RU2200994C2 - Method for cleaning radioactive aqueous solutions from radionuclides - Google Patents
Method for cleaning radioactive aqueous solutions from radionuclides Download PDFInfo
- Publication number
- RU2200994C2 RU2200994C2 RU2001113209A RU2001113209A RU2200994C2 RU 2200994 C2 RU2200994 C2 RU 2200994C2 RU 2001113209 A RU2001113209 A RU 2001113209A RU 2001113209 A RU2001113209 A RU 2001113209A RU 2200994 C2 RU2200994 C2 RU 2200994C2
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- solution
- sorbent
- radionuclides
- gamma
- activity
- Prior art date
Links
Images
Landscapes
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
Abstract
Description
Изобретение относится к технологии очистки от радионуклидов водных радиоактивных растворов, в частности жидких радиоактивных отходов (ЖРО) ядерных энергетических установок и других технологических растворов, имеющих высокий солевой фон и содержащих примеси в виде минеральных масел и твердых взвесей. The invention relates to a technology for purification of radionuclides from aqueous radioactive solutions, in particular liquid radioactive waste (LRW) of nuclear power plants and other technological solutions having a high salt background and containing impurities in the form of mineral oils and solid suspensions.
При очистке ЖРО, содержащих высокие (более 1 г/л) концентрации катионов натрия, калия, кальция и др., а также примеси в виде минеральных масел и твердых взвесей, возникает проблема эффективного извлечения радионуклидов по причине отсутствия универсального сорбента, позволяющего извлекать из раствора радионуклиды на фоне других конкурирующих катионов, а также в связи с необходимостью проведения специальной стадии предочистки ЖРО от взвесей, нефтепродуктов и т.п. When cleaning LRW containing high (more than 1 g / l) concentrations of sodium, potassium, calcium and other cations, as well as impurities in the form of mineral oils and solid suspensions, the problem arises of the efficient extraction of radionuclides due to the lack of a universal sorbent that can be extracted from solution radionuclides against the background of other competing cations, as well as in connection with the need for a special stage of pre-treatment of LRW from suspensions, oil products, etc.
Известен способ очистки водных радиоактивных растворов от радионуклидов, в частности ЖРО, содержащих радионуклиды цезия и стронция (см. патент РФ 2112289, МПК 6 G 21 F 9/04, В 01 J 20/02, С 02 F 9/00, 1998), согласно которому раствор ЖРО подают на стадию предочистки, включающую блоки механической очистки, ультрафильтрационный и микрофильтрационный блок, затем пропускают через селективный неорганический сорбент на основе ферроцианидов переходных металлов меди, никеля, кобальта и пористого неорганического носителя, после чего проводят обработку ЖРО в обратноосмотическом модуле в одну стадию при содержании солей менее 1 г/л и в две стадии при содержании солей более 1 г/л с разделением потоков на концентрат и пермеат, подвергаемый доочистке путем пропускания через сорбент, выбранный из ряда: синтетический цеолит "А", ионообменные смолы, шабазит гексагональной структуры, природный цеолит моноклинной структуры. A known method of purification of aqueous radioactive solutions from radionuclides, in particular LRW containing radionuclides of cesium and strontium (see RF patent 2112289, IPC 6 G 21
Недостатками известного способа являются непригодность его для очистки ЖРО с высоким солевым фоном, сложность и многостадийность, использование целого ряда селективных сорбентов, необходимость проведения специальной стадии предочистки ЖРО от взвесей и нефтепродуктов, а также сосредоточение радионуклидов в жидком концентрате, объем которого составляет около 25% от объема исходного раствора ЖРО и требует дальнейшей переработки. The disadvantages of this method are its unsuitability for cleaning LRW with a high salt background, the complexity and multi-stage, the use of a number of selective sorbents, the need for a special stage of pre-treatment of LRW from suspensions and oil products, as well as the concentration of radionuclides in liquid concentrate, the volume of which is about 25% of volume of the initial LRW solution and requires further processing.
