CN108963188B - 一种锂电池负极及其制备方法和锂电池 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种锂电池负极及其制备方法和锂电池，该锂电池负极包括集流体、胶粘层、碳纳米管薄膜、中间层与导锂层，所述集流体上涂布有胶粘层，胶粘层为由胶粘剂成“井”字形涂布形成的网状结构，集流体上通过胶粘层粘接有碳纳米管薄膜，碳纳米管薄膜上设置有中间层，中间层上设置有导锂层，所述中间层为石墨烯薄膜。本发明在保证碳纳米管薄膜与集流体和石墨烯薄膜紧密贴合的同时能够防止胶粘剂大量混入碳纳米管薄膜中，碳纳米管薄膜与石墨烯薄膜的表面微孔结构能够得到充分利用，提高了锂电池的充放电速率，同时碳纳米管薄膜的微孔结构与大比表面积提高了负极的吸液与保液能力，从而提高了锂电池的充放电性能与循环性能。
Description
技术领域
本发明属于锂电池技术领域，具体的，涉及一种锂电池负极及其制备方法和锂电池。
背景技术
锂电池是一种绿色清洁能源，相较于传统的镍铬电池、镍氢电池等具有电压高、能量密度大等优点，自问世以来，锂电池凭借着它的优势快速得到人们的认同并在诸多邻域得到了快速的发展，锂电池在迅速发展的便携式设备中得到了广泛的应用。
传统的锂电池主要包括正极、负极、隔膜与电解质四个部分，常见的锂离子电池正极材料为含锂的活性化合物，负极材料则先用碳系材料，充电时，加在电池两极的电势会使正极的活性化合物释放锂离子，嵌入负极分子排列成片状结构的碳中，放电时，锂离子重新从碳中析出，重新与正极的化合物结合，从而达到循环充放电的效果，在锂电池首次充放电的过程中，电极材料与电解液会在固液相界面上发生反应，形成一层SEI膜，SEI膜能够隔绝电子，却是锂离子的优良导体，SEI膜的生成会消耗部分锂离子，使得首次充放电不可逆容量增加，降低电机材料充放电效率，但是同时SEI膜能够避免溶剂分子共嵌入而对电极材料造成破坏，从而提高电机的循环性能与使用寿命，SEI膜在高温环境会发生分解，并在修复时消耗锂离子，影响到电池的充放电效率，因此如何改善锂离子电池的充放电效率与电池循环性能、使用寿命之间的关系，是提高锂电池总体性能的关键所在，为了解决这一问题，本发明提供了以下技术方案。
发明内容
本发明的目的在于提供一种锂电池负极及其制备方法和锂电池。
本发明需要解决的技术问题为：
1、现有技术中锂离子电池中的锂离子嵌入负极材料的速度与嵌入量都受到负极材料自身结构的限制而无法得到显著提高，直接影响到了锂电池的充放电效率；
2、现有技术中直接将导电剂、活性物质与粘结剂混合后制浆后均匀涂布在金属集流体上，一方面粘结剂会影响到负极活性物质，无法充分利用负极活性物质的表面微孔结构，限制了负极活性物质对锂离子的吸附；
3、锂电池负极的吸液与保液能力较差，从而直接影响到锂电池的充放电性能与循环性能。
本发明的目的可以通过以下技术方案实现：
一种锂电池负极，包括集流体、胶粘层、碳纳米管薄膜、中间层与导锂层，所述集流体上涂布有胶粘层，胶粘层为由胶粘剂成“井”字形涂布形成的网状结构，集流体上通过胶粘层粘接有碳纳米管薄膜，碳纳米管薄膜上设置有中间层，中间层上设置有导锂层；
所述集流体为金属基板，集流体的材质可以选用铜、金、或银中的一种；
所述中间层为石墨烯薄膜；
所述导锂层为导锂喷雾溶液通过静电喷涂的方式形成，其中导锂喷雾溶液是由能对电子绝缘的锂离子导体材料配置而成；
