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KR20150013044A - 접착제 조성물, 회로 접속 재료, 회로 접속 구조체, 및 접착제 시트 - Google Patents

접착제 조성물, 회로 접속 재료, 회로 접속 구조체, 및 접착제 시트 Download PDF

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KR20150013044A
KR20150013044A KR1020140093066A KR20140093066A KR20150013044A KR 20150013044 A KR20150013044 A KR 20150013044A KR 1020140093066 A KR1020140093066 A KR 1020140093066A KR 20140093066 A KR20140093066 A KR 20140093066A KR 20150013044 A KR20150013044 A KR 20150013044A
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South Korea
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circuit
adhesive
film
polymerizable substance
parts
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KR1020140093066A
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KR102261617B1 (ko
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다카시 나카자와
유우스케 이이지마
야스노리 가와바타
노리히토 아라타케
도루 후지나와
가즈야 마츠다
Original Assignee
히타치가세이가부시끼가이샤
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Publication date
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Abstract

본 발명의 접착제 조성물은, 라디칼 중합성 물질 및 라디칼 중합 개시제를 함유하고, 라디칼 중합성 물질로서, 하기 화학식 (1)로 표시되는 제1 라디칼 중합성 물질과, (메트)아크릴로일기를 2 이상 갖는 제1 라디칼 중합성 물질 이외의 제2 라디칼 중합성 물질을 함유하고, 라디칼 중합 개시제로서, 디라우로일퍼옥시드를 함유한다.
Figure pat00008

화학식 (1) 중, X1 및 X2는 동일하거나 상이할 수도 있고, 아크릴로일기, 메타크릴로일기 또는 수소 원자를 나타내며, 적어도 한쪽은 아크릴로일기 또는 메타크릴로일기이고, n은 8 내지 15의 정수를 나타낸다.

Description

접착제 조성물, 회로 접속 재료, 회로 접속 구조체, 및 접착제 시트{ADHESIVE COMPOSITION, CIRCUIT CONNECTING MATERIAL, CIRCUIT CONNECTION STRUCTRUE, AND ADHESIVE SHEET}
본 발명은 접착제 조성물, 회로 접속 재료, 회로 접속 구조체 및 접착제 시트에 관한 것이다.
반도체 소자나 액정 표시 소자용의 회로 접속 재료로서는, 고접착성이며 고신뢰성을 나타내는 에폭시 수지를 사용한 열경화성 수지 조성물이 알려져 있다(예를 들면, 특허문헌 1 참조). 열경화성 수지 조성물의 구성 성분으로서는, 에폭시 수지, 에폭시 수지와 반응성을 갖는 페놀 수지 등의 경화제 및 에폭시 수지와 경화제의 반응을 촉진하는 잠재성 경화제가 일반적으로 사용되고 있다. 또한, 실온에서의 저장 안정성을 확보하는 목적으로, 잠재성 경화제가 사용되는 경우가 있다. 잠재성 경화제는 경화 온도 및 경화 속도를 결정하는 중요한 인자로 되고 있고, 실온에서의 저장 안정성과 가열시의 경화 속도의 관점에서 여러가지 화합물이 사용되고 있다.
최근 들어, 아크릴레이트 유도체, 메타크릴레이트 유도체 등의 라디칼 중합성 물질과, 라디칼 중합 개시제인 과산화물을 병용한 라디칼 경화형 접착제가 주목받고 있다. 라디칼 경화형 접착제는, 반응 활성종인 라디칼이 반응성이 풍부하기 때문에, 저온이고 단시간에의 경화가 가능하다(예를 들면, 특허문헌 2, 3 참조).
그런데, 표시 장치의 다기능화에 따라 터치 패널로 대표되는 입력 장치가 널리 사용되고 있다. 이 터치 패널의 제조에 있어서도, 터치 패널의 센서와 주변의 회로 부재와의 접속에 회로 접속 재료가 사용되고 있다.
표시 장치에 따라, 탑재하는 터치 패널의 구성은 상이하고, 다양화되고 있다. 다기능 휴대 전화(스마트폰)이나 태블릿 PC의 경우, 저가격, 경량화의 관점에서, 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리카르보네이트(PC), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN) 등의 필름이 터치 패널 센서의 베이스 필름으로서 검토 또는 적용되고 있다. 한편, 액정 디스플레이의 경우, 액정 디스플레이의 제조에서 배양한 회로 형성 기술을 전용할 수 있는 점에서, 액정 디스플레이 메이커가 유리 상에 터치 패널 센서를 설치한 터치 패널을 생산하는 예가 적지 않다. 이 터치 패널을 구비하는 액정 디스플레이에 있어서는, 박형화를 위하여 터치 패널 센서를 설치하는 유리와 액정 디스플레이의 유리가 공통화되어 있기 때문에, 회로 부재의 접속부 근방에 내열성이 낮은 편광판 필름이 위치하게 된다.
일본 특허 공개 평1-113480호 공보 일본 특허 공개 제2002-203427호 공보 국제 공개 WO98/044067호 공보
상술한 바와 같이 터치 패널 센서의 베이스가 수지 필름인 경우나 내열성이 낮은 부재가 존재하는 경우, 터치 패널의 센서와 회로 부재와의 접속에는 라디칼 경화형 접착제라도 추가적인 저온화가 요구된다.
라디칼 경화형 접착제의 저온 활성을 향상시키기 위하여 라디칼 중합 개시제의 배합량을 증가시키는 것이 생각된다. 그러나, 그러한 방법에 의해 접착 강도를 확보한 회로 접속 구조체에서는 고온 고습 환경하에서 대향하는 전극 간의 접속 저항값이 상승해 버리는 경우가 있는 것이, 본 발명자들의 검토에 의해 판명되었다.
본 발명은 회로 부재끼리를 120℃ 부근의 저온에서 접속한 경우에도, 충분한 접착 강도를 갖고, 고온 고습 환경하에서도 대향하는 전극 간의 접속 저항이 충분히 낮게 유지되고 있는 접속 신뢰성이 우수한 회로 접속 구조체를 얻을 수 있는 회로 접속 재료, 접착제 조성물 및 접착제 시트를 제공하는 것을 목적으로 한다. 또한, 본 발명은 충분한 접착 강도를 갖고, 고온 고습 환경하에서도 대향하는 전극 간의 접속 저항이 충분히 낮게 유지되고 있는 접속 신뢰성이 우수한 회로 접속 구조체를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은 라디칼 중합성 물질 및 라디칼 중합 개시제를 함유하는 접착제 조성물로서, 라디칼 중합성 물질로서 하기 화학식 (1)로 표시되는 제1 라디칼 중합성 물질과, (메트)아크릴로일기를 2 이상 갖는 제1 라디칼 중합성 물질 이외의 제2 라디칼 중합성 물질을 함유하고, 라디칼 중합 개시제로서 디라우로일퍼옥시드를 함유하는 접착제 조성물을 제공한다.
Figure pat00001
화학식 (1) 중, X1 및 X2는 동일하거나 상이할 수도 있고, 아크릴로일기[CH2=CH-C(=O)-], 메타크릴로일기[CH2=C(CH3)-C(=O)-] 또는 수소 원자[H-]를 나타내며, 적어도 한쪽은 아크릴로일기 또는 메타크릴로일기이고, n은 8 내지 15의 정수를 나타낸다.
상기 본 발명에 따른 접착제 조성물에 의하면, 저온 단시간이라도 충분한 접착 강도를 발현할 수 있다. 또한, 본 발명에 따른 접착제 조성물을 회로 접속 재료에 사용한 경우에는, 회로 부재끼리를 120℃ 부근의 저온에서 접속한 경우라도, 충분한 접착 강도를 갖고, 고온 고습 환경하에서도 대향하는 전극 간의 접속 저항이 충분히 낮게 유지되고 있는 접속 신뢰성이 우수한 회로 접속 구조체를 얻을 수 있다.
