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CH348965A - Process for the production of 11-oxy-17a-methyl-testosterone and -19-nortestosterone - Google Patents

Process for the production of 11-oxy-17a-methyl-testosterone and -19-nortestosterone

Info

Publication number
CH348965A
CH348965A CH348965DA CH348965A CH 348965 A CH348965 A CH 348965A CH 348965D A CH348965D A CH 348965DA CH 348965 A CH348965 A CH 348965A
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
sep
methyl
oxy
testosterone
llss
Prior art date
Application number
Other languages
German (de)
Inventor
Edwin Herr Milton
Original Assignee
Upjohn Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Upjohn Co filed Critical Upjohn Co
Publication of CH348965A publication Critical patent/CH348965A/en

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J75/00Processes for the preparation of steroids in general

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)

Description

  

      Verfahren    zur Herstellung von     llss-Oxy-17a-methyl-testosteron    und     -19-nortestosteron       Vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Ver  fahren zur Herstellung     llss-Oxy-17a-methyl-testo-          steron    und     -19-nortestosteron    der Formel  
EMI0001.0007     
    in der R Wasserstoff oder     Methyl    bedeutet.  



  Diese Verbindungen, ebenso wie ihre Ester, wei  sen bei oraler Verabreichung eine höhere orale     anabo-          lische    Wirkung und ein höheres Verhältnis von       anabolischer    zu     androgener    Wirkung auf als nahe    verwandte Verbindungen, wie     lla-Oxy-17a-methyl-          testosteron,    11     ss-Oxy-testosteron,

      11     a-Oxy-testosteron     und     17a-Methyl-testosteron.       Die orale     anabolische    Wirkung und das Verhält  nis von oraler     anabolischer    Wirkung zur     androgenen     Wirkung des     llss-Oxy-17a-methyl-testosterons    im  Vergleich zu anderen nahe verwandten Verbindungen  ist in der Tabelle zusammengestellt, in welcher die  Daten von biologischen Tests angegeben sind. Die       17-Monoester    und     11,17-Diester    der Verbindungen  der genannten Formel, z.

   B. die Acetate,     Propionate,          Trimethylacetate,    a- oder     @-Cyclopentyl-propionate,          Benzoate,        Phenylacetate,        Cyclohexylacetate,    a- oder       ss-Phenyl-propionate    und von anderen     Carbonsäuren,     vorzugsweise mit 1 bis 9     Kohlenstoffatomen,    abge  leitete Ester, eignen sich ebenfalls für den gleichen  Zweck.

    
EMI0001.0033     
  
    <I>Tabelle</I>
<tb>  Wirksamkeit <SEP> der <SEP> geprüften <SEP> Verbindung <SEP> Verhältnis <SEP> Gewichtsverhältnis <SEP> der
<tb>  Geprüfte <SEP> Verbindung <SEP> verglichen <SEP> mit <SEP> 17a-Methyltestosteron <SEP> von <SEP> anabolischer <SEP> geprüften <SEP> Verbindungen <SEP> zur
<tb>  Orale <SEP> androgene <SEP> Orale <SEP> anabolische <SEP> zu <SEP> androgener <SEP> Erreichung <SEP> der <SEP> gleichen
<tb>  Wirksamkeit <SEP> Wirksamkeit <SEP> Wirksamkeit <SEP> anaboiischen <SEP> Wirkung
<tb>  17a-Methyl-testosteron
<tb>  (Standard) <SEP> 1,0 <SEP> 1,0 <SEP> 1,0 <SEP> 1,00
<tb>  1 <SEP> lp-Oxy-17a-methyl  testosteron <SEP> 0,8 <SEP> 2,8 <SEP> 3,5 <SEP> 0,36
<tb>  11 <SEP> a-Oxy-17a-methyl  testosteron <SEP> 0,25 <SEP> 0,70 <SEP> 2,8 <SEP> 1,43
<tb>  1 <SEP> li;

