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CN105899071A - 辛、壬和癸脂肪酸以及拟除虫菊酯杀成虫剂 - Google Patents

辛、壬和癸脂肪酸以及拟除虫菊酯杀成虫剂 Download PDF

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CN105899071A CN201480057817.0A CN201480057817A CN105899071A CN 105899071 A CN105899071 A CN 105899071A CN 201480057817 A CN201480057817 A CN 201480057817A CN 105899071 A CN105899071 A CN 105899071A
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Abstract

本发明涉及辛、壬和癸(C8、9、10)脂肪酸与拟除虫菊酯的混合物。本发明还涉及利用辛、壬和癸(C8、9、10)脂肪酸与拟除虫菊酯混合物以较好地控制节肢动物的方法。

Description

辛、壬和癸脂肪酸以及拟除虫菊酯杀成虫剂
发明领域
本发明涉及辛、壬和癸脂肪酸与拟除虫菊酯的混合物。
发明背景
节肢动物，如蚊子，对人类和其他动物而言通常是滋扰物。节肢动物也可以是疾病的载体。由于滋扰和公共卫生问题，人类努力控制其环境附近的节肢动物群体。控制节肢动物的方法之一是通过使用拟除虫菊酯。
拟除虫菊酯是轴突刺激性毒素(excitoxin)，其阻止节肢动物轴突膜中的电压门控钠通道的关闭。该毒素通过麻痹生物体起作用。
虽然拟除虫菊酯是有效的节肢动物杀成虫剂，但主要问题是，节肢动物群体正发展出针对其的抗性。在大多数洲，在大部分医学上重要的蚊虫物种中已报道了由特异性解毒酶或改变的靶位点机制(钠通道中的Jcdr型突变)引起的拟除虫菊酯抗性。如果抗性继续以当前速度发展和传播，可能会导致当前形式的此类杀虫剂失效。此种情况在公共健康方面可能产生破坏性后果，因为迄今还没有针对多种拟除虫菊酯的明显的替代品。
抗性是由在多昆虫世代期间内暴露于相同或相似的杀虫剂种类所引起的复杂现象。抗性的发展是由种群中易感个体的灭绝和天生具有针对杀虫剂作用的“免疫”的个体的后续繁殖的存活所引起的。抗性可由多种因素引起，其包括选择靶位点突变、解毒酶和降低的表皮渗透。抗性可出现于先前已被鉴定为杀虫剂易感的初始群体或者已经暴露于另外的或者相似类型或作用模式的杀虫剂的那些群体中。可发生交叉抗性，并且除生理抗性之外，还可能存在行为抗性机制。针对当前的控制措施的抗性的最终结果是，在环境可接受的施用量下，可用的杀虫剂通常不足以提供实现足够的节肢动物控制水平所必需的死亡率。由于拟除虫菊酯抗性的昆虫造成显著的人类健康风险，因此本领域需要安全且有效的节肢动物杀虫剂。
成为主要的健康问题的节肢动物的类型之一是蚊子。传播疾病的三个主要的蚊子属是按蚊、库蚊和伊蚊。因此，有必要控制蚊子以减少疾病传播。
杀虫剂可以攻击昆虫发育的任何阶段。然而，传播引起疾病的病毒和寄生虫的是成虫期的蚊子在。控制幼虫期是抑制蚊子群体的第一道防线，但在无控制成年蚊子的能力的情况下，管理疾病的能力在许多情况下可被严重损害。
过去，杀虫剂抗性的问题已经通过轮换不同化学物质的常规杀虫剂得到了解决。然而，在许多情况下已发展出针对多种化学物质的抗性，这将该方法复杂化。因此，需要新的方法来克服杀虫剂抗性。
