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TWI852160B - 複合電極結構及其製備方法 - Google Patents

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TWI852160B
TWI852160B TW111142216A TW111142216A TWI852160B TW I852160 B TWI852160 B TW I852160B TW 111142216 A TW111142216 A TW 111142216A TW 111142216 A TW111142216 A TW 111142216A TW I852160 B TWI852160 B TW I852160B
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林漢塗
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Abstract

本發明公開一種複合電極結構及其製備方法。該複合電極結構可以作為鈣鈦礦太陽能電池的背電極。該複合電極結構包括：一第一導電層與一第二導電層。該第一導電層可用於與該鈣鈦礦太陽能電池的一電子傳輸層或一空穴傳輸層連接。該第一導電層的材料為一第一透光導電氧化物。該第二導電層設置於該第一導電層上，該第二導電層的材料為一第二透光導電氧化物或一導電金屬。

Description

複合電極結構及其製備方法
本發明涉及一種複合電極結構及其製備方法，特別是涉及一種可用於鈣鈦礦太陽能電池的複合電極結構及其製備方法。
近年來，鈣鈦礦太陽能電池一直備受關注。鈣鈦礦吸收光線的效率很高，可快速將光子分離成電子與電洞，並傳送至電極而產生電流。因此，相較於以往的半導體太陽能電池，鈣鈦礦太陽能電池可具有較高的光電轉化效率（photoelectric conversion efficiency，PCE）。
除了材料之外，太陽能電池的器件結構、介面屬性、填充因數及串聯電阻，都會影響光電轉化效率。為了降低串聯電阻對光電效率轉換的影響，現有技術中有使用貴金屬（例如：金）作為背電極。然而，貴金屬的成本極高，不適用於量產。因此，目前現有的電池背電極，仍有很大的改善空間。
本發明所要解決的技術問題在於，針對現有技術的不足提供一種複合電極結構及其製備方法。
為了解決上述的技術問題，本發明所採用的其中一技術方案是提供一種複合電極結構。該複合電極結構包括一第一導電層與一第二導電層，該第一導電層可用於與鈣鈦礦太陽能電池的電子傳輸層或空穴傳輸層連接，該第一導電層的材料為一第一透光導電氧化物。該第二導電層設置於該第一導電層上，且該第二導電層的材料為一第二透光導電氧化物或導電金屬。
為了解決上述的技術問題，本發明所採用的另外一技術方案是提供一種複合電極結構的製備方法。該複合電極結構的製備方法的步驟包括：濺鍍形成一第一導電層於鈣鈦礦太陽能電池的電子傳輸層或空穴傳輸層上，設置一第二導電層於該第一導電層上。該第一導電層的材料可為一第一透光導電氧化物，該第二導電層的材料為一第二透光導電氧化物或導電金屬。
本發明的其中一有益效果在於，“第一導電層是用於與鈣鈦礦太陽能電池的一電子傳輸層或一空穴傳輸層連接，該第一導電層的材料為一第一透光導電氧化物”以及“該第二導電層的材料為一第二透光導電氧化物或導電金屬”的技術方案，以降低鈣鈦礦太陽能電池的製造成本，並提升鈣鈦礦太陽能電池的光電轉換效率。
為使能更進一步瞭解本發明的特徵及技術內容，請參閱以下有關本發明的詳細說明與圖式，然而所提供的圖式僅用於提供參考與說明，並非用來對本發明加以限制。
以下是通過特定的具體實施例來說明本發明所公開有關“複合電極結構及其製備方法”的實施方式，本領域技術人員可由本說明書所公開的內容瞭解本發明的優點與效果。本發明可通過其他不同的具體實施例加以施行或應用，本說明書中的各項細節也可基於不同觀點與應用，在不悖離本發明的構思下進行各種修改與變更。另外，本發明的附圖僅為簡單示意說明，並非依實際尺寸的描繪，事先聲明。以下的實施方式將進一步詳細說明本發明的相關技術內容，但所公開的內容並非用以限制本發明的保護範圍。另外，本文中所使用的術語“或”，應視實際情況可能包括相關聯的列出項目中的任一個或者多個的組合。
