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KR101726783B1 - 보조 실링부의 형성 과정을 포함하는 전지셀의 제조방법 - Google Patents

보조 실링부의 형성 과정을 포함하는 전지셀의 제조방법 Download PDF

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KR101726783B1
KR101726783B1 KR1020140153571A KR20140153571A KR101726783B1 KR 101726783 B1 KR101726783 B1 KR 101726783B1 KR 1020140153571 A KR1020140153571 A KR 1020140153571A KR 20140153571 A KR20140153571 A KR 20140153571A KR 101726783 B1 KR101726783 B1 KR 101726783B1
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electrode assembly
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electrolyte
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김기웅
안세영
이호일
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주식회사 엘지화학
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Abstract

본 발명은 전극조립체가 전해액과 함께 파우치형의 전지케이스에 내장되어 있는 전지셀을 제조하는 방법으로서, 전극조립체에 대응하는 형상의 수납부가 형성되어 있는 라미네이트 시트를 준비하는 과정; 상기 수납부에 전극조립체를 장착한 후 라미네이트 시트의 일부를 접어 수납부를 밀폐하는 과정; 라미네이트 시트의 접힌 외주 부위 중에서 일측 단부를 제외한 나머지 부위들을 열융착 하여 제 1 실링부를 형성하는 과정; 미실링 상태의 상기 단부를 통해 전해액을 주입한 후, 상기 단부의 열융착으로 만들어진 제 2 실링부에 의해 가스 포켓을 형성하는 과정; 전해액 토출의 저감을 위한 보조 실링부를 가스 포켓 상에 형성하는 과정; 충전과 방전을 수행하여 전극조립체를 활성화시키는 과정; 및 가스 포켓에 하나 이상의 관통구를 천공하여 활성화 과정에서 발생한 가스를 제거하는 과정;을 포함하는 것을 특징으로 한다.

Description

보조 실링부의 형성 과정을 포함하는 전지셀의 제조방법 {Process of Manufacturing Battery Cell Including Formation Step of Auxiliary Sealing Part}
본 발명은 전지셀의 제조방법에 관한 것으로, 상세하게는 전해액 토출 저감을 위한 보조 실링부가 형성된 전지셀 및 이를 제조하는 방법에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있으며, 그러한 이차전지 중에서도 높은 에너지 밀도와 방전 전압을 가진 리튬 이차전지에 대한 많은 연구가 행해지고 있고 또한 상용화되어 널리 사용되고 있다.
일반적으로 리튬 이차전지는 양극, 음극 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막으로 구성된 전극조립체를 적층하거나 권취한 상태로 금속 캔 또는 라미네이트 시트의 전지케이스에 내장한 다음 전해액을 주입하거나 함침시키는 것으로 구성되어 있다.
최근에는, 전지의 고용량화로 인해 케이스의 대면적화 및 얇은 소재로의 가공이 많은 관심을 모으고 있고, 이에 따라, 스택형 또는 스택/폴딩형 전극조립체를 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 전지케이스에 내장한 구조의 파우치형 전지가, 낮은 제조비, 작은 중량, 용이한 형태 변형 등을 이유로, 사용량이 점차적으로 증가하고 있다.
도 1에는 종래의 대표적인 파우치형 이차전지의 일반적인 구조가 분해 사시도로서 모식적으로 도시되어 있다.
도 1을 참조하면, 파우치형 이차전지(10)는, 전극조립체(30), 전극조립체(30)로부터 연장되어 있는 전극 탭들(40, 50), 전극 탭들(40, 50)에 용접되어 있는 전극리드(60, 70), 및 전극조립체(30)를 수용하는 전지케이스(20)를 포함하는 것으로 구성되어 있다.
전극조립체(30)는 분리막이 개재된 상태에서 양극과 음극이 순차적으로 적층되어 있는 발전소자로서, 스택형 또는 스택/폴딩형 구조로 이루어져 있다. 전극 탭들(40, 50)은 전극조립체(30)의 각 극판으로부터 연장되어 있고, 전극리드들(60, 70)은 각 극판으로부터 연장된 복수 개의 전극 탭들(40, 50)과, 예를 들어, 용접에 의해 각각 전기적으로 연결되어 있으며, 전지케이스(20)의 외부로 일부가 노출되어 있다. 또한, 전극리드들(60, 70)의 상하면 일부에는 전지케이스(20)와의 밀봉도를 높이고 동시에 전기적 절연상태를 확보하기 위하여 절연필름(80)이 부착되어 있다.