  -Oxy-testosteron <SEP> 0,31 <SEP> 0,35 <SEP> 1,1 <SEP> 2,86
<tb>  11 <SEP> a-Oxy-testosteron <SEP> inaktiv <SEP> inaktiv <SEP> - <SEP> -         Die Wirksamkeit der geprüften Verbindung, ver  glichen     mit        17a-Methyl-testosteron,    wurde ermittelt,  indem man 26-27 Tage alten kastrierten männ  lichen Ratten während 9 Tagen täglich gleiche Dosen  von 0,2 mg in 0,2     cm3        Baumwollsamenöl    oral ver  abreichte und am Tage nach der letzten Verab  reichung bei der Autopsie das Körpergewicht, das  Gewicht der Samenbläschen und das Gewicht des       Levator        ani    bestimmte.

   Das Gewicht der Samen  bläschen pro<B>100</B> g Körpergewicht diente als Index  für die     androgene    Wirksamkeit und dasjenige des       Levator        ani    pro 100 g Körpergewicht als Index für  die     anabolische    Wirksamkeit. Aus der Tabelle ergibt  sich, dass das     llss-Oxy-17a-methyl-testosteron    mit  seinem hohen Verhältnis von oraler     anabolischer     Wirksamkeit zu     androgener    Wirksamkeit, sowie auch  hinsichtlich der kleineren Dosierung zur Erreichung  der gleichen     anabolischen    Wirkung deutlich über  legen ist.  



  Das erfindungsgemässe Verfahren besteht darin,  dass man in     llss-Oxy-17a-methyl-testosteron    oder       11f-Oxy-17a-methyl-19-nortestosteron    mit geschütz  ter     3-Ketogruppe    mit einem     hydrolysierenden    Mittel  die     3-Ketogruppe    freisetzt.  



  Das     llss-Oxy-17a-methyl-testosteron    bzw. -19  nortestosteron mit geschützter     3-Ketogruppe    lässt sich  leicht aus     11-Keto-17a-methyl-testosteron    bzw.     -19-          nortestosteron    (USA Patent Nr. 2678933) herstellen,  indem man zuerst die     3-Ketogruppe    schützt, z. B.  durch     LUberführung    in ein     Enamin    oder     Ketal,    und  dann die     11-Ketogruppe    zur     llss-Oxygruppe    redu  ziert, z. B. mit     LiA1H4.     



  Man kann das     llss-Oxy-17a-methyl-testosteron     bzw.     -19-nortestosteron    mit geschützter     3-Ketogruppe     auch aus den entsprechenden 11     ss-Oxy-4-androsten-          3,17-dionen    herstellen, indem man zuerst die     3-Keto-          gruppe,    z. B. wie oben, schützt und dann die Ver  bindungen durch Umsetzung mit     Methylmagnesium-          halogenid    nach     Grignard    in die     17ss-Oxy-17a-methyl-          Verbindungen    überführt.

      <I>Beispiel 1</I>  Man löst 0,5 g     11-Keto-17a-methyl-testosteron     in 3     cm3    absolutem Methanol und vermischt bei  50  C mit 0,5     cm3        Pyrrolidin.    Man lässt auf Zimmer  temperatur     abkühlen    und filtriert nach etwa 30 Minu  ten vom ausgeschiedenen     3-Enamin        [3-(N-Pyrrolidyl)-          17a-methyl-17ss-oxy-3,5-androstadien-11-on]    ab und  trocknet im Vakuum. Die Ausbeute an hochreinem       3-Enamin        beträgt    0,452 g vom Schmelzpunkt 180  bis 195 C unter Zersetzung.  



  In gleicher Weise erhält man mit 1,52 g     11-Keto-          17a-methyl-testosteron    in 10     cm-3    Methanol, das mit  0,75     cm3        Pyrrolidin    vermischt ist, 1,36 g     3-Enamin-          produkt    vom Schmelzpunkt über 180 C unter Zer  setzung.  



