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CN105593325A - 橡胶类粘结剂组合物及利用其的汽车用橡胶类粘结带 - Google Patents

橡胶类粘结剂组合物及利用其的汽车用橡胶类粘结带 Download PDF

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CN105593325A CN201580002023.9A CN201580002023A CN105593325A CN 105593325 A CN105593325 A CN 105593325A CN 201580002023 A CN201580002023 A CN 201580002023A CN 105593325 A CN105593325 A CN 105593325A
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Abstract

本发明涉及橡胶类粘结剂组合物及利用其的汽车用橡胶类粘结带，上述橡胶类粘结剂组合物，其特征在于，包含：苯乙烯-丁二烯-苯乙烯(SBS)橡胶；固化剂；以及增粘剂，相对于100重量份的上述苯乙烯-丁二烯-苯乙烯橡胶，上述增粘剂为50重量份至100重量份。

Description

橡胶类粘结剂组合物及利用其的汽车用橡胶类粘结带
技术领域
本发明涉及橡胶类粘结剂组合物及利用其的汽车用橡胶类粘结带。
背景技术
汽车用粘结带不仅需要长时间承受露出于紫外线(UV)和雨水等的环境，而且还需要承受外部的物理冲击或振动等，因此主要适用丙烯酸泡沫带，与此相关地，正在进行包含固化了粘结剂组合物的粘结剂层的汽车用丙烯酸泡沫带的研究。
粘结剂用于附着两种以上的物性完全不同的产品，只要不以人为地移动，那么上述粘结剂的成分就不会发生变化。即，粘结剂为在短时间的小的压力下也可强力粘结的粘弹性物质。
一般的粘结剂组合物有橡胶类、丙烯酸类及硅类等，其中，只有丙烯酸类粘结剂组合物以多种应用特性广泛地被使用，而橡胶类粘结剂组合物因多重结合而使耐久性降低，从而不常用作粘结剂组合物。对此，当前，需要维持橡胶类粘结剂组合物的耐久性，并提高初期剥离强度的研究。
发明内容
技术问题
本发明提供如下的橡胶类粘结剂组合物等，上述橡胶类粘结剂组合物包含：苯乙烯-丁二烯-苯乙烯(SBS)橡胶；固化剂；以及增粘剂，相对于100重量份的上述苯乙烯-丁二烯-苯乙烯橡胶，上述增粘剂为50重量份至100重量份。
但是，本发明所要解决的技术问题并不局限于以上所提及的问题，未提及的其他问题能够由本发明所属技术领域的普通技术人员根据以下记载内容明确地理解。
解决问题的手段
本发明提供如下的橡胶类粘结剂组合物，上述橡胶类粘结剂组合物包含：苯乙烯-丁二烯-苯乙烯橡胶；固化剂；以及增粘剂，相对于100重量份的上述苯乙烯-丁二烯-苯乙烯橡胶，上述增粘剂为50重量份至100重量份。
上述苯乙烯-丁二烯-苯乙烯橡胶的苯乙烯含量可以为20重量百分比至30重量百分比。
