KR20200134929A - 한방복합조성물을 유효성분으로 함유하는 기능성 화장료 조성물 - Google Patents

Abstract

본 발명은 한방복합조성물을 유효성분으로 함유하는 미백과 주름개선 효과를 가지는 화장료 조성물에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 미백과 주름개선 효과를 가지는 화장료 조성물을 위하여, 몰약, 백합, 오배자, 하엽, 상기생, 상백피, 당귀로 이루어진 한방원료를 각각 별도로 추출용매에 혼합하여 가열하고 숙성시키고; 일라이트를 추출용매에 혼합하여 가열하여 교반 숙성하고 침전시키고; 상기 가열 및 숙성된 원료 각각을 수 회 여과 및 원심분리하여 하여 각각의 한방원료 추출물을 제조하고, 원심분리된 각각의 한방원료 추출물을 혼합하여 한방복합조성물을 유효성분으로 함유하는 것을 특징으로 하는 미백과 주름개선 효과를 가지는 화장료 조성물을 포함하는 것일 수 있다.
본 발명에 따른 화장료 조성물은 몰약, 백합, 오배자, 하엽, 상기생, 상백피, 당귀, 일라이트로 이루어진 한방원료를 추출한 한방복합조성물을 포함하여 장시간 사용하더라도 피부 자극이 적고 안정성이 있으며 항산화 작용에 의한 피부 노화방지, 미백과 주름개선, 아토피 효과 등을 제공할 수 있는 장점이 있다.

Description

한방복합조성물을 유효성분으로 함유하는 기능성 화장료 조성물 {COSMETIC COMPOSITION CONTAINING COMPLEX MEDICINAL HERBS EXTRACT FOR SKIN WHITENING AND ANTI-WRINKLE EFFECT AND MANUFACTURING METHOD THEREOF}

본 발명은 한방복합조성물을 유효성분으로 함유하는 기능성 화장료 조성물에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 몰약, 백합, 오배자, 하엽, 상기생, 상백피, 당귀로 이루어진 한방원료를 각각 추출용매에 혼합하고 수회 여과 및 원심분리하고 추출액을 혼합하여 제조되는 한방복합조성물을 유효성분으로 함유하는 것을 특징으로 하는 미백과 주름개선 효과를 가지는 화장료 조성물에 관한 것이다.

화장품은 문화, 미래유망, 신유통 등 다양한 산업들의 융복합을 통한 고부가가치 첨단산업으로 소득 및 소비 수준의 변화와 가치관, 사회적 습관과 유행 등에 민감하게 영향을 받고 있으며 현대사회의 인공적인 요소들에 대한 반발로 웰빙을 추구하는 소비자들의 경향이 갈수록 강해지고 있다. 이처럼 자연에 대한 욕구가 날로 증가함에 따라 '천연원료'와 친환경적이고 자연주의를 표방한 제품 출시가 확대되고 있다. 이러한 사회적 트렌드에 맞춰 한방원료에 의한 화장품 시장이 확대되고 있으며 소비자층이 점차 다양화, 세분화되고 있다.

이와 같이 웰빙을 추구하는 경향에 따라 천연물에 관한 관심이 높아지면서 천연물로부터 기능성 물질을 탐색하기 위하여 많은 노력을 기울이고 있고, 또한 수목의 목재, 잎, 광물질 등의 추출성분의 생리활성이 뛰어난 성분들을 이용한 기능성 물질로서의 활용방안도 활발히 연구되고 있다. 특히, 도시산업화에 따른 내외적 요인으로 정신적·육체적 스트레스, 환경오염 등에 기인한 과 노화 피부로의 발전, 인구고령화로 인한 중장년층의 프리미엄 화장품 브랜드 선호, 웰빙 문화의 확산으로 인한 피부 노화 지연에 관심이 증대되고 있다.

노화는 시간의 흐름에 따른 변화로 외부 자극에 대한 반응이 저하되고 항상성을 유지할 수 있는 능력이 감퇴되어 외부 스트레스에 취약해지며, 질병에 대한 감수성이 증가되어 만성 질환에 이환될 가능성이 높아지는 변화 과정으로 정의할 수 있다. 피부 역시 나이가 들어감에 따라 노화가 진행되며, 피부 주름은 노화된 피부의 가장 흔한 증상으로 노화 정도를 가늠하는 가장 일반적인 기준이다. 노화의 원인은 자외선 노출로 인한 피부 손상, 흡연, 음주, 스트레스 등의 외재적 요인과 유전 인자와 같은 내재적 요인으로 구분할 수 있으며, 이 중 외재적 요인인 자유라디칼 생성에 따른 신체의 산화 또는 산화적 스트레스에 의한 세포 손상은 노화의 주요 기전으로 지목되고 있다. 노화의 주요 요인으로 활성산소가 지목되고 있으며, 체내 세포의 대사과정에서 끊임없이 생성되어 피부 세포 및 조직 손상을 주도하고 피부를 산화 상태로 만든다. 계속되는 산화적 스트레스는 지질 과산화, 단백질 산화, 세포간질 성분을 파괴하는 단백질 분해효소를 활성화하며, 탄력 섬유인 콜라겐과 엘라스틴의 사슬절단 및 비정상적인 교차결합, 히아루론산 사슬의 절단, 멜라닌 생성반응 촉진, DNA 산화와 같은 생체 구성 성분들의 손상을 야기 시킨다. 이 외에도 피부에 염증을 유발하고 피부면역기능을 억제시켜 세균 감염증 또는 발암율을 증가시키며, 그 결과 탄력감소, 주름, 기미, 주근깨 등으로 피부 노화를 가속화시킨다. 따라서 피부세포를 보호하고 결합조직의 손상을 억제하여 피부 노화를 지연 및 예방하기 위해서는 활성산소의 과잉 생성을 억제하고 생성된 활성산소의 효율적인 제거가 필요하다.

한편, 항산화 물질은 산화를 방지하는 물질로, 활성산소와 반응하여 이들의 독성을 제거하며 체내의 손상된 세포를 회복시킨다. 항산화 물질로는 카로테노이드류, 플라보노이드류, 이소플라본류, 비타민, 미네랄 등이 있으며, 이러한 항산화 물질은 외부에서 체내로 공급이 가능하기 때문에 노화 방지를 위한 항산화 물질 개발에 대한 연구가 진행되고 있다.

화장품에 사용되는 항산화 물질의 경우 피부에 안전하며 외부 조건에 안정성이 확보되고 화장품 원료들과의 상용성 또한 우수하여야 한다. 그러나 천연 항산화 물질의 경우 자체안정성이 떨어져 제형 이용에 어려움이 있으며, 합성 항산화 물질의 경우 항산화 효과가 우수하고 제형내 안정성이 우수하나 최근 변이원성 및 독성이 부각되면서 보다 안전하고 활성이 강한 천연물 유래 항산화 물질의 개발이 요구되고 있다.

한국 등록특허 제10-1537292호 한국 공개특허공보 제10-2019-0036628호 한국 등록특허 제10-1207557호

본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로, 안전하고 활성이 강한 천연물 유래 항산화 물질을 함유하는 화장품을 제공하기 위한 것이다. 또한 본 발명은 한방식물인 몰약, 백합, 오배자, 하엽, 상기생, 상백피, 당귀를 이용한 한방복합추출물과 천연광물인 일라이트의 유효성분을 함유하는 항노화, 주름개선 피부보습에 대한 화장료 조성물을 제공하는데 그 목적이 있다.

상기의 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 미백과 주름개선 효과를 가지는 화장료 조성물을 위하여, 몰약, 백합, 오배자, 하엽, 상기생, 상백피, 당귀로 이루어진 한방원료를 각각 별도로 추출용매에 혼합하여 가열하고 숙성시키고; 일라이트를 추출용매에 혼합하여 가열하여 교반 숙성하고 침전시키고; 용매에 혼합하여 가열 및 숙성된 원료 각각을 수 회 여과 및 원심분리하여 하여 각각의 원료 용매추출물을 제조하고, 상기 원료 용매추출물을 감압증류추출기에서 수증기를 발생시켜 추출한 다음 냉각 응축시켜 각각의 원료 감압증류추출물을 제조하는 단계를 포함하여 제조되는 각각의 한방원료 추출물을 동일한 부피비로 혼합하여 제조되는 한방복합조성물을 유효성분으로 함유하는 것을 특징으로 하는 미백, 아토피 및 주름개선 효과를 가지는 화장료 조성물을 포함하는 것일 수 있다.

상기 한방복합조성물과 한방복합조성물은 화장료 조성물의 총 중량에 대하여 0.05 ~ 80.0%(w/w)를 함유하는 것을 특징으로 한다.

상기 화장료 조성물은 용액, 현탁액, 유탁액, 페이스트, 겔, 크림, 로션, 파우더, 비누, 계면활성제-함유 클린싱, 오일, 분말 파운데이션, 유탁액 파운데이션, 왁스 파운데이션 및 스프레이로 구성된 군으로부터 선택되는 제형으로 구성된다.

