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WO2017099011A1 - プラズマ反応器及びプラズマ電極板 - Google Patents

プラズマ反応器及びプラズマ電極板 Download PDF

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Publication number
WO2017099011A1
WO2017099011A1 PCT/JP2016/085875 JP2016085875W WO2017099011A1 WO 2017099011 A1 WO2017099011 A1 WO 2017099011A1 JP 2016085875 W JP2016085875 W JP 2016085875W WO 2017099011 A1 WO2017099011 A1 WO 2017099011A1
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WO
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electrode
dielectric
plasma
main surface
electrode plate
Prior art date
Application number
PCT/JP2016/085875
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English (en)
French (fr)
Inventor
庭屋直生
灘浪紀彦
坂井茂仁
Original Assignee
日本特殊陶業株式会社
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 日本特殊陶業株式会社 filed Critical 日本特殊陶業株式会社
Priority to EP16872909.3A priority Critical patent/EP3389345B1/en
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    • F01N3/021—Exhaust or silencing apparatus having means for purifying, rendering innocuous, or otherwise treating exhaust for cooling, or for removing solid constituents of, exhaust by means of filters
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
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    • B01D53/92—Chemical or biological purification of waste gases of engine exhaust gases
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    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
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    • F01N2240/00—Combination or association of two or more different exhaust treating devices, or of at least one such device with an auxiliary device, not covered by indexing codes F01N2230/00 or F01N2250/00, one of the devices being
    • F01N2240/28—Combination or association of two or more different exhaust treating devices, or of at least one such device with an auxiliary device, not covered by indexing codes F01N2230/00 or F01N2250/00, one of the devices being a plasma reactor

