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KR101410929B1 - 탄소나노튜브의 전사방법 - Google Patents

탄소나노튜브의 전사방법 Download PDF

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KR101410929B1
KR101410929B1 KR1020080005380A KR20080005380A KR101410929B1 KR 101410929 B1 KR101410929 B1 KR 101410929B1 KR 1020080005380 A KR1020080005380 A KR 1020080005380A KR 20080005380 A KR20080005380 A KR 20080005380A KR 101410929 B1 KR101410929 B1 KR 101410929B1
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carbon nanotubes
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hydrophilic
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이은홍
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삼성전자주식회사
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Abstract

본 발명은 탄소나노튜브의 전사방법에 관한 것이다. 개시된 탄소나노튜브의 전사방법은, 제1기판 상에 탄소나노튜브를 수직방향으로 형성하는 단계; 상기 탄소나노튜브를 전사할 제2기판을 마련하는 단계; 상기 탄소나노튜브가 상기 제2기판을 대향하도록 상기 제1기판을 상기 제2기판 상에 정렬하는 단계; 및 상기 제1기판을 상기 제2기판 쪽으로 가압하여 상기 탄소나노튜브를 상기 제2기판 상에 전사하는 단계;를 구비한다.
탄소나노튜브, 전사(transfer), SAM분자층, 화학기상증착법

Description

탄소나노튜브의 전사방법{Method of transferring carbon nanotube}
본 발명은 탄소나노튜브의 전사방법에 관한 것으로, 상세하게는 수직방향으로 배향된 탄소나노튜브를 특정 방향 및 위치에 수평방향으로 전사하는 방법에 관한 것이다.
탄소나노튜브(Carbon nano tube)는 전자방출원, 액츄에이터(actuator), 전지의 전극, 가스 분리막, 센서, 에너지 저장, 트랜지스터 등 많은 분야에서 이용되고 있다. 이러한 분야에 탄소나노튜브를 이용하는 경우, 탄소나노튜브가 한 방향으로 배향된 형상을 이루고 있는 것이 바람직하다. 또한, 상기와 같이 배향된 탄소나노튜브를 필요한 조건으로 정렬시켜야 하는데, 탄소나노튜브를 원하는 대로 정렬시키기는 어렵다. 예를 들어, 탄소나노튜브를 채널로 이용하는 트랜지스터를 제조하는데 있어서도 가장 큰 기술적 장애물은 일차원의 구조를 가지고 있는 탄소나노튜브를 원하는 길이로, 원하는 위치에, 원하는 배향을 할 수 있는지 여부이다.
탄소나노튜브를 FET(field effect transistor)에 적용하는 경우에는 탄소나노튜브의 배열을 만드는 방법은 크게 두 가지 방법이 있다. 첫째는 기판 위에 존재하는 촉매로부터 탄소나노튜브를 직접 성장하는 방법이며, 둘째는 탄소나노튜브 분 말을 용매와 함께 분산 용액으로 만들어서 상기 용액을 기판 위에 도포하는 방법이다.
직접 성장법에서 탄소나노튜브의 위치 및 길이를 제어하는 것은 탄소나노튜브가 성장할 촉매입자의 위치를 제어하고 성장 시간을 조절하면 가능하다. 그러나 성장된 탄소나노튜브의 성장 방향을 조절하는 것은 여전히 난제로 남아있다. 최근에는 수정(quartz)기판 위에서 기판의 결정방향에 따라 성장된 탄소나노튜브의 배향이 영향을 받는다는 보고가 있지만, 다른 기판에서는 적용하기 어렵다.
분산법에서는 분산용액을 기판 위에 도포하면 일반적으로 랜덤한 방향성을 가지고 탄소나노튜브들이 네트워크를 형성하기 때문에 배향성의 조절이 어렵다. 따라서, 원하는 위치 및 조건에 맞추어 탄소나노튜브를 제어할 수 있는 방법이 필요하다.