본 발명에 따른 화장료 조성물을 포함하는 미용 제품은, 에센스, 로션, 스킨, 마스크 팩, 비누, 선크림, 미스트 중에서 선택되는 것을 특징으로 한다.

본 발명에 따른 화장료 조성물의 제형은 입자크기가 1,500nm 이하인 것을 특징으로 한다.

본 발명에 따른 화장료 조성물은 몰약, 백합, 오배자, 하엽, 상기생, 상백피, 당귀로 이루어진 한방원료를 추출한 한방복합조성물을 포함하여 장시간 사용하더라도 피부 자극이 적고 안정성이 있으며 항산화 작용에 의한 피부 노화방지, 미백과 주름개선, 아토피 효과 등을 제공할 수 있는 장점이 있다.

본 발명에 따른 화장료 조성물은 입자크기가 미세한 제형으로 피부 접촉 면적을 높여 피부 효능을 높일 수 있다.

도 1은 본발명의 일실시예에 따른 한방복합조성물의 제조공정을 나타낸 도면,
도 2는 본 발명의 한방복합조성물을 유효성분으로 함유하는 미용 제품인 화장용 크림의 항균활성을 나타낸 사진,
도3는 본 발명의 한방복합조성물을 유효성분으로 함유하는 미용 제품인 화장용 크림의 아토피에 대한 효능을 나타낸 사진,
도4는 본 발명의 한방복합조성물을 유효성분으로 함유하는 미용 제품인 화장용 크림의 주름개선 효능을 나타낸 사진이다.

이하, 도면을 이용하여 본 발명의 바람직한 실시예를 보다 상세하게 설명한다. 그러나, 본 발명에 따른 실시예들은 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 하기 실시예들에 한정되는 것으로 해석되어서는 안 된다. 본 발명의 실시예들은 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위해 제공되는 것이다.

본 발명은 상기와 같은 기술적 과제를 달성하기 위하여 안출된 것으로, 본 발명에 따른 화장료 조성물은 제1용매추출단계 및 제2감압증류추출단계에 의해 제조되는 것으로, 몰약, 백합, 오배자, 하엽, 상기생, 상백피, 당귀로 이루어진 한방원료를 각각 별도로 30% 주정에탄올과 증류수가 1:1 부피비로 혼합 구성된 추출용매에 혼합하여 가열하고 숙성시키는 제1-1단계;

일라이트 20중량부를 100 중량부의 추출용매에 혼합하여 가열하여 교반 숙성하고 침전시키는 제1-2단계;

상기 1-1단계 및 1-2단계 의한 한방원료 각각을 1차 여과하여 액상의 추출물을 수득하고, 상기 액상의 추출물을 1차여과 후 1차 원심분리하여 각각의 원료 용매추출물을 제조하는 제2단계;를 포함하여 이루어지는 제 1 용매추출단계;

상기 제 1 용매추출단계에 의한 각각의 원료 용매추출물을 감압증류추출기에서 100~ 200 bar 기압, 40~60 ℃ 온도에서 0.5 ~ 5시간 가열하여 수증기를 발생시켜 추출하는 제3단계; 및

상기 수증기를 -5 ~ -10 ℃ 로 냉각 응축시켜 각각의 원료 감압증류추출물을 제조하는 제4단계; 를 포함하여 이루어지는 제 2 감압증류추출단계;

를 포함하여 제조되는 각각의 한방원료 추출물을 1:1:1:1:1:1:1:1 부피비로 혼합하여 제조된 한방복합조성물을 유효성분으로 함유하는 것이다.

도 1은 본발명의 일실시예에 따른 한방복합조성물의 제조공정을 나타낸 도면이고, 도 2는 본 발명의 한방복합조성물을 유효성분으로 함유하는 미용 제품인 화장용 크림의 항균활성을 나타낸 사진, 도3은 본 발명의 한방복합조성물을 유효성분으로 함유하는 미용 제품인 화장용 크림의 아토피에 대한 효능을 나타낸 사진, 도4는 본 발명의 한방복합조성물을 유효성분으로 함유하는 미용 제품인 화장용 크림의 주름개선 효능을 나타낸 사진이다.

몰약(沒藥)은 감람나무과(Bruseraceae)에 속한 콤미포라 몰몰(Commiphora molmol) 및 기타 변종의 줄기에서 채취한 수지로 아프리카 대륙에서 주로 사용되어 왔다. 성분 정유(cuminaldehyde, eugenol, m-cresol, pinene, dipentene, limone 등) 고무질 등이 함유되어 있다. 몰약은 안식향과 향이 비슷한데 그 덩어리의 크기가 고르지 않고 빛이 검으며 부드럽게 갈아 약에 넣어 쓰거나 또는 더운물에 타서 먹는다고 하며, 몰약의 수지에는 미르센(myrcene), α-캄포렌(α-camphorene), Z-구갈스톤(Z-guggulsterol) 및 에센셜오일 등이 포함되어 있다. 몰약의 정유성분은 사람의 잇몸부의 섬유아세포에 해서 세포독성과 항염증효과를 나타내고 세포독성에 있어서는 상피세포가 더 민감하게 반응한다는 보고된 바 있으며, 살균효과, 피부재생효과가 알려져 있으며, 몰약의 선행연구에서는 몰약의 항균성, 항염증효과가 우수하다는 보고가 되어있다.

최근 항산화작용을 가진 각종 천연물 화학물질을 건강식품 또는 의약품으로 개발하려는 노력이 증대되고 있으며, 몰약추출물의 전자공여능을 살펴본 결과 100mg/ L에서 40% 이상의 자공여능을 나타냈으며, 500mg/L에서 80% 이상의 전자 공여능을 보여 우수한 항산화능력이 확인되었다. 뿐만아니라 수렴효과(Astringent) 측정에서 추출물의 활성을 측정한 결과 몰약추출물 50mg/L에서 60%의 이상의 활성을 나타내었다.

활성화된 멜라닌세표에서는 티로시나제 합성이 촉진되고 멜라닌의 생성이 항진되어 이를 표피 밖으로 운반 배출하게 되어 기미, 주근깨와 같은 색소침착이 일어나게 된다. 그러므로 티로신(tyrosine) 활성 억제제는 피부 내에서의 멜라닌 중합체 합성을 효과적으로 저해할 수 있어 티로시나제(Tyrosinase)저해활성 평가를 통해 미백효과를 확인할 수 있는데, 몰약 추출물은 50mg/L에서 13.7%, 500mg/L에서 32.9%로 미백효과가 확인되었다.

본 발명에서 몰약은 용매추출법으로 1차로 몰약 용매추출액을 추출하고, 상기 용매추출물을 감압증류추출기에서 수증기를 발생시켜 추출 및 냉각하여 몰약 감압증류추출물을 추출한다. 일반적으로 온도가 높을수록 액체의 증기압은 증가한다. 액체의 증기압이 외부압력과 같아질 때의 온도를 끓는점이라고 하며 특히 외부 압력이 1기압일 때의 끓는점을 정상 끓는점이라고 한다. 일반적인 증류는 이런 정상 끓는점까지 액체를 가열하여 분리하는 방법이다. 진공펌프 등을 사용하여 압력을 낮추면 정상 끓는점보다 낮은 온도에서 액체가 끓기 시작하므로 이를 이용하여 낮은 온도에서 성분물질을 분리해낼 수 있다. 공법적으로는 낮은 온도에서 작동하고, 증류탑에 머무는 시간도 짧아지므로 생성물의 분해나 불필요한 고분자 생성을 억제한다. 따라서 분해하기 쉬운 유기화합물이나, 끓는점이 높아서 상압에서 증류하기에는 불편한 물질을 증류하는데 알맞은 방법이다. 용매추출방법으로는, 먼저 세척한 몰약 20 ~ 50 중량부 준비하고 2~5배(w/w)의 추출용매를 가하여 진탕배양기에서 40℃~ 90℃로 1 ~ 4 시간 동안 가열하고 1 ~ 4일간 숙성시킨다. 온도를 40℃ 미만으로 가열하는 경우 유효성분 추출이 어렵고 90℃ 초과하여 가열하는 경우 한방 재료의 유효성분이 파괴될 수 있다. 숙성된 원료를 잔여물을 제거하기 위해 600 mesh 여과체로 1차 여과하고, 이후 300mesh 여과체로, 그 다음에는 200 mesh 여과체로 여과하고 그 추출액을 분리하였다. 슬러지를 제거한 추출액을 원심분리기를 이용하여 4000rpm, 30분 조건하에 원심분리하였다. 위 원심 분리된 추출액을 500mesh 여과체를 이용하여 여과한 후에 다시 8000rpm, 30분 조건하여서 다시 원심분리하여 몰약 용매 추출물을 제조하였다. 이와 같이 여과 및 원심분리 단계를 수 회 반복함으로써 화장품에 적합한 고순도로 정제 분리할 수 있다.