Definitions

  • the present invention relates to a plasma reactor suitable for an apparatus for purifying exhaust gas of an internal combustion engine (engine), and a plasma electrode plate capable of generating plasma by applying a voltage.
  • Patent Document 1 discloses a technique that includes a plurality of plate-like unit electrodes (electrode plates) and generates plasma by applying a voltage between adjacent unit electrodes.
  • at least one unit electrode includes a plate-shaped ceramic dielectric having a plurality of concave grooves formed on the surface thereof, and a conductive film (electrode) built in the ceramic dielectric.
  • the present invention has been made in view of the above problems, and an object of the present invention is to provide a plasma reactor and a plasma that can reliably generate plasma by preventing a decrease in electric field strength between adjacent electrode plates. It is to provide an electrode plate.
  • a plurality of electrode plates each including a built-in electrode in a plate-like dielectric body having a main surface and a back surface are stacked and arranged so as to have a gap between them.
  • a plasma reactor that generates plasma when a voltage is applied between the electrode plates, wherein the electrode is provided with a plurality of through holes penetrating in the thickness direction of the electrode, and the dielectric is
  • a plasma reactor characterized in that the electrode is covered along the outer surface of the electrode, and the main surface and the back surface have irregularities.
  • the dielectric covers the electrode so as to follow (i.e., follow) the outer surface of the electrode, and has irregularities on the main surface and the back surface.
  • the electric field concentrates on the convex portion that tends to increase the electric field strength because the distance from the convex portion of the adjacent dielectric is small, the electric field strength is further increased. As a result, since discharge is likely to occur, plasma can be reliably generated by discharge.
  • the PM in the exhaust gas flowing between adjacent electrode plates is oxidized and removed using plasma, the PM can be efficiently removed. Further, since it is not necessary to increase the power supply and increase the electric field strength in order to reliably perform the discharge, the power cost required for the discharge can be reduced.
  • the electrode plate constituting the plasma reactor is formed by incorporating an electrode in a plate-like dielectric.
  • the dielectric forming material include ceramics such as alumina (Al 2 O 3 ), aluminum nitride (AlN), yttrium oxide (Y 2 O 3 ), and mixtures thereof.
  • the material for forming the electrode include tungsten (W), molybdenum (Mo), ruthenium oxide (RuO 2 ), silver (Ag), copper (Cu), and platinum (Pt).
  • the number of electrode layers incorporated in the dielectric is not particularly limited. However, if a plurality of layers of electrodes are built in the dielectric, the electrode plate, and thus the entire plasma reactor, becomes heavy. Therefore, it is preferable that the electrode plate has a single layer of electrodes built in the dielectric.
  • the electrode has a plurality of through holes formed by a plurality of first line portions extending in the first direction and a plurality of second line portions extending in the second direction intersecting the first direction. Also good. In this way, it is possible to easily form a through hole in which an electric field concentrates at the opening edge, so that plasma can be generated efficiently.
  • the thickness of the dielectric covering the surface on the main surface side of the electrode or the surface on the back surface side of the electrode is preferably 1 ⁇ m or more and 5000 ⁇ m or less, and particularly preferably 3 ⁇ m or more and 3000 ⁇ m or less, 30 ⁇ m or more and 1000 ⁇ m or less. If the dielectric thickness is less than 1 ⁇ m, the oxidation of the electrode cannot be suppressed. On the other hand, when the thickness of the dielectric is larger than 5000 ⁇ m, it becomes impossible to generate plasma efficiently. *
  • the electrode when the electrode plate is viewed from the thickness direction, the electrode is preferably located in a region having a convex portion constituting the concave and convex portions in the dielectric.
  • the thickness of the dielectric covering the surface on the main surface side of the electrode or the surface on the back surface side of the electrode can be set to the appropriate thickness described above (specifically, 1 ⁇ m or more and 5000 ⁇ m or less). it can. Therefore, the oxidation of the electrode can be reliably suppressed by the dielectric, and the plasma can be generated efficiently.
  • the region having unevenness in the dielectric has a cross-sectional wave shape. In this way, since the thickness of the dielectric can be reduced uniformly, the discharge is improved and plasma can be generated more efficiently.
  • the depth of the concave portion forming the unevenness generated on the main surface of the dielectric may be larger than the depth of the concave portion forming the unevenness generated on the back surface of the dielectric.
  • a plate-like dielectric having a main surface and a back surface, and an electrode built in the dielectric for generating plasma by applying a voltage are provided.
  • a plurality of through holes penetrating in the thickness direction of the electrode, and the dielectric covers the electrode along the outer surface of the electrode.
  • the opening of the through hole is not provided when another plasma electrode plate is disposed adjacent to the electrode.
  • the electric field concentrates on the edge, and the electric field strength increases locally.
  • the dielectric covers the electrode so as to follow (i.e., follow) the outer surface of the electrode, and has irregularities on the main surface and the back surface.
  • the electric field concentrates on the convex portion that tends to increase the electric field strength because the distance from the convex portion of the dielectric provided in another plasma electrode plate is small, the electric field strength is further increased. As a result, since discharge is likely to occur, plasma can be reliably generated by discharge.
  • FIG. 4 is a sectional view taken along line AA in FIG. 3.
  • the schematic sectional drawing which shows the formation method of an electrode plate.
  • the top view which shows the electrode in other embodiment.
  • the top view which shows the electrode in other embodiment.
  • the schematic sectional drawing which shows the plasma reactor in other embodiment.