전지케이스(20)는 알루미늄 라미네이트 시트로 이루어져 있고, 전극조립체(30)를 수용할 수 있는 공간을 제공하며, 전체적으로 파우치 형상을 가지고 있다.
일반적으로, 리튬 이차전지는 전지의 제조과정에서 활성화 과정을 거치는 바, 상기 활성화 과정은 전해액이 함침되어 있는 전극조립체에 소정의 전압까지 전류를 인가하는 과정으로 진행된다. 이러한 활성화를 위한 초기 충방전 과정에서 전극의 표면에 보호 피막을 형성하게 되고 일부 전해액이 분해되어 다량의 가스가 발생한다. 따라서, 상기 발생 가스를 제거하는 탈기 공정을 거쳐 전지 조립을 완성하여 완제품을 생산하게 된다.
도 1에서와 같은 파우치형 전지 역시 초기 충방전의 활성화 과정에서 가스를 제거한 후 밀봉하는 과정을 거치는데, 일반적으로는 파우치 케이스의 일측에 상당한 크기의 가스 포켓을 형성하여 가스를 포집한 후 이를 제거하여 밀봉하는 과정을 거친다.
그러나, 종래기술에 따른 파우치형 이차천지 제조방법은 활성화 과정 및 탈기 과정에서 주입된 전해액은 가스 포켓으로 흘러들어가, 전해액에 의한 오염이 발생하고, 전해액의 과토출로 인해, 과량의 전해액을 필요로 하는 등의 문제점을 가지고 있다.
이러한 문제점을 종래의 파우치형 이차전지 제조방법에 대한 모식도들이 순차적으로 도시되어 있는 도 2 내지 도 6을 참조하여 설명한다.
먼저 도 2를 참조하면, 소정의 모재(100)로부터 전극조립체 수납부(110)와 잉여부를 포함하는 크기의 파우치형 전지케이스(120)를 커팅한다.
다음으로 도 3을 도 2와 함께 참조하면, 파우치형 전지케이스(120)의 수납부(110)에 전극조립체(140)를 장착한 후, 전극조립체(140)를 장착한 상태에서 파우치형 전지케이스(120)를 중앙의 수평축(W)을 중심으로 상하로 포개지도록 접는다.
다음으로 도 4를 도 3과 함께 참조하면, 상기와 같이 접힌 파우치형 전지케이스(120)에서 잉여부(130)가 형성된 일측 단부를 제외한 외주면 전체를 실링(122)하고, 실링하지 않은 잉여부(130)를 통해 화살표 방향으로 전해액(150)을 주입하고, 잉여부(130)의 외주면을 실링(124)하여 가스 포켓(132)으로 변환한다.
다음으로 도 5를 도 4와 함께 참조하면, 파우치형 전지케이스(120)가 직립한 상태로 전압을 인가하여 활성화 과정을 거치고, 이때 전해액(150)은 중력에 의해, 가스 포켓(132) 측으로 유출(152)된다. 그런 다음, 가스 포켓(132)의 하부 및 중앙 부위에 관통구들(134, 136)을 천공하여 상기 활성화 과정에서 발생한 가스를 제거한다.
마지막으로 도 6를 도 5와 함께 참조하면, 가스 포켓부(132)를 절취하여 가스를 완전히 제거하고, 절취 부위를 추가로 실링(126)하여 파우치형 이차전지를 완성하게 된다.
그러나, 도 2 내지 도 6와 같은 종래의 파우치형 이차전지 제조방법은, 활성화 과정에서 발생한 가스를 제거하기 위해 가스 포켓부(132)를 핀으로 천공하는 과정에서 전해액에 의한 오염 및 전해액의 과토출(156)이 발생하는 문제점이 있다.
따라서, 이러한 문제점들을 근본적으로 해결할 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
구체적으로, 본 발명의 목적은, 외주면 실링부들 이외에, 전해액 토출로를 막는 보조 실링부를 가스 포켓 상에 형성하여 파우치형 전지케이스를 제조함으로써, 가스 취출 중 전해액에 의한 오염 불량율을 감소시킴과 동시에 전해액의 과토출을 막는 파우치형 전지케이스를 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 Clamp ＆ Bake (C＆B) 공정시 전해액의 손실을 방지하여 제조 단가를 낮추고, 높은 양품률을 확보하면서 완제품의 예측가능성이 높은 이차전지를 제공하는 것이다.
