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WO2001094005A1 - Katalytischer plattenreaktor mit interner wärmerekuperation - Google Patents

Katalytischer plattenreaktor mit interner wärmerekuperation Download PDF

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Publication number
WO2001094005A1
WO2001094005A1 PCT/CH2001/000348 CH0100348W WO0194005A1 WO 2001094005 A1 WO2001094005 A1 WO 2001094005A1 CH 0100348 W CH0100348 W CH 0100348W WO 0194005 A1 WO0194005 A1 WO 0194005A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
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reactor
plate
reaction
wall
exothermic
Prior art date
Application number
PCT/CH2001/000348
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
Konrad Geissler
Tilman Schildhauer
Original Assignee
Paul Scherrer Institut
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Paul Scherrer Institut filed Critical Paul Scherrer Institut
Priority to AU60009/01A priority Critical patent/AU6000901A/en
Publication of WO2001094005A1 publication Critical patent/WO2001094005A1/de

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Definitions

  • the present invention relates to a process for carrying out at least one exothermic and at least one endothermic reaction according to the preamble of claim 1 and to a catalytic plate reactor for carrying out the process.
  • Thermal control is an important factor for optimizing the reaction process.
  • conventional fixed bed reactions e.g. These reactions often cause an unbalanced temperature profile, i.e. For example, undesirable temperature peaks can occur or the reaction can be brought to a standstill locally or freeze due to excessively low temperatures.
  • the selectivity of the reactions is also influenced by the choice of a specific catalyst, the selectivity often being temperature-dependent. In other words, the selectivity is disturbed by an unbalanced temperature profile. A catalyst can also become unstable or damaged if the temperature is too high.
  • run away i.e. a rapid development of the reaction rate with an uncontrolled increase in the temperature level.
  • EP-0 885 653 proposes a compact fixed bed reactor for catalytic reactions with integrated heat exchange.
  • two fluid paths separated by a wall are provided in a reactor, in particular for an exothermic fluid and an endothermic fluid, the exothermic reaction supplying the heat required for the endothermic reaction.
  • US Pat. No. 3,860,535 describes the combination of an oxidation and a reduction reaction in the same reactor, the heat generated in one reaction being used for the conditioning of the other reaction.
  • the catalytic purification of exhaust gases is described in particular, wherein NO x constituents are reduced in the first pass through the reactor and hydrocarbons and carbon monoxide are oxidized in a second pass, which is conducted separately in countercurrent.
  • a water vapor reforming reactor is similarly described in EP 0 967 005, in which in one and the same reactor an oxidation stage for carrying out the catalytic oxidation reaction with the downstream reformer stage for carrying out the water vapor reforming reaction is thermally coupled, in that the two reactions are carried out by a thermally conductive partition are separated.
  • the reactions are carried out by means of conventional oxidation catalysts or reforming catalysts which are arranged in the form of a pellet bed or a conventional fixed bed.
  • the present invention has for its object to propose a further variant of a reaction control of catalytic reactions, in which the thermal control can be further optimized.
  • the task is the thermal coupling of an endothermic with an exothermic reaction, the reaction and the design of the reactor used for this should be as simple as possible and the most efficient heat exchange possible between the two reactions.
  • the tasks are solved by a method according to the wording of claim 1.
  • a process is proposed for carrying out at least one exothermic and at least one endothermic reaction in one and the same reactor housing, the exothermic and the endothermic reaction in the same fluid stream being at least partially locally separated.
  • a reactor is proposed for carrying out the method according to the invention, in which the fluid flows past a plate coated on both sides and is partially converted thereon. At the opposite end of the plate, the fluid is redirected so that it can then be converted further on the back of the plate. If the sign of the sum of the heat shades of the reactions taking place on the front side in a certain plate section is opposite to the sign of the sum of the heat shades of the reactions taking place on the corresponding plate section of the back side, the heat flow in the plate causes a temperature equalization between the two plate sides and thus achieved between the fluids. For example, an exothermic reaction on the front of the plate can be coupled with an endothermic reaction on the back of the plate. This reduces the temperature peak that occurs due to the exothermic reaction.
  • a feature of the present invention is that on the one hand both at least one exothermic and at least one endothermic reaction take place in one and the same fluid stream and in one and the same reactor, or the reactions are carried out in one and the same reaction space.
  • Both the exothermic and the endothermic reaction can be favored by different selection of the catalysts or else by a reaction partner participating in one reaction, the reaction of which is kinetically favored, at least almost completely used up, as a result In the absence of this reaction partner, the other kinetically less favored reaction, which has an opposite shade of heat, is promoted and leads to the implementation of further reaction partners.
  • the type of reactor suitable for the reaction according to the invention has the following properties:
  • FIG. 1 in perspective and schematic representation, a catalytic plate reactor defined according to the invention
  • Fig. 2 in perspective and schematic representation, one
  • Fig. 2a shows the section along the line I-I from FIG. 2,
  • FIG. 4a and 4b schematically depict the gas flow through the various plate reactors mentioned above,
  • Fig. 6 is a corrugated, catalytically coated plate on both sides, and
  • the reactor suitable for the invention is shown schematically and in perspective in FIG. 1, the reactor being particularly well suited for the production of hydrogen in mobile reactor systems, for example for the supply of fuel cells, so that the advantages are exemplified by autothermal methanol -Reformation can be best explained.
  • a plurality of catalytically coated plates 3 are arranged in a reactor housing 1, on which the catalytically favored exothermic and endothermic reactions take place along both sides.
  • reaction 1 can proceed according to the following scheme:
  • this reaction can be, for example, the following:
  • the working principle of the reactor will be explained in more detail with reference to FIG. 5, in which the structure of a catalytically coated plate is shown in section.
  • the working principle is based on the need to redistribute the heat in the reactor as well as possible when coupling exothermic and endothermic reactions, since the two reactions usually do not take place in the same place. Purely convective transport is often out of the question because of the low heat capacity of the gaseous reaction mixture, so the heat can essentially only be transferred by conduction.
  • Heat transport is optimal if the limiting heat transfer from gas to solid and vice versa can also be avoided. This is possible by using a metal plate 4 coated on both sides with a catalyst 6, since the heat of the exothermic reaction is thus conducted from the catalyst directly through the plate to the other side on which the endothermic reaction takes place. As can be seen in FIG. 1, the feed flows along the downstream side of the plate, the exothermic reaction 1 taking place until a limiting educt concentration has been reached completely (e.g. complete oxygen consumption in the autothermal reforming of methanol); The heat generated is then used for the endothermic reaction of the redirected fluid (e.g. steam reforming of methanol).
