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KR100542203B1 - 연료전지용 바인더 조성물, 막-전극 접합체 및 막-전극접합체의 제조방법 - Google Patents

연료전지용 바인더 조성물, 막-전극 접합체 및 막-전극접합체의 제조방법 Download PDF

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KR100542203B1
KR100542203B1 KR1020040050768A KR20040050768A KR100542203B1 KR 100542203 B1 KR100542203 B1 KR 100542203B1 KR 1020040050768 A KR1020040050768 A KR 1020040050768A KR 20040050768 A KR20040050768 A KR 20040050768A KR 100542203 B1 KR100542203 B1 KR 100542203B1
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김주용
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Abstract

본 발명은 연료전지용 바인더 조성물, 막-전극 접합체 및 막-전극 접합체의 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 폴리[2,2'-(m-페닐렌)-5,5'-비벤즈이미다졸](PBI:poly[2,2'-(m-phenylene)-5,5'-bibenzimidazole]), 폴리[2,5-벤즈이미다졸](ABPBI:poly[2,5-benzimidazole]), 폴리벤즈옥사졸(PBO:polybenzoxazole) 및 폴리벤즈티아졸(PBT:polybenzthiazole)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 수소이온 전도성 바인더를 포함하는 연료전지용 바인더 조성물, 이로부터 제조되는 막-전극 접합체 및 상기 막-전극 접합체의 제조방법에 관한 것이다.
전극-전해질 복합체(MEA), 고온, 촉매, 조성물