  • the plasma reactor 1 of the present embodiment is a device that removes PM contained in the exhaust gas of an automobile engine (not shown), and is attached to an exhaust pipe 2.
  • the plasma reactor 1 includes a case 3, an electrode plate laminate 4, and a power source 5. *
  • the case 3 is formed using, for example, stainless steel, and has an exhaust gas inlet 11 at a first end (left end in FIG. 1) and an exhaust gas outlet at a second end (right end in FIG. 1).
  • 12 has a tubular shape (tubular shape).
  • the exhaust gas inlet 11 is connected to an upstream portion 6 (portion on the engine side) of the exhaust pipe 2, and the exhaust gas outlet 12 is connected to a downstream portion 7 (portion opposite to the engine side) of the exhaust pipe 2.
  • Exhaust gas from the engine flows into the case 3 from the upstream portion 6 of the exhaust pipe 2 through the exhaust gas inlet 11, passes through the case 3, and then downstream of the exhaust pipe 2 through the exhaust gas outlet 12. It flows into part 7. *
  • the electrode plate laminate 4 is disposed in the case 3 and includes a plurality of plasma electrode plates 20 (hereinafter referred to as “electrode plates 20”).
  • Electrode plates 20 are arranged in parallel with the passage direction of the exhaust gas in the case 3 (the direction from the exhaust gas inlet 11 to the exhaust gas outlet 12), and is spaced from each other (in this embodiment, a gap of 0.5 mm).
  • electrode plates 20 are arranged so as to have
  • a structure in which six electrode plates 20 are arranged is illustrated, but in reality, more electrode plates 20 exist. *
  • the first wiring 25 and the second wiring 26 are alternately connected to each electrode plate 20 along the thickness direction of the electrode plate laminate 4.
  • the first wiring 25 is electrically connected to the first terminal of the power supply 5
  • the second wiring 26 is electrically connected to the second terminal of the power supply 5.
  • each electrode plate 20 has a configuration in which a single-layer electrode 24 is built in a rectangular plate-like dielectric 23 having a main surface 21 and a back surface 22.
  • the dielectric 23 is made of ceramic such as alumina (Al 2 O 3 ), and the electrode 24 is made of tungsten (W) or the like.
  • the exposed portion of the electrode 24 from the dielectric 23 is plated with Ni or the like.
  • the first line portion 31 and the second line portion 32 constituting the electrode 24 have cross-sectional shapes when cut along the thickness direction, respectively, on the main surface 21 side and the back surface 22 side.
  • the shape is convex. More specifically, the surface 41 on the main surface 21 side of the line portions 31 and 32 and the surface 42 on the back surface 22 side of the line portions 31 and 32 are curved surfaces. That is, the cross-sectional shape of the line portions 31 and 32 of the present embodiment is a so-called dorayaki shape.
  • the total thickness t1 of the line portions 31 and 32 is 10 ⁇ m
  • the width W1 of the line portions 31 and 32 is 300 ⁇ m.
  • the thickness t2 of the part which protrudes from the reference line B1 set to the part where the same line parts 31 and 32 become the maximum width to the main surface 21 side is 7 ⁇ m.
  • the thickness t3 of the portion protruding from the reference line B1 toward the back surface 22 is 3 ⁇ m. That is, the thickness t2 of the portion that protrudes toward the main surface 21 in the line portions 31 and 32 is larger than the thickness t3 of the portion that protrudes toward the back surface 22 in the line portions 31 and 32.
  • the electrode 24 penetrates in the thickness direction of the electrode 24 and has a plurality of penetrations constituted by a plurality of first line portions 31 and a plurality of second line portions 32.
  • a hole 33 is provided. More specifically, in the electrode 24, each first line portion 31 extends linearly along the X direction (first direction) parallel to the passage direction of the exhaust gas, and is orthogonal to (intersects) the X direction. They are provided at regular intervals in the direction (second direction). In the electrode 24, each second line portion 32 extends linearly along the Y direction, and is provided at regular intervals in the X direction.
  • the 1st line part 31 and the 2nd line part 32 come to make a 0.5 mm square square lattice shape by planar view.
  • the through-hole 33 formed by the first line portion 31 and the second line portion 32 also has a square shape (rectangular shape) in plan view.
  • the dielectric 23 covers the electrode 24 along the outer surface of the electrode 24.
  • the maximum value of the thickness T1 of the dielectric 23 covering the surface 41 on the main surface 21 side of the electrode 24 is 1 ⁇ m or more and 5000 ⁇ m or less (220 ⁇ m in this embodiment).
  • the maximum value of the thickness T2 of the dielectric 23 covering the surface 42 on the back surface 22 side of the electrode 24 is also 1 ⁇ m or more and 5000 ⁇ m or less (220 ⁇ m in this embodiment).
  • the dielectric 23 has the first unevenness 51 on the main surface 21 and the second unevenness 61 on the back surface 22. Therefore, in this embodiment, both the area
  • the first unevenness 51 is composed of a plurality of first recesses 52 and a plurality of first protrusions 53
  • the second unevenness 61 is composed of a plurality of second recesses 62 and a plurality of second protrusions 63. Yes.
  • the electrode plate 20 is viewed from the thickness direction, the electrode 24 is located in a region having the convex portions 53 and 63 in the dielectric 23. *
  • the first convex portions 53 are arranged at equal intervals on the main surface 21, and the second convex portions 63 are arranged at equal intervals on the back surface 22.
  • the distance L1 between the apexes P1 of the adjacent first convex portions 53 is 0.2 mm or more and 10 mm or less, more preferably 0.2 mm or more and 5 mm or less (in the present embodiment, 0.8 mm).
  • the distance L2 between the apexes P2 of the adjacent second convex portions 63 is also 0.2 mm to 10 mm, more preferably 0.2 mm to 5 mm (0.8 mm in this embodiment). *
  • first recesses 52 are arranged at equal intervals on the main surface 21, and the second recesses 62 are arranged at equal intervals on the back surface 22.
  • the maximum value of the depth D1 of the first recess 52 based on the vertex P1 of the first protrusion 53 is 2 ⁇ m or more and 20 ⁇ m or less, more preferably 3 ⁇ m or more and 8 ⁇ m or less (7 ⁇ m in the present embodiment).
  • the maximum value of the depth D2 of the second concave portion 62 with reference to the vertex P2 of the second convex portion 63 is 1 ⁇ m or more and 15 ⁇ m or less, more preferably 1 ⁇ m or more and 4 ⁇ m or less (3 ⁇ m in this embodiment). That is, the depth D1 of the first recess 52 is greater than the depth D2 of the second recess 62.