  • a limiting educt concentration e.g. complete oxygen consumption in the autothermal reforming of methanol
  • the reaction used for the explanation of the catalytically coated plate 3 for the production of hydrogen is of course only an example, which is particularly well suited. It is also not a requirement that the plate be made from sheet steel. Of course, other suitable materials can also be used for this, which allow good heat transfer. Again, it is not a requirement that the plate be coated on both sides with one and the same catalyst, for example it is also possible to use a catalyst responsible for carrying out the exothermic reaction and on the opposite side another catalyst which is responsible for favoring endothermic reaction. Again, it is possible to use a corrugated plate catalytically coated on both sides instead of a straight plate, as shown schematically for example with reference to FIG.
  • the plates 3 coated with the catalyst are to be arranged next to one another as parallel, flat plates, but the plates can also be formed, for example, as tubes arranged concentrically to one another, as to one another laterally displaced plates, sloping plates, etc.
  • reactor optimization how to arrange the individual plates coated with the catalyst inside the reactor. It is also quite possible that, for example, the exothermic reaction 1 is at least largely exhausted even before the deflection path 9 is reached and the endothermic reaction 2 already starts in the fluid flow before this deflection path 9 is reached. This does not play a role in itself, since due to the good thermal conductivity of the catalytically coated plate 3, it is of course also possible for heat to flow in the plane of the plate itself and not only perpendicular to the plane of the plate.
  • the plates coated with the catalyst can for example be corrugated, or can also be ribbed, folded or provided with any embossing.
  • the plates coated with the catalyst can be structured or provided with any embossing.
  • the reactor proposed according to the invention or the process carried out in this reactor is, for example, also generally suitable for the reaction or the degradation of hydrocarbon compounds, it being possible to work with the same catalyst on both sides of the plate and with different catalysts ,
  • the inventive principle is suitable for the catalytic afterburning of unreacted products of endothermic reactions.
  • Other possible applications include autothermal reactions, such as the production of synthesis gas by autothermal reforming of hydrocarbons or oxidative dehydrogenation.
  • the fluid can be both gases or gas mixtures as well as liquids or liquid mixtures.
  • the fluid can be both gases or gas mixtures as well as liquids or liquid mixtures.
  • Plates which can also be aligned at an angle, evenly distributed over the entire width of the plate, the length of the plates up to the fluid deflection is the only geometric parameter of the reaction design.
  • a scale-up is thus done by simply spreading the plates or by
  • FIGS. 2 and 2a Design variant of a reactor according to the invention, as shown in FIGS. 2 and 2a.
  • a significantly flatter temperature profile 51 could be measured in the plate reactor according to FIG. 2 despite complete air conversion shown in a tubular reactor in profile 52, in which the autothermal methanol reforming took place at the same catalyst load with stoichiometric air addition to 500 mg of catalyst.
  • a heterogeneous catalytic reactor is advantageously constructed in such a way that the catalyst can be changed without having to replace essential pressure-resistant parts. Therefore, the aim for the plate reactor described here is to install the plates as a replaceable insert in a pressure-resistant housing, this housing should ideally also contain the distribution of the fluid to the supply lines and the discharge lines of the product.
  • the interchangeable insert can now be carried out, for example, by connecting a plurality of catalytic plates via spacers which, as shown in FIGS. 2 and 2a, can be designed, for example, in a horseshoe shape and can contain parts of the feed and discharge lines of the fluid.
  • FIG. 3 Another possible construction is shown in FIG. 3 and consists in the use of plates 33 folded in a harmonic shape parallel to the direction of flow, as shown in FIG. 3.
  • a similar design is described in EP 0 885 653 A3, but for two different fluid flows and using spacers between the sheets, which have no rear contact with the opposite fluid flow and thus do not allow direct heat exchange between the two reaction zones. Due to the concertina folding, the inlet and outlet lines 35 and 43 can each be accommodated on separate sides of the reactor housing, and the number of sealing surfaces required is also reduced.
  • a further reduction in the number of sealing surfaces can be achieved by using both plate ends instead of one plate end for the diversion 39 of the fluid.
  • the supply and discharge 35 and 43 of the fluid must preferably take place in the middle of the plate length in the direction of flow.
  • 4a and 4b schematically illustrate the gas flow as it takes place in the various reactors shown in FIGS. 1 to 3 using schematic diagrams. 4a relates to the gas flow, for example through a reactor according to FIG. 1, where only a deflection 9 takes place at one end of the plate.
  • the reactors described are suitable for the production of hydrogen in mobile reactor systems, for example for the supply of fuel cells, so that the advantages are explained using the example of autothermal methanol reforming.
  • the previously known reactor concepts for on-board hydrogen production are either classic fixed bed reactors, as described in the article by Jenkins, W., Shut, E (1989) Platinum Metals Reviews 33 (3), 118, heat exchanger reactors with external heating, as described by Kohnke, HJ, development of a methanol reformer based on a plate concept, diss. University comprehensive college
  • a key advantage of the design compared to fixed bed reactors is the expected problem-free scaling up. This would be achieved by simply widening or increasing the number of plates. A change in the thermal behavior is not to be expected, since the ratio of catalyst mass and heat exchange area does not change.
  • At least one exothermic and one endothermic reaction is carried out in one and the same fluid stream for carrying out the method proposed according to the invention, the reaction taking place largely on opposite sides of a plate-like wall which is at least in partial areas, for example in the form of a strip or is coated in spots with a catalyst.
  • the exothermic reaction is at least largely exhausted before reaching the deflection to the opposite side in the fluid flow and the endothermic reaction can already start on the same side of the plate-like wall on which the exothermic reaction takes place .
  • a heat flow takes place in the plate plane, specifically from the region of the exothermic reaction to the end region in which the endothermic reaction takes place.
  • the exothermic reaction it is possible for the exothermic reaction to extend beyond the deflection region to the opposite side of the plate-like wall before the endothermic reaction then begins.

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Abstract

Beschrieben wird ein Verfahren zur Durchführung mindestens einer exothermen und mindestens einer endothermen Reaktion in ein und demselben Reaktorgehäuse. Dabei wird vorgeschlagen, dass die mindestens eine endotherme und die mindestens eine exotherme Reaktion im selben Fluidstrom wenigstens partiell örtlich getrennt erfolgt, wobei der Fluidstrom entlang einer beidseitig wenigstens partiell katalytisch beschichteten plattenartigen Wandung (3) geführt und daran wenigstens teilweise umgesetzt wird. Dabei wird das Fluid an einem Ende der Wandung (9) umgelenkt und entlang der Rückseite der Wandung weiter umgesetzt. Dabei ist das Vorzeichen der Summe der Wärmetönung der auf der Vorderseite der Wandung ablaufenden Reaktionen dem Vorzeichen der Summe der Wärmetönung der auf der Rückseite ablaufenden Reaktionen entgegengesetzt.

Description

Katalytisσher Plattenreaktor mit interner Wärmerekuperation
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Durchführung mindestens einer exothermen und mindestens einer endother- rαen Reaktion gemäss dem Oberbegriff nach Anspruch 1 sowie einen katalytischen Plattenreaktor für die Durchführung des Verfahrens .