Description

연료전지용 바인더 조성물, 막-전극 접합체 및 막-전극 접합체의 제조방법{BINDER SOLUTION FOR FUEL CELL, MEMBRANE ELECTRODE ASSEMBLY(MEA) FOR FUEL CELL, AND METHOD FOR PREPARATING THE MEMBRANE ELECTRODE ASSEMBLY}
도 1은 본 발명의 막-전극 접합체를 모식적으로 나타낸 단면도.
[산업상 이용분야]
본 발명은 연료전지용 바인더 조성물, 막-전극 접합체 및 막-전극 접합체의 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 100℃ 이상의 고온에서 수소이온 전도도가 우수한 연료전지용 바인더 조성물, 이로부터 제조되는 막-전극 접합체 및 상기 막-전극 접합체의 제조방법에 관한 것이다.
[종래기술]
일반적으로 연료전지(fuel cell)는 메탄올이나 천연가스 등 탄화수소 계열의 연료 중에 포함되어 있는 수소와 공기 중의 산소를 전기화학 반응에 의해서 직접 전기에너지로 변환시키는 고효율의 청정 발전기술로서 1970년대부터 미국에서 우주선 또는 군사용의 전원 공급용으로 개발된 이래 이를 일반 전원용으로 사용하고자 하는 연구가 활발히 추진되어 왔으며, 현재 미국, 일본과 유럽 등의 선진국에서 그 실용화를 위한 연구와 개발이 활발하게 진행되고 있다.
연료전지는 사용되는 전해질(electrolyte)의 종류에 따라 크게 알칼리형, 인산형, 용융탄산염, 고체산화물 및 고분자 연료전지로 분류되고 있다. 상기 여러 종류의 연료전지 중에서 고분자 연료전지(polymer electrolyte membrane fuel cell)는 고분자를 전해질로 사용하기 때문에 전해질에 의한 부식이나 증발의 위험이 없으며, 단위면적당 높은 전류밀도(current density)를 얻을 수 있어 타 연료전지에 비해 출력특성이 월등히 높고, 작동온도가 낮아 현재 자동차 등의 이동용(transportable) 전원, 주택이나 공공 건물 등의 분산용 전원(on-site) 및 전자기기용 등의 소형 전원으로 이용하기 위하여 미국, 일본을 비롯한 유럽 등에서 이에 대한 개발이 활발히 추진되고 있다.
이와 같은 고분자 연료전지 발전시스템의 중심을 이루고 있는 연료전지 스택 본체는 고분자 이온교환막(proton-exchange membrane)으로 된 고체 전해질(solid polymer electrolyte)을 중심으로 그 양쪽 면에 연료극(fuel electrode) 및 공기극(air electrode)을 부착시킨 단위전지(single cell)로 이루어져 있으며, 이러한 단위전지를 여러 층으로 적층(stacking)함으로서 수 W 내지 수백 kW의 전력을 발전시키는 연료전지 발전시스템(fuel cell power plant system)을 구성하게 된다.
한편, 고분자 연료전지의 발전시스템에서는 막-전극 접합체(MEA:membrane electrode assembly)의 성능이 발전 특성에 큰 영향을 미치게 된다. 상기 막-전극 접합체는 고분자 전해질막(solid polymer electrolyte membrane)과 촉매전극층(catalysts electrode layer)으로 구성되는데, 고분자 전해질막으로는 나피온(NafionTM, DuPont사 제조의 상품명), 프레미온(Flemion, Asahi Glass사 제조의 상품명), 아시프렉스(Asiplex, Asahi Chemical사 제조의 상품명) 및 다우 XUS(Dow XUS, Dow Chemical사 제조의 상품명) 전해질막과 같은 불소계 전해질막이 많이 사용되고 있다.
그러나, 현재 사용되는 고분자 전해질막은 그 가격이 상당히 고가이기 때문에 상기 고분자 연료전지를 발전용 전원으로 상용화하는데 큰 애로 사항으로 작용하고 있다.
또한, 상기 고분자 전해질막을 촉매전극층에 부착시키기 위해서, 기존에는 불소계 수소이온 전도성 고분자 용액을 바인더로 상기 촉매전극층의 제조에 사용하였으나, 불소계 수소이온 전도성 고분자 용액은 80℃ 이상의 높은 온도 또는 60% 이하의 낮은 습도 범위에서 프로톤 전도성이 낮으며, 낮은 메탄올 크로스-오버(cross-over)를 보이는 문제점이 있어서, 연료전지의 구동온도가 100℃이상인 경우에는 사용할 수 없게 된다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 본 발명의 목적은 바인딩 효과 및 고온에서의 수소이온 전도도가 우수한 바인더 조성물을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 상기 바인더 조성물을 이용하여 제조되는 연료전지용 막-전극 접합체를 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 상기 연료전지용 막-전극 접합체의 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명은 상기 목적을 달성하기 위하여, 폴리[2,2'-(m-페닐렌)-5,5'-비벤즈이미다졸](PBI:poly[2,2'-(m-phenylene)-5,5'-bibenzimidazole]), 폴리[2,5-벤즈이미다졸](ABPBI:poly[2,5-benzimidazole]), 폴리벤즈옥사졸(PBO:polybenzoxazole) 및 폴리벤즈티아졸(PBT:polybenzthiazole)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 수소이온 전도성 바인더를 포함하는 연료전지용 바인더 조성물을 제공한다.
