KR980013537A - 적층 전극을 이용한 전기장 발광 장치 (Electroluminescing arrangements using lamellar electrodes) - Google Patents
적층 전극을 이용한 전기장 발광 장치 (Electroluminescing arrangements using lamellar electrodes) Download PDFInfo
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Abstract
전기장 발광 장치는 기판, 양극 전기장 발광 소자 및 음극으로 이루어지며, 두 전극 중 적어도 하나가 가시광선 스펙트럼 영역에서 투명하고, 양극이 2개 이상의 박막으로 이루어진 적층 방식으로 구성되며, 적층에서, 담체와 인접한 층은 나름의 전자 일함수를 갖는 전기 전도성 무기 물질로 이루어지며, 전기장 발광 소자에 인접한 층은 용액에서 침착될 수 있는 전기 전도성 물질로 이루어진다.
Description
전기장 발광 (EL) 장치 (고안품)는 전압을 걸어 전류를 흐르게 한 발광 장치이다. 그러한 장치는 오랫동안 당산업계 및 기술분야에서 "발광 다이오드(LED)"라는 이름으로 알려져 있었다. 발광이 일어나는 원인은 양전하 ("홀") 및 음전하 ("전자")가 빛의 방출과 함께 재결합되는 것이다.
최근 주로 비소화갈륨과 같은 무기 반도체가 전자공학 또는 포토닉스의 발광성분의 개발에 사용되고 있다. 파열형 (Punctiform) (도트 매트릭스) 디스플레이 소자는 그러한 물질을 기재로 제조할 수 있다. 그러나 광역 장치는 불가능하다.
반도체 발광 다이오드 이외에, 진공 금속 도금된 저분자량 유기 화합물을 기재로 한 전기장 발광 장치가 알려져 있다 (미국특허 제 4 539 507호, 미국특허 제4 769 262호, 미국특허 제5 077 142호, 유럽특허공개 제406 762호).
폴리-(p)-페닐렌) 및 폴리-(p-페닐렌비닐렌) (PPV)과 같은 중합체는 또한 전기장 발광 중합체로 기재되어 있다 [G. Leising 외, Adv. Mater. 4 (1992) 제1호 ; Friend 외, J. Chem. Soc., Chem. Commun. 32 (1992); Saito 외, Polymer, 1990, 제31권, 1137 ;Friend 외, Physical Review B, 제2권, 제18호, 11670 또는 국제특허공개 제90/13148호]. 또한 전기장 발광 디스플레이에서 PPV 사용례는 유럽특허공개 제443 861호, 국제특허공개 제9203490호 및 제92003491호에 기재되어 있다.
유럽특허공개 제0 294 061흐에는 폴리아세틸렌을 기재한 광학 변조기가 개시 되어 있다.
유연성 중합체 LED의 생산을 위한 가용성 접합 PPV 유도체가 헤거(Heeger) 등의 국제출원공개 제92/16023호에 제안되어 있다.
각종 조성물의 중합체 블렌드는 또한 문헌 [M.Stolka 외, Pure ＆ Appt. Chem., 제67권, 제1호, 175-182 쪽, 1995, 문헌 [H, Bassler 외, Adv. Mater.1995,7, 제6호, 551, 문헌 [K. Nagai 외, Appl Phys. Lett. 67 (16), 1995, 2281 및 유럽특허공개 제532 798호에 공지되어 있다.
유기 EL 장치에는 통상적으로 유기 전하 운반 화합물의 층이 하나 이상 포함된다. 이 층의 서열 구조는 원칙적으로 다음과 같다.
1. 담체, 기판
2. 기저 전극
3. 홀 주입층
4. 홀 운반층
5. 발광 층
6. 전자 운반층
7. 전자 주입층
8. 상부전극
9. 접점
10. 포장, 봉합
이러한 구조는 가장 일반적인 사례를 대표하며, 각각의 층을 생략함으로써 단순화하여 하나의 층이 여러 기능을 수행하도록 할 수 있다. 가장 단순한 경우는 발광 기능를 포함해, 모든 기능을 수행하는 유기 층이 두개의 전극 사이에 배치되어 있는 EL 장치이다. 예를 들면 폴리-(p-페닐렌비닐렌)을 기재로 한 그러한 계가 국제출원공개 제90/13148호에 기재되어 있다.