  Verwendet man anstelle von     11-Keto-17a-methyl-          testosteron    die entsprechende     19-Nor-Verbindung,     so erhält man das entsprechende     10-Normethyl-3-          enamin.       Eine Lösung von 1,79g des so erhaltenen     11-Keto-          17a-methyl-testosteron-3-enamins    in einer Mischung  von 25     em3        thiophenfreiem    Benzol und 25     cm3     wasserfreiem Äther wird unter mechanischem Rühren  in eine Mischung von 0,5 g     LiA1H4    und 85     cm3     trockenen Äther getropft.

   Die Zugabe dauert etwa  5 Minuten, wonach man weitere 15 Minuten rührt.  Man gibt unter weiterem Rühren vorsichtig 10     cm3          Äthylacetat    und dann 10     cm3    Wasser tropfenweise zu.  Die Mischung wird im Vakuum zu einem dicken  Brei eingedampft. Man gibt 100     cm3    Methanol zu  und rührt 10 Minuten bei etwa 50 C.

   Dann setzt       man        18        cm3    5     %        ige        wässrige        Natronlauge        zu        und     rührt weitere 10 Minuten bei der     gleichen    Tempe  ratur. Nach Zugabe von 5     cm3    Essigsäure konzen  triert man im Vakuum. Man setzt eine Mischung  von 50     cm3    Wasser und 8     em3    konzentrierter Salz  säure zu, filtriert vom festen Produkt ab, wäscht mit  Wasser und trocknet an der Luft.

   Die Ausbeute an       llss-Oxy-17a-methyl-testosteron    beträgt 1,29 g;  Schmelzpunkt 207 C. Nach     Umkristallisieren    aus  einer Mischung von     Skellysolve    B erhält man 0,977 g  gereinigtes Produkt vom Schmelzpunkt 209-211  C;       [a]D    =     +    128  in     Chloroform.     
EMI0002.0096     
  
    Analyse:
<tb>  berechnet <SEP> für <SEP> C <SEP> 20H3003. <SEP> C <SEP> 75,44; <SEP> H <SEP> 9,49
<tb>  gefunden: <SEP> C <SEP> 75,14; <SEP> H <SEP> 9,85.

         Verwendet man anstelle von     11-Keto-17a-methyl-          testosteron-3-enamin,    die entsprechende     19-Nor-Ver-          bindung,    so erhält man     llss-Oxy-17a-methyl-19-          nortestosteron.     



  <I>Beispiel 2</I>  Eine Lösung von 3,02 g (0,01     Mol)        11fl-Oxy-4-          androsten-3,17-dion    in Methanol wird bei 60  C mit  1,5     cm3        Pyrrolidin    vermischt. Es scheidet sich bei  nahe sofort ein schwerer Niederschlag aus. Nach einer  Stunde Stehen bei Zimmertemperatur und einer wei  teren Stunde bei 5  C filtriert man vom Niederschlag  ab, wäscht mit Methanol und trocknet im Vakuum.

    Die Ausbeute an     3-(N-Pyrrolidyl)-11f'-oxy-3,5-andro-          stadien-17-on    beträgt 3,30 g; Schmelzpunkt über       185         C        unter        Zersetzung;        [a]        D        =    -     81         in        Chloro-          form.     
EMI0002.0121     
  
    Analyse:
<tb>  berechnet <SEP> für <SEP> <B>C23H33NO2:</B> <SEP> C <SEP> 77,69; <SEP> H <SEP> 9,36
<tb>  gefunden: <SEP> C <SEP> 78,09; <SEP> H <SEP> 9,55.

         Man gibt 50     cm-'    einer klaren etwa 4     molaren     Ätherlösung von     Methylmagnesiumbromid    in einen       Dreihalskolben    mit     Rückflusskühler,        Rührer,    Stick  stoffeinleitungsrohr und Tropftrichter. Unter Rühren  und     Stickstoffatmosphäre    gibt man langsam, im Ver  laufe von 10 Minuten die Suspension von 3,12 g  des obigen     3-Enamins    in 250     cm3    einer Mischung  von 1 Teil Benzol und 1 Teil wasserfreiem Äther.

