KR101172247B1 - Decontamination method and apparatus of radwaste resin - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 방사성폐수지 제염방법 및 장치에 관한 것으로, 보다 상세하게는 원자력발전소 증기발생기 취출수의 정화시에 발생하는 폐수지에 함유되어 있는 방사능 물질인 방사성탄소(14C), 방사성코발트(60Co), 방사성세슘(137Cs) 등을 산성용액과 초임계이산화탄소를 이용하여 방사성폐수지로부터 제거하는 방사성폐수지 제염방법 및 장치에 관한 것이다.
The present invention relates to a method and apparatus for decontaminating radioactive waste resin, and more particularly, radiocarbon ( 14 C) and radioactive cobalt ( 60 Co), which is a radioactive material contained in waste resin generated during purification of steam generator extraction water from a nuclear power plant. ) And a method and apparatus for decontaminating radioactive cesium ( 137 Cs) from a radioactive waste resin using an acidic solution and supercritical carbon dioxide.
원자력발전소의 증기발생기 취출수는 증기발생기 내에의 슬러지의 축적을 억제하여 세관 및 관지지판에 슬러지가 침적되는 것을 막고 증기발생기 세관의 누설시에 방사성물질을 제거하여 제2차계통으로의 오염의 확산과 외부유출을 방지하기 위하여 양이온교환수지와 음이온교환수지가 혼합된 혼상수지 탈염탑을 통과시켜 정화처리한다.
Steam generator withdrawal from nuclear power plant prevents sludge from depositing in the customs and pipe support plate by suppressing the accumulation of sludge in the steam generator and removing radioactive material in case of leakage of steam generator customs to spread the pollution to the secondary system. In order to prevent external spills, the mixture is purified by passing through a mixed salt desalting tower in which a cation exchange resin and an anion exchange resin are mixed.
통상적으로 증기발생기 취출수 탈염탑의 혼상수지는 정기보수시마다 교체하며, 1회 교체시 원자력발전소 1기당 약 5,000ℓ의 폐수지가 발생된다. 증기발생기 세관의 건전성에 따라 차이가 있으나 이렇게 발생되는 폐수지에서 방사능을 지닌 방사성탄소와 방사성핵종(60Co, 137Cs 등 을 의미한다. 이하 같다.)이 검출되며, 그 농도는 자체처분 기준치를 초과하는 것으로 확인되고 있다.
Typically, the mixed resin of the steam generator withdrawal desalination tower is replaced at regular maintenance, and once replaced, about 5,000 liters of waste resin is generated per nuclear power plant. Although there are differences depending on the soundness of the steam generator customs, radioactive carbon and radionuclides (mean 60 Co, 137 Cs, etc.) are detected in the waste resin thus generated, and the concentration is based on the self-disposal standard. It is confirmed to exceed.
그러나 이러한 방사성폐수지에 대한 처리방안이 수립되어 있지 아니하여 발전소 내 임시저장고에 보관하며, 이렇게 보관되고 있는 방사성폐수지는 폐기물 저장공간의 부족을 초래하고 장기 저장에 따른 악취발생 및 화재위험이 있고 발전소의 운영 및 정비업무 수행에 지장을 초래하므로 폐수지를 자체처분이 가능하도록 제염하는 방안이 요청되고 있다.
However, there is no treatment plan for such radioactive waste, so it is stored in temporary storage in the power plant.The radioactive waste stored in this way causes shortage of waste storage space, and there is a risk of odor and fire caused by long-term storage. As it interferes with the operation and maintenance work, there is a demand for decontamination of waste resin to allow self-disposal.
현재 원자력발전소의 증기발생기 취출수 탈염탑으로부터 발생한 방사성폐수지의 자체처분을 위한 제염방법으로 전기투석법과 약산에 의한 산화방법을 이용하는 제염방법 및 초임계수산화방법을 이용한 제염방법 등에 대한 연구가 시도되고 있을 뿐 실제로 사용되고 있는 방법은 없다.
Currently, research on decontamination method using electrodialysis and weak acid oxidation method and decontamination method using supercritical hydroxide method is being attempted for self-disposal of radioactive waste resin from steam generator withdrawal desalination tower of nuclear power plant. There is no actual method used.
순수(純水) 제조설비에 사용되는 혼상수지의 재생방법을 원자력발전소의 증기발생기 취출수계통에서 발생하는 방사성폐수지의 제염방법으로 사용할 경우, 방사성폐수지를 양이온교환수지와 음이온교환수지로 분리하여 제염하여야 하고, 방사성폐수지를 제염한 후에는 다량의 방사성제염폐액이 제2차폐기물로 발생할 뿐만 아니라, 발생된 방사성제염폐액 중의 방사성물질을 추가로 제거하여야 하며, 이를 고농도의 산성약품으로 처리해야 하므로 작업자의 안전과 환경보호에 악영향을 미치게 된다.
If the regeneration method of mixed resin used in the pure water manufacturing equipment is used as the decontamination method of radioactive waste resin generated from the steam generator extraction water system of nuclear power plant, the radioactive waste resin is separated into cation exchange resin and anion exchange resin and decontaminated. After decontaminating the radioactive waste resin, not only a large amount of radioactive decontamination waste is generated as the second waste, but also the radioactive material in the generated radioactive decontamination waste must be additionally removed and treated with a high concentration of acidic chemicals. Will adversely affect the safety and environmental protection of the
본 발명은 위와 같은 문제점을 해결하기 위하여, 간단하고 경제적이며 제염폐액의 발생을 최소화하고 친환경적이며 안전하게 자체처분 기준치 이하로 방사성폐수지를 제염할 수 있는 방사성폐수지 제염방법 및 장치를 제공하는데 그 목적이 있다.
