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CN101473483B - 制造氢分离膜燃料电池的方法 - Google Patents

制造氢分离膜燃料电池的方法 Download PDF

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Abstract

提供了一种用于制造燃料电池例如氢分离膜燃料电池的方法，该燃料电池在其阳极内具有可选择性透过氢的氢分离膜(12f)。在氢分离膜上形成电解质膜(10)，并且改变电解质膜的曲率以在电解质膜中产生压应力。

Description

制造氢分离膜燃料电池的方法
技术领域
本发明涉及用于制造氢分离膜燃料电池的方法。
背景技术
一些称为氢分离膜燃料电池的燃料电池在其阳极层内具有可选择性透过氢的氢分离膜，由此仅将氢从含氢气体供给到电解质。例如，日本专利申请公开号2006-12467记载了用于制造氢分离膜燃料电池的方法，其中在氢分离膜基底的表面上形成电解质膜。
一般而言，电解质膜是在高温下形成的。因此，如果电解质膜在形成之后置于低温下，则可能由于电解质膜的晶体收缩而在电解质膜中产生内应力(张应力)。此外，氢分离膜基底的热膨胀系数通常高于电解质膜的热膨胀系数。因此，已知氢分离膜在一般与燃料电池使用期间氢的移动方向垂直的方向上膨胀。因此，在氢分离膜上形成的电解质膜易于在燃料电池的使用期间受到产生于与氢分离膜基底的界面处的张应力的作用。
如果这种内应力变得大于电解质膜的强度或与氢分离膜的粘结强度，则电解质膜可能开裂以导致电极间短路，或者电解质膜可能以其它方式损伤，例如氢分离膜从电解质膜剥离。
发明内容
本发明提供一种降低氢分离膜燃料电池的电解质膜的损伤可能性的方法。
本发明的一个方面提供了用于制造燃料电池的方法，包括：在可透过氢的氢分离膜上形成电解质膜以形成组合件；和改变该组合件的电解质膜的曲率以在所述电解质膜中产生压应力。
根据该方面，即使在所述电解质膜中产生内应力(张应力)，在制造工艺期间产生的压应力也吸收或降低了该张应力，降低了由于张应力增加而引起的对电解质膜的损伤的可能性。
在形成组合件之前，氢分离膜可以设置有用于支撑所述氢分离膜的支撑构件。
根据该方法，通过该支撑构件提高了氢分离膜的强度，有利于并确保诸如变形的后续工艺。
可以使该组合件弯曲，使得该组合件的形成有电解质膜的表面凹形弯曲。
根据该方法，在电解质膜中产生沿凹面的压应力，降低电解质膜中相反的张应力，由此降低对电解质膜的损伤的可能性。
该组合件的形成有电解质膜的表面可以从凹形形状变形到平坦形状。
根据该方法，在氢分离膜弯曲使其待形成电解质膜的表面为凹形且随后在氢分离膜上形成有电解质膜的情形中，通过使弯曲表面变形成平坦表面在电解质膜中产生压应力。因此，由于其中的张应力而引起的对电解质膜的损伤的可能性降低。
可以通过在氢分离膜表面上生长柱状晶体来形成电解质膜。
根据该方法，由于柱状晶体的晶体结构，电解质膜的晶体受到一般与柱状晶体的纵向垂直的方向上的应力。因此，进一步降低了张应力并因此进一步降低对电解质膜的损伤的可能性。
本发明可以以不同形式实施，例如氢分离膜燃料电池、包括氢分离膜燃料电池的燃料电池系统、和引入该燃料电池系统的车辆。
附图说明
参照附图，从以下示例性实施方案的说明中，本发明的前述和其它目的、特征和优点会变得显而易见，附图中相同的附图标记表示相同的要素/元件，其中：
图1是显示氢分离膜燃料电池的结构的一个实例的示意横截面图；