    Man destilliert den Äther langsam ab, bis die Rück  flusstemperatur der Reaktionsmischung etwa     7011C     beträgt, und     hält    vier Stunden bei dieser Temperatur.  Dann kühlt man im Eisbad und gibt vorsichtig 50 cm-'      einer gesättigten     wässrigen        Ammoniumchloridlösung     zu.

   Die Mischung wird dann im Vakuum     konzen-          triert,        mit        200        cm3        Methanol        und        35        cm3    5     %        iger     wässriger Natronlauge versetzt und bei etwa 40  C  etwa 30 Minuten gerührt. Dann wird mit 20     cm3     Essigsäure angesäuert, im Vakuum konzentriert, der  Rückstand mit Wasser versetzt und mit     Methylen-          chlorid    extrahiert.

   Der Extrakt wird mit Wasser, ver  dünnter Natronlauge und Wasser gewaschen und  über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet. Nach  dem     Abdestillieren    des Rückstandes verbleibt     ein     weisser fester Rückstand. Nach     Umkristallisieren    aus  einer Mischung von     Methylenehlorid    und     Skelly-          solve    B und aus verdünntem Aceton erhält man  1,144g 1     lj3-Oxy-17a-methyl-testosteron    vom Schmelz  punkt 209-211  C;     [a]D    = +     l32     in Chloroform.

    
EMI0003.0026     
  
    Analyse:
<tb>  berechnet <SEP> für <SEP> C,oH3,03: <SEP> C <SEP> 75,44; <SEP> H <SEP> 9,49
<tb>  gefunden: <SEP> C <SEP> 75,43; <SEP> H <SEP> 9,42.       <I>Beispiel 3</I>  Eine Lösung von<B>11</B>     ss-Oxy-17a-Methyl-testosteron     (hergestellt z. B. nach Beispiel 1 oder 2) in wasser  freiem     Pyridin    wird mit     Essigsäureanhydrid    im     Mol-          verhältnis    von etwa 1 :3 behandelt und die Mi  schung etwa 6 Stunden am     Rückfluss    erhitzt. Man  kühlt ab, verdünnt unter Rühren mit Wasser und  filtriert vom festen Niederschlag ab.

   Der Rückstand       wird        mit    2     %        iger        wässriger        Salzsäure        und        Wasser     gewaschen und im Vakuum getrocknet.

   Durch Um  kristallisieren oder     chromatographische    Trennung  erhält man gereinigtes     11f        Oxy-17a.-        methyl-testo-          steron-17-acetat.    In genau der gleichen Weise erhält  man bei Verwendung von     llss-Oxy-17a-methyl-19-          nortestosteron    als     Ausgangssteroid    das     llss-Oxy-17a-          methvl-19-nortestosteron-17-acetat.    Ersetzt man das       Essigsäureanhydrid    durch ein anderes     Acylierungs-          mittel,    z.

   B. ein     Säureanhydrid,    Säurechlorid oder die  Säure, so erhält man andere     17-Ester    des     11ss-Oxy-          17a-methyl-testosterons    und der entsprechenden     19-          Nor-Verbindung,    z. B. das     Formiat,        Propionat,        Ben-          zoat,        Phenylacetat,    a- oder     ss-Furyl-acrylat,        Valeriat,          Methacrylat        usw.     



  <I>Beispiel 4</I>  Eine Mischung von     11ss-Oxy-17a-methyl-testo-          steron    in einem grossen     überschuss    von Essigsäure  anhydrid, der sowohl als Lösungsmittel als auch als       Acylierungsmittel    dient, wird mit einer Spur Schwefel  säure als stark saurer Katalysator 12 Stunden auf    etwa 100  C erhitzt. Die heisse Mischung wird dann  auf zerstossenes Eis gegossen und so lange gerührt, bis  das überschüssige     Anhydrid        hydrolysiert    ist. Man  filtriert vom festen Produkt ab, wäscht mit Wasser  und trocknet im Vakuum.