In order to solve the above problems, the present invention provides a method and apparatus for decontaminating radioactive waste resin that can be easily and economically minimized to generate decontamination waste, and can be used to safely decontaminate radioactive waste resin below its own disposal standard. have.
위와 같은 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 방사성폐수지 중의 이온형태의 방사성탄소를 산성용액을 이용하여 방사성이산화탄소로 전환시키고 상기 방사성이산화탄소를 방사성이산화탄소 흡착제에 흡착시켜서 제거하는 제1차제염단계와, 상기 제1차제염단계에서 제1차제염된 폐수지 중의 방사성핵종과 상기 산성용액에 해리된 방사성핵종을 초임계이산화탄소와 친이산화탄소성 금속물질 추출보조제를 이용하여 방사성착물(60Co, 137Cs 및 금속물질 추출보조제가 결합한 화합물을 의미한다. 이하 같다.)로 추출하여 제거하는 제2차제염단계와, 상기 제1차제염단계와 제2차제염단계에서 제염된 폐수지를 가열 건조시키는 건조단계를 포함한다.
In order to achieve the above object, the present invention converts the radioactive carbon in the ionic form of the radioactive waste resin into a radioactive carbon dioxide using an acidic solution, and the radioactive carbon adsorbed on the radioactive carbon dioxide adsorbent to remove the first step; In the first decontamination step, radionuclides in the first decontaminated waste resin and radionuclides dissociated in the acidic solution were prepared using supercritical carbon dioxide and protonated carbon dioxide metal material adjuvant ( 60 Co, 137 Cs and A secondary decontamination step, which is extracted and removed with a metal material extraction aid, is applied as follows.) And a drying step of heating and drying the waste resin decontaminated in the first and second decontamination steps. Include.
본 발명은 산성용액과 초임계이산화탄소를 이용하여 방사성폐수지로부터 방사성탄소와 방사성핵종을 자체처분이 가능한 방사능 기준치 이하로 제거하므로 제염된 폐수지를 일반산업에서 발생하는 폐수지와 같은 방법으로 처리할 수 있어 방사성폐수지를 신속하고 적은 비용으로 처리할 수 있는 효과가 있다. The present invention removes the radiocarbon and radionuclides from the radioactive waste resin by using the acidic solution and supercritical carbon dioxide below the self-disposable radioactivity standard, so that the decontaminated waste resin can be treated in the same way as the waste resin generated in the general industry. Therefore, the radioactive waste can be processed quickly and at low cost.
또, 본 발명은 산성용액과 초임계이산화탄소만으로 방사성폐수지 중의 방사성물질뿐만 아니라 산성용액 중의 방사성오염물질도 함께 제거하므로 제2차폐기물의 발생이 극소화되어 친환경적이고 깨끗한 작업환경에서 조업할 수 있으며, 저온에서 운전되므로 에너지비용이 적게 드는 효과가 있다.
In addition, the present invention removes not only the radioactive material in the radioactive waste resin but also the radioactive pollutant in the acid solution with only acidic solution and supercritical carbon dioxide, so that the occurrence of the second waste is minimized and can be operated in an environment friendly and clean working environment. It operates at low temperature, so the energy cost is low.
도 1은 본 발명에 따른 방사성폐수지의 제염방법의 실시예의 개념도이고,
도 2는 본 발명에 따른 방사성폐수지의 제염장치의 실시예의 개념도이다.1 is a conceptual diagram of an embodiment of a method for decontaminating a radioactive waste resin according to the present invention,
2 is a conceptual diagram of an embodiment of a decontamination apparatus of a radioactive waste resin according to the present invention.
이하 첨부한 실시예의 도면을 참조하면서 본 발명을 상세히 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.
본 발명의 방사성폐수지 제염방법은, 도 1에 도시된 바와 같이, 방사성폐수지 중의 이온형태의 방사성탄소를 산성용액을 이용하여 방사성이산화탄소로 전환시키고 상기 방사성이산화탄소를 방사성이산화탄소 흡착제에 흡착시켜서 제거하는 제1차제염단계(S10)와, 상기 제1차제염단계에서 제1차제염된 폐수지 중의 방사성핵종과 상기 산성용액에 해리된 방사성핵종을 초임계이산화탄소와 친이산화탄소성 금속물질 추출보조제를 이용하여 방사성착물로 추출하여 제거하는 제2차제염단계(S20)와, 상기 제1차제염단계(S10)와 제2차제염단계(S20)에서 제염된 제염수지를 가열 건조시키는 건조단계(S30)를 포함한다.
In the radioactive waste salt decontamination method of the present invention, as shown in FIG. 1, the radioactive carbon in ionic form in the radioactive waste resin is converted into radioactive carbon dioxide using an acidic solution, and the radioactive carbon dioxide is adsorbed on a radioactive carbon adsorbent and removed. A supercritical carbon dioxide and a carbon dioxide extraction material adjuvant are used for the radionuclide in the first desalting step (S10) and the radionuclide in the first desalting waste resin and the radionuclide dissociated in the acid solution. The second decontamination step (S20) to extract and remove the radioactive complexes, and the drying step (S30) by heating and drying the decontamination resin decontaminated in the first decontamination step (S10) and the second decontamination step (S20) It includes.
이온교환수지에 흡착된 이온형태의 방사성탄소는 상온에서 산성도가 6 이상일 경우에는 H14CO3 -로 존재하나, 산성도 5 이하에서는 다음과 같이 물(H2O)과 기체상태의 방사성이산화탄소(14CO2)로 분리된다. The ionic radiocarbon adsorbed on the ion exchange resin exists as H 14 CO 3 - when the acidity is above 6 at room temperature, but below the acidity 5, water (H 2 O) and gaseous radiocarbons ( 14 CO 2 ).