Die thermische Kontrolle, insbesondere von heterogen katalysierten chemischen Prozessen, ist ein wichtiger Faktor für die Optimierung der Reaktionsführung. In konventionellen Festbettreaktionen, z.B. verursachen diese Reaktionen oft ein unausgeglichenes Temperaturprofil, d.h. es können beispielsweise unerwünschte Temperaturspitzen auftreten bzw. örtlich kann die Reaktion aufgrund zu tiefer Temperaturen zum Stillstand gebracht werden bzw. sogenannt einfrieren. Bekanntlich erfolgt durch Wahl eines spezifischen Katalysators auch eine Beeinflussung der Selektivität der Reaktionen, wobei die Selektivität oftmals temperaturabhängig ist. Mit anderen Worten wird durch ein unausgeglichenes Temperaturprofil die Selektivität gestört. Auch kann ein Katalysator bei zu hohen Temperaturen instabil bzw. geschädigt werden. Schlussendlich zu erwähnen ist auch das sogenannte "Durchgehen von Reaktionen" (Run away) , d.h. eine rasante Entwicklung der Reaktionsgeschwindigkeit bei unkontrollierter Erhöhung des Temperaturniveaus.
Aus diesem Grunde schlägt beispielsweise die EP-0 885 653 einen kompakten Festbettreaktor für katalytische Reaktionen vor mit integriertem Wärmeaustausch. Dabei sind in einem Reaktor zwei durch eine Wandung getrennte Fluidwege vorgesehen, insbesondere für ein exotherm reagierendes Fluid und ein endotherm reagie- rendes Fluid, wobei die exotherme Reaktion den Wärmebedarf der endothermen Reaktion liefert. Im US-Patent 3 860 535 wird die Kombination einer Oxidations- und einer Reduktionsreaktion im selben Reaktor beschrieben, wobei die in der einen Reaktion entstehende Wärme für die Kondi- tionierung der anderen Reaktion verwendet wird. Im speziellen wird die katalytische Reinigung von Abgasen beschrieben, wobei im ersten Durchgang durch den Reaktor NOx-Bestandteile reduziert und in einem im Gegenstrom getrennt geführten zweiten Durchgang Kohlenwasserstoffe und Kohlenmonoxid oxidiert werden.
Aehnlich wird in der EP 0 967 005 ein Wasserdampf- reformierungsreaktor beschrieben, bei welchem in ein und demselben Reaktor eine Oxidationsstufe zur Durchführung der kata- lytischen Oxidationsreaktion mit der nachgeschalteten Reformerstufe zur Durchführung der Wasserdampf-Reformierungsreaktion wärmetechnisch gekoppelt wird, indem die beiden Reaktionen durch eine wärmeleitende Trennwand voneinander getrennt sind. Die Durchführung der Reaktionen erfolgt mittels herkömmlicher Oxidationskatalysatoren bzw. Reformierungskatalysatoren, welche in Form einer Pelletschüttung bzw. eines konventionellen Festbettes angeordnet sind. Dadurch ergeben sich die eingangs er- wähnten Nachteile, indem die Wärmekoppelung der beiden Reaktionsräume nur sehr beschränkt stattfinden kann.
In der Literatur wird schon seit längerem das Prinzip diskutiert, die katalytisch beschichteten Wärmeübergangsflächen eines Wandreaktors zu "verdoppeln", d.h. beidseitig eine endo- therme bzw. eine exotherme, katalytische Reaktion durchzuführen. So wird in der EP 0 638 140 ein katalytisch zu behandelndes gasförmiges Fluid in gegenläufigen Fluidpfaden geführt, wobei benachbarte Fluidpfade in Teilbereichen mit Katalysator und nicht mit Katalysator ausgestattet sind, welch letztere von Ka- talysator freie Teilbereiche als Wärmetauscherflächen dienen.
Friedle und Veser, A. Counter-Current Heat-Exchange Reactor for High Temperature Partial Oxidation Reactions, Chem. Eng. Sei. 54 (1999), S. 1325 - 1332 untersuchen einen Reaktor für die partielle Reaktion von Methan und integrieren die Vorheizung der Edukte mit Abgasen direkt in den Reaktor, um ein einheitliches Temperaturprofil und somit eine höhere Selektivität zu erreichen. Allerdings benutzen sie ein einfaches, unbeschichte- tes, koaxiales Doppelrohr für den Wärmeaustausch. Eine Kopplung zwischen endothermer und exothermer Reaktionen wird somit nicht durchgeführt .
Im Artikel von J. Frauhammer et al., der monolithische Gegen- stromreaktor, Chemie Ingenieur Technik (69), 1997, S. 1307 - 1308 wird ein Wabenkörper untersucht, dessen Kanäle abwechselnd genutzt werden und ein "endothermer" Kanal von vier "exothermen" umgeben ist und umgekehrt. Als Modellreaktion werden Methandampfreformierung und Methanverbrennung gewählt. Es werden sehr hohe Wärmedurchgangskoeffizienten erreicht. An ähnlichen Konzepten arbeitet auch D. Agar - D. Agar et al., Intensivierung des Wärmetransports in minilithischen Reaktor- Wärmetauschern, Homepage des Lehrstuhls TCB der Universität Dortmund, 1998. Diese Autoren benutzen ebenfalls Methan- Verbrennung und Dampf-Reformierung als Reaktionen, verwenden aber Platten mit eingefrästen Kanälen als Reaktor, wobei die einzelnen Platten durch "solid-state diffusion bonding" miteinander verbunden werden. Die Kanäle werden katalytisch beschichtet und die beiden Reaktionen in abwechselnden Schichten des Wärmetauschers durchgeführt.
Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, eine weitere Variante einer Reaktionsführung von katalytischen Reaktionen vorzuschlagen, bei welcher die thermische Kontrolle weiter optimiert werden kann. Im speziellen besteht die Aufgabe in der thermischen Koppelung einer endothermen mit einer exother- men Reaktion, wobei die Reaktionsführung und die Auslegung des dafür verwendeten Reaktors möglichst einfach sein soll und ein möglichst effizienter Wärmetausch zwischen den beiden Reaktionen ermöglicht wird. Erfindungsge äss werden die gestellten Aufgaben mittels eines Verfahrens gemäss dem Wortlaut nach Anspruch 1 gelöst.
