[go: up one dir, main page]
More Web Proxy on the site http://driver.im/

RU2181914C1 - Radioisotope production process - Google Patents

Radioisotope production process Download PDF

Info

Publication number
RU2181914C1
RU2181914C1 RU2000126023/06A RU2000126023A RU2181914C1 RU 2181914 C1 RU2181914 C1 RU 2181914C1 RU 2000126023/06 A RU2000126023/06 A RU 2000126023/06A RU 2000126023 A RU2000126023 A RU 2000126023A RU 2181914 C1 RU2181914 C1 RU 2181914C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
radioisotope
target
strontium
fragments
reactor
Prior art date
Application number
RU2000126023/06A
Other languages
Russian (ru)
Inventor
С.С. Абалин
А.И. Алдошин
В.Н. Барышников
Г.Ю. Григорьев
Н.Н. Пономарев-Степной
Д.Ю. Чувилин
Original Assignee
РНЦ "Курчатовский институт"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by РНЦ "Курчатовский институт" filed Critical РНЦ "Курчатовский институт"
Priority to RU2000126023/06A priority Critical patent/RU2181914C1/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2181914C1 publication Critical patent/RU2181914C1/en

Links

Images

Landscapes

  • Particle Accelerators (AREA)

Abstract

FIELD: production of strontium-89 radioisotope for oncologic disease treatment in medicine. SUBSTANCE: method using most commonly known nuclear research reactors with thermal spectrum of neutrons involves irradiation of target containing fissionable material with nuclear reactor neutrons followed by removal of desired radioisotope from target. The latter has fissionable- layer thickness ensuring exit of fission fragments from its surface due to energy of recoil nuclei. Fission fragments are removed from exit area by inert gas current supplied to filtering zone for separating aerosol particles. Then gas current is conveyed to pre-cooling space wherein gaseous fragment of Kr-89, being predecessor of Sr-89 in decay chain of fragments having mass 89, is separated from accompanying radioisotopes due to their faster natural decomposition. After separation Kr-89 is passed to trapping system wherein Kr-89 is held till complete disintegration into desired radioisotope Sr-89. EFFECT: enhanced productivity of process. 4 cl, 3 dwg

Description

Изобретение относится к реакторной технологии получения радиоизотопов. The invention relates to a reactor technology for producing radioisotopes.

Настоящее изобретение может быть использовано для производства радиоизотопа стронций-89, нашедшего широкое применение в ядерной медицине при терапии онкологических заболеваний. Минздрав России в 1999 г. разрешил применение в клинических условиях препарата "Раствор стронция-89 хлорида, изотонический" [Приказ Минздрава РФ 128 от 15.04.99; регистрационное удостоверение 99/128/1 от 19.04.99]. The present invention can be used for the production of the strontium-89 radioisotope, which has found wide application in nuclear medicine in the treatment of cancer. The Ministry of Health of Russia in 1999 authorized the use in clinical conditions of the drug “Solution of strontium-89 chloride, isotonic" [Order of the Ministry of Health of the Russian Federation 128 of 04/15/99; registration certificate 99/128/1 of 04/19/99].

Благодаря большому разнообразию радиоизотопов с их помощью можно изучать и лечить любую систему организма человека: кровеносную, дыхательную, сердечно-сосудистую, пищеварительную, водно-солевого обмена, головной и спинной мозг. С помощью радиоизотопов можно выявить объемные процессы - опухоли и метастазы, воспалительные очаги [Н. Работнов. Радиационная фармакология - революция в здравоохранении. Ядерное общество, 2-3, сентябрь 1999, стр.35-38] . Производство медицинских радиоизотопов превратилось в важную отрасль индустрии, на которую приходится более 50 % годового производства радиоизотопов во всем мире. О масштабах использования радиоизотопов в медицине говорит, например, тот факт, что сегодня каждый четвертый пациент, обращающийся в США в поликлинику, и каждый третий, поступающий в больницу, направляется на диагностические и терапевтические процедуры с использованием радиоактивных изотопов. Общее число таких процедур составляет десятки миллионов. Due to the wide variety of radioisotopes, they can be used to study and treat any system of the human body: circulatory, respiratory, cardiovascular, digestive, water-salt metabolism, brain and spinal cord. Using radioisotopes, it is possible to identify volumetric processes - tumors and metastases, inflammatory foci [N. Rabotnov. Radiation pharmacology is a revolution in healthcare. Nuclear Society, 2-3, September 1999, pp. 35-38]. The production of medical radioisotopes has become an important industry sector, which accounts for more than 50% of the annual production of radioisotopes worldwide. The scale of the use of radioisotopes in medicine is evidenced, for example, by the fact that today, one in four patients who go to the polyclinic in the USA and one in three who go to the hospital are referred for diagnostic and therapeutic procedures using radioactive isotopes. The total number of such procedures is tens of millions.

Стремительное развитие радиоизотопной диагностики и терапии в медицинской практике обусловлено продолжающимися разработками новых модификаций регистрирующей аппаратуры и особенно новых радиофармацевтических препаратов. Одним из наиболее современных и эффективных терапевтических радиоизотопов является стронций-89. Он используется в онкологии для обезболивания, позволяя отказаться от наркотических веществ. Препарат стронция-89 вводится в организм, сорбируется и распространяется по костным метастазам, обеспечивая длительный обезболивающий эффект, в результате чего отпадает необходимость в частом введении наркотиков, избавляя больного от эффекта привыкания. The rapid development of radioisotope diagnostics and therapy in medical practice is due to the ongoing development of new modifications of recording equipment and especially new radiopharmaceuticals. One of the most modern and effective therapeutic radioisotopes is strontium-89. It is used in oncology for pain relief, allowing you to abandon narcotic substances. The strontium-89 drug is introduced into the body, sorbed and distributed through bone metastases, providing a long-lasting analgesic effect, as a result of which there is no need for frequent drug administration, saving the patient from the addictive effect.