美国专利第6306415号涉及通过局部应用组合物驱赶苍蝇的方法，此组合物包含1：1：1比例的辛酸、壬酸和癸酸作为仅有的活性成分的。美国专利第6444216号涉及驱赶昆虫的组合物和方法，其包含脂肪酸的混合物作为仅有的活性成分。这些专利未讨论与拟除虫菊酯组合使用这些化合物的可能性。
McAllister等(Mode of Action for Natural Products Isolated fromEssential Oils of Two Trees is Different From Available Mosquito Adulticides,J.Med.Entomol.47(6):1123-1126)讨论了百里香醌、诺卡酮和香芹酚用于处理拟除虫菊酯抗性蚊子品系的可能的实用性，但未讨论与拟除虫菊酯组合使用这些化合物的可能性。
现有技术的组合物未能产生对拟除虫菊酯抗性和拟除虫菊酯易感的节肢动物有效的环境安全的杀成虫剂。
发明概述
在一个方面中，本发明涉及杀虫剂混合物，其包含有效量的辛、壬和癸(C8、9、10)脂肪酸以及有效量的拟除虫菊酯。
在另一个方面中，本发明涉及控制昆虫的方法，所述方法包括向需要控制昆虫的环境施用有效量的本发明的混合物。
附图简述
图1，在瓶生物测定中，易感的和抗性埃及伊蚊对苄氯菊酯的时间/死亡率应答，该图是来自瓶生物测定实施例#1的结果的图。该生物测定证实了埃及伊蚊品系对拟除虫菊酯具有抗性。
图2，在瓶生物测定中，易感的和抗性埃及伊蚊对C8910的时间/死亡率应答，该图是来自瓶生物测定实施例#2的结果的图。该生物测定证明了拟除虫菊酯抗性的和拟除虫菊酯易感的埃及伊蚊对C8、9、10脂肪酸的混合物具有等同的应答。
图3，在瓶生物测定中，易感的和抗性埃及伊蚊对1:0.01比例的C8910与苄氯菊酯的时间/死亡率应答，该图是来自瓶生物测定实施例#3的结果的图。该生物测定证明了拟除虫菊酯抗性的埃及伊蚊比拟除虫菊酯易感的埃及伊蚊具有更快速的针对C8、9、10脂肪酸与拟除虫菊酯(如苄氯菊酯)的混合物的应答。
发明详述
申请人发现，辛、壬和癸酸(C8、9、10)与拟除虫菊酯的混合物产生了针对成年蚊子的高效杀虫化合物。此外，本发明的混合物提供了昆虫的快速击倒和高死亡率。
出乎意料的是，辛、壬和癸(C8、9、10)脂肪酸与拟除虫菊酯的混合物提供了拟除虫菊酯抗性蚊子的较好控制。这是出乎意料的，因为本领域技术人员不会预料到当存在辛、壬和癸脂肪酸时，发展出针对拟除虫菊酯的抗性的蚊子由于拟除虫菊酯暴露而被杀死。如上所述的美国专利第6306415号和第6444216号涉及用脂肪酸驱赶昆虫，但未能提示增加的死亡率。因此，昆虫会被昆虫已对其产生抗性的化合物与驱虫剂的组合杀死是出乎意料的。
此外，本发明的混合物提供了高于单独的拟除虫菊酯的对拟除虫菊酯易感物种的杀灭率。驱虫剂、辛、壬和癸脂肪酸(C8、9、10)会增强拟除虫菊酯的杀灭率是出乎意料的。
本文使用的“脂肪酸混合物”和“脂肪酸的混合物”指辛、壬和癸酸的混合物。本文中，此混合物也被称为“C8、9、10”和“C8910”。辛酸(octanoicacid)或辛酸(caprylic acid)是8个碳的饱和脂肪酸。壬酸(nonanoic acid)或壬酸(pelargonic acid)是9个碳的饱和脂肪酸。癸酸(decanoic acid)或癸酸(capric acid)是10个碳的饱和脂肪酸。在本发明的混合物中所用的脂肪酸混合物可从Emery Oleochemicals获得。脂肪酸混合物含有按重量百分比计等量的各脂肪酸(各自约33.3％)。
在一个实施方案中，本发明涉及杀虫剂混合物，其包含有效量的脂肪酸混合物和有效量的拟除虫菊酯。
