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KR100707891B1 - 탄소 나노튜브의 형성 방법 및 상기 방법으로 형성된 탄소나노튜브를 포함하는 전계방출 표시소자 및 그 제조 방법 - Google Patents

탄소 나노튜브의 형성 방법 및 상기 방법으로 형성된 탄소나노튜브를 포함하는 전계방출 표시소자 및 그 제조 방법 Download PDF

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KR100707891B1
KR100707891B1 KR1020040096820A KR20040096820A KR100707891B1 KR 100707891 B1 KR100707891 B1 KR 100707891B1 KR 1020040096820 A KR1020040096820 A KR 1020040096820A KR 20040096820 A KR20040096820 A KR 20040096820A KR 100707891 B1 KR100707891 B1 KR 100707891B1
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KR
South Korea
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forming
substrate
carbon nanotubes
catalyst metal
insulating film
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KR1020040096820A
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진 장
박규창
임성훈
Original Assignee
진 장
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Abstract

본 발명은, 기판 위에 촉매 금속을 형성하는 단계, 상기 촉매 금속 위에 절연막을 형성하는 단계 및 상기 절연막 위에 탄소 나노튜브를 형성하는 단계를 포함하는 탄소 나노튜브의 형성 방법 및 상기 방법으로 형성된 탄소 나노튜브를 포함하는 전계방출 표시소자 및 그 제조 방법을 제공한다.
탄소 나노튜브, 전계방출 표시소자, 촉매 금속, 확산, 전자방출부

Description

탄소 나노튜브의 형성 방법 및 상기 방법으로 형성된 탄소 나노튜브를 포함하는 전계방출 표시소자 및 그 제조 방법{Method for forming carbon nano tube and field emission display comprising the carbon nano tube and method for manufacturing the same}
도 1 내지 도 7은 본 발명의 일실시예에 따른 탄소 나노튜브의 형성 방법을 순차적으로 보여주는 단면도이고,
도 8은 어닐링 공정 후에 상기 각 적층막에 대한 원자 방출 분석(Atomic Emission Spectroscopy) 결과를 보여주는 그래프이고,
도 9는 질화규소막의 두께를 각각 10㎚(a), 30㎚(b), 70㎚(c), 100㎚(d) 및 150㎚(e)로 변화시킴에 따른 탄소 나노튜브의 생성 밀도의 변화를 보여주는 사진이고,
도 10은 상기 도 9의 (a) 내지 (e)에서 형성된 탄소 나노튜브의 단위 면적당 전계방출 특성을 보여주는 그래프이고,
도 11은 본 발명의 일실시예에 따른 전계방출 표시소자의 부분 분해사시도이고,
도 12는 도 11의 조립 상태를 나타내는 부분 단면도이고,
도 13 내지 도 18은 본 발명의 일실시예에 따른 전계방출 표시소자의 제조 방법을 순차적으로 보여주는 단면도이고,
도 19는 본 발명의 다른 일실시예에 따른 전계방출 표시소자의 제조 방법의 일단계를 보여주는 단면도이고,
도 20은 본 발명에 따라 형성된 탄소 나노튜브을 보여주는 사진이다.
*도면의 주요부분에 대한 부호의 설명
110: 제1 기판 120: 확산 방지층
125: 캐소드 전극 130: 촉매 금속층
140: 질화규소막 150: 산화막
160: 게이트 전극 170: 전자 방출부
210: 제2 기판 230: 애노드 전극
250: 블랙 매트릭스 270: 형광체
본 발명은 탄소 나노튜브의 형성 방법 및 상기 방법으로 형성된 탄소 나노튜브를 포함하는 전계방출 표시소자 및 그 제조 방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 탄소 나노튜브의 생성 밀도를 제어할 수 있는 탄소 나노튜브의 형성 방법 및 상기 방법으로 형성된 탄소 나노튜브를 포함하는 전계방출 표시소자 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
탄소 나노튜브(Carbon Nano Tube, CNT)는 탄소로 이루어진 탄소동소체 (carbon allotrope)로서, 하나의 탄소원자가 다른 탄소원자와 육각형 벌집무늬로 결합되어 튜브형태를 이루고 있는 물질이다. 이러한 탄소 나노튜브는 우수한 기계적 특성, 전기적 선택성 및 뛰어난 전계방출 특성 등으로 인하여 다양한 전기 전자 분야에서 응용되고 있다.
그 중에서, 차세대 평판 표시 장치(Flat Panel Display) 중 하나인 전계방출 표시소자(Field Emission Display, FED)에 탄소 나노튜브를 응용하는 연구가 진행되고 있다.
전계방출 표시소자(FED)는 외부 게이트 전극에서 원뿔형의 전자방출부에 대하여 수백 볼트의 양(positive) 전압을 가하는 경우 강한 전기장의 영향을 받은 상기 전자방출부에서 전자가 방출하게 되고, 여기서 방출된 전자가 형광체가 코팅된 애노드 전극에 충돌하게 되어 표시 장치의 역할을 수행하는 장치이다.
이러한 전계방출 표시소자에서 상기 전자방출부로서, 기존에는 실리콘 팁(silicon tip) 또는 몰리브덴(Mo) 등의 금속 팁(metal tip)이 주로 이용되었다. 그러나, 이 경우 동작전압이 매우 높고 고전류 방출에 의한 팁의 열화로 인하여 누설 전류가 크고 소자 신뢰성 및 성능이 저하되는 문제점이 있다.
이러한 문제점을 개선하기 위해 탄소 나노튜브를 전자방출부로 이용한 전계방출 표시소자가 제안되었다.