본 발명은, 집적된 탄소나노튜브를 원하는 길이, 위치, 및 방향으로 형성하기 위하여 배향한 탄소나노튜브를 소자를 제작할 기판에 전사시키는 방법을 제공한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 집적된 탄소나노튜브의 전사방법은:
제1기판 상에 탄소나노튜브를 수직방향으로 형성하는 단계;
상기 탄소나노튜브를 전사할 제2기판을 마련하는 단계;
상기 탄소나노튜브가 상기 제2기판을 대향하도록 상기 제1기판을 상기 제2기판 상에 정렬하는 단계; 및
상기 제1기판을 상기 제2기판 쪽으로 가압하여 상기 탄소나노튜브를 상기 제2기판 상에 전사하는 단계;를 구비한다.
본 발명에 따르면, 상기 탄소나노튜브 형성단계는,
상기 제1기판 상에 촉매층을 형성하는 단계;
상기 촉매층을 패터닝하는 단계; 및
상기 패터닝된 촉매층 상에 상기 기판에 대하여 수직방향으로 상기 탄소나노튜브를 형성하는 단계;를 구비할 수 있다.
상기 촉매층 형성단계는,
상기 제1기판 상에 알루미늄 금속층을 형성하는 단계;
상기 알루미늄 금속층을 산화시켜 알루미나층을 형성하는 단계;
상기 알루미나층에 Fe, Co, Ni 및 이들의 합금으로 이루어진 군에서 선택한 적어도 어느 하나로 형성된 촉매층을 형성하는 단계; 및
상기 촉매층을 산화시키는 단계;를 구비할 수 있다.
상기 탄소나노튜브 형성단계는,
메탄가스와 물을 원료로 온도 300 내지 600℃ 및 압력 1 Torr 이하에서 물 플라즈마 화학기상증착법을 이용하여 형성하는 단계일 수 있다.
상기 제2기판을 마련하는 단계는,
상기 제2기판 상에 친수성층을 형성하는 단계;
상기 친수성층 상에 비친수성 장벽층을 형성하는 단계; 및
상기 장벽층을 패터닝하여 상기 탄소나노튜브가 전사될 영역을 노출시키는 단계;를 구비할 수 있다.
상기 친수성층은 금속 또는 산화물로 형성될 수 있다.
상기 친수성층은 Au, SiO2, Al2O3로 형성될 수 있다.
상기 장벽층은 SAM(Self-Assembled Monolayer) 분자층, ER(E-beam resist) 및 PR(photoresist)로 이루어진 군에서 선택한 어느 하나로 이루어질 수 있다.
상기 SAM분자층은 OTS(octadecyltrichlorosilane)로 이루어질 수 있다.
본 발명의 일 국면에 따르면, 상기 제2기판을 마련하는 단계는,
상기 제2기판 상에 비친수성 장벽층을 형성하는 단계;
상기 장벽층 상에 친수성층을 형성하는 단계: 및
상기 친수성층을 패터닝하여 상기 탄소나노튜브가 전사될 영역에 상기 친수성층을 형성하는 단계;를 구비할 수도 있다.
상기 제1기판은 유리기판일 수 있다.
상기 전사 단계는, 상기 탄소나노튜브를 상기 제2기판에서 수평방향으로 부착되게 전사하는 단계일 수 있다.
또한, 상기 전사단계는, 상기 제2기판을 상기 제1기판에 대해서 가압하면서 상기 제2기판을 상기 제1기판에 대해서 일 방향으로 미는 단계일 수 있다.
본 발명에 따르면, 상기 정렬단계는,
상기 제1기판에 형성된 제1정렬마크에 상기 제2기판에 형성된 제2정렬마크를 정렬하는 단계;를 구비할 수 있다.
이하, 첨부된 도면들을 참조하면서 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다. 그러나 아래에 예시되는 실시예는 본 발명의 범위를 한정하는 것이 아니며, 본 발명을 이 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 충분히 설명하기 위해 제공되는 것이다. 이하의 도면들에서 동일한 참조부호는 동일한 구성요소를 지칭하며, 도면상에서 각 구성요소의 크기는 설명의 명료성과 편의상 과장되어 있을 수 있다.
도 1a 내지 도 1f는 본 발명의 일 실시예에 따른 집적된 탄소나노튜브의 전사방법을 단계별로 설명하는 도면이다.