상기 몰약 용매추출물을 냉각 콘덴서가 장치되어 유효성분이 증발되는 것을 방지한 상태에서 압력 100~200bar 기압, 40℃～60℃에서 0.5～10시간 가열하면서 수증기를 발생시켜 추출하고, 상기 수증기를 응축시켜 추출한다. 가열온도를 40℃ 미만으로 하는 경우 감압되지 않아 수득되는 수증기량이 빈약하고, 60℃ 초과하여 가열하는 경우 유효성분이 파괴된다. 냉각효율은 -5 ~ -10℃가 되도록 설정하고 원활한 증류를 위하여 bath온도를 40℃～60℃ 인 것이 바람직하다. 상기 감압증류추출단계를 거쳐 한방몰약 추출물을 제조한다.

백합(百合,Liliumbrownii F.E. Brownvar. viridulumBaker)은 백합과 물질로서 다년생 초본인 참나리(Lili Bulbus) 및 동속근연식물(同屬近緣植物)의 육질인폄근(肉質鱗片根)을 건조한 것이다. 우리나라 전국 각지에 분포하는 백합은 백합과(Liliaceae), 백합속(Lilium)에 속하는 내한성 경구 근초(hardy bulbous)로 약용 및 식용으로 사용되었고, 꽃 뿐 아니라 뿌리인 구근도 식용으로 사용하였으며 백합나무 잎 추출성분에는 탁월한 전자공여능, ABTS 소거활성, 세포생존율을 나타내었다. 특히 백합 구근에는 콜히친(colchicine), 페룰산(ferulic acid), p-쿠마린산(p-coumaric acid), 시나프산(sinapic acid) 및 캡산틴(capsanthin) 등 다양한 알칼로이드 및 전분, 단백질 및 지방이 함유되어 있어 생리활성 기능을 강화하는 효능이 확인되었다.

전자공여능(electron donating activity)을 확인한 결과, 백합 부위별 에탄올 추출물의 전자공여능 측정 결과 백합(L. davidii) 추출물의 전자공여능은 잎 24.9±5.6%, 꽃 14.9±0.4%, 구근 13.798±8.0% 이었고 참나리(L. lancifolium) 추출물은 잎 15.1±0.7%, 꽃 17.3±0.0%, 구근 13.3±0.2% 순으로 나타났다. 식물의 잎의 엽록소에서 일어나는 광합성 대사시 카테킨 등의 폴리페놀 성분의 생성에 의해 다른 부위 보다 잎에 페놀성과 플라보노이드 물질이 많이 생성되어 축척 되어 있어 백합의 잎에 페놀화합물 함량이 높아 백합의 잎을 포함하여 추출사용하는 것이 바람직하다. 본 발명에서의 백합 추출물은, 백합나무의 다양한 부위로 백합나무의 줄기, 가지, 뿌리, 잎, 꽃 및 종자 등으로부터 얻은 추출물을 의미하며, 바람직하게는 백합나무의 잎으로부터 추출한 추출물이다.

본 발명의 백합 추출액은, 제1 용매추출단계 및 제2 감압증류추출단계를 통해 추출하였다. 용매추출방법으로는, 먼저 세척한 백합잎 20 ~ 50 중량부 준비하고 2~5배(w/w)의 추출용매를 가하여 진탕배양기에서 40℃~ 90℃로 1 ~ 4 시간 동안 가열하고 1 ~ 4일간 숙성시킨다. 숙성된 원료를 잔여물을 제거하기 위해 600 mesh 여과체로 1차 여과하고, 이후 300mesh 여과체로, 그 다음에는 200 mesh 여과체로 여과하고 그 추출액을 분리하였다. 슬러지를 제거한 추출액을 원심분리기를 이용하여 4000rpm, 30분 조건하에 원심분리하였다. 위 원심 분리된 추출액을 500mesh 여과체를 이용하여 여과한 후에 다시 8000rpm, 30분 조건하여서 다시 원심분리하여 백합 추출물을 추출하였다. 이와 같이 여과 및 원심분리 단계를 수 회 반복함으로써 화장품에 적합한 고순도로 정제 분리할 수 있다.

상기 백합 용매추출물을 냉각 콘덴서가 장치되어 유효성분이 증발되는 것을 방지한 상태에서 압력 100~200bar 기압, 40℃～60℃에서 0.5～10시간 가열하면서 수증기를 발생시켜 추출하고, 상기 수증기를 응축시켜 추출한다. 냉각효율은 -5 ~ -10℃가 되도록 설정하고 원활한 증류를 위하여 bath온도를 40℃～60℃ 인 것이 바람직하다. 상기 감압증류추출단계를 거쳐 한방백합 추출물을 제조한다.

본 발명의 백합 추출물은 상술한 추출법에 의한 추출물뿐만 아니라, 이산화탄소에 의한 감압 및 고온에 의한 초임계 추출법 또는 초음파 추출법에 의한 추출물도 포함한다. 이산화탄소에 의한 감압, 고온에 의한 초임계추출법에 의한 추출법은 초임계 유체 추출법(supercritical fluid extraction)을 의미하는 것으로, 일반적으로 초임계 유체는 기체가 고온 고압 조건에서 임계점에 도달하였을 때 갖는 액체 및 기체의 성질을 지니고 있으며, 화학적으로 비극성 용매와 유사한 극성을 지니고 있으며 이러한 특성으로 인해 초임계 유체는 지용성 물질의 추출에 사용되고 있다(J Chromatogr A 1998;479:200-205). 이산화탄소는 초임계 유체기기의 작동으로 압력 및 온도가 임계점까지 이르는 과정을 거치면서 액체 및 기체 성질을 동시에 지닌 초임계 유체가 되고 그 결과 지용성 용질에 대한 용해도가 증가한다. 초임계 이산화탄소가 일정량의 시료를 함유한 추출 용기를 통과하게 되면 시료에 함유된 지용성 물질은 초임계 이산화탄소에 추출되어 나온다. 지용성 물질을 추출한 후 추출 용기에 남아있는 시료에 다시 소량의 공용매가 함유된 초임계 이산화탄소를 흘려 통과시키면 순수한 초임계 이산화탄소만으로는 추출되지 않았던 성분들이 추출되어 나오게 할 수 있다.

본 발명의 초임계추출법에 사용되는 초임계 유체는 초임계 이산화탄소 또는 이산화탄소에 추가적으로 공용매를 혼합한 혼합유체를 사용함으로써 효과적으로 유효 성분을 추출할 수 있다. 이러한 공용매는 클로로포름, 에탄올, 메탄올, 물, 에틸아세테이트, 헥산 및 디에틸에테르로 이루어진 군에서 선택되는 1종 또는 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있다. 추출된 시료는 대부분 이산화탄소를 함유하고 있는데 이산화탄소는 실온에서 공기 중으로 휘발되므로 상기 방법으로 얻은 추출물을 화장료 조성물로서 사용할 수 있으며, 공용매는 감압증발기로 제거할 수 있다.

초음파 추출법에 사용할 수 있는 추출용매는 클로로포름, 에탄올, 메탄올, 물, 에틸아세테이트, 헥산 및 디에틸에테르로 이루어진 군에서 선택되는 1종 또는 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있다. 추출된 시료는 진공 여과하여 여과액을 회수한 후 감압증발기로 제거하고, 동결 건조하는 통상의 추출물 제조방법을 통해 추출물을 얻을 수 있다.

또한, 본 발명의 백합 추출물은 통상적인 정제 과정 및/또는 발효 과정을 거친 추출물도 포함한다. 예컨대, 일정한 분자량 컷-오프 값을 갖는 한외 여과막을 이용한 분리, 다양한 크로마토그래피 (크기, 전하, 소수성 또는 친화성에 따른 분리를 위해 제작된 것)에 의한 분리 등, 추가적으로 실시된 다양한 정제 방법을 통해 얻어진 분획도 본 발명의 백합 추출물에 포함된다고 해석된다. 또한, 효모균, 유산균, 바실러스속 균 및 이의 혼합물로 이루어지는 군 중에서 선택되는 균으로 20 내지 40 ℃의 온도 조건 하에서 pH 5 내지 7을 유지하면서, 1 내지 7일간 발효시켜 얻어지는 발효물도 본 발명의 백합 추출물에 포함된다.

본 발명의 백합 추출물은 포제법을 이용하여 얻어낸 추출물도 포함한다. 포제란 한방이론에 근거하여 약재를 가공 처리함으로써 약재 본래의 성질을 변화시키는 제약 기술이다. 주로 찌거나, 삶거나, 불에 볶거나, 불에 굽거나 달구는 공정 또는 이들이 혼합된 공정의 방법을 말한다. 처리 조건은 삶는 경우 60-100℃, 30 분 내지 6시간이고, 찌는 경우 120～180℃, 10분～2시간이고, 굽는 경우 80-100℃, 10분 내지 2시간에서 용이하게 선정한다. 본 발명에서는 백합나무를 쪄서 건조시킨 후 사용하였으며 이를 이용하여 추출물을 제조하였다. 백합나무를 쪄서 건조시키는 포제법을 이용하여 추출한 후 용매 추출법 뿐만 아니라, 이산화탄소에 의한 감압 및 고온에 의한 초임계 추출법 또는 초음파 추출법에 의한 추출 방법으로 추출할 수 있다.