H14CO3 - + H+ -> H2 14CO3 -> H2O + 14CO2
H 14 CO 3 - + H + -> H 2 14 CO 3 -> H 2 O + 14 CO 2
상기 제1차제염단계(S10)에서는 이온형태의 방사성탄소의 이러한 성질을 바탕으로 산성용액 제염조(13)의 산성용액으로 황산, 질산 또는 황산과 질산이 혼합된 것을 사용하고 산성도를 5 이하로 유지시켜 이온형태의 방사성탄소를 방사성이산화탄소로 전환시킨 후 산성용액 제염조(13)의 상부에 별도로 설치한 방사성이산화탄소 흡착조(15)의 방사성이산화탄소 흡착제에 흡착시켜 제거한다.
In the first decontamination step (S10), sulfuric acid, nitric acid, or a mixture of sulfuric acid and nitric acid is used as an acid solution of the acid
상기 산성용액 제염조(13)에서 발생되는 방사성이산화탄소가 산성용액 제염조(13)의 밖으로 배출될 경우 대기환경오염과 작업자의 피폭을 유발할 수 있다. 따라서, 보다 효율적인 방사성이산화탄소의 흡착을 위하여 방사성이산화탄소 흡착제를 산성용액 제염조(13)의 상부에 별도로 설치한 방사성이산화탄소 흡착조(15)에 충진하고 방사성이산화탄소를 방사성이산화탄소 흡착조(15)로 유도하여 흡착시키는 것이 바람직하다.
When the radioactive carbon dioxide generated in the acidic
상기 방사성이산화탄소 흡착제로는 수산화리튬[LiOH], 수산화칼슘[Ca(OH)2], 수산화바륨[Ba(OH)2], Ascarite[석면 상에 NaOH가 포함된 상태] 또는 Soda lime[NaOH와 Ca(OH)2 혼합물] 등을 사용한다. 예로서 수산화리튬에 방사성이산화탄소가 흡착되는 경우의 반응식은 다음과 같다.The radioactive carbon dioxide adsorbent includes lithium hydroxide [LiOH], calcium hydroxide [Ca (OH) 2 ], barium hydroxide [Ba (OH) 2 ], Ascarite [state containing NaOH on asbestos] or Soda lime [NaOH and Ca ( OH) 2 mixture] and the like. As an example, the reaction equation in the case where radioactive carbon dioxide is adsorbed on lithium hydroxide is as follows.
2LiOH + 14CO2 -> Li14CO3 + H2O
2LiOH + 14 CO 2- > Li 14 CO 3 + H 2 O
또한, 상기와 같이 방사성이산화탄소가 흡착된 방사성이산화탄소 흡착제의 처리를 위하여 방사성이산화탄소 흡착조(15)를 분리한 후 방사성이산화탄소 흡착조(15)의 입출구를 밀봉한 후 고건전성 용기(High Integrity Container)넣어 방사성폐기물처분장으로 이송하는 방사성이산화탄소 흡착제 처리단계를 더 포함하는 것이 바람직하다.
In addition, after the radiocarbon
상기 제2차제염단계(S20)에서 초임계이산화탄소는 액체이산화탄소 이송관 가열히터, 제1초임계이산화탄소 가열히터 및 제염조 가열히터를 이용하여 40～60℃의 온도로 유지시킴과 동시에 이산화탄소 가압펌프(22)를 이용하여 120～200bar의 압력으로 유지시킨 상태에서 친이산화탄소성 금속물질 추출보조제와 함께 사용하는 것이 바람직하다.
In the second decontamination step (S20), the supercritical carbon dioxide is maintained at a temperature of 40 to 60 ° C. using a liquid carbon dioxide feed tube heating heater, a first supercritical carbon dioxide heating heater and a decontamination tank heating heater, and at the same time, pressurized carbon dioxide pump. It is preferable to use it together with the extraction aid for the carbon dioxide metal material under the condition of (22) at a pressure of 120 to 200 bar.
이산화탄소는 31℃ 이상의 온도와 73bar 이상의 압력에서는 초임계이산화탄소가 되어 물질을 용해하는 성질(용매력)을 지닌다. 그러나 이산화탄소는 비극성이므로 이온성의 방사성핵종을 직접 용해시키지는 못하므로 금속물질(방사성핵종) 추출보조제를 방사성핵종과 결합시켜서 초임계이산화탄소에 용해되는 방사성착물로 만들어 추출한 후 분리한다. 따라서, 상기 제2차제염단계(S20)에서 추출된 방사성착물과 초임계이산화탄소를 분리하는 후처리단계를 더 포함하는 것이 바람직하다.
Carbon dioxide becomes supercritical carbon dioxide at temperatures above 31 ° C and pressures above 73 bar and dissolves the material (solvent power). However, since carbon dioxide is non-polar, it does not directly dissolve ionic radionuclides. Therefore, metals (radionuclides) extraction aids are combined with radionuclides to form radioactive complexes dissolved in supercritical carbon dioxide, and then separated. Therefore, it is preferable to further include a post-treatment step of separating the radioactive complex and supercritical carbon dioxide extracted in the second decontamination step (S20).
초임계이산화탄소는 온도를 31℃ 이하로 낮추거나 압력을 73bar 이하로 낮추거나 온도와 압력을 모두 초임계조건 이하로 낮추면 기체 이산화탄소가 되며, 방사성착물은 초임계이산화탄소에만 용해된다.
Supercritical carbon dioxide becomes gaseous carbon dioxide by lowering the temperature below 31 ° C, lowering the pressure below 73bar, or lowering both the temperature and pressure below the supercritical condition, and the radioactive complex is dissolved only in the supercritical carbon dioxide.