在另一个实施方案中，脂肪酸混合物包含约33％的辛脂肪酸、约33％的壬脂肪酸以及约33％的癸脂肪酸。
在另一个实施方案中，本发明涉及混合物，其中拟除虫菊酯是苄氯菊酯。
在本发明的混合物中可以使用天然除虫菊酯和其它拟除虫菊酯。此类拟除虫菊酯包括但不限于：丙烯菊酯立体异构体、联苯菊酯、β-氟氯氰菊酯、氟氯氰菊酯、氯氰菊酯、d,d,反式-苯氰菊酯、苯氰菊酯、溴氰菊酯、高氰戊菊酯、醚菊酯甲氰菊酯、τ-氟胺氰菊酯、λ-氯氟氰菊酯、γ氯氟氰菊酯、炔咪菊酯、1RS顺式-苄氯菊酯、苄氯菊酯、丙炔菊酯、苄呋菊酯、聚醚菊酯(右旋-苯醚菊酯)、七氟菊酯、胺菊酯、四溴菊酯和ζ-氯氰菊酯。
在另一个实施方案中，本发明涉及混合物，其中脂肪酸混合物与拟除虫菊酯的比例为约1000：1至约1：1000(按重量计)。本发明还涉及混合物，其中脂肪酸混合物与拟除虫菊酯的比例为约100：1至约1：100(按重量计)。在优选实施方案中，比例为约20：1至约1：20(按重量计)。在更优选的实施方案中，比率为约1：1或约1：2(按重量计)。
在另一个实施方案中，本发明涉及控制昆虫的方法，其包括向需要控制昆虫的环境作为空间喷雾施用有效量的上文公开的混合物。在一个实施方案中，空间喷雾可以是气溶胶或热喷雾。在一个实施方案中，环境是存在成年节肢动物的室内或室外区域、蚊子发育附近位置、人类居住地周围的室外区域以及人类居住地的室内区域(如居住建筑、商业建筑或结构)或者农作物。
在一个实施方案中，可以通过在表面上喷洒或刷涂混合物来施用本发明的混合物。也可以通过滞留性喷洒来施用本发明。如果将混合物用作空间喷雾，则脂肪酸混合物与拟除虫菊酯的比例可以是约1:10至约10：1(按重量计)。在优选实施方案中，以约1：1或约1：2施用制剂。如果作为接触处理(滞留性或在被处理的织物上)来施用混合物，则可以使用约1：100至约1：10,000的比例(按重量计)，优选地，以约1：100的比例(按重量计)。
在另一个实施方案中，控制节肢动物。可受本发明的混合物控制的节肢动物的实例包括但不限于昆虫、蜈蚣、马陆和蜘蛛。
在另一个实施方案中，被控制的节肢动物对拟除虫菊酯具有抗性。
在优选实施方案中，控制蚊子。在更优选的实施方案中，控制埃及伊蚊(Aedes aegypti)种的蚊子。
在另一个实施方案中，混合物提供了初始节肢动物控制。在另一个实施方案中，混合物提供了其余节肢动物控制。
在一个实施方案中，可以将混合物施用于织物。织物可以是蚊帐、帐篷或一种衣物。
可以配制本发明的混合物以产生储存更稳定或更有效的产品。可将本发明的混合物进一步稀释使用。
本发明的另一个实施方案是使用本发明的混合物控制昆虫的方法。施用本发明的制剂的优选方法是通过喷洒、刷涂或将液体产品散布于需要处理的环境的其他方法。目前，最优选的施用方法是通过空间喷雾施用或在表面上喷洒或刷涂有效量的制剂。
可将本发明的混合物应用于需要控制昆虫的任何环境。需要控制昆虫的环境可以包括期望无昆虫侵扰的任何区域。例如，可以将制剂施用于诸如下述环境：蚊子发育地点附近的室外区域、人类居住地周围的室外区域、人类居住地的室内区域或交通工具，所述人类居住地的室内区域如居住或商业建筑，包括单户住宅、酒店、日托所、图书馆、多户住宅、监狱、招待所、盥洗室、走廊，包括酒店和医院。环境还可以是织物，并且所述混合物可以施用于织物如帐篷和衣物。环境还可以是需要保护的农作物。
公开的实施方案仅是本文所公开的发明构思的示例性实施方案，并且不应当被认为是限制性的，除非权利要求中另外明确说明。
