KR20170004077A - 초전도성 복합체 및 이의 제조 방법 - Google Patents
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Abstract
초전도성 복합체 및 이의 제조 방법에 관한 것이다.
Description
본원은, 초전도성 복합체 및 상기 초전도성 복합체의 제조 방법에 관한 것이다.
그래핀의 다양한 디바이스로의 응용을 위해 초전도성이 요구되고 있다. 그러나, 신규한 양자 현상의 원인이 되는 그래핀의 간단한 전자적 구조는 초전도성의 발생을 방해한다. 이를 해결하기 위한 방법으로서, 이론적으로 그래핀의 표면을 도핑함으로써 전자 구조를 효과적으로 변화시키고, 따라서 쿠퍼 쌍 불안정성을 촉진하는 것이 가능할 것으로 예측된다.
그래핀에서 근접-유도된 초전도성의 발견은 본질적인 그래핀의 초전도성을 나타내기 위한 많은 관심을 불러일으켰다. 벌크 그래핀과 마찬가지로, 페르미 준위(fermi level)에서 전자 밀도가 극히 작기 때문에 그래핀 자체로는 초전도체가 아니며, 초전도성을 나타나게 하기 위하여 그래핀의 전자 구조를 개질하는 것이 요구된다. 그래핀에 원자 또는 분자를 증착하고, 외부 전계의 인가를 통해 밴드 구조의 변화를 도입하기 위한 여러 노력들이 시도되어 왔다.
이와 관련하여, 대한민국 공개특허 제10-2014-0118282호는 질소 도핑한 환원된 산화 그래핀을 이용한 n형 반도체의 제조 방법에 관하여 개시하고 있다.
최근, 탄소 동소체에서 그래핀 층 내에 게스트 원자의 삽입은, 비록 전자 상태는 삽입- 또는 그래핀-유도된 것이고, 포논(phonon)은 불확실한 초전도적인 쿠퍼 쌍 나머지의 원인이 되는 것이지만, 초전도를 유도하는 것으로 보고되었다.
본원은, 초전도성 복합체 및 상기 초전도성 복합체의 제조 방법을 제공하고자 한다.
그러나, 본원이 해결하고자 하는 과제는 이상에서 언급한 과제로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
본원의 제 1 측면은, 적층 구조를 포함하는 환원된 그래핀 옥사이드; 및, 상기 환원된 그래핀 옥사이드의 적층 구조의 층간에 삽입된 금속층을 포함하고, 상기 환원된 그래핀 옥사이드는 n-형 또는 p-형으로 도핑된 것인, 초전도성 복합체를 제공한다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 n-형 도핑은 트리페닐아민에 의해 수행되고, 상기 p-형 도핑은 트리페닐포스핀에 의해 수행되는 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 금속층은 알칼리 금속, 알칼리 토금속, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택된 것을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 금속층은 Li, Na, K, Rb, Cs, Fr, Ca, Sr, Ba, Ra, Be, Mg, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택되는 금속을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 초전도성 복합체는 임계 온도 이하에서 초전도성을 나타내는 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본원의 제 2측면은, 적층 구조를 포함하는 환원된 그래핀 옥사이드를 형성하는 단계; 상기 환원된 그래핀 옥사이드는 n-형 또는 p-형으로 도핑하는 단계; 및, 상기 환원된 그래핀 옥사이드의 적층 구조의 층간에 금속층을 삽입하는 단계를 포함하는, 초전도성 복합체의 제조 방법을 제공한다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 n-형 도핑은 트리페닐아민에 의해 수행되고, 상기 p-형 도핑은 트리페닐포스핀에 의해 수행되는 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 금속층은 알칼리 금속, 알칼리 토금속, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택된 것을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 금속층은 Li, Na, K, Rb, Cs, Fr, Ca, Sr, Ba, Ra, Be, Mg, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택되는 금속을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본원의 일 구현예에 의하면, 적층 구조를 포함하는, 도핑된 환원된 그래핀 옥사이드의 상기 적층 구조 내에 금속층을 층간 삽입시킴으로써, 상기 환원된 그래핀 옥사이드가 초전도성을 나타낼 수 있다.
본원의 일 구현예에 의하면, n-형 또는 p-형으로 도핑된 환원된 그래핀 옥사이드에 금속층을 삽입함으로써 금속층이 삽입되지 않은 환원된 그래핀 옥사이드보다 더 높은 캐리어 밀도를 가질 수 있고, 이로 인해 금속층이 삽입되지 않은 환원된 그래핀 옥사이드의 전이온도보다 더 높은 전이온도에서 초전도성을 나타낼 수 있다.