Vorgeschlagen wird ein Verfahren zur Durchführung mindestens einer exothermen und mindestens einer endothermen Reaktion in ein und demselben Reaktorgehäuse, wobei die exotherme und die endotherme Reaktion im selben Fluidstrom wenigstens teilweise örtlich getrennt er olgt. Für die Durchführung des erfindungs- gemässen Verfahrens wird ein Reaktor vorgeschlagen, bei welchem das Fluid an einer beidseitig katalytisch beschichteten Platte vorbeiströmt und daran teilweise umgesetzt wird. Am entgegengesetzten Ende der Platte wird das Fluid umgelenkt, um dann auf der Rückseite der Platte weiter umgesetzt zu werden. Wenn das Vorzeichen der Summe der Wärmetönungen der auf der Vorderseite in einem bestimmten Plattenabschnitt ablaufenden Reaktionen dem Vorzeichen der Summe der Wärmetönungen der auf dem zugehörigen Plattenabschnitt der Rückseite ablaufenden Reaktionen entgegengesetzt ist, wird durch den Wärmefluss in der Platte ein Temperaturausgleich zwischen den beiden Plattenseiten und damit zwischen den Fluiden erzielt. So kann beispielsweise eine exother- me Reaktion auf der Vorderseite der Platte mit einer endothermen Reaktion auf der Rückseite der Platte gekoppelt werden. Damit verringert sich die durch die exotherme Reaktion auftretende Temperaturspitze.
Ein Merkmal der vorliegenden Erfindung liegt darin, dass einer- seits sowohl mindestens eine exotherme wie auch mindestens eine endotherme Reaktion in ein und demselben Fluidstrom erfolgt und in ein und demselben Reaktor, bzw. die Reaktionen werden in ein und demselben Reaktionsraum durchgeführt .
Die Begünstigung sowohl der exothermen wie auch der endothermen Reaktion kann durch unterschiedliche Wahl der Katalysatoren erfolgen oder aber indem ein an der einen Reaktion teilnehmender Reaktionspartner, dessen Reaktion kinetisch begünstigt ist, wenigstens nahezu vollständig aufgebraucht wird, worauf infolge Fehlens dieses Reaktionspartners die andere, eine entgegengesetzte Wärmetönung aufweisende kinetisch weniger begünstigte Reaktion, gefördert wird und zur Umsetzung weiterer Reaktionspartner führt.
Der für die erfindungsgemässe Reaktion geeignete Reaktortyp weist folgende Eigenschaften auf:
a) Er besteht aus einer oder mehreren parallel liegenden glatten, gefalteten, gewellten oder beliebig strukturierten Metallplatten bzw. Kombinationen davon, welche beid- seitig jeweils ganz oder teilweise mit
i) einer keramischen oder metallischen katalytischen aktiven Schicht, oder
ii) einer keramischen oder metallischen Trägerschicht, auf die die katalytisch aktive Komponente aufgebracht ist, oder
iii) einer Kombination aus mehreren verschiedenen Schichten nach a) oder b) beschichtet ist.
b) Zufuhr und Austritt des Reaktandenstroms sind so angeordnet, dass die Strömungsrichtung des Fluids an einem Ende der Platte umgelenkt bzw. umgekehrt wird.
Die Erfindung wird nun anschliessend beispielsweise und unter Bezug auf die beigefügten Figuren näher erläutert.
Dabei zeigen:
Fig. 1 in Perspektive und schematischer Darstellung, einen erfindungsgemäss definierten katalytischen Plattenreaktor, Fig . 2 in Perspektive und schematischer Darstellung, einen
Teil eines weiteren erf indungsgemäss definierten katalytischen Plattenreaktors ,
Fig . 2a den Schnitt entlang der Linie I-I aus Fig . 2 ,
Fig . 3 wiederum in Perspektive und schematischer Darstellung, auszugsweise einen weiteren erf indungsgemäss definierten katalytischen Plattenreaktor,
Fig . 4a und 4b schematisch dargestellt, den Gasfluss durch die ver- schiedenen vorab angeführten Plattenreaktoren,
Fig. 5 im Schnitt, den Aufbau einer katalytisch beschichteten Platte für die autotherme Methanol-Reformierung,
Fig. 6 eine gewellte, beidseitig katalytisch beschichtete Platte, und
Fig. 7 anhand eines Temperaturprofildiamgramms gemessene
Temperaturen in einem erfindungsgemässen Plattenreaktor sowie gemessen in einem herkömmlichen Rohrreaktor.
Die Veranschaulichung des vorliegenden, erfindungsgemässen Ver- fahrens erfolgt am Beispiel der autothermen Wasserstoffgewinnung aus Methanol, welche vereinfacht mit folgender Formel beschrieben wird:
4 CH3OH + 3 H20 + 1/2 02 + 2N2 → 4 C02 + 11 H2 + 2 N2 (1)
Der für die Erfindung geeignete Reaktor ist in Figur 1 schema- tisch und in Perspektive dargestellt, wobei sich der Reaktor besonders gut für die Gewinnung von Wasserstoff in mobilen Reaktorsystemen, beispielsweise für die Versorgung von Brennstoffzellen eignet, so dass die Vorteile am Beispiel der autothermen Methanol-Reformierung bestens erläutert werden können. In einem Reaktorgehäuse 1 sind mehrere katalytisch beschichtete Platten 3 angeordnet, an welchen entlang beider Seiten die katalytisch begünstigten exothermen und endothermen Reaktionen erfolgen.
Durch einen Einlass strömen die Reaktionsgase 5 in einen ersten Reaktorraum 7, in welchem beispielsweise die exotherme Reaktion erfolgen kann. Bezogen auf das vorab erwähnte Beispiel kann Reaktion 1 nach folgendem Schema ablaufen:
CH3OH + 1/2 02 -» C02 + 2 H2 ΔHR Ö = - 192k]/Mol (2)
Am Ende des Reaktorraumes 7 wird der Fluidstrom 9 um das Ende der Platte 3 umgelenkt und in den Reaktorraum 11 eingebracht, in welchem beispielsweise die endotherme Reaktion abläuft. Wie- derum bezogen auf das vorab beschriebene Beispiel kann es sich bei dieser Reaktion beispielsweise um die folgende handeln:
CH3OH + H20 → C02 + 3 H2 ΔHR Θ = 49k]/Mol (3)
Durch einen Auslass 13 schlussendlich tritt der Fluidstrom, enthaltend die Edukte, aus dem Reaktorgehäuse 1 aus.
Infolge der umgekehrten Vorzeichen der Wärmetönung von Reaktion gemäss Formel (2) und Reaktion gemäss Formel (3) erfolgt durch die katalytisch beschichtete Platte 3 hindurch ein Wärmefluss, schematisch dargestellt durch Pfeile 15.
Unter Bezug auf Figur 5, in welcher im Schnitt der Aufbau einer katalytisch beschichteten Platte dargestellt ist, soll das Arbeitsprinzip des Reaktors näher erläutert werden. Das Arbeitsprinzip beruht auf der Notwendigkeit, bei Kopplung von exothermen und endothermen Reaktionen die Wärme im Reaktor möglichst gut umzuverteilen, da die beiden Reaktionen meist nicht an der gleichen Stelle ablaufen. Rein konvektiver Trans- port kommt wegen der geringen Wärmekapazität des gasförmigen Reaktionsgemisches oft nicht in Betracht, daher kann die Wärmeübertragung im wesentlichen nur durch Leitung erfolgen.
