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KR102721707B1 - 그라파이트 및 금속 산화물계 필러를 포함하는 방열성 페이스트 조성물 - Google Patents

그라파이트 및 금속 산화물계 필러를 포함하는 방열성 페이스트 조성물 Download PDF

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KR102721707B1
KR102721707B1 KR1020230012934A KR20230012934A KR102721707B1 KR 102721707 B1 KR102721707 B1 KR 102721707B1 KR 1020230012934 A KR1020230012934 A KR 1020230012934A KR 20230012934 A KR20230012934 A KR 20230012934A KR 102721707 B1 KR102721707 B1 KR 102721707B1
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KR
South Korea
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heat
paste composition
polyvinyl acetate
dissipating paste
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이화성
Original Assignee
한양대학교 에리카산학협력단
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Publication date
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Abstract

본 발명에 의한 방열성 페이스트 조성물은 폴리비닐 아세테이트 용액, 그라파이트 및 금속 산화물계 필러를 포함하며, 상기 폴리비닐 아세테이트 용액에 사용된 용매는 방향족계 용매, 디메틸 글루타레이트 및 아세톡시 실란을 포함하는 것을 특징으로 한다.

Description

그라파이트 및 금속 산화물계 필러를 포함하는 방열성 페이스트 조성물{Thermally conductive paste composition containing graphite and metal oxides}
본 발명은 그라파이트 및 금속 산화물계 필러를 포함하는 방열성 페이스트 조성물에 관한 것이다.
전자소자의 소형화 및 고집적화 경향에 따라, 전자소자에서 발생하는 열의 방출이 점점 더 어려워지고 있다. 전자소자에서 발생하는 열이 충분히 방출되지 못하는 경우, 열적 스트레스가 증가하여 전자소자의 신뢰성을 저하시키며, 내구도를 낮추는 원인이 될 수 있다.
이러한 열의 방출을 위하여 방열성 페이스트, 즉 방열성 열계면물질(Thermal Interface Material, TIM)을 적용하여 방열성을 확보하였다. 방열성 페이스트는 열전도율이 높은 금속 입자, 탄소계 입자 또는 세라믹 등의 필러를 고분자 기재 상에 분산시켜 제조한다. 그러나 이러한 필러들, 특히 탄소소재의 경우 고분자 기재와의 비중 차이 등에 의하여 균일하게 분산시키기 어려운 문제점이 있으며, 필러가 균일하게 분산되지 않는 경우 열전도도의 급격한 저하를 유발할 수 있는 문제점이 있다.
이에, 전체 도포 면적에서 일정한 방열성을 확보하기 위하여 필러가 균일하게 분산된 방열성 열계면물질의 개발이 필요한 실정이다.
대한민국 등록특허공보 제10-1789172호 미국 등록특허공보 제9353245호
본 발명의 목적은 균일한 방열성을 확보할 수 있는 방열성 페이스트 조성물을 제공하는 것이다.
