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KR101571360B1 - 고체산화물 연료전지의 전처리방법 - Google Patents

고체산화물 연료전지의 전처리방법 Download PDF

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KR101571360B1
KR101571360B1 KR1020130162874A KR20130162874A KR101571360B1 KR 101571360 B1 KR101571360 B1 KR 101571360B1 KR 1020130162874 A KR1020130162874 A KR 1020130162874A KR 20130162874 A KR20130162874 A KR 20130162874A KR 101571360 B1 KR101571360 B1 KR 101571360B1
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최영재
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포스코에너지 주식회사
재단법인 포항산업과학연구원
철강융합신기술연구조합
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Abstract

본 출원은 고체산화물 연료전지의 전처리방법에 관한 것으로서, 본 발명의 일 실시예에 의한 고체산화물 연료전지의 전처리방법은, 연료극가스를 공급받는 연료전극, 공기극가스를 공급받는 공기전극, 및 단위전지가 연속적으로 적층된 스택부를 포함하는 고체산화물연료전지의 전처리방법에 관한 것으로서, 유기물제거신호가 입력되면, 상기 스택부에 유기물제거가스를 기 설정된 제거압력조건에 따라 주입하고, 상기 스택부를 기 설정된 제거가열조건에 따라 가열하는 유기물제거단계; 상기 스택부가 기 설정된 목표제거온도에 도달하면, 측정된 상기 단위전지의 출력전압을 이용하여 유기물의 제거완료여부를 판정하는 유기물검수단계; 밀봉재용융신호가 입력되면, 상기 스택부에 용융가스를 기 설정된 용융압력조건에 따라 주입하고, 상기 스택부를 기 설정된 용융가열조건에 따라 가열하는 밀봉재용융단계; 및 상기 스택부가 기 설정된 목표용융온도에 도달하면, 측정된 상기 단위전지의 출력전압 및 상기 스택부의 내부압력을 이용하여 밀봉재의 용융완료여부를 판정하는 밀봉재검수단계를 포함할 수 있다.

Description

고체산화물 연료전지의 전처리방법 {Method for pretreatment of solid oxide fuel cell}
본 출원은 고체산화물 연료전지의 전처리방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 전처리의 완료여부를 판별할 수 있는 고체산화물 연료전지의 전처리방법에 관한 것이다.
일반적인 연료전지들은 그 출력범위 및 용도 등이 다양하여 목적에 따라 적당한 연료전지를 선택할 수 있으며, 이 중에서도 고체산화물 연료전지(SOFC: Solid Oxide Fuel Cell)는 상대적으로 전해질의 위치 제어가 쉽고, 전해질의 위치가 고정되어 있어서 전해질 고갈의 위험성이 없으며, 부식성이 약하여 소재의 수명이 길다는 장점으로 인하여 분산 발전용, 상업용 및 가정용으로 각광을 받고 있다. 또한, 고체산화물 연료전지는 600~1000도 정도의 고온에서 작동되는 연료전지로서, 종래의 여러 형태의 연료전지들 중 가장 효율이 높고 공해가 적을뿐만 아니라, 연료 개질기를 필요로 하지 않고 복합발전이 가능하다는 여러 장점을 가지고 있다. 일반적인 고체산화물 연료전지는 산소 이온전도성의 치밀한 전해질층과 그 양면에 위치한 다공성의 공기극 및 연료극 층으로 이루어져 있다. 작동원리는 다공성의 공기극에서는 산소가 투과하여 전해질면에 이르고 산소의 환원반응에 의해 생성된 산소이온이 치밀한 전해질을 통해 연료극으로 이동하여 다시 다공성의 연료극에 공급된 수소와 반응함으로써 물을 생성하게 되고, 이때, 연료극에서는 전자가 생성되고 공기극에서는 전자가 소모되므로 두 전극을 서로 연결하면 전기가 흐르게 되는 것이다. 이러한 원리로 발생한 전기를 실제 사용하기 위해서는 일정한 수준의 전압 및 전류를 가져야하기 때문에, 여러 개의 단위전지를 연결재와 집전재를 사용하여 직렬 및 병렬로 연결한 스택으로 제작하여 전체 시스탬을 구성하게 된다.
다만, 상기 스택의 제조시에, 상기 스택의 내부에 유기물 등의 유기물이 포함되는 경우가 발생할 수 있으며, 상기 스택을 밀봉하기 위하여 상기 스택 내부에 포함된 밀봉재를 용융할 필요가 있을 수 있다. 특히, 상기 유기물 등의 유기물을 완전히 제거하지 못하는 경우, 상기 유기물이 단위전지 내부 또는 단위전지 사이에 전기적 단락을 발생시킬 수 있는 위험이 있으며, 이 경우 단위전지의 출력전압이 정상범위보다 낮아지는 등의 문제가 발생할 수 있다. 또한, 상기 밀봉재 용융시, 상기 스택 내부의 온도나 가열조건 등이 적절하지 못하면, 상기 밀봉재가 급격하게 용융되거나 밀봉재의 용융속도가 부분적으로 달라질 수 있다. 이 경우, 상기 스택이나 고체산화물 연료전지 전체의 결함 또는 파손을 유발하여 스택 내부의 가스가 유출되는 등의 문제가 발생할 수 있다.