본 발명에 따른 접착제 조성물을 회로 접속 재료에 사용한 경우에, 상기와 같은 효과가 발휘되는 이유에 대해서는 명백하지 않으나, 본 발명자들은 이하와 같이 추정한다. 먼저, 디라우로일퍼옥시드를 많이 포함하는 회로 접속 재료를 사용하여 접속된 회로 접속 구조체는, 고온 고습에서의 신뢰성 시험 후에 접속부에 기포가 다발하고, 특히 협소 피치에서의 접속 신뢰성이 악화되는 것이 본 발명자들에 의해 확인되고 있다. 그로 인해, 고온 고습 환경하에서 접속한 전극 간의 접속 저항값이 상승하는 요인으로서, 회로 접속 재료에 대량으로 함유된 디라우로일퍼옥시드가 재료 표면에서 결정화 또는 국재화하는 것이 생각된다. 회로 접속 재료에 있어서 본 발명에 따른 접착제 조성물을 사용한 경우에는, 디라우로일퍼옥시드와 상기 화학식 (1)로 표시되는 라디칼 중합성 물질(제1 라디칼 중합성 물질)을 병용함으로써, 저온 접속시의 접착 강도가 확보되도록 디라우로일퍼옥시드를 배합한 경우에도, 특정한 구조를 갖는 제1 라디칼 중합성 물질에 의해 디라우로일퍼옥시드의 결정화 또는 국재화가 유효하게 억제되기 때문에, 접착 강도와 접속 저항의 안정성을 양립할 수 있다고 본 발명자들은 생각하고 있다.
본 발명에 따른 접착제 조성물에 있어서의 디라우로일퍼옥시드의 함유량은, 접착제 조성물에 포함되는 라디칼 중합성 물질의 총량 100질량부에 대하여 10 내지 40질량부인 것이 바람직하다. 디라우로일퍼옥시드의 함유량을 이러한 수치 범위 내로 함으로써, 저온 단시간이라도 충분한 접착 강도를 발현할 수 있음과 함께, 디라우로일퍼옥시드의 결정화를 충분히 억제할 수 있다.
또한, 제1 라디칼 중합성 물질의 함유량은, 디라우로일퍼옥시드의 함유량 100질량부에 대하여 30 내지 100질량부인 것이 바람직하다. 제1 라디칼 중합성 물질의 함유량을 이러한 수치 범위 내로 함으로써, 저온 단시간이라도 충분한 접착 강도를 발현할 수 있음과 함께, 디라우로일퍼옥시드의 결정화를 충분히 억제할 수 있다.
본 발명에 따른 접착제 조성물은 열가소성 수지를 추가로 포함하는 것이 바람직하다. 이 경우, 접착제 조성물의 취급성이 향상함과 함께, 경화시의 응력 완화에 우수한 접착제 조성물을 실현할 수 있다.
또한, 본 발명은 서로 대향하는 회로 전극을 갖는 회로 부재끼리를 접속하기 위한 회로 접속 재료이며, 상기 본 발명에 따른 접착제 조성물을 포함하는 회로 접속 재료를 제공한다.
상기 본 발명에 따른 회로 접속 재료에 의하면, 120℃ 부근의 저온에서 회로 부재끼리를 접속한 경우에도, 충분한 접착 강도를 갖고, 고온 고습 환경하에서도 대향하는 전극 간의 접속 저항이 충분히 낮게 유지되고 있는 접속 신뢰성이 우수한 회로 접속 구조체를 얻을 수 있다.
본 발명에 따른 회로 접속 재료에 있어서의 디라우로일퍼옥시드의 함유량은, 회로 접속 재료에 포함되는 라디칼 중합성 물질의 총량 100질량부에 대하여 10 내지 40질량부인 것이 바람직하다. 디라우로일퍼옥시드의 함유량을 이러한 수치 범위 내로 함으로써, 회로 부재끼리를 충분한 접착 강도에서 접속할 수 있음과 함께, 고온 고습 환경하에 있어서의 접속 저항값의 상승을 충분히 억제할 수 있다.
또한, 제1 라디칼 중합성 물질의 함유량은, 디라우로일퍼옥시드의 함유량 100질량부에 대하여 30 내지 100질량부인 것이 바람직하다. 제1 라디칼 중합성 물질의 함유량을 이러한 수치 범위 내로 함으로써, 회로 부재끼리를 충분한 접착 강도에서 접속할 수 있음과 함께, 고온 고습 환경하에 있어서의 접속 저항값의 상승을 충분히 억제할 수 있다.
본 발명에 따른 회로 접속 재료는 열가소성 수지를 추가로 포함하는 것이 바람직하다. 이 경우, 회로 접속 재료의 취급성이 향상함과 함께, 경화시의 응력 완화에 우수한 회로 접속 재료를 실현할 수 있다.
또한, 본 발명은 제1 기판 및 상기 기판의 주면 상에 형성된 제1 회로 전극을 갖는 제1 회로 부재와, 제2 기판 및 상기 기판의 주면 상에 형성된 제2 회로 전극을 갖고, 제2 회로 전극과 제1 회로 전극이 대향하도록 배치되고, 제2 회로 전극이 제1 회로 전극과 전기적으로 접속되어 있는 제2 회로 부재와, 제1 회로 부재 및 제2 회로 부재의 사이에 개재하는 접속부를 구비하고, 접속부는 상기 본 발명에 따른 회로 접속 재료의 경화물인 회로 접속 구조체를 제공한다.
본 발명의 회로 접속 구조체는, 접속부가 상기 본 발명에 따른 회로 접속 재료의 경화물인 것에 의해, 충분한 접착 강도를 갖고, 고온 고습 환경하에서도 대향하는 전극 간의 접속 저항이 충분히 낮게 유지되고 있는 우수한 접속 신뢰성을 가질 수 있다. 또한, 본 발명의 회로 접속 구조체는, 접속부를 저온에서 형성할 수 있기 때문에, 내열성이 낮은 부재를 갖고 있어도 열에 의한 영향을 작게 할 수 있다.
또한, 본 발명은 지지 필름과, 상기 지지 필름 상에 설치된, 본 발명에 따른 접착제 조성물를 포함하는 필름상 접착제를 구비하는 접착제 시트를 제공한다.
본 발명에 따른 접착제 시트에 의하면, 본 발명에 따른 접착제 조성물을 포함하는 필름상 접착제를 가짐으로써, 저온 단시간이라도 충분한 접착 강도를 발현할 수 있다.
본 발명에 따르면, 회로 부재끼리를 120℃ 부근의 저온에서 접속한 경우에도, 충분한 접착 강도를 갖고, 고온 고습 환경하에서도 대향하는 전극 간의 접속 저항이 충분히 낮게 유지되고 있는 접속 신뢰성이 우수한 회로 접속 구조체를 얻을 수 있는 회로 접속 재료, 접착제 조성물 및 접착제 시트를 제공할 수 있다. 또한, 본 발명에 따르면, 충분한 접착 강도를 갖고, 고온 고습 환경하에서도 대향하는 전극 간의 접속 저항이 충분히 낮게 유지되어 있는 접속 신뢰성이 우수한 회로 접속 구조체를 제공할 수 있다.
도 1은 접착제 시트의 일 실시 형태를 나타내는 모식 단면도이다.
도 2는 회로 접속 구조체의 일 실시 형태를 나타내는 모식 단면도이다.
도 3은 회로 접속 구조체의 제조 방법 일 실시 형태를 설명하기 위한 모식 단면도이다.
이하, 필요에 따라 도면을 참조하면서, 본 발명의 적합한 실시 형태에 대하여 상세하게 설명한다. 단, 본 발명은 이하의 실시 형태로 한정되는 것은 아니다. 또한, 도면의 치수 비율은, 도시된 비율로 한정되는 것은 아니다. 또한, 본 명세서에 있어서의 「(메트)아크릴레이트」란, 「아크릴레이트」 및 그것에 대응하는 「메타크릴레이트」를 의미하고, 「(메트)아크릴로일기」란, 「아크릴로일기」 및 그것에 대응하는 「메타크릴로일기」를 의미한다.