그러나, 탄소 나노튜브는 생성 밀도를 효율적으로 제어하기 곤란하기 때문에 제조 수율이 낮고 대면적으로 제조할 수 없는 한계가 있다.
따라서, 본 발명은 상기 문제점을 해결하기 위한 것으로써, 탄소 나노튜브의 생성 밀도를 제어하여 균일성을 향상시키고 제조 수율을 높일 수 있는 탄소 나노튜브의 형성 방법 및 상기 탄소 나노튜브를 이용한 전계방출 표시소자 및 그 제조 방법을 제공한다.
본 발명에 따른 탄소 나노튜브의 형성 방법은 기판 위에 촉매 금속을 형성하는 단계, 상기 촉매 금속 위에 절연막을 형성하는 단계 및 상기 절연막 위에 탄소 나노튜브를 형성하는 단계를 포함한다.
또한, 상기 탄소 나노튜브의 형성 방법에서, 상기 절연막은 질화규소(SiNx), 질산화규소(SiON) 및 비정질 탄소(amorphous carbon)에서 선택된 적어도 어느 하나로 형성한다.
또한, 상기 탄소 나노튜브의 형성 방법에서, 상기 절연막은 10 내지 150㎚의 두께로 형성한다.
또한, 상기 탄소 나노튜브의 형성 방법에서, 상기 탄소 나노튜브를 형성하는 단계는 상기 기판을 어닐링하는 단계 및 적어도 하나의 탄화수소 기체를 공급하며 플라즈마 화학기상증착을 수행하는 단계를 포함한다.
또한, 본 발명에 따른 전계방출 표시소자는 제1 기판, 상기 제1 기판 위에 형성되어 있는 캐소드층, 상기 캐소드층 위에 형성되어 있는 촉매 금속층, 상기 캐소드층 및 촉매 금속층 위에 형성되어 있는 절연막, 상기 절연막의 소정 영역에 형성되어 있으며 탄소 나노튜브로 이루어진 전자 방출부, 및 상기 절연막 위에 형성 되어 있는 게이트 전극, 상기 제1 기판과 대향하는 제2 기판 상부에 형성되어 있는 애노드 전극 및 형광체를 포함한다.
또한, 본 발명에 따른 전계방출 표시소자의 제조 방법은, 제1 기판 위에 캐소드층을 형성하는 단계, 상기 캐소드층 위의 소정 영역에 촉매 금속을 형성하는 단계, 상기 촉매 금속을 포함한 제1 기판 전면에 절연막을 형성하는 단계, 상기 절연막 위에 게이트 전극을 형성하는 단계, 및 상기 절연막 위에 탄소 나노튜브를 형성하는 단계, 및 상기 제1 기판과 대향하는 제2 기판에 애노드 전극 및 형광체를 형성하는 단계를 포함한다.
이하, 첨부한 도면을 참조하여 본 발명의 일실시예에 대하여 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.
도면에서 여러 층 및 영역을 명확하게 표현하기 위하여 두께를 확대하여 나타내었다. 명세서 전체를 통하여 유사한 부분에 대해서는 동일한 도면 부호를 붙였다. 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "위에" 있다고 할 때, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우 뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 어떤 부분이 다른 부분 "바로 위에" 있다고 할 때에는 중간에 다른 부분이 없는 것을 뜻한다.
먼저, 본 발명의 일실시예에 따른 탄소 나노튜브의 형성 방법에 대하여 도 1 내지 도 7을 참조하여 상세히 설명한다.
먼저, 도 1에서 보는 바와 같이, 유리, 석영, 규소 또는 알루미나(Al2O3)로 이루어진 기판(110) 위에 확산 방지층(120)으로서 티타늄(Ti) 또는 티타늄(Ti)에 텅스텐(W) 등을 혼합한 티타늄 합금(Ti-alloy)을 형성한다. 상기 확산 방지층(120)은 약 5 내지 20㎚의 두께로 형성한다. 상기 확산 방지층(120)은 이후에 형성되는 촉매 금속이 기판(110) 측으로 확산하는 것을 방지하는 역할을 하며, 경우에 따라서는 생략할 수도 있다.
그 다음, 리프트 오프(lift-off) 방법을 이용하여, 상기 확산 방지층(120) 위에 촉매 금속층(130)을 형성한다.
리프트 오프 방법은 다음과 같은 방법으로 수행된다.
먼저, 도 2에서 보는 바와 같이, 상기 확산 방지층(120) 위에 포토레지스트를 도포한 후 패터닝하여 포토레지스터 패턴(50a)을 형성한다.
그 다음, 도 3에서 보는 바와 같이, 상기 포토레지스트 패턴(50a)을 포함한 기판 전면에 촉매 금속층(130)을 형성한다. 상기 촉매 금속층(130)은 니켈(Ni), 철(Fe) 또는 코발트(Co)와 같은 단일 금속, 또는 코발트(Co)-니켈(Ni), 코발트(Co)-철(Fe), 니켈(Ni)-철(Fe) 또는 코발트(Co)-니켈(Ni)-철(Fe)과 같은 합금(alloy)으로 이루어진다. 상기 촉매 금속층(130)은 열증착(thermal evaporation)법, 스퍼터링(sputtering)법 또는 전자선증착(electron beam evaporation)법을 이용하여 기판 상에 수 Å 내지 수십 Å, 바람직하게는 3 내지 30Å의 두께로 형성한다.
그 다음, 상기 포토레지스트 패턴(50a)을 제거함으로써, 도 4에서 보는 바와 같이, 소정 간격으로 분리되어 있는 촉매 금속층(130)이 형성된다.
