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WO2016013131A1 - ラジカルガス発生システム - Google Patents

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Publication number
WO2016013131A1
WO2016013131A1 PCT/JP2014/078724 JP2014078724W WO2016013131A1 WO 2016013131 A1 WO2016013131 A1 WO 2016013131A1 JP 2014078724 W JP2014078724 W JP 2014078724W WO 2016013131 A1 WO2016013131 A1 WO 2016013131A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
gas
radical gas
radical
discharge
processing chamber
Prior art date
Application number
PCT/JP2014/078724
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
謙資 渡辺
田畑　要一郎
真一 西村
Original Assignee
東芝三菱電機産業システム株式会社
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 東芝三菱電機産業システム株式会社 filed Critical 東芝三菱電機産業システム株式会社
Priority to US15/506,063 priority Critical patent/US10450654B2/en
Priority to JP2016535624A priority patent/JP6224247B2/ja
Priority to EP14898292.9A priority patent/EP3193566B1/en
Priority to CN201480082514.4A priority patent/CN106797698B/zh
Priority to KR1020177007574A priority patent/KR101913978B1/ko
Priority to TW104100217A priority patent/TWI523971B/zh
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    • C23C—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
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    • C23C16/44—Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes characterised by the method of coating
    • C23C16/50—Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes characterised by the method of coating using electric discharges
    • C23C16/513—Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes characterised by the method of coating using electric discharges using plasma jets
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    • H01L21/02263—Forming insulating materials on a substrate characterised by the process for the formation of the insulating layer formation by a deposition process deposition from the gas or vapour phase
    • H01L21/02271—Forming insulating materials on a substrate characterised by the process for the formation of the insulating layer formation by a deposition process deposition from the gas or vapour phase deposition by decomposition or reaction of gaseous or vapour phase compounds, i.e. chemical vapour deposition
    • H01L21/02274—Forming insulating materials on a substrate characterised by the process for the formation of the insulating layer formation by a deposition process deposition from the gas or vapour phase deposition by decomposition or reaction of gaseous or vapour phase compounds, i.e. chemical vapour deposition in the presence of a plasma [PECVD]

Definitions

  • the present invention relates to a radical gas generation system capable of generating radical gas and performing processing using the radical gas. For example, when a high-performance insulating film is formed on an object to be processed It is possible to use.
  • Multifunctional and high-quality thin films are required in various fields including semiconductor manufacturing. Yes.
  • a low impedance high conductive film equivalent to circuit wiring a high magnetic film having circuit wiring coil function and magnet function, and a high dielectric having circuit capacitor function
  • a body film, a high insulation film having a high insulation function with little electrical leakage current, and the like are provided.
  • a thermal CVD (Chemical Vapor Deposition) apparatus As conventional techniques for forming these films, for example, a thermal CVD (Chemical Vapor Deposition) apparatus, a photo CVD apparatus or a plasma CVD apparatus is used, and in particular, many plasma CVD apparatuses are used. Yes. This is because, for example, a plasma CVD apparatus has a lower film formation temperature and a higher film formation speed and enables a film formation process in a shorter time than a thermal / photo CVD apparatus.
  • a gate insulating film such as a nitride film (SiON, HfSiON, etc.) or an oxide film (SiO 2 , HfO 2 ) is formed on a semiconductor substrate
  • a plasma CVD apparatus is generally used. It has been adopted.
  • a gas such as NH 3 (ammonia), N 3 , O 2 , or O 3 (ozone) and a precursor gas such as silicon or hafnium are directly supplied to the processing chamber apparatus in which the CVD process is performed.
  • the precursor gas is dissociated to generate metal particles, and a nitride film or an oxidation film is formed on the target object by a chemical reaction between the metal particles and the gas such as NH 3 (ammonia).
  • a thin film such as a film is formed.
  • the object to be processed is exposed to radical gas or plasma ions (or electrons) having high energy.
  • Patent Document 1 exists as a prior art document that discloses a technique related to a plasma CVD apparatus.
  • the object to be processed is directly exposed to the plasma as described above. Therefore, the object to be processed has been greatly damaged by plasma (ions and electrons) such as lowering the performance of the semiconductor function.
  • the object to be processed is not damaged by plasma (ions or electrons), and a high quality nitride film, oxide film or the like is formed.
  • plasma ions or electrons
  • a high quality nitride film, oxide film or the like is formed.
  • a high concentration NH 3 gas or O 3 gas that is easily dissociated by heat or light irradiation is used as a source gas.
  • a heating catalyst body is provided in the CVD chamber apparatus.
  • the plasma generation region and the material processing region are separated by a partition wall (plasma confining electrode).
  • the plasma confining electrode is provided between the high-frequency applying electrode and the counter electrode on which the object to be processed is installed.
  • Radical gas is very reactive. Therefore, by applying a radical gas (less than about 1%: 10000 ppm) or less to the object to be processed, the chemical reaction in the object to be processed is promoted, and a nitride thin film, an oxide thin film, or a hydrogen reduction film (hydrogen bonding) An accelerated metal film) can be produced efficiently in a short time.
  • a radical gas less than about 1%: 10000 ppm
  • a hydrogen reduction film hydrogen bonding
  • a discharge cell is provided, and in the discharge cell, a high electric field plasma is realized by a dielectric barrier discharge corresponding to atmospheric pressure plasma. Thereby, high-quality radical gas is generated from the raw material gas exposed to the plasma of the discharge cell.
  • the conventional radical gas generator cannot generate an effective radical gas with very high reactivity. Moreover, it was difficult to obtain a large amount of radical gas. At the same time, the generated radical gas has a very short lifetime. Therefore, it is difficult to guide radicals from a radical gas generation device to a radical gas treatment field (a thin film production field, a treatment chamber device) provided separately from the radical gas production device while suppressing a decrease in concentration. Met.
  • a method of making the outlet of the radical gas into an orifice shape is conceivable. That is, a method of constricting the opening diameter of the opening in the opening, which is a radical gas transmission path, connected from the radical gas generator to the processing chamber apparatus is conceivable.
  • a pressure in the processing chamber apparatus is reduced (vacuum state)
  • a difference between the pressure in the radical gas generation apparatus and the pressure in the processing chamber apparatus occurs, and the radical gas is fed into the processing chamber apparatus at a high speed.
  • the radical gas can be guided from the radical gas generating device into the processing chamber device while maintaining a high concentration.
  • the diameter of the opening needs to be, for example, about several tens of mm.
  • the region to which the radical gas is irradiated is limited with respect to the target object in the processing chamber apparatus. That is, it is difficult to form a uniform thin film with a large area (for example, a workpiece having a diameter of 200 mm or more).
  • the present invention provides a radical gas generating device and a radical gas generating device in a radical gas generating system (remote plasma type film forming processing system) in which a radical gas generating device and a processing chamber device are arranged separately and adjacent to each other. It is possible to provide a radical gas generation system that can be led to a processing chamber apparatus and that can perform uniform processing using a radical gas even for an object to be processed having a large area, for example. Objective.
  • a radical gas generation system uses a dielectric barrier discharge to generate a radical gas from a source gas, and is connected to the radical gas generation device.
  • a processing chamber apparatus in which a target object is disposed, and a processing using the radical gas is performed on the target object.
  • the radical gas generating device has a table on which the object to be processed is placed and rotates the object to be processed, and the radical gas generator generates the dielectric barrier discharge, and the raw material
  • a source gas supply unit configured to supply gas into the radical gas generation device, wherein the discharge cell includes a first electrode unit including a first electrode member, and the first electrode.
  • a second electrode portion having a second electrode member disposed in opposition, and connected to the inside of the processing chamber apparatus and facing the object to be processed disposed on the table, the dielectric
  • the discharge cell that has an opening that outputs the radical gas generated from the source gas by body barrier discharge, and is disposed farther from the center position of the rotation in plan view,
  • the facing area which is a region where the first electrode member and the second electrode member are facing each other is increased.
  • a radical gas generation system uses a dielectric barrier discharge to generate a radical gas from a raw material gas, and is connected to the radical gas generation device, the radical gas generation device, and an object to be processed inside And a processing chamber apparatus that performs processing using the radical gas on the object to be processed.
  • the processing chamber apparatus has the object to be processed mounted thereon.