본 실시 형태에 따른 접착제 조성물은, 라디칼 중합성 물질 및 라디칼 중합 개시제를 함유하고, 라디칼 중합성 물질로서 하기 화학식 (1)로 표시되는 제1 라디칼 중합성 물질과, (메트)아크릴로일기를 2 이상 갖는 제1 라디칼 중합성 물질 이외의 제2 라디칼 중합성 물질을 함유하고, 라디칼 중합 개시제로서 디라우로일퍼옥시드를 함유한다.
Figure pat00002
화학식 (1) 중, X1 및 X2는 동일하거나 상이할 수도 있고, 아크릴로일기[CH2=CH-C(=O)-], 메타크릴로일기[CH2=C(CH3)-C(=O)-] 또는 수소 원자[H-]를 나타내며, 적어도 한쪽은 아크릴로일기 또는 메타크릴로일기이고, n은 8 내지 15의 정수를 나타낸다.
이하, 서로 대향하는 회로 전극을 갖는 회로 부재끼리를 접속하기 위한 회로 접속 재료로서 본 실시 형태에 따른 접착제 조성물을 적용하는 경우에 대하여 설명한다.
제1 라디칼 중합성 물질은, 상기 화학식 (1)로 표시되는 것과 같이, 특정한 길이의 탄화수소 골격(메틸렌쇄)을 구비하고, 또한 1 이상의 (메트)아크릴로일기를 갖는 화합물이다. 구체적으로는 1,10-데칸디올디아크릴레이트, 1,10-데칸디올디메타크릴레이트, 1,9-노난디올디아크릴레이트, 1,9-데칸디올디메타크릴레이트, 1,8-옥탄디올디아크릴레이트, 1,8-옥탄디올디메타크릴레이트, 1,11-운데칸디올디메타크릴레이트, 1,11-운데칸디올디메타크릴레이트, 1,12-도데칸디올디아크릴레이트, 1,12-데칸디올디메타크릴레이트, 1,13-트리데칸디올디아크릴레이트, 1,13-트리데칸디올디메타크릴레이트, 1,14-테트라데칸디올디아크릴레이트, 1,14-테트라데칸디올디메타크릴레이트, 1,15-펜타데칸디올디아크릴레이트, 1,15-펜타데칸디올디메타크릴레이트 등을 들 수 있다.
상기 화학식 (1)로 표시되는 화합물은 1종을 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다.
제2 라디칼 중합성 물질로서는, 예를 들면 우레탄(메트)아크릴레이트, 에틸렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 디에틸렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 트리메틸올프로판트리(메트)아크릴레이트, 테트라메틸올메탄테트라(메트)아크릴레이트, 2-히드록시-1,3-디(메트)아크릴옥시프로판, 2,2-비스[4-((메트)아크릴옥시메톡시)페닐]프로판, 2,2-비스[4-((메트)아크릴옥시폴리에톡시)페닐]프로판, 디시클로펜테닐(메트)아크릴레이트, 트리시클로데카닐(메트)아크릴레이트, 트리스((메트)아크릴옥시에틸)이소시아누레이트 등을 들 수 있다. 이들은 1종을 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다.
또한, 제2 라디칼 중합성 물질은, 회로 접속 재료의 내열성을 향상시키는 관점에서, 디시클로펜테닐기, 트리시클로데카닐기 및 트리아진환 중 1종 이상을 갖는 것이 바람직하다.
제2 라디칼 중합성 물질은, 단량체에 한정되지 않고 올리고머를 사용할 수도 있다. 이러한 라디칼 중합성 물질로서는, 예를 들면 우레탄(메트)아크릴레이트 올리고머 등을 들 수 있다.
상기의 올리고머의 분자량은, 수지와의 상용성의 관점에서 2000 내지 20000이 바람직하다.
상술한 제2 라디칼 중합성 물질은 1종을 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다.
본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료는, 인산 에스테르 구조를 갖는 제3 라디칼 중합성 물질을 추가로 함유할 수 있다. 이 경우, 금속 등의 무기물 표면에 대한 접착 강도를 향상시킬 수 있다.
제3 라디칼 중합성 물질로서는 접착성의 관점에서, 하기 화학식 (2)로 표시되는 화합물이 바람직하다. 하기 화학식 (2)로 표시되는 화합물로서는, 예를 들면 모노(2-(메트)아크릴로일옥시에틸)애시드포스페이트, 디(2-(메트)아크릴로일옥시에틸)애시드포스페이트 등을 들 수 있다. 이들 화합물은, 예를 들면 무수 인산과 2-히드록시에틸(메트)아크릴레이트와의 반응물로서 얻을 수 있다.
Figure pat00003
화학식 (2) 중, R은 메틸기 또는 수소 원자를 나타내고, n은 1 내지 2의 정수를 나타낸다.
제3 라디칼 중합성 물질은 1종을 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다.
본 실시 형태의 회로 접속 재료에는, 상술한 제1, 제2 및 제3의 라디칼 중합성 물질 이외의 라디칼 중합성 물질을 함유시킬 수도 있다. 이러한 라디칼 중합성 물질로서는, 특별히 한정되는 것은 아니나, 단관능 (메트)아크릴레이트 등을 사용할 수 있다. 단관능 (메트)아크릴레이트로서는, 예를 들면 환 구조를 갖는 단관능 (메트)아크릴레이트, 우레탄기를 갖는 (메트)아크릴레이트를 들 수 있다.
환 구조를 갖는 단관능 (메트)아크릴레이트로서는 아크로일모르폴린, 메타크로일모르폴린, 이소보르닐아크릴레이트, 이소보르닐메타크릴레이트, 테트라히드로-2H-피란-2-일-아크릴레이트, 테트라히드로-2H-피란-2-일-메타크릴레이트, 1-(시클로헥시록시)에틸아크릴레이트, 1-(시클로헥시록시)에틸메타크릴레이트, 1-(시클로헥시록시)프로필아크릴레이트, 1-(시클로헥시록시)프로필메타크릴레이트, 1-(시클로헥시록시)에틸메타크릴레이트, 1-(시클로헥시록시)부틸아크릴레이트, 1-(시클로헥시록시)부틸메타크릴레이트, 1-(시클로헥시록시)펜틸아크릴레이트, 1-(시클로헥시록시)펜틸메타크릴레이트, 시클로헥실아크릴레이트, 시클로헥실메타크릴레이트, 테트라히드로푸르푸릴아크릴레이트, 테트라히드로푸르푸릴메타크릴레이트, 페녹시메틸아크릴레이트, 페녹시메틸메타크릴레이트, 페녹시에틸아크릴레이트, 페녹시에틸메타크릴레이트, 페녹시프로필아크릴레이트, 페녹시프로필메타크릴레이트, 페녹시부틸아크릴레이트, γ-부티로락톤아크릴레이트, δ-발레로락톤아크릴레이트 등을 사용할 수 있다.
우레탄기를 갖는 (메트)아크릴레이트로서는, 예를 들면 폴리테트라메틸렌글리콜 등의 폴리올과, 폴리이소시아네이트 및 수산기 함유 아크릴 화합물과의 반응물로서 얻어진 것을 들 수 있다. 이러한 화합물은 접착성이 우수하기 때문에 바람직하다.
본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료에 있어서의 라디칼 중합성 물질의 합계 함유량은, 접속 저항과 접착성과의 밸런스의 관점에서, 회로 접속 재료 전량을 100질량부로 했을 때에 25 내지 55질량부가 바람직하고, 30 내지 50질량부가 보다 바람직하고, 35 내지 45질량부가 더욱 바람직하다. 또한, 본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료에 있어서의 라디칼 중합성 물질의 합계 함유량은, 회로 접속 재료 전량을 100질량부로 했을 때에, 20 내지 70질량부, 또는 30 내지 65질량부일 수도 있다.
본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료는 라디칼 중합 개시제로서 디라우로일퍼옥시드를 함유하지만, 회로를 접속하는 조건 등에 따라, 디라우로일퍼옥시드 이외의 라디칼 중합 개시제를 적절히 병용할 수 있다.
