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KR101348967B1 - 평관형 고체산화물 단위 셀, 이를 이용한 평관형 고체산화물 연료전지 및 평관형 고체산화물 수전해장치 - Google Patents

평관형 고체산화물 단위 셀, 이를 이용한 평관형 고체산화물 연료전지 및 평관형 고체산화물 수전해장치 Download PDF

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KR101348967B1
KR101348967B1 KR1020120035884A KR20120035884A KR101348967B1 KR 101348967 B1 KR101348967 B1 KR 101348967B1 KR 1020120035884 A KR1020120035884 A KR 1020120035884A KR 20120035884 A KR20120035884 A KR 20120035884A KR 101348967 B1 KR101348967 B1 KR 101348967B1
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cell
flat
tubular solid
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유지행
김세영
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한국에너지기술연구원
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Abstract

본 발명은 평관형 고체산화물 단위 셀, 이를 이용한 평관형 고체산화물 연료전지 및 평관형 고체산화물 수전해장치에 관한 것으로, 구체적으로는 연결부 포함하는 연결재를 포함하는 단위 셀을 포함하여, 단위 셀의 두께를 감소시키고, 셀 스택의 소형화가 가능한 평관형 고체산화물 단위 셀, 이를 이용한 평관형 고체산화물 연료전지 및 평관형 고체산화물 수전해장치에 관한 것이다.

Description

평관형 고체산화물 단위 셀, 이를 이용한 평관형 고체산화물 연료전지 및 평관형 고체산화물 수전해장치{UNIT CELL OF FLAT-TUBULAR SOLID OXIDE FUEL CELL OR SOLID OXIDE ELECTROLYZER CELL AND FLAT-TUBULAR SOLID OXIDE FUEL CELL AND FLAT-TUBULAR SOLID OXIDE ELECTROLYZER USING THE SAME}
본 발명은 평관형 고체산화물 단위 셀, 이를 이용한 평관형 고체산화물 연료전지 및 평관형 고체산화물 수전해장치에 관한 것이다.
일반적으로 연료전지는 천연가스, 석탄가스, 메탄올 등 탄화수소 계열의 물질 내에 함유되어 있는 수소와 공기 중의 산소를 전기화학반응에 의하여 전기 에너지로 변환시키는 고효율의 청정 발전기술이다. 상기 연료전지는 사용되는 전해질의 종류에 따라, 알칼리형, 인산형, 용융탄산염, 고체산화물 및 고분자 연료전지로 분류된다.
상기 고체산화물 연료전지와 고온 수전해장치 등의 전기화학 반응장치는 그 형태에 따라 평판형과 원통형으로 크게 분류되는데, 상기 평판형은 전력밀도(출력)가 높은 장점이 있으나, 가스 밀봉면적이 넓고 적층시 재료들 간의 열팽창계수 차이에 의한 열적 쇼크가 발생하며 대면적화가 어렵다는 단점이 있고, 상기 원통형은 열응력에 대한 저항 및 기계적 강도가 상대적으로 높고 압출성형으로 제조하여 대면적화가 가능하다는 장점이 있으나 전력밀도가 낮다는 한계점이 있다.
상기 평판형과 원통형의 전기화학 반응 장치가 가지고 있는 장점을 도입한 평관형 고체산화물 연료전지와 같은 평관형 전기화학 반응장치가 대한민국 공개특허 제2005-0021027호, 미국특허 제7351477호 등에 개시되어 있다. 상기 평관형 전기화학 반응장치도 출력을 높이기 위해 셀을 적층한 스택 구조로 되어 있지만, 단위 셀의 두께가 두꺼워짐에 따라, 상기 단위 셀이 적층된 셀 스택의 전체 두께가 증가하여, 연료전지의 소형화가 어려운 문제점이 있다.