本發明提供一種複合電極結構，其可作為鈣鈦礦太陽能電池的背電極。複合電極結構解決了以往背電極成本過高的問題，並可具有與以往背電極相近的光電轉換效率。
請參閱圖1所示，複合電極結構Z包括一第一導電層10與一第二導電層20。
在實際使用於鈣鈦礦太陽能電池時，該複合電極結構Z會以該第一導電層10與該鈣鈦礦太陽能電池的一電子傳輸層或一空穴傳輸層接觸。該第一導電層10具有適當的能階，可減少載子（電子或電洞）由該電子傳輸層或該空穴傳輸層傳輸至該第一導電層10的能量損耗。該第二導電層20具有較低的電阻值，可提升該載子的收集效果。如此一來，當本發明的複合電極結構Z應用於鈣鈦礦太陽能電池時，鈣鈦礦太陽能電池可具有較佳的光電轉換效率。
該第一導電層10的材料為一透光導電氧化物。該透光導電氧化物可以是選自於由下列所構成的群組：摻雜鉬或鎢的氧化銦（IXO）、摻雜錫的氧化銦（ITO）、摻雜鋁的氧化鋅（AZO）及摻雜銦的氧化鋅（IZO），但本發明不限於此。
通過選擇不同的材料以及調整形成該第一導電層10的參數，可使該第一導電層10具有不同的能階。另可採用不同材料的電子傳輸層或空穴傳輸層，來調整第一導電層10的能階，使該第一導電層10具有與該電子傳輸層或該空穴傳輸層價帶相匹配的能階。
舉例來說，2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴（2,2’,7,7’-tetrakis[N,N-di(4-methoxyphenyl)amino]-9,9’-spirobifluorene，Spiro-OMeTAD）是常見的空穴傳輸層的材料，其價帶為-5.20 eV。當該第一導電層10與該空穴傳輸層鄰近設置時，該第一導電層10的能階越接近-5.20 eV，則越可降低載子傳輸的損耗。關於形成該第一導電層10的步驟，將於後敘述。
該第二導電層20設置於該第一導電層10上，該第二導電層20具有較低的電阻，可彌補該第一導電層10的電阻值較高的缺陷。
該第二導電層20的材料可以是一透光導電氧化物或一導電金屬。通過選擇不同的材料以及調整形成該第二導電層20的參數，可使該第二導電層20具有不同的電阻值。當該第二導電層20的材料是一透光導電氧化物時，該透光導電氧化物可以是選自於由下列所構成的群組：摻雜鉬或鎢的氧化銦（IXO）、摻雜錫的氧化銦（ITO）、摻雜鋁的氧化鋅（AZO）及摻雜銦的氧化鋅（IZO）。當該第二導電層20的材料是導電金屬時，該導電金屬可以是選自於由下列所構成的群組：銅、銀、金及鋁。關於形成該第二導電層20的步驟，將於後敘述。
於一些實施例中，該第一導電層10的厚度為5奈米至50奈米，該第二導電層20的厚度為50奈米至200奈米。若該第一導電層10的厚度過厚，會使得串聯電阻增加，若該第一導電層10的厚度過薄，則會無法有效阻擋第二導電層20的擴散，而影響元件長效性。若該第二導電層20的厚度過厚，則會造成不必要的成本增加。若該第二導電層20的厚度過薄，則無法保護其他層體免於與外界接觸。
[第一實施例]
請合併參閱圖1及圖2所示，本發明其中一實施例的鈣鈦礦太陽能電池包括依序堆疊設置的透明導電電極（transparent conductive electrode）1、電子傳輸層（electron transport layer）2、鈣鈦礦層（perovskite layer）3、空穴傳輸層（hole transport layer）4及複合電極結構Z。圖2中以正型結構的鈣鈦礦太陽能電池作為示意，但本發明並不限於此。
具體來說，該透明導電電極的材料可為摻雜氟的氧化錫（FTO），該電子傳輸層的材料可為二氧化鈦，該空穴傳輸層的材料可為Spiro-OMeTAD。該複合電極結構中第一導電層的材料是摻雜鉬或鎢的氧化銦（IXO），第二導電層的材料是銅。