따라서 초임계이산화탄소가 기체 이산화탄소가 되면 초임계상태에서 용해되어 있던 방사성착물이 기체 이산화탄소로부터 분리되므로 방사성착물과 기체 이산화탄소로 분리된다.
Therefore, when the supercritical carbon dioxide becomes gaseous carbon dioxide, the radioactive complex dissolved in the supercritical state is separated from the gaseous carbon dioxide, and thus is separated into the radioactive complex and gaseous carbon dioxide.
한편, 초임계이산화탄소에서 기체 이산화탄소로 변화되기 위해서는 기화열이 요구된다. 이러한 기화열에 의하여 방사성착물 분리조(25)의 온도가 낮아지므로 분리단계에서 방사성착물 분리조(25)를 오히려 가열하여야 하므로(이를 위하여 방사성착물 분리조(25)에 가열히터를 설치한다), 온도를 낮추어 분리하는 방법보다는 압력을 낮추어 분리하는 방법이 보다 바람직하다.
Meanwhile, heat of vaporization is required to change from supercritical carbon dioxide to gaseous carbon dioxide. Since the temperature of the radioactive
또한, 방사성착물과 분리된 기체 이산화탄소를 회수하여 재사용하는 단계를 더 포함하는 것이 바람직하다. 방사성착물 분리조(25)에서 분리된 기체 이산화탄소를 재사용하기 위해서는 기체 이산화탄소를 회수하여 액체이산화탄소 저장조(21)에 저장하여야 한다. 운전 중의 액체이산화탄소 저장조(21)는 상온에서 50 ~ 60bar의 압력을 유지하므로 방사성착물 분리조(25)에서 가열되어 배출되는 기체 이산화탄소의 압력을 60bar 이상으로 유지시키면서 상온까지 냉각시키면 액화되어 액체이산화탄소 저장조(21)로 회수할 수 있다.
In addition, it is preferable to further include the step of recovering and reusing the gaseous carbon dioxide separated from the radioactive complex. In order to reuse the gaseous carbon dioxide separated from the radioactive
상기 건조단계(S30)에서는 산성용액과 제염수지를 산성도 5에 견딜 수 있는 폴리프로필렌 계열의 부직포 필터로 여과시켜 분리하여 분리된 제염수지를 가열하여 제염수지 중의 잔류수분을 제거하고, 70mmHg 이하의 압력상태에서 100～120℃의 온도로 가열하는 것이 바람직하다.
In the drying step (S30), the acid solution and the decontamination resin are separated by filtration with a polypropylene-based nonwoven filter capable of withstanding acidity 5, and the separated decontamination resin is heated to remove residual moisture in the decontamination resin, and the pressure is 70 mmHg or less. It is preferable to heat to the temperature of 100-120 degreeC in a state.
한편, 본 발명의 방사성폐수지 제염장치는, 산성용액을 저장하기 위한 산성용액 저장조(11)와, 상기 산성용액 저장조(11)에서 이송된 산성용액을 이용하여 폐수지로부터 방사성탄소를 제거하기 위한 산성용액 제염조(13)와, 상기 산성용액 제염조로(13)부터 배출되는 방사성이산화탄소를 흡착하는 방사성이산화탄소 흡착조(15)와, 액체상태의 이산화탄소를 저장하는 액체이산화탄소 저장조(21)와, 초임계이산화탄소 제염조(24)로 공급되는 초임계상태의 이산화탄소에 금속물질 추출보조제를 용해시키기 위한 금속물질 추출보조제 용해조(23)와, 상기 초임계이산화탄소와 금속물질 추출보조제를 이용하여 폐수지로부터 방사성핵종을 추출하기 위한 초임계이산화탄소 제염조(24)와, 상기 초임계이산화탄소 제염조(24)로부터 배출되는 방사성착물과 이산화탄소를 분리하기 위한 방사성착물 분리조(25)와, 상기 초임계이산화탄소 제염조(24)에서 제1차제염된 페수지와 산성용액을 분리시키기 위한 제염수지 여과기(31)와, 상기 제염수지 여과기(31)에서 산성용액과 분리된 제염수지를 건조시키는 제염수지 건조조(41)와, 상기 제염수지 건조조(41)로부터 배출된 물을 저장하는 응축수 저장조(43)와, 상기 제염수지 건조조(41)에서 건조된 제염수지를 자체 처분을 위하여 임시 보관하는 제염수지 보관조(51)와, 상기 산성용액 저장조(11)에서 산성용액이 산성용액 제염조(13)로 유입되도록 연결된 산성용액 이송관(101)과, 상기 산성용액 제염조(13)에서 방사성이산화탄소가 방사성이산화탄소 흡착조(15)로 유입되도록 연결된 방사성이산화탄소 이송관(102)과, 상기 산성용액 제염조(13)에서 제1차제염된 폐수지가 초임계이산화탄소 제염조(24)로 유입되도록 연결된 제1제염수지 이송관(103)과, 상기 액체이산화탄소 저장조(21)에서 액체이산화탄소가 금속물질 추출보조제 용해조(23)로 유입되도록 연결된 제1액체이산화탄소 이송관(201)과, 상기 금속물질 추출보조제 용해조(23)에서 초임계이산화탄소와 금속물질 추출보조제가 초임계이산화탄소 제염조(24)로 유입되도록 연결된 제1초임계이산화탄소 이송관(202)과, 상기 초임계이산화탄소 제염조(24)에서 초임계이산화탄소와 방사성착물이 방사성착물 분리조(25)로 유입되도록 연결된 제2초임계이산화탄소 이송관(203)과, 상기 방사성착물 분리조(25)에서 분리된 기체이산화탄소가 기체이산화탄소 액화기(26)로 유입되도록 연결된 기체이산화탄소 이송관(204)과, 상기 기체이산화탄소 액화기(26)에서 액화된 이산화탄소가 저장조(21)로 유입되도록 연결된 제2액체이산화탄소 이송관(205)과, 상기 초임계이산화탄소 제염조(24)에서 제2차제염된 폐수지가 제염수지 여과기(31)로 유입되도록 연결된 제2제염수지 이송관(206)과, 상기 제염수지 여과기(31)에서 여과된 제염수지가 제염수지 건조조(41)로 유입되도록 연결된 여과 제염수지 이송관(301)과, 상기 제염수지 건조조(41)에서 발생한 수증기가 수증기 응축기(42)로 유입되도록 연결된 수증기 이송관(401)과, 상기 수증기 응축기(42)에서 응축된 물이 응축수 저장조(43)로 유입되도록 연결된 응축수 이송관(402)과, 상기 제염수지 건조조(41)에서 제염수지가 제염수지 보관조(51)로 유입되도록 연결된 건조 제염수지 이송관(404)을 포함한다.
