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BE718675A - - Google Patents

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BE718675A
BE718675A BE718675DA BE718675A BE 718675 A BE718675 A BE 718675A BE 718675D A BE718675D A BE 718675DA BE 718675 A BE718675 A BE 718675A
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BE
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decomposition
solution
ferrite
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    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01GCOMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G49/00Compounds of iron
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C04CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04BLIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/01Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics
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    • HELECTRICITY
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Description

  

   <Desc/Clms Page number 1> 
 
 EMI1.1 
 



  "Perfectionnemente à la fabrication du fcx'NitûB eompca6s" 
 EMI1.2 
 La présente invention oàit 2;'lat:.vc à la y3¯:vct de k3R',''" =a composés E9': t..;t1)r. ;,e,t'f: do '3::'te,k'E;.3' un procédé :s&'tC) 2,'f', pour 1:n .p.;./,.,i,3i,a3uAd.i : <> T.4re . , ¯ n i:'wdvii.fw., y5 do.'j op6c ij2ioQtJ;.(;)t'40 p:Z1( cises et ayant un bon degré d'hotno?.i..;j.t. 



  Lé procédé le plus . aatas;, utiliaë juaqu,'à 1:?(1a(jn1 pour obtenir des ferrites composés ?;ùuj=.10S.e, comme matiéres do {.im- part, dRs oxydes ou des carbonates de chacun des divers métaux que 

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 EMI2.1 
 A'en CW1tiY,:-<'r,j r)",nAII h'l oL":t'h,I'3, gaz t't;(YI.(h. ou r.fnavsc étant breyëa an uno fiie poudre! et 11\61anJÓI!J MÔcaniQuement pour obtenir une poudre mixte dans laquelle les par"1 ule;

   indivîduolles do chaque conati" tuant sont. reparties aussi uniformément que possible! cette poudre mixte est alors calcin6e pour amener les carbon*too à le d4ooRiposar ' en oxydos ait pour amener une proportion él6o),):JÚ'I, dos oxydes à réagir pour fermt-r dem ferrtts, cette opération supposant un frittage, le produit ainsi obtenu est alors pulvérisé   à   nouveau pour obtenir 
 EMI2.2 
 une, tmtiète de moulage poux la formation de corps d'une forme déxi- rée,   ceux-ci   6tant ensuite finalement frittée pour terminer la réaction et obtenir les corps désirés de   ferrite.   



   Il est cependant difficile d'obtenir des oxydée exempts do métaux alcalins ot, outre le   cent   relativement élevé d'oxydes 
 EMI2.3 
 ayant lc degré requis de puretd, ce procdad suppose une incertitude importante du fait des variations d'une production à l'autre en ce qui concerne la pureté, la dimension des grains, etc, des oxydes achetés. Pour réduire ces difficultés, on a proposé d'obtenir le mélange requis d'oxydes par d'autres moyens, par exemple par une 
 EMI2.4 
 odprc.pitcation 6loctrolytique des divers oxydes de métaux ou une coprêcipitation chimique Gattl1 forme d'oxalates , Ce dernier procédé est cependant   limité à   une opération discontinue et il se forme des précipités gélatineux qui sont de nouveau difficiles   à   purifier et   à filtrer.    



   Suivant la présente invention, un procédé de produc- tion d'une poudre d'un ferrite composé contenant plusieurs métaux, comprend la phase de décomposition thermique d'une solution aqueuse mixte de nitrates des divers métaux devant être présents dans le ferrite, phase de décomposition dans laquelle de la chaleur est ap- pliquée à des volumes successifs de la solution mixte de nitrates de manière à assurer la déshydratation et la décomposition en oxydes de chaque volume avant de permettre qu'un contact ait lieu avec un volume quelconque introduit par la suite, les dimensions de chaque 

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 volume étant trop petites pour permettre une   ségrégation   importante      quelconque des métaux individuels durant la décomposition.

   on sou- net de préférence   la.   solution mixte à ce traitement thermique sous la forma de gouttes ou gouttelettes   distinctes   et,   bien   que   @eci   puisse-être réalisé en dirigeant une   pulvérisation   do la solution, du type brouillard, dans une masse de gaz chaud, on   profère     appliquer   le liquide en gouttes ou sous la forme de gouttelettes   d'une   pulvéri-   sati,on,   sur une surface chauffée de la matière solide, qui cet elle- même de préférence sous une forme granulaire, plus   particulièrement   sous la forme d'un lit de granules soumis à agitation.