본 발명에 의한 방열성 페이스트 조성물은 폴리비닐 아세테이트 용액, 그라파이트 및 금속 산화물계 필러를 포함하며,
상기 폴리비닐 아세테이트 용액에 사용된 용매는 방향족계 용매, 디메틸 글루타레이트 및 아세톡시 실란을 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 일 실시예에 의한 방열성 페이스트 조성물에서 상기 아세톡시 실란은 디-터트부톡시-디아세톡시실란, 메틸트리아세톡시실란, 에틸트리아세톡시실란, n-프로필트리아세톡시실란 및 비닐트리아세톡시실란에서 선택되는 하나 또는 둘 이상을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의한 방열성 페이스트 조성물에서 상기 방향족계 용매는 벤젠, 톨루엔, 에틸벤젠 및 자일렌에서 선택되는 하나 또는 둘 이상을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의한 방열성 페이스트 조성물에서 상기 폴리비닐 아세테이트 용액은 상기 폴리비닐 아세테이트를 25 내지 55 중량% 포함하는 것을 특징으로 할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의한 방열성 페이스트 조성물에서 상기 폴리비닐 아세테이트 수지는 유리전이온도가 30 내지 55 ℃인 것을 특징으로 할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의한 방열성 페이스트 조성물에서 상기 폴리비닐 아세테이트 수지는 중량평균 분자량이 80,000 내지 250,000인 것을 특징으로 할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의한 방열성 페이스트 조성물에서 상기 그라파이트는 평균 입경이 20 내지 60 ㎛인 것을 특징으로 할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의한 방열성 페이스트 조성물에서 상기 금속 산화물계 필러는 알루미나 입자를 포함하는 것을 특징으로 할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의한 방열성 페이스트 조성물에서 상기 알루미나 입자는 평균 입경이 15 ㎛ 이하인 것을 특징으로 할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의한 방열성 페이스트 조성물은 상기 폴리비닐 아세테이트 용액 100 중량부 대비 3 내지 10 중량부의 그라파이트 및 12 내지 25 중량부의 금속 산화물계 필러를 포함하는 것을 특징으로 할 수 있다.
본 발명에 의한 방열성 페이스트 조성물은 폴리비닐 아세테이트 용액, 그라파이트 및 금속 산화물계 필러를 포함하며, 상기 폴리비닐 아세테이트 용액에 사용된 용매는 방향족계 용매, 디메틸 글루타레이트 및 아세톡시 실란을 포함하는 것을 특징으로 함으로써 균일하고 우수한 방열성을 나타내는 장점이 있다.
도 1은 본 발명의 제조예에 의한 방열성 페이스트 조성물의 방열성을 평가하기 위한 샘플 제조 과정을 도시한 것이다.
도 2는 본 발명의 제조예에 의한 방열성 페이스트의 필러 조성에 따른 방열성 측정 결과를 도시한 것이다.
도 3은 본 발명의 제조예에 의한 방열성 페이스트의 용매 종류에 따른 방열성 측정 결과를 도시한 것이다.
본 발명의 실시예들에 대한 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 첨부되는 도면과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시예들을 참조하면 명확해질 것이다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 수 있으며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하고, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다. 명세서 전체에 걸쳐 동일 참조 부호는 동일 구성 요소를 지칭한다.
본 발명의 실시예들을 설명함에 있어서 공지 기능 또는 구성에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명을 생략할 것이다. 그리고 후술되는 용어들은 본 발명의 실시예에서의 기능을 고려하여 정의된 용어들로서 이는 사용자, 운용자의 의도 또는 관례 등에 따라 달라질 수 있다. 그러므로 그 정의는 본 명세서 전반에 걸친 내용을 토대로 내려져야 할 것이다.
본 발명에 의한 방열성 페이스트 조성물은 폴리비닐 아세테이트 용액, 그라파이트 및 금속 산화물계 필러를 포함하며,
상기 폴리비닐 아세테이트 용액에 사용된 용매는 방향족계 용매, 디메틸 글루타레이트 및 아세톡시 실란을 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 의한 방열성 페이스트 조성물은 용매로 방향족계 용매, 디메틸 글루타레이트 및 아세톡시 실란을 포함하며, 그라파이트 및 금속 산화물계의 복합 필러를 이용함으로써 필러를 소량 포함함에도 우수한 방열성을 나타내는 장점이 있다.
이하에서, 앞서 설명한 방향족계 용매, 디메틸 글루타레이트 및 아세톡시 실란을 포함하는 용매를 혼합용매라 하며, 혼합용매에 대해 상세히 설명한다.