대한민국 공개특허 제2005-0021027호 미국특허 제7351477호
본 발명의 목적은, 다수의 단위 셀이 적층되어 구성되는 평관형 고체산화물 연료전지 또는 고체산화물 수전해장치에서, 연결재의 두께를 감소시켜 적층시 셀 스택의 두께를 감소시키고, 다수의 단위 셀이 적층될 수 있는 평관형 고체산화물 단위 셀을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은, 평관형 고체산화물 단위 셀의 제조비용을 줄이고, 소형화할 수 있는 평관형 고체산화물 단위 셀 및 이를 이용하는 평관형 고체산화물 연료전지와 고체산화물 수전해장치를 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 음극, 전해질층, 양극 및 연결재를 포함하는 평관형 고체산화물 단위 셀에 있어서, 상기 음극의 내부에 다수의 제1 가스 흐름부가 구비된 음극; 상기 음극에 코팅된 전해질층에 적층되어 구비된 양극; 및 상기 양극이 적층된 반대면에 적층되어 구비된 연결재;를 포함하고, 상기 연결재는 다수의 연결부를 포함하고, 상기 다수의 연결부는 제2 가스 흐름부 형성을 위해 단위 셀의 길이 방향으로 이격되어 구비되는 평관형 고체산화물 단위 셀을 제공한다.
또한, 본 발명은 다수의 상기 평관형 고체산화물 단위 셀이 적층되어 구비되는 셀 스택 및 집전체를 포함하는 평관형 고체산화물 연료전지를 제공한다.
또한, 본 발명은 다수의 상기 평관형 고체산화물 단위 셀이 적층되어 구비되는 셀 스택 및 집전체를 포함하는 평관형 고체산화물 수전해장치를 제공한다.
본 발명은 연결부를 포함하는 연결재를 구비하는 평관형 고체산화물 단위 셀을 통해 제조비용을 줄일 수 있고, 평관형 고체산화물 연료전지 또는 평관형 고체산화물 수전해장치의 소형화가 가능하다.
도 1은 본 발명의 단위 셀에 적층되는 연결재의 일 형태를 나타내는 도면이다.
도 2는 본 발명의 단위 셀에 적층되는 연결재의 일 형태를 나타내는 도면이다.
도 3은 본 발명의 단위 셀에 적층되는 연결부 및 지지부를 포함하는 연결재의 일 형태를 나타내는 도면이다.
도 4는 본 발명의 단위 셀이 적층된 셀 스택의 일 형태를 나타내는 도면이다.
도 5는 본 발명의 셀 스택에 적층되는 집전체의 일 형태를 나타내는 도면이다.
도 6은 본 발명의 셀 스택에 적층되는 집전체의 일 형태를 나타내는 도면이다.
이하, 본 발명을 상세하게 설명한다.
본 발명은 음극, 전해질층, 양극 및 연결재를 포함하는 평관형 고체산화물 단위 셀에 있어서, 상기 음극의 내부에 다수의 제1 가스 흐름부가 구비된 음극; 상기 음극에 코팅된 전해질층에 적층되어 구비된 양극; 및 상기 양극이 적층된 반대면에 적층되어 구비된 연결재;를 포함하고, 상기 연결재는 다수의 연결부를 포함하고, 상기 다수의 연결부는 제2 가스 흐름부 형성을 위해 단위 셀의 길이 방향으로 이격되어 구비되는 평관형 고체산화물 단위 셀을 제공한다.
고체산화물 연료전지는, 전해질층과 그 양면에 위치한 음극 및 양극으로 이루어져 있는 단위 셀의 각 전극에 제1 가스로 수소, 제2 가스로 공기를 공급하면, 양극에서는 산소의 환원반응이 일어나 산소 이온이 생성되며, 전해질층을 통해 음극으로 이동한 산소 이온은 다시 음극에 공급된 수소와 반응하여 물을 생성하게 된다. 이때, 음극에서는 전자가 생성되고, 양극에서는 전자가 소모되므로, 두 전극을 서로 연결하면 전기가 흐르게 된다.
또한, 고체산화물 수전해장치는 상기 고체산화물 연료전지를 응용한 것으로, 고체산화물 연료전지의 역반응에 의하여 수증기를 전기분해 하여 수소를 형성하는 장치이다.
상기 평관형 고체산화물 단위 셀에서, 연결재는 다수의 단위 셀이 적층될 때, 적층된 단위 셀 간의 전기적 흐름을 이어주는 역할을 하는 구성이다.
본 발명의 연결재는 다수의 연결부를 포함하고, 상기 다수의 연결부는 제2 가스 흐름부 형성을 위하여 단위 셀의 길이 방향으로 이격되어 구비되는 것이 바람직하다. 상기와 같은 연결재는 음극에 적층시, 종래의 요철형태의 연결재와 달리, 연결부를 구비함으로써, 적층되는 단위 셀의 두께를 줄일 수 있다. 따라서 다수의 단위 셀을 적층하여 구비되는 셀 스택의 두께를 줄일 수 있고, 결과적으로 고체산화물 연료전지 또는 고체산화물 수전해장치의 소형화가 가능하다.