디라우로일퍼옥시드 이외의 라디칼 중합 개시제로서는, 일반적으로 라디칼 중합에 있어서 사용되는 라디칼 중합 개시제를 사용할 수 있고, 예를 들면 가열에 의해 유리 라디칼을 발생하는 과산화 화합물, 아조계 화합물 등을 사용할 수 있다. 구체적으로는, 디아실퍼옥시드류, 퍼옥시디카르보네이트류, 퍼옥시에스테르류, 퍼옥시케탈류, 디알킬퍼옥시드류, 히드로퍼옥시드류 등으로부터 선정할 수 있다.
상기의 라디칼 중합 개시제는 1종을 디라우로일퍼옥시드와 병용할 수도 있고, 2종 이상을 조합하여 디라우로일퍼옥시드와 병용할 수도 있다.
본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료에 있어서는, 보존성이 향상되는 관점에서, 라디칼 중합 개시제를 폴리우레탄계 또는 폴리에스테르계의 고분자 물질 등으로 피복하여 마이크로 캡슐화한 것을 함유하는 것이 바람직하다.
또한, 본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료에 있어서는, 라디칼 중합 개시제와, 분해 촉진제 또는 분해 억제제를 혼합하여 사용할 수도 있다.
본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료에 있어서의 디라우로일퍼옥시드의 함유량은, 회로 접속 재료에 포함되는 라디칼 중합성 물질의 총량 100질량부에 대하여 10 내지 40질량부가 바람직하고, 15 내지 35질량부가 보다 바람직하고, 20 내지 30질량부가 더욱 바람직하다. 디라우로일퍼옥시드의 함유량을 상기의 수치 범위 내로 함으로써, 회로 부재끼리를 충분한 접착 강도에서 접속하면서, 고온 고습 환경하에 있어서의 접속 저항값의 상승을 충분히 억제할 수 있다.
본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료에 있어서의 제1 라디칼 중합성 물질의 함유량은, 디라우로일퍼옥시드의 함유량 100질량부에 대하여 30 내지 100질량부가 바람직하고, 50 내지 80질량부가 보다 바람직하다. 제1 라디칼 중합성 물질의 함유량을 상기의 수치 범위 내로 함으로써, 회로 부재끼리를 충분한 접착 강도에서 접속하면서, 고온 고습 환경하에 있어서의 접속 저항값의 상승을 충분히 억제할 수 있다.
본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료에 있어서의 제2 라디칼 중합성 물질의 함유량은, 접착성의 관점에서, 라디칼 중합성 물질의 합계 100질량부에 대하여 70 내지 90질량부가 바람직하고, 72 내지 88질량부가 보다 바람직하고, 75 내지 90질량부가 더욱 바람직하다.
본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료에 있어서의 제3 라디칼 중합성 물질의 함유량은, 접착성과 부식성과의 밸런스의 관점에서, 라디칼 중합성 물질의 합계 100질량부에 대하여 3 내지 10질량부가 바람직하고, 4 내지 8질량부가 보다 바람직하고, 5 내지 6질량부가 더욱 바람직하다.
본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료는, 취급성의 향상 및 경화시의 응력 완화에 우수한 점에서, 열가소성 수지를 추가로 함유하는 것이 바람직하다.
열가소성 수지로서는 페녹시 수지, 폴리우레탄 수지, 폴리에스테르우레탄 수지, 아크릴 수지, 폴리비닐부티랄 수지, 폴리비닐포르말 수지, 폴리이미드 수지, 폴리아미드 수지, 폴리에스테르 수지, 페놀 수지, 폴리스티렌 수지, 폴리에틸렌 수지, 폴리염화비닐 수지, 폴리페닐렌옥시드 수지, 크실렌 수지, 폴리이소시아네이트 수지 등을 사용할 수 있다.
페녹시 수지는 2관능 페놀류와 에피할로히드린을 고분자량까지 반응시키거나, 또는 2관능 에폭시 수지와 2관능 페놀류를 중부가 반응시킴으로써 얻을 수 있다.
또한, 열가소성 수지로서, 에틸렌-아세트산 비닐 공중합체 등의 공중합체를 사용할 수 있다.
열가소성 수지는 1종을 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다.
상기의 열가소성 수지 중에서도, 다른 수지와의 상용성 면에서, 페녹시 수지, 폴리우레탄 수지, 폴리에스테르우레탄 수지, 아크릴 수지가 바람직하다. 열가소성 수지는, 라디칼 중합성 관능기(예를 들면, (메트)아크릴로일기)로 변성되어 있을 수도 있다.
열가소성 수지의 중량 평균 분자량은, 10000 이상인 것이 바람직하고, 10000 내지 1000000인 것이 보다 바람직하고, 10000 내지 150000인 것이 더욱 바람직하다. 열가소성 수지의 중량 평균 분자량이 10000 이상이면, 필름상으로 성형할 때의 제막성이 향상되는 경향이 있고, 한편 1000000 이하이면, 용제에의 용해성이나 다른 성분과의 상용성이 향상되어, 필름상으로 성형하기 위한 도공액을 제조하는 것이 용이하게 되는 경향이 있다.
또한, 본 명세서에서 규정하는 중량 평균 분자량이란, 이하의 조건을 따라서 겔 투과 크로마토그래피법(GPC)에 의해 표준 폴리스티렌에 의한 검량선을 사용하여 측정한 값을 말한다.
[GPC 측정 조건]
사용 기기: 히타치 L-6000형[(주)히타치 세이사꾸쇼]
칼럼: 겔팩 GL-R420+겔팩 GL-R430+겔팩 GL-R440(계 3개)[히따찌 가세이 가부시끼가이샤 제조]
용리액: 테트라히드로푸란
측정 온도: 40℃
유량: 1.75mL/min
검출기: L-3300RI[(주)히타치 세이사꾸쇼]
또한, 열가소성 수지의 유리 전이 온도(Tg)는 40℃ 이상이 바람직하고, 50 내지 90℃가 더욱 바람직하고, 60 내지 80℃가 더욱 바람직하다.
또한, 본 명세서에 있어서, 열가소성 수지의 유리 전이 온도는, 필름 상에 제막한 수지를 동적 점탄성 장치에서, 승온 속도 10℃/분, 주파수 10Hz의 조건에서 측정했을 때에 얻어지는 tanδ의 피크 온도를 말한다.
본 실시 형태에 있어서는, 접착성 및 다른 수지와의 상용성 면에서, 열가소성 수지로서 폴리에스테르우레탄 수지를 사용하는 것이 바람직하다.
폴리에스테르우레탄 수지는, 예를 들면 폴리에스테르폴리올과, 디이소시아네이트와의 반응에 의해 얻을 수 있다. 폴리에스테르우레탄 수지는 우레탄기 및 에스테르기를 그의 주쇄 중에 갖는 것이 바람직하다.
폴리에스테르폴리올은, 복수의 에스테르기 및 복수의 수산기를 갖는 중합체이다. 폴리에스테르폴리올은, 예를 들면 디카르복실산과 디올과의 반응에 의해 얻어진다. 디카르복실산으로서는 테레프탈산, 이소프탈산, 아디프산, 세박산 등의 방향족, 지방족 디카르복실산 등이 바람직하다. 디올로서는 에틸렌글리콜, 프로필렌글리콜, 1,4-부탄디올, 헥산디올, 네오펜틸글리콜, 디에틸렌글리콜, 트리에틸렌글리콜과 같은 글리콜류가 바람직하다.
디이소시아네이트로서는 2,4-톨릴렌디이소시아네이트(TDI), 4,4'-디페닐메탄디이소시아네이트(MDI), 1,6-헥사메틸렌디이소시아네이트(HDI), 이소포론디이소시아네이트(IPDI) 등의 방향족, 지환족 또는 지방족의 디이소시아네이트가 적절하게 사용된다.