이러한 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 전지셀 제조방법은, 전극조립체가 전해액과 함께 파우치형의 전지케이스에 내장되어 있는 전지셀을 제조하는 방법으로서,
(a) 전극조립체에 대응하는 형상의 수납부가 형성되어 있는 라미네이트 시트를 준비하는 과정;
(b) 상기 수납부에 전극조립체를 장착한 후 라미네이트 시트의 일부를 접어 수납부를 밀폐하는 과정;
(c) 라미네이트 시트의 접힌 외주 부위 중에서 일측 단부를 제외한 나머지 부위들을 열융착 하여 제 1 실링부를 형성하는 과정;
(d) 미실링 상태의 상기 단부를 통해 전해액을 주입한 후, 상기 단부의 열융착으로 만들어진 제 2 실링부에 의해 가스 포켓을 형성하는 과정;
(e) 전해액 토출의 저감을 위한 보조 실링부를 가스 포켓 상에 형성하는 과정;
(f) 충전과 방전을 수행하여 전극조립체를 활성화시키는 과정; 및
(g) 가스 포켓에 하나 이상의 관통구를 천공하여 활성화 과정에서 발생한 가스를 제거하는 과정;
을 포함하는 것을 특징으로 한다.
따라서, 본 발명에 따른 제조방법에 의해 제조된 파우치형 전지셀은, 가스 포켓 상에 전해액 토출 저감을 위한 보조 실링부를 형성하여, 활성화 과정(aging)에서 전해액이 가스 포켓으로 유입되는 것을 방지함과 더불어, 탈기 과정(degasing)에서 가스를 제거하기 위하여 형성된 관통구를 통해 전해액이 과토출 되는 것을 막을 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 라미네이트 시트는 수지층과 금속층을 포함하는 라미네이트 시트일 수 있고, 더욱 구체적으로 알루미늄 라미네이트 시트일 수 있다.
일반적으로 파우치형 이차전지는, 예를 들어, 알루미늄 라미네이트 시트로 이루어진 파우치형 전지케이스의 수납부에 전극조립체가 내장되어 있는 구조로 이루어져 있다. 즉, 파우치형 이차전지는 라미네이트 시트에 전극조립체의 장착을 위한 수납부를 형성하고, 상기 수납부에 전극조립체를 장착한 상태에서 상기 시트와 분리되어 있는 별도의 시트 또는 그로부터 연장되어 있는 시트를 열융착하여 밀봉하는 것으로 제조된다.
따라서, 상기 과정(a)에서, 라미네이트 시트는 전극조립체 수납부가 상부 및 하부 라미네이트 시트의 일측 또는 양측에 형성되어 있는 구조일 수 있다. 즉, 상호 분리된 별도의 상부 및 하부 라미네이트 시트를 사용하거나 또는 상부 및 하부 라미네이트 시트의 일측이 연결되어 있는 하나의 시트를 사용하는 것이 가능하다. 이러한 파우치 케이스는 수십 내지 수백 ㎛ 두께의 라미네이트 시트를 다이와 펀치를 사용하여 드로잉 공정으로 부분 압축함으로써 수납부를 형성한다.
구체적으로, 상기 과정(a)는,
(i) 수납부에 대응하는 형상이 각인되어 있는 성형 몰드를 준비하는 단계;
(ii) 상기 성형 몰드의 상면에 라미네이트 시트를 배치하는 단계; 및
(iii) 성형 지그로 라미네이트 시트를 가압하여, 수납부가 형성되어 있는 라미네이트 시트를 제조하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 과정(b)에서는, 상기 수납부에 전극조립체를 장착한 후 라미네이트 시트의 일측 단부가 상호 결합되어 있는 라미네이트 시트를 접어 수납부를 밀폐한다.
상기 수납부는, 전극조립체에 대응하는 형상으로 이루어져 있다. 드로잉 공정에 의해 수납부를 형성할 때에는, 드로잉 공정시 시트의 파열을 방지하기 위하여, 수납부의 내측면은 소정의 하향 경사면(테이퍼 면)을 형성하도록 만들어진다.
따라서, 상기 수납부는 하단면이 전극조립체에 대응하는 형상으로, 대략 일치하는 크기를 가지며, 전극조립체보다 다소 큰 크기의 개방 상단면을 갖는다. 상기 개방 상단면 통해 전극조립체를 삽입하고, 삽입시의 위치 오차에도 불구하고, 전극조립체의 측면이 수납부의 하향 경사면을 따라 안정적으로 하단면에 도달하므로, 전극조립체의 장착 과정이 용이하다.