Стронций-89 имеет следующие радиационные характеристики:
- период полураспада T1/2=50,5 сут;
- способ распада -β- (распадается в стабильный изотоп 89Y);
- максимальная энергия β--частиц Eβ =1463 кэВ;
- энергия сопутствующего γ-излучения Eγ =909,1 кэВ;
- выход γ-квантов - 9,30•10-5 (Бк•с)-1.
Strontium-89 has the following radiation characteristics:
- half-life T 1/2 = 50.5 days;
- the decay method -β - (decays into a stable isotope 89 Y);
- maximum energy β- - particles E β = 1463 keV;
- energy of the accompanying γ-radiation E γ = 909.1 keV;
- the output of gamma rays is 9.30 • 10 -5 (Bq • s) -1 .

Известен реакторный способ получения радиоизотопа стронций-89, заключающийся в облучении нейтронами природного стронция [В.И.Левин. Получение радиоактивных изотопов. М.: Атомиздат, 1972, с.169]. В этом способе мишень из металлического стронция облучают в нейтронном потоке ядерного реактора с тепловым спектром нейтронов. Природный стронций имеет следующий изотопный состав: 84Sr 0,56%, 86Sr 9,9%, 87Sr 7,0%, 88Sr 82,6%. В результате реакции радиационного захвата 88Sr(n,γ)89Sr в мишени образуется целевой радиоизотоп стронций-89. Способ удобен тем, что он реализуется в обычном исследовательском ядерном реакторе. Однако сечение реакции радиационного захвата в тепловой области энергий нейтронов составляет всего 6•10-27 см2, что ограничивает производительность этого способа. Как правило, для облучения используют высокообогащенную мишень с содержанием 88Sr>99,9%. Применение обогащенного стронция связано с необходимостью подавления образования стронция-85 по реакции 84Sr(n,γ)85Sr, являющегося нежелательной примесью, и стремлением увеличить наработку целевого радиоизотопа стронций-89.A known reactor method for producing a radioisotope of strontium-89, which consists in irradiating natural strontium with neutrons [V.I. Levin. Getting radioactive isotopes. M .: Atomizdat, 1972, p. 169]. In this method, a strontium metal target is irradiated in a neutron flux of a nuclear reactor with a thermal neutron spectrum. Natural strontium has the following isotopic composition: 84 Sr 0.56%, 86 Sr 9.9%, 87 Sr 7.0%, 88 Sr 82.6%. As a result of the radiation capture reaction 88 Sr (n, γ) 89 Sr, a target strontium-89 radioisotope is formed in the target. The method is convenient in that it is implemented in a conventional research nuclear reactor. However, the cross section for the radiation capture reaction in the thermal region of neutron energies is only 6 • 10 -27 cm 2 , which limits the performance of this method. As a rule, a highly enriched target with a content of 88 Sr> 99.9% is used for irradiation. The use of enriched strontium is associated with the need to suppress the formation of strontium-85 by the reaction of 84 Sr (n, γ) 85 Sr, which is an undesirable impurity, and the desire to increase the operating time of the target radioisotope of strontium-89.

За прототип выбран реакторный способ получения стронция-89, включающий облучение мишени с делящимся веществом в ядерном реакторе и последующее удаление из мишени целевого радиоизотопа [патент RU 2155398 С1, МПК G 21 G 1/08, опубл. 27.08.2000 г.]. Мишенью является жидкосолевое ядерное топливо, представляющее собой расплав фтористых солей, содержащий делящийся материал. Под действием облучения в жидкосолевом топливе образуются осколки деления. Один из осколков, криптон-89, является предшественником стронция-89 в цепочке распада осколков деления с атомной массой 89. Из солевого расплава криптон удаляют барботированием инертным газом. В системе улавливания криптон-89 выдерживают до полного распада в целевой радиоизотоп. For the prototype, a reactor method for producing strontium-89 was selected, including irradiating a target with fissile material in a nuclear reactor and subsequent removal of the target radioisotope from the target [patent RU 2155398 C1, IPC G 21 G 1/08, publ. August 27, 2000]. The target is liquid-salt nuclear fuel, which is a melt of fluoride salts containing fissile material. Under the action of irradiation, fission fragments are formed in liquid salt fuel. One of the fragments, krypton-89, is the precursor of strontium-89 in the decay chain of fission fragments with an atomic mass of 89. Krypton is removed from the salt melt by bubbling with an inert gas. In the capture system, krypton-89 is maintained until complete decay into the target radioisotope.

К недостаткам известного способа относятся высокая температура расплава и его коррозионная активность, которые требуют изготовления установки из коррозионно-устойчивых материалов, способных работать в агрессивной среде. Выделение радиоизотопа необходимо проводить из циркулирующего топлива при высокой упругости паров делящегося материала в свободном объеме топливного канала. The disadvantages of this method include the high temperature of the melt and its corrosive activity, which require the manufacture of the installation of corrosion-resistant materials capable of operating in an aggressive environment. Isolation of the radioisotope must be carried out from circulating fuel at high vapor pressure of fissile material in the free volume of the fuel channel.

В основу изобретения положены требования повышения производительности и технологичности нового способа получения радиоизотопа стронций-89 при сохранении высокой удельной активности и радиоизотопной чистоты, возможность использования для его производства реакторов с тепловым спектром нейтронов. The invention is based on the requirements of increasing the productivity and manufacturability of a new method for producing the strontium-89 radioisotope while maintaining high specific activity and radioisotope purity, the possibility of using reactors with a thermal neutron spectrum for its production.