上述固化剂可以为选自由1,6-己二醇二丙烯酸酯(1,6-hexanedioldiacrylate)、双季戊四醇六丙烯酸酯(dipentaerythritolhexaacrylate)、季戊四醇四丙烯酸酯(tetramethylolmethanetetraacrylate)、季戊四醇三丙烯酸酯(tetramethylolmethanetriacrylate)、三羟甲基丙烷三丙烯酸酯(trimethylolpropanetriacrylate)、1,6-双(3-丙烯酰氧基-2-羟丙基)己烷(1,6-bis(3-acryloyloxy-2-hydroxypropyl)hexane)、聚乙二醇二丙烯酸酯(polyethyleneglycoldiacrylate)、季戊四醇三丙烯酸酯(pentaerythritoltriacrylate)及六亚甲基二异氰酸酯氨基甲酸乙酯预聚物(hexamethylenediisocyanateurethaneprepolymer)组成的组中的一种以上。
上述增粘剂可以为加氢的环状烯烃类树脂。
上述增粘剂的软化点可以为90℃以上。
本发明还可包含选自由紫外线稳定剂、光引发剂、热引发剂、抗氧化剂、填充剂及增塑剂组成的组中的一种以上。
作为本发明的一实例，提供如下的汽车用橡胶类粘结带，上述汽车用橡胶类粘结带包括：丙烯酸泡沫层；以及橡胶类粘结剂层，形成于上述丙烯酸泡沫层的两面，且固化有上述橡胶类粘结剂组合物。
上述橡胶类粘结剂层的固化度(凝胶含量)可以为30％至50％。
发明的效果
根据本发明，橡胶类粘结剂组合物包含：苯乙烯-丁二烯-苯乙烯橡胶；固化剂；以及增粘剂，相对于上述苯乙烯-丁二烯-苯乙烯橡胶，上述增粘剂为50重量份至100重量份。本发明的橡胶类粘结剂组合物含有大量的增粘剂，由此能够维持恒定的耐久性，且多种基材中初期剥离强度优秀，因而在作为汽车用橡胶类粘结带方面有用。
附图说明
图1为本发明一实例的汽车用橡胶类粘结带的简要剖视图。
具体实施方式
本发明人在研究汽车用橡胶类粘结带的过程中，确认到了橡胶类粘结剂组合物含有大量的增粘剂，由此能够维持恒定的耐久性，且多种基材中初期剥离强度优秀的特征，并完成了本发明。
以下，参照附图详细说明本发明的实施例，以便本发明所属技术领域的普通技术人员能够容易实施。本发明能够以多种不同的方式实现，并不局限于在此说明的实施例。
为了明确说明本发明，省略了与说明无关的部分，在说明书全文中，对于相同或类似的结构要素，标注了相同的附图标记。
图中为了明确表示多层及区域，放大表示了厚度。并且，图中为了便于说明，夸张表示了一部分层及区域的厚度。本发明提供橡胶类粘结剂组合物，其特征在于，包含：苯乙烯-丁二烯-苯乙烯橡胶；固化剂；以及增粘剂，相对于100重量份的上述苯乙烯-丁二烯-苯乙烯橡胶，上述增粘剂为50重量份至100重量份。
上述苯乙烯-丁二烯-苯乙烯橡胶具有玻璃化转变温度(Tg)低，只由碳氢化合物组成，且表面能量非常低的特性，与以往的丙烯酸类粘结剂组合物相比，具有对基材的湿润性(wetting)优秀的优点。并且，上述苯乙烯-丁二烯-苯乙烯橡胶作为丁二烯橡胶的一种，与苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯(SIS)橡胶之类的异戊二烯橡胶等其他橡胶相比，具有更硬(Hardsegment)的性质，因而对固化时高温耐久性尤其优秀。并且，即使添加相同的量的相同的固化剂，在固化程度上也有差异，因而汽车用橡胶类粘结带的基材最优选为苯乙烯-丁二烯-苯乙烯橡胶。
上述苯乙烯-丁二烯-苯乙烯橡胶的苯乙烯含量优选为20重量百分比至30重量百分比，但不局限于此。此时，在苯乙烯的含量小于20重量百分比的情况下，存在凝聚力不充分的问题，在苯乙烯的含量大于30重量百分比的情况下，存在粘附性不充分的问题。