또한, 상기 다수의 연결부는 파형으로 단위 셀의 길이 방향으로 이격되어 구비됨으로써, 제2 가스 흐름부의 길이를 증가시키고, 고체산화물 단위 셀의 표면에서 제2 가스의 체류 시간을 증가시켜 고체산화물 연료전지 또는 고체산화물 수전해장치의 효율을 높일 수 있다.
상기 연결재는 다수의 연결부 및 지지부를 포함하고, 상기 다수의 연결부는 제2 가스 흐름부 형성을 위하여 단위 셀의 길이 방향으로 이격되어 구비되고, 상기 지지부는 일체로 형성된 것으로 다수의 연결부 일측면에 부착되어 연결부를 지지하는 것이 바람직하다. 상기와 같은 연결재는 음극에 적층시, 종래의 요철형태의 연결재와 달리, 지지부가 연결부를 지지하는 측면에 구비됨으로써, 적층되는 단위 셀의 두께를 줄일 수 있다. 따라서 다수의 단위 셀을 적층하여 구비되는 셀 스택의 두께를 줄일 수 있고, 결과적으로 고체산화물 연료전지 또는 고체산화물 수전해장치의 소형화가 가능하다.
구체적으로 상기 연결재는 빗형상으로, 상기 다수의 연결부 일측면이 지지부에 지지되어 있는 것이 바람직하다. 이때, 지지부가 부착된 다수의 연결부의 일측면이 단위 셀의 외부로 돌출되어 양극에 제2 가스를 공급할 수 있도록 제2 가스 흐름부를 형성하는 것이 바람직하다.
상기 연결재는 온도 변화에 따른 전기전도도 변화를 감소시키고, 저항을 줄이기 위하여, 크로퍼 합금, 탄화규소, 및 탄화규소 및 탄소를 포함하는 복합재로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 재료로 이루어진 것이 바람직하다.
또한, 상기 연결재는 탄화규소 섬유로 이루어진 것이 바람직하다. 상기 탄화규소 섬유는 고온에서 작동하는 고체산화물 연료전지 또는 고체산화물 수전해장치에서 효율을 저하시키지 않고, 우수한 전도성을 유지할 수 있다.
본 발명은 다수의 상기 평관형 고체산화물 단위 셀이 적층되어 구비되는 셀 스택 및 집전체를 포함하는 고체산화물 연료전지를 제공한다. 이때, 상기 다수의 단위 셀이 적층되어 하나의 단위 셀의 연결재의 연결부와 다른 단위 셀의 양극이 접합하도록 적층되는 것이 바람직하며, 전기를 집전할 수 있도록 적층된 셀 스택의 상단과 하단에 집전체를 구비하는 것이 바람직하다. 이때, 상기 집전체는 집전판 및 매니폴드가 일체로 형성된 것이 바람직하다.
본 발명은 다수의 상기 평관형 고체산화물 단위 셀이 적층되어 구비되는 셀 스택 및 집전체를 포함하는 고체산화물 수전해장치를 제공한다. 이때, 상기 다수의 단위 셀이 적층되어 하나의 단위 셀의 연결재의 연결부와 다른 단위 셀의 양극이 접합하도록 적층되는 것이 바람직하며, 전기를 공급할 수 있도록 적층된 셀 스택의 상단과 하단에서 집전체를 구비하는 것이 바람직하다. 상기 고체산화물 수전해장치는 상기 고체산화물 연료전지에서 일어나는 반응의 역반응을 이용하여 수소연료를 발생시키는 장치로서, 연결재에 의해 형성된 제2 가스 흐름부를 통하여 양극에 수증기를 공급하고, 상단과 하단에 적층된 집전체를 통해 전기를 공급하여, 수소를 생산할 수 있는 장치이다.
상기 집전체는 상기 평관형 고체산화물 단위 셀과 접합하는 부위에 요철을 구비하는 것이 바람직하다. 상기 요철을 통해, 상기 단위 셀 및 집전체의 접합시 별도의 연결재를 추가할 필요없이 고체산화물 연료전지 또는 고체산화물 수전해장치를 제작할 수 있으며, 저항을 줄여 연료전지의 효율을 높일 수 있다.
이하, 본 발명을 실시예에 의해 상세히 설명한다.
단, 하기 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다.