Известен также способ очистки водных радиоактивных растворов от радионуклидов, в частности воды высокого уровня активности (см. патент РФ 2090944, МПК 6 G 21 F 9/12, 1997), включающий фильтрацию радиоактивного раствора при регулировании рН через комбинированную гранулированную загрузку из неорганических сорбентов, в качестве которых используют катионообменные фосфат циркония и/или фосфат титана в водородной и солевой формах, а объемное соотношение водородной и солевой форм катионообменных сорбентов в комбинированной загрузке составляет 1: 2-2: 1, отделение сорбента с поглощенными им радионуклидами от раствора и захоронение сорбента. Водородную и солевую формы сорбента в комбинированной загрузке располагают слоями, при этом первый по ходу очищаемой воды слой содержит сорбент в водородной форме, а второй слой содержит сорбент в солевой форме. Комбинированная загрузка может состоять и из смеси сорбентов в водородной и солевой формах. В качестве солевой формы используют литиевую, натриевую или калиевую формы. Для уменьшения гидравлического сопротивления слоя сорбентов используют сферогранулированный сорбент, получаемый золь-гель методом. Очистку воды по известному способу ведут в режиме рециркуляции, так как за одну стадию фильтрования требуемая степень очистки не может быть достигнута. There is also a method of purification of aqueous radioactive solutions from radionuclides, in particular water of a high level of activity (see RF patent 2090944, IPC 6 G 21
Недостатками этого способа являются непригодность его для очистки ЖРО с высоким (более 1 г/л) солевым фоном, необходимость проведения предварительной специальной очистки ЖРО от взвесей и нефтепродуктов, так как в противном случае эти загрязнения обволакивают гранулы сорбентов и препятствуют диффузии радионуклидов из очищаемого раствора ЖРО в сорбент. К недостаткам способа можно отнести использование двух типов сорбентов - в водородной и солевой формах, а также то, что их применяют в гранулированном виде, имеющем ограниченную поверхность контакта. Использование сорбентов в гранулированном виде, кроме того, снижает полноту их использования и требует увеличения времени контакта сорбента и раствора ЖРО, поскольку диффузия радионуклидов внутрь гранулы сорбента, имеющей относительно большие размеры, затруднена. The disadvantages of this method are its unsuitability for cleaning LRW with a high (more than 1 g / l) salt background, the need for preliminary special cleaning of LRW from suspensions and oil products, since otherwise these contaminants envelop the sorbent granules and prevent diffusion of radionuclides from the treated LRW solution in the sorbent. The disadvantages of the method include the use of two types of sorbents - in hydrogen and salt forms, as well as the fact that they are used in granular form with a limited contact surface. The use of sorbents in granular form, in addition, reduces the completeness of their use and requires an increase in the contact time of the sorbent and LRW solution, since diffusion of radionuclides into the sorbent granule, which has a relatively large size, is difficult.
Настоящее изобретение направлено на решение задачи высокоэффективной очистки от радионуклидов ЖРО с высоким солевым фоном, содержащих дополнительно примеси в виде минеральных масел и твердых взвесей. The present invention is directed to solving the problem of highly efficient cleaning of LRW radionuclides with a high salt background, additionally containing impurities in the form of mineral oils and solid suspensions.
Поставленная задача решается тем, что в способе очистки водных радиоактивных растворов от радионуклидов, включающем взаимодействие сорбента в виде фосфата титана в водородной форме с исходным радиоактивным раствором при регулировании рН раствора, отделение сорбента с поглощенными им радионуклидами от раствора и последующее захоронение насыщенного радионуклидами сорбента, согласно изобретению фосфат титана используют в порошкообразном состоянии, взаимодействие раствора и сорбента осуществляют стадийно в течение времени, достаточного для обеспечения на каждой стадии очистки равновесного состояния между раствором и сорбентом, при этом взаимодействие раствора и сорбента ведут при перемешивании, а число стадий N устанавливают исходя из требуемой степени очистки от радионуклидов по гамма- и бета-активности, согласно соотношению:
N=(lnСисх-lnСкон)/(lnKd+lnα),
где Сисх - гамма- или бета-активность радионуклидов в исходном растворе; Скон - допустимая гамма- или бета-активность радионуклидов в конечном растворе; α - массовое отношение сорбента и раствора на каждой стадии; Кd - коэффициент распределения радионуклидов по гамма- или бета-активности.The problem is solved in that in the method of purification of aqueous radioactive solutions from radionuclides, including the interaction of the sorbent in the form of titanium phosphate in hydrogen form with the initial radioactive solution while adjusting the pH of the solution, separating the sorbent with the absorbed radionuclides from the solution and subsequent disposal of the sorbent saturated with radionuclides, according to According to the invention, titanium phosphate is used in a powder state, the interaction of the solution and the sorbent is carried out stepwise for a time sufficient To ensure an equilibrium state between the solution and the sorbent at each stage of purification, the interaction of the solution and the sorbent is carried out with stirring, and the number of stages N is set based on the required degree of purification from radionuclides by gamma and beta activity, according to the ratio:
N = (ref lnS -lnS con) / (lnK d + lnα) ,
where C ref is the gamma or beta activity of radionuclides in the initial solution; With con - permissible gamma or beta activity of radionuclides in the final solution; α is the mass ratio of the sorbent and the solution at each stage; To d is the distribution coefficient of radionuclides by gamma or beta activity.
Поставленная задача решается также тем, что очистке подвергают водные радиоактивные растворы с повышенным содержанием минеральных солей, имеющие примеси минеральных масел и твердые взвеси. The problem is also solved by the fact that the treatment is subjected to aqueous radioactive solutions with a high content of mineral salts, having impurities of mineral oils and solid suspensions.