상기 라미네이트 시트는, 라미네이트 시트의 일부를 접어 밀폐할수 있도록, 상부 및 하부 라미네이트 시트의 일측 단부가 상호 결합되어 있는 것이 바람직하다. 상부 및 하부 라미네이트 시트가 결합되어 있지 않은 경우, 전지케이스의 네 면에서 실링부를 형성하고, 상기 네면의 실링부 모두 대기와 접하게 되어, 장기간의 사용시 공기(특히, 습기)의 유입 가능성이 매우 높아지게 되고, 그로 인해 전지의 수명을 단축시키는 바, 바람직하지 않다.
따라서, 상기 과정(b)에서는 하향 경사의 내측면을 포함하는 수납부에 전극조립체를 장착한 후, 상부 및 하부 라미네이트 시트의 일측 단부가 상호 결합되어 있는 라미네이트 시트를 접어 수납부를 밀폐한다.
구체적으로, 상기 과정(b)은 전극조립체의 전극단자가 위치하는 외주 부위에 대향하는 부위에서 라미네이트 시트를 접어 수납부를 밀폐할 수 있다.
전극단자는 그것의 재질과 두께로 인해 실링부의 밀봉성을 상대적으로 떨어뜨리는 경향이 있으므로, 전극단자가 위치하는 외주 부위에 인접한 부위를 접어 밀폐하는 경우, 접어 올린 부위와 전극단자를 포함하는 외주 부위의 밀봉성 및 대칭성을 악화시킬 수 있는 바, 바람직하지 않다.
상기 과정(c)에서, 라미네이트 시트의 접힌 외주 부위 중에서 일측 단부를 제외한 나머지 부위들을 열융착 하여 제 1 실링부를 형성한다.
구체적으로, 상기 과정(c)의 제 1 실링부는 전극조립체의 전극단자가 위치하는 부위의 인접 외주 부위를 제외하고 형성되는 것이 바람직하다. 앞서 설명한 바와 같이, 전극 단자는 그것의 재질과 두께로 인해 실링부의 밀봉성을 떨어뜨릴 수 있으므로, 상기와 같은 실링 과정에서 함께 실링하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 제 1 실링부가 형성되지 않는 상기 단부는 잉여부를 포함하는데, 이는 활성화 과정에서 발생된 가스를 포집하기 위한 가스 포켓을 형성하기 위함이다. 상기 잉여부는 가스 포켓을 형성하는 것 이외에도 전해액의 주입을 용이하게 하는 잇점이 있다.
상기 과정(d)에서, 미실링 상태의 상기 단부를 통해 전해액을 주입한 후, 상기 단부의 열융착으로 만들어진 제 2 실링부에 의해 가스 포켓을 형성한다. 또한, 상기 과정(e)에서 전해액 토출의 저감을 위한 보조 실링부를 가스 포켓 상에 형성한다.
상기 가스 포켓은 해당하는 라미네이트 시트의 폭을 기준으로 일정부분 형성되어 있는 구조라면 특별히 제한되는 것은 아니지만, 30% 내지 60%의 폭으로 라미네이트 시트상에 형성되는 것이 바람직하다
상기 보조 실링부는 제 2 실링부를 형성하기 이전에 형성할 수도 있고, 이후에 형성할 수도 있으나, 전해액 주입에 방해가 되지 않도록, 전해액을 주입한 이후에 형성되는 것이 바람직하다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 과정(e)의 보조 실링부는 그것의 하단이 수납부의 밀폐를 위해 접힌 라미네이트 시트의 접힘 부위에 접한 상태로 상향 연장되어 형성되어 있을 수 있다.
전극조립체가 장착된 라미네이트 시트는 전극단자가 측면을 향하도록 향하도록 횡와시킨 상태로 이동하기도 하고, 전극단자가 상부를 향하도록 직립시킨 상태에서 이동하기도 하는데, 특히 라미네이트 시트를 직립시킨 상태로 이동하는 경우, 중력에 의해 전해액은 라미네이트 시트의 접힘 부위에 몰리게 된다. 이때 전해액의 토출로를 막을 수 있도록, 상기 보조 실링부는 하단이 상기 라미네이트 시트의 접힘 부위와 접한 상태로 상향 연장되는 것이 바람직하다.