所述胶粘剂为羧甲基纤维素钠与丁苯橡胶胶乳的混合物，其中羧甲基纤维素钠占胶粘剂的重量比为45％-55％,丁苯橡胶胶乳占胶粘剂的重量比为45％-55％；
所述碳纳米管薄膜中含有大量的微孔结构，且微孔孔径小于1微米，因此具有很大的比表面积。
一种锂电池负极的制备方法，包括如下步骤：
步骤一：将制备完成的胶粘剂涂布在集流体上，胶粘剂的涂布方法为：在集流体上等距涂布若干条平行的胶粘条A，两个相邻胶粘条A之间的距离为1/2L-d；在集流体上等距涂布若干条平行的胶粘条B，相邻胶粘条B之间的距离为H-d，胶粘条B与胶粘条A垂直设置，胶粘条B与胶粘条A的涂布宽度相等，胶粘剂的涂布环境的湿度保持在60％-75％，防止在胶粘剂涂过程中胶粘机快速干燥，其中L是所生产的负极上沿胶粘条B方向距离最远的两点之间的距离，d为胶粘条A的涂布宽度，其中H为所生产的负极上沿胶粘条A方向距离最远的两点之间的距离；
步骤二：将碳纳米管薄膜均匀铺设在集流体上，采用滚轴状压头对碳纳米管薄膜进行辊压，使碳纳米管薄膜与集流体紧密粘合在一起，滚轴状压头的辊压方法为沿胶粘条A或者胶粘条B进行辊压，整个辊压过程中滚轴状压头的辊压方向不变，使受挤压扩散后的胶粘剂分散均匀；
步骤三：按照步骤一中的涂布方法在碳纳米管薄膜上涂布胶粘条C与胶粘条D，其中胶粘条C的涂布位置与涂布宽度与胶粘条A对应相同，胶粘条D的涂布位置与涂布宽度与胶粘条B对应相同；
步骤四：将石墨烯薄膜均匀铺设在碳纳米管薄膜上，采用滚轴状压头对石墨烯薄膜进行辊压，使碳纳米管薄膜与石墨烯薄膜紧密粘合在一起，同时碳纳米管薄膜与石墨烯薄膜之间未受胶粘剂连接的部分会根据范德华力紧密贴合在一起，该步骤中滚轴状压头的辊压方向与步骤二中的辊压方向一致；
步骤五：将配置形成的导锂喷雾溶液装入注射器中，在25KV的高压电场下进行喷涂，喷涂环境温度为23℃-27℃，环境湿度小于30％，待喷雾干燥后，形成一层导锂层，导锂层的厚度优选为5-55nm；
步骤六：在45-55℃的环境下烘干8-10h后通过滚轴状压头进行辊压，辊压后进行裁剪形成成品负极。
本发明将负极片设计为由内而外的碳纳米管薄膜-石墨烯薄膜-导锂层，其中碳纳米管薄膜的两面通过胶粘层分别与集流体和石墨烯薄膜连接，由于胶粘层的网状铺设方式，在保证碳纳米管薄膜与集流体和石墨烯薄膜紧密贴合的同时能够防止胶粘剂大量混入碳纳米管薄膜中，碳纳米管薄膜与石墨烯薄膜的表面微孔结构能够得到充分利用，提高了锂离子嵌入负极材料的速度与嵌入量，从而提高了锂离子电池的充放电速率，同时碳纳米管薄膜的微孔结构与大比表面积提高了负极的吸液与保液能力，从而提高了锂离子电池的充放电性能与循环性能。
所述导锂喷雾溶液包括无机锂盐与有机溶剂均匀搅拌分散形成，其中无机锂盐为硫酸锂、磷酸锂、磷酸二氢锂、碳酸锂、硅酸锂、硼酸锂、偏硼酸锂、铝酸锂、偏铝酸锂中的一种，所述有机溶剂为甲醇、乙醇、异丙醇中的一种或至少两种的混合溶剂；
所述无机锂盐是一种能对电子绝缘的锂离子导体材料，通过无机锂盐形成的导锂层能够抑制电解液与中间层和碳纳米管薄膜接触，提高电解液的抗还原能力，降低SEI膜的修补与形成时锂离子的消耗，提高了锂离子电池的循环性能。
本发明还包括一种锂电池，该锂电池的制备方法包括如下步骤：
S1、正极片的制备:将正极活性物质、导电剂、粘结剂、溶剂等物质均匀分散混合后制成正极浆料，将正极浆料均匀涂覆在正极集流体表面后，经过烘干、碾压、裁剪、真空干燥后形成锂电池正极片；