본 발명의 백합 추출물은 감압 증류 및 동결 건조 또는 분무 건조 등과 같은 추가적인 과정에 의해 분말 상태로 제조될 수 있다.

오배자(五倍子, Galla rhois)는 붉나무(Rhus javanica Linne) 또는 그 밖의 동속식물의 잎에 오배자 짓딧물의 자상에 의하여 생긴 벌레집이다. 성상은 고르지 않고 불규칙하게 2~4개로 갈라진 주머니 모양을 하거나 깨어져있다. 바깥면은 회색을 띤 회갈색으로 연한 회갈색의 짧은 털로 덮여져 있고 단단하면서 부서지기 쉽다. 오배자의 주요성분인 탄닌(50∼60%)의 수렴작용에 의하여 지사작용, 지혈작용, 항균작용, 선분비 억제작용을 나타낸다. 오배자는 항균작용 및 항산화, 항혈전, 간보호 등 약리작용이 있는 것으로 보고되었으며, 오배자 열수 추출물 및 에탄올 추출물이 구강에서 분리된 미생물에 대한 항균효과가 있다고 보고되었다. 특히 오배자 분말을 발효 후 총플라보노이드 함량을 Zhishen 등의 방법에 의하여 조사한 결과 약 6.5㎎/g으로 나타났으며, 발효 후에 총 플라보노이드 함량이 약간 증가하였고, 발효한 오배자 추출물에서는 세균에 대한 항세균활성이 산도에 따른 유의적 차이를 나타내는 바, 발효 오배자 추출물을 사용하는 것이 바람직하다.

본 발명의 오배자추출물은, 제1 용매추출단계 및 제2 감압증류추출단계를 통해 추출하였다. 용매추출방법으로는, 먼저 세척한 오배자 20 ~ 50 중량부 준비하고 2~5배(w/w)의 추출용매를 가하여 진탕배양기에서 40℃~ 90℃로 1 ~ 4 시간 동안 가열하고 1 ~ 4일간 숙성시킨다. 숙성된 원료를 잔여물을 제거하기 위해 600 mesh 여과체로 1차 여과하고, 이후 300mesh 여과체로, 그 다음에는 200 mesh 여과체로 여과하고 그 추출액을 분리하였다. 슬러지를 제거한 추출액을 원심분리기를 이용하여 4000rpm, 30분 조건하에 원심분리하였다. 위 원심 분리된 추출액을 500mesh 여과체를 이용하여 여과한 후에 다시 8000rpm, 30분 조건하여서 다시 원심분리하여 오배자 추출물을 추출하였다. 이와 같이 여과 및 원심분리 단계를 수 회 반복함으로써 화장품에 적합한 고순도로 정제 분리할 수 있다.

상기 오배자 용매추출물을 냉각 콘덴서가 장치되어 유효성분이 증발되는 것을 방지한 상태에서 압력 100~200bar 기압, 40℃～60℃에서 0.5～10시간 가열하면서 수증기를 발생시켜 추출하고, 상기 수증기를 응축시켜 추출한다. 냉각효율은 -5 ~ -10℃가 되도록 설정하고 원활한 증류를 위하여 bath온도를 40℃～60℃ 인 것이 바람직하다. 상기 감압증류추출단계를 거쳐 한방 오배자 추출물을 제조한다.

한편, 발효 오배자추출물을 얻기 위하여, 오배자의 열매, 잎, 줄기, 뿌리 가운데 일 이상을 채취하고, 이를 정제수로 세척하고 건조시킨다. 건조된 오배자원료는 30% 주정에탄올 500㎖와 증류수 500㎖에 혼합하고 진탕배양기(shaking incubator)에서 1 ~ 4일간 숙성시킨다. 1 ~ 4일간 숙성된 원료를 표준체로 찌꺼기를 걸러내고 그 추출액을 분리하고, 여기에 10g/L되게 액체 배지(Potato Dextrose Broth, 아큐메디아, 미합중국)에 첨가하였다. 발효에 사용한 효모 균주는 사카로마이세스 세레비시애 (Saccharomyces cerevisiae)를 사용하였으며, 배양액 당 50,000 cfu/L로 첨가하였다. 배양은 5L 발효조를 이용하여 7일간, 30℃, pH 5～7로 유지하며 배양하였다. 배양이 완료된 오배자 발효액을 4000rpm으로 30분간 원심분리하여 배양균을 1차 제거 한 후 50mesh 여과체를 이용하여 여과 하였다. 이렇게 얻은 여과액을 다시 4℃의 저온 창고에서 약 10일간 숙성시킨 후 이 여과 숙성액을 다시 50 mesh 여과체를 이용하여 여과하고 8000rpm, 30분 조건하에서 다시 원심분리하여 발효 오배자추출물을 수득하였다. 감압증류추출기를 통한 추출과정은 동일한 과정으로 생략하기로 한다.

연(Nelumbo nucifera G.)은 수련과(Nymphaeaceae)에 속한 다년생 수생식물로서 주로 뿌리인 연근, 홍색 또는 백색의 연꽃, 열매인 연밥과 연잎으로 나뉘는데 연잎은 하엽이라 불리며 해독, 지사, 진통, 진정, 산후 어혈제거 등의 효능이 알려져 있다. 연잎에서 분리된 생리활성 성분으로는넬룸보사이드(Nelumboside), 누키페린(Nuciferine), 코크라유린(Coclaurine) 등의 알칼로이드류, 갈산과 메틸갈레이트 (methyl gallate) 등의 아로마틱산류 및 퀘세틴(quercetin), 이소쿠르시트린 (isoquercitrin), 하이페로사이드(hyperoside), 루틴(rutin), 캠페롤(kaempferol) 등의 플라보노이드 류가 있다. 연잎 추출물의 경우 농도가 증가함에 따라 전자공여능이 증가되는 것을 확인하였고, 1,000μg/ml에서 67.8%의 활성을 나타내었다.

연잎추출물의 경우 티로시나제 저해활성 측정 결과 1,000μg/ml에서 42.7%를 나타내어, 연잎 추출물의 티로시나제 저해활성 효과 가 우수함을 확인할 수 있었다. 그리고, 세포 생존율을 측정하는 MTT assay에 의한 측정결과, 연잎 추출물은 1,000 μg/ml에서 82.2%의 세포 생존율을 나타내어, 연잎 추출물의 멜라노마세포(B16F10)에 대한 세포 독성이 적은 것이 확인되었다.

한편, 과량의 NO는 COX의 활성을 촉진시켜 prostaglandin 등의 합성을 유도하여 염증반응을 심화시키는 것으로 알려져 있는 바, 연잎추출물 25μg/mL의 농도에서 약 67.3%로 나타나고, 50μg/mL의 농도에서 71.2%의 PGE2생성 억제 효과를 보여 연잎 추출물의 PGE2생성 저해는 NO 생성을 저해함으로써 COX의 활성을 억제시키는 것으로 연잎 추출물의 항염 활성이 확인되었다.

용매추출방법으로는, 먼저 세척한 연잎 20 ~ 50 중량부 준비하고 2~5배(w/w)의 추출용매를 가하여 진탕배양기에서 40℃~ 90℃로 1 ~ 4 시간 동안 가열하고 1 ~ 4일간 숙성시킨다. 숙성된 원료를 잔여물을 제거하기 위해 600 mesh 여과체로 1차 여과하고, 이후 300mesh 여과체로, 그 다음에는 200 mesh 여과체로 여과하고 그 추출액을 분리하였다. 슬러지를 제거한 추출액을 원심분리기를 이용하여 4000rpm, 30분 조건하에 원심분리하였다. 위 원심 분리된 추출액을 500mesh 여과체를 이용하여 여과한 후에 다시 8000rpm, 30분 조건하여서 다시 원심분리하여 연잎 추출물을 추출하였다. 이와 같이 여과 및 원심분리 단계를 수 회 반복함으로써 화장품에 적합한 고순도로 정제 분리할 수 있다.

상기 연잎용매추출물을 냉각 콘덴서가 장치되어 유효성분이 증발되는 것을 방지한 상태에서 압력 100~200bar 기압, 40℃～60℃에서 0.5～10시간 가열하면서 수증기를 발생시켜 추출하고, 상기 수증기를 응축시켜 추출한다. 냉각효율은 -5 ~ -10℃가 되도록 설정하고 원활한 증류를 위하여 bath온도를 40℃～60℃ 인 것이 바람직하다. 상기 감압증류추출단계를 거쳐 한방 연잎 추출물을 제조한다. 본 발명의 연잎 추출물은 감압 증류 및 동결 건조 또는 분무 건조 등과 같은 추가적인 과정에 의해 분말 상태로 제조될 수 있다.

연잎 추출물의 농도는 25μg/mL 이상이 바람직하고, 보다 바람직하게는 50μg/mL 농도의 연잎 추출물을 사용한다.