본 출원은, 전처리의 완료여부를 판별할 수 있는 고체산화물 연료전지의 전처리방법을 제공하고자 한다.
본 발명의 일 실시예에 의한 고체산화물연료전지의 전처리방법은, 연료극가스를 공급받는 연료전극, 공기극가스를 공급받는 공기전극 및 단위전지가 연속적으로 적층된 스택부를 포함하는 고체산화물연료전지의 전처리방법에 관한 것으로서, 유기물제거신호가 입력되면, 상기 스택부에 유기물제거가스를 기 설정된 제거압력조건에 따라 주입하고, 상기 스택부를 기 설정된 제거가열조건에 따라 가열하는 유기물제거단계; 상기 스택부가 기 설정된 목표제거온도에 도달하면, 측정된 상기 단위전지의 출력전압을 이용하여 유기물의 제거완료여부를 판정하는 유기물검수단계; 밀봉재용융신호가 입력되면, 상기 스택부에 용융가스를 기 설정된 용융압력조건에 따라 주입하고, 상기 스택부를 기 설정된 용융가열조건에 따라 가열하는 밀봉재용융단계; 및 상기 스택부가 기 설정된 목표용융온도에 도달하면, 측정된 상기 단위전지의 출력전압 및 상기 스택부의 내부압력을 이용하여 밀봉재의 용융완료여부를 판정하는 밀봉재검수단계를 포함할 수 있다.
여기서 상기 유기물제거단계는, 공기를 상기 유기물제거가스로 설정하여 상기 공기전극에 주입하며, 상기 스택부에서 배출되는 상기 유기물제거가스의 압력이 기 설정된 한계압력 이상을 유지하도록, 상기 유기물제거가스의 공급유량을 조절하는 유기물제거가스주입과정; 및 상기 스택부를 상기 기 설정된 제거가열조건으로 가열하면서, 상기 스택부의 온도 상승속도를 기 설정된 한계온도상승속도 이하로 유지하는 유기물제거가열과정을 포함할 수 있다.
여기서 상기 유기물검수단계는, 상기 출력전압이 기 설정된 목표전압범위 내로 수렴하면, 상기 유기물제거완료로 판정할 수 있다.
여기서 상기 밀봉재용융단계는, 질소를 상기 용융가스로 설정하여 상기 연료전극 및 공기전극에 주입하고, 상기 스택부에서 배출되는 각각의 용융가스의 압력이 서로 일치하도록, 각각의 용융가스의 공급유량을 조절하는 용융가스주입과정; 및 상기 스택부를 상기 목표용융온도로 가열하면서, 상기 스택부의 내부압력 변화속도를 기 설정된 한계압력상승속도 이하로 유지하는 용융가열과정을 포함할 수 있다.
여기서 상기 밀봉재검수단계는, 상기 출력전압이 상기 목표용융온도에서 0이 아닌 임의의 값을 가지고, 상기 내부압력이 상기 스택부의 온도 상승에 따라 증가하여 상기 목표용융온도에서 0이 아닌 임의의 값으로 수렴하면, 상기 밀봉재의 용융완료로 판정할 수 있다.
여기서 상기 고체산화물연료전지의 전처리방법은, 환원신호가 입력되면, 상기 스택부에 환원가스를 기 설정된 환원압력조건에 따라 기 설정된 환원시간동안 주입하는 환원단계; 및 상기 환원시간동안 상기 단위전지의 출력전압을 측정하여, 상기 단위전지의 환원완료여부를 판정하는 환원검수단계를 포함할 수 있다.
여기서 상기 환원단계는, 수소 및 질소의 혼합가스를 상기 환원가스로 설정하여 상기 연료전극에 주입하며, 기 설정된 시간대별로 상기 혼합가스에 포함된 상기 수소의 비율을 달리할 수 있다.
여기서 상기 환원검수단계는, 상기 환원가스에 포함된 수소의 비율에 따른 상기 출력전압의 최대값과 최소값을 측정하고, 상기 최대값과 최소값의 차이가 기 설정된 전압오차값 이내이면, 상기 환원완료로 판정할 수 있다.
덧붙여 상기한 과제의 해결수단은, 본 발명의 특징을 모두 열거한 것이 아니다. 본 발명의 다양한 특징과 그에 따른 장점과 효과는 아래의 구체적인 실시형태를 참조하여 보다 상세하게 이해될 수 있을 것이다.
본 발명의 일 실시예에 의한 고체산화물 연료전지의 전처리방법에 의하면, 고체산화물 연료전지의 제조과정에서 포함될 수 있는 유기물 등의 불순물을 제거할 수 있다. 특히, 본 발명의 일 실시예에 의한 고체산화물 연료전지의 전처리방법에 의하면, 상기 유기물의 정상제거 및 완전제거 여부를 정확하게 판단하는 것이 가능하다.