   Ces   granules   sont constitués, de façon convenable, par des granules   préalablement   produits du mélange désiré   d'oxydes.   Cette surface   est   chauffée jus- qu'à une température supérieure au point de   décomposition du   nitrate le plus stable présent dans la solution de sorte que chaque goutte ou gouttelette se   décompose   pour former un mélange intime de poudres d'oxydes de la composition calculée, ce mélange contenant générales ment une certaine proportion de ferrites à structure de spinelles, sans donner aux nitrates les plus   stables     présenta   dans la selu- tion une chance de se séparer des nitrates Ion moins   stables,

     La      poudre mixte résultante est de   préférence   séparée à l'allure à la-   quelle   elle est formée et la poudre mixte   séparée   est   soumise   à un autre traitement thermique pour réaliser ou   pour     poursuivre!   la con-   version   de la poudre en   apinelle   ou mangéte-lombit   ou     encore   sous forme   d'une   structure apparentée, suivant le cas, jusqu'à un   pour-   contage propre à former une poudre de forrite qui, après moulage et fittage, donnera un corps ayant les   propriétés     magnétiques   désirées. 



   Les nitrates des métaux individuels sont de préféronce   formés   en   dissolvant   chacun des métaux on cause, ou un composé con- venable de ce métal ou un mélange convenable de   composés     do   ce mé-   tel ,   dans de l'acide nitrique, les vapeurs foxmées à la suite do '      cette phase de   dissolution   et de la phase de décomposition des ni- traies, étant, en même temps que la vapeur   d'eau développée   et 

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 l'air ou oxygène ajoute,   utilisées   pour la reconstitution   diacide   nitrique qui est alors réintroduit dans le procédé. 



   Dans la reconstitution de l'acide nitrique à partir des gaz de décomposition, il est nécessaire, afin d'éviter des dangers pour la santé, de séparer les gaz nitreux de l'échappement jusqu'à attendre un faible pourcentage et, bien que ceci ait exigé jusqu'à présent la prévision d'un nombre relativement élevé de colonnes d'absorption,, ce nombre peut, suivant une caractéristique de l'in- vention, être considérablement réduit dans le cas de la fabrication de ferrites contenant un métal ayant un oxyde basique, plus particu- lièrement le zinc ou le baryum, en alimentant ce métal sous la forme de son oxyde basique, et en amenant les gaz de queue du système d'absorption à traverser une dispersion de cet oxyde, de préférence en le faisant barboter à travers une dispersion dans   l'eau,

     cette dispersion étant convertie en le nitrate ou nitrite   correspondante   la   solution   étant alors utilisée dans la fabrication de la poudre de ferrite. 



   Le procédé de la présente invention est applicable à tous les métaux utilisés dans les ferrites connus et il n'est pas coûteux du fait que l'acide nitrique introduit dans le procédé est pratiquement totalement récupéré en vue d'une nouvelle utilisation, etque, outre le prix généralement plus bas de chaque métal compa- rativement à colui de son oxyde d'une pureté comparable, le fer qui forme le constituant principal de nombreux ferrites peut être em- ployé sous la forme do déchets   d'estampage   qui sont disponibles à un prix très bas. 



   Pour mieux faire   comprondre   encore l'invention, un pro-   cédé   de fabrication d'une poudre de ferrite en partant d'un fer- rite de manganèse et de zinc Mn Zn (Fe2O4) sera décrit ci-après à titre d'exemple. 



  EXEMLE 
Les matières premières pour le procédé comprennent du manganèse, du fer métallique sous la forme de déchets d'estampage 

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 EMI5.1 
 d'acier doux et du zinc nous la terme du métal ou, de prf4ona:o, mous la forme d'oxyda de zinc, ainsi qu'une quantité.suffieanto d'acide nitrique pour la conversion de ces métaux en nitrates . 



  Le manganése, le fer et la zinc, ce dernier de pr6±ô... eace totalement ou en partie sous forme d'une dispornion'aquou2<à d'oxyde de zinc après son utilisation dans l'absorption do.90 ù .r;.:.y: des gaz de queue du   systôme   de récupération   d'acide   nitriquo que   l'on   
 EMI5.2 
 décrit par la suite, sont individuellomant amonts à so diccouro dans l'acide nitrique pour obtenir des solutions de l.tra& doro concentration connue.

   On mélange alors ces solutions on des pro- portions telles que les métaux individuels soient   présents   dans   la   solution mixte de nitrates dans les proportions   désirées.   Cotto 
 EMI5.3 
 solution mixte est alimentée goutte à goutte ou do préférence ali- mentée sous forme d'une pulvérisation dans un réacteur afin de frai'" per une surface maintenue .à une température d'environ 250 C lOGe, qui est légèrement supérieure à la température de décomposition du plus stable des nitrates en cause, et l'aire de la surface chauffée en contact avec la solution entrante des nitrates est agencée pour être suffisante pour assurer la décomposition des nitrates sans per- mettre une accumulation quelconque de liquide.