  • the radical gas generator has a plurality of discharge cells that generate the dielectric barrier discharge, and the source gas in the radical gas generator.
  • the discharge cell is disposed opposite to the first electrode, the first electrode having a first electrode member, and the second electrode.
  • a second electrode portion having a member, and connected to the inside of the processing chamber apparatus, facing the target object disposed on the table, and generated from the source gas by the dielectric barrier discharge
  • the discharge cell that has an opening that outputs the radical gas, and is disposed farther from the center position of the rotation in plan view, the first electrode member and the second electrode
  • the facing area which is a region facing the electrode member, is increased.
  • the radical gas generated by the radical gas generating device can be directly led to the processing chamber device through the opening. Further, the amount of radical gas (concentration) of the radical gas ejected from each discharge cell using one AC high voltage power supply without providing a plurality of AC high voltage power supplies for one radical gas generator. ) Can be controlled. Therefore, it is possible to perform uniform radical gas treatment on a large-scale object to be processed.
  • the inventors As described above, in the remote plasma film formation processing system, as a configuration capable of guiding the radical gas from the radical gas generation device into the processing chamber device while maintaining a high concentration, the inventors The structure which made the opening diameter of this small was found.
  • the radical gas generating device and the processing chamber device are adjacent to each other so that the radical gas generating device is in the upper stage, and the opening is a radical connected from the radical gas generating device to the processing chamber device.
  • This is a gas transmission path.
  • a plurality of openings are provided. Each opening faces the main surface of the object to be processed.
  • a process using a radical gas (hereinafter referred to as a film formation process as an example) is uniformly performed on an object to be processed in the processing chamber apparatus. Is difficult. By increasing the number of openings, the non-uniformity is somewhat eliminated, but nonetheless a non-uniformity problem exists.
  • the inventors considered a configuration in which the object to be processed is rotated in a plan view in the processing chamber apparatus.
  • the following configuration is also conceivable as a method for further eliminating the non-uniformity of the film formation. That is, as described above, there are a plurality of openings that are radical ejection portions. Accordingly, a discharge cell is provided corresponding to each opening, and the amount of radical gas (radical gas concentration) generated in each discharge cell is controlled.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view showing a configuration example of a radical gas generation system 500 according to the present embodiment.
  • FIG. 2 is an enlarged cross-sectional view showing the configuration of the discharge cell 70 disposed in the radical gas generator 100.
  • the radical gas generation system 500 includes a radical gas generation device 100, a processing chamber device 200, an AC high voltage power supply 9, and a vacuum pump 300.
  • a radical gas generation device 100 that generates the radical gas G2 and a processing chamber device 200 that performs a film forming process using the generated radical gas G2 are provided separately. This is a remote plasma deposition system.
  • the bottom surface side of the radical gas generation device 100 and the top surface side of the processing chamber device 200 are in contact with each other.
  • the radical gas generation apparatus 100 and the processing chamber apparatus 200 are connected via the opening 102.
  • a plurality of openings 102 are formed.
  • the dielectric barrier discharge is used to generate the radical gas G2 from the source gas G1 (a part of the source gas G1 is radicalized by the dielectric barrier discharge, and the radical gas G2 is Generated).
  • each discharge cell 70 is provided on the bottom surface of the radical gas generator 100.
  • each discharge cell 70 is composed of first electrode portions 1 and 2 and second electrode portions 5, 31 and 3.
  • the first electrode parts 1 and 2 face the second electrode parts 5, 31 and 3 with a predetermined interval.
  • a discharge space 40 in which a dielectric barrier discharge is generated is formed between the first electrode portions 1 and 2 and the second electrode portions 5, 31 and 3.
  • the first length One or more spacers 4 are disposed between the electrode parts 1 and 2 and the second electrode parts 5, 31 and 3.
  • the first electrode parts 1 and 2 are composed of a low voltage electrode (which can be grasped as a first electrode member) 1 and a first dielectric 2.
  • the low-voltage electrode 1 has a ground potential and is disposed on the bottom surface of the radical gas generator 100. All the discharge cells 70 share one low voltage electrode 1.
  • the first dielectric 2 is formed on the low voltage electrode 1.
  • the second electrode parts 5, 31, 3 are composed of a high voltage electrode block 5, a high voltage electrode (which can be grasped as a second electrode member) 31, and a second dielectric 3.
  • a high voltage electrode 31 is formed on the second dielectric 3, and the high voltage electrode block 5 is connected to the high voltage electrode 31.
  • the high voltage electrode block 5 is supplied with a high AC voltage. Further, since the high voltage electrode block 5 and the high voltage electrode 31 are electrically connected, a high voltage is also applied to the high voltage electrode 31.
  • the discharge cell 70 has an opening 102 that functions as an orifice.
  • the opening 102 is formed so as to penetrate the first dielectric 2 and the low-voltage electrode 1.
  • the opening 102 is formed at the center of the first dielectric 2.
  • the opening 102 connects the radical gas generation apparatus 100 (more specifically, the discharge space 40) and the processing chamber apparatus 200. Therefore, the radical gas G ⁇ b> 2 generated in the discharge space 40 is output into the processing chamber apparatus 200 through the opening 102.
  • the opening 102 faces the processing surface of the target object 202 disposed in the processing chamber apparatus 200.
  • the outline shape of the discharge cell 70 when viewed in plan is a disk shape. That is, the first dielectric 2 and the second dielectric 3 are both disk-shaped, and both 2 and 3 are arranged in parallel (the high-voltage electrode 31 is also disk-shaped).
  • the outer peripheral end of the first dielectric 2 and the outer peripheral end of the second dielectric 3 are aligned.
  • the outline shape of the discharge cell 70 in plan view does not need to be a disc shape, and may be another shape as long as the same effect is obtained.
  • each discharge cell 70 the contour shape is the same.
  • the contour dimension of the discharge cell 70 when viewed in plan is the first dielectric 2 (similarly, the second dielectric 3). Determined by the diameter.
  • the AC high voltage power supply 9 applies an AC high voltage for causing discharge to the radical gas generator 100 (more specifically, each discharge cell 70).
  • a dielectric barrier discharge is generated in the discharge space 40 of each discharge cell 70.
  • radical gas G2 is produced
  • the source gas supply unit 101 is disposed on the upper surface of the radical gas generator 100. From the source gas supply unit 101, a source gas G1 that is a source of the radical gas G2 is supplied into the radical gas generator 100. The source gas G1 supplied from the source gas supply unit 101 is filled in the radical gas generation apparatus 100, enters from the outside of each discharge cell 70 into each discharge cell 70 in a uniform amount, and each discharge space. It flows in 40.
  • the radical gas G2 generated by the radical gas generation apparatus 100 is ejected.
  • processing such as thin film formation is performed on the main surface of the target object 202 using the radical gas.
  • nitrogen gas is supplied to the radical gas generator 100 as the source gas G1.
  • nitrogen radical gas is generated as the radical gas G2 from the nitrogen gas. Therefore, in the processing chamber apparatus 200, a nitride film is formed on the workpiece 202 using the nitrogen radical gas G ⁇ b> 2 ejected from the radical gas generation apparatus 100.
  • ozone gas or oxygen gas is supplied to the radical gas generator 100 as the source gas G1.
  • oxygen radical gas is generated as the radical gas G2 from the ozone gas or the oxygen gas. Therefore, in the processing chamber apparatus 200, an oxide film is formed on the target object 202 using the oxygen radical gas G ⁇ b> 2 ejected from the radical gas generation apparatus 100.
  • a gas discharge unit 203 connected to the vacuum pump 300 is disposed on the lower side surface of the processing chamber apparatus 200.
  • the pressure in the processing chamber apparatus 200 is maintained at about several torr to several tens of torr (several kPa).
  • a gas flow from the radical gas generation device 100 to the processing chamber device 200 is also formed by the vacuum pump 300. Since the opening 102 functions as an orifice, a pressure section can be formed between the radical gas generation apparatus 100 and the processing chamber apparatus 200.
  • the processing chamber apparatus 200 is provided with a table 201.
  • a target object 202 is placed on the table 201.
  • the radical gas G2 ejected from the opening 102 of the radical gas generation device 100 is applied to the object 202 to be processed. Then, processing using the radical gas G2 is performed on the object 202 (for example, a thin film is formed).