該複合電極結構Z的該第一導電層10設置於該空穴傳輸層4上。在本發明中，不需於該第一導電層10與該空穴傳輸層4之間設置額外的無機氧化物作為保護層（或犧牲層），可直接於該空穴傳輸層4上設置該第一導電層10。
值得注意的是，該第一導電層10具有與該空穴傳輸層4的價帶（valence band）匹配的能階，具體來說，該第一導電層10的能階與該空穴傳輸層4的價帶的能隙為0.1 eV至0.85 eV。如此一來，電洞較容易由該空穴傳輸層4躍遷至該第一導電層10，可減少電洞傳輸時的損耗，進而提升鈣鈦礦太陽能電池的光電轉化效率。
如前所述，該空穴傳輸層4的材料是Spiro-OMeTAD，所以該空穴傳輸層4的價帶為-5.20 eV。因此，該第一導電層10與該空穴傳輸層4的價帶匹配的能階為-4.35 eV至-5.10 eV。然而，本發明不以此為限，該第一導電層10的能階可根據不同空穴傳輸層4的材料進行調整。
該第一導電層10具有與該空穴傳輸層4的價帶匹配的能階，但該第一導電層10也具有較高的電阻值。因此，本發明另設置了電阻值較低的銅作為該第二導電層20，來平衡該第一導電層10具有高電阻值的問題。
在第一實施例中，該鈣鈦礦太陽能電池的製造方式可為：先將透明導電電極1、電子傳輸層2、鈣鈦礦層3及空穴傳輸層4，堆疊設置為一多層樣品。將該多層樣品置於直流或脈衝直流濺射鍍膜系統中，使用摻雜鉬或鎢的氧化銦（IXO）靶材（例如：光洋應用材料科技股份有限公司出產，型號：IXO-31），於該多層樣品（空穴傳輸層4）上濺鍍形成該第一導電層10。該第一導電層10的厚度為5奈米至50奈米。在濺鍍製程中，靶材與多層樣品的間距為8毫米，濺鍍功率為0.1千瓦至1千瓦。
值得說明的是，通過濺鍍參數的調控，可形成具有不同能階及電阻的該第一導電層10。在濺鍍製程中，本發明通以氬氣或是包含氬氣及氧氣的混合氣作為濺鍍氣氛，並以開爾文探針力顯微鏡（Kelvin probe force microscope, KPFM）測量IXO濺鍍薄膜的能階，另測量IXO濺鍍薄膜的片電阻。濺鍍時氬氣與氧氣的通量與比值以及IXO薄膜的能階測量結果，列於表1中。
表1
IXO薄膜編號（#） 1 2 3 4 5 6 7 8
氬氣通量（sccm） 65 65 65 65 65 65 65 65
氧氣通量（sccm） 0 2.5 3 4.5 6.5 2.3 2.8 10
氬氣通量與氧氣通量的比值 - 26.0 21.7 14.4 10.0 28.3 23.2 6.5
IXO薄膜的能階（eV） -4.36 -4.38 -4.53 -4.66 -4.79 -4.58 -4.70 -5.08
片電阻(Ω/□) 18.5 12.9 13.2 34.2 394 12.9 13.6 595.8
由表1的內容可得知，IXO薄膜的能階大致上會隨著氧氣含量的增加而降低。也就是說，本發明中通過氧氣通量，來調整IXO薄膜的能階特性，進而達到能階匹配的需求。#8的IXO薄膜的能階與空穴傳輸層4的價帶最為接近，故可作為該第一導電層10。
接著，將形成有該第一導電層10後的多層樣品置於直流或脈衝直流濺射鍍膜系統中，使用純度為99.999%的銅靶材，於該多層樣品（第一導電層）上濺鍍形成材料為銅的該第二導電層20。該第二導電層20的厚度為50奈米至150奈米，該第二導電層20的能階為-4.60 eV。在濺鍍製程中，靶材與該多層樣品的間距為8毫米，濺鍍功率為0.1千瓦至1千瓦。
值得說明的是，當該第二導電層20的材料是銅時，該第一導電層10可防止該第二導電層20中的銅原子擴散至該鈣鈦礦層3中，進而達到提升鈣鈦礦太陽能電池壽命的效果。並且，銅的低電阻特性，可平衡該第一導電層10電阻值偏高的問題。
另外，相較於蒸鍍的方式，本發明使用濺鍍的方式，可以較快的鍍膜速度形成品質較高的該第一導電層10與該第二導電層20，適用於規模化的生產。
[第二實施例]
第二實施例的鈣鈦礦太陽能電池與第一實施例的鈣鈦礦太陽能電池相似，其差異在於：第二導電層20的材料是摻雜鉬或鎢的氧化銦（IXO）。
在第二實施例中，該第一導電層10的材料與該第二導電層20的材料雖然都是摻雜鉬或鎢的氧化銦（IXO），但由於濺鍍過程中氧氣的通量不同（如上述表1所示），使得該第一導電層10與該第二導電層20具有不同的特性差異，該第一導電層10的能階低於該第二導電層20的能階，該第一導電層10的電阻大於該第二導電層20的電阻。