   Cette surface est pré- vue de façon convenable sur un lit d'une matière granulaire et peut   être ,   au moins partiellement , constituée par une certaine quantité du produit de décomposition granulaire. Le lit de matière granulaire peut être agité par des moyens convenables quelconques, par exemple grace à des palettes ou à un transporteur à vis. L'agencement du transporteur ou des palettes par rapport à la surface du lit est de préférence tel que , durant le fonctionnement, les palettes ou le transporteur restent pratiquement totalement en dessous do la sur- . face de la matière granulaire. L'agitation du lit peut aussi être 
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 réalisée par l'introduction danstsiui-ci d'un fluide gazeux que l'on ;      utilise pour maintenir la surface mobile.      

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     Bien   que la matière granulaire puisse comprendre des pastilles   céramiques,   des billes   d'acier   ou dautrea solides conve- nanbles en particules, il est commode d'utiliser comme milieu de ce genre, un mélange   d'oxydes   ou une   Matière   do ferrite ayant la   Môme   composition que celle que l'on doit préparer par le   procéda,   De la sorte, on obtient une poudre d'oxydes intimement mélangée, contenant une   certaine   quantité de farrite   d'une   structure de spinelle , Le   réacteur   est construit de   maniôro à   décharger automatiquement la poudre et à l'alimenter dans une chambre de calcination chauffée,

   que l'on maintient à une température de 800 C pendant une période de 17   minutes,     Ce   traitement de calcination pourrait être réalisé, sion   le   désire, à une autre température supérieure à 650 C avec un eglage correspondant de la période , mais la température de 800 C   cet   actuellement considérée comme étant la température la plus   avan     tageuse.   Cette chambre de calcination est pourvue d'un transporteur à vis ou d'un autre dispositif de transfert mis en fonctionnement de manière à maintenir le mélange à cette température pendant la pé-      riode de temps requise pour que la poudre quittant la chambre de cal- cination ait la teneur désirée de ferrite pour convenir pour le frit- tage final après la conformation,

   cette poudre étant, dans cet exem- ple particulier, une poudre de   ferrite a   structure de spinelle pour 60% et ayant la composition suivante en   %   en poids, que l'on a dé- terminée par une analyse chimique Fe2O3: 71,0, ZnO : 14,02;   MnO : 15,06.   



   Les gaz nitreux, ainsi que la vapeur d'eau formée du- rant l'opération et   les fumées   issues des étages de dissolution , sont alors envoyés en même temps   qu'un   excès d'air ou d'oxygène, à un système de récupération d'acide nitrique, et on réutilise l'acide nitrique récupéré à l'étage de dissolution du procédé.

   Dans la forme préférée de réalisation du procédé suivant l'invention, dans laquelle l'oxyde de zinc constitue l'une des matières de départ, les gaz de queue du procédé de récupération sont amenés à barboter à travers 

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   une   suspension aqueuse de l'oxyde de zinc pour séparer le NO résidu- aire par conversion en Zn (NO2)2et en Zn (NO3)3, une telle con- version pouvant s'effectuer suivant la formule :   2ZnO + 4NO + 202 @ Zn (NO2)2 + Zn(NO3)2   
Les substances résultantes peuvent remplacer le zinc ou l'oxyde de zinc dans la formation de nitrate de zinc par trai-   tement   avec l'acide nitrique. 



   Le dessin annexé est   un.schéma   de développement de l'exemple décrit. Les matières premières, à savoir les déchets de fer, le manganèse métallique et   l'oxyde   de zinc sont alimentés de- puis trois réservoirs 1, 2 et 3. Le fer et le manganèse métalliques sont soumis chacun à un traitement avec une solution d'acide nitrique, comme montré en 4 et sont ainsi convertis respectivement en une solu- tion de nitrate de fer emmagasinée dans un réservoir 5 et en une solution de nitrate de manganèse emmagasinée dans un second réservoir 6.