Поставленная задача решена тем, что в способе получения радиоизотопа Sr-89, включающем облучение мишени, содержащей делящийся материал, нейтронами ядерного реактора и последующее удаление из мишени целевого радиоизотопа, мишень выполняют с толщиной делящегося слоя, обеспечивающей возможность выхода с ее поверхности осколков деления за счет энергии ядер отдачи, осколки деления удаляют из зоны выхода потоком инертного газа, поток подают в зону фильтрации, отделяют аэрозольные частицы, направляют поток в объем предварительной выдержки, где осколочный газообразный Кr-89, являющийся предшественником Sr-89 в цепочке распада осколочных элементов с атомной массой 89, отделяют от сопутствующих радиоизотопов за счет их более быстрого естественного распада, после чего направляют Кr-89 в систему улавливания, в которой выдерживают Кr до полного распада в целевой радиоизотоп Sr-89. The problem is solved in that in the method for producing a radioisotope Sr-89, which includes irradiating a target containing fissile material with neutrons of a nuclear reactor and subsequent removal of the target radioisotope from the target, the target is performed with the thickness of the fissile layer, allowing fission fragments to exit from its surface due to energy of the recoil nuclei, fission fragments are removed from the exit zone by an inert gas stream, the stream is fed to the filtration zone, aerosol particles are separated, the stream is directed to the preliminary exposure volume, where the fragmented gaseous Kr-89, which is the precursor of Sr-89 in the decay chain of fragmentation elements with an atomic mass of 89, is separated from the accompanying radioisotopes due to their faster natural decay, after which the Kr-89 is sent to a capture system in which Kr is maintained until complete decay in the target radioisotope Sr-89.

В качестве делящегося материала может быть использован уран-233, и/или уран-235, и/или уран-238, и/или плутоний-238, и/или другие трансурановые элементы. Uranium-233, and / or uranium-235, and / or uranium-238, and / or plutonium-238, and / or other transuranium elements can be used as fissile material.

Облучение слоя делящегося материала проводится в активной зоне исследовательского или энергетического ядерного реактора с тепловым спектром нейтронов. The fissile material layer is irradiated in the core of a research or energy nuclear reactor with a thermal neutron spectrum.

В основу предлагаемого способа производства радиоизотопа стронций-89 положены два параметра, характеризующих процесс деления тяжелых ядер нейтронами: высокая энергия отдачи осколка и наличие в генетической цепочке распада элементов с атомной массой А=89 89Se-->89Br-->89Kr-->89Rb-->89Sr газообразного предшественника стронция-89 - радиоизотопа инертного газа криптон-89. Известно, что образующиеся в акте деления тяжелый и легкий осколки обладают энергией около 70 и 100 МэВ соответственно и значительным электрическим зарядом. На большей части пути осколок деления теряет свою энергию в основном вследствие ионизации атомов решетки топлива. Средний пробег осколка зависит от свойств тормозящего вещества. Для наиболее распространенного вида ядерного топлива диоксида урана UО2 пробег составляет 6 и 9 мкм для тяжелого и легкого осколков соответственно [Ю.Г.Дегальцев, Н.Н.Пономарев-Степной, В. Ф. Кузнецов. Поведение высокотемпературного ядерного топлива при облучении. М.: Энергоатомиздат, 1987, стр.103]. Имеются и другие оценки величины пробега осколков Кr Хе - до 10-20 мкм [Ю.В.Чечеткин, Е.К.Якшин, В.М.Ещеркин. Очистка радиоактивных газообразных отходов АЭС. М.: Энергоатомиздат, 1986, стр. 31].The proposed method for the production of the strontium-89 radioisotope is based on two parameters characterizing the process of fission of heavy nuclei by neutrons: the high recoil energy of the fragment and the presence in the genetic chain of decay of elements with atomic mass A = 89 89 Se -> 89 Br -> 89 Kr- -> 89 Rb -> 89 Sr of the gaseous precursor of strontium-89 - a radioisotope of the inert gas krypton-89. It is known that the heavy and light fragments formed in the fission act have energies of about 70 and 100 MeV, respectively, and a significant electric charge. On most of the path, the fission fragment loses its energy mainly due to the ionization of the atoms of the fuel lattice. The average range of a fragment depends on the properties of the inhibitory substance. For the most common type of nuclear fuel, uranium dioxide UO 2, the mileage is 6 and 9 μm for heavy and light fragments, respectively [Yu.G. Degaltsev, NN Ponomarev-Stepnoy, VF Kuznetsov. The behavior of high-temperature nuclear fuel during irradiation. M .: Energoatomizdat, 1987, p. 103]. There are other estimates of the mean free path of Kr Xe fragments - up to 10-20 microns [Yu.V. Chechetkin, E.K. Yakshin, V.M.Escherkin. Purification of radioactive gaseous waste from nuclear power plants. M .: Energoatomizdat, 1986, p. 31].