마찬가지로 상기 보조 실링부는, 전해액의 토출로를 막을 수 있도록 수납부의 외주 부위에 인접하여 위치할 수 있다. 즉, 상기 보조 실링부는 가스 포켓 상에 형성하되, 수납부의 외주 부위에 인접하게 위치시켜, 전해액이 가스 포켓으로 유입되는 것을 막고, 가스를 포집할 수 있는 소정의 공간을 확보할 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 보조 실링부의 길이는 제 2 실링부의 길이를 기준으로 10% 내지 80% 범위 내일 수 있고, 상세하게는 20% 내지 50%일 수 있다. 이때, 실링부의 길이는 실링부 단면에서 상대적으로 가장 긴 부분의 길이를 의미한다.
상기 범위를 벗어나 보조 실링부의 길이가 제 2 실링부의 길이를 기준으로 10% 미만인 경우, 효과적으로 전해액의 토출을 막을 수 없고, 80%를 초과하는 경우, 전해액뿐만 아니라 활성화 과정에 의해 발생한 가스 또한 토출되지 않아, 탈기 과정이 원활이 이루어지지 않는다.
또 하나의 구체적인 예에서, 상기 보조 실링부의 폭은 제 2 실링부의 폭을 기준으로 10% 내지 150%의 범위 내일 수 있고, 상세하게는 30% 내지 100%일 수 있다. 이때, 실링부의 폭은 실링부 단면에서 상대적으로 가장 짧은 부분의 길이를 의미한다.
상기 범위를 벗어나, 보조 실링부의 길이가 제 2 실링부의 폭을 기준으로 10% 미만인 경우, 열융착에 의한 결합력이 약하여, 작은 충격에도 보조 실링부가 분리되어, 소망하는 효과를 달성하기 어렵고, 150% 초과인 경우, 가스 포켓의 면적이 줄어 충분한 양의 가스를 포집하기 어렵고, 이에 따라 불필요한 면적이 증가하는 바, 바람직하지 않다.
다음으로, 상기 과정(f)에서 충전과 방전을 수행하여 전극조립체를 활성화시킨다.
리튬 이차전지는 양극 활물질로 LiCoO2 등의 금속 산화물과 음극 활물질로 탄소 재료를 사용하며, 음극과 양극 사이에 폴리올레핀계 다공성 분리막을 개재하고, LiPF6 등의 리튬염을 포함하는 비수성 전해액을 넣어서 제조하게 된다. 충전 시에는 양극 활물질의 리튬 이온이 방출되어 음극의 탄소층으로 삽입되고, 방전시에는 반대로 음극 탄소층의 리튬 이온이 방출되어 양극 활물질로 삽입되며, 이때 비수성 전해액은 음극과 양극 사이에서 리튬 이온을 이동시키는 매질 역할을 한다. 이러한 리튬 이차전지는 기본적으로 전지의 작동 전압 범위에서 안정해야 하고, 충분히 빠른 속도로 이온을 전달할 수 있는 성능을 가져야 한다.
그러나, 계속적인 충방전 과정에서 음극 활물질의 표면에서 전해액이 분해되면서 가스가 발생하며, 초기 충방전 과정에서 음극 활물질 표면에 SEI 막이 형성되어 추가적인 가스 발생을 억제한다. 상기 과정(f)의 활성화 과정은 이러한 SEI 막의 형성을 위해 필요하며, 최종적인 전지의 제조 이전에 반드시 요구된다.
이러한 활성화 과정은, 전극단자에 전압을 인가하여 수행되는데, 앞서 설명한 바와 같이, 전극조립체가 장착된 라미네이트 시트는 전극단자가 측면을 향하도록 향하도록 횡와시킨 상태로 이동하기도 하고, 전극단자가 상부를 향하도록 직립시킨 상태에서 이동하기도 한다. 다만, 상기 활성화 과정에서는, 전극단자를 포함하는 전극조립체 및 라미네이트 시트는 직립된 상태로 전극단자에 전압을 인가하여, 전압 인가를 용이하게 하는 것이 바람직하다. 이 때, 상기 보조 실링부는, 중력에 의해 라미네이트 시트의 접힘 부위로 쏠린 전해액의 토출로를 차단하여 전해액의 토출을 저감시킬 수 있다.
상기 과정(g)에서는 가스 포켓에 하나 이상의 관통구를 천공하여 활성화 과정에서 발생한 가스를 제거한다. 상기 관통구는 하나이거나, 둘 이상일 수 있고, 원활한 가스 방출을 위해 둘 이상인 것이 바람직하다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 관통구는 가스 포켓의 하부에 천공된 제 1 관통구 및 가스 포켓의 중앙 부위 또는 상부에 천공된 제 2 관통구일 수 있다.