   L'oxyde de zinc venant du réservoir 3 est éventuellement utilisé pour produire de façon similaire une solution de nitrate de zinc emmagasinée dans un réservoir 7 , mais avant d'être soumis au trai- tement par acide nitrique de l'étage 4, il est d'abord utilisé pour la séparation, dans le premier étage ou dans les étages   d'un   système de récupération d'acide nitrique 12, du résidu des oxydes nitreux et nitrique provenant de l'étage de nitration 4 et d'un étage do calcination 9 dont il sera question par la suite, 
La solution de nitrate de fer, de nitrate de manganèse et de nitrate de zinc provenant des réservoirs 5, 6 et 7 est   alimen-   tée en proportions moléculaires correspondant à la composition de la poudre de ferrite que   l'on   doit produire,

   dans un étage de mélan- ge 8   où  du fait de la présence de chaque composant en solution aqueuse, on obtient une distribution très uniforme ,puis la solution mélangée est vaporisée dans un réacteur chaud 9 en présence d'air sur une surface chauffée à 250 C, ce qui se situe quelque peu au-des- sus de la température   de d@compostion   du nitrate ayant la tempéra- ture de décomposition la plus élevée parmi les   trois   nitrates on 

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   cause.Une   décomposition des nitrates et une évaporation de l'eau formant solvant sont prévues pour se produire si rapidement qu'il n'y a pratiquement pas de danger d'une séparation quelconque du mélange.

   Il en résulte la formation de granules d'un mélange très à uniforme d'oxydes, partiellement déjà/structure de   spinelle   et ayant une composition quantitative correspondant à celle de la poudre de ferrite à réaliser. Ce mélange est tranféré suivant un parcours con- tinu dans un étage de calcination 10 où à 800 C la réaction mu- tuelle dea oxydes est poursuivie jusqu'au degré nécessaire pour que la matière quitte cet étage après 17 minutes pour être débitée en 11 sous la forme d'une poudre de ferrite ayant une structure de spinelle à   60%   at contenant 71,0% en poids de Fe2O3,   14,02%   en poids de ZnO et   15,06%   en poids de MnO. 



   Les spécialistes en ce domaine comprendront aisément que le procédé décrit à titre d'exemple exige une variante si on doit former des ferrites autres que les ferrites de manganèse et de zinc. C'est ainsi que, par exemple, 'lorsqu'on veut former un fer- rite de baryum-strontium, (Ba,Sr) Fe12O19, la température de réac- tion pour la décomposition devrait être de préférence au moins voi- sine. de   750 C.   



   Le procédé suivant l'invention , plus particulièrement sous sa forme de réalisation préférée, présente toute une série d'avantages par rapport aux divers procédés existant pour la àbri- cation d'une poudre de ferrite,, C'est ainsi que la poudre obtenue est reproductible en ce qui concerne sa composition, sa surface spécifique et sa   réactivité,   Le procédé est continu et peut être contrôlé étant donné que les solutions sont parfaitement miscibles et que, dans chaque solution, un échantillon est, de façon constante, représentatif do l'entièreté de la masse.

   Pour des raisons similai- res, une analyse continue est également possible, En outre, le pro- cédé   est   pou couteux, dans le cas de l'exemple particulier, le constituant principal, à savoir le fer, pouvait être obtenu en avril   1967   au prix d'environ 12 %ivres par tonne:', tandis qu'au 

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 cours de ce même mois, de   l'oxyde   do fer do la même puraté suppe- sait des frais de 7e à 90 Livres par tonne.

   Au contraire du cas   prévoyant   une   ooprécipitation,   il ne faut ni filtration ni décanta-   tion   et le produit est débité tous forme d'use poudre   coulant   li- brement.   En   outre, le procédé de la présente invention conviant pour une opération continue   et   il est applicable à tous les ferrites actuellement en usage industriel car tous les nitrates sont solubles dans l'eau et ils peuvent tous être   décomposes   par la chaleur.

   Lo seul réactif chimique impliqué, à savoir l'acide   nitrique,   est romis en circulation , ce qui réduit au minimum le coût   câas   produits cht- miques dettraitement, et finalement les   forritec     obtanus   sont étroitement reproductibles car il y a moins de variation on ce qui concerne la pureté des matières premières uitlisées, comparative- ment aux oxydes que l'on emploie dans la plupart des procédé/à céra- miques utilisés couramment. 



   REVENDICATIONS 
1. Un procédé de production d'un ferrite en poudre, qui comprend la phase dedécomposition thermique d'une solution aqueuse mixte de nitrates des divers métaux qui doivent être présenta dans le ferrite, phase de décomposition dans laquelle on applique de la chaleur à des volumes successifs de la solution mixte de nitrates de manière à assurer la déshydratation et la décomposition en oxydes de chaque volume avant qu'il ne puisse entrer en contact avec un volume quelconque introduit par la suite, les dimensions de cha- que volume étant trop petites pour permettre une ségrégation im- portante quelconque des métaux individuels durant la décomposition.