  • the plasma reactor 1 of this embodiment is used in order to remove PM contained in exhaust gas, for example.
  • a pulse voltage for example, peak voltage: 10 kV (10000 V), pulse repetition frequency: 100 Hz
  • the opening edge of each through-hole 33 becomes a starting point.
  • dielectric barrier discharge occurs, and plasma is generated between the electrodes 24.
  • the PM contained in the exhaust gas flowing between the electrodes 24 is oxidized and removed by the plasma.
  • the ceramic green sheets 71 and 72 are formed using the ceramic material which has an alumina powder as a main component.
  • a known forming method such as tape forming or extrusion forming can be used.
  • the ceramic green sheet 71 is placed on the support base 70 (see FIG. 5). Further, a conductive paste (tungsten paste in the present embodiment) is applied (printed) on the main surface of the ceramic green sheet 71. As a result, an unfired electrode 73 having a thickness of 10 ⁇ m and a through hole 33 is formed on the main surface of the ceramic green sheet 71 (see FIG. 5). In addition, as a printing method of the unfired electrode 73 on the ceramic green sheet 71, a known printing method such as screen printing can be used. *
  • a predetermined temperature for example, 1400
  • alumina and tungsten can sinter the ceramic laminate 74 (the ceramic green sheets 71 and 72 and the unfired electrode 73).
  • Co-firing with heating to about 1 ° C. to about 1600 ° C.
  • the alumina in the ceramic green sheets 71 and 72 and the tungsten in the conductive paste are simultaneously sintered, the ceramic green sheets 71 and 72 become the dielectric 23, the unfired electrode 73 becomes the electrode 24, and the ceramic laminate
  • the body 74 becomes the electrode plate 20.
  • the dielectric 23 covers the electrode 24 along the outer surface of the electrode 24 (that is, follows), and has irregularities 51 and 61 on the main surface 21 and the back surface 22.
  • the convex portion first convex portion 53
  • the convex portion second convex portion 63
  • the electric field is concentrated, the electric field strength is further increased.
  • the through hole 33 provided in the electrode 24 has a square shape in a plan view, that is, a shape having a corner portion in a plan view. Since the corner portion is likely to be a starting point of discharge, in the present embodiment in which the through-hole 33 has a polygonal shape having the corner portion, discharge occurs at many places. Therefore, plasma can be reliably generated in a wide range.
  • the electrode plate 20 of the above embodiment is formed by incorporating one layer of electrode 24 in the dielectric 23.
  • the region (conduction line, conduction layer, etc.) that does not contribute to the generation of plasma in the electrode 24 may be a plurality of layers.
  • disconnected along the thickness direction was a shape which becomes convex on each of the main surface 21 side and the back surface 22 side.
  • the line portions 31 and 32 may have a convex shape on each of the main surface 21 side and the back surface 22 side.
  • the cross-sectional shape of the line parts 31 and 32 of the said embodiment was what was called dorayaki shape, other shapes, such as circular shape, may be sufficient.
  • both the region having the first unevenness 51 on the main surface 21 of the dielectric 23 and the region having the second unevenness 61 on the back surface 22 of the dielectric 23 have a cross-sectional wave shape. It was. However, the first unevenness 51 or the second unevenness 61 may be omitted, and only the main surface 21 or the back surface 22 may have a cross-sectional wave shape.
  • the shape of the through-hole 33 in plan view is a square shape (rectangular shape), but may be another shape.
  • the shape of the through hole 81 in a plan view may be a triangular shape.
  • the shape of the through hole 91 in a plan view may be a hexagonal shape.
  • the electrode plate 20 of the above embodiment has a square lattice shape in plan view, but may have a lattice shape such as a rhombus in plan view. *
  • the frame portion 102 may be integrally formed with the electrode plate 101.
  • a plurality of spacers 113 are interposed between adjacent electrode plates 112.
  • the plurality of electrode plates 112 may be spaced apart from each other so as to have a gap (plasma generation region A2).
  • the frame portion 111 and the spacer 113 may be integrally formed with the electrode plate 112.
  • the dielectric constituting the electrode plate may cover the electrode so as to be along only the outer surface of the electrode corresponding to the gap.
  • an electrode 104 that is not covered with the dielectric 103 may be provided between the adjacent frame portions 102 and 111. Note that the electrode 104 is used for electrical connection between the electrode plates 101 (or between the electrode plates 112). *
  • the plasma reactor is characterized in that the cross-sectional shape when the electrode is cut along the thickness direction is a shape that is convex on each of the main surface side and the back surface side. . *
  • the electrode is constituted by a plurality of first line portions extending in a first direction and a plurality of second line portions extending in a second direction orthogonal to the first direction.
  • a plasma reactor having a plurality of through holes and having a lattice shape in plan view.
  • disconnected along the thickness direction is a shape which becomes convex on each of the said main surface side and the said back surface side, and the said main surface side in the said electrode
  • the plasma reactor is characterized in that the thickness of the convex portion is larger than the thickness of the convex portion on the back side of the electrode.
  • the unevenness has a plurality of convex portions, and the distance between the apexes of the adjacent convex portions is 0.2 mm or more and 10 mm or less, more preferably 0.2 mm or more and 5 mm or less.
  • a plasma reactor characterized by being. *
  • the depth of the concave portion constituting the concave and convex portions formed on the main surface of the dielectric is 2 ⁇ m or more and 20 ⁇ m or less, more preferably 3 ⁇ m or more and 8 A plasma reactor characterized by being not more than ⁇ m.
  • a plasma reactor for generating plasma wherein the electrode is provided with a plurality of through holes penetrating in the thickness direction of the electrode, and the dielectric is formed on at least the outer surface of the electrode corresponding to the gap.
  • the plasma reactor is characterized by covering the electrode so as to be along, and having irregularities on the main surface and the back surface.