  • the table 201 rotates clockwise or counterclockwise in a plan view in a state where the workpiece 202 is placed. Due to the rotation of the table 201, the workpiece 202 is similarly rotated.
  • each discharge cell 70 is the same. Further, the opening diameter of the opening 102 formed in each discharge cell 70 is also the same. Therefore, the pressure loss due to the gas flow is the same in each discharge cell 70 and the opening 102. Therefore, gas flows uniformly in each discharge cell 70, and the ejection speed of the radical gas G2 ejected into the processing chamber apparatus 200 is also substantially constant.
  • one end of the AC high voltage power supply 9 is connected to the low voltage electrode 1 via a terminal 8.
  • the low-voltage electrode 1 is common and has a ground potential.
  • the other end of the AC high voltage power supply 9 is connected to the high voltage electrode block 5 of each discharge cell 70 via the terminal 7. With this connection relationship, the AC high voltage power supply 9 can apply an AC high voltage to each discharge cell 70.
  • one AC high voltage power supply 9 is used for each discharge cell 70. Further, in the low-voltage electrode 1 and the high-voltage electrode block 5, a structure that can be cooled with cooling water or the like to cool the generated heat is formed. From the viewpoint of simplifying the drawing, the configuration related to the cooling is as follows. The illustration is omitted in FIG.
  • each discharge cell 70 a region where the high voltage electrode 31 and the low voltage electrode 1 face each other is a discharge space 40.
  • a low voltage potential of an AC high voltage power supply 9 is applied to the low voltage electrode 1, and the high voltage potential of the AC high voltage power supply 9 passes through the terminal 7 and each high voltage electrode block 5 to each high voltage electrode 31.
  • a dielectric barrier discharge is generated in each discharge space 40.
  • the source gas G1 and the dielectric barrier discharge generate radical gas G2 in each discharge space 40 (a part of the source gas G1 is radicalized by the dielectric barrier discharge to generate radical gas. G2 is generated).
  • the generated radical gas G2 is ejected to the target object 202 in the processing chamber apparatus 200 through each opening 102.
  • the concentration of the radical gas G2 ejected into the processing chamber apparatus 200 is usually less than 1% (10000 ppm), and the gas that occupies most of the remainder is the source gas G1. Therefore, the source gas G1 serves as a carrier gas that carries the generated radical gas G2 from each discharge cell 70 into the processing chamber apparatus 200 in a short time.
  • the ejection speed of the radical gas G2 ejected from each discharge cell 40 opening 102 is determined by the source gas G1. Therefore, if the ejection speed becomes slow, it takes time for the radical gas G2 to reach the workpiece 202, and the possibility that a part of the generated radical gas G2 disappears increases. That is, the object 202 is irradiated with a radical gas G2 having a low gas amount (gas concentration). This means that the processing efficiency using the radical gas G2 for the workpiece 202 is lowered.
  • the opening diameter of the opening 102 is reduced, the ejection speed of the radical gas G2 increases, and the extinction of the radical gas G2 can be suppressed.
  • the area irradiated with the radical gas G2 in the workpiece 202 is limited.
  • the opening 102 is formed in each discharge cell 70.
  • it is difficult to uniformly irradiate the object 202 with the radical gas G2. is there.
  • the discharge cells 70 have the same contour shape and the opening diameters of the openings 102 are the same in the plurality of discharge cells 70.
  • the following configuration enables a uniform radical gas treatment over a wide range on the object 202 to be processed while keeping the ejection speed of the radical gas G2 constant at a high speed in each discharge cell 70.
  • the target object 202 is rotated at a constant speed by the table 201 when the radical gas G2 is irradiated.
  • the radical gas generation apparatus 100 is provided with a plurality of discharge cells 70, and an opening 102 is provided in each discharge cell 70. The position of the opening 102 is fixed.
  • the radical gas treatment in a wider range of the workpiece 202 can be performed by rotating the workpiece 202.
  • the peripheral speed varies depending on the position of the workpiece 202 from the center of rotation due to the rotation of the workpiece 202.
  • the radical gas processing capability for the object 202 varies depending on the distance from the center of rotation of the object 202.
  • the radical gas G2 ejected from each discharge cell 70 is radicalized according to the peripheral speed of rotation of the object 202 (table 201). It is necessary to control the flow rate component.
  • the flow rate of the radical gas G2 is controlled so that the high voltage electrode 31 and the low voltage electrode 1 face each other in the discharge cell 70 disposed farther from the rotational center position of the workpiece 202 in plan view. Increase the facing area, which is the current area. Specifically, the area of the high-voltage electrode 31 formed on the second dielectric 3 is increased as the discharge cells 70 are arranged farther from the rotation center position of the object 202 to be processed.
  • the size of the discharge space 40 is different, and the generation amount of the radical gas G2 is also different. Therefore, the radicalized flow rate component can be changed according to the arrangement position of the discharge cell 70.
  • the peripheral speed increases at a position far from the rotation center of the workpiece 202, the irradiation time of the radical gas G2 is shortened.
  • the peripheral speed is slow, so the irradiation time of the radical G2 is long.
  • the rotational speed (angular speed) of the workpiece 202 is constant.
  • the high voltage electrode 31 is in close contact with the second dielectric 3 so as to increase the amount of radical gas (radical gas concentration) generated in the discharge cell 70 so as to be inversely proportional to the irradiation time determined by the position where the discharge cell 70 is disposed.
  • size of the discharge space 40 can be changed with the structure of the following high voltage electrode 31, for example.
  • the other discharge cell 70 is separated by a second distance from the center of rotation of the workpiece 202 in plan view.
  • the first distance is smaller than the second distance.
  • the area of the high voltage electrode 31 in the other discharge cell 70 is made larger than the area of the high voltage electrode 31 in the one discharge cell 70.
  • the ejection speed of the radical gas G2 is mainly determined according to the outer shapes of the dielectrics 2 and 3. Therefore, it has been described that the same contour outline is desirable in each discharge cell 70 from the viewpoint of the same ejection speed of the radical gas G2.
  • the dielectrics 2 and 3 have the same outline, Even if the outer shape of the high voltage electrode 31 is changed, the ejection speed of the radical gas G2 ejected from each discharge cell 70 can be made substantially the same.
  • the plurality of discharge cells 70 are disposed in the radical gas generation apparatus 100, and the opening 102 is provided with respect to each discharge cell 70. Is arranged. Further, the radical gas G ⁇ b> 2 is guided from the radical gas generation device 100 to the processing chamber device 200 through the opening 102. And the to-be-processed object 202 is rotated. Further, in each discharge cell 70, the size of the discharge space 40 is changed according to the distance from the rotation center of the workpiece 202.
  • the radical gas G2 (radical gas G2 in which a part of the raw material gas G1 is radicalized by dielectric barrier discharge) generated by the radical gas generation apparatus 100 is directly supplied to the processing chamber apparatus 200 through the opening 102. Can lead to.
  • the amount (concentration) of radical gas can be controlled. Therefore, it is possible to perform uniform radical gas treatment on the large-scale object 202 to be processed.
  • each opening 102 is also the same in each discharge cell 70. Therefore, since the radical amount (concentration) generated in the discharge space 40 is variably controlled at most less than 1%, the arrangement of the discharge cell 70 is maintained while maintaining the gas velocity ejected from the opening 102 substantially the same.
  • the radical amount (concentration) can be controlled according to the position.
  • the opening diameter of the opening 102 through which the radical gas G2 is ejected can be reduced, and the speed of the radical gas G2 can be increased. Therefore, the radical gas G2 can reach the object 202 to be processed in a short time, and the disappearance of the radical gas G2 before reaching the object 202 can be suppressed.
  • each dielectric 2 and 3 disposed facing the discharge space 40 may be made of single crystal sapphire or quartz.
  • the dielectrics 2 and 3 are damaged by the dielectric barrier discharge. Therefore, if each of the dielectrics 2 and 3 is made of single crystal sapphire or quartz, the discharge resistance of the dielectrics 2 and 3 is improved, and as a result, particles precipitated on the dielectrics 2 and 3 due to dielectric barrier discharge. The amount can be suppressed.
  • the discharge space 40 in order to generate a good quality radical gas G2 by dielectric barrier discharge in the discharge space 40, the discharge space 40 needs to be in a high electric field plasma state.