Optimal wird der Wärmetransport, wenn zusätzlich der limitierende Wärmeübergang von Gas auf Feststoff und umgekehrt vermie- den werden kann. Dies ist möglich, indem eine beidseitig mit einem Katalysator 6 beschichtete Metallplatte 4 verwendet wird, da so die Wärme der exothermen Reaktion vom Katalysator direkt durch die Platte zur anderen Seite geleitet wird, an der die endotherme Reaktion stattfindet. Wie in Figur 1 zu sehen, strömt der Feed auf -der Downstream-Seite der Platte entlang, wobei die exotherme Reaktion 1 bis zum kompletten Erreichen einer limitierenden Eduktkonzentration (z.B. vollständiger Sauer- stoffverbrauch beim autothermen Reformieren von Methanol) abläuft; die entstehende Wärme wird dann für die endotherme Reak- tion des umgelenkten Fluids (z.B. Dampfreformierung von Methanol) verwendet.
Da auf beiden Seiten die (recht kleinen) Wärmeübergangskoe fizienten wegfallen, erreicht man sehr hohe effektive Wärmedurchgangskoeffizienten k, die sich prinzipiell nicht mehr steigern lassen:
r , sr. Schichtdicke k -m λ,-: Wärmeleitfähigkeit
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Eine Platte aus beispielsweise 0,5 mm Stahl mit jeweils einer 0,1 mm starken Schicht Metalloxid als Katalysatorträger hat konservativ geschätzt einen k-Wert von etwa 1600 W/m2K; der k- Wert für einen üblichen Festbettreaktor beträgt hingegen nur 100 bis 200 W/m2K, wie beschrieben im Artikel von P. Mizsey, E. Newson, Conclusion of Reactor Modelling for the Dehydrogenation System with Membranes in Pilot Plant Size, PSI Infernal Report TM-51-98-09. Deshalb wird erwartet, dass sich das Temperaturprofil ausgeglichener gestalten lässt.
Bei der für die Erläuterung der katalytisch beschichteten Platte 3 verwendeten Reaktion für die Herstellung von Wasserstoff handelt es sich selbstverständlich nur um ein Beispiel, welches speziell gut geeignet ist. Auch ist es kein Erfordernis, dass die Platte aus einem Stahlblech zu fertigen ist. Selbstver- ständlich können dafür auch andere geeignete Materialien verwendet werden, welche einen guten Wärmedurchgang erlauben. Wiederum ist es kein Erfordernis, dass die Platte beidseitig mit ein und demselben Katalysator zu beschichten ist, so ist es beispielsweise auch möglich, einen für die Durchführung der exothermen Reaktion verantwortlichen Katalysator zu verwenden und auf der gegenüberliegenden Seite einen anderen Katalysator, welcher verantwortlich ist für die Begünstigung endothermer Reaktion. Wiederum ist es möglich, anstelle einer geraden Platte eine gewellte, beidseitig katalytisch beschichtete Platte zu verwenden, wie beispielsweise unter Bezug auf Figur 6 schematisch dargestellt.
Es ist weiter auch nicht ein Erfordernis, dass, wie in Fig. 1 dargestellt, die mit dem Katalysator beschichteten Platten 3 als parallele, ebene Platten nebeneinander anzuordnen sind, sondern die Platten können auch z.B. als konzentrisch zueinander angeordnete Rohre ausgebildet sein, als seitlich zueinander verschobene Platten, schräg zueinander verlaufende Platten, usw. Schlussendlich ist es eine Frage der Reaktoroptimierung, wie die einzelnen, mit dem Katalysator beschichteten Platten innerhalb des Reaktors anzuordnen sind. Auch ist es durchaus möglich, dass beispielsweise die exotherme Reaktion 1 bereits vor Erreichen des Umlenkpfades 9 wenigstens weitgehend er- schöpft ist und bereits im Fluidstrom vor Erreichen dieses Umlenkpfades 9 die endotherme Reaktion 2 einsetzt . Dies spielt an sich keine Rolle, da aufgrund der guten Wärmeleitfähigkeit der katalytisch beschichteten Platte 3 selbstverständlich auch ein Wärmefluss in der Plattenebene selbst möglich ist und nicht nur senkrecht zur Ebene der Platte.
Wie insbesondere in Fig. 6 dargestellt, können die mit dem Katalysator beschichteten Platten beispielsweise gewellt ausgebildet sein, oder aber auch gerippt, gefaltet oder mit beliebigen Prägungen versehen. Generell können die mit dem Katalysator beschichteten Platten strukturiert bzw. mit beliebigen Prägungen versehen ausgebildet sein.
Der erfindungsgemäss vorgeschlagene Reaktor bzw. das in diesem Reaktor durchgeführte Verfahren ist beispielsweise auch geeignet generell für die Umsetzung bzw. den Abbau von Kohlenwasser- stoff-Verbindungen, wobei sowohl beidseits der Platte mit ein und demselben Katalysator gearbeitet werden kann, wie auch mit unterschiedlichen Katalysatoren. Verallgemeinert ist das erfinderische Prinzip geeignet für die katalytische Nachverbrennung von nichtreagierten Produkten endothermer Reaktionen. Weitere mögliche Anwendungen umfassen autotherme Reaktionen, wie die Herstellung von Synthesegas durch autotherme Reformierung von Kohlenwasserstoffen oder oxidative Dehydrierungen.
Weiter ist zu ergänzen, dass es sich beim Fluid sowohl um Gase bzw. Gasgemische handeln kann, wie auch um Flüssigkeiten bzw. Flüssigkeitsgemische. Wiederum weiter ist zu betonen, dass entsprechend dem erfinderischen Prinzip nicht nur je eine exotherme und eine endotherme Reaktion abzulaufen haben, sondern dass verallgemeinert dieses Prinzip geeignet ist für mehrstufige Re- aktionen, bei welchen mindestens eine exotherme und mindestens eine endotherme Reaktionsstufe vorhanden ist.
Ein wichtiger Vorteil des erfindungsgemäss vorgeschlagenen Reaktors liegt in der Möglichkeit zum problemlosen Scale-Up. Da sich das Fluid bei Verwendung von beispielsweise gewellten
Platten, die ebenfalls schräg gegeneinander ausgerichtet sein können, gleichmässig über die gesamte Plattenbreite verteilt, ist die Länge der Bleche bis zur Fluidumlenkung der einzige geometrische Parameter der Reaktionsauslegung. Ein Scale-Up wird also durch ein einfaches Verbreiten der Platten oder durch
Plattenschaltung von Plattenpaketen möglich, ohne die Wärmeübertragungsverhältnisse zu ändern. Erwähnenswert ist noch die gegenüber einem Festbett geringere thermische Trägheit des Systems, die Vorteile für das Starten eines solchen Reaktors bie- tet.