상기생(桑寄生)은 우살이과(Loranthaceae)에 속하는 뽕나무겨우살이 (Loranthus para-sticus Merr.) 또는 겨우살이 (곡기생) (Viscum album L. var. coloratum Ohwi) 의 잎, 줄기, 가지를 말한다. 상기생에는 아비쿨라린 (avicularin), 퀘르세틴(quercetin), 퀘르시트린(quercitrin) 및 히페린(hyperin) 등의 플라보노이드 화합물과 d-카테콜(d-catechol)이 함유되어 있다. 유럽의 상기생에서는 분자량이 55kD에서 63kD인 렉틴 Ⅰ, Ⅱ 및 Ⅲ가 분리되어 있으며, 우리나라의 상기생에서는 60kD의 렉틴(lectin)이 분리되어 있다. 이외에도 다양한 분자량의 렉틴(lectin), 비스코톡신(viscotoxin) 및 알칼로이드(alkaloid)가 분리되어 있다. 상기생의 렉틴Ⅰ은 2개의 서로 다른 A subunit 및 B subunit로 구성되어 있다. A subunit는 리보솜(ribosome)에서 단백질의 합성을 저해하는데, B subunit가 세포박 표면의 갈락토즈 잔기(galactose residue)에 결합하고 A subunit는 엔도사이토시스(endocytosis)에 의해 세포내로 들어가서 RTA(ricin A chain)과 같은 방식으로 단백질 합성을 저해한다. 상기생에서 분리된 비스코톡신은 NK세포를 활성화한다.

용매추출방법으로는, 먼저 세척한 상기생 20 ~ 50 중량부 준비하고 2~5배(w/w)의 추출용매를 가하여 진탕배양기에서 40℃~ 90℃로 1 ~ 4 시간 동안 가열하고 1 ~ 4일간 숙성시킨다. 숙성된 원료를 잔여물을 제거하기 위해 600 mesh 여과체로 1차 여과하고, 이후 300mesh 여과체로, 그 다음에는 200 mesh 여과체로 여과하고 그 추출액을 분리하였다. 슬러지를 제거한 추출액을 원심분리기를 이용하여 4000rpm, 30분 조건하에 원심분리하였다. 위 원심 분리된 추출액을 500mesh 여과체를 이용하여 여과한 후에 다시 8000rpm, 30분 조건하여서 다시 원심분리하여 상기생 추출물을 추출하였다. 이와 같이 여과 및 원심분리 단계를 수 회 반복함으로써 화장품에 적합한 고순도로 정제 분리할 수 있다.

상기 상기생 용매추출물을 냉각 콘덴서가 장치되어 유효성분이 증발되는 것을 방지한 상태에서 압력 100~200bar 기압, 40℃～60℃에서 0.5～10시간 가열하면서 수증기를 발생시켜 추출하고, 상기 수증기를 응축시켜 추출한다. 냉각효율은 -5 ~ -10℃가 되도록 설정하고 원활한 증류를 위하여 bath온도를 40℃～60℃ 인 것이 바람직하다. 상기 감압증류추출단계를 거쳐 한방상기생 추출물을 제조한다.

본 발명의 상기생 추출물은 감압 증류 및 동결 건조 또는 분무 건조 등과 같은 추가적인 과정에 의해 분말 상태로 제조될 수 있다.

상백피(桑白皮)는 뽕나무(Moraceae)에 속하는 뽕나무(Morus alba Linne)의 뿌리껍질을 말한다. 신논본초경에는 상근백피(桑根白皮)의 이름으로 중품(中品)에 수재되어 있다. 성분 트리테르페노이드(Triterpenoid)계의 화합물로서 α-아미린(α-amyrin) 및 β-아미린(β-amyrin) 등이 함유되어 있으며 스테로이드 화합물로서 β-시토스트롤(β-sitostrol)이 함유되어 있다. 그리고 플라보노이드로 이소프레노이드(isoprenoid) 측쇄를 가지는 플라보노이드 화합물인 시클로모루신(cyclomorucin), 구와논 A,B,C,G,H(kuwanon A,B,C,G,H) 등이 함유되어 있다.

한편, 상백피에서 분리한 피롤리딘(pyrrolidine) 알칼로이드의 하나인 1,4-dideoxy-1,4-imino-D-ribitol이 진핵세포의 DNA 중합효소에 대하여 억제활성을 가진다고 알려져있다. 특히 상백피 추출물에 함유된 하이드록시레스베라트롤 (oxy-resveratrol)은 탁월한 미백효과와 항산화 효과로 인하여 여드름흉터 색소침착 및 항염 기능성을 갖는다.

용매추출방법으로, 먼저 세척한 상백피 20 ~ 50 중량부 준비하고 2~5배(w/w)의 추출용매를 가하여 진탕배양기에서 40℃~ 90℃로 1 ~ 4 시간 동안 가열하고 1 ~ 4일간 숙성시킨다. 숙성된 원료를 잔여물을 제거하기 위해 600 mesh 여과체로 1차 여과하고, 이후 300mesh 여과체로, 그 다음에는 200 mesh 여과체로 여과하고 그 추출액을 분리하였다. 슬러지를 제거한 추출액을 원심분리기를 이용하여 4000rpm, 30분 조건하에 원심분리하였다. 위 원심 분리된 추출액을 500mesh 여과체를 이용하여 여과한 후에 다시 8000rpm, 30분 조건하여서 다시 원심분리하여 상백피 추출물을 제조였다. 이와 같이 여과 및 원심분리 단계를 수 회 반복함으로써 화장품에 적합한 고순도로 정제 분리할 수 있다.

상기 상백피 용매추출물을 냉각 콘덴서가 장치되어 유효성분이 증발되는 것을 방지한 상태에서 압력 100~200bar 기압, 40℃～60℃에서 0.5～10시간 가열하면서 수증기를 발생시켜 추출하고, 상기 수증기를 응축시켜 추출한다. 냉각효율은 -5 ~ -10℃가 되도록 설정하고 원활한 증류를 위하여 bath온도를 40℃～60℃ 인 것이 바람직하다. 상기 감압증류추출단계를 거쳐 한방상백피 추출물을 제조한다.

본 발명의 상백피 추출물은 감압 증류 및 동결 건조 또는 분무 건조 등과 같은 추가적인 과정에 의해 분말 상태로 제조될 수 있다.

당귀(當歸)는 산형과 (Umbelliferae)에 속하는 참당귀(Angelica gigas Nakai)의 뿌리이다. 한편 일당귀(Angelica acutiloba Kitagawa) 및 중국당귀 (Angelica sinenis(Oliv.)Diels)도 함께 유통되고 있다. 주요성분으로 정유 및 지용성 물질인 쿠마린과 수용성 물질인 폴리사카라이드이며, 쿠마린에는 데크루신(decursin), 데크루신안젤레이트(decursinol anglate), 움벨리페론 (umbelliferone), 노다케닌(nodakenin), 페우세다논(peucedanone), 마메신(marmesin), 디메틸스베로신(demethylsuberosin), 아이소임페라토린 (isoimperatorin) 등이 포함되는데, 유도체로서 데쿠시놀(decursinol)이 참당귀의 주성분으로 분리되어 있고, 활성 성분은 데크루신과 데크루시놀 안젤레이트로 이들은 구조가 서로 다른 이성질체이다. 플라보노이드 성분으로 노네인(nanane), α-피넨, 캄페니, 메틸록탄(2-methyloctane), 로마틴(lomatin), 프란메타놀(2-furanmethanol), 세세린(seselin), 구아이아콜(guaiacol), 뷰티로락톤(butyrolactone) 등이 함유되어 있다. 당귀는 발암 억제작용, 항암제역할 및 혈액순환과 대사를 활성화시켜 항상화작용은 물론 활성산소 제거 효능이 있다.

당귀 추출물 49.89 mg/L 농도에서 50% 저해효과를 보였다. 이는 미백원료로 많이 사용되고 있는 알부틴의 IC50 값과 비슷한 수준 (49.52 mg/L)인 것으로 나타났으며, 당귀추출물이 멜라닌 합성 초기단계에서 중요한 역할을 하는 티로시나제 활성을 직접적으로 감소시킴으로써 멜라닌 합성을 감소시킬 수 있다는 것이 확인되었다. 또한 추출물의 농도가 증가될수록 멜라닌 함량이 감소하는 것을 확인할 수 있었으며, 세포외부로 방출된 멜라닌은 눈에 띄게 감소하는 것을 알 수 있었다. 특히 0.5 mg/L 이상의 농도에서는 0.1 mg/L 농도 처리 시와 비교했을 때 세포외부로 방출된 멜라닌 함량이 1/3이상 감소되었다.