  • the electric field in the discharge space 40 depends on the product value of the gas pressure in the discharge space 40 and the gap length in the discharge space.
  • the “P ⁇ d (kPa ⁇ cm)” product The value is required to be a predetermined value or less.
  • P is the pressure in the radical gas generator 100
  • d is the gap length (the distance from the first dielectric 2 to the second dielectric 3) in each discharge cell 70, and each discharge cell 70, which is uniform).
  • the latter case is more beneficial in terms of: That is, in the latter case, the flow velocity of the gas flowing in the discharge space 40 is increased, the gap length (discharge surface wall) is widened, and the loss due to the collision amount of the radical gas G2 with the wall is suppressed. (In other words, decomposition of the amount of generated radical gas (radical gas concentration) can be suppressed).
  • the inventors have determined that the radical gas generation device 100 preferably satisfies the following conditions. I found it.
  • the internal gas pressure P is set to about 10 kPa to 30 kPa, and the gap length d of the discharge space 40 is set to about 0.3 to 3 mm, whereby the P ⁇ d product is obtained.
  • the value is desirably about 0.3 to 9 (kPa ⁇ cm).

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Abstract

　本発明は、リモートプラズマ型成膜処理システムにおいて、たとえば大面積の被処理体であっても、均一な、ラジカルガスを用いた処理を実施することができる、ラジカルガス発生システムを提供することを目的とする。そして、本発明に係るラジカルガス発生システム（５００）では、処理チャンバー装置（２００）は、被処理体（２０２）を回転させるテーブル（２０１）を有している。ラジカルガス生成装置（１００）は、複数の放電セル（７０）を有している。さらに、放電セル（７０）は、処理チャンバー装置（２００）内と接続され、被処理体（２０２）と面しており、ラジカルガス（Ｇ２）を出力する、開口部（１０２）を、有している。そして、平面視において、前記回転の中心位置から遠くに配設されている放電セル（７０）ほど、第一の電極部材（１）と第二の電極部材（３１）とが対面している領域である対面面積を大きくする。

Description

ラジカルガス発生システム
　本発明は、ラジカルガス生成を行い、当該ラジカルガスを利用した処理を行うことができるラジカルガス発生システムに関する発明であり、たとえば、被処理体に対して高性能な絶縁膜を成膜する際に用いることが可能である。
　半導体製造分野を含む多用途の分野において、多機能で高品質の薄膜（たとえば、高絶縁薄膜、半導体薄膜、高誘電体薄膜、発光薄膜、高磁性体薄膜、超硬薄膜等）が求められている。
　たとえば、半導体装置の製造の場面においては、半導体チップ内において、回路配線相当になる低インピーダンスの高導電膜、回路の配線コイル機能や磁石機能を有する高磁性膜、回路のコンデンサ機能を有する高誘電体膜、および電気的な漏洩電流の少ない高絶縁機能を有する高絶縁膜などが、設けられている。
　これらの膜の成膜する従来技術として、たとえば、熱ＣＶＤ（化学気相成長：Ｃｈｅｍｉｃａｌ　Ｖａｐｏｒ　Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）装置、光ＣＶＤ装置またはプラズマＣＶＤ装置が用いられており、特に、プラズマＣＶＤ装置が多々使用されている。これは、たとえば、熱・光ＣＶＤ装置よりも、プラズマＣＶＤ装置の方が、成膜温度を低く、かつ、成膜速度が大きく短時間での成膜処理が可能なためである。
　たとえば、窒化膜（ＳｉＯＮ、ＨｆＳｉＯＮなど）や酸化膜（ＳｉＯ2，ＨｆＯ2）などのゲート絶縁膜を、半導体基板に成膜する場合には、プラズマＣＶＤ装置を用いた以下の技術が一般的に採用されている。
　つまり、ＮＨ３（アンモニア）やＮ３、Ｏ２、Ｏ３（オゾン）などのガスと、シリコンやハフニウムなどの前駆体ガスとが、ＣＶＤ処理が実施される処理チャンバー装置に直接供給される。処理チャンバー装置内では、前駆体ガスを解離させ、金属粒子を生成し、当該金属粒子と、上述したＮＨ３（アンモニア）などのガスとの化学反応により、被処理体上に、窒化膜または酸化膜などの薄膜が成膜される。
　一方で、プラズマＣＶＤ装置では、処理チャンバー装置内で、直接的に、高周波プラズマやマイクロ波プラズマが発生させていた。したがって、被処理体は、ラジカルガスや、高エネルギーを有したプラズマイオン（または電子）に晒される。
　なお、プラズマＣＶＤ装置に関する技術が開示されている先行文献として、たとえば特許文献１が存在する。
　しかしながら、プラズマＣＶＤ装置内の成膜処理では、上記のように、被処理体がプラズマに直接晒される。したがって、当該被処理体は、プラズマ（イオンや電子）により、半導体機能の性能を低下させる等のダメージを大きく受けていた。
　他方、熱・光ＣＶＤ装置を用いた成膜処理では、被処理体はプラズマ（イオンや電子）によるダメージを受けず、高品質の、窒化膜や酸化膜等が成膜される。しかしながら、当該成膜処理では、高濃度で、かつ多量のラジカルガス源を得ることが困難であり、結果として、成膜時間が非常に長く要するという問題がある。
　最近の熱・光ＣＶＤ装置では、原料ガスとして、熱や光の照射によって解離しやすい、高濃度の、ＮＨ３ガスやＯ３ガスを用いている。さらに、ＣＶＤチャンバー装置内には、加熱触媒体が設けられている。これにより、当該熱・光ＣＶＤ装置では、触媒作用により、ガスの解離が促進し、窒化膜や酸化膜等を短時間で成膜することも可能となっている。しかしながら、当該時間の短縮化は限定的であり、大幅な成膜時間の改善は困難であった。
　そこで、プラズマによる被処理体に対するダメージを軽減でき、成膜時間のさらなる短縮化が可能な装置として、リモートプラズマ型成膜処理装置が存在する（たとえば、特許文献２参照）。
　当該特許文献２に係る技術では、プラズマ生成領域と被処理材処理領域とが、隔壁（プラズマ閉込電極）により分離されている。具体的に、特許文献２に係る技術では、高周波印加電極と被処理体が設置された対向電極との間に、当該プラズマ閉込電極を設けている。これにより、特許文献２に係る技術では、中性活性種だけが、被処理体上に供給される。
　また、特許文献３に係る技術では、リモートプラズマ源において、原料ガスの一部をプラズマにより活性化させている。ここで、ガスの流路は、当該リモートプラズマ源内において、周回されている。リモートプラズマ源において生成された活性ガスは、放出され、被処理体の存する装置側へと供給される。
　特許文献３のような薄膜技術においては、窒素、酸素、オゾンまたは水素等の様々な原料ガスが、利用されている。そして、当該原料ガスから、活性化されたラジカルガスが生成され、当該ラジカルガスにより、被処理体上に薄膜が成膜される。