본 발명의 일 실시예에 의한 고체산화물 연료전지의 전처리방법에 의하면, 고체산화물 연료전지의 제조과정에서 포함되는 밀봉재의 용융속도를 고체산화물 연료전지 스택의 내부압력과 연계하여 제어할 수 있다. 따라서, 상기 밀봉재의 용융속도 제어를 통하여 고체산화물 연료전지 스택이나 고체산화물 연료전지 전체의 결함 또는 파손을 방지할 수 있다. 특히, 밀봉재 용융시나 연료전극 환원시, 밀봉재의 결합여부를 확인할 수 있으며, 정상 결합 여부를 정확하게 판단할 수 있다.
도1은 본 발명의 일 실시예에 의한 고체산화물 연료전지의 전처리장치를 나타내는 블록도이다.
도2 내지 도4는 본 발명의 일 실시예에 의한 고체산화물 연료전지의 전처리방법을 타나내는 순서도이다.
도5는 본 발명의 일 실시예에 의한 고체산화물 연료전지의 전처리방법 중에서 유기물제거시 출력전압을 나타내는 그래프이다.
도6은 본 발명의 일 실시예에 의한 고체산화물 연료전지의 전처리방법 중에서 밀봉재용융시 출력전압 및 내부압력을 나타내는 그래프이다.
도7은 본 발명의 일 실시예에 의한 고체산화물 연료전지의 전처리방법 중에서 환원시 출력전압을 나타내는 그래프이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 본 발명을 용이하게 실시할 수 있도록 바람직한 실시예를 상세히 설명한다. 다만, 본 발명의 바람직한 실시예를 상세하게 설명함에 있어, 관련된 공지 기능 또는 구성에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명을 생략한다. 또한, 유사한 기능 및 작용을 하는 부분에 대해서는 도면 전체에 걸쳐 동일한 부호를 사용한다.
덧붙여, 명세서 전체에서, 어떤 부분이 다른 부분과 '연결'되어 있다고 할 때, 이는 '직접적으로 연결'되어 있는 경우뿐만 아니라, 그 중간에 다른 소자를 사이에 두고 '간접적으로 연결'되어 있는 경우도 포함한다. 또한, 어떤 구성요소를 '포함'한다는 것은, 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있다는 것을 의미한다.
일반적으로, 고체산화물 연료전지(SOFC: Solid Oxide Fuel Cell)는, 전해질과 상기 전해질의 양면에 접촉하는 전극을 포함하는 단위전지를 포함하며, 상기 단위전지를 복수개 적층하여 스택부를 형성할 수 있다. 상기 단위전지의 전극으로는 각각 공기와 연료가 공급되며, 상기 전극에서 일어나는 상기 공기와 연료의 산화환원반응을 이용하여 전기를 생성할 수 있다. 여기서, 상기 공기가 공급되는 전극을 공기전극, 상기 연료가 공급되는 전극을 연료전극이라 한다.
구체적으로, 상기 공기전극에서는 상기 공기 중에 포함된 산소가 환원반응을 일으켜 산소이온을 생성하며, 상기 산소이온은 전해질을 통하여 연료전극으로 이동하게 된다. 이후, 상기 연료전극으로 이동한 상기 산소이온은 상기 연료에 포함된 수소와 반응하여 물을 생성하게 된다. 이때, 상기 연료전극에서는 물과 함께 전자가 생성되고, 상기 공기전극에서는 상기 산소의 환원에 의하여 전자가 소모되므로, 상기 연료전극과 공기전극을 연결하면 양 전극 사이에 전류가 흐르게 된다. 즉, 상기 고체산화물 연료전지를 이용하면 연료의 화학에너지를 직접 전기 에너지로 변환할 수 있으며, 일반적인 열기관에 비하여 높은 에너지 변환 효율로 전기 에너지를 생산할 수 있다.
다만, 상기 고체산화물 연료전지의 단위전지 스택부를 형성하는 과정에서 유기물 등의 불순물이 포함될 수 있으며, 상기 유기물에 의하여 단위전지 내부 또는 단위전지 사이의 전기적 단락 등 문제가 발생할 수 있다. 또한, 상기 단위전지나 스택부를 형성하는 과정에서 밀봉재를 이용할 수 있으며, 상기 밀봉재의 용융속도가 부분적으로 상이하게 용융되는 경우에는 상기 단위전지 또는 스택부에 결함이나 파손을 유발하는 등의 문제가 발생할 수 있다. 따라서, 상기 고체산화물 연료전지에 대한 전처리를 통하여, 상기 고체산화물 연료전지에 포함될 수 있는 유기물을 완전히 제거하고, 상기 밀봉재의 용융속도를 조절하여 고체산화물 연료전지를 밀봉할 필요가 있다. 특히, 종래에는 전처리시 유기물 제거 내지 밀봉재용융 등의 완료여부를 확인하기 어려웠으므로, 상기 전처리에 대한 검수기준도 함께 제공하여 상기 전처리의 완료여부를 확인할 필요가 있다.
도1은 본 발명의 일 실시예에 의한 고체산화물 연료전지의 전처리장치를 나타내는 블록도이다.
도1을 참조하면, 본 발명의 일 실시에에 의한 고체산화물 연료전지의 전처리장치는, 가스공급부(10), 가스유량조절부(20), 가스가열부(30), 스택가열부(40), 스택측정부(50) 및 제어부(60)를 포함할 수 있다.