더욱 구체적으로, 상기 제 1 관통구는 가스 포켓 중에서 라미네이트 시트의 접힘 부위 인근에 위치하고 있을 수 있고, 상기 제 2 관통구는 가스 포켓 중에서 중앙 부위에 위치하고 있을 수 있다. 이때, 라미네이트 시트의 접힘 부위 인근은 라미네이트 시트의 접힘 부위로부터 수직길이를 기준으로 0%(접하고 있음) 내지 10%의 위치에 위치하는 것을 의미한다.
이 때, 원활한 가스 방출을 위해, 본 발명에 따른 보조 실링부는, 전극조립체를 포함하는 라미네이트 시트가 직립한 상태에서, 상기 가스 포켓의 중앙 부위에 위치하는 제 2 관통구보다 아래에 위치하는 것이 바람직하다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 과정(g)은 Clamp ＆ Bake (C＆B) 공정을 통해 수행될 수 있다. Clamp ＆ Bake 공정은 고온, 밀폐 상태에서 탈기 과정을 수행하는 것으로, 상기 공정에 의해 가스를 방출하는 탈기 과정이 수행되는 경우, 전해액이 특히 과다하게 토출될 수 있는 바, 본 발명에 따른 보조 실링부와 같이 이를 개선할 수 있는 수단이 필요하다.
상기 과정(a) 내지 (g) 이후, 전극조립체를 포함하고 있는 라미네이트 시트는 가스 포켓 중에서 수납부의 외주 부위를 열융착 하여 제 3 실링부를 형성한 후, 가스 포켓을 절취하여 제거하는 과정을 추가로 포함하여 전지셀을 제조할 수 있다.
본 발명은 또한, 상기 제조방법에 의해 제조된 전지셀을 제공한다. 특히, 본 발명에 따른 전지셀은 특히 금속층과 수지층을 포함하는 라미네이트 시트, 예를 들어, 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스의 수납부에 전극조립체가 내장되어 있는 파우치형 전지셀에 바람직하게 적용될 수 있다.
이러한 전지셀은 하나의 예에서 리튬 이차전지일 수 있지만, 이것으로 한정되지만은 않는다.
상기 리튬 이차전지는 양극, 음극, 분리막, 및 리튬염 함유 전해액을 포함하는 리튬 이차전지로서, 상기 리튬 이차전지에 포함된 리튬염 함유 전해액의 함량은, 주입된 전해액 함량 대비 75% 내지 95%이고, 상세하게는 80% 내지 95%이다. 즉, 상기 보조 실링부와 같은 구성을 통해 전해액의 과토출이 방지될 수 있다.
상기 양극은, 예를 들어, 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 도포한 후 건조하여 제조되며, 필요에 따라서는, 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 중량% 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 중량% 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
상기 음극은 음극 집전체 상에 음극 활물질을 도포, 건조하여 제작되며, 필요에 따라, 앞서 설명한 바와 같은 성분들이 선택적으로 더 포함될 수도 있다.
상기 음극 활물질로는, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe’yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me’: Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, and Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.
상기 분리막은 양극과 음극 사이에 개재되며, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다. 분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ㎛ ~ 10 ㎛이고, 두께는 일반적으로 5 ㎛ ~ 300 ㎛이다. 이러한 분리막으로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다.
리튬염 함유 비수계 전해액은, 극성 유기 전해액과 리튬염으로 이루어져 있다. 전해액으로는 비수계 액상 전해액, 유기 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용된다.
상기 비수계 액상 전해액으로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
또한, 비수계 전해액에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있다.
본 발명은 또한, 상기 전지셀을 하나 이상 포함하는 것으로 구성된 전지팩을 제공하고, 상기 전지팩을 전원으로서 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 디바이스를 제공한다.
상기 디바이스는 스마트폰, 휴대폰, 노트북, 테블릿 PC, 웨어러블 전자기기, 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차 또는 전력 저장용 시스템에서 선택되는 어느 하나일 수 있다.
이들 디바이스의 구조 및 그것의 제작 방법은 당업계에 공지되어 있으므로, 본 명세서에서는 그에 대한 구체적인 설명을 생략한다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 제조방법에 의해 제조된 전지셀은, 전극조립체를 밀봉하고, 가스 포켓을 형성하는 실링부 이외에, 전해액 토출의 저감을 위한 보조 실링부를 가스 포켓 상에 형성하여, 전해액의 과토출을 방지하고, 제조 비용 저감 및 높은 양품률을 확보할 수 있는 효과가 있다.