　ラジカルガスは、非常に反応性が高い。したがって、微量（約１％：10000ppm）以下の濃度のラジカルガスを、被処理体に当てることで、被処理体での化学反応が促進させ、窒化薄膜、酸化薄膜または水素還元膜（水素結合を促進させた金属膜）などを、短時間で効率的に、作り出すことができる。
　ラジカルガス生成装置では、放電セルが配設されており、当該放電セルにおいて、大気圧プラズマに相当する誘電体バリア放電によって、高電界なプラズマを実現させる。これにより、放電セルのプラズマに晒された原料ガスから、高品質なラジカルガスが生成される。
特開２００７－２６６４８９号公報 特開２００１－１３５６２８号公報 特開２００４－１１１７３９号公報
　しかしながら、従来のラジカルガス生成装置は、非常に反応性の高い有効なラジカルガスを生成することが出来なかった。また、多量のラジカルガスを得ることが困難であった。それと同時に、生成されたラジカルガスは、非常に寿命が短い。したがって、ラジカルガス生成装置から、当該ラジカルガス生成装置とは別に設けられたラジカルガス処理場（薄膜生成場であり、処理チャンバー装置）まで、濃度の低下を抑制しつつ、ラジカルを導くことは困難であった。
　たとえば、ラジカルガス生成装置から噴出させるラジカルガスを、短時間で、処理チャンバー装置内の被処理体に当てるために、ラジカルガスの出口をオリフィス状にする方法が考えられる。つまり、ラジカルガス生成装置から処理チャンバー装置へと接続する、ラジカルガスの伝送路である開口部において、当該開口部の開口径を絞る方法が考えられる。これにより、処理チャンバー装置内の圧力を減圧状態（真空状態）にすると、ラジカルガス生成装置内の圧力と処理チャンバー装置内の圧力との差が生じ、高速度で、ラジカルガスを処理チャンバー装置内へと噴出させることができる。つまり、高濃度を維持した状態で、ラジカルガスを、ラジカルガス生成装置から処理チャンバー装置内へと導くことができる。
　上記方法を採用した場合、開口部の径を、たとえば数十ｍｍ程度とする必要がある。しかしながら、当該寸法の開口部を採用したときには、処理チャンバー装置内の被処理体に対して、ラジカルガスが照射される領域が限定的となる。つまり、大面積（たとえば、２００ｍｍ径以上の被処理体）で、均一な薄膜を成膜することは困難となる。
　そこで、本発明は、ラジカルガス生成装置と処理チャンバー装置とが別々に、また隣接して配設されたラジカルガス発生システム（リモートプラズマ型成膜処理システム）において、ラジカルガスを、ラジカルガス生成装置から処理チャンバー装置へと導くことができ、かつ、たとえば大面積の被処理体であっても、均一な、ラジカルガスを用いた処理を実施することができる、ラジカルガス発生システムを提供することを目的とする。
　上記の目的を達成するために、本発明に係るラジカルガス発生システムは、誘電体バリア放電を利用して、原料ガスからラジカルガスを生成する、ラジカルガス生成装置と、前記ラジカルガス生成装置に接続されており、内部に被処理体が配設されており、当該被処理体に対して前記ラジカルガスを利用した処理が実施される、処理チャンバー装置とを、備えており、前記処理チャンバー装置は、前記被処理体が載置され、当該被処理体を回転させる、テーブルを、有しており、前記ラジカルガス生成装置は、前記誘電体バリア放電を発生させる、複数の放電セルと、前記原料ガスを、当該ラジカルガス生成装置内に供給する、原料ガス供給部とを、有しており、前記放電セルは、第一の電極部材を有する第一の電極部と、前記第一の電極と対抗して配設され、第二の電極部材を有する第二の電極部と、前記処理チャンバー装置内と接続され、前記テーブル上に配設された前記被処理体と面しており、前記誘電体バリア放電により前記原料ガスから生成された前記ラジカルガスを出力する、開口部とを、有しており、平面視において、前記回転の中心位置から遠くに配設されている前記放電セルほど、前記第一の電極部材と前記第二の電極部材とが対面している領域である対面面積を大きくする。
　本発明に係るラジカルガス発生システムは、誘電体バリア放電を利用して、原料ガスからラジカルガスを生成する、ラジカルガス生成装置と、前記ラジカルガス生成装置に接続されており、内部に被処理体が配設されており、当該被処理体に対して前記ラジカルガスを利用した処理が実施される、処理チャンバー装置とを、備えており、前記処理チャンバー装置は、前記被処理体が載置され、当該被処理体を回転させる、テーブルを、有しており、前記ラジカルガス生成装置は、前記誘電体バリア放電を発生させる、複数の放電セルと、前記原料ガスを、当該ラジカルガス生成装置内に供給する、原料ガス供給部とを、有しており、前記放電セルは、第一の電極部材を有する第一の電極部と、前記第一の電極と対抗して配設され、第二の電極部材を有する第二の電極部と、前記処理チャンバー装置内と接続され、前記テーブル上に配設された前記被処理体と面しており、前記誘電体バリア放電により前記原料ガスから生成された前記ラジカルガスを出力する、開口部とを、有しており、平面視において、前記回転の中心位置から遠くに配設されている前記放電セルほど、前記第一の電極部材と前記第二の電極部材とが対面している領域である対面面積を大きくする。
　したがって、開口部を介して、ラジカルガス生成装置で生成されたラジカルガスを、直接、処理チャンバー装置へと導くことができる。また、一つのラジカルガス生成装置に対して、複数の交流高電圧電源を配設することなく、一つの交流高電圧電源を用いて、各放電セルから噴出されるラジカルガスのラジカルガス量（濃度）を、制御することができる。したがって、大面積の被処理体に対して、均一なラジカルガス処理を施すことが可能となる。
本発明に係るラジカル発生システム５００の構成例を示す断面図である。 本発明に係る放電セル７０の構成例を示す拡大断面図である。
　上記の通り、リモートプラズマ型成膜処理システムにおいて、高濃度を維持した状態で、ラジカルガスを、ラジカルガス生成装置から処理チャンバー装置内へと導くことができる構成として、発明者らは、開口部の開口径を小さくする構成を見出した。
　ここで、ラジカルガス生成装置が上段となるように、ラジカルガス生成装置と処理チャンバー装置とは、上下に隣接しており、開口部は、ラジカルガス生成装置から処理チャンバー装置へと接続する、ラジカルガスの伝送路である。また、当該開口部は、複数配設されている。なお、各開口部は、被処理体の主面に面している。
　しかしながら、上記の通り、当該構成を採用した場合には、処理チャンバー装置内の被処理体に対して、ラジカルガスを用いた処理（以下、一例として成膜処理と称する）を、均一に行うことが困難である。開口部の数を多くすることにより、不均一性は多少解消されるが、それでもなお、不均一性の問題は存在する。
　上記のような不均一な成膜を解消する手段として、処理チャンバー装置内において、被処理体を平面視において回転させる構成を、発明者らは考えた。しかしながら、当該構成においても、回転中心から平面方向に離れるに連れて、当該位置における被処理体の速度は大きくなる（ｖ（速度）＝ｒ（半径）×ω（角速度）、より）。よって、被処理体を回転させる構成を採用し、各開口部から処理チャンバー装置内にラジカルガスを噴出させたとしても、完全には、上記不均一な成膜処理という問題を解決することは困難である。
　成膜の不均一性を更に解消する方法として、次の構成も考えられる。つまり、上記の通り、ラジカルの噴出部である開口部は複数である。そこで、各開口部に対応して放電セルを設け、各放電セルにおいて、発生するラジカルガス量（ラジカルガス濃度）をコントロールする構成である。
　各放電セルで、ラジカルガス量（ラジカルガス濃度）を変える方法としては、放電セル毎に交流電源を設け、放電セル毎に交流電源から供給される電力を制御（変える）方法が、考えられる。しかしながら、当該方法では、複数個の交流電源と複数個の高電圧供給部を、設けなければならい。したがって、ラジカルガス発生システム全体が大型化し、高コストとなる問題点があった。
　また、各放電セルで、ラジカルガス量を変える方法として、各放電セルで、開口部の開口径を変える（オリフィスの孔の径を変える）方法も考えられる。しかしながら、ラジカルガスの開口部の開口径を変化させると（オリフィスの孔の径を変えると）、各放電セルにおいて、開口部から噴出されるラジカルガスのガス流速自体も変化する。当該ガス流速の変化は、均一な成膜を妨げる要因である。