도 1은, 본원의 일 구현예에 따른 초전도성 복합체의 제조 방법을 나타낸 모식도이다.
아래에서는 첨부한 도면을 참조하여 본원이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본원의 실시예를 상세히 설명한다. 그러나 본원은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다. 그리고 도면에서 본원을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 유사한 부분에 대해서는 유사한 도면 부호를 붙였다.
본원 명세서 전체에서, 어떤 부분이 다른 부분과 "연결"되어 있다고 할 때, 이는 "직접적으로 연결"되어 있는 경우뿐 아니라, 그 중간에 다른 소자를 사이에 두고 "전기적으로 연결"되어 있는 경우도 포함한다.
본원 명세서 전체에서, 어떤 부재가 다른 부재 "상에" 위치하고 있다고 할 때, 이는 어떤 부재가 다른 부재에 접해 있는 경우뿐 아니라 두 부재 사이에 또 다른 부재가 존재하는 경우도 포함한다.
본원 명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성 요소를 "포함" 한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성 요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다. 본원 명세서 전체에서 사용되는 정도의 용어 "약", "실질적으로" 등은 언급된 의미에 고유한 제조 및 물질 허용오차가 제시될 때 그 수치에서 또는 그 수치에 근접한 의미로 사용되고, 본원의 이해를 돕기 위해 정확하거나 절대적인 수치가 언급된 개시 내용을 비양심적인 침해자가 부당하게 이용하는 것을 방지하기 위해 사용된다. 본원 명세서 전체에서 사용되는 정도의 용어 "~(하는) 단계" 또는 "~의 단계"는 "~를 위한 단계"를 의미하지 않는다.
본원 명세서 전체에서, 마쿠시 형식의 표현에 포함된 "이들의 조합(들)"의 용어는 마쿠시 형식의 표현에 기재된 구성 요소들로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 혼합 또는 조합을 의미하는 것으로서, 상기 구성 요소들로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 것을 의미한다.
본원 명세서 전체에서, "A 및/또는 B"의 기재는 "A 또는 B, 또는 A 및 B"를 의미한다.
본원 명세서 전체에서, "그래핀(graphene)" 이라는 용어는 복수개의 탄소 원자들이 서로 공유 결합으로 연결되어 폴리시클릭 방향족 분자를 형성한 것을 의미하는 것으로서, 상기 공유 결합으로 연결된 탄소 원자들은 기본 반복 단위로서 6 원환을 형성하나, 5 원환 및/또는 7 원환을 더 포함하는 것도 가능하다. 따라서, 상기 그래핀이 형성하는 시트는 서로 공유 결합된 탄소 원자들의 단일층으로서 보일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 그래핀이 형성하는 시트는 다양한 구조를 가질 수 있으며, 이와 같은 구조는 그래핀 내에 포함될 수 있는 5 원환 및/또는 7 원환의 함량에 따라 달라질 수 있다. 또한, 상기 그래핀이 형성하는 시트가 단일층으로 이루어진 경우, 이들이 서로 적층 되어 복수층을 형성할 수 있으며, 상기 그래핀 시트의 측면 말단부는 수소 원자로 포화될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본원 명세서 전체에서, "그래핀 산화물"이라는 용어는 그래핀 옥사이드 (graphene oxide)라고도 불리우고, "GO"로 약칭될 수 있다. 단일층 그래핀 상에 카르복실기, 히드록시기, 또는 에폭시기 등의 산소를 함유하는 작용기가 결합된 구조를 포함할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본원 명세서 전체에서, "환원된 그래핀 산화물" 또는 "환원 그래핀 옥사이드(reduced graphene oxide)"이라는 용어는 환원 과정을 거쳐 산소 비율이 줄어든 그래핀 산화물을 의미하는 것으로서, "rGO"로 약칭될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
이하, 본원의 구현예를 상세히 설명하였으나, 본원이 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 제 1 측면은, 적층 구조를 포함하는 환원된 그래핀 옥사이드; 및, 상기 환원된 그래핀 옥사이드의 적층 구조의 층간에 삽입된 금속층을 포함하고, 상기 환원된 그래핀 옥사이드는 n-형 또는 p-형으로 도핑된 것인, 초전도성 복합체를 제공한다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 환원된 그래핀 옥사이드의 표면을 도핑함으로써 전자 구조를 효과적으로 변화시키고 쿠퍼 쌍 불안정성을 촉진하여, 상기 환원된 그래핀 옥사이드가 초전도성을 나타내게 된다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 