S2、采用上述步骤中制备的锂电池负极片；
S3、将正负极片经过叠片或卷绕形成电芯后放入电池外壳中，电池外壳的材质在本发明中没有特定要求，可以选用铝壳、钢壳、塑料壳或铝塑膜，对电池外壳进行封口后进行注液与化成等操作得到成品锂电池。
本发明的有益效果：
1、碳纳米管薄膜的两面通过胶粘层分别与集流体和石墨烯薄膜连接，由于胶粘层的网状铺设方式，在保证碳纳米管薄膜与集流体和石墨烯薄膜紧密贴合的同时能够防止胶粘剂大量混入碳纳米管薄膜中，碳纳米管薄膜与石墨烯薄膜的表面微孔结构能够得到充分利用，提高了锂离子嵌入负极材料的速度与嵌入量，从而提高了锂离子电池的充放电速率；
2、同时碳纳米管薄膜的微孔结构与大比表面积提高了负极的吸液与保液能力，从而提高了锂离子电池的充放电性能与循环性能；
3、在石墨烯薄膜与碳纳米管薄膜相背的一面设置有一层导锂层，导锂层的存在不影响锂离子与负极之间的锂离子交换，同时能够抑制电解液与负极材料的接触，降低锂离子电池中锂离子在使用过程中的消耗，提高锂离子电池的循环性能。
附图说明
下面结合附图和具体实施例对本发明作进一步详细描述。
图1为锂离子负极的结构示意图；
图2为胶粘层的结构示意图。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其它实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1
一种锂电池负极，如图1、图2所示，包括集流体、胶粘层、碳纳米管薄膜、中间层与导锂层，所述集流体上涂布有胶粘层，胶粘层为由胶粘剂成“井”字形涂布形成的网状结构，集流体上通过胶粘层粘接有碳纳米管薄膜，碳纳米管薄膜上设置有中间层，中间层上设置有导锂层；
所述集流体为金属基板，集流体的材质为铜；
所述中间层为石墨烯薄膜；
所述导锂层为导锂喷雾溶液通过静电喷涂的方式形成，其中导锂喷雾溶液是由能对电子绝缘的锂离子导体材料配置而成；
所述胶粘剂为羧甲基纤维素钠与丁苯橡胶胶乳的混合物，其中羧甲基纤维素钠占胶粘剂的重量比为55％,丁苯橡胶胶乳占胶粘剂的重量比为45％；
所述碳纳米管薄膜中含有大量的微孔结构，且微孔孔径小于1微米，因此具有很大的比表面积。
一种锂电池负极的制备方法，包括如下步骤：
步骤一：将制备完成的胶粘剂涂布在集流体上，如图2所示，胶粘剂的涂布方法为：在集流体上等距涂布若干条平行的胶粘条A，两个相邻胶粘条A之间的距离为1/2L-d；在集流体上等距涂布若干条平行的胶粘条B，相邻胶粘条B之间的距离为H-d，胶粘条B与胶粘条A垂直设置，胶粘条B与胶粘条A的涂布宽度相等，胶粘剂的涂布环境的湿度保持在70％，防止在胶粘剂涂过程中胶粘机快速干燥，其中L是所生产的负极上沿胶粘条B方向距离最远的两点之间的距离，d为胶粘条A的涂布宽度，其中H为所生产的负极上沿胶粘条A方向距离最远的两点之间的距离；
步骤二：将碳纳米管薄膜均匀铺设在集流体上，采用滚轴状压头对碳纳米管薄膜进行辊压，使碳纳米管薄膜与集流体紧密粘合在一起，滚轴状压头的辊压方法为沿胶粘条A或者胶粘条B进行辊压，整个辊压过程中滚轴状压头的辊压方向不变，使受挤压扩散后的胶粘剂分散均匀；
步骤三：按照步骤一中的涂布方法在碳纳米管薄膜上涂布胶粘条C与胶粘条D，其中胶粘条C的涂布位置与涂布宽度与胶粘条A对应相同，胶粘条D的涂布位置与涂布宽度与胶粘条B对应相同；