도 1은 종래의 대표적인 파우치형 이차전지의 분해 사시도이다;
도 2 내지 도 6은 종래의 파우치형 이차전지 제조방법에 대한 모식도들이다; 및
도 7은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전지셀 제조과정을 모식적으로 나타낸 것이다; 및
도 8은 도 7에 나타난 과정(f)에서의 전지셀을 확대한 모식도이다.
도 9는 도 7에 나타난 과정(g)에서의 전지셀을 확대한 모식도이다.
이하에서는, 본 발명의 실시예에 따른 도면을 참조하여 설명하지만, 이는 본 발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
도 7은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전지셀 제조과정을 모식적으로 나타낸 것이다.
도 7을 참조하면, 과정(a)에서 전극조립체에 대응하는 형상의 수납부(110)가 형성되어 있는 라미네이트 시트를 준비한다.
과정(b)에서 수납부(110)에 전극조립체(140)를 장착한 후 라미네이트 시트를 위로 접어올려 수납부(110)를 밀폐한다.
과정(c)에서 라미네이트 시트의 접힌 외주 부위 중에서 잉여부(130)를 포함하는 단부(131)를 제외한 나머지 부위들을 열융착하여 제 1 실링부(122)를 형성한다.
과정(d)에서는 과정(c)에서 미실링 상태의 단부(131)를 통해 전해액을 주입한 후, 과정(c)의 단부(131)도 열융착하여 제 2 실링부(124)를 형성한다. 이로 인해 과정(c)의 잉여부(130)는 가스 포켓(132)으로 전환되는 바, 별도의 공정을 필요로 하지 않는다.
과정(e)에서는 가스 포켓(132) 상에 보조 실링부를 형성한다. 가스 포켓(132)의 적절한 크기는 이하에서 더욱 상세히 설명한다.
과정(f)에서는 SEI막 형성을 위한 충전과 방전을 수행한다. 이 과정에서 전극조립체를 포함하는 라미네이트 시트(120)은 전극단자들(160, 170)이 상부를 향하도록, 라미네이트 시트의 접힘 부위가 지면(G)을 향하도록 직립시킨 상태에서 전극단자들(160, 170)에 전압을 인가한다.
과정(g)에서 가스 포켓에 두 개의 관통구들(134, 136)을 천공하여 과정(f)에서 발생한 가스를 제거한다. 이때, 관통구(134)는 가스 포켓 중에서 라미네이트 시트의 접힘 부위 인근에 천공하고, 관통구(136)는 가스 포켓 중에서 중앙 부위에 천공한다.
과정(g)에서 탈기 과정을 거친 라미네이트 시트(120)는 가스 포켓(132) 중에서 수납부의 외주 부위를 열융착 하여 제 3 실링부(126)를 형성한 후, 가스 포켓(132)을 절취하여 제거하여 전지셀(220)로 제조된다.
도 8은 도 7에 나타난 과정(f)의 전지셀을 확대한 모식도이고, 도 9는 도 7에 나타난 과정(g)에서의 전지셀을 확대한 모식도이다.
도 8을 참조하면, 과정(f)에서는 라미네이트 시트(120)가 직립 상태로, 중력에 의해 전해액(150)이 라미네이트 시트 접힘 부위에 쏠리더라도, 보조 실링부(128)에 의해 전해액(150)이 가스 포켓(132)으로 유출하는 것을 막을 수 있고, 전해액(150)에 의한 오염을 방지한다.
보조 실링부(128)의 길이(L)는 제 2 실링부(124)의 길이를 기준으로 10% 내지 80%의 범위 내이고, 폭은 제 2 실링부(124)의 폭을 기준으로 10% 내지 150%의 범위 내이다.
도 9를 참조하면, 과정(g)는 C＆B과정에 의해 고온, 밀폐 상태에서 수행되며, 과정(f)와 마찬가지로, 보조 실링부(128)이 전해액(150)의 토출로를 막아, 관통구들(134, 136)을 통해 전해액이 과토출되는 것을 방지한다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주내에서 다양한 응용 및 변형을 수행하는 것이 가능할 것이다.