Начальным элементом цепочки распада осколков с атомной массой А=89 является селен-89 с периодом полураспада 0,4 с [В.М.Колобашкин, П.М.Рубцов, В. Д. Ружанский и др. Радиационные характеристики облученного ядерного топлива. Справочник. М.: Энергоатомиздат, 1983, стр.29]. Если деление произошло в топливном блочке на глубине не более длины пробега осколка деления в этом материале или в тонком слое делящегося слоя, толщина которого соизмерима с длиной пробега, то за счет высокой энергии отдачи заметная доля осколков 89Se покинет делящийся материал и перейдет в газовый зазор, разделяющий топливо и внешнюю конструкционную оболочку топливного элемента. Толщина газового зазора в 10-20 мм обеспечивает полное торможение и термализацию осколка [К.Н.Мухин. Введение в ядерную физику. М.: Атомиздат, 1965, стр.389]. Поскольку период полураспада 89Se составляет всего 0,4 с, то за время 2-3 с практически все ядра селена-89 переходят в следующий элемент цепочки - бром-89. В свою очередь 89Вr с T1/2=4,6 с распадается в относительно долгоживущий криптон-89, период полураспада которого более 190 с. Подавляющая часть сопутствующих криптону-89 осколков деления, являющихся металлами, металлоидами или щелочноземельными элементами, имеют тенденцию к осаждению на поверхность конструкции топливного канала. Исключение составляют лишь осколки криптона и ксенона, которые в течение всего времени своего существования остаются в газообразном состоянии, накапливаясь в зазоре между топливом и стенкой канала. Потоком инертного газа, например гелия или аргона, газообразные осколки удаляют из зазора топливного канала и направляют в системы улавливания и очистки, где их отделяют от аэрозолей и твердых частиц и затем направляют в объем предварительной выдержки, в котором криптон-89, являющийся предшественником стронция-89, отделяют от сопутствующих ему радиоизотопов за счет их естественного распада, после чего криптон-89 направляют в систему улавливания, где его выдерживают до полного распада в целевой радиоизотоп стронций-89. Время жизни 89Kr - 190,7 с, вполне достаточно для организации этого процесса.The initial element of the decay chain of fragments with atomic mass A = 89 is selenium-89 with a half-life of 0.4 s [V.M. Kolobashkin, P. M. Rubtsov, V. D. Ruzhansky et al. Radiation characteristics of irradiated nuclear fuel. Directory. M .: Energoatomizdat, 1983, p.29]. If the fission occurred in the fuel block at a depth not exceeding the mean free path of the fission fragment in this material or in a thin layer of a fissile layer, the thickness of which is commensurate with the mean free path, then due to the high recoil energy, a noticeable fraction of 89 Se fragments will leave the fissile material and pass into the gas gap separating the fuel and the outer structural shell of the fuel cell. The thickness of the gas gap of 10-20 mm provides complete braking and thermalization of the fragment [K.N. Mukhin. Introduction to nuclear physics. M .: Atomizdat, 1965, p. 389]. Since the half-life of 89 Se is only 0.4 s, in the course of 2-3 s, almost all nuclei of selenium-89 pass into the next element of the chain - bromine-89. In turn, 89 Br with T 1/2 = 4.6 s decays into a relatively long-lived krypton-89, whose half-life is more than 190 s. The vast majority of fission fragments accompanying krypton-89, which are metals, metalloids, or alkaline earth elements, tend to deposit on the surface of the fuel channel structure. The only exceptions are fragments of krypton and xenon, which throughout the entire time of their existence remain in a gaseous state, accumulating in the gap between the fuel and the channel wall. With a stream of inert gas, such as helium or argon, gaseous fragments are removed from the gap of the fuel channel and sent to trapping and purification systems, where they are separated from aerosols and solid particles and then sent to the preliminary exposure volume, in which krypton-89, which is the precursor of strontium- 89, are separated from the accompanying radioisotopes due to their natural decay, after which krypton-89 is sent to the capture system, where it is kept until complete decay to the target strontium-89 radioisotope. The lifetime of 89 Kr is 190.7 s, which is enough to organize this process.

Большая производительность предложенного способа получения радиоизотопа стронций-89 обусловлена высоким сечением реакции деления (n,f) на таких ядрах, как 235U, 233U или 239Pu, достигающим величины 600-800•10-24 см2 для тепловых нейтронов, и значительным выходом осколка криптон-89 в акте деления - около 4-5%. Согласно оценкам производительность нового способа будет в 1000 и более раз выше, чем в способе, выбранном в качестве прототипа. Существенное отличие периодов полураспада радиоизотопов криптона 89Кr и 90Kr, составляющих соответственно 190,7 и 32,2 с, позволяет за счет выдержки газовой фазы, удаленной из топливного канала, снизить содержание примеси стронция-90 в целевом продукте до уровня ~ 10-4 ат.% и таким образом обеспечить высокую радиоизотопную чистоту стронция-89.The high productivity of the proposed method for producing the strontium-89 radioisotope is due to the high cross section of the fission reaction (n, f) on such nuclei as 235 U, 233 U or 239 Pu, reaching 600-800 • 10 -24 cm 2 for thermal neutrons, and significant the output of the krypton-89 fragment in the act of fission is about 4-5%. According to estimates, the performance of the new method will be 1000 or more times higher than in the method selected as a prototype. A significant difference in the half-lives of the 89 Kr and 90 Kr krypton radioisotopes, which are 190.7 and 32.2 s, respectively, makes it possible to reduce the content of strontium-90 impurity in the target product by the exposure of the gas phase removed from the fuel channel to ~ 10 -4 at.% and thus ensure high radioisotope purity of strontium-89.

Тонкопленочные слои ядерного топлива из металла, окисла или другого химического соединения обладают рядом достоинств по сравнению с другими видами топлива, такими, например, как расплавы фтористых или хлористых солей, водный раствор солей урана. Основные из них:
- простота изготовления равномерной пленки толщиной 5-10 мкм из U, UО2 или UN по всей длине топливного канала;
- исключение циркуляции топлива;
- низкая упругость пара делящегося материала в зазоре топливного канала;
- совместимость с широким спектром конструкционных материалов.
Thin-film layers of nuclear fuel from a metal, oxide, or other chemical compound have several advantages over other types of fuel, such as, for example, molten fluoride or chloride salts, an aqueous solution of uranium salts. The main ones are:
- ease of manufacturing a uniform film with a thickness of 5-10 microns from U, UO 2 or UN along the entire length of the fuel channel;
- exclusion of fuel circulation;
- low vapor pressure of fissile material in the gap of the fuel channel;
- compatibility with a wide range of structural materials.

Предложенный способ производства радиоизотопа стронция-89 может быть осуществлен следующим образом. The proposed method for the production of a strontium-89 radioisotope can be carried out as follows.