당귀는 용매추출방법으로는, 먼저 세척한 당귀 20 ~ 50 중량부 준비하고 2~5배(w/w)의 추출용매를 가하여 진탕배양기에서 40℃~ 90℃로 1 ~ 4 시간 동안 가열하고 1 ~ 4일간 숙성시킨다. 숙성된 원료를 잔여물을 제거하기 위해 600 mesh 여과체로 1차 여과하고, 이후 300mesh 여과체로, 그 다음에는 200 mesh 여과체로 여과하고 그 추출액을 분리하였다. 슬러지를 제거한 추출액을 원심분리기를 이용하여 4000rpm, 30분 조건하에 원심분리하였다. 위 원심 분리된 추출액을 500mesh 여과체를 이용하여 여과한 후에 다시 8000rpm, 30분 조건하여서 다시 원심분리하여 당귀 추출물을 추출하였다. 이와 같이 여과 및 원심분리 단계를 수 회 반복함으로써 화장품에 적합한 고순도로 정제 분리할 수 있다.

상기 당귀 용매추출물을 냉각 콘덴서가 장치되어 유효성분이 증발되는 것을 방지한 상태에서 압력 100~200bar 기압, 40℃～60℃에서 0.5～10시간 가열하면서 수증기를 발생시켜 추출하고, 상기 수증기를 응축시켜 추출한다. 냉각효율은 -5 ~ -10℃가 되도록 설정하고 원활한 증류를 위하여 bath온도를 40℃～60℃ 인 것이 바람직하다. 상기 감압증류추출단계를 거쳐 한방당귀 추출물을 제조한다.

본 발명의 당귀 추출물은 감압 증류 및 동결 건조 또는 분무 건조 등과 같은 추가적인 과정에 의해 분말 상태로 제조될 수 있다.

일라이트 20중량부를 추출용매 100 중량부에 혼합하여 진탕추출기에서 90 ~ 120℃로 1 ~ 2 시간 가열하고 1 ~ 4 일간 교반 숙성시키고 침전시켜 추출한다. 이때 교반과정에서 공기가 유입되지 않도록 밀봉한 상태에서 숙성한다. 숙성한 후 잔여물을 제거하기 위하여 수회 여과시킨다. 1차로 600mesh 여과체로 여과하고, 300mesh, 200mesh 여과하고 상기 잔여물 슬러지를 제거한 추출액을 원심분리기를 이용하여 4000rpm, 30분 조건하에 1차 원심분리한다.

상기 1차 원심 분리된 추출액을 500mesh 여과체를 이용하여 여과한 후에 2차로 8000rpm, 30분 조건하여서 다시 원심분리하여 일라이트 용매추출물을 추출한다. 이와 같이 여과 및 원심분리 단계를 수 회 반복함으로써 화장품에 적합한 고순도로 정제 분리할 수 있다.

상기 일라이트 용매추출물을 냉각 콘덴서가 장치되어 유효성분이 증발되는 것을 방지한 상태에서 압력 100~200bar 기압, 40℃～60℃에서 0.5～10시간 가열하면서 수증기를 발생시켜 추출하고, 상기 수증기를 응축시켜 추출한다. 냉각효율은 -5 ~ -10℃가 되도록 설정하고 원활한 증류를 위하여 bath온도를 40℃～60℃ 인 것이 바람직하다. 상기 감압증류추출단계를 거쳐 일라이트 추출물을 제조한다.

일라이트(illite)는 대표적인 천연 점토 물질로서 중금속, 방사성 핵종,유해 기체 등을 적절하게 흡착하는 성질이 있고, 순수한 일라이트는 일반으로 백색이지만 철분을 다량 함유하는 경우에는 갈색을 띠고, 소량 함유하는 경우에는 엷은 황색을 띤다. 일라이트가 피부로부터 오일이나 독성물질을 효과적으로 제거하는 것으로 알려져 있으며, 점토물들이 피부에 작용하여 양이온 교환 성질에 의한 독소제거, 유기물과 반응하여 노폐물 흡착, 항균작용에 의한 염증 감소, 세정작용에 의한 각질 미백효과, 항산화 작용, 신진대사 활성, 혈액순환원활, 수분조절 등의 효과를 나타낸다.

	일라이트
벌크밀도(g/㎖)	0. 3～0. 8
입 도( ㎛)	1～15
비중	2. 7
pH	7. 0～9. 0(중성)
비표면적( m²/ g)	2～15
흡유량( ㎖/ 100g)	30～50

표 1에서와 같이 일라이트는 고체 1g이 차지하는 부피인 벌크밀도가 0.3~0.8 g/㎖로 화장품 원료로 일라이트는 벌크도 0. 5∼0. 8 g/㎖, 입도 3~15 ㎛, 비표면 3~ 15m²/ g, 흡유량은 30~40㎖/ 100g가 바람직하다.

일라이트 결정은 두 층의 SiO₄ 사면체 시트(sheet)사이에 한 층의 Al(O,OH)₆팔면체 시트가 끼여 있는 2: 1층상구조(layer structure)를 가지고 있으며, 일라이트의 결정구조는 Si⁴⁺가 Al³⁺에 의하여 치환되어 있어서 전하의 균형을 위하여 K⁺가 층간에 존재한다. 일라이트 결정들은 벽개면이 발달되어 있는데, 이 벽개면에는 산소(O)가 존재하기 때문에 음전하를 띠고 있으며 벽개면에 수직한 능면(edge)에는 O^-와 (OH)^-가 존재하기 때문에 여기에는 양전하와 음전하가 존재한다. 능면상의 O^-와 (OH)^-는 양이온 표면 착물화(surface complexation)에 있어서 리간드 역할을 한다. 이처럼 일라이트 입자의 표면은 음전하를 띠며 이 표면 전하는 양이온들의 흡착에 요한 역할을 한다.

일라이트는 미백, 피부정화, 항균, 탈취, 보습, 피부보호, 셀룰라이트 분해, 세포 활성화 등의 효능이 알려져 있으며, 화장품 원료로 사용되는 일라이트 분체는 기계적 분쇄 및 수비(습식) 정제, 살균과정을 거쳐 제조되어 피부에 독성이 없고 피지나 유기물질을 흡착하여 피부 정화효능이 있으며, 양이온 효과로 셀룰라이트 분해효능이 있다. 세포활성에 도움을 주는 원적외선이 방사되고, 자외선 차단, 중금속 노폐물 흡착 제거 등의 기능을 가지고 있다. 따라서 아토피, 여드름 등 기능성 화장품의 원료로 사용한다.

성분	함유	효능 및 효과
SiO₂산화규)	O	노폐물 및 피지제거
Al(알루미늄)	O	혈액순환 신진대사촉진, 노폐물 제거
Fe₂O₃(산화철)	O	콜라겐 결합
Ca(칼슘)	O	해독, 안정
Na(나트륨)	O	삼투압, 수분균형
Mg(마그슘)	O	노폐물 배설촉진, 콜라겐 결합
K(칼)	O	삼투압 조절, 수분균형, 진정효과
S(유황)	O	항염, 항균
Ti(티타늄)	O	미백
Pb(납)	X	방부(중금속)
Cd(카드늄)	X

위 표 2는 일라이트의 구성 성분들이 피부에 미치는 효과를 나타낸 것이다. 일라이트는 분말형, 과립형으로 가공하여 첨가할 수 있으며, 1000mesh 이상 미세 분말로 가공하여 화장품에 사용한다. 미용팩과 같은 용도로 1000mesh 이상의 과립형 입자로 사용할 수 있다.

상기 몰약 추출물, 백합 추출물, 오배자 추출물, 하엽 추출물, 상기생 추출물, 상백피 추출물, 당귀 추출물과 일라이트 추출물은 1:1:1:1:1:1:1:1 부피비로 혼합하여 한방복합조성물을 제조한다.

상기 한방복합조성물은 화장료 조성물의 총 중량에 대하여 0.05 ~ 80.0%(w/w)를 함유하고, 더욱 바람직하게는 0.1～20.0중량%이다. 이때 한방복합조성물의 총 중량이 0.05중량% 미만일 때에는 그 효과가 나타나기 어렵고, 80.0중량%를 초과할 때에는, 가격상승의 문제가 있고 제형의 안정화에도 영향을 미칠 수 있다.

한편, 본 발명에 따른 화장료 조성물의 제형은 입자크기가 1,500nm 이하인 것을 특징으로 한다. 안정성이 확보된 기능성 한방복합조성물의 효율을 높이기 위한 제형으로 유화 입자 크기를 1,500nm 이하로 하는 것이 바람직하며, 입자 크기가 미세한 제형일수록 피부표면에 접촉하는 면적이 넓어 한방복합조성물의 피부 효율을 높일 수 있다.

본 발명의 화장료 조성물에 포함되는 성분은 유효 성분으로서 상기 한방복합조성물 이외에 생체성분의 활성을 유지시켜주는 다양한 성분들, 예컨대 보존제, 삼투제, pH 조절제, 완충제, 안정제, 수산화알루미늄, 인산 알루미늄, 계면활성제, 리포솜, 증점제 등 및 화장품 조성물에 통상적으로 이용되는 성분들, 예컨대 항산화제, 안정화제, 용해화제, 비타민, 안료 및 향료와 같은 통상적인 보조제, 그리고 담체 등을 포함할 수 있으며, 이에 제한되지 않는다.