이하, 도1을 참조하여 본 발명의 일 실시예에 의한 고체산화물 연료전지의 전처리장치를 설명한다.
가스공급부(10)는, 입력되는 제어신호에 따라, 공기극가스 및 연료극가스를 각각 연료전극 및 공기전극으로 공급할 수 있다. 상기 고체산화물 연료전지가 전기를 생산할 때에는 공기와 연료를 상기 공기전극과 연료전극으로 공급하지만, 전처리시에는 공기, 질소, 공기와 질소의 혼합가스 등을 선택적으로 상기 공기전극과 연료전극으로 공급할 수 있다. 여기서, 상기 가스공급부(10)가 공급하는 가스는 입력되는 제어신호에 따라 달라질 수 있다. 예를들어, 유기물제거신호가 입력되는 경우에는, 공기를 유기물제거가스로 설정하여 상기 공기전극에 공기를 주입할 수 있으며, 상기 연료전극에는 가스를 주입하지 않을 수 있다. 또한, 밀봉재용융신호가 입력되는 경우에는, 질소를 용융가스로 설정하여 상기 공기전극 및 연료전극에 각각 주입할 수 있다. 이외에도, 환원신호가 입력되면, 환원가스로 연료를 설정하여 상기 연료전극에 주입할 수 있으며, 공기전극에 대하여는 공기를 주입할 수 있다. 여기서, 상기 환원가스는 기 설정된 시간대별로 상기 수소의 비율을 달리하는 것으로서, 도7에 도시한 바와 같이, 수소의 비율이 시간에 따라 점차 증가되는 것일 수 있다.
가스유량조절부(20)는, 가스공급부(10)가 공급하는 연료극가스 및 공기극가스의 유량을 조절할 수 있다. 구체적으로, 가스유량조절부(20)는 가스공급부(10)가 스택부(S)로 공기극가스 및 연료극가스를 공급하는 가스배관에 구비된 밸브일 수 있으며, 상기 밸브의 개폐를 조절하는 방식으로 연료극가스 및 공기극가스의 유량을 제어할 수 있다. 구체적으로, 유기물제거신호가 입력되는 경우에는 상기 유기물제거가스의 유량을 조절하여, 상기 스택부(S)에서 배출되는 상기 유기물제거가스의 압력을 기 설정된 한계압력(예를들어, 1mbar) 이상으로 유지할 수 있다. 또한, 밀봉재용융신호가 입력되는 경우에는, 상기 공기전극 및 연료전극에 공급하는 각각의 용융가스의 유량을 조절하여, 상기 스택부(S)에서 배출되는 각각의 용융가스의 압력을 서로 일치시킬 수 있으며, 상기 용융가스의 압력을 상기 한계압력 이상으로 유지할 수 있다. 이외에도, 환원신호가 입력되는 경우에는, 상기 공기전극 및 연료전극에 공급하는 연료 및 공기의 유량을 조절하여, 상기 스택부(S)에서 배출되는 연료 및 공기의 압력이 상기 한계압력 이상으로 유지되도록 할 수 있다.
가스가열부(30)는, 상기 가스공급부(10)가 공급하는 상기 연료극가스 및 공기극가스를 가열할 수 있으며, 스택가열부(40)는 상기 스택부(S)를 가열할 수 있다. 도1에 도시된 바와 같이, 상기 가스가열부(30)는 상기 가스공급부(10)와 스택부(S) 사이에 위치하여, 상기 스택부(S)로 공급되는 연료극가스 및 공기극가스를 가열할 수 있다. 상기 가열된 연료극가스 및 공기극가스가 상기 스택부(S)로 공급되므로, 상기 가열된 연료극가스 및 공기극가스에 의하여 상기 스택부(S)의 내부온도가 상승할 수 있다. 또한, 상기 스택가열부(40)는 상기 스택부(S)를 원하는 목표온도까지 가열하거나 상기 목표온도를 유지하도록 할 수 있다. 따라서, 상기 가스가열부(30) 및 스택가열부(40)를 이용하여 상기 스택부(S)를 가열할 수 있으며, 상기 스택부(S)의 내부온도 상승속도도 상기 가스가열부(30) 및 스택가열부(40)에 의하여 조절될 수 있다.
스택측정부(50)는, 상기 스택부(S)의 내부온도, 상기 스택부(S)의 내부압력, 상기 단위전지의 출력전압 등을 측정할 수 있다. 상기 스택측정부(50)는 상기 스택부(S)의 내부온도를 측정하기 위한 온도센서, 상기 내부압력을 측정하기 위한 압력측정장치, 상기 단위전지의 출력전압을 측정하기 위한 전압측정장치 등을 포함할 수 있다. 상기 스택부(S)에는 상기 연료극가스가 유입되는 연료극가스 입구부, 상기 연료극가스가 배출되는 연료극가스 출구부, 상기 공기극가스가 유입되는 공기극가스 입구부, 상기 공기극가스가 배출되는 공기극가스 출구부를 포함할 수 있으며, 상기 스택측정부(50)는 상기 연료극가스 입구부 및 출구부, 상기 공기극가스 입구부 및 출구부에서 각각 상기 내부온도, 내부압력 등을 측정할 수 있다.