폴리에스테르우레탄 수지는, 음이온성을 갖는 것이 바람직하다. 이에 의해, 접착 강도가 더욱 향상된다. 음이온성을 갖는 폴리에스테르우레탄 수지는, 폴리에스테르폴리올과 디이소시아네이트와의 반응시에, 측쇄에 술폰산기나 카르복실기를 갖는 디올이나 디아민류를 공중합함으로써 얻어진다. 즉, 폴리에스테르우레탄 수지는 술폰산기 또는 카르복실기를 갖는 것이 바람직하다.
폴리에스테르우레탄 수지는, 벤젠환 등을 포함하는 방향족기, 시클로헥산환 등을 포함하는 환상 지방족기 등을 갖는 것이 바람직하다.
폴리에스테르우레탄 수지는, 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다. 예를 들면, 방향족 폴리에스테르폴리올과 지방족 디이소시아네이트와의 반응에 의해 얻어지는 것과, 지방족 폴리에스테르폴리올과 방향족 디이소시아네이트와의 반응에 의해 얻어지는 것을 조합할 수 있다.
폴리에스테르우레탄 수지는, 중량 평균 분자량이 5000 내지 100000인 것이 바람직하다. 중량 평균 분자량이 5000 이상이면 필름상으로 성형할 때의 제막성이 향상되는 경향이 있고, 중량 평균 분자량이 100000 이하로 하면, 용제에의 용해성이나 상용성이 향상되어, 필름상으로 성형하기 위한 도공액을 제조하는 것이 용이하게 되는 경향이 있다.
본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료에 있어서의 열가소성 수지의 함유량은, 접속 저항과 접착성과의 밸런스의 관점에서, 회로 접속 재료 전량을 100질량부로 했을 때에 10 내지 50질량부가 바람직하고, 20 내지 40질량부가 바람직하고, 25 내지 35질량부가 보다 바람직하다. 또한, 본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료에 있어서의 열가소성 수지의 함유량은, 회로 접속 재료 전량을 100질량부로 했을 때에 30 내지 80질량부, 또는 35 내지 70질량부일 수도 있다.
본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료는, 아미녹실 구조를 갖는 화합물을 추가로 함유할 수 있다. 이 경우, 회로 접속 재료의 보존 안정성을 보다 향상시킬 수 있다.
본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료는, 보존 안정성 향상을 위해 히드로퀴논, 메틸에테르히드로퀴논류 등의 중합 금지제를 함유할 수도 있다.
본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료는 도전성 입자를 함유할 수도 있다. 도전성 입자로서는 Au, Ag, Ni, Cu, 땜납 등의 금속 입자, 카본 등을 들 수 있다. 또한, Ni 등의 전이 금속류의 표면을 Au 등의 귀금속류로 피복한 것일 수도 있다. 충분한 가용 시간을 얻기 위해서는, 표층은 Ni, Cu 등의 전이 금속류가 아닌 Au, Ag, 백금족의 귀금속류로 하는 것이 바람직하고, Au가 보다 바람직하다. 또한, 유리, 세라믹, 플라스틱 등의 비도전성 입자의 표면을 상기한 도전성 물질로 피복하는 등의 방법에 의해, 비도전성 입자 표면에 도통층을 형성하고, 추가로 최외층을 귀금속류로 구성한 것이나, 열 용융 금속 입자의 경우, 가열 가압에 의해 변형성을 가지므로 접속시에 전극과의 접촉 면적이 증가하여 신뢰성이 향상하므로 바람직하다.
본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료는, 도전성 입자를 함유하지 않더라도 접속시에 서로 대향하는 회로 전극의 직접 접촉에 의해 접속을 얻을 수 있는 것이지만, 도전성 입자를 추가로 함유하면, 보다 안정된 접속을 얻을 수 있다.
본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료에 있어서의 도전성 입자의 함유량은, 회로 접속 재료의 용도에 의해 적절히 설정되지만, 예를 들면 도전성 입자를 포함하는 회로 접속 재료 100부피부에 대하여 0.1 내지 30부피부의 범위로 할 수 있다. 과잉한 도전성 입자에 의한 인접 회로의 단락 등을 방지하기 위해서는, 도전성 입자의 함유량이 0.1 내지 10부피부인 것이 바람직하다.
본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료는 충전재, 연화제, 촉진제, 노화 예방제, 착색제, 난연화제, 틱소트로픽제, 커플링제 등을 함유할 수 있다.
본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료에 의하면, 회로 부재끼리를 120℃ 부근의 저온에서 접속한 경우에도, 충분한 접착 강도를 갖고, 고온 고습 환경하에서도 대향하는 전극 간의 접속 저항이 충분히 낮게 유지되어 있는 접속 신뢰성이 우수한 회로 접속 구조체를 얻을 수 있다.
본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료가 상기의 효과를 발휘할 수 있는 이유에 대하여 본 발명자들은 이하와 같이 추정한다. 먼저, 디라우로일퍼옥시드를 많이 포함하는 회로 접속 재료를 사용하여 접속된 회로 접속 구조체는, 고온 고습에서의 신뢰성 시험 후에 접속부에 기포가 다발하고, 특히 협소 피치에서의 접속 신뢰성이 악화되는 것이 본 발명자들에 의해 확인되고 있다. 그로 인해, 고온 고습 환경하에서 접속한 전극 간의 접속 저항값이 상승하는 요인으로서, 회로 접속 재료에 대량으로 함유된 디라우로일퍼옥시드가 재료 표면에서 결정화 또는 국재화하는 것이 생각된다. 본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료에 있어서는, 디라우로일퍼옥시드와 상기 화학식 (1)로 표시되는 라디칼 중합성 물질(제1 라디칼 중합성 물질)을 병용함으로써, 저온 접속시의 접착 강도가 확보되도록 디라우로일퍼옥시드를 배합한 경우에도, 특정한 구조를 갖는 제1 라디칼 중합성 물질에 의해 디라우로일퍼옥시드의 결정화 또는 국재화가 유효하게 억제되었기 때문에, 접착 강도와 접속 저항의 안정성을 양립할 수 있었다고 본 발명자들은 생각하고 있다.
이어서, 본 발명에 따른 접착제 시트에 대하여 도면을 참조하면서 설명한다.
도 1은, 본 발명에 따른 접착제 시트의 일 실시 형태를 나타내는 모식 단면도이다. 도 1에 나타내는 접착제 시트(4)는 지지 필름(1)과, 지지 필름 상에 설치된 필름상 접착제(2)와, 필름상 접착제(2)의 지지 필름(1)과는 반대측의 면 상에 설치된 보호 필름(3)을 구비한다.
필름상 접착제(2)는, 상술한 본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료와 동일한 성분을 포함하는 본 발명에 따른 접착제 조성물을 포함하고, 접착제 성분(5)과 접착제 성분(5) 중에 분산하고 있는 도전성 입자(7)를 포함한다. 여기서 접착제 성분이란, 접착제 조성물로부터 도전성 입자를 제외한 성분을 말한다.
지지 필름(1)으로서는, 예를 들면 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름, 폴리에틸렌나프탈레이트 필름, 폴리에틸렌이소프탈레이트 필름, 폴리부틸렌테레프탈레이트 필름, 폴리올레핀계 필름, 폴리아세테이트 필름, 폴리카르보네이트 필름, 폴리페닐렌술피드 필름, 폴리아미드 필름, 에틸렌-아세트산 비닐 공중합체 필름, 폴리염화비닐 필름, 폴리염화비닐리덴 필름, 합성 고무계 필름, 액정 중합체 필름 등의 각종 필름을 사용하는 것이 가능하다. 상기의 필름은, 필요에 따라 표면에 코로나 방전 처리, 앵커 코팅 처리, 대전 방지 처리 등이 실시된 것일 수도 있다.
또한, 필름상 접착제(2)가 지지 필름(1)으로부터 용이하게 박리되도록, 지지 필름(1)의 표면에는 박리 처리제가 코팅되어 있을 수도 있다. 박리 처리제로서는 실리콘 수지, 실리콘과 유기계 수지와의 공중합체, 알키드 수지, 아미노알키드 수지, 장쇄 알킬기를 갖는 수지, 플루오로알킬기를 갖는 수지, 쉘락 수지 등의 각종 박리 처리제를 사용할 수 있다.