Решение поставленной задачи достигается тем, что используют сорбент состава ТiO(ОН)2-2х(НРO4)х•nН2О, где х=0,3-1,0, с крупностью частиц менее 10 мкм.The solution of this problem is achieved by using a sorbent of the composition TiO (OH) 2-2x (НРО 4 ) х • nН 2 О, where x = 0.3-1.0, with a particle size of less than 10 microns.
На решение поставленной задачи направлено также то, что время взаимодействия раствора и сорбента на каждой стадии составляет не менее 15 мин. The solution of the problem is also aimed at the fact that the interaction time of the solution and the sorbent at each stage is at least 15 minutes.
Решение поставленной задачи достигается тем, что величину рН раствора поддерживают не менее 4 путем введения в раствор щелочного компонента, преимущественно соды. The solution to this problem is achieved in that the pH of the solution is maintained at least 4 by introducing into the solution an alkaline component, mainly soda.
Поставленная задача решается и тем, что взаимодействие сорбента и раствора осуществляют в противотоке, а разделение раствора и сорбента проводят фильтрацией или центрифугированием. The problem is solved by the fact that the interaction of the sorbent and the solution is carried out in countercurrent, and the separation of the solution and the sorbent is carried out by filtration or centrifugation.
На решение поставленной задачи направлено то, что конечный раствор обрабатывают гелем гидроксида титана. The solution to the problem is directed to the fact that the final solution is treated with a gel of titanium hydroxide.
Сущность изобретения заключается в том, что проводят очистку водных радиоактивных растворов с повышенным содержанием минеральных солей при значении рН не менее 4 порошкообразным аморфным фосфатом титана состава ТiO(ОН)2-2х(НРO4)х•nН2О, где х= 0,3-1,0, с крупностью частиц менее 10 мкм. Сорбент представляет собой гидрофосфат титанила TiO(HPO4) или его модификации, в которых часть НРO4-групп заменена на ОН-группы, и обладает высокой удельной поверхностью сорбции, что наиболее полно реализует его способность к эффективному захвату радионуклидов из раствора. Процесс дезактивации ведут в статических условиях при перемешивании раствора и сорбента в течение времени, достаточного для обеспечения на каждой стадии очистки равновесного состояния между раствором и сорбентом (не менее 15 мин), с последующим отделением сорбента, содержащего радионуклиды, известными техническими приемами, в частности фильтрацией или центрифугированием. Присутствующие в исходном растворе механические взвеси не могут обволакивать частицы сорбента и отделяются от очищаемого раствора ЖРО одновременно с сорбентом. При этом из раствора удаляются и минеральные масла. Для наиболее эффективного использования сорбента проводят стадийную очистку ЖРО от гамма- и бета-активности в режиме противотока очищаемого раствора и сорбента, где число стадий N устанавливают согласно соотношению:
N=(lnСисх-lnСкон)/(lnKd+lnα). (1)
Обработка раствора фосфатом титана или его модификациями при рН менее 4 резко снижает эффективность сорбции, уменьшает коэффициенты распределения радионуклидов, так как H+-ионы составляют конкуренцию при катионном замещении в твердой фазе. Обработка в режиме противотока при значениях рН не менее 4 и числе стадий обработки, определяемом согласно соотношению (1), обеспечивает наиболее полный захват радионуклидов по гамма- и бета-активности в твердую фазу и исключает образование растворимых твердых осадков. При очистке ЖРО с высоким солевым фоном происходит замещение катионами металлов протонов сорбента и переход последних в раствор, что в значительной степени снижает рН раствора. Поэтому в процессе сорбции возникает необходимость корректирования величины рН. Корректирование осуществляют введением щелочного компонента. Наиболее дешевым и удобным является использование соды, не меняющей, как правило, солевой состав очищаемого раствора. Для очистки от фосфат-ионов дезактивированного раствора последний обрабатывают гелем гидроксида титана.The essence of the invention lies in the fact that they carry out the purification of aqueous radioactive solutions with a high content of mineral salts at a pH of at least 4 powdered amorphous titanium phosphate of the composition TiO (OH) 2-2x (HPO 4 ) x • nH 2 O, where x = 0, 3-1.0, with a particle size of less than 10 microns. The sorbent is titanyl hydrophosphate TiO (HPO 4 ) or its modifications, in which part of the HPO 4 groups is replaced by OH groups, and has a high specific sorption surface, which most fully realizes its ability to efficiently capture radionuclides from solution. The decontamination process is carried out under static conditions while mixing the solution and the sorbent for a time sufficient to ensure an equilibrium state between the solution and the sorbent at each stage of cleaning (at least 15 minutes), followed by separation of the sorbent containing radionuclides by known techniques, in particular by filtration or centrifugation. The mechanical suspensions present in the initial solution cannot envelop the sorbent particles and are separated from the liquid LRW being cleaned simultaneously with the sorbent. At the same time, mineral oils are also removed from the solution. For the most efficient use of the sorbent, stage-by-stage purification of LRW from gamma and beta activity is carried out in countercurrent mode of the solution to be purified and the sorbent, where the number of stages N is set according to the ratio:
N = (ref lnS -lnS con) / (lnK d + lnα) . (1)
The treatment of the solution with titanium phosphate or its modifications at pH less than 4 sharply reduces the sorption efficiency and decreases the distribution coefficients of radionuclides, since H + ions compete with cationic substitution in the solid phase. Processing in countercurrent mode at pH values of at least 4 and the number of processing stages determined according to relation (1) ensures the most complete capture of radionuclides by gamma and beta activity in the solid phase and eliminates the formation of soluble solid precipitates. When cleaning LRW with a high salt background, metal cations replace the protons of the sorbent and transfer the latter to the solution, which significantly reduces the pH of the solution. Therefore, in the process of sorption, it becomes necessary to adjust the pH value. Correction is carried out by the introduction of an alkaline component. The cheapest and most convenient is the use of soda, which does not change, as a rule, the salt composition of the solution being purified. To clean the phosphate ions of the deactivated solution, the latter is treated with a titanium hydroxide gel.