在第二實施例中，鈣鈦礦太陽能電池的製造方式為：先將透明導電電極1、電子傳輸層2、鈣鈦礦層3及空穴傳輸層4，堆疊設置為一多層樣品。將該多層樣品置於直流或脈衝直流濺射鍍膜系統中，使用摻雜鉬或鎢的氧化銦（IXO）靶材（例如：光洋應用材料科技股份有限公司出產，型號：IXO-31），於該多層樣品（空穴傳輸層4）上濺鍍形成第一導電層10，該第一導電層10的厚度為5奈米至50奈米。在濺鍍製程中，靶材與該多層樣品的間距為8毫米，濺鍍功率為0.1千瓦至1千瓦。
接著，將形成有該第一導電層10後的該多層樣品置於直流或脈衝直流濺射鍍膜系統中，同樣使用前述摻雜鉬或鎢的氧化銦（IXO）靶材，於該多層樣品（第一導電層10）上濺鍍形成該第二導電層20，該第二導電層20的厚度為50奈米至200奈米。在濺鍍製程中，靶材與該多層樣品的間距為8毫米，濺鍍功率為0.1千瓦至1千瓦。
請參上述表1所述，本發明中通過氧氣通量，來調整IXO薄膜的能階特性，進而達到能階匹配的需求。#8的IXO薄膜的能階與空穴傳輸層4的價帶最為接近，故可作為該第一導電層10。#2的IXO薄膜具有較低的電阻值以及較高的環境穩定性，故可作為該第二導電層20。於第二實施例中，選用#8的IXO薄膜作為該第一導電層10，並選用#2的IXO薄膜作為該第二導電層20。
然而，本發明並不限於此。亦可使用不同的靶材，形成不同成分的導電薄膜，例如：摻雜錫的氧化銦（ITO）靶材、摻雜鋁的氧化鋅（AZO）靶材或摻雜銦的氧化鋅（IZO）靶材。
為了證實本發明的複合電極結構Z，可取代現有鈣鈦礦太陽能電池中的背電極。本發明根據第一實施例的結構，製備了使用複合電極結構Z的鈣鈦礦太陽能電池（實施例1），並與傳統使用金電極的鈣鈦礦太陽能電池（比較例1）進行光電轉化效率測試。
在測試過程中，使用Peccell Technologies公司出產，型號為PEC-L15的太陽光模擬器。以氙燈模擬實際太陽光源，並利用Newport KG3校正片調整光強度為1 Sun (100mW/cm 2)的電源供應器（型號：Keithley 2400），提供元件偏壓並偵測電池光電流，測量太陽能電池的短路電流（short-circuit current，I SC）、短路電流密度（short-circuit current density，J SC）、開路電壓（open-circuit voltage，V OC）、填充因子（fill factor，FF）和光電轉換效率（photoelectric conversion efficiency，PCE），搭配Peccell technologies公司2.3版的I-V曲線分析軟體得到元件的J-V曲線，測量成果如圖3及表2所示。
表2
實施例1 比較例1
短路電流（I SC）（mA） 78.75 72.98
短路電流密度（J SC）（mA/cm 2） 20.09 18.42
開路電壓（V OC）（V） 4.987 5.480
填充因子（FF） 0.567 0.575
光電轉換效率（PCE）（%） 11.36 11.61
由圖3及表2的內容可得知，相較於比較例1而言，實施例1可具有與現有金電極相近的特性。但就成本而言，本發明的複合電極結構明顯具有較低的製造成本。因此，本發明的複合電極結構可取代現有的背電極，並可應用於鈣鈦礦太陽能電池中。
請參閱圖4所示，當鈣鈦礦太陽能電池是反型結構時，鈣鈦礦太陽能電池包括依序堆疊設置的透明導電電極1、空穴傳輸層4、鈣鈦礦層3、電子傳輸層2及複合電極結構Z。圖4中以反型結構的鈣鈦礦太陽能電池作為示意，但本發明並不限於此。
具體來說，複合電極結構Z以第一導電層10設置於電子傳輸層2上，且不需於第一導電層10與電子傳輸層2之間設置無機氧化物作為保護層（或犧牲層），可直接於電子傳輸層2上設置第一導電層10。
如前所述，可通過製程參數的調整，使第一導電層10具有與電子傳輸層2的導帶（conduction band）匹配的能階。具體來說，第一導電層10的能階與電子傳輸層2的導帶的能隙為0.1 eV至0.85 eV。如此一來，電子較容易由電子傳輸層2躍遷至第一導電層10，可減少電子傳輸時的損耗，進而提升鈣鈦礦太陽能電池的光電轉化效率。