On the other hand, the radioactive waste resin decontamination apparatus of the present invention, for removing the radiocarbon from the waste resin using the acid
또한, 상기의 제염장치에 있어서, 상기 산성용액 저장조(11)에서 산성용액이 산성용액 제염조(13)로 유입되도록 연결된 산성용액 이송관(101)에는 산성용액 이송펌프(12)를 더 구비하며, 상기 산성용액 제염조(13)에는 산성용액 중의 방사성탄소를 방사성이산화탄소로의 전환과 배출을 돕기 위한 산성용액 교반기(14)를 더 구비하며, 상기 산성용액 제염조(13)에서 제1차제염된 폐수지가 초임계이산화탄소 제염조(24)로 유입되도록 연결된 제1제염수지 이송관(103)에는 제1제염수지 이송펌프(16)를 더 구비하며, 상기 액체이산화탄소 저장조(21)에서 액체이산화탄소가 금속물질 추출보조제 용해조(23)로 유입되도록 연결된 액체이산화탄소 이송관(201)에는 액체이산화탄소를 초임계이산화탄소가 되도록 가압하고 가열하는 이산화탄소 가압펌프(22)와 액체이산화탄소 이송관(201) 가열히터(미도시)를 더 구비하며, 상기 금속물질 추출보조제 용해조(23)에서 초임계이산화탄소와 금속물질 추출보조제가 초임계이산화탄소 제염조(24)로 유입되도록 연결된 제1초임계이산화탄소 이송관(202)에는 초임계이산화탄소 상태의 온도를 유지하기 위한 제1초임계이산화탄소 이송관(202) 가열히터(미도시)를 더 구비하며, 상기 초임계이산화탄소 제염조(24)에는 초임계이산화탄소 상태의 온도를 유지하기 위한 초임계이산화탄소 제염조(24) 가열히터(미도시)를 더 구비하며, 상기 초임계이산화탄소 제염조(24)에서 초임계이산화탄소와 방사성착물이 방사성착물 분리조(25)로 유입되도록 연결된 제2초임계이산화탄소 이송관(203)에는 초임계이산화탄소 제염조(24)가 초임계이산화탄소 상태의 압력을 유지하기 위한 역압조절기(미도시)를 더 구비하며, 상기 방사성착물 분리조(25)에는 기체 상태의 이산화탄소의 배출을 돕기 위한 방사성착물 분리조(25) 가열히터(미도시)를 더 구비하며, 상기 방사성착물 분리조(25)에서 분리된 기체이산화탄소가 액체이산화탄소 저장조(21)로 유입되도록 연결된 기체이산화탄소 이송관(204)과 제2액체이산화탄소 이송관(205) 사이에 기체이산화탄소를 액체이산화탄소로 전환하기 위한 기체이산화탄소 액화기(26)를 더 구비하며, 상기 기체이산화탄소 액화기(26)에 저온수를 공급하여 주는 제1저온수 냉각기(27)를 더 구비하며, 상기 제1저온수 냉각기(27)에서 기체이산화탄소 액화기(26)로 저온수가 공급되도록 제1저온수 공급관(207)을 더 구비하며, 상기 기체이산화탄소 액화기(26)에서 제1저온수 냉각기(27)로 저온수가 회수되도록 제1저온수 회수관(208)을 더 구비하며, 상기 초임계이산화탄소 제염조(24)에서 제2차제염된 폐수지가 제염수지 여과기(31)로 유입되도록 연결된 제2제염수지 이송관(206)에는 제2제염수지 이송펌프(28)를 더 구비하며, 상기 제염수지 건조조(41)에는 제염수지의 건조를 향상시키기 위하여 제염수지 건조조(41)의 내부온도를 증가시키는 제염수지 건조조(41) 가열히터(미도시)를 더 구비하며, 상기 제염수지 건조조(41)에서 발생한 수증기가 응축수 저장조(43)로 유입되도록 연결된 탈수 이송관(401)과 응축수 이송관(402) 사이에 수증기를 물로 전환하기 위한 수증기 응축기(42)를 더 구비하며, 상기 수증기를 물로 전환하기 위한 수증기 응축기(42)에 저온수를 공급하여 주는 제2저온수 냉각기(45)를 더 구비하며, 상기 제2저온수 냉각기(45)에서 수증기 응축기(42)로 저온수가 공급되도록 제2저온수 공급관(405)을 더 구비하며, 상기 수증기 응축기(42)에서 제2저온수 냉각기(45)로 저온수가 회수되도록 제2저온수 회수관(406)을 더 구비하며, 응축수 저장조(43)에는 제염수지 건조조(41)의 내부압력을 감소시켜 제염수지의 건조를 향상시키기 위한 진공펌프(44)를 더 구비하며, 상기 응축수 저장조(43)와 상기 진공펌프(44)를 연결하는 진공관(403)을 더 구비하는 것이 바람직하다.