如本文所使用的，将所有涉及量、重量百分数等的数值都限定为“约”或“大约”各个具体值，即加或减10％。例如，短语“按重量计至少5％”应被理解为“按重量计至少4.5％至5.5％”。因此，权利要求的范围包含要求保护的值的10％内的量。
术语“有效量”意为将杀死靶标昆虫的制剂的量。“有效量”将根据混合物的浓度、被处理的昆虫类型、昆虫侵扰的严重性、期望的结果和处理期间昆虫的生活期以及其他因素而变化。因此，并不总可能指定确切的“有效量”。然而，本领域普通技术人员可以确定在任何单个情况下的合适的“有效量”。
在一个实施方案中，有效量可以使高至40％的C8、9、10以及高至40％的拟除虫菊酯。在优选实施方案中，有效量可以是约1％至约40％的C8、9、10以及约1％至约40％的拟除虫菊酯。可以用佐剂来配制该混合物，所述佐剂如溶剂、抗结块剂、稳定剂、消泡剂、滑爽剂、湿润剂、分散剂、润湿剂、增稠剂、乳化剂、渗透剂、佐剂、增效剂(synergizer)和/或防腐剂。
下述实施例旨在举例说明本发明并教导本领域普通技术人员如何使用本发明的制剂。它们不意图以任何方式具有限制性。
实施例
实施例1
制剂
制备辛、壬和癸脂肪酸(C8、9、10)以及苄氯菊酯混合物。
首先，制备含1％苄氯菊酯的丙酮溶液，溶液I。然后将该溶液用于在溶液II和溶液III中制备不同的苄氯菊酯稀释液。将丁基羟基甲苯(“BHT”)用作抗氧化剂。然后如下所述将溶液I、II和III与C8、9、10混合。
表1
表2
表3
制备含1％苄氯菊酯的丙酮(溶液I；表1)：
以如上表所指定的添加顺序将上述组分称量至配备有磁性搅拌棒的250mL瓶中。将瓶加盖并利用磁性搅拌搅拌内容物直至BHT完全溶解。
制备含0.1％苄氯菊酯的丙酮(溶液II；表2)：
以如上表所指定的添加顺序将上述组分称量至配备有磁性搅拌棒的250mL瓶中。将瓶加盖并利用磁性搅拌搅拌内容物直至BHT完全溶解。
制备含0.01％苄氯菊酯的丙酮(溶液III；表3)：
以如上表所指定的添加顺序将上述组分称量至配备有磁性搅拌棒的250mL瓶中。将瓶加盖并利用磁性搅拌搅拌内容物直至BHT完全溶解。
制备含1％C8、9、10+1％苄氯菊酯的丙酮：
将0.5g C8、9、10称量至100mL瓶中。然后向瓶中添加49.5g溶液I(表1)。将瓶加盖并摇动内容物直至均匀。
制备含1％C8、9、10+0.1％苄氯菊酯的丙酮：
将0.5g C8、9、10称量至100mL瓶中。然后向瓶中添加49.5g溶液II(表2)。将瓶加盖并摇动内容物直至均匀。
制备含1％C8、9、10+0.01％苄氯菊酯的丙酮：
将0.5g C8、9、10称量至100mL瓶中。然后向瓶中添加49.5g溶液III(表3)。将瓶加盖并摇动内容物直至均匀。
制备含1％C8、9、10+0.001％苄氯菊酯的丙酮：
将0.5g C8、9、10称量至配备有磁搅拌器的100mL瓶中。然后向瓶中添加5g溶液III(表3)，之后添加44.3g丙酮和0.2g BHT。将瓶加盖并磁力搅拌内容物直至BHT溶解。
实施例2
瓶生物测定
进行如下生物测定以确定拟除虫菊酯易感的和拟除虫菊酯抗性埃及伊蚊如何响应分别暴露于苄氯菊酯和脂肪酸以及暴露于组合的苄氯菊酯和脂肪酸混合物。使用标准疾病控制中心(“CDC”)瓶生物测定方法。在哥伦比亚的Centro Internacional de Entrenamiento e Investigaciones Médicas(“CIDEIM”)，用易感的和抗性埃及伊蚊进行测试。将化合物稀释于丙酮中，添加至瓶中，并转动瓶以使其内部涂覆，直至干燥。使易感的和抗性蚊子暴露于经处理的瓶中。