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 EMI1.1
 



  "Improvement in the manufacture of fcx'NitûB eompca6s"
 EMI1.2
 The present invention oàit 2; 'lat: .vc at the y3¯: vct of k3R', '' "= a compounds E9 ': t ..; t1) r.;, E, t'f: do' 3: : 'te, k'E;. 3' a process: s & 'tC) 2,' f ', for 1: n .p.;. /,., i, 3i, a3uAd.i: <> T.4re ., ¯ ni: 'wdvii.fw., Y5 do.'j op6c ij2ioQtJ;. (;) T'40 p: Z1 (cises and having a good degree of hotno? .I ..; jt



  The process the most. aatas ;, utiliaë juaqu, 'to 1:? (1a (jn1 to obtain compound ferrites?; ùuj = .10S.e, as materials of {.im- part, dRs oxides or carbonates of each of the various metals that

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 EMI2.1
 A'en CW1tiY,: - <'r, jr) ", nAII h'l oL": t'h, I'3, gaz t't; (YI. (H. Or r.fnavsc being breyëa an uno fiie powder! and 11 \ 61anJÓI! J mechanically to obtain a mixed powder in which the par "1 ule;

   Individuals of each conati "killing are. distributed as uniformly as possible! this mixed powder is then calcined to bring the carbon * too to the d4ooRiposar 'in oxides to bring a proportion of el6o),): JÚ'I, the oxides to react for fermt-r dem ferrtts, this operation supposing sintering, the product thus obtained is then pulverized again to obtain
 EMI2.2
 A molding process allows the formation of dexterously shaped bodies, these then finally being sintered to terminate the reaction and obtain the desired bodies of ferrite.



   However, it is difficult to obtain oxides free from alkali metals ot, besides the relatively high hundred of oxides.
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 having the required degree of purity, this process involves significant uncertainty due to variations from one production to another with regard to the purity, grain size, etc., of the oxides purchased. To reduce these difficulties, it has been proposed to obtain the required mixture of oxides by other means, for example by a
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 6loctrolytic odprc.pitcation of the various metal oxides or a chemical co-precipitation Gattl1 forms oxalates. The latter process is however limited to a batch operation and gelatinous precipitates are formed which are again difficult to purify and filter.



   According to the present invention, a process for producing a powder of a compound ferrite containing several metals, comprises the thermal decomposition phase of a mixed aqueous solution of nitrates of the various metals to be present in the ferrite, phase of. decomposition in which heat is applied to successive volumes of the mixed solution of nitrates so as to ensure dehydration and decomposition into oxides of each volume before allowing contact to take place with any volume introduced by the suite, the dimensions of each

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 volume being too small to allow any significant segregation of the individual metals during decomposition.

   it is preferably supported. mixed solution to this heat treatment in the form of distinct drops or droplets and, although this can be achieved by directing a spray of the solution, of the mist type, into a mass of hot gas, the liquid is applied in drops. or in the form of droplets of a spray, on a heated surface of the solid material, which itself preferably in a granular form, more particularly in the form of a bed of granules subjected to agitation .

   These granules suitably consist of previously produced granules of the desired mixture of oxides. This surface is heated to a temperature above the decomposition point of the most stable nitrate present in the solution so that each drop or droplet decomposes to form an intimate mixture of oxide powders of the calculated composition. mixture generally containing a certain proportion of ferrites with a spinel structure, without giving the more stable nitrates present in the solution a chance of separating from the less stable nitrates,

     The resulting mixed powder is preferably separated at the rate at which it is formed and the separated mixed powder is subjected to further heat treatment to complete or continue! the conversion of the powder into apinelle or mangéte-lombit or again in the form of a related structure, as the case may be, up to a percentage suitable for forming a forrite powder which, after molding and sizing, will give a body having the desired magnetic properties.



   The nitrates of the individual metals are preferably formed by dissolving each of the metals involved, or a suitable compound of such metal or a suitable mixture of compounds of such metal, in nitric acid, the vapors formed by the mixture. continuation of this phase of dissolution and of the phase of decomposition of the nitrates, being, at the same time as the water vapor developed and

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 air or oxygen added, used for reconstitution of nitric acid which is then reintroduced into the process.



   In reconstituting nitric acid from decomposition gases, it is necessary, in order to avoid health hazards, to separate the nitrous gases from the exhaust until a small percentage is expected and, although this has hitherto required the provision of a relatively large number of absorption columns, this number may, according to a feature of the invention, be considerably reduced in the case of the manufacture of ferrites containing a metal having a basic oxide, more particularly zinc or barium, by feeding this metal in the form of its basic oxide, and by causing the tail gases of the absorption system to pass through a dispersion of this oxide, preferably in it. bubbling through a dispersion in water,

     this dispersion being converted into the corresponding nitrate or nitrite, the solution then being used in the manufacture of the ferrite powder.



   The process of the present invention is applicable to all metals used in known ferrites and is inexpensive since the nitric acid introduced into the process is almost completely recovered for further use, and furthermore the generally lower price of each metal compared to that of its oxide of comparable purity, the iron which forms the main constituent of many ferrites can be used in the form of stamping scrap which is available at a very low price.