다중층 계는 기체상으로부터 연속적으로 층을 도포시키는 진공도금법에 의해 또는 캐스팅법으로 만들 수 있다. 캐스팅법은 상대적으로 진행률이 높아 바람직하다. 그러나, 이미 도포된 층의 에칭은 다음 층을 코팅할때 문제를 발생시킨다.
본 발명의 목적은 전기장 발광, 유기 층 계 (O-LED)를 저비용으로 제조하기 위한 전극을 제공하는 것이다.
상기한 문헌에는, 기저 전극이 투명한 전기 전도성 산학물, 예를 들면 인듐-주석 산화물 (ITO) 또는 반투명 금속 층, 예를 들면 금으로 이루어진 O-LED가 기재되어 있다. 일반적으로 ITO 가 상기한 모든 예로 사용된다. ITO는 상대적으로 큰 전자 일함수를 갖기 때문에 다른 물질에 비해 이점이 있다 (예를 들면,I.D.Parker, J. Appl. Phys.75 (1994),1656-1666 참조).
통상적으로 기저 전극은 양극으로서 연결되기 때문에 양전하 담체인 홀은 양극에서 인접한 유기 층으로 공급되어야 한다. 이것은 전자 일함수 또는 이온화 포텐셜이 클수록 보다 효율적으로 일어난다(I.D. Parker, J. Appl. Phys. 75 (1994), 1656-1666 참조)
ITO 가 기저 전극으로 사용될 경우 다음과 같은 단점이 발생한다.
a) 시판되는 ITO는 표면이 거칠고 생산 공정 (스퍼터링) 결과 표면상에 돌기가 나타난다.
b) ITO는 상대적으로 제조비가 비싸다.
(산화주석은 비교적 저가의 물질이며, 또한 투명하고 전기 전도성을 갖는다. 그러나 산화주석은 전자 일함수가 매우 작아 통상적으로 잘 사용되지 않음)
ITO의 표면이 거칠기 때문에 O-LED에서 단락회로가 자주 발생하며 그 결과로 제조에서 불합격률이 높다. 이런 이유로 표면 거칠기가 낮은 양질의 ITO 기판을 사용해야 한다.
ITO 코팅 기판의 가격이 상대적으로 높아 O-LED의 가격을 감소시킬 수 있는 가능성이 제한된다.
본 발명은 전기장 발광 장치 자체뿐 아니라 상기한 단점들을 일소할 수 있는 적층 기저 전극을 기재한다.
본 발명에 따른 기저 전극은 담체 기판에 직접 도포되는 무기 층 및 예를 들면 스핀 코팅, 캐스팅/나이프 도포, 캠 코팅 등과 같은 기법으로 용액으로부터 침착된 제2 층으로 이루어진다.
제1 무기 층은 투명 또는 반투명한 전기 전도성 물질로 이루어진다 본 목적에 사용될 수 있는 투명한 물질은 예를 들면 인듐-주석 산화물(ITO), 산화주석, 도핑된 산화아연 및 다른 전도성 금속 산화물을 포함하며, 반투명 금속 층은 예를들면, 금, 은, 구리, 알루미늄, 크롬, 니켈 또는 이들의 합금을 포함한다. 이들 물질의 전자 일함수가 반듯이 큰 것은 아니며, 그 예가 ITO이다. 그러나 종래 기술에 따른 O-LED에 대해 상기한 바대로 이는 필수적이다.