[實施例的有益效果]
本發明的其中一有益效果在於，本發明所提供的複合電極結構及其製備方法，其能通過“第一導電層是用於與一電子傳輸層或一空穴傳輸層連接，第一導電層的材料為第一透光導電氧化物”以及“第二導電層的材料為第二透光導電氧化物或導電金屬”的技術方案，以降低鈣鈦礦太陽能電池的製造成本，並提升鈣鈦礦太陽能電池的光電轉換效率。
更進一步來說，本發明通過濺鍍的方式形成第一導電層與第二導電層，通過調整氧氣的通量，來控制該第一導電層的能階，進而達到減少載子傳輸時能量損耗的效果。具體來說，該第一導電層的能階與相鄰空穴傳輸層的價帶或電子傳輸層的導帶的能隙為0.1 eV至0.85 eV。如此一來，鈣鈦礦太陽能電池可具有高光電轉化效率的優勢。
以上所公開的內容僅為本發明的優選可行實施例，並非因此侷限本發明的申請專利範圍，所以凡是運用本發明說明書及圖式內容所做的等效技術變化，均包含於本發明的申請專利範圍內。
Z:複合電極結構 10:第一導電層 20:第二導電層 1:透明導電電極 2:電子傳輸層 3.鈣鈦礦層 4:空穴傳輸層
圖1為本發明複合電極結構的側視示意圖。
圖2為本發明其中一實施例的鈣鈦礦太陽能電池的側視示意圖。
圖3為實施例1與比較例1的電流-電壓圖。
圖4為本發明另外一實施例的鈣鈦礦太陽能電池的側視示意圖。
Z:複合電極結構
10:第一導電層
20:第二導電層

Claims (12)

  1. 一種複合電極結構，其是作為鈣鈦礦太陽能電池的背電極，所述複合電極結構包括：一第一導電層，其是用於與一電子傳輸層或一空穴傳輸層連接，所述第一導電層的材料為一第一透光導電氧化物；以及一第二導電層，其設置於所述第一導電層上，所述第二導電層的材料為一第二透光導電氧化物或一導電金屬；其中，所述第一導電層的能階低於所述第二導電層的能階。
  2. 如請求項1所述的複合電極結構，其中，當所述第一導電層與所述電子傳輸層連接時，所述第一導電層的能階與所述電子傳輸層的導帶的能隙為0.1eV至0.85eV，當所述第一導電層與所述空穴傳輸層連接時，所述第一導電層的能階與所述空穴傳輸層的價帶的能隙為0.1eV至0.85eV。
  3. 如請求項1所述的複合電極結構，其中，所述第一導電層的能階為-4.35eV至-5.10eV。
  4. 如請求項1所述的複合電極結構，其中，所述第一透光導電氧化物是選自於由下列所構成的群組：摻雜鉬或鎢的氧化銦、摻雜錫的氧化銦、摻雜鋁的氧化鋅及摻雜銦的氧化鋅。
  5. 如請求項1所述的複合電極結構，其中，所述第一導電層的厚度為5奈米至50奈米。
  6. 如請求項1所述的複合電極結構，其中，所述第二導電層的厚度為50奈米至200奈米。
  7. 如請求項1所述的複合電極結構，其中，所述第二透光導電氧化物是選自於由下列所構成的群組：摻雜鉬或鎢的氧化銦(IXO)、摻雜錫的氧化銦(ITO)、摻雜鋁的氧化鋅(AZO)及摻雜銦的氧化鋅(IZO)；所述導電金屬是選自於由下列所構成的群組：銅、銀、金及鋁。
  8. 如請求項1所述的複合電極結構，其中，所述第一導電層的電阻大於所述第二導電層的電阻。
  9. 一種複合電極結構的製備方法，其包括：濺鍍形成一第一導電層於一電子傳輸層或一空穴傳輸層上，所述第一導電層的材料為一第一透光導電氧化物；以及設置一第二導電層於所述第一導電層上，所述第二導電層的材料為一第二透光導電氧化物或一導電金屬；其中，所述第一導電層的能階低於所述第二導電層的能階。
  10. 如請求項9所述的製備方法，其中，在氬氣及氧氣的環境中濺鍍所述第一導電層，所述氬氣通量與所述氧氣通量的比值為6.0至26.0。
  11. 如請求項9所述的製備方法，其中，濺鍍所述第一導電層時的濺鍍功率為0.1千瓦至1千瓦。
  12. 如請求項9所述的製備方法，其中，所述第一導電層的片電阻大於所述第二導電層的片電阻。
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