본 실시예에서는 상기 촉매 금속층(130)을 형성하는 방법으로 포토레지스트를 형성한 후 촉매 금속층을 형성하는 리프트 오프(lift-off) 방법을 이용하였지만, 기판(110) 전면에 촉매 금속층(130)을 형성한 후 포토레지스트를 도포하고 노광하는 리소그래피(lithography) 방법을 이용할 수도 있다.
이어서, 도 5에서 보는 바와 같이, 상기 촉매 금속층(130)을 포함한 기판(110) 전면에 질화규소(SiNx)막(140)을 형성한다. 또는 상기 질화규소(SiNx)막 대신에, 질산화규소(SiON) 또는 비정질 탄소(amorphous carbon)로 이루어진 절연막을 형성할 수도 있다. 질화규소(SiNx), 질산화규소(SiON) 또는 비정질 탄소로 이루어진 절연막은 가열에 의해 막 중에 마이크로 결함(micro-defect)이 생성되는 공통점이 있다. 상기 질화규소막(140)은 약 10 내지 150㎚의 두께로 형성한다.
그 다음, 상기 기판(110)을 플라즈마 반응로(plasma furnace)에서 어닐링(annealing)한다. 상기 어닐링은 약 300 내지 800℃의 온도에서 약 100 내지 300분 동안 수행한다.
상기 어닐링에 의해 상기 질화규소막(140) 내부에는 마이크로 결함(micro-defect) 또는 결정 네트워크가 형성된다. 따라서, 도 6에서 보는 바와 같이, 상기 촉매 금속층(130)을 이루는 촉매 금속 입자(130a)가 질화규소막(140) 내부의 마이크로 결함 또는 결정 네트워크를 매개체로 하여 질화규소막(140)의 하부에서 상부로 확산(diffusion)된다. 이로써, 일정 시간이 경과한 후, 촉매 금속 입자(130a)는 질화규소막(140) 표면에서 탄소 나노튜브의 성장이 가능할 수준의 그레인(grain)으 로 성장한다.
도 8은 상기 어닐링 공정 후에 상기 각 적층막에 대한 원자 방출 분석(Atomic Emission Spectroscopy) 결과를 보여주는 그래프이다. 도 8에서 가로축은 기판(110), 확산 방지층(120), 촉매 금속층(130) 및 질화규소막(SiNx)(140)의 적층 두께를 표시하는 것('0'은 질화규소막(140)의 표면을 나타냄)이고, 세로축은 각 적층막에 함유된 원자의 함량을 백분율로 나타낸 값이다.
도 8에서 보는 바와 같이, 질화규소막(140) 내부에는 확산에 의해 이동하는 소정량의 니켈(Ni)이 포함된 것을 알 수 있으며, 특히 질화규소막(140)의 표면(두께 '0'의 영역)에는 약 5.6%의 니켈이 존재하는 것이 확인되었다. 이는, 전술한 바와 같이, 촉매 금속 입자(130a)가 질화규소막(140)을 통하여 확산되어 이동하였음을 보여주는 것이다.
그 다음, 상기 어닐링 공정이 완료된 상기 기판(110)에 플라즈마 화학기상증착(Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition, PECVD) 방법으로 탄소 나노튜브(CNT)를 형성한다.
상기 탄소 나노튜브(CNT)는 약 150 내지 800℃의 내부 온도 및 2 Torr의 내부 압력의 플라즈마 분위기에서, 메탄(CH4), 에틸렌(C2H2), 프로필렌(C 2H6) 또는 프로판(C3H8)과 같은 탄화수소류 기체, 및 암모니아(NH3) 또는 수소화물 기체와 같은 질소 및/또는 수소 함유의 기체를 함께 공급하며 형성한다. 본 실시예에서는 상부 전극을 0V, 하부 전극을 -600V로 고정하고, 투과제어전극의 전압을 +300V로 하고, 에틸렌(C2H2) 30sccm 및 암모니아(NH3) 70sccm을 동시에 공급하였다.
플라즈마 화학기상증착(PECVD) 장치의 반응로(furnace) 내로 공급된 메탄(CH4), 에틸렌(C2H2), 프로필렌(C2H6) 또는 프로판(C 3H8)과 같은 탄화수소 기체는 기체 상태에서 탄소 유닛(units)(C=C 또는 C)과 자유 수소(H)로 열분해(pyrolysis)된다. 이어서, 상기 분해된 탄소 유닛들은 촉매 금속 입자(130a)의 표면에 흡착되고, 시간이 경과함에 따라 촉매 금속 입자(130a)의 내부로 확산되어 용해된다. 지속적으로 상기 탄소 유닛들이 공급되면, 촉매 금속 입자(130a)의 촉매 작용에 의해 탄소 나노튜브(170)는 일방향으로 길게 성장한다. 촉매 금속 입자(130a)의 형태가 둥글거나 뭉툭한 경우에는 탄소 나노튜브(170)의 말단 또한 원형(round) 또는 뭉툭(blunt)한 형태로 형성된다. 또한, 도면에는 도시하지 않았으나, 나노 크기의 촉매 금속 입자(130a)의 말단이 뾰족한 경우에는 탄소 나노튜브의 말단 또한 뾰족하게 형성된다.
이로써, 도 7에서 보는 바와 같이, 촉매 금속 입자(130a)가 존재하는 위치에 소정 길이를 가진 복수의 탄소 나노튜브(170)가 형성된다. 또한, 도 20은 상기와 같이 형성된 탄소 나노튜브의 실물을 보여주는 사진이다.