In the decontamination apparatus, the acid
이상에서 실시예를 토대로 본 발명을 설명하였으나, 본 발명은 이에 한정되지 아니하고 본 발명의 기술적 사상의 범위 내에서 다양한 변화와 변경이 가능하다. 따라서 위의 기재 내용에 의하여 본 발명의 범위가 한정되지 아니한다.
While the present invention has been described with reference to the exemplary embodiments, it is to be understood that the invention is not limited to the disclosed exemplary embodiments, but is capable of various changes and modifications within the technical scope of the invention. Therefore, the scope of the present invention is not limited by the above description.
또한, 본 발명의 상세한 설명과 특허청구범위에 기재된 도면부호는 본 발명의 이해를 용이하게 하기 위해서 참고로 부기한 것으로, 본 발명은 도면상의 형태로 한정되지 아니한다.
Further, the detailed description of the present invention and the reference numerals in the claims are provided for ease of understanding of the present invention, and the present invention is not limited to the drawings.
본 발명은 원자력발전소의 증기발생기 취출수 탈염탑으로부터 발생하는 방사성폐수지의 제염방법 및 장치로 널리 사용될 수 있다.
The present invention can be widely used as a method and apparatus for decontaminating radioactive waste resin generated from a steam generator withdrawal desalination tower of a nuclear power plant.
11: 산성용액 저장조 12: 산성용액 이송펌프
13: 산성용액 제염조 14: 산성용액 교반기
15: 방사성이산화탄소 흡착조 16: 제1제염수지 이송펌프
21: 액체이산화탄소 저장조 22: 이산화탄소 가압펌프
23: 금속물질 추출보조제 용해조 24: 초임계이산화탄소 제염조
25: 방사성착물 분리조 26: 기체이산화탄소 액화기
27: 제1저온수 냉각기 28: 제2제염수지 이송펌프
31: 제염수지 여과기 41: 제염수지 건조조
42: 수증기 응축기 43: 응축수 저장조
44: 진공펌프 45: 제2저온수 냉각기
51: 제염수지 보관조 101: 산성용액 이송관
102: 방사성이산화탄소 이송관 103: 제1제염수지 이송관
201: 제1액체이산화탄소 이송관 202: 제1초임계이산화탄소 이송관
203: 제2초임계이산화탄소 이송관 204: 기체이산화탄소 이송관
205: 제2액체이산화탄소 이송관 206: 제2제염수지 이송관
207: 제1저온수 공급관 208: 제1저온수 회수관
401: 탈수 이송관 402: 응축수 이송관
403: 진공관 404: 건조제염수지 이송관
405: 제2저온수 공급관 406: 제2저온수 회수관 11: acid solution reservoir 12: acid solution transfer pump
13: Acid solution decontamination tank 14: Acid solution stirrer
15: radioactive carbon dioxide adsorption tank 16: first decontamination resin transfer pump
21: liquid carbon dioxide storage tank 22: carbon dioxide pressurized pump
23: metal material extraction aid dissolving tank 24: supercritical carbon dioxide decontamination tank
25: radioactive complex separation tank 26: gas carbon dioxide liquefier
27: first low temperature water cooler 28: second decontamination resin transfer pump
31: decontamination resin filter 41: decontamination resin drying tank
42: steam condenser 43: condensate reservoir
44: vacuum pump 45: the second low temperature cooler
51: decontamination resin storage tank 101: acid solution transfer pipe
102: radioactive carbon dioxide transfer tube 103: first decontamination resin transfer tube
201: first liquid carbon dioxide delivery pipe 202: first supercritical carbon dioxide delivery pipe
203: second supercritical carbon dioxide transport pipe 204: gas carbon dioxide transport pipe
205: second liquid carbon dioxide delivery pipe 206: second decontamination resin delivery pipe
207: first low temperature water supply pipe 208: first low temperature water recovery pipe
401: dehydration transport pipe 402: condensate transport pipe
403: vacuum tube 404: desiccant salt transfer pipe
405: second low temperature water supply pipe 406: second low temperature water recovery pipe
Claims (16)
상기 제1차제염단계(S10)에서 제1차제염된 폐수지 중의 방사성핵종과 상기 산성용액에 해리된 방사성핵종을 초임계이산화탄소와 친이산화탄소성 금속물질 추출보조제를 이용하여 방사성착물로 추출하여 제거하는 제2차제염단계(S20)와,
상기 제1차제염단계(S10)와 제2차제염단계(S20)에서 제염된 페수지를 가열 건조시키는 건조단계(S30)를 포함하는 방사성폐수지 제염방법.
A primary decontamination step (S10) of converting the radioactive carbon in ionic form in the radioactive waste resin into a radioactive carbon dioxide using an acidic solution, and removing the radioactive carbon by adsorbing the radioactive carbon dioxide on an adsorbent;
In the first decontamination step (S10), the radionuclide in the first decontaminated waste resin and the radionuclide dissociated in the acidic solution are extracted and removed by using a supercritical carbon dioxide and a protonated carbon dioxide metal material extraction aid. Second decontamination step (S20) and
Radioactive resin decontamination method comprising a drying step (S30) of heating and drying the decontaminated waste resin in the first decontamination step (S10) and the second decontamination step (S20).
상기 산성용액이 황산, 질산 또는 황산과 질산이 혼합된 것임을 특징으로 하는 방사성폐수지 제염방법.
The method of claim 1,
The acid solution is sulfuric acid, nitric acid or a radioactive waste salt decontamination method, characterized in that the mixture of sulfuric acid and nitric acid.