본 발명의 화장료 조성물은 당업계에서 통상적으로 제조되는 어떠한 제형으로도 제조될 수 있으며, 예를 들어, 용액, 현탁액, 유탁액, 페이스트, 겔, 크림, 로션, 파우더, 비누, 계면활성제-함유 클린징, 오일, 분말 파운데이션, 유탁액 파운데이션, 왁스 파운데이션 및 스프레이 등으로 제형화 될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.

본 발명의 제형이 페이스트, 크림 또는 겔인 경우에는 담체 성분으로서 동물섬유, 식물섬유, 왁스, 파라핀, 전분, 트라칸트, 셀룰로오스 유도체, 폴리에틸렌 글리콜, 실리콘, 벤토나이트, 실리카, 탈크 또는 산화아연 등이 이용될 수 있다.

본 발명의 제형이 파우더 또는 스프레이인 경우에는 담체 성분으로서 락토스, 탈크, 실리카, 알루미늄히드록시드, 칼슘 실리케이트 또는 폴리아미드 파우더가 이용될 수 있고, 특히 스프레이인 경우에는 추가적으로 클로로플루오로히드로카본, 프로판/부탄 또는 디메틸 에테르와 같은 추진체를 포함할 수 있다.

본 발명의 제형이 용액 또는 유탁액의 경우에는 담체 성분으로서 용매, 용매화제 또는 유탁화제가 이용되고, 물, 에탄올, 이소프로판올, 에틸 카보네이트, 에틸 아세테이트, 벤질 알코올, 벤질 벤조에이트, 프로필렌글리콜, 1,3-부틸글리콜 오일, 글리세롤 지방족 에스테르, 폴리에틸렌 글리콜 또는 소르비탄의 지방산 에스테르가 있다.

본 발명의 제형이 현탁액인 경우에는 담체 성분으로서 물, 에탄올 또는 프로필렌 글리콜과 같은 액상 희석제, 에톡실화 이소스테아릴 알코올, 폴리옥시에틸렌 소르비톨 에스테르 및 폴리옥시에틸렌 소르비탄 에스테르와 같은 현탁제, 미소결정성 셀룰로오스, 알루미늄 메타히드록시드, 벤토나이트, 아가 또는 트라칸트 등이 이용될 수 있다.

본 발명의 제형이 계면-활성제 함유 클린징인 경우에는 담체 성분으로서 지방족 알코올 설페이트, 지방족 알코올 에테르 설페이트, 설포숙신산 모노에스테르, 이세티오네이트, 이미다졸리늄 유도체, 메틸타우레이트, 사르코시네이트, 지방산 아미드 에테르 설페이트, 알킬아미도베타인, 지방족 알코올, 지방산 글리세리드, 지방산 디에탄올아미드, 식물성 유, 리놀린 유도체 또는 에톡실화 글리세롤 지방산 에스테르 등이 이용될 수 있다.

보다 바람직하게는, 화장료 조성물은 이를 포함하는 미용 제품으로 제조될 수 있으며, 에센스, 로션, 스킨, 마스크 팩, 비누, 샴푸, 크림, 미스트 중에서 선택되는 하나의 제품일 수 있다. 구체적으로, 본 발명의 화장료 조성물은 스킨로션, 스킨소프너, 스킨토너, 아스트린젠트, 로션, 밀크로션, 모이스쳐 로션, 영양로션, 맛사지크림, 영양크림, 모이스처크림, 핸드크림, 파운데이션, 에센스, 영양에센스, 팩, 비누, 클렌징폼, 클렌징로션, 클렌징크림, 바디로션 및 바디클린저의 제형을 포함할 수 있다.

이하, 실시예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명하고자한다. 이들 실시 예는 오로지 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기 위한 것으로, 본 발명의 요지에 따라 본 발명의 범위가 이들 실시예에 의해 제한되지 않는다는것은 당업계에서 통상의 지식을 가진 자에 있어서 자명할 것이다.

몰약, 백합, 오배자, 하엽, 상기생, 상백피, 당귀로 이루어진 한방원료 각각의 몰약 추출물, 백합 추출물, 오배자 추출물, 하엽 추출물, 상기생 추출물, 상백피 추출물, 당귀추출물 및 일라이트 추출물을 각각 1:1:1:1:1:1:1:1 (w/w) 혼합하여 한방복합조성물을 제조하였다.

실시예1의 한방복합조성물을 유효성분으로 함유하는 미용제품으로 화장 크림을 제조하였다.

[비교예1]

실시예2 대비하여, 실시예1의 한방복합조성물에서 일라이트를 제외한 나머지 한방 원료 추출물을 유효성분으로 함유하는 미용제품으로 화장 크림을 제조하였다.

[실험예1]

실시예 1의 한방복합조성물을 유효성분으로 함유하는 화장료 조성물의 수분함량 측정실험을 하고 표3 및 표4로 나타내었다.

			(Mean±SD)
	방문		일라이트
	0주		54.34±11.67
	2주		59.74±12.49
	4주		60.59±10.69
	6주		65.27±8.87
군내 비교	유의 확률	0주-2주	0.0008*
		0주-4주	0.028
		0주-6주	0.011*
군간 비교	유의 확률	0주-2주	1.000
		0주-4주	0.796
		0주-6주	0.489

*:p<0.05 프리드만 검정(Friedman test), p<0.017 본페로니 방법을 사용한 윌콕슨의 부호화된 순위 테스트(wilcoxon signed-rank test with a bonferroni method

표 3에서와 같이, 일라이트를 사용한 대조군은 0주차에 54. 34±11.67, 2주, 4주 6주차에 각각 59.74±12.49, 60. 59±10.69, 65.27±8.87로 나타나 실험군과 조군에서 모두 피부 수분함유량 수치가 실험기간 경과에 따라서 점차적으로 증가하였음을 알 수 있었으며, 두 군 모두 사용 과 비교하여 사용 6주 후 p<0.017(=5%/3)로 통계적으로 유의한 차이를 발견할 수 있었다

제품	사용 2주 후	사용 4주 후	사용 6주 후
일라이트	9.94	11.51	20.12

위 표는 실시예1의 제품 사용 / 후 피부 수분함유량 변화율(%)를 나타낸 것으로, 일라이트가 포함된 한방복합조성물을 유효성분으로 함유하는 화장료 조성물을 사용한 후 유의하게 수분함량이 높아지는 것이 확인되었다.

[실험예2]

실시예 2의 한방복합조성물을 유효성분으로 함유하는 화장용 크림의 피부 모공개수 측정실험을 하고 표5 및 표6으로 나타내었다.

			(Mean±SD)
	방문		일라이트
	0주		12.44 ±13.43
	2주		11.78±12.00
	4주		11.44±12.62
	6주		11.33±11.58
군내 비교	유의 확률	0주-2주	0.339
		0주-4주	0.865
		0주-6주	0.394
군간 비교	유의 확률	0주-2주	0.024†
		0주-4주	0.014†
		0주-6주	0.014†

†:p< 0.05 만-휘트니U검정(Mann-Whitney U test)

피부 모공개수 측정결과를 나타낸 표이다. 일라이트를 사용한 대조군에서는 0주차에 12.44±13.43, 2주, 4주 6주차에 각각 11.78±12.00, 11.44±12.62, 11.33±11.58로 나타났고, 피부 모공개수가 감소하였음을 알 수 있었다. 따라서 실험군의 모공개수는 사용 전과 비교하여 사용 2주, 4주, 6주 후 모두 p<0. 017(=5%/3)로 유의하게 감소하고, 대조군에서는 유의한 차이를 발견할 수 없었다

제품	사용 2주 후	사용 4주 후	사용 6주 후
일라이트	-5.3 6	-8.04	-8.93

표 6은 실시예 2의 제품 사용 / 후 피부 모공개수 변화율(%)을 나타낸 것으로, 일라이트가 포함된 한방복합조성물을 유효성분으로 함유하는 화장료 조성물을 사용한 후 유의하게 모공이 감소되는 것이 확인되었다.

[실험예3]

본 발명의 항균효과시험으로 대표적인 염증 유발 물질인 여드름균(프로피오니박테리움 아크네균)에 천연 추출물 살균 작용을 확인하였다.

여드름균 항균활성 측정을 위한 균주로는 Pacnes KCTC3314를 사용하였으며 균주는 혐기성 배지 MIC(Anaerobic broth MIC)를 사용하여 배양하였다. 혐기성 배지 MIC에 2일간 전 배양한 Pacnes KCTC3314 종배양액을 01 mL 첨가하여 1~5×10.8 CFU/mL가 되도록 도말한 후 접종배지를 혐기성균배양조(Anaerobic jar)에 넣고 무산소 시스템(Anaerobic system)을 이용하여 35℃에서 배양하였다. 여드름 균주가 배양된 배지에 disc-paper(지름 6mm, Whatman No2)를 올리고 본 발명 연고제를 100배 희석하여 disc-paper에 01 mL 주입하고 생육 저지환의 크기를 측정하여 평가하였다. 대조군으로 암피실린(ampicillin)을 사용하였다. 실험결과, 도 3에 나타낸 바와 같이 본 발명의 한방복합조성물을 유효성분으로 함유하는 미용 제품으로 화장용 크림은 여드름균에 대한 높은 항균활성을 나타내었다.