图2A和2B示出根据第一实施方案的用于制造氢分离膜燃料电池的方法；
图3A和3B示出根据第一实施方案的用于制造氢分离膜燃料电池的所述方法；
图4A和4B示出根据第二实施方案的用于制造氢分离膜燃料电池的方法；
图5A和5B示出根据第二实施方案的用于制造氢分离膜燃料电池的所述方法；
图6A到6C示意性示出用于制造根据第三实施方案的氢分离膜燃料电池的方法；以及
图7是显示根据第四实施方案的氢分离膜燃料电池的示意图。
具体实施方式
图1是显示氢分离膜燃料电池结构的一个实例的示意横截面图。氢分离膜燃料电池100的单电池包括膜电极组合件13和其间插入组合件13的隔离器(隔板)14和15。膜电极组合件13包括电解质膜10和其间插入电解质膜10的阴极层11和氢分离阳极层12。通常，多个这种单电池堆叠在一起构成氢分离膜燃料电池堆。
电解质膜10是在潮湿条件下具有良好质子导电性的薄膜。电解质膜10的材料的实例包括“BaCeO3”和“SrCeO3”体系的陶瓷质子导体。阴极层11是在电解质膜10上由金属或陶瓷材料形成的膜。阴极层11的材料的实例包括钯(Pd)。阴极层11可以设置有负载铂(Pt)或类似物的电极催化剂层。
氢分离阳极层12由氢分离膜12f和支撑构件12s构成。氢分离膜12f是由例如Pd或Pd合金形成的，并且可选择性透过氢。氢分离膜12f还起阳极的作用。支撑构件12s具有板形的形状，形成有允许所供给的含氢气体通过的多个通孔12h，并且由例如不锈钢(SUS)制成。
阴极隔离器14设置为接触阴极层11。在阴极层11侧上的阴极隔离器14的表面形成有用于将含氧气体供给到阴极层11的多个槽(阴极气体流路CP)。阳极隔离器15设置为接触氢分离阳极层12的支撑构件12s。在支撑构件12s侧上的阳极隔离器15的表面形成有用于将含氢气体供给到氢分离膜12f的多个槽(阳极气体流路AP)。
这两个隔离器14和15具有收集在氢分离膜燃料电池100中氢和氧之间的电化学反应中产生的电的功能。该两个隔离器14和15由例如碳和金属的导电材料形成。
图2A、2B、3A和3B示出根据本发明第一实施方案的制造用于氢分离膜燃料电池中的膜电极组合件的方法。氢分离膜燃料电池的结构和材料与上述氢分离膜燃料电池100的结构和材料大致相同，它们之间的差别将在下文描述。
图2A是显示氢分离阳极层12的示意横截面图。在图2A的过程中，首先制备氢分离膜12f。形成有多个通孔12h的支撑构件12s设置在氢分离膜12f的一个表面。氢分离膜12f可以是未设置有支撑构件12s的自支撑膜。作为替代方案，在图2A过程之后的过程中可以为氢分离膜12f提供支撑构件12s。
在图2B的过程中，电解质膜10形成在未与支撑构件12s接触的氢分离膜12f的外表面上。通过形成在致密的氢分离膜12f之上，使得电解质膜10较薄。由于电解质膜10较薄，所以膜电阻减小。设置有电解质膜10(未设置有阴极层)的氢分离膜12f称为“氢分离膜-电解质膜组合件20”。
电解质膜10可以利用诸如PLD(脉冲激光沉积)或溅射的干涂法形成。电解质膜10可以形成为在氢分离膜12f的表面上生长的柱状晶体。
在这样的膜形成过程中，电解质膜10和氢分离膜12f可能经历明显的高温。例如，当利用PLD在钯(Pd)上形成膜时，温度达到约600℃。因此，如果在形成电解质膜10之后将电解质膜10和氢分离膜12f放置在低温下，则在电解质膜10中由于它的晶体收缩而可能产生内应力(张应力)T1。