제어부(60)는, 입력신호 및 상기 스택측정부(50)로부터 입력받은 측정값에 따라, 상기 가스공급부(10), 가스유량조절부(20), 가스가열부(30) 및 스택가열부(40)의 동작을 제어하여, 상기 스택부(S) 내부에 형성된 유기물을 제거하거나 밀봉재를 용융시킬 수 있으며, 연료전극에 대한 환원을 수행할 수 있다.
구체적으로, 상기 유기물제거신호가 입력되면, 상기 제어부(60)는 상기 가스공급부(10)를 이용하여 상기 스택부(S)에 유기물제거가스를 공급할 수 있으며, 상기 가스가열부(30) 및 스택가열부(40)로 상기 스택부(S)를 목표제거온도까지 가열할 수 있다. 즉, 상기 유기물제거가스의 주입 및 상기 스택부(S)에 대한 가열을 통하여, 상기 스택부(S) 내부에 포함된 유기물을 제거할 수 있다. 여기서, 상기 제어부(60)는, 상기 스택부(S)의 온도상승속도를 기 설정된 한계온도상승속도 이하로 유지하면서 상기 스택부(S)를 가열할 수 있다. 상기 한계온도상승속도는 1℃/min 일 수 있으며, 상기 목표제거온도는 밀봉재 제조시 첨가한 유기물의 수량 및 종류에 따라 달라질 수 있다. 특히, 상기 목표제거온도는 상기 밀봉재에 포함된 유기물을 모두 제거할 수 있는 온도로써, 상기 밀봉재에 대한 시차열분석시험을 통하여 설정할 수 있다
이후, 상기 스택부(S)의 내부온도가 상기 목표제거온도에 도달하면, 상기 제어부(60)는 측정된 단위전지의 출력전압을 이용하여, 상기 유기물의 제거완료여부를 판정할 수 있다. 도5에 도시한 바와 같이, 상기 유기물제거를 위한 상기 스택부(S)의 가열을 시작하면, 상기 유기물이 제거되면서 각각의 단위전지의 출력전압은 A, B와 같이 가변하게 된다. 상기 유기물 제거가 진행되면서 상기 출력전압의 크기는 점차 수렴할 수 있으며, 상기 유기물의 제거가 완료되면 C와 같이 상기 출력전압이 목표전압범위내로 수렴함을 확인할 수 있다. 여기서, 상기 목표전압범위는 0~0.001V일 수 있다. 즉, 상기 제어부(60)는 상기 스택부(S)의 가열에 따라 변화하는 출력전압이 목표전압범위 내로 수렴하면, 상기 스택부(S) 내부에 대한 유기물 제거가 완료된 것으로 판정할 수 있다.
상기 유기물 제거가 완료된 것으로 판정되면, 밀봉재용융으로 진행할 수 있다. 따라서, 상기 제어부(60)는, 밀봉재용융신호가 입력되면 상기 가스공급부(10)를 이용하여 상기 스택부(S)에 용융가스를 공급할 수 있으며, 상기 가스가열부(30) 및 스택가열부(40)를 이용하여 상기 스택부(S)를 목표용융온도로 가열할 수 있다. 즉, 상기 용융가스를 주입한 후 상기 스택부(S)를 가열하여 상기 스택부(S) 내부에 포함된 밀봉재를 용융시킬 수 있다. 여기서, 상기 제어부(60)는 상기 스택부(S)의 내부압력상승속도를 기 설정된 한계압력상승속도 이하로 유지하면서, 상기 스택부(S)를 목표용융온도로 가열할 수 있다. 예를들어, 상기 스택부(S)의 내부압력이 한계압력상승속도를 초과하여 상승하면, 상기 가스가열부(30) 및 스택가열부(40)를 제어하여 상기 스택부(S)의 온도상승속도를 낮출 수 있다. 반면에, 상기 내부압력의 상승률이 한계압력상승속도 이하인 경우에는, 상기 가스가열부(30) 및 스택가열부(40)를 제어하여 상기 스택부(S)의 온도상승속도를 높이는 방식으로 상기 밀봉재의 용융속도를 조절할 수 있다. 여기서, 상기 목표용융온도는 상기 목표제거온도보다 높은 온도로 설정될 수 있으며, 상기 한계압력상승속도는 1mbar/min일 수 있다. 또한, 상기 스택부(S)의 온도상승속도를 0.5℃/min으로 유지하면서 가열하도록 할 수 있다.