상기와 같이, 본 발명에서는 질화규소막(140)과 같은 절연막을 통하여 촉매 금속을 확산시키는 방법에 의하여 탄소 나노튜브를 성장시킨다.
이 경우, 상기 질화규소막(140)과 같은 절연막의 두께를 조절함으로써, 탄소 나노튜브(CNT)의 밀도를 제어할 수 있다.
이것을 확인하기 위하여, 상기 질화규소막(140)의 두께를 각각 10㎚(a), 30㎚(b), 70㎚(c), 100㎚(d) 및 150㎚(e)으로 변화시키면서, 탄소 나노튜브(170)의 생성 밀도를 확인하였다. 그 결과, 상기 (a) 내지 (e)에 대하여 각각 ~109/㎠, ~108/㎠, ~106/㎠, ~105/㎠ 및 ~103/㎠ 밀도의 탄소 나노튜브(170)가 형성되는 것으로 확인되었다. 도 9는 질화규소막(140)의 두께를 상기 (a) 내지 (e)로 변화시키는 각각의 경우에 대하여 탄소 나노튜브(170)의 생성 밀도를 보여주는 사진이다.
상기 결과로부터, 질화규소막(140)의 두께가 증가함에 따라 탄소 나노튜브(170)의 개수가 감소되며, 특히 150㎚의 두께로 형성한 경우(e)에는 생성 개수가 현저하게 감소되었음을 확인할 수 있다.
또한, 상기에서 형성된 탄소 나노튜브의 밀도와 전계방출 특성과의 상관 관계를 알아보기 위하여, 상기 (a) 내지 (e)에서 형성된 탄소 나노튜브를 이용하여 단위면적당 방출되는 전류밀도를 측정하였다. 도 10은 상기 도 9의 (a) 내지 (e)와 같이 형성된 탄소 나노튜브의 단위면적당 전계방출 특성을 보여주는 그래프이다. 여기서, 가로축은 외부에서 가해준 전계(V/㎛)를 나타내고 세로축은 단위면적당 방출하는 전류밀도(㎃/㎠)를 나타낸다.
도 10에서 보는 바와 같이, 동일한 전계를 가해준 경우, 질화막 두께가 70㎚인 경우(c)가 가장 우수한 전계방출 특성을 나타냈으며, 질화막 두께가 150㎚인 경우(e)가 가장 불량한 전계방출 특성을 나타냈음을 알 수 있다. 이는 탄소 나노튜브(170)의 밀도와 전계방출 특성은 선형적으로 비례하지 않으며, 최적의 전계방출 특 성을 나타내는 최적의 밀도가 존재한다는 것을 의미한다.
이는, 탄소 나노튜브의 생성 밀도가 지나치게 낮은 경우에는 전자방출에 기여하는 탄소 나노튜브의 개수가 감소하여 전류 밀도의 세기가 감소하는 한편, 탄소 나노튜브의 생성 밀도가 지나치게 높은 경우에는 이웃하는 탄소 나노튜브의 전계 간섭에 의한 스크린 효과(screen effect)로 인하여 전자 방출이 감소하기 때문이다.
따라서, 최적의 전계방출 특성을 얻기 위해서는 전자방출원인 탄소 나노튜브의 밀도를 적절히 제어하는 것이 중요하다.
본 발명에서는 탄소 나노튜브의 밀도를 제어하기 위한 수단으로, 촉매 금속층 상부에 질화규소(SiNx)와 같은 절연막을 포함한다. 상기 절연막의 두께를 소정 범위로 조절함으로써 절연막 상부로 확산 이동하는 촉매 금속의 밀도를 조절할 수 있으며, 이에 따라 촉매 금속으로부터 형성되는 탄소 나노튜브의 밀도를 제어할 수 있다.
이하에서는, 상기 방법으로 형성된 탄소 나노튜브를 포함하는 전계방출 표시소자(FED) 및 그 제조 방법에 대하여 도면을 참조하여 상세히 설명한다.
도 11은 본 발명의 일실시예에 따른 전계방출 표시소자의 부분 분해사시도이고, 도 12는 도 11의 조립 상태를 나타내는 부분 단면도이다.
본 발명의 일실시예에 따른 전자 방출 표시 소자는, 소정의 크기를 가지는 제1 기판(110), 상기 제1 기판(110)과 대향하는 제2 기판(210), 및 상기 제1 기판(110)과 상기 제2 기판(210) 사이에 진공 상태로 유지되는 내부 공간부가 형성되어 있다. 상기 기판들(110, 210) 중 제1 기판(110)에는 전자 방출을 위한 전자 방출부(170)가 포함되어 있으며, 제2 기판(210)에는 전자에 의해 가시광을 방출하는 형광체(270)가 포함되어 있다.
상기 제1 기판(110) 위에는 소정의 패턴, 예컨대 스트라이프(stripe)형의 복수의 캐소드 전극(125)이 소정 간격으로 제1 기판(110)의 일방향을 따라 형성되어 있고, 상기 캐소드 전극(125) 위에는 티타늄(Ti) 또는 티타늄 합금(Ti-alloy)으로 이루어진 확산 방지층(도시하지 않음)이 형성되어 있다. 상기 확산 방지층은 이후에 형성되는 촉매 금속이 기판(110) 측으로 확산하는 것을 방지하는 역할을 하며, 경우에 따라서는 생략할 수도 있다.
상기 확산 방지층 위에는 상기 캐소드 전극(125)에 대응하는 위치에 촉매 금속층(130)이 소정 간격으로 패턴화되어 있다. 상기 촉매 금속층(130)은 니켈(Ni), 철(Fe) 또는 코발트(Co)와 같은 단일 금속, 또는 코발트(Co)-니켈(Ni), 코발트(Co)-철(Fe), 니켈(Ni)-철(Fe) 또는 코발트(Co)-니켈(Ni)-철(Fe)과 같은 합금(alloy)으로 이루어진다.