   In order to further understand the invention further, a process for manufacturing a ferrite powder starting from a manganese and zinc fer- rite Mn Zn (Fe2O4) will be described below by way of example.



  EXAMPLE
Raw materials for the process include manganese, metallic iron in the form of stamping waste

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 mild steel and zinc we term the metal or, preferably: o, in the form of zinc oxide, as well as a sufficient quantity of nitric acid for the conversion of these metals into nitrates.



  Manganese, iron and zinc, the latter of pr6 ± ô ... eace totally or partly in the form of a dispornion'aquou2 <to zinc oxide after its use in the absorption do.90 ù. r;.:. y: tail gases from the nitriquo acid recovery system that are
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 described below, are individually upstream at so diccouro in nitric acid to obtain solutions of known concentration l.tra & doro.

   These solutions are then mixed in such proportions that the individual metals are present in the mixed nitrate solution in the desired proportions. Cotto
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 The mixed solution is fed dropwise or preferably fed as a spray into a reactor to spawn a surface maintained at a temperature of about 250 ° C., which is slightly above the temperature of. decomposition of the more stable of the nitrates involved, and the area of the heated surface in contact with the incoming solution of the nitrates is arranged to be sufficient to ensure the decomposition of the nitrates without allowing any accumulation of liquid.

   This surface is suitably provided on a bed of granular material and may be, at least partially, made up of some amount of the granular decomposition product. The bed of granular material can be agitated by any suitable means, for example by pallets or a screw conveyor. The arrangement of the conveyor or pallets relative to the surface of the bed is preferably such that during operation the pallets or the conveyor remain substantially completely below the overhang. face of the granular material. The restlessness of the bed can also be
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 carried out by the introduction danstsiui latter of a gaseous fluid which one; uses to keep the surface moving.

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     Although the granular material may comprise ceramic pellets, steel balls or other suitable particulate solids, it is convenient to use as such a medium a mixture of oxides or a ferrite material having the same. composition than that which must be prepared by the process, In this way, an intimately mixed powder of oxides is obtained, containing a certain quantity of farrite of a spinel structure, The reactor is built in a manner that automatically discharges the powder and feed it into a heated calcination chamber,

   which is maintained at a temperature of 800 C for a period of 17 minutes, This calcination treatment could be carried out, if desired, at another temperature above 650 C with a corresponding adjustment of the period, but the temperature of 800 C this currently considered to be the most advantageous temperature. This calcination chamber is provided with a screw conveyor or other transfer device operated so as to maintain the mixture at this temperature for the period of time required for the powder to leave the calcination chamber. cination has the desired content of ferrite to be suitable for the final sintering after shaping,

   this powder being, in this particular example, a ferrite powder with a 60% spinel structure and having the following composition in% by weight, which was determined by a chemical analysis Fe2O3: 71.0, ZnO: 14.02; MnO: 15.06.



   The nitrous gases, as well as the water vapor formed during the operation and the fumes from the dissolution stages, are then sent, together with an excess of air or oxygen, to a recovery system. nitric acid, and the nitric acid recovered from the dissolution stage of the process is reused.

   In the preferred embodiment of the process according to the invention, wherein zinc oxide is one of the starting materials, the tail gases from the recovery process are bubbled through.

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   an aqueous suspension of zinc oxide to separate the residual NO by conversion into Zn (NO2) 2 and Zn (NO3) 3, such a conversion being possible according to the formula: 2ZnO + 4NO + 202 @ Zn (NO2) 2 + Zn (NO3) 2
The resulting substances can replace zinc or zinc oxide in the formation of zinc nitrate by treatment with nitric acid.



   The accompanying drawing is a development diagram of the example described. The raw materials, namely waste iron, metallic manganese and zinc oxide are fed from three tanks 1, 2 and 3. The iron and metallic manganese are each subjected to a treatment with a solution of. nitric acid, as shown in 4 and are thus converted respectively into an iron nitrate solution stored in a reservoir 5 and into a manganese nitrate solution stored in a second reservoir 6.

   Zinc oxide from tank 3 is optionally used to similarly produce a zinc nitrate solution stored in tank 7, but before being subjected to the nitric acid treatment of stage 4, it is first used for the separation, in the first stage or in the stages of a nitric acid recovery system 12, of the residue of nitrous and nitric oxides from the nitration stage 4 and from a calcination stage 9 which will be discussed later,
The solution of iron nitrate, manganese nitrate and zinc nitrate from reservoirs 5, 6 and 7 is supplied in molecular proportions corresponding to the composition of the ferrite powder to be produced,

   in a mixing stage 8 where, due to the presence of each component in aqueous solution, a very uniform distribution is obtained, then the mixed solution is vaporized in a hot reactor 9 in the presence of air on a surface heated to 250 C, which is somewhat above the decomposition temperature of the nitrate having the highest decomposition temperature among the three nitrates.