瓶生物测定通过测量暴露于用“诊断浓度”的测试化合物内部涂覆的瓶中的蚊子的死亡时间来评估易感性。抗性蚊子将花费比易感蚊子显著更久的时间以通过与材料接触而受影响易感的，这导致不同的时间/死亡率曲线。
瓶生物测定#1
在该生物测定中，将拟除虫菊酯易感的和抗性蚊子暴露于苄氯菊酯中。如图1所示，当暴露于苄氯菊酯时，拟除虫菊酯易感的蚊子比易感的蚊子具有更高的死亡率。在约80分钟时，易感的蚊子达到几乎100％的死亡率。在该研究中，n＝5，LT范围是95％C1，以及误差棒是标准差。表4
品系 LT50(min) LT99(min)
易感的 18.8 99.3
抗性的 73.5 306.7
瓶生物测定#2
在该生物测定中，将拟除虫菊酯易感的和抗性蚊子暴露于辛、壬和癸脂肪酸混合物中。如图2所示，当暴露于辛、壬和癸脂肪酸混合物时，苄氯菊酯易感的和抗性蚊子具有等同的应答。两组都显示，当暴露于辛、壬和癸(C8、9、10)脂肪酸混合物中时，它们是易感的。在该研究中，n＝5，LT范围是95％C1，以及误差棒是标准差。
表5
品系 LT50(min) LT99(min)
易感的 13.3 187
抗性的 13.4 189
瓶生物测定#3
在该生物测定中，将拟除虫菊酯易感的和抗性蚊子暴露于辛、壬和癸(C8、9、10)脂肪酸混合物与苄氯菊酯的组合中。如图3所示，当暴露于所述组合时，苄氯菊酯抗性蚊子比易感的蚊子具有更快速的应答(抗性蚊子的死亡率由位于较暗的线顶部的线来表示)。两组都显示，当暴露于所述组合时，它们是易感的。在该研究中，n＝5，LT范围是95％C1，以及误差棒是标准差。
表6
品系 LT50(min) LT99(min)
易感的 5.3 22.9
抗性的 3.2 13.4
实施例3
局部生物测定
进行以下局部生物测定以确定拟除虫菊酯易感的和拟除虫菊酯抗性的埃及伊蚊如何响应分别暴露于苄氯菊酯和脂肪酸以及暴露于组合的苄氯菊酯和脂肪酸混合物。使用标准的世界卫生组织(“WHO”)局部生物测定法。在CIDEIM，用易感的和抗性埃及伊蚊进行测试。将化合物稀释于丙酮中，并施用1ul于CO2麻醉的蚊子的前胸(20个一组-重复3次)。
局部生物测定关注24小时的带来死亡率的浓度百分比，但也可以通过测量暴露于不同浓度下的蚊子的死亡时间来评估敏感性。局部测定是比瓶测定更贴切的可能的空间喷雾效力的度量，这是因为蚊子接受了其不能避免的剂量(类似于喷雾液滴(spray drop))。
局部测定#1
在该生物测定中，将拟除虫菊酯易感的和抗性蚊子暴露于1：1比例的C8、9、10脂肪酸混合物与苄氯菊酯的组合中。如表7所示，当暴露于所述组合时，苄氯菊酯易感的和抗性蚊子具有等同的应答。两组都显示，当暴露于该比例的组合时，它们是易感的。
表7
在C8910和苄氯菊酯(1％和1％)的局部测定中抗性和易感的埃及伊蚊随时间的存活百分比
局部测定#2
在该生物测定中，将拟除虫菊酯易感的和抗性蚊子暴露于10：1比例的C8、9、10脂肪酸混合物与苄氯菊酯的组合。如表8所示，当暴露于所述组合时，苄氯菊酯易感的和抗性蚊子具有等同的应答。两组都显示，当暴露于该比例的所述组合时，它们是易感的。
表8
在C8910和苄氯菊酯(0.1％和0.1％)的局部测定中抗性和易感的埃及伊蚊随时间的存活百分比
局部测定#3
在该生物测定中，将拟除虫菊酯易感的和抗性蚊子暴露于1：1比例的C8、9、10脂肪酸混合物与0.1％浓度的苄氯菊酯的组合。如表9所示，当暴露于所述组合时，苄氯菊酯易感的和抗性蚊子具有等同的应答。两组都显示，当暴露于该比例的所述组合时，它们是易感的。
表9
在C8910和苄氯菊酯(1％和1％)的局部测定中抗性的和易感的埃及伊蚊随时间的存活百分比
实施例4
风洞测定