Перед захоронением отработанного сорбента целесообразна его термическая обработка, которая обеспечивает жесткую фиксацию сорбированных катионов, не переходящих в дальнейшем как в слабокислые, так и слабощелочные растворы, что создает гарантии надежного захоронения радиоактивных отходов после стеклования, битумирования или бетонирования. Before burial of the spent sorbent, it is advisable to heat treat it, which provides rigid fixation of the sorbed cations, which do not subsequently pass into both weakly acidic and weakly alkaline solutions, which creates guarantees for reliable disposal of radioactive waste after vitrification, bituminizing, or concreting.
Сущность и преимущества заявляемого изобретения могут быть проиллюстрированы следующими примерами. The essence and advantages of the claimed invention can be illustrated by the following examples.
Во всех примерах число стадий определяют исходя из требуемой степени очистки от радионуклидов по гамма- и бета-активности, согласно соотношению N= (lnСисх-lnСкон)/(lnKd+lnα), где Скон для гамма-активности принято равным 80 Бк/л, а Скон для бета-активности принято равным 35 Бк/л. При этом в качестве рабочего числа стадий выбирают число стадий, обеспечивающих требуемую степень очистки и по гамма- и по бета-активности, а несколько последовательных стадий объединяют в цикл. В режиме противотока (пример 6) процесс ведут с использованием в последующем цикле сорбента предыдущего цикла.In all examples, the number of stages is determined from the desired degree of purification of radionuclides as gamma and beta activity, according to the relationship N = (ref lnS -lnS con) / (lnK d + lnα) , where C con gamma activity taken to be 80 Bq / l, and C con for beta activity is assumed to be 35 Bq / l. Moreover, as the working number of stages, choose the number of stages that provide the desired degree of purification in terms of gamma and beta activity, and several successive stages are combined into a cycle. In counterflow mode (example 6), the process is carried out using the sorbent of the previous cycle in a subsequent cycle.
Пример 1. Example 1
Количество стадий очистки, рассчитанное по соотношению (1), равно 2. При этом для очищаемого раствора Сисх по гамма-активности составляет 45510 Бк/л, а Сисх по бета-активности составляет 11380 Бк/л. Массовое отношение сорбента и раствора α=1:75, коэффициенты распределения Kd по гамма- и бета-активности принимают равными в среднем соответственно 1800 и 1300 см3/г.The number of purification steps, calculated by the relation (1), is 2. At the same time, for the solution to be purified, Cex in terms of gamma activity is 45510 Bq / L, and Cxex in beta activity is 11380 Bq / L. The mass ratio of the sorbent and the solution is α = 1: 75, the distribution coefficients K d for gamma and beta activity are taken equal to, on average, 1800 and 1300 cm 3 / g, respectively.
Стадия 1. 46 мл исходного радиоактивного раствора с солевым фоном 8 г/л и рН=8 обрабатывают при перемешивании 0,613 г сорбента, представляющего собой аморфный порошкообразный материал с крупностью частиц менее 10 мкм и содержанием воды 46,7%. Сорбент по составу соответствует соединению ТiOНРO4•nН2O (х=1). В процессе взаимодействия сорбента с радиоактивным раствором значение рН понижается до 5. Через 15 мин, после установления равновесного состояния между раствором и сорбентом, твердую фазу отделяют от раствора центрифугированием. Степень очистки раствора от радионуклидов составляет 96,03% по гамма-активности и 94,60% по бета-активности. Остаточная концентрация радионуклидов в растворе составляет 1807 Бк/л по гамма-активности и 615 Бк/л по бета-активности. Использованный сорбент направляют на захоронение.