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   The decomposition of the nitrates and evaporation of the solvent-forming water are predicted to occur so rapidly that there is virtually no danger of any separation of the mixture.

   This results in the formation of granules of a very uniform mixture of oxides, partially already / spinel structure and having a quantitative composition corresponding to that of the ferrite powder to be produced. This mixture is transferred following a continuous path in a calcination stage 10 where at 800 ° C. the mutual reaction of the oxides is continued to the degree necessary for the material to leave this stage after 17 minutes to be delivered in 11 sous. the form of a ferrite powder having a 60% at spinel structure containing 71.0% by weight Fe2O3, 14.02% by weight ZnO and 15.06% by weight MnO.



   Those skilled in the art will readily understand that the exemplary process requires a variation if ferrites other than manganese and zinc ferrites are to be formed. Thus, for example, when it is desired to form a barium-strontium fer- rite, (Ba, Sr) Fe12O19, the reaction temperature for the decomposition should preferably be at least close. of 750 C.



   The process according to the invention, more particularly in its preferred embodiment, has a whole series of advantages over the various existing processes for the embedding of a ferrite powder. Thus, the powder obtained is reproducible with regard to its composition, its specific surface and its reactivity, The process is continuous and can be controlled since the solutions are perfectly miscible and that, in each solution, a sample is, in a constant way, representative of the entire mass.

   For similar reasons, a continuous analysis is also possible. In addition, the process is expensive, in the case of the particular example, the main constituent, namely iron, could be obtained in April 1967 at price of about 12% drunk per ton: ', while at

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 during the same month iron oxide of the same purity incurred a charge of £ 7 to £ 90 per ton.

   Unlike the case of ooprecipitation, neither filtration nor decantation is required and the product is delivered in all form of free flowing powder. Further, the process of the present invention is suitable for continuous operation and is applicable to all ferrites currently in industrial use since all nitrates are water soluble and they can all be decomposed by heat.

   The only chemical reagent involved, namely nitric acid, is broken down into circulation, which minimizes the cost of treatment chemicals, and ultimately obtanus forritec are closely reproducible because there is less variation in which relates to the purity of the raw materials used, as compared to the oxides which are employed in most of the processes / ceramics currently used.



   CLAIMS
1. A process for the production of a powdered ferrite, which comprises the thermal decomposition phase of a mixed aqueous solution of nitrates of the various metals which are to be present in the ferrite, a decomposition phase in which heat is applied to particles. successive volumes of the mixed solution of nitrates so as to ensure dehydration and decomposition into oxides of each volume before it can come into contact with any volume subsequently introduced, the dimensions of each volume being too small to allow any significant segregation of the individual metals during decomposition.

 

Claims (1)