도 1a를 참조하면, 제1기판(10) 상에 제1정렬마크(alignment mark)(12)를 형성한다. 제1기판(10)은 투명한 기판, 예컨대 유리기판일 수 있다. 도 1a에는 제1정렬마크(12)가 두개 형성된 것으로 보이나, 그 숫자는 두개 이상일 수 있다.
제1기판(10) 상에 대략 50~200 Å 두께로 Al층(14)을 증착한 다음, 제1기판(10)을 대기에서 대략 600 ℃로 열처리하여 Al층(14)을 알루미나층(14')으로 변환한다. 이어서, 알루미나층(14') 층 상에 촉매층(16)를 형성한다. 촉매층(16)은 Fe, Co, Ni 및 이들의 합금 형태로 이루어진 군에서 선택한 적어도 어느 하나로 형성될 수 있다.
이어서, 촉매층(16)을 대기에서 대략 600 ℃로 열처리하여 산화물(16')로 만 든다. 이러한 산화물(14', 16') 형성과정은 제1기판(10) 상에 수직으로 탄소나노튜브를 형성하기 위한 예시적 설명이며, 다른 방법으로 수직으로 탄소나노튜브를 형성할 수 있다. 이러한 알루미나층(14') 및 산화된 촉매층은 제1기판(10)으로부터 보면 투명한 상태로 형성될 수 있다.
도 1b를 참조하면, 제1기판 상의 촉매산화물층(16')를 패터닝하여 원하는 패턴(17)으로 만든다.
이어서, 상기 패터닝한 촉매산화물층(17) 상에 탄소나노튜브(18)를 형성한다. 상기 탄소나노튜브(18)를 형성하기 위해서, 메탄가스와 물을 원료로 온도 300 내지 600℃, 압력 1 Torr 이하, 플라즈마 파워 100 W 이하에서 물 플라즈마 화학기상증착법을 이용한다. 상기 공정은 바람직하게는 대략 450℃, 플라즈마 파워 30W 이하에서 수행된다. 상기 탄소나노튜브(18)는 제1기판(18)에 대하여 수직방향으로 형성된다.
도 1c를 참조하면, 제1기판(10)의 탄소나노튜브(18)를 전사할 제2기판(30)을 마련한다. 제2기판(30)은 유리 또는 반도체 기판일 수 있다. 이어서, 제2기판(30) 상에 제2정렬마크(32)를 형성한다.
이어서, 제2기판(30) 상에 친수성층(34)을 형성한다. 친수성층(34)은 실리콘 산화물로 형성할 수 있다.
이어서, 상기 친수성층(34) 상에는 비친수성인 장벽층(36)을 형성한다. 상기 장벽층(36)은 OTS(octadecyltrichlorosilane)와 같은 SAM(Self-Assembled Monolayer) 분자층, 또는 ER(E-beam resist) 또는 PR(photoresist)로 형성될 수 있 다.
도 1d를 참조하면, 장벽층(36)을 패터닝하여 친수성층(34)의 일부 영역을 노출시킨다. 상기 노출된 부분(34a)의 길이(L1)는 제1기판(10) 상의 탄소나노튜브(18)의 높이와 같거나 또는 길게 형성한다.
도 1e를 참조하면, 제1기판(10)의 탄소나노튜브(18)가 형성된 면이 제2기판(30)의 노출 부분(34a)이 형성된 면을 향하도록 제1기판(10)을 제2기판(30)에 포개고, 제1정렬마크(12) 및 제2정렬마크(32)가 일치되도록 정렬한다. 이어서, 제1기판(10)을 제2기판(20)으로 압력을 가하면서, 제1기판(10)을 노출 부분(34a)의 길이 방향으로 밀어준다.
도 1f를 참조하면, 제2기판의 노출 부분(34a) 위에 있던 탄소나노튜브는 노출부분(34a)에 부착된다. 상기 제2기판(30)에 전사된 탄소나노튜브(18')는 제2기판(30)에 대해서 평행하게 전사된다. 이어서, 제2기판(30)을 물 또는 메탄올과 같은 유기용매로 린스하여 노출부분(34a)에 부착되지 않은 탄소나노튜브들을 제거한다.
도 2는 본 발명의 다른 실시예에 따른 탄소나노튜브의 전사방법을 설명하는 도면이다. 상기 실시예의 구성요소와 실질적으로 동일한 구성요소에는 동일한 참조번호를 사용하고 상세한 설명은 생략한다.