도 2에서 a는 표피, b는 진피, c는 피하지방층이고, (1)은 여드름균에 의해 피지선이 과대해지고, 모공이 막힌 상태를 나타낸 그림이고, (2)는 실시예 2의 한방복합조성물을 유효성분으로 함유하는 화장료 조성물로 제조된 미용제품을 도포한 상태를 도시한 것으로, 피부의 표면 뿐만아니라 표피, 진피에 흡수되어 살균 작용을 한다.

[실험예4]

실시예 1의 한방복합조성물을 유효성분으로 함유하는 화장료 조성물을 포함하는 크림(실시예2)을 제조하고, 아토피에 대한 효능을 평가하였다.

6명의 아토피 환자들에게 1일 3회씩 2주간 증상부위에 본 발명 한방복합조성물이 포함된 크림을 외용시켰다. 본 시험대상인 아토피 환자는 치료 전 대부분 붉은 반점, 미란, 태선화, 살틈, 가려움증을 포함하는 아토피 증상이 있는 환자 들이며 성별, 연령, 아토피 병력 및 증상부위 등이 다양하였다. 실험결과, 표 7에 나타난 바와 같이 본 발명의 한방복합조성물이 포함된 크림은 아토피를 완화시키는 것을 확인하였다.

아토피 환자 성별/병력	아토피 환자 증상부위/정도	본 발명의 한방복합조성물 함유 크림제제
여/ 10년	온몸/ 중	개선 됨
여/ 7년	얼굴/ 중	개선 됨
여/ 5년	팔,다리/ 중	개선 됨
남/ 7년	팔/ 상	개선 됨
남/ 6년	얼굴, 목/ 중	개선 됨
남/ 5년	온몸/ 중	개선 됨

아토피 환자에 본 발명의 한방복합조성물이 포함된 크림을 외용한 후 아토피가 개선된 것을 확인할 수 있도록 전(1) 및 후(2) 상태를 비교하여 도 3으로 나타내었다. 이를 통해 본 발명의 한방복합조성물이 포함된 크림은 아토피를 완화시키는 것을 알 수 있다.

[실험예5]

실시예 2의 한방복합조성물을 유효성분으로 함유하는 화장료 조성물을 포함하는 화장용 크림의 제형 안정성을 시험하였다. Haye's test Chamber에 증류수를 사용하여 상기 실시예 2의 한방복합조성물 원액, 1%, 3%, 5% 농도로 조정하고 왼쪽 팔 안쪽에 패치를 24시간 동안 부착 후 떼어내어 blank와 시험품의 피부반응(홍반, 부종 등)상태를 관찰해 평가하였다(Closed patch test using Haye's test Chamber) 시험은 총 2회 반복되었다.

판정은 패치 제거 후 30분, 1일, 2일, 3일 후에 걸쳐 총 4회 이루어졌으며, Draize의 P.I.I법을 기준으로 판정하였다.

	나이	성별	피부 유형	이상 유무
1	25	여	복합성	이상 없음
2	38	여	지성	이상 없음
3	45	여	민감성	이상 없음
4	36	여	건성	이상 없음
5	28	여	지성	이상 없음
6	31	남	지성	이상 없음
7	35	남	지성	이상 없음
8	36	남	민감성	이상 없음
9	41	남	건성	이상 없음
10	27	남	지성	이상 없음

위 표 8에서와 같이, 10명 중 전원이 이상 없음을 확인하였다.

[실험예6]

본 발명의 한방복합조성물의 피부 주름 개선 효과를 실제 사용 테스트를 통하여 평가하였다. 실시예 1의 한방복합조성물을 각각 3%(v/v)를 함유하고 있는 영양 크림(실시예 2)과, 상기 영양크림에서 한방복합조성물을 정제수로 대체한 크림을 비교예 1로, 실시예 1의 한방복합조성물을 주름개선효과가 있는 것으로 알려진 물질인 아데노신으로 대체한 크림을 비교예 4로 제조하였다. 30명의 30～40세 여성 중 외부 활동을 많이 하는 여성을 무작위로 3개 군으로 나누어 실시예 2와 비교예 1 및 비교예 2의 크림을 매일 아침 저녁 2회씩 세안 후 크림 적당량을 눈가를 중심으로 2개월간 연속적으로 바르게 하였다. 각 피검자의 주름 개선 효과를 육안 관찰을 통하여 평가하고, 유효율(%)은 피부 주름 개선 효과가 우수하거나 약간 있는 숫자를 전체 피검자숫자로 나눈 값을 백분율로 구하였으며, 결과는 하기의 표 9에 나타내었다.

	피부 주름 개선 효과			유효율(%)
	우수	중간	없음
실시예 2	25	2	3	90.00
비교예 1	3	1	26	13.33
비교예 2	24	3	3	90.00

상기 표 9의 결과에 의하면, 본 발명의 한방복합조성물을 함유한 화장료는 비교예 3의 크림에 비하여 우수한 피부 주름 개선 효과를 보여주었을 뿐만 아니라, 주름개선 효과가 있는 것으로 알려진 성분인 아데노신을 포함하는 비교예 4의 크림과 유사한 효과를 나타내었다.

한편, 위 피검자 가운데 실시예 2의 피부 주름 개선효과가 중간이라고 평가한 피검자의 본 발명의 한방복합조성물이 포함된 크림을 외용한 후 눈가 주름이 완화된 것을 확인할 수 있도록 전(1) 및 후(2) 상태를 비교하여 도 5로 나타내었다. 이를 통해 본 발명의 한방복합조성물이 포함된 크림은 주름을 개선시키는 것을 알 수 있다.

본 발명은 몰약, 백합, 오배자, 하엽, 상기생, 상백피, 당귀, 일라이트로 이루어진 한방원료를 추출한 한방복합조성물을 포함하는 화장료 조성물로 장시간 사용하더라도 피부 자극이 적고 안정성이 있으며 항산화 작용에 의한 피부 노화방지, 미백과 주름개선, 아토피개선 효과가 있다.

Claims (6)

1. 몰약, 백합, 오배자, 하엽, 상기생, 상백피, 당귀로 이루어진 한방원료를 각각 별도로 30% 주정에탄올과 증류수가 1:1 부피비로 혼합 구성된 추출용매에 혼합하여 가열하고 숙성시키는 제1-1단계;
   일라이트 20중량부를 100 중량부의 추출용매에 혼합하여 가열하여 교반 숙성하고 침전시키는 제1-2단계;
   상기 1-1단계 및 1-2단계에 의한 한방원료 각각을 1차 여과하여 액상의 추출물을 수득하고, 상기 액상의 추출물을 1차여과 후 1차 원심분리하여 각각의 원료 용매추출물을 제조하는 제2단계;를 포함하여 이루어지는 제 1 용매추출단계;
   상기 제 1 용매추출단계에 의한 각각의 원료 용매추출물을 감압증류추출기에서 100~ 200 bar 기압, 40~60 ℃ 온도에서 0.5 ~ 10시간 가열하여 수증기를 발생시켜 추출하는 제3단계; 및
   상기 수증기를 -5 ~ -10 ℃ 로 냉각 응축시켜 각각의 원료 감압증류추출물을 제조하는 제4단계; 를 포함하여 이루어지는 제 2 감압증류추출단계;
   를 포함하여 제조되는 각각의 한방원료 추출물을 1:1:1:1:1:1:1:1 부피비로 혼합하여 제조된 한방복합조성물을 유효성분으로 함유하는 것을 특징으로 하는 기능성 화장료 조성물.
2. 청구항 1에 있어서,
   제1-1단계는 40 ~ 90℃에서 1~ 4시간 가열하고 숙성시키는 것이고,
   제1-2단계는 90 ~ 120℃에서 1~ 2시간 가열하고 숙성시키는 것을 특징으로 하는 기능성 화장료 조성물.
3. 청구항 1에 있어서,
   상기 한방복합조성물은 화장료 조성물의 총 중량에 대하여 0.05 ~ 80.0%(w/w)를 함유하는 것을 특징으로 하는 기능성 화장료 조성물.
4. 청구항 1 내지 청구항 3 중 어느 한 항에 따른 화장료 조성물은
   용액, 현탁액, 유탁액, 페이스트, 겔, 크림, 로션, 파우더, 비누, 계면활성제-함유 클린싱, 오일, 분말 파운데이션, 유탁액 파운데이션, 왁스 파운데이션 및 스프레이로 구성된 군으로부터 선택되는 제형을 갖는 것을 특징으로 하는 기능성 화장료 조성물.
5. 청구항 1 내지 청구항 3 중 어느 한 항에 따른 화장료 조성물을 포함하는 미용 제품으로서, 에센스, 로션, 스킨, 마스크 팩, 비누, 샴푸, 크림, 미스트 중에서 선택되는 하나의 제품인 미용 제품.
6. 청구항 4에 있어서,
   상기 화장료 조성물의 제형은 입자크기가 1,500nm 이하인 것을 특징으로 하는 화장료 조성물.
   

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