보다 효율적인 방사성이산화탄소의 흡착을 위하여 흡착제를 사용하여 방사성이산화탄소를 흡착제에 결합시켜 흡착시키는 것을 특징으로 하는 방사성폐수지 제염방법.
The method of claim 1,
A radioactive wastewater decontamination method, characterized in that the adsorbent is bonded to the radioactive carbon dioxide using an adsorbent to adsorb the radioactive carbon dioxide more efficiently.
상기 흡착제가 수산화리튬, 수산화칼슘, 수산화바륨, Ascarite, Soda lime 또는 이들 중 2가지 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 방사성폐수지 제염방법.
The method of claim 3,
The method of claim 1, wherein the adsorbent is lithium hydroxide, calcium hydroxide, barium hydroxide, Ascarite, Soda lime or a mixture of two or more thereof.
상기 방사성이산화탄소가 흡착된 흡착제를 처리하기 위하여 방사성이산화탄소 흡착조를 분리한 후 흡착조의 입출구를 밀봉한 후 고건전성 용기에 넣어 방사성폐기물처분장으로 이송하는 것을 특징으로 하는 방사성폐수지 제염방법.
The method according to claim 3 or 4,
Separating the radioactive carbon dioxide adsorption tank to seal the inlet and outlet of the adsorption tank in order to process the adsorbent adsorbed to the radioactive carbon dioxide, and put in a high-tight container to the radioactive waste disposal facility.
상기 제2차제염단계(S20)에서 초임계이산화탄소는 40～60℃의 온도와 120～200bar의 압력 조건에서 사용하는 것을 특징으로 하는 방사성폐수지 제염방법.
The method of claim 1,
Supercritical carbon dioxide in the second decontamination step (S20) is a radioactive waste salt decontamination method, characterized in that used at a temperature of 40 ~ 60 ℃ and pressure conditions of 120 ~ 200bar.
상기 제2차제염단계(S20)에서 금속물질 추출보조제가 유기인계열, 아민계열, 크라운계열 또는 이들 중 2가지 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 방사성폐수지 제염방법.
The method of claim 1,
In the second decontamination step (S20), the metal material extraction aid is organophosphorus series, amine series, crown series or a radioactive waste salt decontamination method, characterized in that a mixture of two or more thereof.
상기 제2차제염단계(S20)에서 추출된 방사성착물과 초임계이산화탄소를 분리하여 분리된 기체이산화탄소는 회수하여 재사용하는 것을 특징으로 하는 방사성폐수지 제염방법.
The method of claim 1,
Radioactive resin decontamination method, characterized in that the gaseous carbon dioxide separated by separating the radioactive complex and supercritical carbon dioxide extracted in the second decontamination step (S20) is recovered.
상기 건조단계(S30)에서 제염된 폐수지를 건조시키기 위하여 100～120℃의 온도와 70mmHg 이하의 압력상태에서 가열하는 것을 특징으로 하는 방사성폐수지 제염방법.
The method of claim 1,
In order to dry the waste resin decontaminated in the drying step (S30), the radioactive waste salt decontamination method, characterized in that the heating at a temperature of 100 ~ 120 ℃ and a pressure of 70mmHg or less.
상기 산성용액 제염조(13)에서 배출되는 방사성이산화탄소를 흡착하는 방사성이산화탄소 흡착조(15),
초임계이산화탄소와 금속물질 추출보조제를 이용하여 폐수지로부터 방사성핵종을 추출하기 위한 초임계이산화탄소 제염조(24)
상기 초임계이산화탄소의 초임계상태 유지를 위하여 상기 초임계이산화탄소 제염조(24)를 가열하기 위한 초임계이산화탄소 제염조 가열히터,
상기 초임계이산화탄소 제염조(24)에 초임계상태로 이산화탄소를 공급하기 위한 이산화탄소 가압펌프(22),
상기 초임계이산화탄소 제염조(24)에 초임계상태로 이산화탄소를 공급하기 위하여 액체이산화탄소 이송관(201)을 가열하기 위한 액체이산화탄소 이송관 가열히터,
상기 초임계이산화탄소의 초임계상태 유지를 위하여 제1초임계이산화탄소 이송관(202)을 가열하기 위한 제1초임계이산화탄소 이송관 가열히터,
상기 초임계이산화탄소 제염조(24)로부터 배출되는 방사성착물과 이산화탄소를 분리하기 위한 방사성착물 분리조(25),
상기 방사성착물 분리조(25)에서 배출되는 기체이산화탄소를 액체이산화탄소로 전환시키기 위한 기체이산화탄소 액화기(26),
상기 기체이산화탄소를 액체이산화탄소로 전환시키기 위한 기체이산화탄소 액화기(26)에 저온수를 공급하기 위한 제1저온수 냉각기(27),
2차에 걸쳐 제염된 폐수지를 건조시키기 위한 제염수지 건조조(41),
상기 초임계이산화탄소 제염조(24)에서 제2차제염된 폐수지와 산성용액을 분리시키기 위하여 상기 초임계이산화탄소 제염조(24)와 상기 제염수지 건조조(41) 사이에 설치되는 제염수지 여과기(31),
상기 제염수지 건조조(41)에서 발생한 수증기를 응축수로 전환하기 위한 수증기 응축기(42),
상기 수증기를 물로 전환하기 위한 수증기 응축기(42)에 저온수를 공급하는 제2저온수 냉각기(45) 및
상기 응축수를 저장하기 위한 응축수 저장조(43)를 포함하는 것을 특징으로 하는 방사성폐수지 제염장치.