상기 아세톡시 실란은 혼합용매에 포함되어 필러의 분산성을 향상시킬 수 있다. 구체적으로 상기 아세톡시 실란은 디-터트부톡시-디아세톡시실란, 메틸트리아세톡시실란, 에틸트리아세톡시실란, n-프로필트리아세톡시실란 및 비닐트리아세톡시실란에서 선택되는 하나 또는 둘 이상을 포함할 수 있으며, 이러한 아세톡시 실란을 포함함으로써 금속 산화물계 필러 및 그라파이트의 분산성을 현저히 향상시켜 우수한 방열성을 확보할 수 있다.
상기 아세톡시 실란은 상기 방향족계 용매 100 중량부 대비 0.5 내지 2 중량부, 좋게는 0.7 내지 1.5 중량부 포함될 수 있으며, 이러한 첨가량을 만족하여 금속 산화물계 필러 및 그라파이트의 분산성을 향상시키면서도 페이스트의 균일한 도포를 저해하지 않을 수 있다.
상기 디메틸 글루타레이트는 혼합용매에 포함되어 건조를 지연할 수 있다. 상기 디메틸 글루타레이트는 상기 방향족계 용매 100 중량부 대비 5 내지 12 중량부, 좋게는 5.5 내지 9 중량부의 디메틸 글루타레이트를 포함할 수 있으며, 이러한 범위에서 건조 지연효과를 충분히 나타내면서도 도포성을 저해하지 않을 수 있다.
상기 방향족계 용매는 구체적으로 벤젠, 톨루엔, 에틸벤젠 및 자일렌에서 선택되는 하나 또는 둘 이상을 포함할 수 있으며, 좋게는 톨루엔 및 에틸벤젠에서 선택되는 하나 이상을 포함할 수 있다.
앞서 설명한 바와 같이, 상술한 혼합용매와 상기 폴리비닐 아세테이트 수지를 혼합하여 폴리비닐 아세테이트 용액을 제조할 수 있으며, 제조된 폴리비닐 아세테이트 용액과 열전도성 필러를 혼합하여 방열성이 우수한 페이스트를 제조할 수 있다.
상기 폴리비닐 아세테이트 용액은 폴리비닐 아세테이트를 25 내지 55 중량%, 좋게는 30 내지 50 중량% 포함할 수 있다. 이러한 범위를 만족하여 페이스트의 도포 시 균일한 두께를 형성할 수 있다. 이때 폴리비닐 아세테이트 수지는 유리전이온도가 30 내지 55 ℃이며, 중량평균 분자량이 80,000 내지 250,000인 것을 이용할 수 있으며, 이러한 범위를 만족하는 폴리비닐 아세테이트를 이용하여 페이스트 도포 시 일정 수준 이상의 두께를 확보할 수 있다.
상기 그라파이트는 평균입경이 20 내지 60 ㎛, 좋게는 20 내지 55 ㎛인 것을 이용할 수 있으며, 이러한 범위를 만족하는 그라파이트 입자를 이용함으로써 높은 방열성을 확보하고 분산성이 저하되는 것을 예방할 수 있다.
상기 그라파이트는 상기 폴리비닐 아세테이트 용액 100 중량부 대비 3 내지 10 중량부, 좋게는 4.5 내지 8.8 중량부 포함될 수 있으며, 이러한 범위를 만족하여 후술하는 금속 산화물계 필러와 혼합에 의한 상승효과로, 필러 투입량 대비 우수한 방열성을 나타낼 수 있다.
상기 금속 산화물계 필러는 좋게는 알루미나 입자를 이용할 수 있으며, 구체적으로 평균입경이 15 ㎛ 이하, 좋게는 2 내지 10 ㎛인 알루미나 입자를 이용할 수 있다. 이러한 평균입경을 만족하는 알루미나 입자를 이용함으로써 상술한 입자크기를 만족하는 그라파이트와 혼합되어 복합 필러로 방열 효과를 현저히 향상시킬 수 있는 장점이 있다.
상기 금속 산화물계 필러는 상기 폴리비닐 아세테이트 용액 100 중량부 대비 12 내지 25 중량부, 좋게는 14 내지 22 중량부 포함될 수 있으며, 이러한 범위를 만족하여 필러의 투입량을 최소화하여 분산성 저하를 예방하고 도포성을 확보하면서도, 페이스트가 우수한 방열성을 나타내는 장점이 있다.