지지 필름(1)의 두께는, 제작된 접착제 시트(4)의 보관, 사용시의 편리성 등을 고려하여, 4 내지 200㎛로 하는 것이 바람직하고, 재료 비용, 생산성 등을 고려하여, 15 내지 75㎛로 하는 것이 보다 바람직하다.
필름상 접착제(2)는 지지 필름(1) 상에 도포 시공 장치를 사용하여, 본 발명에 따른 접착제 조성물을 함유하는 도포 시공 용액을 도포하고, 소정 시간, 열풍 건조시킴으로써 제작할 수 있다. 본 실시 형태에 있어서는, 본 발명에 따른 접착제 조성물이 필름 형성재로서 상술한 열가소성 수지를 함유하는 것이 바람직하다.
필름상 접착제(2)의 두께는 10 내지 30㎛인 것이 바람직하다. 필름상 접착제(2)의 두께가 이러한 범위 내이면, 이방 도전 필름에 적합한 기존의 회로 사양의 대부분에 적용할 수 있다.
필름상 접착제(2)는 2층 이상으로 구성될 수도 있다. 예를 들면, 도전성 입자를 함유하는 층과, 도전성 입자를 포함하지 않는 층과의 2층의 구성으로 한 경우, 가용 시간의 향상이나 입자 포착 효율의 향상을 도모할 수 있다.
접착제 시트(4)는, 지지 필름(1) 상에 필름상 접착제(2)를 형성한 후, 그 위에 보호 필름(3)을 종래 공지된 라미네이터 등을 사용하여 접합함으로써 제작할 수 있다.
보호 필름(3)으로서는, 지지 필름(1)과 동일한 필름을 들 수 있다. 그 중에서도 지지 필름보다도 높은 박리성을 갖는 필름이 보호 필름으로서 바람직하다. 보호 필름의 두께는, 제작된 접착제 시트(4)의 보관, 사용시의 편리성 등을 고려하여, 4 내지 200㎛로 하는 것이 바람직하고, 재료 비용이나 생산성을 고려하여, 15 내지 75㎛로 하는 것이 보다 바람직하다.
이어서, 본 발명에 따른 회로 접속 구조체 및 그의 제조 방법에 대하여 설명한다.
도 2는, 회로 접속 구조체의 일 실시 형태를 나타내는 모식 단면도이다. 도 2에 나타내는 회로 접속 구조체(100)는, 제1 회로 기판(21) 및 상기 기판의 주면(21a) 상에 형성된 제1 회로 전극(제1 접속 단자)(22)을 갖는 제1 회로 부재(20)와, 제2 회로 기판(31) 및 상기 기판의 주면(31a) 상에 형성된 제2 회로 전극(제2 접속 단자)(32)를 갖는 제2 회로 부재(30)와, 제1 회로 부재(20)와 제2 회로 부재(30)와의 사이에 개재하여 이들을 접착하고 있는 접속부(10)를 구비한다. 제2 회로 부재(30)는 제2 회로 전극(32)이 제1 회로 전극(22)과 대향하도록 제1 회로 부재(20)와 대향 배치되어 있다.
접속부(10)는, 본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료를 제1 회로 부재(20)와 제2 회로 부재(30)와의 사이에 개재시켜, 그 상태에서 제1 회로 부재(20) 및 제2 회로 부재(30)를 가압함으로써 형성된 것이고, 본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료의 경화물이다. 또한, 본 실시 형태에서는, 도전성 입자를 포함하는 회로 접속 재료를 사용하여 접속부(10)를 형성한 경우의 일례를 나타내고 있고, 접속부(10)는 도전성 입자 이외의 성분에서 유래되는 절연층(11)과, 절연층(11) 내에 분산하고 있는 도전성 입자(7)로 구성된다.
대향하는 제1 회로 전극(22) 및 제2 회로 전극(32)은, 도전성 입자(7)를 개재하여 전기적으로 접속되어 있다. 한편, 동일한 회로 기판 상에 형성된 제1 회로 전극(22)끼리 및 제2 회로 전극(32)끼리는 절연되어 있다.
제1 회로 기판(21) 및 제2 회로 기판(31)으로서는 반도체 칩, 저항체 칩, 콘덴서 칩 등의 칩 부품, 프린트 기판 등의 기판 등을 들 수 있다. 통상, 회로 부재에는 다수의 접속 단자가 설치되어 있지만, 접속 단자는 경우에 따라서는 단수일 수도 있다.
회로 기판으로서, 보다 구체적으로는 반도체, 유리 및 세라믹 등의 무기 재료의 기판, 플라스틱 기판, 유리/에폭시 기판 등을 들 수 있다. 회로 기판은, 이들 재료가 조합된 것일 수도 있다.
플라스틱 기판으로서는 폴리이미드 필름, 폴리카르보네이트(PC) 필름 및 폴리에스테르 필름을 들 수 있다. 저가격, 경량화의 관점에서는, 폴리카르보네이트(PC) 필름, 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 또는 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN)가 바람직하다.
제1 회로 전극 및 제2 회로 전극은, 구리 등의 금속으로 형성된다. 보다 양호한 전기적 접속을 얻기 위해서는, 제1 회로 전극 및 제2 회로 전극 중 적어도 한쪽의 표면을 금, 은, 주석 및 백금족으로부터 선택되는 1종 이상의 금속으로 하는 것이 바람직하다. 예를 들면, 구리/니켈/금과 같이 복수의 금속을 조합하여 다층 구성으로 할 수도 있다. 이 경우, 금층을 최표면층으로 할 수 있다.
또한, 제1 회로 부재(20) 및 제2 회로 부재(30) 중 한쪽은, 유리 기판 또는 플라스틱 기판을 회로 기판으로서 갖고, ITO 등으로 형성된 접속 단자를 갖는 액정 디스플레이 패널일 수도 있다. 또한, 제1 회로 부재(20) 및 제2 회로 부재(30) 중 한쪽은, 폴리이미드 필름을 회로 기판으로서 갖는 플렉시블 프린트 배선판(FPC), 테이프 캐리어 패키지(TCP) 또는 칩 온 필름(COF), 또는 반도체 기판을 회로 기판으로서 갖는 반도체 실리콘 칩일 수도 있다. 이들 각종의 회로 부재를, 필요에 따라 적절히 조합하여 접속 구조체가 구성된다.
예를 들면, 제1 회로 부재가 핑거 전극, 버스 바 전극 등의 전극을 갖는 태양 전지 셀이고, 제2 회로 부재가 탭선일 때, 이들을 접속하여 얻어지는 접속 구조체는 태양 전지 셀, 탭선 및 이들을 접착하는 접속 부재(접착제 조성물의 경화물)를 구비하는 태양 전지 모듈이다.
회로 접속 구조체(100)는, 예를 들면 제1 회로 부재(20), 본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료 및 제2 회로 부재(30)를 이 순으로, 제1 접속 단자(22) 및 제2 접속 단자(32)가 서로 대치하도록 중첩시켜, 그 상태에서 가압 또는 추가로 가열함으로써 형성된다.
압력은 피착체에 손상을 끼치지 않는 범위라면, 특별히 제한은 받지 않지만, 일반적으로는 0.1 내지 10MPa가 바람직하다. 가열 온도는, 특별히 제한은 받지 않지만, 100 내지 200℃가 바람직하다. 이 가압 및 가열은 0.5초 내지 100초간의 범위에서 행하는 것이 바람직하고, 120 내지 180℃ 또는 130 내지 180℃, 3MPa, 10초의 가열에서도 접착시키는 것이 가능하다.
또한, 도 3을 참조하면서, 본 실시 형태에 따른 회로 접속 구조체의 제조 방법에 대하여 설명한다. 본 실시 형태에 있어서는 먼저, 상술한 제1 회로 부재(20)와, 본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료를 필름상으로 성형하여 이루어지는 필름상 접착제(40)를 준비한다(도 3의 (a) 참조). 본 실시 형태에 있어서는 회로 접속 재료가 도전성 입자(7)를 포함하고 있다. 접착제 성분(5)은, 회로 접속 재료로부터 도전성 입자를 제외한 성분을 나타낸다. 또한, 회로 접속 재료가 도전성 입자(7)를 함유하지 않는 경우에도, 그 회로 접속 재료는 절연성 접착제로서 이방 도전성 접착에 사용할 수 있다.