   Durch     Umkristallisieren     oder     chromatographische    Trennung erhält man ge  reinigtes     11ss-Oxy-17a-methyl-testosteron-11,17-di-          acetat.    Die entsprechende     19-Nor-Verbindung    erhält  man in genau der gleichen Weise, wenn man 11ss  Oxy-17a-methyl-19-nortestosteron verwendet.     Ferner     kann man mit anderen     Aeylierungsmitteln,    wie z. B.

         Säureanhydriden    oder     Isopropenylestern    u. a. fol  gende Ester herstellen:         11,17-Dipropionat,        Di-trimethylaceton,        Difuroat,          Di-(a-    oder     ss-cyclohexyl-propionat),          Dibenzoat,        Di-(phenyl-acetat),          Di-(a-    oder     p-cyclopentyl-propionat),          Di-(a-    oder     ss-phenyl-propionat),          Di-(methylbenzoat),          Di-(a-    oder     ss-furyl-acrylat),

            Divaleriat,        Di-(methacrylat),          11-Acetat-17-formiat,          11-(Cyclopentylpropionat)-17-acetat    usw.



      Process for the production of llss-oxy-17a-methyl-testosterone and -19-nortestosterone The present invention relates to a method for producing llss-oxy-17a-methyl-testosterone and -19-nortestosterone of the formula
EMI0001.0007
    in which R is hydrogen or methyl.



  These compounds, like their esters, have a higher oral anabolic effect and a higher ratio of anabolic to androgenic effect when administered orally than closely related compounds, such as Ila-Oxy-17a-methyl-testosterone, 11ss-Oxy -testosterone,

      11 a-oxy-testosterone and 17a-methyl-testosterone. The oral anabolic effect and the ratio of oral anabolic effect to androgenic effect of the llss-oxy-17a-methyl-testosterone in comparison with other closely related compounds is compiled in the table in which the data from biological tests are given. The 17-monoesters and 11,17-diesters of the compounds of the formula mentioned, e.g.

   B. the acetates, propionates, trimethylacetates, a- or @ -cyclopentyl propionate, benzoates, phenylacetates, cyclohexyl acetates, a- or ss-phenyl propionates and esters derived from other carboxylic acids, preferably with 1 to 9 carbon atoms, are suitable also for the same purpose.

    
EMI0001.0033
  
    <I> table </I>
<tb> Effectiveness <SEP> of the <SEP> tested <SEP> connection <SEP> ratio <SEP> weight ratio <SEP> the
<tb> Tested <SEP> compound <SEP> compared <SEP> with <SEP> 17a-methyltestosterone <SEP> of <SEP> anabolic <SEP> tested <SEP> compounds <SEP> for
<tb> Oral <SEP> androgenic <SEP> Oral <SEP> anabolic <SEP> to <SEP> androgenic <SEP> achievement <SEP> the <SEP> same
<tb> effectiveness <SEP> effectiveness <SEP> effectiveness <SEP> anabolic <SEP> effect
<tb> 17a-methyl-testosterone
<tb> (standard) <SEP> 1.0 <SEP> 1.0 <SEP> 1.0 <SEP> 1.00
<tb> 1 <SEP> lp-Oxy-17a-methyl testosterone <SEP> 0.8 <SEP> 2.8 <SEP> 3.5 <SEP> 0.36
<tb> 11 <SEP> a-Oxy-17a-methyl testosterone <SEP> 0.25 <SEP> 0.70 <SEP> 2.8 <SEP> 1.43
<tb> 1 <SEP> li;

  -Oxy-testosterone <SEP> 0.31 <SEP> 0.35 <SEP> 1.1 <SEP> 2.86
<tb> 11 <SEP> a-Oxy-testosterone <SEP> inactive <SEP> inactive <SEP> - <SEP> - The effectiveness of the tested compound, compared to 17a-methyl-testosterone, was determined by measuring 26- 27-day-old castrated male rats administered equal doses of 0.2 mg in 0.2 cm3 cottonseed oil daily for 9 days and the body weight, the weight of the seminal vesicles and the weight of the levator on the day after the last administration at the autopsy ani certain.