이하, 본 발명을 실시예 및 비교예에 의해 구체적으로 설명한다. 아래 실시예는 본 발명의 이해를 돕기 위한 것일 뿐이며, 본 발명의 범위가 아래 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
[제조예 1]
톨루엔 92 중량%, 디메틸 글루타레이트 7 중량% 및 메틸트리아세톡시 실란 1 중량%를 혼합하여 혼합용매를 제조하였다. 폴리비닐 아세테이트 : 혼합용매를 40 : 60의 중량비로 혼합한뒤, 용해될때까지 교반하여 폴리비닐 아세테이트 용액을 제조하였다. 이때 폴리비닐 아세테이트는 유리전이온도가 약 43 ℃이며, 중량평균 분자량이 약 15만이고, 연화점이 약 114℃인 것을 이요하였다.
반응기에 제조된 폴리비닐 아세테이트 용액 80 중량%, 평균입경이 약 6.5 ㎛인 알루미나 입자 15 중량% 및 평균입경이 약 30 내지 40 ㎛인 그라파이트 입자 5 중량%를 투입한 뒤, 30분 이상 교반하여 필러가 균일하게 분산된 열전도성 페이스트를 제조하였다.
[제조예 2 내지 4]
제조예 1과 같은 방법으로 제조하되, 폴리비닐 아세테이트 용액(PVAc) 및 필러의 혼합비를 하기 표 1과 같이 달리하여 열전도성 페이스트를 제조하였다.
제조예 PVAc(중량%) 그라파이트(중량%) 알루미나(중량%)
1 80 5 15
2 80 15 5
3 60 5 35
4 60 35 5
[비교 제조예 1]
제조예 1과 같은 방법으로 제조하되, 톨루엔, 디메틸 글루타레이트 및 메틸트리아세톡시 실란을 혼합한 혼합용매가 아닌, 톨루엔 단독 용매를 이용하여 폴리비닐 아세테이트 용액을 제조한 뒤, 이를 이용하여 페이스트를 제조하였다.
방열성 테스트 샘플의 제조 및 방열성 테스트 방법
두께 0.5 ㎜이며, 가로, 세로가 각각 8㎝인 정사각형의 알루미늄 박판을 준비한다. 이 박판 상에 마스킹 테이프로 정사각형 형상의 구역을 설정하였으며, 이때 정사각형 구역의 가로 및 세로는 5 ㎝가 되도록 하였다. 여기에 블레이드 코팅기를 이용하여 초당 90 ㎜의 속도로 제조예에서 제조된 방열성 페이스트 조성물을 코팅한 뒤, 70 ℃에서 1시간 동안 건조하고 마스킹 테이프를 제거하여 샘플을 제조하였다. 건조 후 방열성 페이스트 조성물이 도포된 두께는 약 30 ㎛인 것을 확인하였다.
제조된 알루미늄 박판 샘플의 모서리부분을 마이크로 히터 위에 올려놓은 뒤, 마이크로 히터를 90 ℃까지 가열하였다. 열화상 카메라를 이용하여 60초 후 샘플의 온도 변화를 측정하였다. 측정 결과에서, 초록색 영역이 넓어질수록 열이 넓은 면적에서 방출되어 방열 성능이 우수한 것으로 볼 수 있다.
필러 조성에 따른 방열성능 확인
도 2는 제조예 1 내지 4에서 제조된 열전도성 페이스트의 방열성 측정 결과로, 도 2에서 a 내지 d는 각각 제조예 1 내지 4의 열전도성 페이스트를 도포한 것이다.