Стадия 2. 40 мл раствора, полученного при центрифугировании на предыдущей стадии, обрабатывают при перемешивании 0,533 г сорбента, аналогичного используемому на стадии 1, в течение 15 мин. В процессе взаимодействия сорбента с радиоактивным раствором значение рН, равное 5, поддерживают введением в суспензию необходимого количества раствора карбоната натрия. Затем твердую фазу отделяют от раствора центрифугированием. Степень очистки раствора от радионуклидов составляет 99,84% по гамма-активности и 99,68% по бета-активности. Остаточная концентрация радионуклидов в растворе составляет 73 Бк/л по гамма-активности и 34 Бк/л по бета-активности. Очищенный раствор сливают. Использованный сорбент направляют на захоронение.
Основные параметры способа очистки и полученные результаты по данному примеру и примерам 2-8 сведены в таблицу. The main parameters of the cleaning method and the results obtained in this example and examples 2-8 are summarized in table.
Пример 2. Example 2
Проводят очистку радиоактивного раствора согласно условиям примера 1, за исключением того, что очищаемый раствор дополнительно содержит 0,5 г/л твердых взвесей - продуктов коррозии металлов. Степень очистки раствора от радионуклидов составляет 99,84% по гамма-активности и 99,70% по бета-активности. Остаточная концентрация радионуклидов в растворе составляет 74 Бк/л по гамма-активности и 33 Бк/л по бета-активности. The radioactive solution is cleaned according to the conditions of Example 1, except that the solution to be purified additionally contains 0.5 g / l of solid suspensions - metal corrosion products. The degree of purification of the solution from radionuclides is 99.84% for gamma activity and 99.70% for beta activity. The residual concentration of radionuclides in the solution is 74 Bq / L for gamma activity and 33 Bq / L for beta activity.
Пример 3. Example 3
Проводят очистку радиоактивного раствора по условиям примера 2, за исключением того, что в исходный раствор предварительно вводят 0,04 мас.% нефтепродуктов. Степень очистки раствора от радионуклидов составляет 99,84% по гамма-активности и 99,70% по бета-активности. Остаточная концентрация радионуклидов в растворе составляет 72 Бк/л по гамма-активности и 34 Бк/л по бета-активности. Концентрация нефтепродуктов в очищенном растворе составляет менее 0,1 мг/л, что значительно ниже нормы, установленной для рыбохозяйственных водоемов. The radioactive solution is purified according to the conditions of Example 2, except that 0.04 wt.% Of oil products are preliminarily introduced into the initial solution. The degree of purification of the solution from radionuclides is 99.84% for gamma activity and 99.70% for beta activity. The residual concentration of radionuclides in the solution is 72 Bq / L for gamma activity and 34 Bq / L for beta activity. The concentration of petroleum products in the purified solution is less than 0.1 mg / l, which is significantly lower than the norm established for fishery reservoirs.
Пример 4. Example 4
Проводят очистку радиоактивного раствора по условиям примера 2, за исключением того, что в качестве сорбента используют фосфат титана состава ТiO(ОН)0,88(НРO4)0,56•nН2О, (х= 0,56). Степень очистки раствора от радионуклидов составляет 99,84% по гамма-активности и 99,69% по бета-активности. Остаточная концентрация радионуклидов в растворе составляет 73 Бк/л по гамма-активности и 35 Бк/л по бета-активности.The radioactive solution is purified according to the conditions of Example 2, except that titanium phosphate of the composition TiO (OH) 0.88 (HPO 4 ) 0.56 • nH 2 O, (x = 0.56) is used as the sorbent. The degree of purification of the solution from radionuclides is 99.84% for gamma activity and 99.69% for beta activity. The residual concentration of radionuclides in the solution is 73 Bq / L for gamma activity and 35 Bq / L for beta activity.
Пример 5. Example 5
Проводят очистку радиоактивного раствора согласно условиям примера 2, за исключением того, что в качестве сорбента используют фосфат титана состава TiO(OH)1,4(HPO4)0,3•nН2О, (х=0.30). При определении количества стадий очистки значение коэффициента распределения Кd по гамма- и бета-активности принимают равными в среднем соответственно 1800 и 1400 см3/г. Степень очистки раствора от радионуклидов составляет 99,83% по гамма-активности и 99,73% по бета-активности. Остаточная концентрация радионуклидов в растворе составляет 77 Бк/л по гамма-активности и 31 Бк/л по бета-активности.The radioactive solution is purified according to the conditions of Example 2, except that titanium phosphate of the composition TiO (OH) 1.4 (HPO 4 ) 0.3 • nH 2 O, (x = 0.30) is used as the sorbent. When determining the number of stages of purification, the value of the distribution coefficient K d for gamma and beta activity is taken equal to an average of 1800 and 1400 cm 3 / g, respectively. The degree of purification of the solution from radionuclides is 99.83% for gamma activity and 99.73% for beta activity. The residual concentration of radionuclides in the solution is 77 Bq / L for gamma activity and 31 Bq / L for beta activity.