并且，优选地，相对于100重量份的上述橡胶类粘结剂组合物，上述苯乙烯-丁二烯-苯乙烯橡胶为10重量份至30重量份，但并不局限于此。此时，相对于100重量份的上述橡胶类粘结剂组合物，苯乙烯-丁二烯-苯乙烯橡胶小于10重量份的情况下，即使没有涂敷性问题，溶剂的量也相对增加，因而在价格方面不利，且涂敷时挥发的溶剂的量增加，导致残留有未挥发的溶剂的情况下，在固化上存在问题。并且，在相对于100重量份的上述橡胶类粘结剂组合物，苯乙烯-丁二烯-苯乙烯橡胶大于30重量份的情况下，因粘度上升而存在涂敷性问题。
上述固化剂优选为选自由1,6-己二醇二丙烯酸酯(1,6-hexanedioldiacrylate)、双季戊四醇六丙烯酸酯(dipentaerythritolhexaacrylate)、季戊四醇四丙烯酸酯(tetramethylolmethanetetraacrylate)、季戊四醇三丙烯酸酯(tetramethylolmethanetriacrylate)、三羟甲基丙烷三丙烯酸酯(trimethylolpropanetriacrylate)、1,6-双(3-丙烯酰氧基-2-羟丙基)己烷(1,6-bis(3-acryloyloxy-2-hydroxypropyl)hexane)、聚乙二醇二丙烯酸酯(polyethyleneglycoldiacrylate)、季戊四醇三丙烯酸酯(pentaerythritoltriacrylate)及六亚甲基二异氰酸酯氨基甲酸乙酯预聚物(hexamethylenediisocyanateurethaneprepolymer)组成的组中的一种以上，更优选为1,6-己二醇二丙烯酸酯(1,6-hexanedioldiacrylate)或四(甘醇)二丙烯酸酯(tetra(ethyleneglycol)diacrylate)，但不局限于此。
尤其，本发明的特征在于，1,6-己二醇二丙烯酸酯(1,6-hexanedioldiacrylate)的重均分子量(Mw)为226.27，具有约200左右的重均分子量。此时，若分子结构太长，则固化太松，导致存在耐久性降低的问题，若分子结构太短，则固化太密，导致存在剥离强度降低的问题。
相对于100重量份的上述苯乙烯-丁二烯-苯乙烯橡胶，上述增粘剂优选为50重量份至100重量份，且优选为60重量份至80重量份，但不局限于此。此时，相对于100重量份的上述苯乙烯-丁二烯-苯乙烯橡胶，增粘剂小于上述范围的情况下，存在剥离强度不充分的问题，相对于100重量份的上述苯乙烯-丁二烯-苯乙烯橡胶，增粘剂超过上述范围的情况下，增粘剂并不属于紫外线固化型，因而不参与固化，导致存在固化度降低，进而使耐久性降低的问题。
上述增粘剂可以为加氢的环状烯烃类树脂。
具体地，上述增粘剂无需一定要加氢，根据其用途，可直接使用以聚合方式得到的环状烯烃类树脂，但优选地，考虑增粘剂的软化点和粘结力增进效果、加热着色等，决定是否加氢。
用于向分子中的烯烃性不饱和键加氢的氢化反应也可在开环聚合结束后，使用其共聚物溶液来进行，也可在对催化剂残留物或未反应单体进行去除处理后，使开环共聚物溶解于适当的溶剂中，从而使用制备的共聚物溶液来进行。
氢化反应通常在氢压为1.0至15MPa且温度为50至200℃的条件下进行。氢化催化剂可使用选自二氧化硅、氧化铝、沸石、硅藻土、氧化镁、碳、碳酸钙等的载体中浸涂有选自钯、铂、白金、铑、铱、钌、镍的金属的非均相催化剂或辛酸镍/三乙基铝、环烷酸镍/三乙基铝、辛酸钴/三乙基铝、辛酸钴/正丁基锂、双(环戊二烯基)二氯化钛、二乙基氯化铝、醋酸钯/三乙基铝、三(三苯基膦)氯化铑、三(三苯基膦)氢化物·羰基·氯代·钌、三(三甲苯膦)·氢化物羰基·氯代·钌、三(三亚二甲苯基膦)氢化物·羰基·钌、三(三亚二甲苯基膦)氢化物·羰基钌、三(三苯基膦)二氢化物·羰基·钌、双(三苯基膦)二氯钌等的均相催化剂。