n-형 도핑은 트리페닐아민에 의해 수행되고, p-형 도핑은 트리페닐포스핀에 의해 수행되는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 금속층은 알칼리 금속, 알칼리 토금속, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택된 것을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 금속층은 Li, Na, K, Rb, Cs, Fr, Ca, Sr, Ba, Ra, Be, Mg, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택되는 금속을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 환원된 그래핀 옥사이드 및 상기 환원된 그래핀 옥사이드의 적층 구조 내에 층간 삽입된 금속층 간의 거리는 약 2 Å 내지 약 3 Å일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 환원된 그래핀 옥사이드와 상기 금속층 간의 거리가 약 2 Å 내지 약 3 Å일 경우, 높은 임계 온도를 나타낼 수 있다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 환원된 그래핀 옥사이드 및 상기 환원된 그래핀 옥사이드의 적층 구조 내에 층간 삽입된 금속층 간의 거리가 가까우면, 탄소 면외 모드(out-of-plane modes)뿐만 아니라, 변형 포텔션도 커질 것이고, 향상된 전자-포논 커플링 및 더욱 높은 임계 온도를 야기할 수 있다. 예를 들어, 상기 환원된 그래핀 옥사이드와 상기 금속 간의 거리가 약 2 Å 이하일 경우, 초전도는 완전히 파괴될 수 있으며, 이는 좁은 영역에서 층간 상태의 강한 제한이 페르미 에너지보다 훨씬 위의 삽입 밴드로 이동할 수 있기 때문이다. 상기 밴드 구조의 산출은 비어있는 층간 상태가 양자 구속을 제거함으로써 페르미 준위로 되돌리는 것일 수 있다. 상기 양자 구속이 제거될 경우, 낮은 에너지 리튬 모드 및 탄소 면외 진동으로부터의 전자-포논 커플링은 약 8.1 K 정도로 높은 초전도성을 유도하기에 충분히 강하다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 초전도성 복합체는 임계 온도 이하에서 초전도성을 나타내는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 초전도성 복합체의 임계 온도는 약 50 K 이하일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 초전도성 복합체의 임계 온도는 약 50 K 이하, 약 45 K 이하, 약 40 K 이하, 약 35 K 이하, 약 30 K 이하, 약 25 K 이하, 약 20 K 이하, 약 15 K 이하, 약 10 K 이하, 또는 약 5 K 이하일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 제 2 측면은, 적층 구조를 포함하는 환원된 그래핀 옥사이드를 형성하는 단계; 상기 환원된 그래핀 옥사이드를 n-형 또는 p-형으로 도핑하는 단계; 및, 상기 환원된 그래핀 옥사이드의 적층 구조의 층간에 금속층을 삽입하는 단계를 포함하는, 초전도성 복합체의 제조 방법을 제공한다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 n-형 도핑은 트리페닐아민에 의해 수행되고, p-형 도핑은 트리페닐포스핀에 의해 수행되는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 금속층은 알칼리 금속, 알칼리 토금속, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택된 것을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 금속층은 Li, Na, K, Rb, Cs, Fr, Ca, Sr, Ba, Ra, Be, Mg, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택되는 금속을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
이하, 본원의 실시예를 상세히 설명한다. 그러나, 본원이 이에 제한되지 않을 수 있다.
[
실시예
]
p-형 도핑을 위해 트리페닐포스핀을 사용하였다. 그리고 n-형 도핑을 위해 트리페닐아민을 사용하였다. 그 후 알칼리 금속(예를 들어, Li, K, Na)과 상기 p-형 또는 n-형 도핑된 rGO를 함께 약 200℃에서 24 시간 동안 가열하였다. 상기 가열시킨 물질을 디메톡시메탄에 용해시키고, 120 시간 동안 교반하였다. 상기 교반된 결과물을 여과시킨 후 표면에 남은 여분의 알칼리 금속을 에탄올로 세척하였다.
도 1은 환원된 그래핀 옥사이드에 n-형 또는 p-형 도핑을 한 후, 상기 환원된 그래핀 옥사이드에 금속층을 삽입하여 초전도성 복합체를 제조하는 방법을 나타낸 모식도이다.