Двуокись урана UO2 или металлический уран наносят тонким слоем на внешнюю поверхность цилиндрической трубы из коррозионно-устойчивого металла, являющейся составной частью топливного канала. Толщина делящегося слоя не превышает 5-7 мкм, что обеспечивает высокий удельный выход осколков. Внутренняя поверхность трубы охлаждается проточной водой, что обеспечивает теплосъем в процессе работы канала в ядерном реакторе. Делящийся слой заключен в металлическую герметичную оболочку, соединенную с газовым контуром. Топливный канал размещают в активной зоне или отражателе ядерного реактора, в котором поддерживают условия протекания реакции деления. В результате реакции деления урана-235 в газовый зазор между делящимся слоем и металлической оболочкой топливного канала поступают осколочные элементы. Подавляющая часть осколков, являющихся тугоплавкими нелетучими металлами, металлоидами или щелочноземельными элементами, осаждаются на поверхность конструкции топливного канала. Исключение составляют лишь осколки криптона и ксенона, которые в течение всего времени своего существования остаются в газообразном состоянии, накапливаясь в зазоре между топливом и стенкой канала. Потоком инертного газа, например гелием или аргоном, их удаляют из активной зоны реактора и по герметичному контуру через систему фильтрации направляют в объем предварительной выдержки, где криптон-89 очищают от сопутствующего ему криптона-90 за счет естественного распада последнего, дающего долгоживущий радиоизотоп стронций-90, а затем криптон-89 направляют в систему улавливания, где он остается до полного распада в целевой радиоизотоп стронций-89. Система улавливания представляет собой набор газовых ловушек, объем которых достаточен для накопления криптона в течение нескольких десятков минут. Образовавшийся в результате распада криптона-89 радиоизотоп стронций-89 удаляют из транспортного инертного газа с помощью сорбции в угольной ловушке или химического взаимодействия в кислотной среде. Очищенный от целевого радиоизотопа транспортный инертный газ рециркулируют в активную зону реактора. После удаления из системы улавливания радиоизотоп стронций-89 подвергают окончательной радиохимической очистке и переводят в товарную форму.Uranium dioxide UO 2 or metallic uranium is applied in a thin layer to the outer surface of a cylindrical pipe made of corrosion-resistant metal, which is an integral part of the fuel channel. The thickness of the fissile layer does not exceed 5-7 microns, which provides a high specific yield of fragments. The inner surface of the pipe is cooled by running water, which provides heat removal during operation of the channel in a nuclear reactor. The fissile layer is enclosed in a metal sealed enclosure connected to the gas circuit. The fuel channel is placed in the active zone or reflector of a nuclear reactor in which the fission reaction conditions are maintained. As a result of the uranium-235 fission reaction, fragmentation elements enter the gas gap between the fissile layer and the metal shell of the fuel channel. The vast majority of fragments, which are refractory non-volatile metals, metalloids or alkaline earth elements, are deposited on the surface of the fuel channel structure. The only exceptions are fragments of krypton and xenon, which throughout the entire time of their existence remain in a gaseous state, accumulating in the gap between the fuel and the channel wall. With an inert gas stream, for example helium or argon, they are removed from the reactor core and sent to the pre-exposure volume through a sealed circuit through a filtration system, where krypton-89 is cleaned of the accompanying krypton-90 due to the natural decay of the latter, giving a long-lived strontium radioisotope - 90, and then krypton-89 is sent to the capture system, where it remains until the decay into the target strontium-89 radioisotope. The capture system is a set of gas traps, the volume of which is sufficient for the accumulation of krypton for several tens of minutes. The strontium-89 radioisotope resulting from the decay of krypton-89 is removed from a transport inert gas by sorption in a coal trap or by chemical interaction in an acidic medium. Purified from the target radioisotope transport inert gas is recycled to the reactor core. After removal of the strontium-89 radioisotope from the capture system, it is subjected to final radiochemical purification and transferred to the commodity form.

В качестве примера реализации предложенного способа рассмотрим следующие варианты ядерно-физических установок. As an example of the implementation of the proposed method, we consider the following options for nuclear physics facilities.

Пример 1. Петлевое устройство в исследовательском реакторе "ИР-8". Example 1. The loopback device in the research reactor "IR-8".

Активная зона реактора "ИР-8" состоит из 16 ТВС типа ИРТ-3М. Длина активной части тепловыделяющих сборок 58 см, содержание урана - 90 г, а его обогащение - 90% 235U.The active zone of the IR-8 reactor consists of 16 fuel assemblies of the IRT-3M type. The length of the active part of the fuel assemblies is 58 cm, the uranium content is 90 g, and its enrichment is 90% 235 U.

Боковая поверхность активной зоны окружена слоями металлического бериллия толщиной 30 см, причем внутренние слои сменные. Использование бериллия позволяет уменьшить объем активной зоны и получить в отражателе максимальную плотность нейтронов. The lateral surface of the active zone is surrounded by 30 cm thick layers of metallic beryllium, the inner layers being interchangeable. The use of beryllium allows to reduce the volume of the active zone and to obtain the maximum neutron density in the reflector.

Основные параметры реактора "ИР-8" следующие: мощность 8 МВт; площадь поверхности теплоотдачи 21,9 м2; средняя тепловая нагрузка 344 кВт/м2; температура воды на входе (выходе) из активной зоны 47,5 (54,5)oС; объем активной зоны 47,4 л; масса 235U в активной зоне 4,35 кг; максимальная плотность потока тепловых нейтронов •1014 нейтрон/(см2•с): в активной зоне - 1,5, в заполненных водой отверстиях сменных бериллиевых блоков отражателя - 2,5.The main parameters of the IR-8 reactor are as follows: 8 MW power; heat transfer surface area of 21.9 m 2 ; average heat load 344 kW / m 2 ; water temperature at the inlet (outlet) from the core 47.5 (54.5) o C; core volume 47.4 l; weight 235 U in the core 4.35 kg; maximum thermal neutron flux density • 10 14 neutrons / (cm 2 • s): in the core - 1.5, in the holes filled with water for replaceable beryllium reflector blocks - 2.5.