이후, 상기 스택부(S)가 상기 목표용융온도에 도달하면, 측정된 상기 단위전지의 출력전압 및 상기 스택부의 내부압력을 이용하여, 밀봉재의 용융완료여부를 판정할 수 있다. 구체적으로, 도6에 도시한 바와 같이, 상기 용융가스를 주입하면 D와 같이 초기 출력전압의 변화할 수 있으며, 이후 스택부(S)의 내부온도가 목표용융온도에 도달하면 각각의 단위전지의 출력전압이 0이 아닌 임의의 값을 가질 수 있다. 또한, 도6에 도시한 바와 같이, 상기 공기전극 및 연료전극의 입구부 압력은 스택부(S)의 내부온도가 상승함에 따라 E와 같이 상승할 수 있으며, 상기 목표용융온도에 도달한 후 일정시간 이상 상기 내부온도를 유지하면, F와 같이 압력의 크기가 0이 아닌 임의의 값으로 수렴함을 확인할 수 있다. 즉, 상기 제어부(60)는 상기 출력전압이 상기 목표용융온도에서 0이 아닌 임의의 값을 가지고, 상기 스택부(S)의 내부압력이 상기 스택부(S)의 온도 상승에 따라 증가하여 상기 목표용융온도에서 0이 아닌 임의의 값으로 수렴하면, 상기 밀봉재의 용융완료로 판정할 수 있다. 따라서, 상기 제어부(60)에 의하면, 밀봉재의 용융이 스택부(S)의 내부압력변화와 연계되도록 상기 스택부(S)의 온도상승율을 조절할 수 있으며, 단위전지, 스택, 밀봉재 등의 결함이나 파손이 없는 고체산화물 연료전지를 생성하는 것이 가능하다.
상기 밀봉재 용융이 완료되면, 상기 연료전극을 환원하여 상기 고체산화물 연료전지의 출력운전에 대비할 수 있다. 즉, 환원신호가 입력되면, 제어부(60)는 상기 스택부(S)에 환원가스를 기 설정된 환원압력조건에 따라 기 설정된 환원시간동안 주입할 수 있다. 예를들어, 상기 환원압력조건은 상기 연료전극 및 공기전극의 출구부에서의 압력이 1mbar 이상되도록 상기 환원가스의 유량을 제어하는 것일 수 있으며, 상기 환원가스는 도7에 도시한 바와 같이 1%, 2%, 내지 50%의 수소비율을 가지는 환원가스를 주입할 수 있다. 여기서, 각각의 수소비율을 포함하는 환원가스를 각각 약 1시간씩 유지하도록 상기 환원시간을 설정할 수 있다.
이후, 상기 환원시간동안 측정한 상기 단위전지의 출력전압을 이용하여, 상기 단위전지의 환원완료여부를 판정할 수 있다. 구체적으로, 상기 환원시간동안 측정한 출력전압 중에서 최소값과 최대값을 판별할 수 있으며, 상기 최소값과 최대값의 차이가 기 설정된 전압오차값 이내이면, 상기 환원이 완료된 것으로 판정할 수 있다. 여기서, 상기 전압오차값은 0.1V일 수 있다.
도2 내지 도4는, 본 발명의 일 실시예에 의한 고체산화물 연료전지의 전처리방법을 나타내는 순서도이다.
도2 내지 도4를 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 의한 고체산화물 연료전지의 전처리방법은, 유기물제거단계(S100), 유기물검수단계(S200), 밀봉재용융단계(S300), 밀봉재검수단계(S400), 환원단계(S500) 및 환원검수단계(S600)를 포함할 수 있다.
이하, 도2 내지 도4를 참조하여 본 발명의 일 실시예에 의한 고체산화물 연료전지의 전처리방법을 설명한다.
유기물제거단계(S100)는, 유기물제거신호가 입력되면 스택부에 유기물제거가스를 기 설정된 제거압력조건에 따라 주입하고, 상기 스택부를 기 설정된 제거가열조건에 따라 가열할 수 있다. 상기 유기물제거단계(S100)는, 구체적으로, 도3에 도시된 바와 같이, 유기물제거가스주입과정(S111, S112, S113) 및 유기물제거가열과정(S121, S122) 을 포함할 수 있다.
유기물제거가스주입과정(S111, S112, S113)은, 먼저 공기를 유기물제거가스로 설정하여 공기전극에 주입할 수 있으며(S111), 기 설정된 제거압력조건에 따라 상기 유기물제거가스의 공급유량을 조절할 수 있다(S112). 이때, 스택부가 배출하는 상기 유기물제거가스의 압력이 기 설정된 한계압력(예를들어, 1mbar) 이상 유지하는 제거압력조건을 충족하도록 제어할 수 있다(S113).
이후, 유기물제거가열과정(S121, S122)에서는, 상기 유기물제거가스를 가열하여 상기 스택부로 공급하거나 상기 스택부를 스택가열부 등을 이용하여 직접 가열하는 등의 방식으로 상기 스택부를 가열할 수 있다(S121). 이때, 상기 스택부의 온도상승속도를 기 설정된 한계온도상승속도 이하로 유지할 수 있으며, 상기 한계온도상승속도는 1℃/min일 수 있다. 여기서, 상기 스택부의 내부온도가 목표제거온도 이상 가열되면(S122), 상기 유기물제거가 완료되었는지 여부를 판별하기 위하여 유기물검수단계(S200)로 진행할 수 있다.
유기물검수단계(S200)는, 상기 스택부가 기 설정된 목표제거온도에 도달하면, 측정된 상기 단위전지의 출력전압을 이용하여 유기물의 제거완료여부를 판정할 수 있다. 구체적으로, 상기 스택부의 가열에 따른 상기 출력전압의 변동을 측정할 수 있으며, 상기 출력전압이 기 설정된 목표전압범위 내로 수렴하는 지 여부를 확인할 수 있다(S210). 상기 출력전압이 상기 목표전압범위 내로 수렴하는 경우에는 상기 유기물제거완료로 판정할 수 있다(S220). 여기서, 상기 목표전압범위는 0 ~ 0.001V일 수 있다.