상기 촉매 금속층(130)을 포함하는 전면에는 질화규소(SiNx)막(140)이 형성되어 있다. 또는 상기 질화규소(SiNx)막 대신에, 질산화규소(SiON) 또는 비정질 탄소(amorphous carbon)로 이루어진 절연막이 형성될 수도 있다. 상기 질화규소(SiNx), 질산화규소(SiON) 또는 비정질 탄소로 이루어진 절연막은 가열에 의해 막 내부에 마이크로 결함(micro-defect)를 생성하는 공통점이 있다. 상기 질화규소막(140)은 약 10 내지 150㎚의 두께로 형성되어 있다.
상기 질화규소막(140) 위에는 절연을 위한 산화막(150)이 형성되어 있으며, 상기 산화막(150) 위에는 상기 캐소드 전극(125)과 직교하는 방향으로 복수의 게이트 전극(160)이 형성되어 있다.
상기 캐소드 전극(125)과 게이트 전극(160)의 교차 영역을 화소 영역으로 정의하는 경우, 상기 산화막(150) 및 게이트 전극(160)에는 각 화소 영역마다 적어도 하나의 홀(50)이 형성되어 있다. 상기 홀(50)을 통하여 전자 방출부(170)가 노출되어 있다. 상기 전자 방출부(170)는 탄소 나노튜브로 형성되어 있다.
상기 전자 방출부(170)에서는, 캐소드 전극(125)과 게이트 전극(160)에 소정의 구동 전압을 인가하는 경우, 두 전극간 전압 차에 의하여 전자방출부(170) 주위에 전계가 형성되어 이로부터 전자가 방출된다.
다음으로, 상기 제1 기판(110)에 대향하는 제2 기판(210)에는 애노드 전극(230), 상기 애노드 전극(230) 위에 소정 간격으로 분리되어 있는 블랙 매트릭스(250) 및 상기 블랙 매트릭스(250) 사이에 화소 영역과 대응하는 위치에 형광층(270)이 형성되어 있다. 또는, 도면에는 도시되지 않았지만, 상기 제2 기판(210)에 블랙 매트릭스(250) 및 형광층(270)이 형성되어 있고, 상기 블랙 매트릭스(250) 및 형광층(270) 위에 알루미늄(Al) 등의 불투명 금속층으로 이루어진 애노드 전극이 형성될 수도 있다. 이 경우, 불투명 금속으로 이루어진 애노드 전극은 외부로부터 전자빔 가속에 필요한 전압을 인가받으며, 메탈 백(metal back) 효과에 의해 화면의 휘도를 높이는 역할을 한다.
상기 제1 기판(110) 및 제2 기판(210) 사이에는 상기 기판들(110, 210)의 간 격을 유지하기 위한 스페이서(22)가 형성되어 있으며, 상기 내부공간부는 진공상태로 유지됨으로써 전자 방출 표시 소자를 구성한다.
이하에서는, 본 발명의 일실시예에 따른 전계방출 표시소자의 제조 방법에 대하여 살펴본다.
먼저, 도 13 내지 도 17을 참조하여, 상기 제1 기판(110)의 제조 방법에 대하여 상세히 설명한다.
유리, 석영, 규소 또는 알루미나(Al2O3)로 이루어진 기판(110) 위에 크롬(Cr), 티타늄(Ti) 또는 텅스텐(W)으로 이루어진 금속층을 스퍼터링(sputtering) 방법으로 형성한다. 그 다음, 포토리소그래피 공정으로 상기 금속층을 패터닝한다. 이로써, 도 13에서 보는 바와 같이, 어느 일방향으로 연장되는 스트라이트(stripe) 형 캐소드 전극(125)을 형성한다.
그 다음, 상기 캐소드 전극(125) 위에 확산 방지층(도시하지 않음)으로서 티타늄(Ti) 또는 티타늄(Ti)에 텅스텐(W) 등을 혼합한 티타늄 합금(Ti-alloy)을 형성한다. 상기 확산 방지층(도시하지 않음)은 약 5 내지 20㎚의 두께로 형성한다. 상기 확산 방지층(도시하지 않음)은 이후에 형성되는 촉매 금속이 기판(110) 측으로 확산하는 것을 방지하는 역할을 하며, 경우에 따라서는 생략할 수도 있다.
그 다음, 상기 확산 방지층 위에 리프트 오프(lift-off) 방법을 이용하여 촉매 금속층을 형성한다.
리프트 오프(lift-off) 방법은 다음과 같다.
먼저, 상기 캐소드 전극(125) 및 확산 방지막(도시하지 않음) 위에 포토레지스트를 도포하고 패터닝하여 포토레지스트 패턴(도시하지 않음)을 형성한다. 상기 포토레지스트 패턴은 상기 캐소드 전극(125)이 형성되어 있는 영역이 노출되도록 형성한다. 그 다음, 상기 포토레지스트 패턴을 포함한 기판 전면에 촉매 금속층(130)을 형성한다. 상기 촉매 금속층(130)은 니켈(Ni), 철(Fe) 또는 코발트(Co)와 같은 단일 금속, 또는 코발트(Co)-니켈(Ni), 코발트(Co)-철(Fe), 니켈(Ni)-철(Fe) 또는 코발트(Co)-니켈(Ni)-철(Fe)과 같은 합금(alloy)으로 이루어진다. 상기 촉매 금속층(130)은 열증착(thermal evaporation)법, 스퍼터링(sputtering)법 또는 전자선증착(electron beam evaporation)법을 이용하여 기판 상에 수 Å 내지 수십 Å, 바람직하게는 3 내지 30Å의 두께로 형성한다. 그 다음, 상기 포토레지스트 패턴을 제거한다.