Пример 6. Example 6
Количество стадий очистки, рассчитанное по соотношению (1), равно 4. При этом для очищаемого раствора Сисх по гамма-активности составляет 164600 Бк/л, а Сисх по бета-активности составляет 41150 Бк/л. Массовое отношение сорбента и раствора α=1:40, коэффициенты распределения Кd по гамма- и бета-активности принимают равными в среднем соответственно 260 и 230 см3/г. Для более эффективного использования сорбента применен режим противотока с числом циклов очистки, равным 2.The number of stages of purification, calculated by the relation (1), is 4. At the same time, for the solution to be purified, the C ex in gamma activity is 164600 Bq / L, and the C ex in beta activity is 41150 Bq / L. The mass ratio of the sorbent and the solution is α = 1: 40, the distribution coefficients K d for gamma and beta activity are taken equal to, on average, 260 and 230 cm 3 / g, respectively. For more efficient use of the sorbent, a countercurrent mode with a number of cleaning cycles equal to 2 was applied.
Цикл 1.
Стадия 1. 47 мл исходного радиоактивного раствора с содержанием солей 33 г/л и рН=8 обрабатывают при перемешивании в течение 15 мин 1,175 г сорбента, аналогичного используемому в примере 1. В процессе взаимодействия сорбента с радиоактивным раствором значение рН понижается до 6. Затем твердую фазу отделяют от раствора фильтрацией. Степень очистки раствора от радионуклидов составляет 87,77% по гамма-активности и 87,54% по бета-активности. Остаточная концентрация радионуклидов в растворе составляет 20131 Бк/л по гамма-активности и 5127 Бк/л по бета-активности. Использованный сорбент направляют на захоронение.
Стадия 2. 41 мл фильтрата, полученного на стадии 1, обрабатывают при перемешивании в течение 15 мин 1,012 г сорбента, аналогичного используемому на стадии 1. В процессе взаимодействия сорбента с радиоактивным раствором значение рН, равное 5, поддерживают введением в суспензию необходимого количества раствора гидроксида натрия. Затем твердую фазу отделяют от раствора фильтрацией. Степень очистки раствора от радионуклидов соответствует 98,44% по гамма-активности и 98,34% по бета-активности. Остаточная концентрация радионуклидов в растворе составляет 2568 Бк/л по гамма-активности и 683 Бк/л по бета-активности. Использованный сорбент направляют на захоронение.
Стадия 3. 36 мл фильтрата, полученного на стадии 2, обрабатывают при перемешивании в течение 15 мин 0,90 г сорбента, аналогичного используемому на предыдущих стадиях. В процессе взаимодействия сорбента с радиоактивным раствором значение рН, равное 6, поддерживают введением в суспензию необходимого количества раствора гидроксида натрия. Затем твердую фазу отделяют от раствора фильтрацией. Степень очистки раствора от радионуклидов составляет 99,78% по гамма-активности и 99,74% по бета-активности. Остаточная концентрация радионуклидов в растворе составляет 362 Бк/л по гамма-активности и 107 Бк/л по бета-активности. Отделенный от раствора сорбент используют при дальнейшей очистке новой порции раствора в цикле 2 на стадии 1.
Стадия 4. 30 мл фильтрата, полученного на стадии 3, обрабатывают при перемешивании в течение 15 мин 0,75 г сорбента, аналогичного используемому на предыдущих стадиях. В процессе взаимодействия сорбента с радиоактивным раствором значение рН, равное 5, поддерживают введением в суспензию необходимого количества раствора гидроксида натрия. Затем твердую фазу отделяют от раствора фильтрацией. Степень очистки раствора от радионуклидов составляет 99,97% по гамма-активности и 99,95% по бета-активности. Остаточная концентрация радионуклидов в растворе составляет 51 Бк/л по гамма-активности и 21 Бк/л по бета-активности. Очищенный раствор сливают. Отделенный от раствора сорбент используют при дальнейшей очистке новой порции раствора в цикле 2 на стадии 2.
Цикл 2.