도 2에서 제조예 1 및 2를 대비하면, 알루미나의 함량이 높은 경우 초록색 영역이 넓어 방열 성능이 우수한 것으로 볼 수 있으며, 제조예 3 및 4에서도 알루미나의 함량이 높은 경우 방열 성능이 높은 것을 확인할 수 있다. 제조예 1 및 3을 대비하면, 필러의 함량이 20 중량%에서 40 중량%로 높아진다 하더라도 방열 성능에 크게 변화가 나타나지 않는 것을 확인할 수 있으므로, 제조예 1이 필러 함량 대비 가장 높은 방열성능을 나타내는 것을 확인할 수 있다.
용매 종류에 따른 방열성능 확인
용매 종류에 따른 방열성능을 확인하기 위하여, 필러를 상대적으로 소량 포함하면서도 우수한 성능을 나타낸 제조예 1과 비교 제조예 1에서 제조된 방열성 페이스트 조성물의 방열성능을 비교하고 그 결과를 도 3으로 나타내었다. 도 3에서, 좌측은 제조예 1의 페이스트에 대한 실험 결과이며, 우측은 비교 제조예의 페이스트에 대한 실험 결과이다.
도 3을 참고하면, 제조예 1의 페이스트를 도포한 경우 초록색 영역이 더 넓게 분포하는 것을 확인할 수 있으며, 이를 통해 혼합용매를 이용하는 경우 분산성 향상에 의하여 방열 성능을 더욱 향상시킬 수 있음을 확인할 수 있다.

Claims (10)

  1. 폴리비닐 아세테이트 용액, 그라파이트 및 금속 산화물계 필러를 포함하며,
    상기 폴리비닐 아세테이트 용액에 사용된 용매는 방향족계 용매, 디메틸 글루타레이트 및 아세톡시 실란을 포함하는 것을 특징으로 하는 방열성 페이스트 조성물.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 아세톡시 실란은 디-터트부톡시-디아세톡시실란, 메틸트리아세톡시실란, 에틸트리아세톡시실란, n-프로필트리아세톡시실란 및 비닐트리아세톡시실란에서 선택되는 하나 또는 둘 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 방열성 페이스트 조성물.
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 방향족계 용매는 벤젠, 톨루엔, 에틸벤젠 및 자일렌에서 선택되는 하나 또는 둘 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 방열성 페이스트 조성물.
  4. 제 1항에 있어서,
    상기 폴리비닐 아세테이트 용액은 상기 폴리비닐 아세테이트를 25 내지 55 중량% 포함하는 것을 특징으로 하는 방열성 페이스트 조성물
  5. 제 1항에 있어서,
    상기 폴리비닐 아세테이트 수지는 유리전이온도가 30 내지 55 ℃인 것을 특징으로 하는 방열성 페이스트 조성물.
  6. 제 1항에 있어서,
    상기 폴리비닐 아세테이트 수지는 중량평균 분자량이 80,000 내지 250,000인 것을 특징으로 하는 방열성 페이스트 조성물.
  7. 제 1항에 있어서,
    상기 그라파이트는 평균 입경이 20 내지 60 ㎛인 것을 특징으로 하는 방열성 페이스트 조성물.
  8. 제 1항에 있어서,
    상기 금속 산화물계 필러는 알루미나 입자를 포함하는 것을 특징으로 하는 방열성 페이스트 조성물.
  9. 제 8항에 있어서,
    상기 알루미나 입자는 평균 입경이 15 ㎛ 이하인 것을 특징으로 하는 방열성 페이스트 조성물.
  10. 제 1항에 있어서,
    상기 방열성 페이스트 조성물은 상기 폴리비닐 아세테이트 용액 100 중량부 대비 3 내지 10 중량부의 그라파이트 및 12 내지 25 중량부의 금속 산화물계 필러를 포함하는 것을 특징으로 하는 방열성 페이스트 조성물.
KR1020230012934A 2023-01-31 2023-01-31 그라파이트 및 금속 산화물계 필러를 포함하는 방열성 페이스트 조성물 KR102721707B1 (ko)

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