   The weight of the semen vesicles per <B> 100 </B> g of body weight served as an index for the androgenic effectiveness and that of the Levator ani per 100 g of body weight as an index for the anabolic effectiveness. The table shows that the llss-oxy-17a-methyl-testosterone with its high ratio of oral anabolic effectiveness to androgenic effectiveness, as well as with regard to the smaller dosage, is clearly superior to achieve the same anabolic effect.



  The method according to the invention consists in releasing the 3-keto group in 11ss-oxy-17a-methyl-testosterone or 11f-oxy-17a-methyl-19-nortestosterone with a protected 3-keto group with a hydrolyzing agent.



  The llss-oxy-17a-methyl-testosterone or -19-nortestosterone with a protected 3-keto group can easily be produced from 11-keto-17a-methyl-testosterone or -19-nortestosterone (USA Patent No. 2678933) by first protects the 3-keto group, e.g. B. by conversion into an enamine or ketal, and then the 11-keto group redu ed to the llss-oxy group, z. B. with LiA1H4.



  The llss-oxy-17a-methyl-testosterone or -19-nortestosterone with a protected 3-keto group can also be produced from the corresponding 11 ß-oxy-4-androstene-3,17-diones by first preparing the 3-keto - group, e.g. B. as above, protects and then the compounds are converted into the 17ss-oxy-17a-methyl compounds by reaction with methyl magnesium halide according to Grignard.

      <I> Example 1 </I> 0.5 g of 11-keto-17a-methyl-testosterone is dissolved in 3 cm3 of absolute methanol and mixed at 50 ° C. with 0.5 cm3 of pyrrolidine. It is allowed to cool to room temperature and, after about 30 minutes, the precipitated 3-enamine [3- (N-pyrrolidyl) -17a-methyl-17ss-oxy-3,5-androstadien-11-one] is filtered off and dried in vacuo . The yield of highly pure 3-enamine is 0.452 g with a melting point of 180 to 195 ° C. with decomposition.



  In the same way, with 1.52 g of 11-keto-17a-methyl-testosterone in 10 cm-3 methanol which is mixed with 0.75 cm 3 of pyrrolidine, 1.36 g of 3-enamine product with a melting point above 180 ° C. is obtained decomposed.



  If the corresponding 19-nor compound is used instead of 11-keto-17a-methyl-testosterone, the corresponding 10-normethyl-3-enamine is obtained. A solution of 1.79 g of the 11-keto-17a-methyl-testosterone-3-enamine obtained in this way in a mixture of 25 em3 thiophene-free benzene and 25 cm3 anhydrous ether is poured into a mixture of 0.5 g LiA1H4 and 85 cm3 of dry ether dripped.

   The addition takes about 5 minutes, after which the mixture is stirred for an additional 15 minutes. With continued stirring, carefully add 10 cm3 of ethyl acetate and then 10 cm3 of water dropwise. The mixture is evaporated to a thick slurry in vacuo. 100 cm3 of methanol are added and the mixture is stirred for 10 minutes at about 50 C.

   Then 18 cm3 of 5% aqueous sodium hydroxide solution are added and the mixture is stirred for a further 10 minutes at the same temperature. After adding 5 cm3 of acetic acid, the mixture is concentrated in vacuo. A mixture of 50 cm3 of water and 8 cm3 of concentrated hydrochloric acid is added, the solid product is filtered off, washed with water and air-dried.