Стадия 1. 30 мл новой порции исходного радиоактивного раствора обрабатывают при перемешивании в течение 15 мин 0,789 г сорбента после использования его на стадии 3 в цикле 1. В процессе взаимодействия сорбента с радиоактивным раствором значение рН понижается до 7. Затем твердую фазу отделяют от раствора фильтрацией. Степень очистки раствора от радионуклидов составляет 84,36% по гамма-активности и 84,98% по бета-активности. Остаточная концентрация радионуклидов в растворе составляет 25743 Бк/л по гамма-активности и 6181 Бк/л по бета-активности. Отделенный от раствора сорбент направляют на захоронение.
Стадия 2. 25 мл фильтрата, полученного на стадии 1 цикла 2, обрабатывают при перемешивании в течение 15 мин 0,64 г сорбента после использования его на стадии 4 в цикле 1. В процессе взаимодействия сорбента с радиоактивным раствором значение рН, равное 5, поддерживают введением в суспензию необходимого количества раствора гидроксида натрия. Затем твердую фазу отделяют от раствора фильтрацией. Степень очистки раствора от радионуклидов составляет 97,65% по гамма-активности и 97,73% по бета-активности. Остаточная концентрация радионуклидов в растворе составляет 3868 Бк/л по гамма-активности и 934 Бк/л по бета-активности. Отделенный от раствора сорбент направляют на захоронение.
Стадия 3. 20 мл фильтрата, полученного на стадии 2 цикла 2, обрабатывают 0,49 г сорбента, аналогичного используемому на стадиях 1-4 в цикле 1. В процессе взаимодействия сорбента с радиоактивным раствором значение рН, равное 5, поддерживают введением в суспензию необходимого количества раствора гидроксида натрия. Затем твердую фазу отделяют от раствора фильтрацией. Степень очистки раствора от радионуклидов составляет 99,69% по гамма-активности и 99,67% по бета-активности. Остаточная концентрация радионуклидов в растворе составляет 510 Бк/л по гамма-активности и 136 Бк/л по бета-активности. Отделенный от раствора сорбент может быть использован при дальнейшей очистке новой порции радиоактивного раствора.
Стадия 4. 15 мл фильтрата, полученного на стадии 3 цикла 2, обрабатывают при перемешивании в течение 15 мин 0,366 г исходного сорбента, аналогичного используемому на стадиях 1-4 цикла 1. В процессе взаимодействия сорбента с радиоактивным раствором значение рН, равное 4, поддерживают введением в суспензию необходимого количества раствора гидроксида натрия. Затем твердую фазу отделяют от раствора фильтрацией. Степень очистки раствора от радионуклидов составляет 99,97% по гамма-активности и 99,95% по бета-активности. Остаточная концентрация радионуклидов в растворе составляет 49 Бк/л по гамма-активности и 21 Бк/л по бета-активности. Очищенный раствор сливают. Отделенный от раствора сорбент может быть использован при дальнейшей очистке новой порции радиоактивного раствора.
Пример 7. Example 7
Проводят очистку радиоактивного раствора по условиям примера 2. Отличие заключается в том, что для извлечения фосфат-ионов 30 мл очищенного после стадии 2 раствора обрабатывают свежеосажденным гидроксидом титана массой 0,011 г в пересчете на ТiO2. Содержание фосфат-ионов в растворе до обработки свежеосажденным гидроксидом титана в пересчете на Р2O5 равно 12,6 мг/л, а после обработки раствора фосфат-ионов в нем не обнаружено. Степень очистки раствора от радионуклидов составляет 99,83% по гамма-активности и 99,68% по бета-активности. Остаточная концентрация радионуклидов в растворе составляет 77 Бк/л по гамма-активности и 34 Бк/л по бета-активности.The radioactive solution is purified according to the conditions of Example 2. The difference is that to extract phosphate ions, 30 ml of the solution purified after
Пример 8. Example 8
Проводят очистку радиоактивного раствора по условиям цикла 1 примера 6 за исключением того, что рН суспензии не регулируют, Сисх по гамма-активности составляет 146400 Бк/л, а Сисх по бета-активности составляет 36600 Бк/л. Степень очистки раствора от радионуклидов составляет 99,74% по гамма-активности и 99,48% по бета-активности. Остаточная концентрация радионуклидов в растворе составляет 425 Бк/л по гамма-активности и 190 Бк/л по бета-активности. После стадии 4 необходима дальнейшая дезактивация раствора.The radioactive solution is cleaned according to the conditions of
Из вышеприведенных примеров и таблицы следует, что заявленный способ по сравнению с прототипом обеспечивает высокоэффективную очистку жидких радиоактивных отход, содержащих высокий солевой фон, минеральные масла и твердые взвеси. Остаточная концентрация радионуклидов в очищенном растворе по гамма-активности не превышает 80 Бк/л, а по бета-активности - 35 Бк/л. Кроме того, преимуществами заявленного способа являются универсальность используемых материалов, так как в процессе очистки ЖРО происходит захват и гамма- и бета-активности, что не требует последовательной обработки технологических растворов несколькими специфическими сорбентами. Способ позволяет обеспечить надежную форму захоронения отработанного сорбента и характеризуется простотой аппаратурного оформления процесса. From the above examples and the table it follows that the claimed method in comparison with the prototype provides highly efficient cleaning of liquid radioactive waste containing high salt background, mineral oils and solid suspensions. The residual concentration of radionuclides in the purified solution does not exceed 80 Bq / l in gamma activity, and 35 Bq / l in beta activity. In addition, the advantages of the claimed method are the universality of the materials used, since in the process of LRW purification both gamma and beta activity are captured, which does not require sequential processing of technological solutions with several specific sorbents. The method allows to provide a reliable form of disposal of the spent sorbent and is characterized by the simplicity of the hardware design of the process.