步骤四：将石墨烯薄膜均匀铺设在碳纳米管薄膜上，采用滚轴状压头对石墨烯薄膜进行辊压，使碳纳米管薄膜与石墨烯薄膜紧密粘合在一起，同时碳纳米管薄膜与石墨烯薄膜之间未受胶粘剂连接的部分会根据范德华力紧密贴合在一起，该步骤中滚轴状压头的辊压方向与步骤二中的辊压方向一致；
步骤五：将配置形成的导锂喷雾溶液装入注射器中，在25KV的高压电场下进行喷涂，喷涂环境温度为25℃，环境湿度小于30％，待喷雾干燥后，形成一层导锂层，导锂层的厚度优选为5-55nm；
步骤六：在50℃的环境下烘干8h后通过滚轴状压头进行辊压，辊压后进行裁剪形成成品负极。
所述导锂喷雾溶液包括无机锂盐与有机溶剂均匀搅拌分散形成，其中无机锂盐为硫酸锂，所述有机溶剂为甲醇与乙醇的混合溶剂；
所述无机锂盐是一种能对电子绝缘的锂离子导体材料，通过无机锂盐形成的导锂层能够抑制电解液与中间层和碳纳米管薄膜接触，提高电解液的抗还原能力，降低SEI膜的修补与形成时锂离子的消耗，提高了锂离子电池的循环性能。
本发明还包括一种锂电池，该锂电池的制备方法包括如下步骤：
S1、正极片的制备:将正极活性物质、导电剂、粘结剂、溶剂等物质均匀分散混合后制成正极浆料，将正极浆料均匀涂覆在正极集流体表面后，经过烘干、碾压、裁剪、真空干燥后形成锂电池正极片；
S2、采用上述步骤中制备的锂电池负极片；
S3、将正负极片经过叠片或卷绕形成电芯后放入电池外壳中，电池外壳的材质在本发明中没有特定要求，可以选用铝壳、钢壳、塑料壳或铝塑膜，对电池外壳进行封口后进行注液与化成等操作得到成品锂电池。
实施例2
一种锂电池负极，如图1、图2所示，包括集流体、胶粘层、碳纳米管薄膜、中间层与导锂层，所述集流体上涂布有胶粘层，胶粘层为由胶粘剂成“井”字形涂布形成的网状结构，集流体上通过胶粘层粘接有碳纳米管薄膜，碳纳米管薄膜上设置有中间层，中间层上设置有导锂层；
所述集流体为金属基板，集流体的材质可以选用铜、金、或银中的一种；
所述中间层为石墨烯薄膜；
所述导锂层为导锂喷雾溶液通过静电喷涂的方式形成，其中导锂喷雾溶液是由能对电子绝缘的锂离子导体材料配置而成；
所述胶粘剂为羧甲基纤维素钠与丁苯橡胶胶乳的混合物，其中羧甲基纤维素钠占胶粘剂的重量比为50％,丁苯橡胶胶乳占胶粘剂的重量比为50％；
所述碳纳米管薄膜中含有大量的微孔结构，且微孔孔径小于1微米，因此具有很大的比表面积。
一种锂电池负极的制备方法，包括如下步骤：
步骤一：将制备完成的胶粘剂涂布在集流体上，如图2所示，胶粘剂的涂布方法为：在集流体上等距涂布若干条平行的胶粘条A，两个相邻胶粘条A之间的距离为1/2L-d；在集流体上等距涂布若干条平行的胶粘条B，相邻胶粘条B之间的距离为H-d，胶粘条B与胶粘条A垂直设置，胶粘条B与胶粘条A的涂布宽度相等，胶粘剂的涂布环境的湿度保持在65％，防止在胶粘剂涂过程中胶粘机快速干燥，其中L是所生产的负极上沿胶粘条B方向距离最远的两点之间的距离，d为胶粘条A的涂布宽度，其中H为所生产的负极上沿胶粘条A方向距离最远的两点之间的距离；
步骤二：将碳纳米管薄膜均匀铺设在集流体上，采用滚轴状压头对碳纳米管薄膜进行辊压，使碳纳米管薄膜与集流体紧密粘合在一起，滚轴状压头的辊压方法为沿胶粘条A或者胶粘条B进行辊压，整个辊压过程中滚轴状压头的辊压方向不变，使受挤压扩散后的胶粘剂分散均匀；