氢化催化剂对于通常的开环共聚物，以过渡金属原子换算，在10至1000ppm的范围使用。分子中的烯烃性不饱和键的氢化率越高，上述加氢的环状烯烃类树脂的热稳定性就越优秀。其结果，能够抑制在脱溶剂工序、粒化工序、产品的成型加工工序等中由加热引起的热劣化或由氢引起的劣化等。
向上述加氢的环状烯烃类树脂中可添加公知的抗氧化剂，例如，2,6-二-叔丁基、4-甲基苯酚、4,4’-硫代双(6-叔丁基-3-甲基苯酚)、1,1’-双(4-羟基苯基)环己烷、2,2’-亚甲基双(4-乙基-6-叔丁基苯酚、2,5-二-叔丁基对苯二酚、四[3-(3,5-二-叔丁基-4-羟苯基)丙酸]季戊四醇酯等酚类或氢醌类抗氧化剂。并且，通过配合三(4-甲氧基-3,5-二苯基)亚磷酸酯、三(壬基酚)亚磷酸酯、三(2,4-二-叔丁基苯基)亚磷酸酯、双(2,6-二-叔丁基-4-甲基苯基)季戊四醇二亚磷酸酯、双(2,4-二-叔丁基苯基)季戊四醇二亚磷酸酯等的磷类抗氧化剂，能够提高氧化稳定性。
并且，上述增粘剂的软化点可以为90℃以上。
具体地，上述增粘剂的软化点可以为约90℃以上，具体地，可以为约95℃至约160℃。一般，软化点是指物质被加热而开始发生变形、软化的温度，上述增粘剂可在约90℃温度下开始发生变形及软化。
更具体地，在将上述增粘剂的软化点维持为约90℃以上的情况下，在高温可靠性条件下，增粘剂维持玻璃态(glassystate)，因而在热变形率变小方面有利，并容易确保高温可靠性。
相反，在上述增粘剂的软化点小于约90℃的情况下，在高温条件下，增粘剂开始软化，从而有可能产生耐久性降低的问题。例如，上述增粘剂的软化点为约160℃以上的情况下，在常温条件下，粘结剂的粘结增进作用有可能微不足道。
本发明中，作为增粘剂，使用伊斯特曼(Eastman)公司的Regalite1125，而这具有加氢率为100％且软化点维持125℃的特征。
并且，上述橡胶类粘结剂组合物除了苯乙烯-丁二烯-苯乙烯橡胶、固化剂及增粘剂之外，还可包含选自由紫外线稳定剂、光引发剂、热引发剂、抗氧化剂、填充剂及增塑剂组成的组中的一种以上。在不妨碍粘结剂组合物的物性的范围内，可适当调节上述添加剂，还可添加颜料、紫外线稳定剂、分散剂、消泡剂、增稠剂、增塑剂、增粘树脂、硅烷偶联剂、光泽剂等添加剂。
并且，本发明提供汽车用橡胶类粘结带，其包括：丙烯酸泡沫层；以及橡胶类粘结剂层，形成于上述丙烯酸泡沫层的两面，且固化有上述橡胶类粘结剂组合物。
图1为本发明一实例的汽车用橡胶类粘结带的简要剖视图。
如图1所示，本发明一实例的汽车用橡胶类粘结带100包括：丙烯酸泡沫层10；以及橡胶类粘结剂层11，形成于上述丙烯酸泡沫层10的两面，且固化有上述橡胶类粘结剂组合物。
上述丙烯酸泡沫层10包含丙烯酸类树脂。本发明中可使用的丙烯酸类树脂可包含具有碳原子数为1～12的烷基的(甲基)丙烯酸酯类单体及丙烯酸。此时，若包含于单体的碱为过长的链，则粘结剂的凝聚力降低，且具有难以调节玻璃化转变温度(Tg)或粘结性的担忧，因而优选地，使用具有碳原子数为1～12的烷基的(甲基)丙烯酸酯类单体。