　そこで、発明者らは、各放電セルでラジカルガス量を変える構成として、下記の発明を創作した。以下、この発明をその実施の形態を示す図面に基づいて具体的に説明する。
　＜実施の形態＞
　図１は、本実施の形態に係るラジカルガス発生システム５００の構成例を示す、断面図である。また、図２は、ラジカルガス生成装置１００内に配設されている、放電セル７０の構成を示す拡大断面図である。
　以下、図１，２を用いて、本実施の形態に係るラジカル発生システム５００の構成について説明する。
　図１に示すように、ラジカルガス発生システム５００は、ラジカルガス生成装置１００、処理チャンバー装置２００、交流高電圧電源９および真空ポンプ３００から、構成されている。
　ラジカルガス発生システム５００は、ラジカルガスＧ２の生成を行うラジカルガス生成装置１００と、生成されたラジカルガスＧ２を用いた成膜処理等を行う処理チャンバー装置２００とが、別々に設けられている、リモートプラズマ型成膜処理システムである。
　図１に示すように、ラジカルガス生成装置１００の底面側と処理チャンバー装置２００の上面側とは、接している。なお、後述するように、開口部１０２を介して、ラジカルガス生成装置１００内と処理チャンバー装置２００内とは、接続されている。上記の通り、開口部１０２は、複数形成されている。
　ラジカルガス生成装置１００内では、誘電体バリア放電を利用して、原料ガスＧ１からラジカルガスＧ２を生成される（原料ガスＧ１の一部が、誘電体バリア放電によって、ラジカル化し、ラジカルガスＧ２が生成される）。
　図１に示すように、ラジカルガス生成装置１００内には、複数の放電セル７０が配設されている。具体的に、各放電セル７０は、ラジカルガス生成装置１００の底面上に、設けられている。
　図２に示すように、各放電セル７０は、第一の電極部１，２と第二の電極部５，３１，３とから構成されている。第一の電極部１，２は、所定の間隔だけ隔てて、第二の電極部５，３１，３と対面している。
　つまり、第一の電極部１，２と第二の電極部５，３１，３との間には、誘電体バリア放電が発生する、放電空間４０が形成されている。なお、放電空間４０におけるギャップ長（図２において、第一の電極部１，２と第二の電極部５，３１，３との間の距離）を、一定に維持するために、第一の電極部１，２と第二の電極部５，３１，３との間には、１個以上のスペーサ４が配設されている。
　図２に示すように、第一の電極部１，２は、低電圧電極（第一の電極部材と把握できる）１と第一の誘電体２とから、構成されている。
　ここで、低電圧電極１は、接地電位となり、ラジカルガス生成装置１００の底面上に、配設されている。また、全ての放電セル７０において、一つの低電圧電極１を共有している。また、第一の誘電体２は、低電圧電極１上に形成されている。
　また、第二の電極部５，３１，３は、高電圧電極ブロック５、高電圧電極（第二の電極部材と把握できる）３１および第二の誘電体３から、構成されている。
　ここで、第二の誘電体３上には、高電圧電極３１が形成されており、当該高電圧電極３１上には、高電圧電極ブロック５が接続されている。高電圧電極ブロック５には、交流電圧の高電圧が供給される。また、高電圧電極ブロック５と高電圧電極３１とは電気的に接続されているので、高電圧は、高電圧電極３１にも印加される。
　また、図１に示すように、放電セル７０には、オリフィスとして機能する、開口部１０２が穿設されている。
　ここで、開口部１０２は、第一の誘電体２および低電圧電極１を貫通するように、形成されている。なお、開口部１０２は、第一の誘電体２の中央部に形成されている。また、開口部１０２は、ラジカルガス生成装置１００（より具体的には、放電空間４０）内と、処理チャンバー装置２００内とを接続している。したがって、放電空間４０内で生成されたラジカルガスＧ２は、当該開口部１０２を介して、処理チャンバー装置２００内に出力される。なお、開口部１０２は、処理チャンバー装置２００内に配設された被処理体２０２の処理面に面している。
　平面視したときの放電セル７０の輪郭形状は、一実施例として、円盤状である。つまり、第一の誘電体２と第二の誘電体３とは、共に円盤形状であり、両者２，３は平行に配置されている（なお、高電圧電極３１も円盤形状である）。放電セル７０を上面から見たとき、第一の誘電体２の外周端と第二の誘電体３の外周端とは、揃っている。なお、平面視したときの放電セル７０の輪郭形状は、円盤状である必要はなく、同様の効果を奏する限り、他の形状であっても良い。
　各放電セル７０において、当該輪郭形状は、同じである。たとえば、上記の通り、放電セル７０の輪郭形状が円盤状であれば、平面視したときの、放電セル７０の輪郭寸法は、第一の誘電体２（同様に、第二の誘電体３）の直径によって、決定される。
　さて、図１を参照して、交流高電圧電源９は、ラジカルガス生成装置１００（より具体的には、各放電セル７０）に対して、放電をさせるための交流高電圧を印加する。各放電セル７０に対して交流高電圧が印加されると、各放電セル７０の放電空間４０において、誘電体バリア放電が発生する。そして、各放電空間４０内を通る原料ガスＧ１と誘電体バリア放電との作用により、各放電空間４０においてラジカルガスＧ２が生成される。つまり、ラジカルガス生成装置１００内において、誘電体バリア放電を利用して、ラジカルガスＧ２が生成される（原料ガスＧ１の一部が、誘電体バリア放電によって、ラジカル化し、ラジカルガスＧ２が生成される）。
　また、原料ガス供給部１０１は、ラジカルガス生成装置１００の上面部に配設されている。当該原料ガス供給部１０１からは、ラジカルガスＧ２の原料となる原料ガスＧ１が、ラジカルガス生成装置１００内へと供給される。なお、原料ガス供給部１０１から供給された原料ガスＧ１は、ラジカルガス生成装置１００内に充満し、各放電セル７０の外側から各放電セル７０内へと、均一量で侵入し、各放電空間４０内を流れる。
　処理チャンバー装置２００内には、ラジカルガス生成装置１００で生成されたラジカルガスＧ２が噴出される。処理チャンバー装置２００では、当該ラジカルガスを利用して、被処理体２０２に主面に対して、薄膜形成等の処理が実施される。
　たとえば、ラジカルガス生成装置１００に、原料ガスＧ１として、窒素ガスが供給されたとする。この場合には、ラジカルガス生成装置１００の各放電セル７０内において、当該窒素ガスから、ラジカルガスＧ２として、窒素ラジカルガスが生成される。よって、処理チャンバー装置２００では、ラジカルガス生成装置１００から噴出される窒素ラジカルガスＧ２を利用して、被処理体２０２に対して、窒化膜が成膜される。
　また、ラジカルガス生成装置１００に、原料ガスＧ１として、オゾンガスもしくは酸素ガスが供給されたとする。この場合には、ラジカルガス生成装置１００の各放電セル７０内において、当該オゾンガスもしくは当該酸素ガスから、ラジカルガスＧ２として、酸素ラジカルガスが生成される。よって、処理チャンバー装置２００では、ラジカルガス生成装置１００から噴出される酸素ラジカルガスＧ２を利用して、被処理体２０２に対して、酸化膜が成膜される。
　また、ラジカルガス生成装置１００に、原料ガスＧ１として、水素ガスもしくは水蒸気ガスが供給されたとする。この場合には、ラジカルガス生成装置１００の各放電セル７０内において、当該水素ガスから、ラジカルガスＧ２として、水素ラジカルガスが生成される。または、ラジカルガス生成装置１００の各放電セル７０内において、当該水蒸気ガスから、ラジカルガスＧ２として、ＯＨラジカルガス（ヒドロキシラジカルガス）が生成される。よって、処理チャンバー装置２００では、ラジカルガス生成装置１００から噴出される水素ラジカルガスＧ２もしくはＯＨラジカルガスＧ２を利用して、被処理体２０２に対して、水素還元膜（水素結合を促進させた金属膜）が成膜される。
　また、処理チャンバー装置２００の下方側面には、真空ポンプ３００と繋がるガス排出部２０３が配設されている。当該真空ポンプ３００によるガスの排気により、処理チャンバー装置２００内の圧力は、約数ｔｏｒｒ～数十ｔｏｒｒ（数ｋＰａ）程度に維持されている。また、真空ポンプ３００により、ラジカルガス生成装置１００から処理チャンバー装置２００への、ガスの流れも形成されている。なお、開口部１０２は、オリフィスとして機能するので、ラジカルガス生成装置１００内と処理チャンバー装置２００内との間で、圧力区分を形成することができる。