Металлический канал, изготовленный из нержавеющей стали ОХ18Н10Т, содержащий цилиндрический трубчатый топливный элемент (ТЭ), на внешней поверхности которого нанесен слой металлического урана-235 90%-го обогащения, соединенный с газовым контуром, размещают вместо одной из тепловыделяющих сборок в активной зоне реактора ИР-8. Отвод тепла от топливного элемента при работе реактора на мощности обеспечивается дистиллированной водой реактора, прокачиваемой по внутреннему объему ТЭ. Температура теплоносителя ≈ 50oС. Транспортировку газообразных продуктов, содержащих радиоизотоп криптон-89, за пределы реактора осуществляют с помощью аргона. Расход газа составляет ~ 1 л/мин. Газовый контур снабжен системой аэрозольных фильтров, содержащих материал ФПП-17-1,5, и фильтров ФМСИ для улавливания радиоактивных изотопов йода. По герметичному контуру газовый поток подают в металлическую емкость, в которой его выдерживают до полного распада криптона-90, предшественника примесного радиоизотопа стронций-90. Затем газовый поток направляют в систему улавливания для окончательной выдержки в течение 30 минут до полного распада криптона-89. После охлаждения в теплообменнике аргон рециркулируют в топливный раствор.A metal channel made of ОХ18Н10Т stainless steel, containing a cylindrical tubular fuel element (TE), on the outer surface of which a layer of 90% enriched uranium-235 metal is applied, connected to the gas circuit, is placed instead of one of the fuel assemblies in the active zone of the IR reactor -8. Heat removal from the fuel cell during reactor operation at power is provided by the distilled water of the reactor pumped through the internal volume of the fuel cell. The temperature of the coolant is ≈ 50 o C. The transportation of gaseous products containing the krypton-89 radioisotope outside the reactor is carried out using argon. The gas flow rate is ~ 1 l / min. The gas circuit is equipped with a system of aerosol filters containing FPP-17-1.5 material, and FMSI filters for trapping radioactive isotopes of iodine. The gas stream is fed through a sealed circuit into a metal container in which it is maintained until the complete decay of krypton-90, the precursor of the strontium-90 impurity radioisotope. Then the gas stream is sent to the capture system for final exposure for 30 minutes until the complete decay of krypton-89. After cooling in the heat exchanger, argon is recycled to the fuel solution.

Пример 2. Петлевое устройство в реакторной установке "Руслан". Example 2. The loopback device in the reactor plant "Ruslan".

В качестве базовой реакторной установки, на которой может быть реализована новая технология производства осколочного радиоизотопа стронция-89, выбрана специальная реакторная установка "Руслан" бассейнового типа с реактором типа Р-1, предназначенная для производства радиоизотопной продукции общехозяйственного значения. As a basic reactor installation, on which a new technology for the production of the strontium-89 fragmentation radioisotope can be implemented, a special pool-type Ruslan reactor installation with a R-1 reactor designed for the production of radioisotope products of general economic importance is selected.

Реакторная установка "Руслан" включает:
- реактор с активной зоной и отражателем;
- двухконтурную систему охлаждения активной зоны;
- систему управления и защиты;
- системы безопасности;
Реактор Р-1 размещается в открытом сверху металлическом корпусе. Активная зона реактора погружена в бассейн с водой и охлаждается потоком воды, проходящим через нее в направлении сверху - вниз. Движущий напор создается столбом воды над активной зоной.
The Ruslan reactor plant includes:
- reactor with core and reflector;
- dual-circuit core cooling system;
- control and protection system;
- security systems;
The R-1 reactor is located in a metal casing open at the top. The reactor core is immersed in a pool of water and is cooled by a stream of water passing through it in a top-down direction. The driving pressure is created by a column of water above the core.

Активная зона набирается из рабочих и специализированных кассет, а также кассет СУЗ (с регулирующими стержнями и стрежнями аварийной защиты). Во внутреннюю полость кассет устанавливаются центральные сборки с блоками для наработки специализированной и коммерческой радиоизотопной продукции. The active zone is recruited from working and specialized cassettes, as well as CPS cassettes (with control rods and emergency protection rods). Central assemblies with blocks are installed in the internal cavity of the cassettes for operating specialized and commercial radioisotope products.

На периферии активной зоны, по ее периметру, размещается трехрядный радиальный экран, предназначенный для полезного использования боковой утечки нейтронов из активной зоны. Все кассеты располагаются в активной зоне и экране по треугольной сетке с шагом 125 мм. On the periphery of the active zone, along its perimeter, there is a three-row radial screen designed for the useful use of lateral neutron leakage from the active zone. All cassettes are located in the active zone and screen on a triangular grid with a pitch of 125 mm.

В состав рабочих и специализированных, а также кассет СУЗ входит по четыре концентрически расположенных шестигранных твэла с высотой активной части около 1000 мм. Наружный размер кассеты "под ключ" составляет 121 мм. Все топливные кассеты выполнены без наружного чехла. The structure of workers and specialized, as well as CPS cassettes includes four concentrically arranged hexagonal fuel elements with a height of the active part of about 1000 mm. The external size of the turnkey cartridge is 121 mm. All fuel cartridges are made without an external cover.

Центральная водяная полость в кассетах ограничивается несущей трубой, проходящей во внутреннем твэле. В рабочих кассетах центральная полость служит для установки центральной сборки, а в кассете СУЗ - для размещения регулирующего или аварийного стержня. The central water cavity in the cassettes is limited by the carrier pipe passing in the internal fuel element. In the working cassettes, the central cavity serves to install the central assembly, and in the CPS cassette - to accommodate the control or emergency rod.

На фиг. 1 изображена схема газового контура для наработки Sr-89 в реакторе "Руслан", где 1 - активная зона; 2 - облучательное устройство; 3 - вентиль; 4 - линия задержки; 5 - фильтр; 6 - газодувка; 7 - вентиль; 8 - устройство осаждения стронция; 9 - вентиль; 10 - фильтр; 11 - вентиль. Реакторная петля представляет собой замкнутый герметичный контур, включающий в себя облучательное устройство, трубопровод, запорную арматуру, фильтры очистки, газодувку и другие технологические элементы. Порядок его работы следующий. In FIG. 1 shows a diagram of a gas circuit for operating Sr-89 in the Ruslan reactor, where 1 is the core; 2 - irradiation device; 3 - valve; 4 - delay line; 5 - filter; 6 - gas blower; 7 - valve; 8 - a device for the deposition of strontium; 9 - valve; 10 - filter; 11 - valve. The reactor loop is a closed tight circuit, which includes an irradiation device, a pipeline, shutoff valves, purification filters, a gas blower and other technological elements. The order of his work is as follows.