上述橡胶类粘结剂层11的固化度(凝胶含量)优选为30％至50％，更优选为40％至50％，但不局限于此。此时，在橡胶类粘结剂层11的固化度(凝胶含量)小于上述范围的情况下，存在耐久性降低的问题，橡胶类粘结剂层11的固化度(凝胶含量)大于上述范围的情况下，橡胶类粘结剂层11变得太硬，因而存在剥离强度降低的问题。
上述橡胶类粘结剂层11可通过橡胶类粘结剂组合物的固化确保耐热性，此时，上述橡胶类粘结剂组合物的固化可使用选自由热、紫外光、可见光、红外辐射线及电子束辐射线组成的组中的能源等来执行。
本发明使用紫外光来使橡胶类粘结剂组合物固化，与使用其他能源的情况相比，具有更经济的优点。在使用紫外光来使橡胶类粘结剂组合物固化的情况下，紫外线照射剂量优选为500mJ/cm2至1000mJ/cm2，但不局限于此。
上述橡胶类粘结剂层11还可包括外皮层(未图示)。上述外皮层可使用各种塑料膜、纸、无纺布、玻璃或金属，优选地，使用其中聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)之类的塑料膜，但不局限于此。
上述汽车用橡胶类粘结带100尤其有用于结合对于汽车、摩托车、自行车、船舶(例如，船、快艇、小艇及个人船只)、飞机及其他类型的陆地、海上及航空车辆之类的基板的外部面的车身侧面的成型物、标志、销-剥离及其他目的物之类的部件。
并且，上述汽车用橡胶类粘结带100对以一般基准使用包含车辆的如汽油的石油类物质、润滑剂和如洗涤剂的水类物质、前面玻璃洗涤液、雨水、盐水及它们的混合物的基板时的成分具有耐久性。并且，上述汽车用橡胶类粘结带100具有对物理力的耐久性，并取得得到改善的初期剥离强度，从而防止借助导致冲击、卡定、破坏或不同地使目的物从基板去除的其他力之类的物理力进行去除。
因此，本发明的橡胶类粘结剂组合物含有大量的增粘剂，由此维持恒定的耐久性，且多种基材中初期剥离强度优秀，因而在作为汽车用橡胶类粘结带方面有用。
以下，提出优选实施例，以便理解本发明。但是，以下的实施例仅用于更加容易理解本发明，本发明的内容不局限于以下实施例。
实施例
实施例1
向25g的苯乙烯-丁二烯-苯乙烯橡胶添加0.4g的1，6-己二醇二丙烯酸酯作为固化剂，添加15g的Regalite1125作为增粘剂，并添加75g的甲苯(Toluene)作为溶剂后，充分搅拌，从而制备了橡胶类粘结剂组合物。
实施例2
除了添加20g的Regalite1125作为增粘剂之外，以与实施例1相同的方法制备了橡胶类粘结剂组合物。
实施例3
除了添加0.4g的四(甘醇)二丙烯酸酯(tetra(ethyleneglycol)diacrylate)来代替1，6-己二醇二丙烯酸酯作为固化剂之外，以与实施例1相同的方法制备了橡胶类粘结剂组合物。
比较例1
向25g的丙烯酸(acryl)树脂添加过氧化苯甲酰(benzoylperoxide)作为固化剂，不添加增粘剂，添加75g的甲苯(Toluene)作为溶剂后，充分搅拌，从而制备了丙烯酸类粘结剂组合物。
比较例2
除了添加10g的Regalite1125作为增粘剂之外，以与实施例1相同的方法制备了橡胶类粘结剂组合物。
比较例3
除了添加15g的萜烯酚醛树脂(圣莱科特国际集团(SIGroup)，SP-560)来代替Regalite1125作为增粘剂之外，以与实施例1相同的方法制备了橡胶类粘结剂组合物。
实验例
1.固化度(凝胶含量)的测定