　図１に示すように、処理チャンバー装置２００には、テーブル２０１が配設されている。そして、当該テーブル２０１上には、被処理体２０２が載置される。当該被処理体２０２に対して、ラジカルガス生成装置１００の開口部１０２から噴出したラジカルガスＧ２が、当てられる。そして、被処理体２０２には、ラジカルガスＧ２を利用した処理が実施される（たとえば、薄膜が形成される）。なお、テーブル２０１は、被処理体２０２が載置されている状態で、平面視において、時計周りまたは反時計周りに回転する。当該テーブル２０１の回転により、被処理体２０２も同様に回転する。
　なお、上記の通り、各放電セル７０の輪郭は同一である。また、各放電セル７０に形成されている開口部１０２の開口径も同じである。そのため、ガスが流れることによる圧力損失は、各放電セル７０および開口部１０２において同一である。よって、各放電セル７０において均等にガスが流れ、処理チャンバー装置２００内へ噴出されるラジカルガスＧ２の噴出速度も、ほぼ一定となる。
　図１に示すように、交流高電圧電源９の一方端は、端子８を介して、低電圧電極１に接続されている。なお、上記の通り、各放電セル７０において、低電圧電極１は共通であり、接地電位である。また、交流高電圧電源９の他方端は、端子７を介して、各放電セル７０の高電圧電極ブロック５に、各々接続されている。当該接続関係により、交流高電圧電源９は、各放電セル７０に対して、交流の高電圧を印加することができる。
　上記の通り、各放電セル７０に対して、一つの交流高電圧電源９を使用している。また、低電圧電極１内および高電圧電極ブロック５内には、冷却水等で冷却し、発生する熱を冷却できる構造が形成されているが、図面簡略化の観点から、当該冷却に関する構成は、図２において図示を省略している。
　さて、各放電セル７０において、高電圧電極３１と低電圧電極１とが対面している領域が、放電空間４０となる。低電圧電極１には、交流高電圧電源９の低電圧電位が印加され、交流高電圧電源９の高電圧電位は、端子７と各高電圧電極ブロック５を経由して、各高電圧電極３１に印加される。低電圧電極１と高電圧電極３１との間に交流高電圧が印加されると、各放電空間４０で誘電体バリア放電が発生する。そして、上記の通り、原料ガスＧ１と当該誘電体バリア放電とにより、各放電空間４０においてラジカルガスＧ２が生成される（原料ガスＧ１の一部が、誘電体バリア放電によって、ラジカル化し、ラジカルガスＧ２が生成される）。
　また、上記の通り、生成したラジカルガスＧ２は、各開口部１０２を介して、処理チャンバー装置２００内の被処理体２０２に対して、噴出される。ここで、処理チャンバー装置２００内に噴出されるラジカルガスＧ２の濃度は、通常１％（１００００ｐｐｍ）未満であり、残りのほとんどを占めるガスは、原料ガスＧ１である。よって、原料ガスＧ１は、生成されたラジカルガスＧ２を、各放電セル７０から処理チャンバー装置２００内へと、短時間で運ぶ、キャリアーガスの役目を果たしている。
　つまり、各放電セル４０開口部１０２から噴出されるラジカルガスＧ２の噴出速度は、原料ガスＧ１によって決まる。よって、当該噴出速度が遅くなれば、ラジカルガスＧ２が、被処理体２０２に到達するまでの時間がかかり、生成したラジカルガスＧ２の一部が、消滅する可能性が高くなる。つまり、ガス量（ガス濃度）の低いラジカルガスＧ２が、被処理体２０２に照射されることになる。これは、被処理体２０２に対するラジカルガスＧ２を用いた処理効率が、低下することを意味する。
　以上のことから、各放電セル４０の開口部１０２から噴出されるラジカルガスＧ２の噴出速度を一定以上に確保する必要が生じ、開口部１０２の開口径を小さいオリフィス形状とすることが望ましい。
　さて、開口部１０２の開口径を小さくすると、ラジカルガスＧ２の噴出速度が増し、ラジカルガスＧ２の消滅を抑制できる。しかしながら、被処理体２０２における、ラジカルガスＧ２の照射される面積が限定される。開口部１０２は、各放電セル７０において形成されているが、ラジカルガスＧ２の照射される領域が限定されると、被処理体２０２に対して均一に、ラジカルガスＧ２を照射することは困難である。
　一方で、ラジカルガスＧ２の噴出速度を、各放電セル７０において、一定にすることが望ましい。そして、ラジカルガスＧ２の噴出速度を一定にするために、複数の放電セル７０において、放電セル７０の輪郭形状を同一とし、かつ、各開口部１０２の開口径も同一とした。
　つまり、各放電セル７０において、ラジカルガスＧ２の噴出速度を変えることは望ましくない。他方で、ラジカルガスＧ２の高速噴出のために、開口部１０２の開口径を小さくする必要があるが、開口径小さくなると、広範囲に均一なラジカルガス処理を行うことが困難となる。
　そこで、本発明では、以下の構成により、各放電セル７０において、ラジカルガスＧ２の噴出速度を高速で一定に維持しながら、被処理体２０２に対する広範囲に均一なラジカルガス処理を可能にする。
　まず、ラジカルガスＧ２の照射の際に、テーブル２０１により被処理体２０２を、一定速度で回転させる。ここで、ラジカルガス生成装置１００には、複数の放電セル７０が配設されており、各放電セル７０において開口部１０２が配設されている。当該開口部１０２の位置は、固定である。
　よって、各開口部１０２からラジカルガスＧ２を噴出させている一方で、被処理体２０２を回転させれば、被処理体２０２のより広い範囲でのラジカルガス処理が可能となる。しかしながら、被処理体２０２の回転により、被処理体２０２の回転中心からの位置に応じて、周速度が異なる。放電セル７０から噴出されるラジカルガスＧ２の流量が同じで、周速度が異なると、被処理体２０２の回転中心から距離に応じて、被処理体２０２に対するラジカルガス処理能力が異なる結果となる。
　そこで、被処理体２０２の回転中心を起点として、各放電セル７０から噴出されるラジカルガスＧ２の流量を変化・調整させる必要がある。換言すれば、被処理体２０２に対するラジカルガス処理の均一性の観点から、被処理体２０２（テーブル２０１）の回転の周速度に応じて、各放電セル７０から噴出するラジカルガスＧ２のラジカル化した流量成分を制御する必要がある。
　当該ラジカルガスＧ２の流量制御を、本発明では、平面視において、被処理体２０２の回転中心位置から遠くに配設されている放電セル７０ほど、高電圧電極３１と低電圧電極１とが対面している領域である対面面積を大きくする。具体的には、被処理体２０２の回転中心位置から遠くに配設されている放電セル７０ほど、第二の誘電体３に形成される高電圧電極３１の面積を大きくする。
　これにより、放電セル７０の配設位置に応じて、放電空間４０の大きさが異なり、ラジカルガスＧ２の生成量も異なる。よって、放電セル７０の配設位置に応じて、ラジカル化した流量成分を変化させることができる。
　被処理体２０２の回転中心から遠い位置では、周速度が速くなるので、ラジカルガスＧ２の照射時間は短くなる。他方、被処理体２０２の回転中心から近い位置では、周速度が遅くなるので、ラジカルＧ２の照射時間が長くなる。ここで、被処理体２０２の回転速度（角速度）は一定である。放電セル７０の配設位置で決まる照射時間に反比例させるように、放電セル７０で発生するラジカルガス量（ラジカルガス濃度）を増すように、高電圧電極３１は、第二の誘電体３に密着もしくは接合されているが、たとえば、下記の高電圧電極３１の構成により、放電空間４０の大きさを変化させることができる。
　たとえば、二つの放電セル７０に着目したとする。一方の放電セル７０は、平面視した、被処理体２０２の回転中心から、第一の距離だけ離れている。これに対して、他方の放電セル７０は、平面視した、被処理体２０２の回転中心から、第二の距離だけ離れている。ここで、第一の距離は、第二の距離より小さい。この場合、他方の放電セル７０における高電圧電極３１の面積を、一方の放電セル７０における高電圧電極３１の面積よりも、大きくする。これにより、他方の放電セル７０の開口部１０２から噴出されるラジカルガスＧ２のラジカル化した流量成分を、他方の放電セル７０の開口部１０２から噴出されるラジカルガスＧ２のラジカル化した流量成分よりも、大きくすることができる。
　ここで、ラジカルガスＧ２の噴出速度は、主に、誘電体２，３の外形に応じて、決定される。したがって、各放電セル７０において同一の輪郭外形であることが、ラジカルガスＧ２の噴出速度同一の観点から望ましいと述べたが、各放電セル７０において、誘電体２，３の外形が同じであれば、高電圧電極３１の外形を変化させても、各放電セル７０から噴出されるラジカルガスＧ２の噴出速度をほぼ同じとすることができる。