< 실시예 1: 평관형 고체산화물 단위 셀의 제조>
세라믹 압출 성형기를 이용하여, 내부에 제1 가스 흐름부가 구성되도록 음극을 성형하고, 양끝단을 밀봉하였다. 이후, 건조된 성형체의 양끝단에 단위 셀간의 제1 가스 흐름부를 연결시키기 위한 홀을 형성시켰다. 이후 상기 음극의 상부에 도 1과 같이 다수의 연결부(111)를 포함하는 탄화규소(SiC)로 이루어진 연결재(11)를 이격하여 코팅하였다. 이때, 상기 연결재는 탄화규소 벌크(SiC bulk), 탄화규소(SiC) 섬유 복합체, 크로퍼(Crofer), 인코넬(Inconel), 은(Ag), 금(Au), 백금(Pt) 또는 페로브스카이트계 세라믹(LSM, LSCF 등) 테이프 등을 이용하여 제조할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 연결재가 코팅되지 않은 음극의 표면에 전해질층을 코팅한 후 상기 연결재와 전해질층이 치밀한 층을 형성하도록 1350 내지 1400℃에서 열처리하였다. 이후, 상기 연결재가 코팅된 면의 반대면에 전해질층을 사이에 두고, 양극을 코팅하고, 900 내지 1200℃에서 열처리하여, 평관형 고체산화물 단위 셀을 제조하였다.
< 실시예 2: 평관형 고체산화물 단위 셀의 제조>
세라믹 압출 성형기를 이용하여, 내부에 제1 가스 흐름부가 구성되도록 음극을 성형하고, 양끝단을 밀봉하였다. 이후, 건조된 성형체의 양끝단에 단위 셀간의 제1 가스 흐름부를 연결시키기 위한 홀을 형성시켰다. 이후 상기 음극의 상부에 도 2와 같이 다수의 연결부(111)를 포함하는 탄화규소(SiC)로 이루어진 연결재(11)를 이격하여 코팅하였다. 이때, 상기 연결재는 탄화규소 벌크(SiC bulk), 탄화규소(SiC) 섬유 복합체, 크로퍼(Crofer), 인코넬(Inconel), 은(Ag), 금(Au), 백금(Pt) 또는 페로브스카이트계 세라믹(LSM, LSCF 등) 테이프 등을 이용하여 제조할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 연결재가 코팅되지 않은 음극의 표면에 전해질층을 코팅한 후 상기 연결재와 전해질층이 치밀한 층을 형성하도록 1350 내지 1400℃에서 열처리하였다. 이후, 상기 연결재가 코팅된 면의 반대면에 전해질층을 사이에 두고, 양극을 코팅하고, 900 내지 1200℃에서 열처리하여, 평관형 고체산화물 단위 셀을 제조하였다.
< 실시예 3: 평관형 고체산화물 단위 셀의 제조>
세라믹 압출 성형기를 이용하여, 내부에 제1 가스 흐름부가 구성되도록 음극을 성형하고, 양끝단을 밀봉하였다. 이후, 건조된 성형체의 양끝단에 단위 셀간의 제1 가스 흐름부를 연결시키기 위한 홀을 형성시켰다. 이후 상기 음극의 하면에 도 3과 같이 다수의 연결부(111) 및 지지부(112)를 포함하는 탄화규소(SiC)로 이루어진 연결재(11)를 코팅하였다. 이때, 상기 연결재는 탄화규소 벌크(SiC bulk), 탄화규소(SiC) 섬유 복합체, 크로퍼(Crofer), 인코넬(Inconel), 은(Ag), 금(Au), 백금(Pt) 또는 페로브스카이트계 세라믹(LSM, LSCF 등) 테이프 등을 이용하여 제조할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
이때, 상기 지지부(112)가 부착된 다수의 연결부(111)의 측면이 상기 지지부(112)와 함께 단위 셀의 외부로 돌출되어 제2 가스 흐름부를 형성시킬 수 있도록 코팅하고, 상기 연결재가 코팅되지 않은 음극의 표면에 전해질층을 코팅한 후 상기 연결재와 전해질층이 치밀한 층을 형성하도록 1350 내지 1400℃에서 열처리하였다. 이후, 상기 연결재가 코팅된 면의 반대면에 전해질층을 사이에 두고, 양극을 코팅하고, 900 내지 1200℃에서 열처리하여, 평관형 고체산화물 단위 셀을 제조하였다.