Für die Veranschaulichung des erfindungsgemäss vorgeschlagenen Verfahrens bzw. des dafür geeigneten Reaktors wurde eine Simulation am Beispiel der autothermen Wasserstoffgewinnung aus Methanol gemäss Reaktionsschema (1) durchgeführt.
Zugrunde lag ein pseudohomogenes Propfenströmungsmodell. Pseudohomogen bedeutet, dass es keine Temperaturgradienten zwischen Gas und Katalysatoroberfläche gibt. Der durch diese Annahme verursachte Fehler ist sehr klein, wenn, wie in diesem Fall, der Energiebetrag der Gasstromerwärmung viel kleiner ist als der durch die chemischen Reaktionen freigesetzte oder verbrauchte Energiebetrag. Propfenströmung bedeutet, dass es keine Rückvermischung des Fluids und keine axiale Wärmeleitung im Katalysatorbett bzw. in der Platte gibt. Integratioi-srich ung
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Abb. 1.1 : Bilanzierungsschema für ein pseudohomogenes Modell erster Ordnung (plug-flow) : mtotal ~ Gesa tmassenfluss , T = Temperatur, cp = Wärmekapazitä- ten, r = Reaktionsgeschwindigkeit, dVR/d 1R = differentielles Reaktorvolumen /-länge, U = globaler Wärmedurchgangskoeffizient , A = Austauschfläche, ΔHr = Reaktionsenthalphie .
Zur ' Simulation des hier vorgestellten Reaktortyps wurde für die gesamte Länge ein Wärmedurchgangskoeffizient von 1000 W/m2 K genommen . Dieser Wert ist geringer als der theoretisch mögliche, um eventuelle Uebergangsef fekte zwischen Metallplatte und Katalysatorschicht zu berücksichtigen . Für den Vergleichsfall wurde ein Wert von 133 W/m2 K angenommen, was einem typischen Wert für ein Festbett entspricht, wie beschrieben im Artikel von P . Mizsey, E . Newson, Conclusion of Reactor Modelling for the Dehydrogenation System with Membranes in Pilot Plant Size, PSI Infernal Report TM-51-98-09.
Neuer Reaktortyp Festbettreaktor
Wärmedurchgangskoe f fizient 1000 W/πr K 133 W/m2 K
Hot-Spot 250 K 350 K
Wasserstof fproduktion 3 , 56 1/h 3 , 39 1 /h
Betrachtet man die Ergebnisse, so fällt sofort der grosse Temperaturgradient zwischen beiden Seiten in der "Festbett"- Simulation auf. Dies führt zu einem Hot-Spot von 350 K gegenüber 250 K für die "Platten"-Simulation.
Es konnte gezeigt werden, dass der grösste Teil des Umsatzes in einem kurzen Bereich direkt hinter dem Reaktoreingang ge- schieht. In diesem Bereich bis zur Umlenkung und zurück wird im Schnitt eine Wärmeflussdichte von 10 - 20 kW/m2 erreicht. Der kleinere Hot-Spot in der "Platten"-Simulation hat Veränderungen in den Selektivitäten zur Folge; eine höhere Wasserstoffausbeute wird erreicht.
Die Überprüfung des Konzeptes erfolgte anhand einer weiteren
Ausführungsvariante eines erfindungsgemässen Reaktors, wie dargestellte in den Fig. 2 und 2a.
Hierzu wurden zehn beidseitig mit insgesamt 600 mg Katalysator beschichtete Platten 23 parallel zueinander in ein Reaktorge- häuse eingesetzt. In Fig. 2 sind zur Vereinfachung lediglich drei beschichtete Platten 23 dargestellt. Hufeisenförmige Abstandhalter 25 zwischen den Platten 23 sowie eine Gaszufuhr resp. ein Produktausgang 21 durch Kapillaren ermöglichen eine gleichmässige Flussverteilung über alle Platten und Dichtigkeit gegenüber Kurzschlussflüssen. Mittels verschiebbarer Thermoelemente sowohl in Plattenmitte als auch in deren Randbereich konnten die Temperaturprofile in Flussrichtung sowohl im ersten Reaktorraum 27 (Plattenseite vor der Umkehrung 9) als auch im zweiten Reaktorraum 41 (Plattenseite nach der Umkehrung 9) ge- messen werden. Als Beispielreaktion wurde wiederum die autotherme Reformierung von Methanol gemäss Reaktionsschema 1 angewandt. Die zugegebene Luftmenge war jedoch sogar 1.6 bis 2 mal grösser als für den autothermen Fall nötig, da alle Reaktionsgase unterkühlt zugegeben wurden.
Wie in Abb. 7 im Profil 52 dargestellt zu sehen ist, konnte im Plattenreaktor gemäss Fig. 2 trotz vollständigen Luftumsatzes ein deutlich flacheres Temperaturprofil 51 gemessen werden als in einem Rohrreaktor im Profil 52 dargestellt, in dem die autotherme Methanolreformierung bei gleicher Katalysatorbelastung mit stöchiometrischer Luftzugabe an 500 mg Katalysator ablief.
Der Aufbau eines heterogen-katalytischen Reaktors erfolgt güns- tigerweise so, dass der Katalysator gewechselt werden kann, ohne dass wesentliche druckfeste Teile zu ersetzen sind. Daher wird für den hier beschriebenen Plattenreaktor angestrebt, die Platten als auswechselbaren Einsatz in ein druckfestes Gehäuse einzubauen, wobei dieses Gehäuse idealerweise auch die Vertei- lung des Fluids zu den Zuleitungen und die Ableitungen des Produkts enhalten sollte. Der auswechselbare Einsatz kann nun beispielsweise durch Verbinden mehrerer katalytischer Platten über Abstandshalter erfolgen, die, wie in Fig. 2 und 2a dargestellt, beispielsweise hufeisenförmig ausgeführt sein können und Teile der Zu- und Ableitungen des Fluids enthalten können.
Eine weitere mögliche Bauausführung ist in Fig. 3 dargestellt und besteht in der Nutzung parallel zur Strömungsrichtung zieh- harmonikaförmig gefalteter Platten 33, wie in Fig. 3 gezeigt. Eine ähnliche Bauform wird in EP 0 885 653 A3 beschrieben, je- doch für zwei verschiedene Fluidströme und unter Nutzung von Abstandshaltern zwischen den Blechen, die keinen rückseitigen Kontakt zum entgegengesetzten Fluidstrom haben und damit keinen direkten Wärmetausch zwischen den beiden Reaktionszonen ermöglichen. Durch die Ziehharmonikafaltung können die Zu- und Ab- leitungen 35 und 43 jeweils auf getrennten Seiten des Reaktorgehäuses untergebracht werden, die Anzahl der benötigten Dichtflächen verringert sich ebenfalls.