　以上のように、本実施の形態に係るラジカルガス発生システム５００では、ラジカルガス生成装置１００内には、複数の放電セル７０が配設されており、各放電セル７０に対して、開口部１０２が配設されている。また、開口部１０２を介して、ラジカルガスＧ２を、ラジカルガス生成装置１００から処理チャンバー装置２００へと導いている。そして、被処理体２０２を回転させている。さらに、各放電セル７０において、被処理体２０２の回転中心からの距離に応じて、放電空間４０の大きさを変化させている。
　したがって、開口部１０２を介して、ラジカルガス生成装置１００で生成されたラジカルガスＧ２（原料ガスＧ１の一部が誘電体バリア放電によりラジカル化したラジカルガスＧ２）を、直接、処理チャンバー装置２００へと導くことができる。また、一つのラジカルガス生成装置１００に対して、複数の交流高電圧電源９を配設することなく、一つの交流高電圧電源９を用いて、各放電セル７０から噴出されるラジカルガスＧ２のラジカルガス量（濃度）を、制御することができる。したがって、大面積の被処理体２０２に対して、均一なラジカルガス処理を施すことが可能となる。
　また、高電圧電極３１の面積（電極対抗面積）のみを変化させ、他の複数の放電セル７０の輪郭外形（特に、誘電体２，３の外形）は、各放電セル７０において同一であり、各開口部１０２の開口径も、各放電セル７０において同一としている。よって、放電空間４０で生成されるラジカル量（濃度）は、せいぜい１％未満で可変制御となるため、開口部１０２から噴出するガス速度をほぼ同一状態を維持しながら、放電セル７０の配設位置に応じて、ラジカル量（濃度）を制御することができる。
　また、被処理体２０２を回転させているので、ラジカルガスＧ２が噴出される開口部１０２の開口径を小さくでき、ラジカルガスＧ２の高速化が可能となる。よって、ラジカルガスＧ２を、短時間で被処理体２０２に到達させることができ、被処理体２０２に到達するまでにラジカルガスＧ２が消滅することを抑制できる。
　なお、各放電セル７０において、放電空間４０に面して配設されている各誘電体２，３は、単結晶サファイヤまたは石英から構成されていても良い。
　放電空間４０では、誘電体バリア放電が発生し、当該誘電体バリア放電により、誘電体２，３が放電ダメージを受ける。そこで、各誘電体２，３を、単結晶サファイヤ製または石英製とすれば、誘電体２，３の放電耐性は向上し、結果として、誘電体バリア放電による誘電体２，３に析出する粒子量を抑制することができる。
　ところで、ラジカルガス生成装置１００において、放電空間４０での誘電体バリア放電により、良質なラジカルガスＧ２を生成するためには、放電空間４０を高電界プラズマ状態にする必要がある。放電空間４０の電界は、放電空間４０のガス圧力と放電空間でのギャップ長の積値に依存しており、高電界プラズマ状態にするためには、「Ｐ・ｄ（ｋＰａ・ｃｍ）」積値が、所定の値以下となることが要求される。ここで、Ｐは、ラジカルガス生成装置１００内の圧力であり、ｄは、各放電セル７０におけるギャップ長（第一の誘電体２から第二の誘電体３までの距離であり、各放電セル７０において、均一である）である。
　ラジカルガスの場合において、P・ｄ積値が同じ値のとき、大気圧＋短ギャップ長の条件（前者の場合と称する）と、減圧＋長ギャップ長の条件（後者の場合と称する）との場合では、後者の場合の方が下記の点で有益である。つまり、後者の場合の方が、放電空間４０中を流れるガス流速が高められ、かつ、ギャップ長（放電面の壁）が広くなり、ラジカルガスＧ２の壁への衝突量による損失を抑制される（つまり、発生したラジカルガス量（ラジカルガス濃度）の分解を抑制できる）。
　以上のようなことから、誘電体バリア放電を安定的に駆動出来、良好なラジカルガスが得られるという観点から、ラジカルガス生成装置１００は以下の条件を満たすことが望ましいことを、発明者らは見出した。
　つまり、ラジカルガス生成装置１００において、内部のガス圧力Ｐを、約１０ｋＰａ～３０ｋＰａ程度に設定し、放電空間４０のギャップ長ｄを、約０．３～３ｍｍに設定することにより、Ｐ・ｄ積値を、約０．３～９（ｋＰａ・ｃｍ）とすることが望ましい。
　１　低電圧電極
　２　第一の誘電体
　３　第二の誘電体
　４　スペーサ
　５　高電圧電極ブロック
　９　交流高電圧電源
　３１　高電圧電極
　４０　放電空間
　７０　放電セル
　１０１　原料ガス供給部
　１０２　開口部
　１００　ラジカルガス生成装置
　２００　処理チャンバー装置
　２０１　テーブル
　２０２　被処理体
　２０３　ガス排出部
　３００　真空ポンプ
　５００　ラジカルガス発生システム
　Ｇ１　原料ガス
　Ｇ２　ラジカルガス

Claims (6)

  1. 　誘電体バリア放電を利用して、原料ガス（Ｇ１）からラジカルガス（Ｇ２）を生成する、ラジカルガス生成装置（１００）と、
    　前記ラジカルガス生成装置に接続されており、内部に被処理体（２０２）が配設されており、当該被処理体に対して前記ラジカルガスを利用した処理が実施される、処理チャンバー装置（２００）とを、備えており、
    　前記処理チャンバー装置は、
    　前記被処理体が載置され、当該被処理体を回転させる、テーブル（２０１）を、有しており、
    　前記ラジカルガス生成装置は、
    　前記誘電体バリア放電を発生させる、複数の放電セル（７０）と、
    　前記原料ガスを、当該ラジカルガス生成装置内に供給する、原料ガス供給部（１０１）とを、有しており、
    　前記放電セルは、
    　第一の電極部材（５，３１）を有する第一の電極部（３，５，３１）と、
    　前記第一の電極と対抗して配設され、第二の電極部材（１）を有する第二の電極部（１，２）と、
    　前記処理チャンバー装置内と接続され、前記テーブル上に配設された前記被処理体と面しており、前記誘電体バリア放電により前記原料ガスから生成された前記ラジカルガスを出力する、開口部（１０２）とを、有しており、
    　平面視において、前記回転の中心位置から遠くに配設されている前記放電セルほど、前記第一の電極部材と前記第二の電極部材とが対面している領域である対面面積を大きくする、
    ことを特徴とするラジカルガス発生システム。
  2. 前記放電セルは、
    　前記誘電体バリア放電が発生する放電空間に面して配設されている誘電体（２，３）を、さらに有しており、
    　前記誘電体は、
    　単結晶サファイヤまたは石英から構成されている、
    ことを特徴とする請求項１に記載のラジカルガス発生システム。
  3. 　前記ラジカルガス生成装置において、
    　内部のガス圧力は、
    　１０ｋＰａ～３０ｋＰａであり、
    　前記第一の電極部と前記第二の電極部との距離は、
    　０．３～３ｍｍである、
    ことを特徴とする請求項１に記載のラジカルガス発生システム。
  4. 　前記原料ガスは、
    　窒素ガスであり、
    　前記ラジカルガス生成装置は、
    　前記窒素ガスから、前記ラジカルガスとして、窒素ラジカルガスを生成し、
    　前記処理チャンバー装置は、
    　前記窒素ラジカルガスを利用して、前記被処理体に対して、窒化膜を成膜させる、
    ことを特徴とする請求項１に記載のラジカルガス発生システム。
  5. 　前記原料ガスは、
    　オゾンガスもしくは酸素ガス、
    　前記ラジカルガス生成装置は、
    　前記オゾンガスもしくは酸素ガスから、前記ラジカルガスとして、酸素ラジカルガスを生成し、
    　前記処理チャンバー装置は、
    　前記酸素ラジカルガスを利用して、前記被処理体に対して、酸化膜を成膜させる、
    ことを特徴とする請求項１に記載のラジカルガス発生システム。
  6. 　前記原料ガスは、
    　水素ガスもしくは水蒸気ガスであり、
    　前記ラジカルガス生成装置は、
    　前記水素ガスもしくは水蒸気ガスから、前記ラジカルガスとして、水素ラジカルガスもしくはＯＨラジカルガスを生成し、
    　前記処理チャンバー装置は、
    　前記水素ラジカルガスもしくはＯＨラジカルガスを利用して、前記被処理体に対して、水素結合を促進させた金属膜を成膜させる、
    ことを特徴とする請求項１に記載のラジカルガス発生システム。
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