通常，与电解质膜10的热膨胀系数相比，用于形成氢分离膜12f的材料的热膨胀系数较大。此外，已知氢分离膜12f在与当氢在400℃～500℃的高温运行条件下透过时氢的透过方向一般垂直的方向上膨胀。因此，可能在电解质膜10与氢分离膜12f的界面处产生张应力T2。
因此，如果在不采取任何措施的情况下组装氢分离膜燃料电池，则在上述应力T1和T2增加的情况下，电解质膜10可能裂开以导致电极间的短路，或者氢分离膜12f可能从电解质膜10剥离。因此，在该实施方案中提供以下方法。
在图3A的过程中，为氢分离膜-电解质膜组合件20提供阴极层11，以获得膜电极组合件13。此外，制备两个隔离器14a和15a以将膜电极组合件13夹在其间。
阴极隔离器14a一般为弯曲的板状形状，其形成有阴极气体流路CP的表面凸形弯曲。阳极隔离器15a一般处于弯曲板的形状，其形成有阳极气体流路AP的表面以与阴极隔离器14a大致相同的曲率凹形弯曲。
在图3B的过程中，两个隔离器14a和15a之间夹持有膜电极组合件13，由此组装氢分离膜燃料电池100a。因此，膜电极组合件13通过两个隔离器14a和15a弯曲，以形成弯曲板的形状，其在氢分离膜12f侧上的表面和在阴极层11侧上的表面分别凸形弯曲和凹形弯曲。
结果，电解质膜10受到朝向曲面中心的压应力C(图3B；箭头C)。因此，由于电解质膜10的晶体收缩而引起的张应力T1(图2B)和在与上述氢分离膜12f的界面处产生的张应力T2(图2B)被压应力C吸收或减小。
在电解质膜10形成为柱状晶体的情形中，晶体受到在与柱状晶体纵向一般垂直的方向上的应力。因此，在晶体水平处应力减小，提供更强烈的应力减小效果。请注意，电解质膜10可以不形成为柱状晶体。
如上所述，在第一实施方案中，电解质膜10形成于平坦的氢分离膜12f上，然后使所得组合件弯曲，使得其电解质膜10侧的表面凹形弯曲以组装燃料电池。因此，电解质膜10受到如上所述的减小的应力，降低对电解质膜10的损伤的可能性。
图4A、4B、5A和5B示出根据本发明第二实施方案的制造用于氢分离膜燃料电池中的膜电极组合件的方法。除了图4A中氢分离阳极层12a的形状之外，图4A、4B、5A和5B中显示的过程与图2A、2B、3A和3B中显示的过程大致相同。
在图4A的过程中，制备氢分离阳极层12a(图4A)。在该实施方案中，氢分离阳极层12a一般具有弯曲板的形状，其待形成电解质膜10的表面凸形弯曲。该曲率可以与第一实施方案中两个隔离器14a和15a的曲率大致相同。
图4B的过程和后续过程与第一实施方案中的过程相同。由于氢分离阳极层12a如上所述弯曲，所以电解质膜10也弯曲(图4B；氢分离膜-电解质膜组合件20a)。自然地，在插入两个隔离器14a和15a之间以前，膜电极组合件13a一般形成为弯曲板的形状，其阴极层11侧的表面鼓出。
在图5B的过程中，膜电极组合件13a夹持在两个隔离器14a和15a之间，由此一般变形为弯曲板的形状，其电解质膜10侧的表面凹形弯曲(图5)。
根据该制造方法，在氢分离膜燃料电池100a的电解质膜10中产生的压应力C(图5B；箭头C)比第一实施方案中的压应力C大，进一步降低了对电解质膜10的损伤的可能性。
图6A～6C示意性示出根据第三实施方案的用于制造氢分离膜燃料电池的方法。
图6A是示意性显示氢分离阳极层12b的立体图。尽管在第二实施方案中的图4A过程中制备的氢分离阳极层12a一般为弯曲板的形状，但是在本实施方案中制备的氢分离阳极层12b一般为研钵(或碗)的形状，其待形成电解质膜10的表面的中心附近鼓出最多。尽管未显示，但是可以为氢分离阳极层12b的氢分离膜12f提供支撑构件12s。