이어서, 필름상 접착제(40)를 제1 회로 부재(20)의 회로 전극(22)이 형성되어 있는 면 상에 싣는다. 이어서, 필름상 접착제(40)를, 도 3의 (a)의 화살표(A 및 B) 방향으로 가압하고, 필름상 접착제(40)를 제1 회로 부재(20)에 임시 접속한다(도 3의 (b) 참조). 이때, 가열하면서 가압할 수도 있다. 단, 가열 온도는 필름상 접착제(40) 중의 접착제 조성물의 경화 온도보다도 낮은 온도로 한다. 임시 접속시의 가열 온도는, 바람직하게는 50 내지 120℃이고, 보다 바람직하게는 60 내지 110℃이다. 또한, 임시 접속시의 압력은 0.1 내지 3MPa인 것이 바람직하다.
본 실시 형태에 있어서는, 상술한 본 실시 형태에 따른 접착제 시트(4)를 사용하여 제1 회로 부재 상에 필름상 접착제를 배치할 수 있다. 구체적으로는, 접착제 시트(4)로부터 보호 필름(3)을 박리하여 노출된 필름상 접착제(2)를, 라미네이터를 사용하여 제1 회로 부재(20)에 접합한다. 부착 조건은, 예를 들면 가열 온도 70℃, 압력 1MPa, 접속 시간 2초로 할 수 있다. 부착 후, 지지 필름(1)은 박리된다.
계속해서, 도 3의 (c)에 나타내는 바와 같이, 제2 회로 부재(30)를, 제2 회로 전극을 제1 회로 부재(20)를 향하도록 하여 필름상 접착제(40) 상에 싣는다. 이때 제1 및 제 2의 회로 전극이 서로 대향하도록 위치 정렬을 하고 나서, 제2 회로 부재 위로부터 가열, 가압함으로써 제2 회로 부재를 임시 고정할 수 있다. 이렇게 함으로써 계속되는 본 접속시의 전극의 위치 어긋남을 억제할 수 있다. 임시 고정시의 가열 온도는 필름상 접착제(40) 중의 접착제 조성물의 경화 온도보다도 낮은 온도로 하고, 스루풋 단축을 위해 위치 정렬로부터 임시 고정 완료까지의시간은 5초 이하인 것이 바람직하다. 또한, 임시 고정시의 가열 온도는, 바람직하게는 50 내지 100℃이고, 보다 바람직하게는 60 내지 90℃이다. 또한, 임시 고정시의 가열 온도는 50 내지 120℃이고, 60 내지 110℃일 수도 있다. 또한, 임시 고정시의 압력은 0.1 내지 3MPa인 것이 바람직하다.
그리고, 필름상 접착제(40)를 가열하면서, 도 3의 (c)의 화살표(A 및 B) 방향으로 제1 회로 부재(20) 및 제2 회로 부재(30)를 통하여 가압한다. 이때의 가열 온도는, 중합 반응이 개시 가능한 온도로 한다. 본 실시 형태에 있어서는 접속 조건은 먼저 설명한 대로, 가열 온도 110 내지 160℃, 바람직하게는 115 내지 150℃, 보다 바람직하게는 120 내지 140℃, 압력 0.1 내지 10MPa, 바람직하게는 0.5 내지 5MPa, 접속 시간 0.5초 내지 120초간, 바람직하게는 4초 내지 30초간으로 할 수 있다. 또한, 필요에 따라, 후 경화를 행할 수도 있다.
이렇게 해서, 필름상 접착제(40)가 경화하고, 도 2에 나타내는 바와 같은 회로 접속 구조체가 얻어진다.
본 실시 형태에 따른 회로 접속 구조체의 제조 방법에 의하면, 본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료를 포함하는 필름상 접착제(40)를 사용함으로써, 상기의 저온 조건에서 접속한 경우에도, 회로 부재(20, 30)끼리를 충분한 접착 강도에서 접착할 수 있음과 함께, 전기적으로 접속한 회로 전극 간의 접속 저항을 충분히 저감할 수 있고, 나아가 고온 고습 환경하에 장기간 놓은 경우에도 접속 저항의 증대가 충분히 억제된 회로 접속 구조체를 얻을 수 있다.
본 실시 형태에 따른 접착제 조성물 및 접착제 시트는, 저온에서 충분한 접착 강도가 얻어짐과 함께 라디칼 중합 개시제에 기인하는 문제를 충분히 저감할 수 있는 점에서, 내열성이 낮은 재질을 포함하는 부재의 접착에 적합하다.
[실시예]
[접착제 시트의 제작]
(실시예 1)
열가소성 수지로서 폴리에스테르우레탄 수지(UR-8200, 도요보 제조, 30％ 용액)를 불휘발분 환산으로 40질량부, 에틸렌아세트산 비닐 공중합체(EV40W, 미쯔이 듀퐁 폴리케미컬 제조, 20％ 용액)를 불휘발분 환산으로 10질량부, 제1 라디칼 중합성 물질로서 1,10-데칸디올디아크릴레이트(A-DOD-N, 신나까무라 가가꾸 고교제)를 5질량부, 제2 라디칼 중합성 물질로서, 우레탄 아크릴레이트 올리고머(UA5500, 신나까무라 가가꾸 고교 제조)의 톨루엔 용해품 70질량％ 용액을 불휘발분 환산으로 33질량부, 제3 라디칼 중합성 물질로서 2-메타크릴옥시에틸애시드포스페이트(P-2M, 교에샤 가가꾸 제조)를 2질량부, 라디칼 중합 개시제로서 디라우로일퍼옥시드(퍼로일 L, 니찌유 제조)를 10질량부 및 폴리스티렌을 핵으로 하는 입자의 표면에, 두께 0.2㎛의 니켈층을 설치하고, 이 니켈층의 외측에, 두께 0.04㎛의 금층(금 도금)을 설치한 평균 입경 10㎛의 도전성 입자를 5질량부 혼합하였다. 이 혼합 용액을 어플리케이터에서 지지 필름으로서의 PET 필름 상에 도포하고, 70℃ 10분의 열풍 건조에 의해, 두께 20㎛의 필름상 접착제를 형성하여, 접착제 시트를 얻었다. 또한, 필름상 접착제에서의 도전성 입자의 부피 비율은 2부피％였다.
(실시예 2)
1,10-데칸디올디아크릴레이트(A-DOD-N) 대신에 1,10-데칸디올디메타크릴레이트(DOD-N, 신나까무라 가가꾸 고교 제조)를 5질량부 배합한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 접착제 시트를 얻었다.
(실시예 3)
1,10-데칸디올디아크릴레이트(A-DOD-N) 대신에 1,9-노난디올디아크릴레이트(A-NOD-N, 신나까무라 가가꾸 고교 제조)를 5질량부 배합한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 접착제 시트를 얻었다.
(실시예 4)
1,10-데칸디올디아크릴레이트(A-DOD-N) 대신에 1,9-노난디올디메타크릴레이트(NOD-N, 신나까무라 가가꾸 고교 제조)를 5질량부 배합한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 접착제 시트를 얻었다.
(실시예 5)
1,10-데칸디올디아크릴레이트(A-DOD-N)의 배합량을 8질량부로 변경하고, 우레탄아크릴레이트 올리고머(UA5500)의 배합량을 30질량부로 변경한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 접착제 시트를 얻었다.
(실시예 6)
우레탄 아크릴레이트 올리고머(UA5500)의 배합량을 27질량부로 변경하고, 제2 라디칼 중합성 물질로서 추가로 이소시아누르산 EO 변성 디아크릴레이트(M-215, 도아 고세이 제조)를 3질량부 배합하고, 디라우로일퍼옥시드의 배합량을 13질량부로 변경한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 접착제 시트를 얻었다.