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Abstract

隣接する電極板間での電界強度の低下を防止することにより、プラズマを確実に発生させることができるプラズマ反応器を提供すること。本発明のプラズマ反応器は、誘電体２３に電極２４を内蔵してなる電極板２０を、互いに隙間を有するように積層配置することにより構成され、隣接する電極板２０間に電圧が印加されたときにプラズマを発生する。電極２４には、電極２４の厚さ方向に貫通する複数の貫通孔３３が設けられる。誘電体２３は、電極２４の外表面に沿うようにして電極２４を覆っており、主面２１及び裏面２２に凹凸５１，６１を有している。

Description

プラズマ反応器及びプラズマ電極板
本発明は、内燃機関（エンジン）の排ガスを浄化するための装置に好適なプラズマ反応器、及び、電圧の印加によってプラズマを発生させることが可能なプラズマ電極板に関するものである。
従来、エンジンや焼却炉の排ガスをプラズマ場に通すことにより、排ガス中に含まれているＣＯ（一酸化炭素）、ＨＣ（炭化水素）、ＮＯｘ（窒素酸化物）及びＰＭ（Particulate Matter：粒子状物質）などの有害物質を処理するプラズマ反応器が提案されている。　
例えば、電極を内蔵してなる複数の誘電体を、互いに隙間を有するように離間して配置し、隣接する電極間に電圧を印加して誘電体バリア放電によるプラズマを発生させることにより、電極間を流れる排ガス中のＰＭを酸化して除去するプラズマ反応器が種々提案されている（例えば、特許文献１参照）。詳述すると、特許文献１には、板状をなす複数の単位電極（電極板）を備え、隣接する単位電極間に電圧を印加することによってプラズマを発生させる技術が開示されている。このプラズマ反応器は、少なくとも１つの単位電極が、表面に複数の凹溝が形成された板状のセラミック誘電体と、セラミック誘電体に内蔵された導電膜（電極）とを備えている。
ＷＯ２００５／０５５６７８号公報（図１等）
ところで、一般的なプラズマ反応器では、隣接する電極板間において電界強度が高い部位が局所的に発生し、発生した電界強度が高い部位から放電が生じるようになっている。しかしながら、特許文献１に記載の従来技術では、誘電体に内蔵されている電極が孔を有しない板状をなしているため、隣接する電極板間に生じる電界が平均化されてしまい、電界強度が全体的に低くなる。その結果、放電が生じにくくなるため、放電によってプラズマを確実に発生させることができず、排ガスの浄化効率が低いという問題がある。　
本発明は上記の課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、隣接する電極板間での電界強度の低下を防止することにより、プラズマを確実に発生させることができるプラズマ反応器及びプラズマ電極板を提供することにある。
上記課題を解決するための手段（手段１）としては、主面及び裏面を有する板状の誘電体に電極を内蔵してなる複数の電極板が、互いに隙間を有するように積層配置され、隣接する前記電極板間に電圧が印加されたときにプラズマを発生するプラズマ反応器であって、前記電極に、同電極の厚さ方向に貫通する複数の貫通孔が設けられ、前記誘電体は、前記電極の外表面に沿うようにして前記電極を覆っており、前記主面及び前記裏面に凹凸を有していることを特徴とするプラズマ反応器がある。　
従って、上記手段１に記載の発明によると、誘電体に内蔵されている電極に複数の貫通孔が設けられているため、隣接する電極板間において、貫通孔の開口縁に電界が集中し、電界強度が局所的に高くなる。しかも、誘電体は、電極の外表面に沿う（即ち、追従する）ようにして電極を覆っており、主面及び裏面に凹凸を有している。この場合、隣接する誘電体の凸部との距離が小さいために電界強度が高くなる傾向にある凸部に対して電界が集中するため、電界強度がよりいっそう高くなる。その結果、放電が生じやすくなることから、放電によってプラズマを確実に発生させることができる。ゆえに、隣接する電極板間を流れる排ガス中のＰＭをプラズマを用いて酸化して除去する場合に、ＰＭの除去を効率良く行うことができる。また、放電を確実に行うために供給電力を大きくして電界強度を高くしなくても済むため、放電に必要な電力コストを低減させることができる。　
上記プラズマ反応器を構成する電極板は、板状の誘電体に電極を内蔵してなる。ここで、誘電体の形成材料としては、例えば、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）等のセラミックやそれらの混合物を挙げることができる。また、電極の形成材料としては、例えば、タングステン（Ｗ）、モリブデン（Ｍｏ）、酸化ルテニウム（ＲｕＯ２）、銀（Ａｇ）、銅（Ｃｕ）、白金（Ｐｔ）などを挙げることができる。　
なお、誘電体に内蔵される電極の層数は特に限定されない。しかしながら、誘電体に複数層の電極を内蔵すると、電極板、ひいてはプラズマ反応器全体が重くなるため、電極板は、誘電体に１層の電極を内蔵してなるものであることがよい。　
また、電極は、第１方向に延びる複数の第１線部と、第１方向に交差する第２方向に延びる複数の第２線部と、によって構成された複数の貫通孔を有していてもよい。このようにすれば、開口縁に電界が集中する貫通孔を容易に形成できるため、プラズマを効率良く発生させることができる。　
さらに、電極の主面側の表面または電極の裏面側の表面を覆う誘電体の厚さは、１μｍ以上５０００μｍ以下であることがよく、特には、３μｍ以上３０００μｍ以下であることがよく、さらには、３０μｍ以上１０００μｍ以下であることがよい。仮に、誘電体の厚さが１μｍ未満になると、電極の酸化を抑制することができなくなる。一方、誘電体の厚さが５０００μｍよりも大きくなると、プラズマを効率的に発生させることができなくなる。　
また、電極板を厚さ方向から見たときに、誘電体において凹凸を構成する凸部を有する領域には、電極が位置していることがよい。このようにすれば、電極の主面側の表面または電極の裏面側の表面を覆う誘電体の厚さを上記した適切な厚さ（具体的には、１μｍ以上５０００μｍ以下）に設定することができる。ゆえに、電極の酸化を誘電体によって確実に抑制できるとともに、プラズマを効率的に発生させることができる。　
また、誘電体において凹凸を有する領域は、断面波形状をなしていることがよい。このようにすれば、誘電体の厚さを均一に薄くすることができるため、放電が良好となり、プラズマをよりいっそう効率的に発生させることができる。　
なお、誘電体の主面に生じた凹凸を構成する凹部の深さは、誘電体の裏面に生じた凹凸を構成する凹部の深さよりも大きくてもよい。このようにすれば、例えば２枚の電極板を互いに隙間を有するように重ねて配置した場合に、一方の電極板の主面に生じた凸部と他方の電極板の裏面に生じた凸部との間の電界強度を大きくすることができる。その結果、放電が生じやすくなる。　
上記課題を解決するための別の手段（手段２）としては、主面及び裏面を有する板状の誘電体と、前記誘電体に内蔵され、電圧の印加によってプラズマを発生させるための電極とを備えるプラズマ電極板であって、前記電極に、同電極の厚さ方向に貫通する複数の貫通孔が設けられ、前記誘電体は、前記電極の外表面に沿うようにして前記電極を覆っており、前記主面及び前記裏面に凹凸を有していることを特徴とするプラズマ電極板がある。　
従って、上記手段２に記載の発明によると、誘電体に内蔵されている電極に複数の貫通孔が設けられているため、別のプラズマ電極板を隣接して配置した場合において、貫通孔の開口縁に電界が集中し、電界強度が局所的に高くなる。しかも、誘電体は、電極の外表面に沿う（即ち、追従する）ようにして電極を覆っており、主面及び裏面に凹凸を有している。この場合、別のプラズマ電極板が備える誘電体の凸部との距離が小さくなるために電界強度が高くなる傾向にある凸部に対して電界が集中するため、電界強度がよりいっそう高くなる。その結果、放電が生じやすくなることから、放電によってプラズマを確実に発生させることができる。ゆえに、別のプラズマ電極板との間を流れる排ガス中のＰＭをプラズマを用いて酸化して除去する場合に、ＰＭの除去を効率良く行うことができる。また、放電を確実に発生させるために供給電力を大きくして電界強度を高くしなくても済むため、放電に必要な電力コストを低減させることができる。
本実施形態におけるプラズマ反応器を示す概略断面図。 ２枚の電極板が互いに離間して配置されている状態を示す概略斜視図。 電極を示す平面図。 図３のＡ－Ａ線断面図。 電極板の形成方法を示す概略断面図。 他の実施形態における電極を示す平面図。 他の実施形態における電極を示す平面図。 他の実施形態におけるプラズマ反応器を示す概略断面図。 他の実施形態におけるプラズマ反応器を示す概略断面図。
以下、本発明のプラズマ反応器１を具体化した一実施形態を図面に基づき詳細に説明する。　
図１に示されるように、本実施形態のプラズマ反応器１は、自動車のエンジン（図示略）の排ガスに含まれているＰＭを除去する装置であり、排気管２に取り付けられている。プラズマ反応器１は、ケース３、電極板積層体４及び電源５を備えている。　
ケース３は、例えばステンレス鋼を用いて形成されており、第１端部（図１では左端部）に排ガス流入口１１を有するとともに、第２端部（図１では右端部）に排ガス流出口１２を有する管状（筒状）をなしている。排ガス流入口１１は、排気管２の上流側部分６（エンジン側の部分）に接続され、排ガス流出口１２は、排気管２の下流側部分７（エンジン側とは反対側の部分）に接続されている。エンジンからの排ガスは、排気管２の上流側部分６から排ガス流入口１１を介してケース３内に流入し、ケース３内を通過した後、排ガス流出口１２を介して排気管２の下流側部分７に流出する。　
図１，図２に示されるように、電極板積層体４は、ケース３内に配置されており、複数のプラズマ電極板２０（以下、「電極板２０」という）を備えている。各電極板２０は、ケース３内における排ガスの通過方向（排ガス流入口１１から排ガス流出口１２に向かう方向）と平行に配置されており、互いに隙間（本実施形態では、０．５ｍｍの隙間）を有するように積層配置されている。なお、本実施形態では、説明の便宜上、６枚の電極板２０を配置した構造を図示したが、実際にはさらに多くの電極板２０が存在している。　
図１に示されるように、各電極板２０には、電極板積層体４の厚さ方向に沿って第１の配線２５及び第２の配線２６が交互に接続されている。第１の配線２５は、電源５の第１の端子に電気的に接続され、第２の配線２６は、電源５の第２の端子に電気的に接続されている。　
図１～図４に示されるように、各電極板２０は、主面２１及び裏面２２を有する矩形板状の誘電体２３に１層の電極２４を内蔵してなる構成を有している。誘電体２３はアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）等のセラミックからなり、電極２４はタングステン（Ｗ）等からなる。そして、誘電体２３からの電極２４の露出部分には、Ｎｉ等のめっきが施されている。　