밀봉재용융단계(S300)는, 밀봉재용융신호가 입력되면 상기 스택부에 용융가스를 기 설정된 용융압력조건에 따라 주입하고, 상기 스택부를 기 설정된 용융가열조건에 따라 가열할 수 있다. 여기서, 상기 밀봉재용융단계(S300)는, 도4에 도시한 바와 같이, 용융가스주입과정(S310) 및 용융가열과정(S321, S322, S323, S324, S325)을 포함할 수 있다.
용융가스주입과정(310)은, 질소를 상기 용융가스로 설정하여 상기 연료전극 및 공기전극에 주입할 수 있다. 여기서, 상기 용융압력조건을 만족하기 위하여, 상기 연료전극 및 공기전극에 대한 각각의 용융가스의 공급유량을 조절할 수 있다. 구체적으로, 상기 스택부에서 배출되는 각각의 용융가스의 압력이 서로 일치하도록 각각의 용융가스의 공급유량을 조절할 수 있으며, 이때, 상기 각각의 용융가스의 배출 압력은 기 설정된 한계압력(예를들어, 1mbar) 이상 유지하도록 할 수 있다.
이후, 용융가열과정(S321, S322, S323, S324, S325)은, 상기 스택부를 상기 목표용융온도로 가열하면서, 상기 스택부의 내부압력 변화속도를 기 설정된 한계압력상승속도 이하로 유지할 수 있다. 구체적으로, 밀봉재를 용융시키기 위하여, 가스가열부로 용융가스를 가열하여 상기 스택부로 공급할 수 있으며, 스택가열부로 상기 스택부 자체를 가열할 수 있다(S321). 다만, 상기 밀봉재의 급격한 용융이나 상기 밀봉재의 부분적인 용융에 의한 고체산화물 전지의 결함이나 파손을 방지하기 위해서는, 스택부의 내부압력에 따라 상기 스택부의 온도상승속도를 조절하여 상기 밀봉재의 용융속도를 제어할 필요가 있다. 즉, 상기 스택측정부를 이용하여 상기 스택부의 내부압력을 측정한 후, 상기 스택부의 내부압력의 상승속도와 한계압력상승속도(예를들어, 1mbar/min)를 비교할 수 있다(S322). 여기서, 상기 스택부의 내부압력상승속도가 한계압력상승속도 이상인 경우에는 상기 가스가열부 및 스택가열부를 제어하여 상기 스택부의 온도상승률을 낮출 수 있다(S323). 반면에, 상기 스택부의 내부압력 상승속도가 한계압력상승속도 미만인 경우에는, 상기 가스가열부 및 스택가열부를 제어하여 상기 스택부의 온도상승속도를 높이도록 할 수 있다(S324). 여기서, 상기 스택부의 내부온도가 목표용융온도 이상 가열되면(S325), 상기 밀봉재 용융의 완료여부를 판별하기 위하여 밀봉재검수단계(S400)로 진행할 수 있다.
밀봉재검수단계(S400)는, 상기 스택부가 기 설정된 목표용융온도에 도달하면, 측정된 상기 단위전지의 출력전압 및 상기 스택부의 내부압력을 이용하여 밀봉재의 용융완료여부를 판정할 수 있다. 구체적으로, 상기 출력전압이 상기 목표용융온도에서 0이 아닌 임의의 값을 가지고, 상기 스택부의 내부압력이 상기 목표용융온도에서 0이 아닌 임의의 값으로 수렴하면, 상기 밀봉재의 용융완료로 판정할 수 있다. 상기 밀봉재의 용융완료가 판정되면 환원단계(S500)로 진행하여, 상기 고체산화물 연료전지의 출력운전에 대비할 수 있다.
환원단계(S500)는, 환원신호가 입력되면 상기 스택부에 환원가스를 기 설정된 환원압력조건에 따라 기 설정된 환원시간동안 주입할 수 있다. 여기서, 수소 및 질소의 혼합가스인 연료를 상기 환원가스로 설정하여 상기 연료전극에 주입할 수 있으며, 공기를 상기 공기전극에 주입할 수 있다. 여기서, 상기 환원가스는 기 설정된 시간대별로 상기 혼합가스에 포함된 상기 수소의 비율을 달리하는 것일 수 있다. 상기 환원압력조건은 상기 환원가스 및 공기가 상기 스택부에서 배출되는 압력을 한계압력 이상 유지하는 것으로서, 가스공급부에서 공급하는 환원가스 및 공기의 유량을 조절하여, 상기 환원압력조건을 충족시킬 수 있다. 상기 환원시간이 도과하면 환원검수단계(S600)로 진행할 수 있다.