Acid solution decontamination tank 13 for removing and converting the radioactive carbon in ionic form contained in the radioactive waste resin into radioactive carbon dioxide as an acid solution,
A radioactive carbon dioxide adsorption tank (15) for adsorbing the radioactive carbon dioxide discharged from the acid solution decontamination tank (13),
Supercritical Carbon Dioxide Decontamination Tank for Extracting Radionuclides from Waste Resin using Supercritical Carbon Dioxide and Metal Extraction Aids (24)
Supercritical carbon dioxide decontamination tank heating heater for heating the supercritical carbon dioxide decontamination tank 24 to maintain the supercritical state of the supercritical carbon dioxide,
A carbon dioxide pressurizing pump 22 for supplying carbon dioxide in a supercritical state to the supercritical carbon dioxide decontamination tank 24,
Liquid carbon dioxide feed tube heating heater for heating the liquid carbon dioxide feed pipe 201 to supply carbon dioxide to the supercritical carbon dioxide decontamination tank 24 in a supercritical state,
A first supercritical carbon dioxide transport tube heating heater for heating the first supercritical carbon dioxide transport pipe 202 to maintain the supercritical carbon dioxide state;
A radioactive complex separating tank 25 for separating carbon dioxide and carbon dioxide discharged from the supercritical carbon dioxide decontamination tank 24,
A gaseous carbon dioxide liquefier 26 for converting gaseous carbon dioxide discharged from the radioactive complex separation tank 25 into liquid carbon dioxide,
A first low temperature water cooler 27 for supplying low temperature water to the gaseous carbon dioxide liquefier 26 for converting the gaseous carbon dioxide into liquid carbon dioxide,
Decontamination resin drying tank 41 for drying the decontamination waste resin over a second,
A decontamination resin filter installed between the supercritical carbon dioxide decontamination tank 24 and the decontamination resin drying tank 41 to separate the secondary salted waste resin and the acid solution from the supercritical carbon dioxide decontamination tank 24 ( 31),
Steam condenser 42 for converting the water vapor generated in the decontamination resin drying tank 41 into condensed water,
A second low temperature water cooler 45 for supplying low temperature water to a steam condenser 42 for converting the water vapor into water;
Radioactive waste resin decontamination apparatus comprising a condensate storage tank 43 for storing the condensate.
상기 산성용액을 저장하고 상기 산성용액 제염조(13)에 보급하기 위한 산성용액 저장조(11)를 더 구비한 것을 특징으로 하는 방사성폐수지 제염장치.
The method of claim 10,
And an acidic solution storage tank (11) for storing the acidic solution and replenishing the acidic solution decontamination tank (13).
상기 산성용액 중의 방사성탄소가 방사성이산화탄소로 전환되어 배출되는 것을 돕기 위하여 산성용액 제염조(13)에 설치되는 산성용액 교반기(14)를 더 구비한 것을 특징으로 하는 방사성폐수지 제염장치.
The method of claim 10,
Radioactive waste decontamination apparatus further comprises an acid solution agitator (14) installed in the acid solution decontamination tank (13) to help the radiocarbon in the acid solution is converted to the radioactive carbon dioxide and discharged.
상기 방사성착물 분리조(25)에서 기체상태의 이산화탄소가 배출되는 것을 돕기 위하여 방사성착물 분리조(25)를 가열하기 위하여 방사성착물 분리조(25)에 설치되는 방사성착물 분리조 가열히터를 더 구비한 것을 특징으로 하는 방사성폐수지 제염장치.
The method of claim 10,
In addition, the radioactive substance separation tank heating heater is further provided in the radioactive substance separation tank 25 in order to heat the radioactive substance separation tank 25 to help the gaseous carbon dioxide is discharged from the radioactive substance separation tank 25. Radioactive waste resin decontamination apparatus, characterized in that.
상기 제염수지의 건조를 향상시키기 위하여 제염수지 건조조(41)의 내부온도를 증가시키기 위하여 상기 제염수지 건조조(41)를 가열하는 제염수지 건조조 가열히터를 더 구비한 것을 특징으로 하는 방사성폐수지 제염장치.
The method of claim 10,
Radioactive wastewater characterized in that it further comprises a decontamination resin drying tank heating heater for heating the decontamination resin drying tank 41 to increase the internal temperature of the decontamination resin drying tank 41 to improve the drying of the decontamination resin. Intelligent decontamination device.
상기 초임계이산화탄소 제염조(24)가 상기 초임계이산화탄소의 초임계상태의 압력을 유지하도록 하기 위하여 상기 초임계이산화탄소 제염조(24)와 방사성착물 분리조(25) 사이의 제2초임계이산화탄소 이송관(203)에 설치되는 초임계이산화탄소 제염조 역압조절기를 더 구비한 것을 특징으로 하는 방사성폐수지 제염장치.
The method of claim 10,
Transfer of the second supercritical carbon dioxide between the supercritical carbon dioxide decontamination tank 24 and the radioactive complex separation tank 25 so that the supercritical carbon dioxide decontamination tank 24 maintains the supercritical pressure of the supercritical carbon dioxide. Radioactive waste resin decontamination apparatus further comprises a supercritical carbon dioxide decontamination tank back pressure regulator installed in the pipe (203).
상기 제염수지의 건조를 향상시키기 위하여 제염수지 건조조(41)의 내부압력을 감소시키기 위하여 상기 응축수 저장조(43)에 연결시켜 설치된 진공펌프(44)를 더 구비한 것을 특징으로 하는 방사성폐수지 제염장치.The method of claim 10,
Radioactive waste resin decontamination further comprising a vacuum pump 44 connected to the condensate storage tank 43 to reduce the internal pressure of the decontamination resin drying tank 41 to improve the drying of the decontamination resin. Device.
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| KR1020120055218A KR101172247B1 (en) | 2012-05-24 | 2012-05-24 | Decontamination method and apparatus of radwaste resin |
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