　図４に示されるように、電極２４を構成する第１線部３１及び第２線部３２は、厚さ方向に沿って切断したときの断面形状が、主面２１側及び裏面２２側のそれぞれに凸となる形状をなしている。詳述すると、線部３１，３２の主面２１側の表面４１、及び、線部３１，３２の裏面２２側の表面４２は、湾曲面となっている。即ち、本実施形態の線部３１，３２の断面形状は、いわゆるどら焼き形状をなしている。なお、線部３１，３２全体の厚さｔ１は１０μｍとなっており、線部３１，３２の幅Ｗ１は３００μｍとなっている。また、線部３１，３２において、同線部３１，３２が最大幅となる部分に設定された基準線Ｂ１から主面２１側に凸となる部分の厚さｔ２は、７μｍとなっている。一方、線部３１，３２において、基準線Ｂ１から裏面２２側に凸となる部分の厚さｔ３は、３μｍとなっている。即ち、線部３１，３２において主面２１側に凸となる部分の厚さｔ２は、線部３１，３２において裏面２２側に凸となる部分の厚さｔ３よりも大きくなっている。
図２～図４に示されるように、電極２４には、同電極２４の厚さ方向に貫通し、複数の第１線部３１と複数の第２線部３２とによって構成された複数の貫通孔３３が設けられている。詳述すると、電極２４では、各第１線部３１が、排ガスの通過方向と平行なＸ方向（第１方向）に沿ってそれぞれ直線的に延びており、Ｘ方向に直交（交差）するＹ方向（第２方向）において一定間隔を空けて設けられている。また、電極２４では、各第２線部３２が、Ｙ方向に沿ってそれぞれ直線状に延びており、Ｘ方向において一定間隔を空けて設けられている。このため、第１線部３１及び第２線部３２は、平面視で０．５ｍｍ角の正方形の格子状をなすようになる。これに伴い、第１線部３１と第２線部３２とによって構成された貫通孔３３も、平面視で正方形状（四角形状）をなすようになる。　
また、誘電体２３は、電極２４の外表面に沿うようにして電極２４を覆っている。図４に示されるように、電極２４の主面２１側の表面４１を覆う誘電体２３の厚さＴ１の最大値は、１μｍ以上５０００μｍ以下（本実施形態では２２０μｍ）となっている。同様に、電極２４の裏面２２側の表面４２を覆う誘電体２３の厚さＴ２の最大値も、１μｍ以上５０００μｍ以下（本実施形態では２２０μｍ）となっている。なお、誘電体２３全体の厚さは、４４０μｍ（＝０．４４ｍｍ）となっている。　
そして、誘電体２３は、主面２１に第１の凹凸５１を有するとともに、裏面２２に第２の凹凸６１を有している。よって、本実施形態では、誘電体２３において第１の凹凸５１を有する領域、及び、誘電体２３において第２の凹凸６１を有する領域の両方が、断面波形状をなしている。第１の凹凸５１は、複数の第１凹部５２及び複数の第１凸部５３によって構成され、第２の凹凸６１は、複数の第２凹部６２及び複数の第２凸部６３によって構成されている。そして、電極板２０を厚さ方向から見たときに、誘電体２３において凸部５３，６３を有する領域には、電極２４が位置している。　
図４に示されるように、各第１凸部５３は、主面２１において等間隔に配置され、各第２凸部６３は、裏面２２において等間隔に配置されている。隣接する第１凸部５３の頂点Ｐ１間の距離Ｌ１は、０．２ｍｍ以上１０ｍｍ以下、より好ましくは、０．２ｍｍ以上５ｍｍ以下（本実施形態では、０．８ｍｍ）である。同様に、隣接する第２凸部６３の頂点Ｐ２間の距離Ｌ２も、０．２ｍｍ以上１０ｍｍ以下、より好ましくは、０．２ｍｍ以上５ｍｍ以下（本実施形態では、０．８ｍｍ）である。　
また、各第１凹部５２は、主面２１において等間隔に配置され、各第２凹部６２は、裏面２２において等間隔に配置されている。第１凸部５３の頂点Ｐ１を基準とした第１凹部５２の深さＤ１の最大値は、２μｍ以上２０μｍ以下、より好ましくは、３μｍ以上８μｍ以下（本実施形態では７μｍ）である。一方、第２凸部６３の頂点Ｐ２を基準とした第２凹部６２の深さＤ２の最大値は、１μｍ以上１５μｍ以下、より好ましくは、１μｍ以上４μｍ以下（本実施形態では３μｍ）である。即ち、第１凹部５２の深さＤ１は、第２凹部６２の深さＤ２よりも大きくなっている。　
なお、図１に示されるように、本実施形態のプラズマ反応器１は、例えば、排ガスに含まれているＰＭを除去するために用いられる。この場合、電源５から互いに隣接する電極板２０間にパルス電圧（例えば、ピーク電圧：１０ｋＶ（１００００Ｖ）、パルス繰返し周波数：１００Ｈｚ）が印加されると、各貫通孔３３の開口縁が起点となって誘電体バリア放電が生じ、電極２４間にプラズマが発生する。そして、プラズマにより、電極２４間を流通する排ガスに含まれるＰＭが酸化されて除去される。　
次に、プラズマ反応器１の製造方法を説明する。　
まず、アルミナ粉末を主成分とするセラミック材料を用いて、セラミックグリーンシート７１，７２（図５参照）を形成する。なお、セラミックグリーンシート７１，７２の形成方法としては、テープ成形や押出成形などの周知の成形法を用いることができる。　
次に、セラミックグリーンシート７１を支持台７０（図５参照）に載置する。さらに、セラミックグリーンシート７１の主面上に、導電性ペースト（本実施形態ではタングステンペースト）を塗布（印刷）する。その結果、セラミックグリーンシート７１の主面上に、貫通孔３３を有する厚さ１０μｍの未焼成電極７３が形成される（図５参照）。なお、セラミックグリーンシート７１に対する未焼成電極７３の印刷方法としては、スクリーン印刷などの周知の印刷法を使用することができる。　
そして、導電性ペーストの乾燥後、未焼成電極７３が印刷されたセラミックグリーンシート７１の主面上に、別のセラミックグリーンシート７２を積層し、シート積層方向に押圧力を付与する。その結果、各セラミックグリーンシート７１，７２が一体化され、セラミック積層体７４が形成される（図５参照）。これに伴い、セラミックグリーンシート７２の主面に未焼成電極７３に沿った第１の凹凸５１が形成されるとともに、セラミックグリーンシート７１の裏面に未焼成電極７３に沿った第２の凹凸６１が形成されるようになる。　
次に、周知の手法に従って乾燥工程や脱脂工程などを行った後、セラミック積層体７４（セラミックグリーンシート７１，７２及び未焼成電極７３）をアルミナ及びタングステンが焼結しうる所定の温度（例えば１４００℃～１６００℃程度）に加熱する同時焼成を行う。その結果、セラミックグリーンシート７１，７２中のアルミナ、及び、導電性ペースト中のタングステンが同時焼結し、セラミックグリーンシート７１，７２が誘電体２３となり、未焼成電極７３が電極２４となり、セラミック積層体７４が電極板２０となる。　