이로써, 도 14에서 보는 바와 같이, 소정 간격으로 분리되어 있는 촉매 금속층(130)이 형성된다.
본 실시예에서는 상기 촉매 금속층(130)을 형성하는 방법으로 포토레지스트를 형성한 후 촉매 금속층을 형성하는 리프트 오프(lift-off) 방법을 이용하였지만, 기판(110) 전면에 촉매 금속층(130)을 형성한 후 포토레지스트를 도포하고 노광하는 리소그래피(lithography) 방법을 이용할 수도 있다.
이어서, 도 15에서 보는 바와 같이, 상기 촉매 금속층(130)을 포함한 기판(110) 전면에 질화규소(SiNx)막(140)을 형성한다. 또는 상기 질화규소(SiNx)막 대신에, 질산화규소(SiON) 또는 비정질 탄소(amorphous carbon)으로 이루어진 절연막 을 형성할 수도 있다. 질화규소, 질산화규소 또는 비정질 탄소로 이루어진 절연막은 가열에 의해 막 내부에 마이크로 결함(micro-defect)을 생성하는 공통점이 있다. 상기 질화규소막(140)은 약 10 내지 150㎚의 두께로 형성한다.
그 다음, 상기 질화규소막(140) 위에 산화규소막(SiO2) 등의 산화막을 화학기상증착(CVD) 방법을 이용하여 1 내지 10㎛의 두께로 형성한 후, 상기 산화막(150) 위에 크롬(Cr) 또는 몰리브덴(Mo) 등으로 이루어진 금속층(160)을 스퍼터링 방법을 이용하여 형성한다.
이어서, 상기 금속층 및 산화막 내부에 적어도 하나 이상의 홀(50)이 형성되도록 리소그래피 공정을 이용하여 패터닝한다. 상기 홀(50)은 상기 패터닝된 촉매 금속층(130)과 상응하는 위치에 형성한다.
이로써, 도 16에서 보는 바와 같이, 촉매 금속층(130) 상부에 복수의 홀(50)이 형성되어 있는 산화막(150) 및 게이트 전극(160)이 형성된다.
또는, 도 19에서 보는 바와 같이, 상기 질화규소막(140)을 약 1 내지 10㎛ 정도로 두껍게 형성한 후, 상기 질화규소막(140) 위에 약 100 내지 300㎚ 두께의 산화막(150) 및 게이트 전극(160)을 순차적으로 형성한다. 그 다음, 리소그래피 공정을 이용하여 게이트 전극(160) 및 산화막(150)에 홀(50)을 형성한 후, 촉매 금속의 그레인 생성 밀도를 제어하기 위한 질화규소막(140)을 약 30 내지 150㎚의 두께(a)만 남기고 식각한다.
상기 방법 중 어느 것을 이용하여도, 촉매 금속층(130) 상부에는 약 30 내지 150㎚ 두께의 질화규소막(140)만이 형성되어 있다.
그 다음, 상기 도 16 또는 도 18에 도시된 기판(110)을 플라즈마 반응로(plasma furnace)에서 어닐링(annealing)한다. 상기 어닐링은 약 300 내지 800℃의 온도에서 약 100 내지 300분 동안 수행한다.
상기 어닐링에 의해 상기 질화규소막(140) 내부에는 마이크로 결함(micro-defect) 또는 결정 네트워크가 형성된다. 따라서, 도 17에서 보는 바와 같이, 상기 촉매 금속층(130)을 이루는 촉매 금속 입자(130a)는 이러한 마이크로 결함 또는 결정 네트워크를 매개체로 하여 질화규소막(140)의 하부에서 상부로 확산(diffusion)된다. 이로써, 일정 시간이 경과한 후, 촉매 금속 입자(130a)는 질화규소막(140) 표면에서 탄소 나노튜브의 성장이 가능할 수준의 그레인(grain)으로 성장한다.
그 다음, 상기 어닐링 공정이 완료된 상기 기판(110)에 플라즈마 화학기상증착(Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition, PECVD) 방법으로 탄소 나노튜브(CNT)를 형성한다.
상기 탄소 나노튜브(CNT)는 약 150 내지 800℃의 내부 온도 및 2 Torr의 내부 압력의 플라즈마 분위기에서, 메탄(CH4), 에틸렌(C2H2), 프로필렌(C 2H6) 또는 프로판(C3H8)과 같은 탄화수소류 기체, 및 암모니아(NH3) 또는 수소화물 기체와 같은 질소 및/또는 수소 함유의 기체를 함께 공급하며 형성한다. 본 실시예에서는 상부 전극을 0V, 하부 전극을 -600V로 고정하고 투과제어전극의 전압을 +300V로 하고, 에틸렌(C2H2) 30sccm 및 암모니아(NH3) 70sccm로 공급하였다.