< 실시예 4: 평관형 고체산화물 연료전지의 제조>
도 4는 상기 실시예 3에서 제조한 단위 셀을 적층하여 제조한 평관형 고체산화물 연료전지를 나타내는 도면이다. 도 4에 나타낸 바와 같이, 상기 단위 셀을 다수 적층하고, 이때, 하나의 단위 셀의 연결재(11)와 다른 단위 셀의 양극이 결합되도록 적층한다. 또한, 연결재의 지지부(112)가 부착된 다수의 연결부(111)의 측면과 지지부(112)가 단위 셀의 적층시 외부로 돌출되어, 제2 가스 흐름부가 형성되도록 적층하는 것이 바람직하다. 이후, 적층된 단위 셀의 상단과 하단에 집전체(12)를 구비하여 고체산화물 연료전지를 제조할 수 있으며, 이때, 상단의 집전체(12)는 도 5 또는 도 6에서 나타낸 요철(123)을 포함하는 집전체(12)를 구비하여, 집전체(12)와 셀 스택 사이에 별도의 연결재가 사용되지 않아 연료전지의 효율을 높일 수 있다.
적층된 단위 셀 중 최하단의 단위 셀의 제1 가스 주입부를 통해 제1 가스로 수소를 주입하여 제1 가스 흐름부를 따라 흐르게 하고, 제2 가스로 공기를 측면으로 주입하여 제2 가스 흐름부를 따라 흐르게 하여, 전기를 발생시킬 수 있다.
11: 연결재 111: 연결부
112: 지지부 12: 집전체
121: 집전판 122: 매니폴드
123: 요철

Claims (11)

  1. 음극, 전해질층, 양극 및 연결재를 포함하는 평관형 고체산화물 단위 셀에 있어서,
    상기 음극의 내부에 다수의 제1 가스 흐름부가 구비된 음극; 상기 음극에 코팅된 전해질층에 적층되어 구비된 양극; 상기 양극이 적층된 반대면에 적층되어 구비된 연결재; 및 지지부를 포함하고,
    상기 연결재는 다수의 연결부를 포함하고,
    상기 다수의 연결부는 제2 가스 흐름부 형성을 위해 단위 셀의 길이 방향으로 이격되어 구비되고,
    상기 지지부는 일체로 형성된 것으로 다수의 연결부 일측면에 부착되어 연결부를 지지하는 평관형 고체산화물 단위 셀.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 다수의 연결부는 파형으로 단위 셀의 길이 방향으로 이격되어 구비되는 것을 특징으로 하는 평관형 고체산화물 단위 셀.
  3. 삭제
  4. 청구항 1에 있어서, 상기 연결재는 빗형상으로, 상기 다수의 연결부 일측면이 지지부에 지지되는 것을 특징으로 하는 평관형 고체산화물 단위 셀.
  5. 청구항 1에 있어서, 하나의 단위 셀과 다른 단위 셀이 적층될 때, 상기 지지부가 부착된 다수의 연결부의 측면이 단위 셀의 외부로 돌출되어 제 2 가스 흐름부를 형성하는 것을 특징으로 하는 평관형 고체산화물 단위 셀.
  6. 청구항 1에 있어서, 상기 연결재는 크로퍼 합금, 탄화규소, 및 탄화규소 및 탄소를 포함하는 복합재로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 재료로 이루어진 것을 특징으로 하는 평관형 고체산화물 단위 셀.
  7. 청구항 1에 있어서, 상기 연결재는 탄화규소 섬유로 이루어진 것을 특징으로 하는 평관형 고체산화물 단위 셀.
  8. 다수의 청구항 1의 평관형 고체산화물 단위 셀이 적층되어 구비되는 셀 스택 및 집전체를 포함하는 평관형 고체산화물 연료전지.
  9. 청구항 8에 있어서, 상기 집전체는 상기 셀 스택과 접합하는 부위에 요철을 구비하는 것을 특징으로 하는 평관형 고체산화물 연료전지.
  10. 다수의 청구항 1의 평관형 고체산화물 단위 셀이 적층되어 구비되는 셀 스택 및 집전체를 포함하는 평관형 고체산화물 수전해장치.
  11. 청구항 10에 있어서, 상기 집전체는 상기 셀 스택과 접합하는 부위에 요철을 구비하는 것을 특징으로 하는 평관형 고체산화물 수전해장치.
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