その後、得られた電極板２０を複数積層し、電極板積層体４を形成する。次に、第１の配線２５及び第２の配線２６を、電極板積層体４を構成する電極板２０に接続する。以上のプロセスを経て、プラズマ反応器１が完成する。　
従って、本実施形態によれば以下の効果を得ることができる。　
（１）本実施形態のプラズマ反応器１では、誘電体２３に内蔵されている電極２４に複数の貫通孔３３が設けられているため、隣接する電極板２０間において、貫通孔３３の開口縁に電界が集中し、電界強度が局所的に高くなる。しかも、誘電体２３は、電極２４の外表面に沿う（即ち、追従する）ようにして電極２４を覆っており、主面２１及び裏面２２に凹凸５１，６１を有している。この場合、隣接する誘電体２３（電極板２０）の凸部（第２凸部６３）との距離が小さいために電界強度が高くなる傾向にある凸部（第１凸部５３）に対して電界が集中するため、電界強度がよりいっそう高くなる。その結果、放電が生じやすくなることから、放電によってプラズマを確実に発生させることができる。ゆえに、隣接する電極板２０間を流れる排ガス中のＰＭをプラズマを用いて酸化して除去する場合に、ＰＭの除去を効率良く行うことができる。また、放電を確実に行うために供給電力を大きくして電界強度を高くしなくても済むため、放電に必要な電力コストを低減させることができる。　
（２）本実施形態では、電極２４に設けられた貫通孔３３が、平面視で正方形状、即ち、平面視で角部を有する形状をなしている。角部は放電の起点となりやすいため、貫通孔３３が、角部を有する多角形状をなしている本実施形態においては、多くの箇所で放電が生じるようになる。従って、広い範囲でプラズマを確実に発生させることができる。　
なお、上記実施形態を以下のように変更してもよい。　
・上記実施形態の電極板２０は、誘電体２３に１層の電極２４を内蔵してなるものであった。しかし、電極２４においてプラズマの発生に寄与しない領域（導通線、導通層等）は、複数層になっていてもよい。　
・上記実施形態では、線部３１，３２を厚さ方向に沿って切断したときの断面形状が、主面２１側及び裏面２２側のそれぞれに凸となる形状であった。しかし、一部の線部３１，３２のみが、主面２１側及び裏面２２側のそれぞれに凸となる形状であってもよい。また、上記実施形態の線部３１，３２の断面形状は、いわゆるどら焼き形状をなしていたが、円形状などの他の形状であってもよい。　
・上記実施形態では、誘電体２３の主面２１において第１の凹凸５１を有する領域、及び、誘電体２３の裏面２２において第２の凹凸６１を有する領域の両方が、断面波形状をなしていた。しかし、第１の凹凸５１または第２の凹凸６１を省略し、主面２１または裏面２２のみが断面波形状をなすようにしてもよい。　
・上記実施形態では、貫通孔３３の平面視での形状が、正方形状（四角形状）をなしていたが、他の形状をなしていてもよい。例えば、図６の電極８０に示されるように、貫通孔８１の平面視での形状が三角形状をなしていてもよい。また、図７の電極９０に示されるように、貫通孔９１の平面視での形状が六角形状をなしていてもよい。　
・上記実施形態の電極板２０は、平面視で正方形の格子状をなしていたが、平面視で菱形等の格子状をなしていてもよい。　
・上記実施形態において、プラズマ反応器を構成する複数の電極板を、互いに隣接する電極板同士の少なくとも一部分が隙間を有するように離間して配置してもよい。具体的に言うと、例えば、図８のプラズマ反応器１００に示されるように、電極板１０１を収容した短冊状の枠部１０２を積層することにより、複数の電極板１０１を互いに隙間（プラズマ発生領域Ａ１）を有するように離間して配置してもよい。なお、枠部１０２は、電極板１０１に一体形成されていてもよい。また、図９のプラズマ反応器１１０に示されるように、図８の枠部１０２と同様の枠部１１１を用いるのに加えて、隣接する電極板１１２間に複数のスペーサ１１３を介在させることにより、複数の電極板１１２を互いに隙間（プラズマ発生領域Ａ２）を有するように離間して配置してもよい。なお、枠部１１１及びスペーサ１１３は、電極板１１２に一体形成されていてもよい。　
さらに、電極板を構成する誘電体は、上記した隙間に対応する電極の外表面のみに沿うようにして電極を覆っていてもよい。具体的に言うと、図８，図９に示されるように、隣接する枠部１０２，１１１間に、誘電体１０３に覆われていない電極１０４を設けてもよい。なお、電極１０４は、電極板１０１同士（または電極板１１２同士）の導通を図るためのものである。　
次に、特許請求の範囲に記載された技術的思想のほかに、前述した実施形態によって把握される技術的思想を以下に列挙する。　
（１）上記手段１において、前記電極を厚さ方向に沿って切断したときの断面形状は、前記主面側及び前記裏面側のそれぞれに凸となる形状であることを特徴とするプラズマ反応器。　
（２）上記手段１において、前記電極は、第１方向に延びる複数の第１線部と、前記第１方向に直交する第２方向に延びる複数の第２線部と、によって構成された前記複数の貫通孔を有しており、平面視で格子状をなしていることを特徴とするプラズマ反応器。　
（３）上記手段１において、前記電極を厚さ方向に沿って切断したときの断面形状は、前記主面側及び前記裏面側のそれぞれに凸となる形状であり、前記電極において前記主面側に凸となる部分の厚さは、前記電極において前記裏面側に凸となる部分の厚さよりも大きいことを特徴とするプラズマ反応器。　
（４）上記手段１において、前記凹凸は複数の凸部を有しており、隣接する前記凸部の頂点間の距離は、０．２ｍｍ以上１０ｍｍ以下、より好ましくは、０．２ｍｍ以上５ｍｍ以下であることを特徴とするプラズマ反応器。　
（５）上記手段１において、前記誘電体の前記主面に生じた前記凹凸を構成する凹部の深さは、２μｍ以上２０μｍ以下、より好ましくは、３μｍ以上８
μｍ以下であることを特徴とするプラズマ反応器。　
（６）上記手段１において、前記誘電体の前記裏面に生じた前記凹凸を構成する凹部の深さは、１μｍ以上１５μｍ以下、より好ましくは、１μｍ以上４μｍ以下であることを特徴とするプラズマ反応器。　
（７）主面及び裏面を有する板状の誘電体に電極を内蔵してなる複数の電極板が、互いに隙間を有するように積層配置され、隣接する前記電極板間に電圧が印加されたときにプラズマを発生するプラズマ反応器であって、前記電極に、同電極の厚さ方向に貫通する複数の貫通孔が設けられ、前記誘電体は、少なくとも前記隙間に対応する前記電極の外表面に沿うようにして前記電極を覆っており、前記主面及び前記裏面に凹凸を有していることを特徴とするプラズマ反応器。