После вывода реактора на мощность открываются вентили 3, 7, 9 и 11 и включается газодувка 6. Транспортный инертный газ, пройдя облучательное устройство 2, поступает в линию задержки 4, функцию которой выполняет трубка, отводящая газ от облучательного устройства. Назначение линии задержки состоит в удержании газа перед поступлением в устройство осаждения 8 на время, достаточное для распада криптона-90 - предшественника основного примесного элемента стронций-90, до приемлемого, с точки зрения медицинских требований, уровня. After the reactor is brought to power, valves 3, 7, 9 and 11 open and gas blower 6 is turned on. Transport inert gas, passing through the irradiation device 2, enters the delay line 4, the function of which is performed by a pipe that exhausts gas from the irradiation device. The purpose of the delay line is to hold the gas before entering the deposition device 8 for a time sufficient for the decay of krypton-90 - the precursor of the main impurity element of strontium-90, to an acceptable level from the point of view of medical requirements.

Длина, диаметр отводящей трубки и расход газа определяются из условия обеспечения требуемой чистоты целевого радиоизотопа по примеси стронция-90, предельное содержание которого в готовом препарате не должно превышать величины 2•10-4%. Например, при расходе газа 0,2 л/мин, времени задержки 10 мин и внутреннем диаметре трубки 10 мм длина линии задержки составит 26 м.The length, diameter of the discharge tube and gas flow rate are determined from the condition of ensuring the required purity of the target radioisotope by strontium-90 impurity, the maximum content of which in the finished product should not exceed 2 • 10 -4 %. For example, with a gas flow rate of 0.2 l / min, a delay time of 10 minutes and an inner tube diameter of 10 mm, the length of the delay line will be 26 m.

Не осевшие в линии задержки 4 изотопы рубидия и стронция улавливаются на фильтре 5. После прохождения фильтра газ поступает в устройство осаждения стронция-89 8. Время, требующееся для распада криптона-89 в целевой радиоизотоп, составляет ~ 15 мин. Не осевшие в устройстве осаждения 8 изотопы рубидия и стронция улавливаются на фильтре 10, а газ возвращается в реактор. Rubidium and strontium isotopes that have not settled in the delay line 4 are trapped on filter 5. After passing through the filter, gas enters the strontium-89 deposition device 8. The time required for the decay of krypton-89 into the target radioisotope is ~ 15 min. Rubidium and strontium isotopes not deposited in the deposition device 8 are trapped on the filter 10, and the gas is returned to the reactor.

После окончания цикла наработки стронция-89 вентили 7 и 9 закрываются. Осевший в устройстве осаждения 8 и на фильтре 10 стронций-89 извлекается по специально разработанной технологии. After the end of the operating cycle of strontium-89, valves 7 and 9 are closed. Settled in the deposition device 8 and on the filter 10, strontium-89 is extracted using a specially developed technology.

На фиг. 2 показана схема облучательного устройства для наработки Sr-89 в радиальном экране, где 1 - кожух; 2 - подвод газа; 3 - отвод газа; 4 - корпус облучателя; 5 - никелевый фильтр; 6 - твэл; 7 - вытеснитель. Облучательное устройство размещается в кожухе 1, имеющем форму шестигранника с размером "под ключ" 121 мм. На наружную поверхность твэла 6 на длине 800-900 мм гальваническим способом наносится слой урана-235 90%-ного обогащения, толщиной 5 мкм. На расстоянии 15 мм от уранового слоя находится никелевый фильтр 5. Далее по радиусу облучательного устройства расположена перегородка и внешний корпус 4. Перегородка служит для подачи в зазор между твэлом 6 и фильтром 5 транспортного газа - аргона, омывающего делящийся слой. Проходя через фильтр 5, аргон очищается от нелетучих продуктов деления. Вместе с аргоном происходит перенос криптона-89 по линии задержки в устройство осаждения газового контура для наработки Sr-89, показанного на фиг. 1. In FIG. 2 shows a diagram of an irradiation device for operating Sr-89 in a radial screen, where 1 is a casing; 2 - gas supply; 3 - gas outlet; 4 - the body of the irradiator; 5 - nickel filter; 6 - fuel rod; 7 - displacer. The irradiating device is placed in a casing 1 having the shape of a hexagon with a turnkey size of 121 mm. On the outer surface of the fuel rod 6 at a length of 800-900 mm, a layer of uranium-235 of 90% enrichment, 5 microns thick, is galvanically applied. At a distance of 15 mm from the uranium layer there is a nickel filter 5. Further along the radius of the irradiation device there is a partition and an outer casing 4. The partition serves to supply transport gas, argon washing the fissile layer, into the gap between the fuel rod 6 and filter 5. Passing through the filter 5, argon is cleaned of non-volatile fission products. Together with argon, krypton-89 is transferred along the delay line to the gas deposition device for operating Sr-89, shown in FIG. 1.

На фиг. 3 показано облучательное устройство для наработки стронция-89 в активной зоне реактора, где 1 - отвод газа; 2 - подвод газа; 3 - несущая труба; 4 - экран поглотителя; 5 - твэл; 6 - корпус облучательного устройства. Диаметр внешнего корпуса облучательного устройства 6 80 мм. На наружную поверхность твэла 5 на длине 800-900 мм нанесен слой урана-235 90%-ного обогащения, толщиной 5 мкм. Далее по радиусу облучательного устройства расположена стенка твэла 5. В зазор между делящимся слоем и стенкой твэла подается транспортный газ аргон, омывающий делящийся слой. Вместе с этим газом происходит перенос криптона-89 по линии задержки в устройство осаждения газового контура для наработки Sr-89, показанного на фиг. 1. Металлокерамический фильтр находится на выходе газового потока из активной зоны реактора и на фиг. 3 не показан. In FIG. 3 shows an irradiation device for producing strontium-89 in the reactor core, where 1 is the gas outlet; 2 - gas supply; 3 - a bearing pipe; 4 - screen absorber; 5 - fuel rod; 6 - housing irradiation device. The diameter of the outer casing of the irradiation device is 6 80 mm. A layer of uranium-235 of 90% enrichment, 5 microns thick, is deposited on the outer surface of a fuel element 5 at a length of 800-900 mm. Further along the radius of the irradiating device is the wall of the fuel rod 5. In the gap between the fissile layer and the wall of the fuel rod, argon transport gas is supplied, washing the fissile layer. Together with this gas, krypton-89 is transferred along the delay line to the gas circuit deposition device for operating Sr-89 shown in FIG. 1. The ceramic-metal filter is located at the outlet of the gas stream from the reactor core and in FIG. 3 is not shown.