플라즈마 화학기상증착(PECVD) 장치의 반응로 내로 공급된 메탄(CH4), 에틸렌(C2H2), 프로필렌(C2H6) 또는 프로판(C3H8 )과 같은 탄화수소 기체는 기체 상태에서 탄소 유닛(units)(C=C 또는 C)과 자유 수소(H)로 열분해(pyrolysis)되고, 상기 분해된 탄소 유닛들이 촉매 금속 입자(130a)의 표면에 흡착된 후 내부로 확산되어 용해된다. 지속적으로 탄소 유닛들이 공급되면 촉매 금속 입자(130a)의 촉매 작용에 의해 탄소 나노튜브(170)가 일방향으로 길게 성장한다. 이 경우, 촉매 금속 입자(130a)의 형태가 둥글거나 뭉툭한 경우에는 탄소 나노튜브(170)의 말단 또한 원형(round) 또는 뭉툭(blunt)한 형태로 형성된다. 또는, 도면에는 도시하지 않았으나, 나노 크기의 촉매 금속 입자(130a)의 말단이 뾰족한 경우에는 탄소 나노튜브의 말단 또한 뾰족하게 형성된다.
이로써, 도 18에서 보는 바와 같이, 촉매 금속(130a)이 존재하는 위치에 탄소 나노튜브로 이루어지는 전자방출부(170)가 형성된다. 상기 전자방출부(170)의 최상부에는 촉매 금속 입자(130a)가 있으며, 상기 촉매 금속 입자(130a)는 이후 공정에서 그대로 남아있거나 별도의 공정으로 제거할 수도 있다.
상기 탄소 나노튜브는 상기 질화규소막(140)의 두께에 따라 생성 밀도를 제어할 수 있으며, 예컨대 상기 질화규소막(140)이 10㎚, 30㎚, 70㎚, 100㎚ 및 150㎚의 두께로 형성되는 경우, 각각 ~109/㎠, ~108/㎠, ~106/㎠, 105 /㎠ 및 103/㎠의 밀도를 가지는 탄소 나노튜브가 형성된다.
이 경우, 상술한 스크린 효과 및 전자방출에 기여하는 탄소 나노튜브의 개수 등을 고려할 때, 최적의 전자방출 효과를 나타내기 위해서는 상기 질화규소막(140)을 약 70㎚의 두께로 형성하는 것이 가장 바람직하다.
그 다음, 상기 제1 기판(110)에 대향하는 제2 기판(210)의 제조 방법에 대하여 살펴본다.
투명 유리 등으로 이루어진 제2 기판(210) 위에 ITO 등의 투명 전극을 애노드 전극(230)으로서 형성한다. 이어서, 애노드 전극(230) 위에 블랙 매트릭스를 형성한 후 패터닝하여, 소정 간격으로 분리되어 있는 블랙 매트릭스(250)를 형성한다. 그 다음, 상기 블랙 매트릭스(250) 사이에 적색(R), 녹색(G) 및 청색(B)의 발광을 일으키는 형광체(270)를 형성한다.
그 다음, 상기 제1 기판(110)의 게이트 전극(160) 위에 약 100 내지 700㎛ 정도의 길이를 가지는 스페이서(22)를 형성한 후, 상기 애노드 전극(230) 및 형광체(270)가 부착된 제2 기판(210)을 뒤집어서 상기 스페이서(22) 위에 올려놓은 다음 진공으로 밀봉시켜 실장시킴으로써 전계방출 표시소자를 완성한다.
상기와 같은 방법으로 형성된 전계방출 표시소자는 캐소드 전극(125)과 애노드 전극(230) 사이에 전계가 인가되면 상기 수직방향으로 성장된 탄소 나노튜브로 이루어진 전자방출부(170)에서 전자를 방출하고, 방출된 전자가 형광체(270)에 충돌함으로써 적색, 녹색 및 청색의 광을 방출한다. 이 때, 상기 게이트 전극(160)과 캐소드 전극(125) 사이에 인가되는 전계로 인하여 상기 형광체(270)에 전자가 용이하게 충돌하여 광을 방출한다. 즉, 본 발명의 전계방출 표시소자는 캐소드 전극, 애노드 전극 및 게이트 전극이 구비한 3전극 전계방출 표시소자이다.
상기에서는 본 발명의 방법에 따라 형성된 탄소 나노튜브를 전계방출 표시소자에 적용하는 예만 보였지만, 이것은 예시적인 것이며, 동일한 방식으로 탄소 나노튜브를 이용하는 진공 형광 표시장치(vacuum Fluorescent Display, VFD), 형광램프, 백라이트(backlight) 등에도 동일하게 적용할 수 있음은 당연하다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예들에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고 다음의 청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 속하는 것이다.
상기와 같이, 질화규소(SiNx), 질산화규소(SiON) 또는 비정질 탄소(amorphous carbon)로 이루어진 절연막의 두께를 소정 범위로 조절함으로써, 탄소 나노튜브의 생성 밀도를 손쉽게 제어할 수 있다. 따라서, 최적의 전계방출 특성을 나타낼 수 있는 탄소 나노튜브를 형성함으로써 높은 제조 수율로 대면적의 전계방출 표시소자 등에 다양하게 적용할 수 있다.

Claims (26)

  1. 기판 위에 촉매 금속을 형성하는 단계,
    상기 촉매 금속 위에 절연막을 형성하는 단계,
    상기 기판을 어닐링하는 단계, 및
    상기 절연막 위에 탄소 나노튜브를 형성하는 단계를 포함하는 탄소 나노튜브의 형성 방법.
  2. 제1항에서, 상기 촉매 금속을 형성하는 단계는 니켈(Ni), 철(Fe), 코발트(Co) 및 이들의 합금에서 선택된 적어도 어느 하나로 형성하는 탄소 나노튜브의 형성 방법.
  3. 제1항에서, 상기 촉매 금속을 형성하는 단계는 리프트 오프(lift-off) 방법 또는 리소그래피(lithography) 방법으로 패터닝하는 탄소 나노튜브의 형성 방법.