Claims (8)
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
RU2001113209A RU2200994C2 (en) | 2001-05-14 | 2001-05-14 | Method for cleaning radioactive aqueous solutions from radionuclides |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
RU2001113209A RU2200994C2 (en) | 2001-05-14 | 2001-05-14 | Method for cleaning radioactive aqueous solutions from radionuclides |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
RU2001113209A RU2001113209A (en) | 2003-02-27 |
RU2200994C2 true RU2200994C2 (en) | 2003-03-20 |
Family
ID=20249626
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
RU2001113209A RU2200994C2 (en) | 2001-05-14 | 2001-05-14 | Method for cleaning radioactive aqueous solutions from radionuclides |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
RU (1) | RU2200994C2 (en) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
RU2446492C1 (en) * | 2011-01-12 | 2012-03-27 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Научно-исследовательский технологический институт имени А.П. Александрова" | Method of determining specific activity of radionuclides in low-activity and waste mineralised water |
-
2001
- 2001-05-14 RU RU2001113209A patent/RU2200994C2/en not_active IP Right Cessation
Non-Patent Citations (1)
Title |
---|
СОБОЛЕВ И.А., ХОМЧИК Л.Н. Обезвреживание радиоактивных отходов на централизованных пунктах. - М.: ЭНЕРГОАТОМИЗДАТ, 1983, кл. 5. * |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
RU2446492C1 (en) * | 2011-01-12 | 2012-03-27 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Научно-исследовательский технологический институт имени А.П. Александрова" | Method of determining specific activity of radionuclides in low-activity and waste mineralised water |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
Pansini | Natural zeolites as cation exchangers for environmental protection | |
Srimurali et al. | A study on removal of fluorides from drinking water by adsorption onto low-cost materials | |
US5745861A (en) | Method for treating mixed radioactive waste | |
US5024764A (en) | Method of making a composite filter | |
? nan et al. | Sorption studies of strontium on hydrous zirconium dioxide | |
CA2972799A1 (en) | Method for processing liquid radioactive waste and for the recovery thereof | |
US9659678B2 (en) | Method for removing cesium ions from water | |
Jiang et al. | Cesium removal from wastewater: High-efficient and reusable adsorbent K1. 93Ti0. 22Sn3S6. 43 | |
RU2467419C1 (en) | Method of cleaning still residues of liquid radioactive wastes from radioactive cobalt and caesium | |
RU2342720C1 (en) | Method of treating liquid radioactive wastes | |
RU2200994C2 (en) | Method for cleaning radioactive aqueous solutions from radionuclides | |
Kavitha et al. | Review and assessment on the separation of cesium and strontium from the aqueous stream | |
Aly et al. | Potential use of bagasse pith for the treatment of wastewater containing metals | |
CN113559820A (en) | Preparation method, application and recovery method of phosphorus removal adsorbent for fosfomycin pharmaceutical wastewater | |
JPS5815193B2 (en) | How to treat boron-containing water | |
JPH0550058A (en) | Adsorptive separation of heavy metals by tannin adsorbent and regenerating method for this adsorbent | |
RU2118856C1 (en) | method and apparatus for removing strontium and cesium radionuclides from solutions | |
Fuks et al. | Sorption of selected radionuclides from liquid radioactive waste by sorbents of biological origin: The alkaline earth alginates | |
WO2008002282A1 (en) | METHOD FOR DECONTAMINATION OF LIQUID RADIOACTIVE WASTES (VARIANTS), AND Cs-SELECTIVE SORBENT | |
RU2112289C1 (en) | Method for recovery of liquid radioactive wastes | |
RU2118945C1 (en) | Integrated processing of liquid radioactive wastes | |
RU2465665C1 (en) | Method of processing spent ion-exchange resins | |
RU2282906C2 (en) | Method for decontaminating radioactive aqueous solutions | |
JP2002031697A (en) | Method for treating radioactive waste liquid | |
RU2817393C1 (en) | Method of processing liquid radioactive wastes |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
MM4A | The patent is invalid due to non-payment of fees |
Effective date: 20150515 |