2. Un procédé suivant la revendication 1, comprenant les phases impliquant la préparation d'une solution aqueuse mixte de nitrates des divers métaux devant être présents dans le ferrite, l'application de la solution mixte de nitrates sous la forme de gouttes ou gouttelettes à une surface chauffée jusqu'à une tempéra- ture supérieure au point de 'décomposition du nitrate le plus sta- ble présent dans la solution, de manière que chaque goutte ou <Desc/Clms Page number 10> EMI10.1 'iJ0tâ..\;ü1lt:'eO eu 6'aMso pomr i'Ol"!'!t.Jt' un tttôlan9G intime de poudres d'oxydes due la coispoaition calculée, CO mélange contenant générale- mont une certaine proportion de ferrite; 2. A process according to claim 1 comprising the steps involving the preparation of a mixed aqueous solution of nitrates of the various metals to be present in the ferrite, the application of the mixed solution of nitrates in the form of drops or droplets to. a surface heated to a temperature above the decomposition point of the most stable nitrate present in the solution, so that each drop or <Desc / Clms Page number 10> EMI10.1 'iJ0tâ .. \; ü1lt:' eO eu 6'aMso pomr i'Ol "! '! t.Jt' an intimate tttôlan9G of oxide powders due to the calculated cooispoaition, CO mixture generally containing a certain proportion of ferrite ; , de la structure du type spinello, sans donner aux nitratas les plus stables présenta dans la solution une chance de se séparer clos nitrates les moino stable., la séparation de la poudre mixte résultante 1 l'allure à laquelle EMI10.2 elle o3t Eorméc; ost Inapplication à la poudre mixte séparée d'un au- tre traitement thermique pour augmenter la teneur de ferrite jus- qu'au pourcentage désirât 3. Un procédé suivant la revendication 2, dans.lequel la décomposition est réalisée en appliquant la solution mixte de nitrates à la surface d'une matière granulaire chauffée, 4. Un procédé suivant la revendication 3, dans lequel la matière granulaire chauffée est agitée, 5. , of the spinello-like structure, without giving the more stable nitratas present in the solution a chance to separate closed the less stable nitrates., the separation of the resulting mixed powder 1 the rate at which EMI10.2 she o3t Eorméc; ost Inapplication to the separated mixed powder of a further heat treatment to increase the ferrite content up to the desired percentage 3. A process according to claim 2, in which the decomposition is carried out by applying the mixed solution of nitrates to the surface of a heated granular material, 4. A process according to claim 3, wherein the heated granular material is agitated, 5. Un procédé suivant la revendication 2. dans lequel la décomposition est réalisée en appliquant la solution mixte de nitrates à la surface d'une matière granulaire chauffée qui comprend au moins une matière granulaire de la même composition que celle du produit de décomposition, 6. Un procédé suivant la revendication 1, comprenant on outre la phase de préparation de nitrates de ces métaux par dissolution,dans de l'acide nitrique, d'une matière totalement composée du métal ou de composés de ce métal. A method according to claim 2 wherein the decomposition is carried out by applying the mixed solution of nitrates to the surface of a heated granular material which comprises at least one granular material of the same composition as that of the decomposition product, 6. A method according to claim 1, further comprising the step of preparing nitrates of these metals by dissolving, in nitric acid, a material totally composed of the metal or compounds of this metal. 7. Un procédé suivant la revendication 6, comprenant en outre les phases de reconstitution de l'acide nitrique par l'uti- lisation des vapeurs formées à la suite de la phase de dissolution et de la phase de décomposition des nitrates, ainsi que par utilisa- tion de la vapeur d'eau développée et d'oxygène, et de réintroduction de cet acide nitrique reconstitué dans le procédé, 8. 7. A process according to claim 6, further comprising the steps of reconstituting the nitric acid by using the vapors formed as a result of the dissolution phase and the decomposition phase of the nitrates, as well as by use of the developed water vapor and oxygen, and reintroduction of this reconstituted nitric acid into the process, 8. Un procédé suivant la revendication 7 pour la pro- duction d'un ferrite, dans lequel au moins l'un des métaux consti- tuants à un oxyde basique, comprenant les phases supposant la prévi- sion d'une dispersion de cet oxyde basique, la traversée des gaz <Desc/Clms Page number 11> de queue du système d'absorption à travers cette dispersion pour convertir l'oxyde basique en un composé d'azote du groupe comprenant les nitrates et les nitrites, et l'utilisation d'une solution de co composé d'azote dans la formation de la solution aqueuse mixto des nitrates, 9. Un procédé suivant la revendication 6, dann lequel le métal appliqué sous la forme d'un oxydebasique cet un mutai du groupe constitué par le zinc et le baryum. A process according to claim 7 for the production of a ferrite, wherein at least one of the metals constituting a basic oxide, comprising the steps of providing for the provision of a dispersion of said basic oxide, the gas crossing <Desc / Clms Page number 11> tail of the absorption system through this dispersion to convert the basic oxide to a nitrogen compound from the group consisting of nitrates and nitrites, and the use of a solution of the co-nitrogen compound in the formation of the aqueous solution of the nitrates, 9. A process according to claim 6, wherein the metal applied in the form of a basic oxide is one from the group consisting of zinc and barium. 10. Un procédé suivant les revendications 6 ou 7, com- EMI11.1 prenant les phase de prévision d'une solution aqueuso do cet oxi<rle basique et de barbotage des gaz de quouc à travers cette nolutien aqueuse* EMI11.2 11, Un procède de prouc''-.' (Je ferrite on poudre contenant une série de métaux conctifl.tuv,n'zJ,tcl çjuc 06crit ei"t3<3aaMa, notamment dans l'exemple donné. 10. A method according to claims 6 or 7, including EMI11.1 taking the phase of forecasting an aqueous solution of this basic oxide and of bubbling the quouc gas through this aqueous nolutien * EMI11.2 11, A prouc proceed '' -. ' (I ferrite on powder containing a series of metals conctifl.tuv, n'zJ, tcl çjuc 06crit ei "t3 <3aaMa, in particular in the example given. 12. Ferrites en poudras, lorsqu'on les obtiens par EMI11.3 un procédé suivant l'une quelconque àoiJ rovon<1 >cationm précét1cntoa" 12. Powdered ferrites, when obtained by EMI11.3 a method according to any one of the above mentioned cationm "
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