１，１００，１１０…プラズマ反応器

２０，１０１，１１２…プラズマ電極板（電極板）

２１…主面

２２…裏面

２３，１０３…誘電体

２４，８０，９０…電極

３１…第１線部

３２…第２線部

３３，８１，９１…貫通孔

４１…電極の主面側の表面

４２…電極の裏面側の表面

５１…凹凸としての第１の凹凸

５２…凹部としての第１凹部

５３…凸部としての第１凸部

６１…凹凸としての第２の凹凸

６２…凹部としての第２凹部

６３…凸部としての第２凸部

Ｄ１…誘電体の主面に生じた凹凸を構成する凹部の深さ

Ｄ２…誘電体の裏面に生じた凹凸を構成する凹部の深さ

Ｔ１…電極の主面側の表面を覆う誘電体の厚さ

Ｔ２…電極の裏面側の表面を覆う誘電体の厚さ

Claims (14)


  1. 　主面及び裏面を有する板状の誘電体に電極を内蔵してなる複数の電極板が、互いに隙間を有するように積層配置され、隣接する前記電極板間に電圧が印加されたときにプラズマを発生するプラズマ反応器であって、

    　前記電極に、同電極の厚さ方向に貫通する複数の貫通孔が設けられ、

    　前記誘電体は、前記電極の外表面に沿うようにして前記電極を覆っており、前記主面及び前記裏面に凹凸を有している

    ことを特徴とするプラズマ反応器。

  2. 　前記電極板は、前記誘電体に１層の前記電極を内蔵してなることを特徴とする請求項１に記載のプラズマ反応器。

  3. 　前記電極の前記主面側の表面または前記電極の前記裏面側の表面を覆う前記誘電体の厚さは、１μｍ以上５０００μｍ以下であることを特徴とする請求項１または２に記載のプラズマ反応器。

  4. 　前記電極板を厚さ方向から見たときに、前記誘電体において前記凹凸を構成する凸部を有する領域には、前記電極が位置していることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載のプラズマ反応器。
  5. 前記誘電体において前記凹凸を有する領域は、断面波形状をなしていることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項に記載のプラズマ反応器。

  6. 　前記誘電体の前記主面に生じた前記凹凸を構成する凹部の深さは、前記誘電体の前記裏面に生じた前記凹凸を構成する凹部の深さよりも大きいことを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項に記載のプラズマ反応器。

  7. 　前記電極は、第１方向に延びる複数の第１線部と、前記第１方向に交差する第２方向に延びる複数の第２線部と、によって構成された前記複数の貫通孔を有していることを特徴とする請求項１乃至６のいずれか１項に記載のプラズマ反応器。

  8. 　主面及び裏面を有する板状の誘電体と、

    　前記誘電体に内蔵され、電圧の印加によってプラズマを発生させるための電極と

    を備えるプラズマ電極板であって、

    　前記電極に、同電極の厚さ方向に貫通する複数の貫通孔が設けられ、

    　前記誘電体は、前記電極の外表面に沿うようにして前記電極を覆っており、前記主面及び前記裏面に凹凸を有している

    ことを特徴とするプラズマ電極板。

  9. 　前記誘電体に１層の前記電極を内蔵してなることを特徴とする請求項８に記載のプラズマ電極板。

  10. 　前記電極の前記主面側の表面または前記電極の前記裏面側の表面を覆う前記誘電体の厚さは、１μｍ以上５０００μｍ以下であることを特徴とする請求項８または９に記載のプラズマ電極板。

  11. 　厚さ方向から見たときに、前記誘電体において前記凹凸を構成する凸部を有する領域には、前記電極が位置していることを特徴とする請求項８乃至１０のいずれか１項に記載のプラズマ電極板。

  12. 　前記誘電体において前記凹凸を有する領域は、断面波形状をなしていることを特徴とする請求項８乃至１１のいずれか１項に記載のプラズマ電極板。

  13. 　前記誘電体の前記主面に生じた前記凹凸を構成する凹部の深さは、前記誘電体の前記裏面に生じた前記凹凸を構成する凹部の深さよりも大きいことを特徴とする請求項８乃至１２のいずれか１項に記載のプラズマ電極板。

  14. 　前記電極は、第１方向に延びる複数の第１線部と、前記第１方向に交差する第２方向に延びる複数の第２線部と、によって構成された前記複数の貫通孔を有していることを特徴とする請求項８乃至１３のいずれか１項に記載のプラズマ電極板。
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