Eine weitere Verringerung der Dichtflächenanzahl kann dadurch erreicht werden, dass für die Umleitung 39 des Fluids anstatt eines Plattenendes beide Plattenenden verwendet werden. Die Zu- und Abfuhr 35 und 43 des Fluids muss dabei vorzugsweise in der Mitte der Plattenlänge in Strömungsrichtung erfolgen. In den Fig. 4a und 4b ist anhand von Prinzipskizzen schematisch der Gasfluss dargestellt, wie er in den verschiedenen in den Fig. 1 bis 3 dargestellten Reaktoren erfolgt. Dabei bezieht sich Fig. 4a auf den Gasfluss beispielsweise durch einen Reak- tor gemäss Fig. 1, wo lediglich eine Umlenkung 9 an einem Plattenende erfolgt.
Demgegenüber erfolgt die Umlenkung 39 des Gasflusses in Fig. 4b an beiden Plattenenden, entsprechend einem Plattenreaktor wie dargestellt in Fig. 3.
Die beschriebenen Reaktoren eignen sich, wie bereits oben erwähnt, für die Gewinnung von Wasserstoff in mobilen Reaktorsystemen, beispielsweise für die Versorgung von Brennstoffzellen, so dass die Vorteile am Beispiel der autothermen Methanolrefor- mierung erläutert werden. Die bisher bekannten Reaktorkonzepte für die on-board-Wasserstoffgewinnung sind entweder klassische Festbettreaktoren, wie beschrieben im Artikel von Jenkins, W., Shut, E (1989) Platinum Metals Reviews 33 (3), 118, Wärmetauscherreaktoren mit externer Beheizung, wie beschrieben von Kohnke, H. J. , Entwicklung eines Methanolreformers basierend auf einem Plattenkonzept, Diss. Universität Gesamthochschule
Kassel, 1995, oder monolithische Strukturen ohne Wärmeverteilmöglichkeit, wie beschrieben von Ahmed, S., R. Kumar, et al . (1994). Development of a Catalytic Partial Oxidation Reformer for Methanol Used in Fuel Cell Propulsion Systems, 1994 Fuel Cell Seminar, San Diego, California. Die Anforderungen an einen mobilen Methanolreformer unterscheiden sich jedoch in Teilgebieten stark von denen an einen stationären chemischen Prozess und sind oft durch die betriebsbedingte Gewichts- und Volumen- limitierung begründet.
Eine der wichtigsten Anforderungen besteht in einer möglichst optimalen Nutzung der Prozesswärme. Dies bedeutet, dass autotherme Prozesse gegenüber exothermen und endothermen Prozessen bevorzugt zum Einsatz kommen sollten. Das autotherme Reformie- ren von Methanol als Kombination einer exothermen Oxidation mit dem endothermen Steam-Reforming bietet dabei die Möglichkeit, durch Variation der Feedzusammensetzung auch beim Durchfahren von Transienten immer genügend Prozesswärme zur Verfügung zu haben.
Da die beiden genannten Reaktionen am gleichen Katalysator, jedoch mit unterschiedlicher Geschwindigkeit ablaufen, eignet sich das beschriebene Konzept dazu, die entstehende Wärme im Reaktor besser umzuverteilen. Dies wurde in der oben beschrie- benen Simulation und im oben beschriebenen Experiment bewiesen. Dabei zeigte sich, dass sich die beiden Reaktionsabschnitte selbständig aneinander anpassen, der Reaktor regelt sich also innerhalb einer gewissen Plattenlänge selbst. Die geringe thermische Trägheit des Systems verspricht weiterhin kurze Aufwärm- Zeiten, die z.B. in -einem von aussen geheizten endothermen Pro- zess im Festbett nicht erreicht werden können.
Ein entscheidender Vorteil der Konstruktion gegenüber Festbettreaktoren ist die erwartete problemlose Massstabsvergrösserung. Diese würde durch eine einfache Verbreiterung oder eine Erhö- hung der Anzahl der Platten realisiert. Eine Veränderung des thermischen Verhaltens ist dabei nicht zu erwarten, da sich das Verhältnis aus Katalysatormasse und Wärmeaustauschfläche nicht verändert.
Der durch die geringere Temperaturspitze in der Modellierung verursachte Anstieg von Selektivität und Ausbeute ist gerade bei einer mobilen Anwendung, die ohne umfangreiche Nebenaggregate optimale Ergebnisse bei once-through-operation erreichen muss, besonders wichtig. Weitere Vorteile gegenüber einem klassischen Festbett sind der geringe Druckabfall sowie die hohe mechanische Stabilität. Letzteres bedeutet, das bei den in mobilen Anwendungen zu erwartenden Vibrationen der für Katalysatorpellets typische Abrieb und die daraus resultierenden Folgeprobleme nicht auftreten. Des weiteren wäre eine Erneuerung des deaktivierten Katalysators durch den Austausch des Plattenpakets im wiederverwendbaren Reaktorgehäuse relativ einfach möglich.
Die unter Bezug auf die Figuren sowie die Simulation und das Experiment verwendete, autotherme Herstellung von Wasserstoff bzw. die Methanolrefor ierung ist selbstverständlich nur ein Beispiel zur besseren Erläuterung des erfindungsgemässen Verfahrens. Dasselbe gilt für die unter Bezug auf die Figuren l - 7 dargestellten Reaktortypen, welche wiederum nur Beispiele darstellen. Sowohl in bezug auf mögliche Reaktionen wie auch in bezug auf Reaktortyp, verwendete Katalysatoren, Materialwahl der Platten, usw. muss betont werden, dass diese auf beliebige Art und Weise abgeändert, modifiziert oder durch weitere Elemente ergänzt werden können. Wesentlich für die Erfindung ist, dass für die Durchführung des erfindungsgemäss vorgeschlagenen Verfahrens in ein und demselben Fluidstrom sowohl mindestens eine exotherme als auch eine endotherme Reaktion durchgeführt wird, wobei die Reaktion weitgehendst an entgegengesetzten Seiten einer plattenartigen Wandung erfolgt, welche mindestens in Teilbereichen, beispielsweise streifenformig oder punktformig mit einem Katalysator beschichtet ist. Wie bereits oben erwähnt, ist es auch möglich, dass die exotherme Reaktion vor Erreichen der Umlenkung auf die entgegengesetzte Seite im Fluidstrom wenigstens weitgehend erschöpft ist und bereits die en- dotherme Reaktion auf derselben Seite der plattenartigen Wandung einsetzen kann, auf welcher die exotherme Reaktion abläuft . In diesem Falle erfolgt im Endbereich der plattenartigen Wandung, an welchem die Umlenkung des Fluidstromes stattfindet ein Wärmefluss in der Plattenebene statt, und zwar vom Bereich der exothermen Reaktion in den Endbereich, in welchem die endotherme Reaktion stattfindet. Analog ist es möglich, dass sich die exotherme Reaktion über den Umlenkbereich hinaus noch auf die entgegengesetzte Seite der plattenartigen Wandung erstrecken kann, bevor dann die endotherme Reaktion einsetzt. Grund- sätzlich aber gilt, dass der Wärmeübergang durch die Platte hindurch von derjenigen Seite erfolgt, an welcher die exotherme Reaktion erfolgt auf diejenige Seite, an welcher die endotherme Reaktion abläuft . Der Fluidstrom wird dabei an einem Ende der Platte umgelenkt, um vom einen Reaktionsbereich in den anderen umgelenkt zu werden.