步骤三：按照步骤一中的涂布方法在碳纳米管薄膜上涂布胶粘条C与胶粘条D，其中胶粘条C的涂布位置与涂布宽度与胶粘条A对应相同，胶粘条D的涂布位置与涂布宽度与胶粘条B对应相同；
步骤四：将石墨烯薄膜均匀铺设在碳纳米管薄膜上，采用滚轴状压头对石墨烯薄膜进行辊压，使碳纳米管薄膜与石墨烯薄膜紧密粘合在一起，同时碳纳米管薄膜与石墨烯薄膜之间未受胶粘剂连接的部分会根据范德华力紧密贴合在一起，该步骤中滚轴状压头的辊压方向与步骤二中的辊压方向一致；
步骤五：将配置形成的导锂喷雾溶液装入注射器中，在25KV的高压电场下进行喷涂，喷涂环境温度为27℃，环境湿度小于30％，待喷雾干燥后，形成一层导锂层，导锂层的厚度优选为5-55nm；
步骤六：在45℃的环境下烘干10h后通过滚轴状压头进行辊压，辊压后进行裁剪形成成品负极。
所述导锂喷雾溶液包括无机锂盐与有机溶剂均匀搅拌分散形成，其中无机锂盐为偏铝酸锂，所述有机溶剂为异丙醇；
本发明还包括一种锂电池，该锂电池采用上述步骤生产制得的锂电池负极。
以上内容仅仅是对本发明结构所作的举例和说明，所属本技术领域的技术人员对所描述的具体实施例做各种各样的修改或补充或采用类似的方式替代，只要不偏离发明的结构或者超越本权利要求书所定义的范围，均应属于本发明的保护范围。
Claims (6)
1.一种锂电池负极，其特征在于，该负极包括集流体、胶粘层、碳纳米管薄膜、中间层与导锂层，所述集流体上涂布有胶粘层，胶粘层为由胶粘剂成“井”字形涂布形成的网状结构，集流体上通过胶粘层粘接有碳纳米管薄膜，碳纳米管薄膜上设置有中间层，中间层上设置有导锂层；
所述中间层为石墨烯薄膜；
所述导锂层为导锂喷雾溶液通过静电喷涂的方式形成，其中导锂喷雾溶液是由能对电子绝缘的锂离子导体材料配置而成；
所述锂离子电池负极的制备方法，包括如下步骤：
步骤一：将制备完成的胶粘剂涂布在集流体上，胶粘剂的涂布方法为：在集流体上等距涂布若干条平行的胶粘条A，两个相邻胶粘条A之间的距离为1/2L-d；在集流体上等距涂布若干条平行的胶粘条B，相邻胶粘条B之间的距离为H-d，胶粘条B与胶粘条A垂直设置，胶粘条B与胶粘条A的涂布宽度相等，胶粘剂的涂布环境的湿度保持在60％-75％，其中L是所生产的负极上沿胶粘条B方向距离最远的两点之间的距离，d为胶粘条A的涂布宽度，H为所生产的负极上沿胶粘条A方向距离最远的两点之间的距离；
步骤二：将碳纳米管薄膜均匀铺设在集流体上，采用滚轴状压头对碳纳米管薄膜进行辊压，滚轴状压头的辊压方法为沿胶粘条A或者胶粘条B进行辊压，整个辊压过程中滚轴状压头的辊压方向不变；
步骤三：按照步骤一中的涂布方法在碳纳米管薄膜上涂布胶粘条C与胶粘条D，其中胶粘条C的涂布位置与涂布宽度与胶粘条A对应相同，胶粘条D的涂布位置与涂布宽度与胶粘条B对应相同；
步骤四：将石墨烯薄膜均匀铺设在碳纳米管薄膜上，采用滚轴状压头对石墨烯薄膜进行辊压，同时碳纳米管薄膜与石墨烯薄膜之间未受胶粘剂连接的部分通过范德华力紧密贴合，该步骤中滚轴状压头的辊压方向与步骤二中的辊压方向一致；
步骤五：将配置形成的导锂喷雾溶液装入注射器中，在25KV的高压电场下进行喷涂，喷涂环境温度为23℃-27℃，环境湿度小于30％，待喷雾干燥后，形成一层导锂层，导锂层的厚度为5-55nm；
步骤六：在45-55℃的环境下烘干8-10h后通过滚轴状压头进行辊压，辊压后进行裁剪形成成品负极。