용액에서 침착될 수 있는 물질을 제2층으로 도포한다. 이와 같은 목적으로 예를 들면 중합체 또는 중합체 블렌드와 같은 투명 또는 반투명 물질을 사용할 수 있다. 바람직하게는 폴리티오펜, 폴리피롤, 폴리아닐린 또는 폴리아세릴렌과 같은 전기 전도성 중합체를 사용한다. 폴리티오펜을 사용하는 것이 보다 바람직하다 (예를 들면 폴리에틸렌 디옥시티오펜/폴리스티렌술폰산 나트륨 염). 제2층의 재료는 홀을 유기 전기장 발광층 계로 양호하게 공급하기 위해 전자 일함수가 커야한다. 전자 일함수가 4 eV보다 큰 물질, 바람직하게는 4.3 eV보다 큰 물질, 더욱 바람직하게는 4.5 eV보다 큰 물질을 사용한다.
적층 기저 전극 내에서 전기장의 불균일성을 피하기 위해 제2층의 재료는 저항률이 1011Ωcm 미만, 바람직하게는 1010Ωcm 미만, 특히 바람직하게는 109Ωcm 미만이어야 한다.
제2 층을 용액에서 침착시켜 표면이 매우 부드럽고 균일한, 본 발명에 따른 적층 기저 전극을 제조한 결과 O-LED 내에서 단락회로를 피하게 된다.
전기장 강도의 불균일성은 O-LED 의 발광시의 불균일성 또는 심지어 단락회로를 일으키게 될 것이다.
본 발명에 따른 기저 전극은 다음과 같은 장점이 있다.
a) 예를 들면 스퍼터링 진공도금(예를들어, 금속, 금속 산화물, 합금), 고율균열, CVD, 습식 화학적 침착 방법 (에를 들어, 졸-겔 물질)과 같은 저가의 제조 방법에 의해 침착시킬 수 있는 전기 전도성 무기 물질을 사용할 수 있다. 표면의 불균일성을 제조 단계에서 반듯이 피할 필요는 없다.
b) 임의의 전자 일함수를 갖는 무기 물질을 사용할 수 있다.
c) 제2 층은 습식 화학식 방법으로 침착시킬 수 있기 때문에 저가로 제조할 수 있다.
d) 습식 화학적 방법으로 침착된 제2 층은 표면이 매우 브두러우며, 그 결과 O-LED 내에서 단락회로가 발생하지 않는다.
[실시예 1]
의 블렌드 계를 기재로 한 전기장 발광 장치
B : 폴리비닐카르바졸 (독일 루드빅샤펜에 소재한 바스프 악티엔게젤샤프트의 루비칸 EP)
8-히드록시퀴놀린 알루미늄염(알루미늄 옥시네이트)
디클로로에탄 중의 A 1 중량부, B 4 중량부 및 C 1 중량부로 이루어진 1%용액을 시판되는 스핀 코팅기를 이용해 적층 전극으로 코팅된 유리판에 400 회전/분의 회전 속도로 살포한다.
적층 전극은 약 100nm 두께의 ITO 층과 이 층 위로 침착된 74nm의 폴리에틸렌 디옥시디트오펜/폴리스티렌술폰산 나트륨 염(독일 레버쿠센에 소재한 바이엘 악티엔게젤샤프트의 Baytron P)으로 이루어진다. 코팅은 유럽특허공개 제686 662호에 기재된 세부 사항에 따라 수행한다. 그러나, 거기에 기재된 열처리는 생략했으며, 대신에 기판을 80℃에서 1 시간 동안 질소하에서 가열했다.
블렌드 계의 층 두께는 100nm이다.
Mg/Ag을 10:1의 비율로 열 동시침착에 의해 상대전극으로서 도포한다.
전기적 접촉시키고 전기장을 건 후, 약 8 V에서 시작하면 장치는 녹색 스펙트럼 영역에서 가시적으로 탐지되는 전기장 발광을 나타낸다. 빛의 세기는 전류가 19.1mA/㎠이고 전압이 17 V 에서 89 cd/㎡이었다.
16 금속 접점은 장치로 진공 침착시킨다. 모든 접점은 단락회로를 발생시키지 않고 기능한다.