Предложенный способ получения радиоизотопа стронций-89 позволяет более чем в тысячу раз по сравнению со способом, выбранным за прототип, повысить производительность процесса и использовать для получения этого радиоизотопа наиболее распространенные исследовательские ядерные реакторы с тепловым спектром нейтронов. The proposed method for producing the radioisotope of strontium-89 allows more than a thousand times in comparison with the method selected for the prototype, to increase the productivity of the process and use the most common research nuclear reactors with a thermal neutron spectrum to obtain this radioisotope.

Claims (4)

1. Способ получения радиоизотопа Sr-89, включающий облучение нейтронами ядерного реактора мишени, содержащей делящийся материал, и последующее удаление из мишени целевого радиоизотопа, отличающийся тем, что мишень выполняют с толщиной делящегося слоя, обеспечивающей возможность выхода с ее поверхности осколков деления за счет энергии ядер отдачи, осколки деления удаляют из зоны выхода потоком инертного газа, поток подают в зону фильтрации, отделяют аэрозольные частицы, направляют поток в объем предварительной выдержки, осколочный газообразный Кr-89, являющийся предшественником Sr-89 в цепочке распада осколочных элементов с атомной массой 89, отделяют от сопутствующих радиоизотопов за счет их более быстрого естественного распада, после чего направляют Кr-89 в систему улавливания, в которой выдерживают Кr до полного распада в целевой радиоизотоп Sr-89. 1. A method of producing a Sr-89 radioisotope, comprising irradiating a target containing fissile material with neutrons from a nuclear reactor, and then removing the target radioisotope from the target, characterized in that the target is made with the thickness of the fissile layer, allowing fission fragments to exit from its surface due to energy recoil nuclei, fission fragments are removed from the exit zone by an inert gas stream, the stream is fed to the filtration zone, aerosol particles are separated, the stream is directed to the preliminary exposure volume, fragmentation gas azane Kr-89, which is the precursor of Sr-89 in the decay chain of fragmentation elements with an atomic mass of 89, is separated from the accompanying radioisotopes due to their faster natural decay, after which Kr-89 is sent to a capture system in which Kr is maintained until complete decay in target radioisotope Sr-89. 2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве делящегося материала используют уран-235, и/или уран-233, и/или плутоний-239. 2. The method according to p. 1, characterized in that uranium-235 and / or uranium-233 and / or plutonium-239 are used as fissile material. 3. Способ по п. 1, отличающийся тем, что фильтрацию газового потока осуществляют пропусканием через многослойные металлокерамические фильтры с тонкопористой селективной структурой на основе никеля, и/или оксидов алюминия, и/или карбидов кремния. 3. The method according to p. 1, characterized in that the gas stream is filtered by passing through a multilayer cermet filter with a finely porous selective structure based on nickel and / or aluminum oxides and / or silicon carbides. 4. Способ по п. 1, отличающийся тем, что транспорт осколочных элементов из активной зоны реактора осуществляют потоком гелия. 4. The method according to p. 1, characterized in that the transport of fragmentation elements from the reactor core is carried out by a helium stream.
RU2000126023/06A 2000-10-18 2000-10-18 Radioisotope production process RU2181914C1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2000126023/06A RU2181914C1 (en) 2000-10-18 2000-10-18 Radioisotope production process

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2000126023/06A RU2181914C1 (en) 2000-10-18 2000-10-18 Radioisotope production process

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2181914C1 true RU2181914C1 (en) 2002-04-27

Family

ID=20241068

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2000126023/06A RU2181914C1 (en) 2000-10-18 2000-10-18 Radioisotope production process

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2181914C1 (en)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN101469374B (en) * 2007-12-29 2011-03-02 中国核动力研究设计院 Method and equipment for extracting medical strontium-89 from homogenous water solution nuclear reactor gas loop

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN101469374B (en) * 2007-12-29 2011-03-02 中国核动力研究设计院 Method and equipment for extracting medical strontium-89 from homogenous water solution nuclear reactor gas loop

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US9443629B2 (en) Techniques for on-demand production of medical isotopes such as Mo-99/Tc-99m and radioactive iodine isotopes including I-131
US3799883A (en) Production of high purity fission product molybdenum-99
US20110305309A1 (en) Methods and apparatus for selective gaseous extraction of molybdenum-99 and other fission product radioisotopes
RU2490737C1 (en) Method for obtaining molybdenum-99 radioisotope
RU2181914C1 (en) Radioisotope production process
Wichner et al. Distribution and transport of tritium in the Peach Bottom HTGR
RU2430440C1 (en) Bismuth-212 radionuclide obtaining method
RU2200997C2 (en) Method for producing molybdenum radioisotope
Chuvilin et al. Production of 89Sr in solution reactor
RU2666552C1 (en) Method of producing nanostructured target for production of molybdenum-99
Boldyrev et al. 212 Pb/212 Bi Generator for nuclear medicine
RU2276816C2 (en) Method for producing strontium-89 radioisotope
RU2498434C1 (en) Method to produce radionuclide bismuth-212
RU2703994C1 (en) Method for producing radioisotope molybdenum-99
RU2155399C1 (en) Strontium-89 radioisotope production process
RU2276817C2 (en) Method for producing strontium-89 radioisotope
RU2270488C2 (en) Method for radiation treatment of parts and materials by hard gamma-rays
Lee et al. Progress of Kijang Research Reactor Construction for the Mo-99 Production
Kochnov et al. Production of fission 99Mo at the VVR-Ts nuclear reactor in a closed-loop process with respect to U
JPH0574038B2 (en)
US3074868A (en) Method of operating a neutronic reactor
Pavshook Effective method of 99Mo and 89Sr production using liquid fuel reactor
Zvonarev et al. 89Sr production in fast reactors
Vereshchagin et al. 89 Sr production in a reactor with solution fuel
Lee et al. Radioiodine speciation in the hot cell effluent gases of a radiopharmaceutical production facility

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20041019