Claims (21)

  1. 전극조립체가 전해액과 함께 파우치형의 전지케이스에 내장되어 있는 전지셀을 제조하는 방법으로서,
    (a) 전극조립체에 대응하는 형상의 수납부가 형성되어 있는 라미네이트 시트를 준비하는 과정;
    (b) 상기 수납부에 전극조립체를 장착한 후 라미네이트 시트의 일부를 접어 수납부를 밀폐하는 과정;
    (c) 라미네이트 시트의 접힌 외주 부위 중에서 일측 단부를 제외한 나머지 부위들을 열융착 하여 제 1 실링부를 형성하는 과정;
    (d) 미실링 상태의 상기 단부를 통해 전해액을 주입한 후, 상기 단부의 열융착으로 만들어진 제 2 실링부에 의해 가스 포켓을 형성하는 과정;
    (e) 전해액 토출의 저감을 위한 보조 실링부를 가스 포켓 상에 형성하는 과정;
    (f) 충전과 방전을 수행하여 전극조립체를 활성화시키는 과정; 및
    (g) 가스 포켓에 하나 이상의 관통구를 천공하여 활성화 과정에서 발생한 가스를 제거하는 과정;
    을 포함하고,
    상기 과정(e)의 보조 실링부는 그것의 하단이 수납부의 밀폐를 위해 접힌 라미네이트 시트의 접힘 부위에 접한 상태로 상향 연장되어 형성되며,
    상기 보조 실링부의 길이는 제 2 실링부의 길이를 기준으로 10% 내지 80%의 범위 내인 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 라미네이트 시트는 수지층과 금속층을 포함하는 라미네이트 시트인 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 과정(a)는 다음의 단계들을 포함하는 것을 특징으로 하는 제조 방법:
    (i) 수납부에 대응하는 형상이 각인되어 있는 성형 몰드를 준비하는 단계;
    (ii) 상기 성형 몰드의 상면에 라미네이트 시트를 배치하는 단계; 및
    (iii) 성형 지그로 라미네이트 시트를 가압하여, 수납부가 형성되어 있는 라미네이트 시트를 제조하는 단계;
    를 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 과정(b)은 전극조립체의 전극단자가 위치하는 외주 부위에 대향하는 부위에서 라미네이트 시트를 접어 수납부를 밀폐하는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 과정(c)의 제 1 실링부는 전극조립체의 전극단자가 위치하는 부위의 인접 외주 부위를 제외하고 형성되는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  6. 삭제
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 보조 실링부는 수납부의 외주 부위에 인접하여 위치하는 것을 특징으로 하는 제조방법.
  8. 삭제
  9. 제 1 항에 있어서, 상기 보조 실링부의 폭은 제 2 실링부의 폭을 기준으로 10% 내지 150%의 범위 내인 것을 특징으로 하는 제조방법.
  10. 제 1 항에 있어서, 상기 과정(f)는 전극단자가 상부를 향하도록 전극조립체를 직립시킨 상태에서 수행하는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  11. 제 1 항에 있어서, 상기 과정(g)에서, 가스 포켓의 하부에 제 1 관통구를 천공하고, 가스 포켓의 중앙 부위 또는 상부에 제 2 관통구를 천공하는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  12. 제 11 항에 있어서, 상기 제 1 관통구는 가스 포켓 중에서 라미네이트 시트의 접힘 부위 인근에 위치하는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  13. 제 11 항에 있어서, 상기 제 2 관통구는 가스 포켓 중에서 중앙 부위에 위치하는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  14. 제 1 항에 있어서, 상기 과정(g)는 Clamp ＆ Bake (C＆B) 공정을 통해 수행되는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  15. 제 1 항에 있어서, 상기 과정(g) 이후에, 가스 포켓 중에서 수납부의 외주 부위를 열융착 하여 제 3 실링부를 형성한 후, 가스 포켓을 절취하여 제거하는 과정을 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
  16. 제 1 항 내지 제 5 항, 제 7 항, 및 제 9 항 내지 제 15 항 중 어느 하나에 따른 방법으로 제조된 것을 특징으로 하는 전지셀.
  17. 제 16 항에 있어서, 상기 전지셀은 리튬 이차전지인 것을 특징으로 하는 전지셀.
  18. 제 17 항에 있어서, 상기 리튬 이차전지는 양극, 음극, 분리막, 및 리튬염 함유 전해액을 포함하는 리튬 이차전지로서, 상기 리튬 이차전지에 포함된 리튬염 함유 전해액의 함량은, 주입된 전해액 함량 대비 75% 내지 95%인 것을 특징으로 하는 전지셀.
  19. 제 16 항에 따른 전지셀을 하나 이상 포함하는 것을 특징으로 하는 전지팩.
  20. 제 19 항에 따른 전지팩을 전원으로서 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 디바이스.
  21. 제 20 항에 있어서, 상기 디바이스는 스마트폰, 휴대폰, 노트북, 테블릿 PC, 웨어러블 전자기기, 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차 또는 전력 저장용 시스템에서 선택되는 것을 특징으로 하는 디바이스.
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