   The yield of llss-oxy-17a-methyl-testosterone is 1.29 g; Melting point 207 C. After recrystallization from a mixture of Skellysolve B, 0.977 g of purified product with a melting point of 209-211 C; [a] D = + 128 in chloroform.
EMI0002.0096
  
    Analysis:
<tb> calculates <SEP> for <SEP> C <SEP> 20H3003. <SEP> C <SEP> 75.44; <SEP> H <SEP> 9.49
<tb> found: <SEP> C <SEP> 75.14; <SEP> H <SEP> 9.85.

         If, instead of 11-keto-17a-methyl-testosterone-3-enamine, the corresponding 19-nor compound is used, then llss-oxy-17a-methyl-19-nortestosterone is obtained.



  <I> Example 2 </I> A solution of 3.02 g (0.01 mol) of 11fl-oxy-4-androstened-3,17-dione in methanol is mixed with 1.5 cm3 of pyrrolidine at 60.degree. A heavy precipitate separates out almost immediately. After standing for one hour at room temperature and another hour at 5 C, the precipitate is filtered off, washed with methanol and dried in vacuo.

    The yield of 3- (N-pyrrolidyl) -11f'-oxy-3,5-androstadien-17-one is 3.30 g; Melting point above 185 ° C. with decomposition; [a] D = - 81 in chloroform.
EMI0002.0121
  
    Analysis:
<tb> calculates <SEP> for <SEP> <B> C23H33NO2: </B> <SEP> C <SEP> 77.69; <SEP> H <SEP> 9.36
<tb> found: <SEP> C <SEP> 78.09; <SEP> H <SEP> 9.55.

         One gives 50 cm- 'of a clear about 4 molar ether solution of methylmagnesium bromide in a three-necked flask with reflux condenser, stirrer, stick material inlet tube and dropping funnel. With stirring and under a nitrogen atmosphere, the suspension of 3.12 g of the above 3-enamine in 250 cm3 of a mixture of 1 part benzene and 1 part anhydrous ether is slowly added over the course of 10 minutes.

    The ether is slowly distilled off until the reflux temperature of the reaction mixture is about 7011C, and it is kept at this temperature for four hours. Then cool in an ice bath and carefully add 50 cm- 'of a saturated aqueous ammonium chloride solution.

   The mixture is then concentrated in vacuo, mixed with 200 cm3 of methanol and 35 cm3 of 5% aqueous sodium hydroxide solution and stirred at about 40 ° C. for about 30 minutes. It is then acidified with 20 cm3 of acetic acid, concentrated in vacuo, the residue is mixed with water and extracted with methylene chloride.

   The extract is washed with water, dilute sodium hydroxide solution and water and dried over anhydrous sodium sulfate. After the residue has been distilled off, a white solid residue remains. After recrystallization from a mixture of methylene chloride and Skellysolve B and from dilute acetone, 1.144 g of 11-3-oxy-17a-methyl-testosterone with a melting point of 209-211 C are obtained; [a] D = + 132 in chloroform.

    
EMI0003.0026
  
    Analysis:
<tb> calculates <SEP> for <SEP> C, oH3.03: <SEP> C <SEP> 75.44; <SEP> H <SEP> 9.49
<tb> found: <SEP> C <SEP> 75.43; <SEP> H <SEP> 9.42. <I> Example 3 </I> A solution of <B> 11 </B> ss-oxy-17a-methyl-testosterone (prepared e.g. according to Example 1 or 2) in anhydrous pyridine is mixed with acetic anhydride in the mol - Treated a ratio of about 1: 3 and the mixture heated under reflux for about 6 hours. It is cooled, diluted with water while stirring and the solid precipitate is filtered off.

   The residue is washed with 2% aqueous hydrochloric acid and water and dried in vacuo.

   Purified 11f oxy-17a.-methyl-testosterone-17-acetate is obtained by recrystallization or chromatographic separation. In exactly the same way, if IIss-Oxy-17a-methyl-19-nortestosterone is used as the starting steroid, IIss-Oxy-17a-methyl-19-nortestosterone-17-acetate is obtained. If the acetic anhydride is replaced by another acylating agent, e.g.