(실시예 7)
우레탄아크릴레이트 올리고머(UA5500)의 배합량을 30질량부로 변경하고, 제2 라디칼 중합성 물질로서 추가로 이소시아누르산 EO 변성 디아크릴레이트(M-215, 도아 고세이 제조)를 3질량부 배합하고, 디라우로일퍼옥시드의 배합량을 7질량부로 변경하고, 라디칼 중합 개시제로서 추가로 디-t-부틸퍼옥시헥사히드로테레프탈레이트(HTP-65W, 가야꾸 아쿠조 제조, 20％ 용액)를 불휘발분 환산으로 3질량부 배합 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 접착제 시트를 얻었다.
(비교예 1)
1,10-데칸디올디아크릴레이트(A-DOD-N)를 배합하지 않고, 이소시아누르산 EO 변성 디아크릴레이트(M-215, 도아 고세이 제조)를 5질량부 배합한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 접착제 시트를 얻었다.
(비교예 2)
1,10-데칸디올디아크릴레이트(A-DOD-N)를 배합하지 않고, 이소시아누르산 EO 변성 트리아크릴레이트(M-315, 도아 고세이 제조)를 5질량부 배합한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 접착제 시트를 얻었다.
(비교예 3)
1,10-데칸디올디아크릴레이트(A-DOD-N)를 배합하지 않고, 디시클로펜타디엔형 디아크릴레이트(DCP-A, 교에사 가가꾸 제조)를 5질량부 배합한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 접착제 시트를 얻었다.
실시예 및 비교예에 있어서의 필름상 접착제의 조성을 표 1에 나타내었다. 표 중의 단위는 질량부이다. 또한, 필름상 접착제에 있어서의 디라우로일퍼옥시드 및 제1 라디칼 중합성 물질(상기 화학식 (1)로 표시되는 화합물)의 함유량에 대해서, 라디칼 중합성 물질의 총량 100질량부에 대한 디라우로일퍼옥시드의 비율(질량부)과, 디라우로일퍼옥시드 100질량부에 대한 제1 라디칼 중합성 물질의 비율(질량부)을 각각 표 2에 나타내었다.
Figure pat00004
Figure pat00005
[회로 접속 구조체의 제작]
실시예 1 내지 7 및 비교예 1 내지 3의 접착제 시트를 각각 사용하여, 두께 75㎛의 폴리이미드 상에 직접 형성된 라인 폭 50㎛, 피치 100㎛, 두께 18㎛의 구리 회로, 구리 표면에는 두께 0.1㎛의 주석 도금을 실시한 플렉시블 회로판(FPC)과, 이산화규소에 의해 표면을 덮은 PET 필름, 또는 은 페이스트에 의해 표면을 덮은 PET 필름을 120℃-2MPa-10초, 폭 2.0mm로 접속하였다. 이때, 미리 상기의 PET 필름 상에, 접착제 시트의 필름상 접착제의 접착면을 부착한 후, 70℃, 1MPa, 2초간 가열 가압하여 임시 접속하고, 그 후, 접착제 시트로부터 지지 필름인 PET 필름을 박리하여 FPC와 접속하였다.
접착 강도의 평가에는 이산화규소 표면의 PET 필름과 FPC와의 회로 접속 구조체(FPC-SiO2 PET 필름)를, 접속 저항의 평가에는 은 페이스트 표면의 PET 필름과 FPC와의 회로 접속 구조체(FPC-Ag 페이스트 PET 필름)를 사용하였다.
[접착 강도의 측정]
제작한 회로 접속 구조체(FPC-SiO2 PET 필름)의 접착 강도를 JIS-Z0237에 준한 90도 박리법에 의해 측정하였다. 접착 강도의 측정 장치로서, 도요 볼드윈(주) 제조 「텐실론 UTM-4」(상품명)(박리 속도 50mm/min, 25℃)을 사용하였다. 얻어진 결과를 표 3에 나타내었다.
[접속 저항의 측정]
제작한 회로 접속 구조체(FPC-Ag 페이스트 PET 필름)의 대향하는 전극 간의 저항값을 접속 직후 및 85℃/85％ RH의 환경하에서 250시간 유지하는 신뢰성 시험 후에 각각 멀티미터로 측정하였다. 저항값은 대향하는 회로 전극 간의 저항값 37점의 평균값과 최댓값을 측정하였다. 얻어진 결과를 표 3에 나타내었다.
Figure pat00006
표 3에 나타낸 바와 같이, 실시예 1 내지 7의 접착제 시트에 의하면, 접착 강도가 5N/cm 이상임과 함께, 신뢰성 시험 후의 저항값의 최댓값이 평균값의 2배 이내인 회로 접속 구조체가 얻어졌다. 한편, 비교예 1 내지 3의 접착제 시트는, 접착 강도는 양호하지만, 회로 접속 구조체의 신뢰성 시험 후의 접속 저항의 편차가 커지고, 접속 신뢰성이 불충분하였다. 또한, 실시예의 접착제 시트는 비교예와 비교하여, 필름상 접착제 표면에서의 디라우로일퍼옥시드의 결정화가 경감되고 있었다.
1…지지 필름, 2…필름상 접착제, 3…보호 필름, 4…접착제 시트, 5…접착제 성분, 7…도전성 입자, 10…접속부, 11…절연층, 20…제1 회로 부재, 21…제1 회로 기판, 22…제1 회로 전극(제1 접속 단자), 30…제2 회로 부재, 31…제2 회로 기판, 32…제2 회로 전극(제2 접속 단자), 40…필름상 접착제, 100…회로 접속 구조체.

Claims (7)

  1. 라디칼 중합성 물질 및 라디칼 중합 개시제를 함유하는 접착제 조성물로서,
    상기 라디칼 중합성 물질로서, 하기 화학식 (1)로 표시되는 제1 라디칼 중합성 물질과, (메트)아크릴로일기를 2 이상 갖는 상기 제1 라디칼 중합성 물질 이외의 제2 라디칼 중합성 물질을 함유하고,
    상기 라디칼 중합 개시제로서, 디라우로일퍼옥시드를 함유하는, 접착제 조성물.
    Figure pat00007

    [화학식 (1) 중, X1 및 X2는 동일하거나 상이할 수도 있고, 아크릴로일기, 메타크릴로일기 또는 수소 원자를 나타내며, 적어도 한쪽은 아크릴로일기 또는 메타크릴로일기이고, n은 8 내지 15의 정수를 나타냄]
  2. 제1항에 있어서, 상기 디라우로일퍼옥시드의 함유량은 상기 접착제 조성물에 포함되는 라디칼 중합성 물질의 총량 100질량부에 대하여 10 내지 40질량부인, 접착제 조성물.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 제1 라디칼 중합성 물질의 함유량은 상기 디라우로일퍼옥시드의 함유량 100질량부에 대하여 30 내지 100질량부인, 접착제 조성물.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 열가소성 수지를 추가로 포함하는, 접착제 조성물.
  5. 서로 대향하는 회로 전극을 갖는 회로 부재끼리를 접속하기 위한 회로 접속 재료로서, 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 기재된 접착제 조성물을 포함하는, 회로 접속 재료.
  6. 제1 기판 및 상기 기판의 주면 상에 형성된 제1 회로 전극을 갖는 제1 회로 부재와,
    제2 기판 및 상기 기판의 주면 상에 형성된 제2 회로 전극을 갖고, 상기 제2 회로 전극과 상기 제1 회로 전극이 대향하도록 배치되며, 상기 제2 회로 전극이 상기 제1 회로 전극과 전기적으로 접속되어 있는 제2 회로 부재와,
    상기 제1 회로 부재 및 상기 제2 회로 부재 사이에 개재하는 접속부
    를 구비하고,
    상기 접속부는 제5항에 기재된 회로 접속 재료의 경화물인, 회로 접속 구조체.
  7. 지지 필름과, 상기 지지 필름 상에 설치된 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 기재된 접착제 조성물을 포함하는 필름상 접착제를 구비하는, 접착제 시트.
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