  4. 제1항에서, 상기 절연막은 질화규소(SiNx), 질산화규소(SiON) 및 비정질 탄소(amorphous carbon)에서 선택된 적어도 어느 하나로 형성하는 탄소 나노튜브의 형성 방법.
  5. 제1항에서, 상기 절연막은 10 내지 150㎚의 두께로 형성하는 탄소 나노튜브의 형성 방법.
  6. 제1항에서, 상기 탄소 나노튜브를 형성하는 단계는 적어도 하나의 탄화수소 기체를 공급하며 플라즈마 화학기상증착을 수행하는 단계를 포함하는 탄소 나노튜브의 형성 방법.
  7. 제1항에서, 상기 어닐링하는 단계는 300 내지 800℃에서 수행하는 탄소 나노튜브의 형성 방법.
  8. 제6항에서, 상기 플라즈마 화학기상증착을 수행하는 단계는 수소 및 질소 중 적어도 어느 하나를 함유한 기체를 동시에 공급하여 수행하는 탄소 나노튜브의 형성 방법.
  9. 제1항에서, 상기 촉매 금속을 형성하는 단계 전에 기판 위에 확산 방지층을 형성하는 단계를 더 포함하는 탄소 나노튜브의 형성 방법.
  10. 제9항에서, 상기 확산 방지층은 티타늄(Ti) 또는 티타늄 합금(Ti-alloy)으로 형성하는 탄소 나노튜브의 형성 방법.
  11. 제1항에서, 상기 절연막을 형성하는 단계 후에 산화막을 형성하는 단계를 더 포함하는 탄소 나노 튜브의 형성 방법.
  12. 제1 기판,
    상기 제1 기판 위에 형성되어 있는 캐소드층,
    상기 캐소드층 위에 형성되어 있으며 촉매 금속을 포함하는 촉매 금속층,
    상기 캐소드층 및 촉매 금속층 위에 형성되어 있는 절연막,
    상기 절연막의 소정 영역에 형성되어 있으며 탄소 나노튜브로 이루어진 전자 방출부,
    상기 절연막 위에 형성되어 있는 게이트 전극, 그리고
    상기 제1 기판과 대향하는 제2 기판 상부에 형성되어 있는 애노드 전극 및 형광체
    를 포함하며,
    상기 탄소 나노튜브는 상기 절연막을 통하여 확산된 상기 촉매 금속에 의해 형성되는
    전계방출 표시소자.
  13. 제12항에서, 상기 촉매 금속은 니켈(Ni), 철(Fe), 코발트(Co) 및 이들의 합금에서 선택된 적어도 어느 하나인 전계방출 표시소자.
  14. 제12항에서, 상기 절연막은 질화규소(SiNx), 질산화규소(SiON) 및 비정질 탄소(amorphous carbon)에서 선택된 적어도 어느 하나인 전계방출 표시소자.
  15. 제12항에서, 상기 절연막 위에 산화막을 더 포함하는 전계방출 표시소자.
  16. 제1 기판 위에 캐소드층을 형성하는 단계,
    상기 캐소드층 위의 소정 영역에 촉매 금속을 형성하는 단계,
    상기 제1 기판 및 촉매 금속 위에 절연막을 형성하는 단계,
    상기 절연막 위에 게이트 전극을 형성하는 단계,
    상기 제1 기판을 어닐링하는 단계,
    상기 절연막 위에 탄소 나노튜브를 형성하는 단계, 및
    상기 제1 기판과 대향하는 제2 기판에 애노드 전극 및 형광체를 형성하는 단계를 포함하는 전계방출 표시소자의 제조 방법.
  17. 제16항에서, 상기 촉매 금속은 니켈(Ni), 철(Fe), 코발트(Co) 및 이들의 합금에서 선택된 적어도 어느 하나로 형성하는 전계방출 표시소자의 제조 방법.
  18. 제16항에서, 상기 소정 영역에 촉매 금속을 형성하는 단계는 리프트 오프(lift-off) 또는 리소그래피(lithography) 방법으로 수행하는 전계방출 표시소자의 제조 방법.
  19. 제16항에서, 상기 절연막은 질화규소(SiNx), 질산화규소(SiON) 및 비정질 탄소(amorphous carbon)에서 선택된 적어도 어느 하나로 형성하는 전계방출 표시소자의 제조 방법.
  20. 제16항에서, 상기 절연막은 10 내지 150㎚의 두께로 형성하는 전계방출 표시소자의 제조 방법.
  21. 제16항에서, 상기 탄소 나노튜브를 형성하는 단계는 적어도 하나의 탄화수소 기체를 공급하며 플라즈마 화학기상증착을 수행하는 단계를 포함하는 전계방출 표시소자의 제조 방법.
  22. 제16항에서, 상기 어닐링하는 단계는 300 내지 800℃에서 수행하는 전계방출 표시소자의 제조 방법.
  23. 제21항에서, 상기 플라즈마 화학기상증착을 수행하는 단계는 수소 및 질소 중 적어도 어느 하나를 함유한 기체를 동시에 공급하여 수행하는 전계방출 표시소자의 제조 방법.
  24. 제16항에서, 상기 촉매 금속을 형성하는 단계 전에 기판 위에 확산 방지층을 형성하는 단계를 더 포함하는 전계방출 표시소자의 제조 방법.
  25. 제24항에서, 상기 확산 방지층은 티타늄(Ti) 또는 티타늄 합금(Ti-alloy)으로 형성하는 전계방출 표시소자의 제조 방법.
  26. 제16항에서, 상기 절연막을 형성하는 단계 후에 산화막을 형성하는 단계를 더 포함하는 전계방출 표시소자의 제조 방법.
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