在图6B的过程中，电解质膜10形成于氢分离膜12f的凸形表面上，以获得氢分离膜-电解质膜组合件20b。然后，在图6C的过程中，氢分离阳极层12b变形，使得其在电解质膜10侧上的表面凹形弯曲。
在本实施方案中，也可以利用与第一实施方案和第二实施方案中相同的方法使氢分离膜-电解质膜组合件20b变形。也就是说，在为电解质膜10提供阴极层(未显示)之后，可以制备两个隔离器并将组合件20b夹持在其间，该两个隔离器一般具有在与图6A的氢分离阳极层12b相反的方向上鼓出的研钵形状。
根据该制造方法，在电解质膜10中产生的压应力从整个外缘向一般研钵形状的底部作用，减小作用在电解质膜10中的相反的张应力。因此，比第一实施方案和第二实施方案更多地减小对电解质膜10的损伤的可能性。
图7是显示用于圆柱状氢分离膜燃料电池的膜电极组合件13c的示意图。膜电极组合件13c通过例如分别使在图3A和5A中所示的膜电极组合件13和13a中的任一个变形为阴极层11在内侧的圆柱形状来形成，如图7所示。注意，图7中未显示支撑构件12s。
在膜电极组合件13c的电解质膜10中，产生沿圆柱形状的圆周方向的压应力，降低了对电解质膜10的损害的可能性。
在上述实施方案中，通过将膜电极组合件13夹持在两个隔离器14a和15a之间使膜电极组合件13变形。然而，可以通过对膜电极组合件13施加压力来使膜电极组合件13变形，例如在将膜电极组合件13夹持在隔离器之间以前进行所述变形。
在上述实施方案中，膜电极组合件的曲率在形成阴极层11之后改变(图3B和5B)。然而，氢分离膜-电解质膜组合件20或20a的曲率可以在形成阴极层11之前改变。
在第二实施方案中，膜电极组合件13a夹持在两个弯曲的隔离器14a和15a之间。但是，组合件13a可以夹持在通常平坦的隔离器14和15之间(在该情况下，组装之后的氢分离膜燃料电池的结构与图1的相同)。利用该结构，通过隔离器14和15使已经弯曲的膜电极组合件13a变形为平坦形状，在电解质膜10中产生压应力。因此，降低了对电解质膜的损伤的可能性。
虽然上文已经示出了本发明的一些实施方案，但是应当理解，本发明不限于所说明的实施方案的细节，而是在不背离本发明的构思和范围的情况下，可以实施为具有本领域技术人员可知的各种变化、修改或改进。

Claims (5)

1.一种用于制造燃料电池的方法，包括：
在可透过氢的氢分离膜(12f)上形成电解质膜(10)以形成组合件；和
通过在所述组合件的制造过程期间将所述组合件夹持在弯曲的隔离器(14a、15a)之间，改变所述组合件的所述电解质膜的曲率以在所述电解质膜中产生压应力。
2.根据权利要求1所述的用于制造燃料电池的方法，还包括：在形成所述组合件之前，为所述氢分离膜提供用于支撑所述氢分离膜的支撑构件(12s)。
3.根据权利要求1或2所述的用于制造燃料电池的方法，其中所述组合件弯曲为使得形成有所述电解质膜的表面凹形弯曲以改变所述电解质膜的所述曲率。
4.根据权利要求1或2所述的用于制造燃料电池的方法，其中所述组合件弯曲为使得形成有所述电解质膜的表面凸形弯曲，并且将所述组合件夹持在所述弯曲的隔离器之间，面向所述组合件的形成有所述电解质膜的表面的所述弯曲的隔离器的表面形成为凸形弯曲。
5.根据权利要求1或2所述的用于制造燃料电池的方法，还包括：在所述电解质膜上设置阴极层(11)。
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