜K1…(6)
在比率E2比基准值K1小的情况下，推定为电池10处于高速率劣化状态。在比率E2为基准值K1以上的情况下，推定为电池10发生了历时劣化。
在变形例中，与实施方式同样地，也能够对电池10的历时劣化和高速率劣化进行区分。因此，能够高精度地推定电池10是否处于高速率劣化状态。
(变形例2)
在实施方式以及变形例1中，鉴于劣化特性，对通过将与低频带C2对应的低频阻抗ZL2和与中频带B对应的中频阻抗ZM的比率E(或者比率E2)与预先确定的基准值K(或者基准值K1)进行比较来推定电池10的高速率劣化状态的例子进行了说明。然而，电池10的高速率劣化状态的推定并不限定于对上述两个阻抗使用比率。在电池10的高速率劣化状态的推定中所使用的比率至少包含一个在劣化特性下对于电池10的历时劣化和电池10的高速率劣化而从初始开始的阻抗的增加率不同的频带所对应的阻抗即可。
例如，具体地进行例示，在电池10的高速率劣化状态的推定中既可以使用与低频带C2对应的低频阻抗ZL2和与低频带C1对应的低频阻抗ZL1的比率，也可以使用低频阻抗ZL2和与高频带A对应的高频阻抗ZH的比率，还可以使用低频阻抗ZL1与高频阻抗ZH的比率。另外，在电池10的高速率劣化状态的推定中也可以使用与中频带B对应的中频阻抗ZM和高频阻抗ZH的比率。
在上述的例子中，与实施方式同样地，也能够根据电池10的规格和/或初始的测定等预先设定基准值。另外，基准值也可以考虑各种传感器的检测误差等来设定。
对本发明的实施方式进行了说明，但应该认为本次公开的实施方式在全部方面是例示的，而不是限制的内容。本发明的范围由权利要求书表示，意在包含权利要求书及其等同的含义以及范围内的全部变更。

Claims (5)

1.一种二次电池的劣化状态推定方法，由搭载于车辆的控制装置执行，包括：
在预定期间中多次取得所述二次电池的电压、电流以及温度并存储于存储器的步骤；
算出所述预定期间中的所述二次电池的电流变化幅度、所述二次电池的温度变化幅度以及所述二次电池的SOC变化幅度的步骤；
基于所述二次电池的温度、电流或者SOC从所述存储器取得所述预定期间中的按所述二次电池的温度、电流或者SOC预先确定并存储于所述存储器的容许电流变化幅度、容许温度变化幅度以及容许SOC变化幅度的步骤，所述容许电流变化幅度表示所述电流变化幅度的容许上限，所述容许温度变化幅度表示所述温度变化幅度的容许上限，所述容许SOC变化幅度表示所述SOC变化幅度的容许上限；
在所述电流变化幅度低于所述容许电流变化幅度这一电流条件、所述温度变化幅度低于所述容许温度变化幅度这一温度条件以及所述SOC变化幅度低于所述容许SOC变化幅度这一SOC条件均成立的情况下，进行存储于所述存储器的所述二次电池的所述预定期间中的电压以及电流的频率变换，根据进行了频率变换后的电压以及电流算出所述二次电池的各频带的阻抗的步骤；以及
使用与预定频带对应的阻抗和与比所述预定频带高的其他频带对应的阻抗的比率以及基准值，推定所述二次电池是否处于高速率劣化状态的步骤，
所述预定频带是至少直流电阻以及反应电阻主要起作用的频带。
2.根据权利要求1所述的二次电池的劣化状态推定方法，
所述预定频带是所述直流电阻、所述反应电阻以及扩散电阻主要起作用的频带，
所述其他频带是所述直流电阻以及所述反应电阻主要起作用、且所述扩散电阻不主要起作用的频带。
3.根据权利要求2所述的二次电池的劣化状态推定方法，
所述预定频带包括第1频带和比所述第1频带低的第2频带，
所述第2频带呈现所述二次电池的所述高速率劣化状态下的阻抗变得比所述二次电池的初始状态下的阻抗小的特性，
在与所述其他频带对应的阻抗相对于与所述第2频带对应的阻抗的比率比所述基准值大的情况下，推定为所述二次电池处于所述高速率劣化状态。
4.根据权利要求3所述的二次电池的劣化状态推定方法，还包括：
在推定为所述二次电池处于所述高速率劣化状态的情况下，限制所述二次电池的输入输出、或者禁止所述二次电池的使用的步骤。
5.一种二次电池系统，搭载于车辆，具备：
二次电池；和
控制装置，其包括存储器，构成为对所述二次电池的劣化状态进行推定，
所述控制装置，
在预定期间中多次取得所述二次电池的电压、电流以及温度并保存于所述存储器；
算出所述预定期间中的所述二次电池的电流变化幅度、所述二次电池的温度变化幅度以及所述二次电池的SOC变化幅度；
基于所述二次电池的温度、电流或者SOC从所述存储器取得所述预定期间中的按所述二次电池的温度、电流或者SOC预先确定并存储于所述存储器的容许电流变化幅度、容许温度变化幅度以及容许SOC变化幅度，所述容许电流变化幅度表示所述电流变化幅度的容许上限，所述容许温度变化幅度表示所述温度变化幅度的容许上限，所述容许SOC变化幅度表示所述SOC变化幅度的容许上限；
在所述电流变化幅度低于所述容许电流变化幅度这一电流条件、所述温度变化幅度低于所述容许温度变化幅度这一温度条件以及所述SOC变化幅度低于所述容许SOC变化幅度这一SOC条件均成立的情况下，进行存储于所述存储器的所述二次电池的所述预定期间中的电压以及电流的频率变换，根据进行了频率变换后的电压以及电流算出所述二次电池的各频带的阻抗；
使用与预定频带对应的阻抗和与比所述预定频带高的其他频带对应的阻抗的比率以及基准值，推定所述二次电池是否处于高速率劣化状态，
所述预定频带是至少直流电阻以及反应电阻主要起作用的频带。
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