   B. an acid anhydride, acid chloride or the acid, other 17-esters of 11ss-oxy-17a-methyl-testosterone and the corresponding 19-nor compound, z. B. formate, propionate, benzoate, phenyl acetate, a- or ss-furyl acrylate, valerate, methacrylate, etc.



  <I> Example 4 </I> A mixture of 11ss-oxy-17a-methyl-testosterone in a large excess of acetic anhydride, which serves both as a solvent and as an acylating agent, becomes more acidic with a trace of sulfuric acid Catalyst heated to about 100 ° C. for 12 hours. The hot mixture is then poured onto crushed ice and stirred until the excess anhydride is hydrolyzed. The solid product is filtered off, washed with water and dried in vacuo.

   Purified 11ss-oxy-17a-methyl-testosterone-11,17-di-acetate is obtained by recrystallization or chromatographic separation. The corresponding 19-nor compound is obtained in exactly the same way when using 11ss oxy-17a-methyl-19-nortestosterone. You can also use other Aeylierungsmittel, such as. B.

         Acid anhydrides or isopropenyl esters and the like. a. Prepare the following esters: 11,17-dipropionate, di-trimethylacetone, difuroate, di- (a- or ss-cyclohexyl propionate), dibenzoate, di (phenyl acetate), di (a- or p-cyclopentyl propionate), di- (a- or ss-phenyl-propionate), di- (methylbenzoate), di- (a- or ss-furyl acrylate),

            Divaleriate, di- (methacrylate), 11-acetate-17-formate, 11- (cyclopentylpropionate) -17-acetate, etc.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von llss-Oxy-17a- methyl-testosteron und llss-Oxy-17a-methyl-19-nor- testosteron, dadurch gekennzeichnet, dass man in llss-Oxy-17a-methyl-testosteron oder 11ss-Oxy-17a- methyl-19-nortestosteron mit geschützter 3-Keto- gruppe mit einem hydrolysierenden Mittel die 3-Keto- gruppe freisetzt. UNTERANSPRÜCHE 1. PATENT CLAIM Process for the production of llss-oxy-17a-methyl-testosterone and llss-oxy-17a-methyl-19-nor- testosterone, characterized in that one in llss-oxy-17a-methyl-testosterone or 11ss-oxy-17a - methyl-19-nortestosterone with a protected 3-keto group releases the 3-keto group with a hydrolyzing agent. SUBCLAIMS 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man ein 3-tert.-Amino-17a-methyl- 3,5-androstadien-llss-17ss-diol hydrolysiert. 2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge- kennzeichnet, dass man ein 3-tert.-Amino-17a-methyl- 19-norandrostadien-(3,5)-llss,17ss-diol hydrolysiert. 3. Verfahren nach Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man 3-Pyrrolidino-17a-methyl- 3,5-androstadien-Ilss,17ss-diol hydrolysiert. 4. Process according to patent claim, characterized in that a 3-tert-amino-17a-methyl-3,5-androstadiene-llss-17ss-diol is hydrolyzed. 2. The method according to claim, characterized in that a 3-tert-amino-17a-methyl-19-norandrostadiene- (3,5) -llss, 17ss-diol is hydrolyzed. 3. The method according to dependent claim 1, characterized in that 3-pyrrolidino-17a-methyl-3,5-androstadiene-Ilss, 17ss-diol is hydrolyzed. 4th Verfahren nach Unteranspruch 2, dadurch ge kennzeichnet, dass.man 3-Pyrrolidino-17a-methyl-19- norandrostadien-(3,5)-llss,17ss-diol hydrolysiert. 5. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man das erhaltene llss-Oxy-17a- methyltestosteron oder -19-nortestosteron nachträg lich verestert. Process according to dependent claim 2, characterized in that 3-pyrrolidino-17a-methyl-19-norandrostadien- (3,5) -llss, 17ss-diol is hydrolyzed. 5. The method according to claim, characterized in that the llss-oxy-17a-methyltestosterone or -19-nortestosterone obtained is subsequently esterified.
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