환원검수단계(S600)에서는, 상기 환원시간동안 상기 단위전지의 출력전압을 측정하고, 상기 측정결과를 이용하여 상기 단위전지의 환원완료여부를 판정할 수 있다. 구체적으로, 상기 환원가스에 포함된 수소의 비율에 따른 상기 출력전압의 최대값과 최소값을 측정하고, 상기 최대값과 최소값의 차이가 기 설정된 전압오차값 이내이면, 상기 환원완료로 판정할 수 있다. 여기서, 상기 전압오차값은 0.1V일 수 있다.
본 발명은 전술한 실시예 및 첨부된 도면에 의해 한정되는 것이 아니다. 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 있어, 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명에 따른 구성요소를 치환, 변형 및 변경할 수 있다는 것이 명백할 것이다.
10: 가스공급부 20: 가스유량조절부
30: 가스가열부 40: 스택가열부
50: 스택측정부 60: 제어부
S100: 유기물제거단계 S200: 유기물검수단계
S300: 밀봉재용융단계 S400: 밀봉재검수단계
S500: 환원단계 S600: 환원검수단계

Claims (8)

  1. 연료극가스를 공급받는 연료전극, 공기극가스를 공급받는 공기전극 및 단위전지가 연속적으로 적층된 스택부를 포함하는 고체산화물연료전지의 전처리방법에 있어서,
    유기물제거신호가 입력되면, 상기 스택부에 유기물제거가스를 기 설정된 제거압력조건에 따라 주입하고, 상기 스택부를 기 설정된 제거가열조건에 따라 가열하는 유기물제거단계;
    상기 스택부가 기 설정된 목표제거온도에 도달하면, 측정된 상기 단위전지의 출력전압을 이용하여 유기물의 제거완료여부를 판정하는 유기물검수단계;
    밀봉재용융신호가 입력되면, 상기 스택부에 용융가스를 기 설정된 용융압력조건에 따라 주입하고, 상기 스택부를 기 설정된 용융가열조건에 따라 가열하는 밀봉재용융단계; 및
    상기 스택부가 기 설정된 목표용융온도에 도달하면, 측정된 상기 단위전지의 출력전압 및 상기 스택부의 내부압력을 이용하여 밀봉재의 용융완료여부를 판정하는 밀봉재검수단계를 포함하는 고체산화물 연료전지의 전처리방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 유기물제거단계는
    공기를 상기 유기물제거가스로 설정하여 상기 공기전극에 주입하며, 상기 스택부에서 배출되는 상기 유기물제거가스의 압력이 기 설정된 한계압력 이상을 유지하도록, 상기 유기물제거가스의 공급유량을 조절하는 유기물제거가스주입과정; 및
    상기 스택부를 상기 기 설정된 제거가열조건으로 가열하면서, 상기 스택부의 온도 상승속도를 기 설정된 한계온도상승속도 이하로 유지하는 유기물제거가열과정을 포함하는 고체산화물 연료전지의 전처리방법.
  3. 제2항에 있어서, 상기 유기물검수단계는
    상기 출력전압이 기 설정된 목표전압범위 내로 수렴하면, 상기 유기물제거완료로 판정하는 고체산화물 연료전지의 전처리방법.
  4. 제1항에 있어서, 상기 밀봉재용융단계는
    질소를 상기 용융가스로 설정하여 상기 연료전극 및 공기전극에 주입하고, 상기 스택부에서 배출되는 각각의 용융가스의 압력이 서로 일치하도록, 각각의 용융가스의 공급유량을 조절하는 용융가스주입과정; 및
    상기 스택부를 상기 목표용융온도로 가열하면서, 상기 스택부의 내부압력 변화속도를 기 설정된 한계압력상승속도 이하로 유지하는 용융가열과정을 포함하는 고체산화물 연료전지의 전처리방법.
  5. 제4항에 있어서, 상기 밀봉재검수단계는
    상기 출력전압이 상기 목표용융온도에서 0이 아닌 임의의 값을 가지고, 상기 내부압력이 상기 스택부의 온도 상승에 따라 증가하여 상기 목표용융온도에서 0이 아닌 임의의 값으로 수렴하면, 상기 밀봉재의 용융완료로 판정하는 고체산화물 연료전지의 전처리방법.
  6. 제1항에 있어서,
    환원신호가 입력되면, 상기 스택부에 환원가스를 기 설정된 환원압력조건에 따라 기 설정된 환원시간동안 주입하는 환원단계; 및
    상기 환원시간동안 상기 단위전지의 출력전압을 측정하여, 상기 단위전지의 환원완료여부를 판정하는 환원검수단계를 포함하는 고체산화물 연료전지의 전처리방법.
  7. 제6항에 있어서, 상기 환원단계는
    수소 및 질소의 혼합가스를 상기 환원가스로 설정하여 상기 연료전극에 주입하며, 기 설정된 시간대별로 상기 혼합가스에 포함된 상기 수소의 비율을 달리하는 고체산화물 연료전지의 전처리방법.
  8. 제7항에 있어서, 상기 환원검수단계는
    상기 환원가스에 포함된 수소의 비율에 따른 상기 출력전압의 최대값과 최소값을 측정하고, 상기 최대값과 최소값의 차이가 기 설정된 전압오차값 이내이면, 상기 환원완료로 판정하는 고체산화물 연료전지의 전처리방법.
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