제2기판(130) 상에 장벽층(134)을 형성한다. 상기 장벽층(134)은 SAM(Self-Assembled Monolayer) 분자층, 또는 ER(E-beam resist) 또는 PR(photoresist)로 형성될 수 있다. 으로 이루어질 수 있다. 상기 SAM분자층은 OTS(octadecyltrichlorosilane)로 형성될 수 있다.
상기 장벽층(134) 상에는 친수성층(미도시)을 형성하고, 상기 친수성층을 패터닝하여 제1기판(10) 상의 탄소나노튜브(18)가 전사될 패턴(136)을 형성한다. 상기 패턴(136)의 길이는 상기 탄소나노튜브(18)의 높이보다 길 수 있다.
상기 친수성층은 금속 또는 산화물로 형성될 수 있다. 상기 친수성층은 Au, SiO2, Al2O3로 형성될 수도 있다. 상기 친수성층은 실리콘 산화물 또는 알루미늄 산화물로 형성될 수 있다.
참조번호 12는 제1기판(10)과의 정렬을 위한 마크이다.
제1기판을 준비하는 단계와, 제1기판 상의 탄소나노튜브를 제2기판 상에 전사하는 과정은 상술한 실시예와 실질적으로 동일하므로 상세한 설명은 생략한다.
도 3a 및 도 3b는 본 발명의 다른 실시예에 따른 전사 전후의 탄소나노튜브로 이루어진 패턴을 보여주는 사진들이다.
도 3a를 참조하면, 유리기판(제1기판) 상에 수직방향으로 형성된 탄소나노튜브는 상부가 뽀족하게 수직으로 형성되어 있다.
도 3b를 참조하면, 본 발명에 따른 전사방법으로 탄소나노튜브를 실리콘 산화물이 증착된 제2기판에 전사한 것이다. 전사된 탄소나노튜브는 전사된 제2기판에 대해서 수평방향으로 전사되었으며, 제1기판을 미는 방향으로 탄소나노튜브들이 평형하게 전사되었다.
도 4는 본 발명의 실시예에 따른 십자형 패턴으로 전사된 탄소나노튜브를 나 타내는 전자현미경 사진이다.
도 4를 참조하면, 제1기판의 탄소나노튜브 십자형 패턴을 제2기판 위에 형성된 실리콘 산화물층 상에 전사한 결과를 보여준다. 실리콘 산화물층은 400 nm 두께 형성되어 있다. 상기 탄소나노튜브는 제1기판을 제2기판에 대해서 압력을 가하면서 제1기판을 십자형 패턴의 B에서 A방향으로 밀어 형성한 것이다.
도 5a 및 도 5b는 도 4의 십자형 패턴의 전류-전압 특성을 나타내는 그래프들이다.
도 5a은 A-B 라인의 I-V 곡선 그래프이며, 도 5b는 C-D 라인의 I-V 곡선 그래프이다. A-B라인의 저항은 C-D라인 저항의 1/100 수준이다. 탄소나노튜브가 A-B 라인 방향으로 수평으로 전사되어 저항이 낮게 측정된 것을 알 수 있다. 따라서, 본 실시예에서는 본 발명에 의한 전사방법이 특정방향으로 수평 배향된 나노튜브를 전하할 수 있음을 보여준다. 따라서, 발명에 따른 전사방법을 사용하면, 탄소나노튜브를 전계효과 트랜지스터를 포함한 다양한 전자소자에 사용할 수 있다.
이러한 본 발명인 탄소나노튜브 전사방법은 이해를 돕기 위하여 도면에 도시된 실시예를 참고로 설명되었으나, 이는 예시적인 것에 불과하며, 당해 분야에서 통상적 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 타 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서, 본 발명의 진정한 기술적 보호 범위는 첨부된 특허청구범위에 의해 정해져야 할 것이다.
도 1a 내지 도 1f는 본 발명의 일 실시예에 따른 집적된 탄소나노튜브의 전사방법을 단계별로 설명하는 도면이다.
도 2는 본 발명의 다른 실시예에 따른 탄소나노튜브의 전사방법을 설명하는 도면이다.