2.根据权利要求1所述的一种锂电池负极，其特征在于，所述集流体为金属基板，集流体的材质选用铜、金、或银中的一种。
3.根据权利要求1所述的一种锂电池负极，其特征在于，所述胶粘剂为羧甲基纤维素钠与丁苯橡胶胶乳的混合物，其中羧甲基纤维素钠占胶粘剂的重量比为45％-55％,丁苯橡胶胶乳占胶粘剂的重量比为45％-55％。
4.一种锂电池负极的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
步骤一：将制备完成的胶粘剂涂布在集流体上，胶粘剂的涂布方法为：在集流体上等距涂布若干条平行的胶粘条A，两个相邻胶粘条A之间的距离为1/2L-d；在集流体上等距涂布若干条平行的胶粘条B，相邻胶粘条B之间的距离为H-d，胶粘条B与胶粘条A垂直设置，胶粘条B与胶粘条A的涂布宽度相等，胶粘剂的涂布环境的湿度保持在60％-75％，其中L是所生产的负极上沿胶粘条B方向距离最远的两点之间的距离，d为胶粘条A的涂布宽度，H为所生产的负极上沿胶粘条A方向距离最远的两点之间的距离；
步骤二：将碳纳米管薄膜均匀铺设在集流体上，采用滚轴状压头对碳纳米管薄膜进行辊压，滚轴状压头的辊压方法为沿胶粘条A或者胶粘条B进行辊压，整个辊压过程中滚轴状压头的辊压方向不变；
步骤三：按照步骤一中的涂布方法在碳纳米管薄膜上涂布胶粘条C与胶粘条D，其中胶粘条C的涂布位置与涂布宽度与胶粘条A对应相同，胶粘条D的涂布位置与涂布宽度与胶粘条B对应相同；
步骤四：将石墨烯薄膜均匀铺设在碳纳米管薄膜上，采用滚轴状压头对石墨烯薄膜进行辊压，同时碳纳米管薄膜与石墨烯薄膜之间未受胶粘剂连接的部分通过范德华力紧密贴合，该步骤中滚轴状压头的辊压方向与步骤二中的辊压方向一致；
步骤五：将配置形成的导锂喷雾溶液装入注射器中，在25KV的高压电场下进行喷涂，喷涂环境温度为23℃-27℃，环境湿度小于30％，待喷雾干燥后，形成一层导锂层，导锂层的厚度为5-55nm；
步骤六：在45-55℃的环境下烘干8-10h后通过滚轴状压头进行辊压，辊压后进行裁剪形成成品负极。
5.根据权利要求4所述的一种锂电池负极的制备方法，其特征在于，所述导锂喷雾溶液由无机锂盐与有机溶剂均匀搅拌分散形成，其中无机锂盐为硫酸锂、磷酸锂、磷酸二氢锂、碳酸锂、硅酸锂、硼酸锂、偏硼酸锂、铝酸锂、偏铝酸锂中的一种，所述有机溶剂为甲醇、乙醇、异丙醇中的一种或至少两种的混合溶剂。
6.一种锂电池，其特征在于，该锂电池的制备方法包括如下步骤：
S1、正极片的制备:将正极活性物质、导电剂、粘结剂、溶剂等物质均匀分散混合后制成正极浆料，将正极浆料均匀涂覆在正极集流体表面后，经过烘干、碾压、裁剪、真空干燥后形成锂电池正极片；
S2、采用权利要求1中制备的锂电池负极片；
S3、将正负极片经过叠片或卷绕形成电芯后放入电池外壳中，电池外壳可以选用铝壳、钢壳、塑料壳或铝塑膜，对电池外壳进行封口后进行注液、化成得到成品锂电池。
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| CN201811082163.3A CN108963188B (zh) | 2018-09-17 | 2018-09-17 | 一种锂电池负极及其制备方法和锂电池 |
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