借助刮刀涂敷机将实施例1～实施例3及比较例1～比较例3中制备的粘结剂组合物涂敷于聚对苯二甲酸乙二醇酯离型膜上(涂敷厚度为30～35μm)。接着，使涂敷的橡胶类粘结剂组合物位于金属卤化物灯下，照射10mW/cm的紫外线约3分钟并进行固化，从而制备了橡胶类粘结剂。以1in×1in(横向×纵向)的大小裁剪制备的橡胶类粘结剂，从而制备试片后称重，并向聚对苯二甲酸乙二醇酯桶放入50ml的甲苯溶剂后，在常温条件下保管24小时。利用已准备的130mm×130mm的200目来过滤完全溶胀(fullswelling)的橡胶类粘结剂后，在110℃温度的烘箱中干燥4小时后称重。计算最初粘结剂的重量和最终粘结剂的重量之差，来测定了最终的凝胶含量。
2.初期剥离强度的测定
以1in×10cm(横向×纵向)的大小裁剪作为在实施例1～实施例3及比较例1～比较例3中制备的橡胶类粘结剂组合物的固化物的橡胶类粘结剂，从而制备试片，并将试片的一面分别附着于丙烯腈-苯乙烯-丁二烯共聚物(ABS)板及涂装板，借助2㎏的辊以往复两次的方式进行附着之后，在常温(23℃)条件下，经过30分钟的时刻，利用剥离力测定机来以300mm/min的剥离速度及180度的剥离角度测定了初期剥离强度。
以整理方式将如上所述的固化度(凝胶含量)及初期剥离强度的测定结果记载于表1中。
表1
*HDDA：1,6-己二醇二丙烯酸酯(1,6-hexanedioldiacrylate)
*BPO：过氧化苯甲酰(benzoylperoxide)
如上述表1，能够确认实施例1～实施例3的橡胶类粘结剂组合物含有大量的增粘剂，由此能够维持恒定的耐久性，且多种基材中初期剥离强度优秀。
上述的本发明的说明用于例示，本发明所属技术领域的普通技术人员能够理解在不变更本发明的技术思想或必要特征的情况下，能够以不同的具体方式容易进行变形。因此，应当理解为以上所述的实施例在所有方面仅是例示性的，而非限定。

Claims (8)

1.一种橡胶类粘结剂组合物，其特征在于，
包含：
苯乙烯-丁二烯-苯乙烯橡胶；
固化剂；以及
增粘剂，
相对于100重量份的所述苯乙烯-丁二烯-苯乙烯橡胶，所述增粘剂为50重量份至100重量份。
2.根据权利要求1所述的橡胶类粘结剂组合物，其特征在于，所述苯乙烯-丁二烯-苯乙烯橡胶的苯乙烯含量为20重量百分比至30重量百分比。
3.根据权利要求1所述的橡胶类粘结剂组合物，其特征在于，所述固化剂为选自由1,6-己二醇二丙烯酸酯、双季戊四醇六丙烯酸酯、季戊四醇四丙烯酸酯、季戊四醇三丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三丙烯酸酯、1,6-双(3-丙烯酰氧基-2-羟丙基)己烷、聚乙二醇二丙烯酸酯、季戊四醇三丙烯酸酯及六亚甲基二异氰酸酯氨基甲酸乙酯预聚物组成的组中的一种以上。
4.根据权利要求1所述的橡胶类粘结剂组合物，其特征在于，所述增粘剂为加氢的环状烯烃类树脂。
5.根据权利要求1所述的橡胶类粘结剂组合物，其特征在于，所述增粘剂的软化点为90℃以上。
6.根据权利要求1所述的橡胶类粘结剂组合物，其特征在于，还包含选自由紫外线稳定剂、光引发剂、热引发剂、抗氧化剂、填充剂及增塑剂组成的组中的一种以上。
7.一种汽车用橡胶类粘结带，其特征在于，包括：
丙烯酸泡沫层；以及
橡胶类粘结剂层，形成于所述丙烯酸泡沫层的两面，且固化有权利要求1至6中任一项所述的橡胶类粘结剂组合物。
8.根据权利要求7所述的汽车用橡胶类粘结带，其特征在于，所述橡胶类粘结剂层的固化度(凝胶含量)为30％至50％。
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