Claims

Paten ansprüehe
1. Verfahren zur Durchführung mindestens einer exothermen und mindestens einer endothermen Reaktion in ein und demselben Reaktorgehäuse, dadurch gekennzeichnet, dass die exotherme und die endotherme Reaktion im selben Fluidstrom wenigstens partiell örtlich getrennt erfolgt, wobei der Fluidstrom entlang einer beidseitig wenigstens partiell katalytisch beschichteten, plattenartigen Wandung (3,23,33) geführt und daran wenigstens teilweise umgesetzt wird, indem das Fluid an mindestens einem Ende der Wandung umgelenkt und entlang der Rückseite der Wandung weiter umgesetzt wird, und wobei das Vorzeichen der Summe der Wärmetönungen der auf der Vorderseite ablaufenden Reaktionen dem Vorzeichen der Summe der Wärmetönungen der auf der Rückseite ablaufenden Reaktionen entgegensetzt ist.
2. Verfahren, insbesondere nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Fluidstrom beidseits entlang mindestens einer plattenartigen Wandung (3, 23, 33) geführt wird, wobei auf der einen Seite mindestens eine endotherme Reaktion abläuft und auf der gegenüberliegenden Seite mindestens eine exotherme Re- aktion, und wobei die Wandung aus einem wärmeleitenden Material besteht .
3. Verfahren, insbesondere nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass der Fluidstrom (9, 39) zwischen endothermer und exothermer Reaktionsführung oder umgekehrt zwi- sehen exothermer und endothermer Reaktionsführung an mindestens einem Ende der mindestens einen plattenartigen Wandung (3, 23) umgelenkt wird, wobei gegebenenfalls in dieser Umlenkzone und/oder entlang der Wandung ein oder mehrere, weitere Reaktionspartner dem Fluidstrom zugeführt werden, welche im nachfol- genden Reaktionsabschnitt an der Reaktion teilnehmen.
4. Verfahren, insbesondere nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass weitgehendst alle an der Reaktion teilnehmenden Reaktionspartner im Fluidstrom (5, 35) in den Reaktor gelangen, wobei in einem ersten Abschnitt (7, 27) die kinetisch bevorzugte Reaktion abläuft, und nach wenigstens weitgehendster Umsetzung mindestens eines für diese Reaktion benö- tigten Reaktionspartners im Fluidstrom im nachfolgenden Reaktionsabschnitt (11, 41) die weitere Reaktion abläuft.
5. Verfahren, insbesondere nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die beiden Seiten der plattenartigen Wandung (3, 4, 23, 33) zwischen den beiden Fluidströmen, in welchen die exotherme oder die endotherme Reaktion stattfinden, weitgehendst vollständig mit dem jeweils für die entsprechende Reaktion verantwortlichen Katalysator beschichtet sind.
6. Reaktor für die Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 5, gekennzeichnet durch mindestens eine plat- tenartige Wandung (3, 23, 33) , welche beidseits wenigstens in
Teilbereichen mit einem oder mehreren Katalysatoren beschichtet ist, und welche aus einem Material mit einer guten Wärmedurchlässigkeit gefertigt ist.
7. Reaktor, insbesondere nach Anspruch 6, bestehend aus einem druckfesten Gehäuse sowie mindestens einem entnehmbaren Einsatz, wobei der entnehmbare Einsatz mindestens einen Teil der katalytisch beschichteten Platten (3, 23, 33) umfasst.
8. Reaktor, insbesondere nach einem der Ansprüche 6 oder 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Platten (3, 23) durch sogenannte Abstandhalter (spacer) (25) , wie beispielsweise in Hufeisenform, voneinander getrennt sind.
9. Reaktor, insbesondere nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass Zu- und Ableitungen für Fluidströme (21) durch den oder die Abstandhalter (25) hindurch verlaufend ausgebildet sind.
10. Reaktor, insbesondere nach einem der Ansprüche 6 oder 7, dadurch gekennzeichnet, dass mindestens ein Teil der Platten (33) ziehharmonikaförmig in Strömungsrichtung des Fluidstromes gefaltet ausgebildet sind.
11. Reaktor, insbesondere nach einem der Ansprüche 6 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass die Zufuhr des Fluidstromes jeweils ca. in der Mitte der Plattenlänge in Strömungsrichtung abgeordnet ist und der Umlenkungsbereich des Fluidstromes an beiden Enden je einer Platte ausgebildet ist, und die Abfuhr des Fluidstromes wiederum ca. in der Mitte der Plattenlänge in Strömungsrichtung ausgebildet ist.
12. Reaktor, insbesondere nach einem der Ansprüche 6 - 11, dadurch gekennzeichnet, dass die mindestens eine plattenartige Wandung (3, 23, 33) aus einem Metall gefertigt ist.
13. Reaktor, insbesondere nach einem der Ansprüche 6 - 12, dadurch gekennzeichnet, dass die plattenartige Wandung (3, 23) beliebig strukturiert ist, wie beispielsweise gewellt und/oder gerippt und/oder gefaltet und/oder mit beliebigen Prägungen versehen ausgebildet ist.
14. Reaktor, insbesondere nach einem der Ansprüche 6 bis 13, dadurch gekennzeichnet, dass der Reaktor mehrere, wenigstens nahezu parallel nebeneinander angeordnete plattenartige Wandungen (3, 23, 33) aufweist, wobei jeweils an einem Ende der plattenartigen Wandung ein Umlenkpfad vorgesehen ist, für das Um- lenken des Fluidstromes von der einen Seite der plattenartigen Wandung auf die Rückseite der plattenartigen Wandung.
15. Verwendung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 5 für die Methanolreformierung bzw. für die Erzeugung von Wasserstoff durch einerseits exotherme Oxidation auf weitgehendst der einen Seite der plattenartigen Wandung und durch Dampfreformierung von Methanol entlang weitgehendst der Rückseite der plattenartigen Wandung.
16. Verwendung des Reaktors nach einem der Ansprüche 6 bis 14 für die Wasserstoffgewinnung und/oder Synthesegasherstellung aus Methanol oder Kohlenwasserstoffen.
17. Verwendung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 5, sowie des Reaktors nach einem der Ansprüche 6 bis 14 für die
Gewinnung von Wasserstoff in mobilen ReaktorSystemen, wie für die Versorgung von Brennstoffzellen mit Wasserstoff.
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