장치의 전자공학적 변수는 하기와 같이 결정된다 :
[표 1]
[실시예 2]
A :
재로한 전기장 발광 장치
B:폴리비닐카르바졸 (독일 루드빅샤펜의 소재한 바스프 악티엔게젤샤프트의 루비간 EP)
8-히드록시퀴놀린 알루미늄염(알루미늄 옥시네이트)
디클로로에탄 중의 A 1 중량부 및 B 1 중량부로 이루어진 1% 용액을 시판되는 스핀 코팅기를 이용해 적층 전극으로 코팅된 유리판에 회전 속도 400 회전/분으로 살포하여 홀-전도 층을 제조한다.
적층 전극은 약 4nm 두께의 유리 시트 상의 산화주석 층과 이 층 위로 스핀-침착된 74 nm 두께의 폴리에틸렌 디옥시티오펜/폴리스티렌술폰산 나트륨 염으로 이루어진다. 코팅은 유럽특허공개 제686 662호에 기재된 세부 사항에 따라 수행한다. 그러나, 거기에 기재된 열처리는 생략했으며, 대신에 기판을 80℃에서 1 시간동안 질소하에서 가열했다.
홀-전도 층의 층 두께는 70nm이다.
이 홀-전도 층 위로, Alq3으로 이루어진 전자 전도 또는 발광 층을 10-6mbar에서 진공-침착시킨다. 층 두께는 약 60nm이다.
상대전극으로서 10:1 비율의 MgAg 합금을 열 동시침착에 의해 도포하면,계는 녹색 빚을 발산한다. 밝기는 전류가 14 mA/㎠이고 전압이 12 V일 때 550 cd/㎡이다.
고유한 유기 홀 전도체의 이온화 포텐셜 및 최고준위 점유 분자 궤도함수(HOMO)는 5.1 내지 5.5 eV의 범위이다(Adachi, K. Nagai, N. Tamoto, Appl. Phys. Lett. 66 (1995) 2679-2681 참조).
이는 상기한 적층 기저 전극으로부터 고유한 홀-전도 물질로서 양호한 홀 공급을 가능하게 한다.
종래 기술에서 ITO 무기 층을 가진 전극으로 하는 전기장 발광 장치는 제조비가 비싸고, 층 표면이 매끄럽지 않아 단락회로 발생이 용이했으나, 본 발명의 기저전극은, 전가의 기술로 제조한 ITO 무기 층 및 그 위에 용액으로부터 침착될 수 있고 전자 일함수가 큰 전기 전도성 중합체를 재료로 해서 습식 화학적 방법으로 제조한 제2 층으로 구성된 적층 기저 전극이다. 이 적층 기저 전극은 저가의 기술로 제조되며, 표면이 매끄러워, 단락회로를 방지하고 홀 전도 물질로의 양호한 홀 운반을 가능하게 하다.
Claims (4)
- 기판, 양극, 전기장 발광 소자 및 음극으로 이루어지며, 두 전극 중 하나 이상이 가시광선 스펙트럼 영역에서 투명하고, 양극이 2개 이상의 박막으로 이루어진 적층 방식으로 구성되며, 적층에서, 담체와 인접한 층이 나름의 전자 일함수를 갖는 전기 전도성 무기 물질로 이루어지며, 전기장 발광 소자에 인접한 층이 용액에서 침착될 수 있는 전기 전도성 물질로 이루어지는 전기장 발광 장치.
- 제1항에 있어서, 전기장 발광 소자에 인접한 층의 전자 일함수가 4 eV보다 큰 전기장 발광 장치.
- 제1항 또는 2항에 있어서, 전기장 발광 소자에 인접한 층이 폴리에틸렌 디옥시티오벤 (PEDT)/ 폴리스티렌술폰산 염으로 이루어진 것인 전기장 발광 장치.
- 전기장 발광 장치에서 본 발명에 따른 적층 전극의 용도.※ 참고사항 : 최초출원 내용에 의하여 공개하는 것임.
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