전술한 본원의 설명은 예시를 위한 것이며, 본원이 속하는 기술분야의 통상의 지식을 가진 자는 본원의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 쉽게 변형이 가능하다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다. 예를 들어, 단일형으로 설명되어 있는 각 구성 요소는 분산되어 실시될 수도 있으며, 마찬가지로 분산된 것으로 설명되어 있는 구성 요소들도 결합된 형태로 실시될 수 있다.
본원의 범위는 상기 상세한 설명보다는 후술하는 특허청구범위에 의하여 나타내어지며, 특허청구범위의 의미 및 범위 그리고 그 균등 개념으로부터 도출되는 모든 변경 또는 변형된 형태가 본원의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.
Claims (9)
- 적층 구조를 포함하는 환원된 그래핀 옥사이드; 및,
상기 환원된 그래핀 옥사이드의 적층 구조의 층간에 삽입된 금속층을 포함하고,
상기 환원된 그래핀 옥사이드는 n-형 또는 p-형으로 도핑된 것인,
초전도성 복합체.
- 제 1 항에 있어서,
상기 n-형 도핑은 트리페닐아민에 의해 수행되고, 상기 p-형 도핑은 트리페닐포스핀에 의해 수행되는 것인, 초전도성 복합체.
- 제 1 항에 있어서,
상기 금속층은 알칼리 금속, 알칼리 토금속, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택된 것을 포함하는 것인, 초전도성 복합체.
- 제 1 항에 있어서,
상기 금속층은 Li, Na, K, Rb, Cs, Fr, Ca, Sr, Ba, Ra, Be, Mg, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택되는 금속을 포함하는 것인, 초전도성 복합체.
- 제 1 항에 있어서,
상기 초전도성 복합체는 임계 온도 이하에서 초전도성을 나타내는 것인, 초전도성 복합체.
- 적층 구조를 포함하는 환원된 그래핀 옥사이드를 형성하는 단계;
상기 환원된 그래핀 옥사이드를 n-형 또는 p-형으로 도핑 하는 단계; 및,
상기 환원된 그래핀 옥사이드의 적층 구조의 층간에 금속층을 삽입하는 단계를 포함하는,
초전도성 복합체의 제조 방법.
- 제 6 항에 있어서,
상기 n-형 도핑은 트리페닐아민에 의해 수행되고, 상기 p-형 도핑은 트리페닐포스핀에 의해 수행되는 것인, 초전도성 복합체의 제조 방법.
- 제 6 항에 있어서,
상기 금속층은 알칼리 금속, 알칼리 토금속, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택된 것을 포함하는 것인, 초전도성 복합체의 제조 방법.
- 제 6 항에 있어서,
상기 금속층은 Li, Na, K, Rb, Cs, Fr, Ca, Sr, Ba, Ra, Be, Mg, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택되는 금속을 포함하는 것인, 초전도성 복합체의 제조 방법.
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| KR (1) | KR101907123B1 (ko) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR20210082137A (ko) * | 2018-10-25 | 2021-07-02 | 숙명여자대학교산학협력단 | 복합체, 이의 제조방법, 이를 포함하는 음극 및 음극을 포함하는 전지 |
Citations (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR20120081071A (ko) * | 2009-08-10 | 2012-07-18 | 바텔리 메모리얼 인스티튜트 | 그래핀 및 금속산화물의 자기 조립된 다층 나노복합체재료 |
| KR101435999B1 (ko) * | 2007-12-07 | 2014-08-29 | 삼성전자주식회사 | 도펀트로 도핑된 산화그라펜의 환원물, 이를 포함하는 박막및 투명전극 |
| KR20140105668A (ko) * | 2013-02-22 | 2014-09-02 | 삼성전자주식회사 | 그래핀-나노소재 복합체, 이를 채용한 전극 및 전기소자, 및 상기 그래핀-나노소재 복합체의 제조방법 |
| WO2014134663A1 (en) * | 2013-03-08 | 2014-09-12 | Monash University | Graphene-based films |
| KR101465205B1 (ko) * | 2013-06-13 | 2014-11-25 | 성균관대학교산학협력단 | 방향족 작용기를 함유하는 계면활성제를 이용한 그래핀 제조 방법 |
-
2015
- 2015-07-01 KR KR1020150093918A patent/KR101907123B1/ko active IP Right Grant
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| KR101907123B1 (ko) | 2018-10-11 |
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Legal Events
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