在该生物测定中，由CIDEIM使用标准的WHO风洞生物测定。在该研究中使用已知对苄氯菊酯具有抗性和易感的埃及伊蚊。用下述比例的C8、9、10脂肪酸混合物与苄氯菊酯制备4种溶液：2：1(0.67％C8910+0.33％苄氯菊酯)；1：1(0.5％C8910+0.5％苄氯菊酯)；和1：2(0.33％C8910+0.67％苄氯菊酯)。对百分之一的苄氯菊酯制剂以及C8、9、10脂肪酸混合物进行测试。
将溶液在丙酮中稀释至1％、0.1％、0.01％、0.001％、0.0001％和0.00001％。然后将0.5ml的各稀释液喷入风洞中。这将20只关在笼中的蚊子暴露于喷雾。每个测试重复三次。然后观察24小时的死亡率。这种类型的测定是可取的，因为它测试了未被配制的化合物。
该研究的结果表明，1：1、1：2和2：1比例的C8、9、10脂肪酸混合物与苄氯菊酯的组合在杀死易感的和抗性的蚊子方面是有效的。在任何测定中，单独的C8、9、10脂肪酸混合物自身都未提供显著的死亡率。
如所期望的，当暴露于苄氯菊酯时，抗性蚊子比易感的蚊子显示出更低的死亡率。然而，出乎意料的是，大量苄氯菊酯抗性蚊子被C8、9、10脂肪酸与苄氯菊酯的组合杀死。
该研究显示，C8、9、10脂肪酸混合物与苄氯菊酯之间存在协同效应，这是因为该结果不仅仅是加性的。此外，当使用33％至50％的更少的苄氯菊酯时，C8、9、10脂肪酸混合物与苄氯菊酯的组合达到与苄氯菊酯相同的杀灭率。

Claims (20)

1.杀虫混合物，其包含有效量的辛、壬和癸(C8、9、10)脂肪酸的混合物以及有效量的拟除虫菊酯。
2.如权利要求1所述的杀虫混合物，其中所述辛、壬和癸(C8、9、10)脂肪酸的混合物包含约33％的辛脂肪酸、约33％的壬脂肪酸和约33％的癸脂肪酸。
3.如权利要求1所述的杀虫混合物，其中所述拟除虫菊酯是苄氯菊酯。
4.如权利要求1所述的杀虫混合物，其中所述辛、壬和癸酸(C8、9、10)脂肪酸的混合物与拟除虫菊酯的比例按重量计为约1000：1至约1：1000。
5.如权利要求1所述的杀虫混合物，其中所述辛、壬和癸(C8、9、10)脂肪酸与拟除虫菊酯的比例按重量计为约100：1至1：100。
6.如权利要求1所述的杀虫混合物，其中所述辛、壬和癸(C8、9、10)脂肪酸与拟除虫菊酯的比例按重量计为约20：1至1：20。
7.控制昆虫的方法，所述方法包括向需要控制昆虫的环境施用有效量的权利要求1所述的混合物。
8.如权利要求7所述的方法，其中所述环境是需要杀虫处理的室外区域。
9.如权利要求7所述的方法，其中所述环境是农作物。
10.如权利要求7所述的方法，其中所述环境是居住或商业建筑物或者构筑物。
11.如权利要求7所述的方法，其中通过将所述混合物喷洒或刷涂于表面上来施用所述混合物。
12.如权利要求7所述的方法，其中节肢动物被控制。
13.如权利要求12所述的方法，其中所述节肢动物是蚊科昆虫。
14.如权利要求7所述的方法，其中所述混合物提供滞留性昆虫控制。
15.如权利要求7所述的方法，其中当所述混合物作为空间喷雾剂施用时，其提供飞虫的直接杀死。
16.控制昆虫的方法，所述方法包括向织物施用有效量的权利要求1所述的混合物。
17.如权利要求16所述的方法，其中所述织物是蚊帐、帐篷或一种衣物。
18.如权利要求16所述的方法，其中被控制的昆虫是蚊科昆虫。
19.如权利要求18所述的方法，其中所述蚊科昆虫是埃及伊蚊(Aedes aegypti)种。
20.如权利要求18所述的方法，其中所述蚊科昆虫具有拟除虫菊酯抗性。
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