도 3a 및 도 3b는 본 발명의 다른 실시예에 따른 전사 전후의 탄소나노튜브로 이루어진 패턴을 보여주는 사진들이다.
도 4는 본 발명의 실시예에 따른 십자형 패턴으로 전사된 탄소나노튜브를 나타내는 전자현미경 사진이다.
도 5a 및 도 5b는 도 4의 십자형 패턴의 전류-전압 특성을 나타내는 그래프들이다.

Claims (14)

  1. 제1기판 상에 탄소나노튜브를 수직방향으로 형성하는 단계;
    상기 탄소나노튜브를 전사할 제2기판을 마련하는 단계;
    상기 탄소나노튜브가 상기 제2기판을 대향하도록 상기 제1기판을 상기 제2기판 상에 정렬하는 단계; 및
    상기 제1기판을 상기 제2기판 쪽으로 가압하여 상기 탄소나노튜브를 상기 제2기판 상에 전사하는 단계;를 구비하며,
    상기 전사 단계는, 상기 탄소나노튜브를 상기 제2기판에 수평방향으로 부착되게 전사하는 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 전사방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 탄소나노튜브 형성단계는,
    상기 제1기판 상에 촉매층을 형성하는 단계;
    상기 촉매층을 패터닝하는 단계; 및
    상기 패터닝된 촉매층 상에 상기 기판에 대하여 수직방향으로 상기 탄소나노튜브를 형성하는 단계;를 구비하는 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 전사방법.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 촉매층 형성단계는,
    상기 제1기판 상에 알루미나층을 형성하는 단계;
    상기 알루미나층에 Fe, Co, Ni 및 이들의 합금으로 이루어진 군에서 선택한 적어도 어느 하나로 형성된 촉매층을 형성하는 단계; 및
    상기 촉매층을 산화시키는 단계;를 구비하는 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 전사방법.
  4. 제 2 항에 있어서,
    상기 탄소나노튜브 형성단계는,
    메탄가스와 물을 원료로 온도 300 내지 600℃, 압력 1 Torr 이하에서 물 플라즈마 화학기상증착법을 이용하여 형성하는 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 전사방법.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 제2기판을 마련하는 단계는,
    상기 제2기판 상에 친수성층을 형성하는 단계;
    상기 친수성층 상에 비친수성 장벽층을 형성하는 단계; 및
    상기 장벽층을 패터닝하여 상기 탄소나노튜브가 전사될 영역을 노출시키는 단계;를 구비하는 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 전사방법.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 친수성층은 금속 또는 산화물로 형성되는 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 전사방법.
  7. 제 6 항에 있어서,
    상기 친수성층은 Au, SiO2, Al2O3 중 어느 하나로 형성되는 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 전사방법.
  8. 제 5 항에 있어서,
    상기 장벽층은 SAM(Self-Assembled Monolayer) 분자층, ER(E-beam resist) 및 PR(photoresist)로 이루어진 군에서 선택한 어느 하나로 이루어지는 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 전사방법.
  9. 제 8 항에 있어서,
    상기 SAM분자층은 OTS(octadecyltrichlorosilane)로 이루어지는 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 전사방법.
  10. 제 1 항에 있어서,
    상기 제2기판을 마련하는 단계는,
    상기 제2기판 상에 비친수성 장벽층을 형성하는 단계;
    상기 장벽층 상에 친수성층을 형성하는 단계:
    상기 친수성층을 패터닝하여 상기 탄소나노튜브가 전사될 영역에 상기 친수 성층을 형성하는 단계;를 구비하는 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 전사방법.
  11. 제 1 항에 있어서,
    상기 제1기판은 유리기판인 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 전사방법.
  12. 삭제
  13. 제 1 항에 있어서,
    상기 전사단계는, 상기 제2기판을 상기 제1기판에 대해서 가압하면서 상기 제2기판을 상기 제1기판에 대해서 일 방향으로 미는 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 전사방법.
  14. 제 1 항에 있어서, 상기 정렬단계는,
    상기 제1기판에 형성된 제1정렬마크에 상기 제2기판에 형성된 제2정렬마크를 정렬하는 단계;를 구비하는 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 전사방법.
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