본 발명은 또한, a) 연료전지용 고분자 전해질막; b) 상기 고분자 전해질막의 양면에 위치하며, 연료전지용 촉매 및 수소이온 전도성 바인더를 포함하는 촉매층; 및 c) 상기 촉매층의 양면에 위치하는 전극기재를 포함하며, 상기 수소이온 전도성 바인더는 폴리[2,2'-(m-페닐렌)-5,5'-비벤즈이미다졸](PBI:poly[2,2'-(m-phenylene)-5,5'-bibenzimidazole]), 폴리[2,5-벤즈이미다졸](ABPBI:poly[2,5-benzimidazole]), 폴리벤즈옥사졸(PBO:polybenzoxazole) 및 폴리벤즈티아졸(PBT:polybenzthiazole)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상인 연료전지용 막-전극 접합체를 제공한다.
본 발명은 또한, a) 연료전지용 촉매 및 상기 연료전지용 바인더 조성물을 이용하여 전극기재의 일면에 촉매층을 형성시키는 단계; 및 b) 연료전지용 고분자 전해질막의 양 면에 상기 촉매층이 형성된 전극기재를 위치시켜 접합하는 단계를 포함하는 연료전지용 막-전극 접합체(MEA:Membrane Electrode Assembly)의 제조방법을 제공한다.
이하, 본 발명을 보다 상세하게 설명한다.
본 발명의 연료전지용 바인더 조성물은 폴리벤즈이미다졸(PBI:polybenzimidazole)계 바인더, 폴리벤즈옥사졸(PBO:polybenzoxazole)계 바인더 또는 폴리벤즈티아졸(PBO:polybenzoxazole)계 바인더를 포함하며, 바람직하게는 폴리[2,2'-(m-페닐렌)-5,5'-비벤즈이미다졸](PBI:poly[2,2'-(m-phenylene)-5,5'-bibenzimidazole]), 폴리[2,5-벤즈이미다졸](ABPBI:poly[2,5-benzimidazole]), 폴리벤즈옥사졸(PBO:polybenzoxazole) 또는 폴리벤즈티아졸(PBT:polybenzthiazole) 등의 수소이온 전도성 바인더 중에서 선택되는 적어도 하나 이상을 포함한다.
상기 바인더 조성물은 상기 수소이온 전도성 바인더를 용해시키기 위하여, 유기용매를 포함할 수 있다. 상기 유기용매는 극성 용매인 것이 바람직하고, 트리플루오로아세트산(TFA:trifluoroacetic acid), N-메틸피롤리돈(NMP:N-methylpyrrolidone) 또는 디메틸아세트아미드(DMAc:dimethylacetamide) 등의 용매 중에서 적어도 하나 이상을 포함하는 것이 더 바람직하다.
상기 바인더 조성물은 또한, H3PO4 등의 화합물을 더 포함할 수 있다.
본 발명의 연료전지용 바인더 조성물이 포함하는 수소이온 전도성 바인더의 함량은 필요에 따라 조절하여 사용할 수 있으므로, 특별한 함량으로 제한되지 않는 다. 다만, 촉매층의 코팅성을 좋게 하기 위해서는 상기 수소이온 전도성 바인더가 전체 바인더 조성물에 대하여 0.01 내지 0.5 g/ml의 농도로 포함되는 것이 바람직하다.
상기 연료전지용 바인더 조성물은 약 100℃ 이상의 고온에서도 수소이온 전도도가 우수하고, 촉매를 잘 흡착시키며, 고분자 전해질막에 대한 바인딩 효과가 우수하여, 막-전극 접합체의 촉매층의 형성에 주로 사용될 수 있으며, 기타 연료전지용 막-전극 접합체의 제조와 관련된 다른 용도로도 사용될 수 있다.
통상적인 연료전지의 막-전극 접합체(MEA:Membrane Electrode Assembly)라 함은 고분자 전해질막과 이에 부착된 촉매층을 포함하여 일컫는 말이나, 본 발명에서는 촉매가 코팅된 전극기재와 고분자 전해질막이 적층된 형태를 막-전극 접합체라 정의한다.
도 1은 본 발명의 막-전극 접합체를 모식적으로 나타낸 단면도이다. 도 1을 참고하면, 본 발명의 연료전지용 막-전극 접합체(10)는 a) 연료전지용 고분자 전해질막(100); b) 상기 고분자 전해질막의 양면에 위치하며, 연료전지용 촉매 및 수소이온 전도성 바인더를 포함하는 촉매층(110,110'); 및 c) 상기 촉매층의 양면에 위치하는 전극기재(120, 120')를 포함하며, 상기 수소이온 전도성 바인더는 폴리[2,2'-(m-페닐렌)-5,5'-비벤즈이미다졸](PBI:poly[2,2'-(m-phenylene)-5,5'-bibenzimidazole]), 폴리[2,5-벤즈이미다졸](ABPBI:poly[2,5-benzimidazole]), 폴리벤즈옥사졸(PBO:polybenzoxazole) 또는 폴리벤즈티아졸(PBT:polybenzthiazole)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상인 것이 바람직하다.
상기 연료전지용 고분자 전해질막은 통상적으로 연료전지용 고분자 전해질막의 재료로 사용되는 수소이온 전도성 고분자를 포함하며, 바람직하게는 퍼플루오르계 고분자, 벤즈이미다졸계 고분자, 폴리이미드계 고분자, 폴리에테르이미드계 고분자, 폴리페닐렌설파이드계 고분자, 폴리술폰계 고분자, 폴리에테르술폰계 고분자, 폴리에테르케톤계 고분자, 폴리에테르-에테르케톤계 고분자, 폴리페닐퀴녹살린계 고분자, 폴리벤즈옥사졸계 고분자 또는 폴리벤즈티아졸계 고분자로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 수소이온 전도성 고분자를 포함할 수 있고, 더 바람직하게는 폴리(퍼플루오로술폰산), 폴리(퍼플루오로카르복실산), 술폰산기를 포함하는 테트라플루오로에틸렌과 플루오로비닐에테르의 공중합체, 탈불소화된 황화 폴리에테르케톤, 아릴 케톤, 폴리(2,2'-(m-페닐렌)-5,5'-바이벤즈이미다졸)(PBI:poly(2,2'-(m-phenylene)-5,5'-bibenzimidazole)), 폴리(2,5-벤즈이미다졸)(ABPBI:poly(2,5-benzimidazole)), 폴리벤즈옥사졸(PBO:polybenzoxazole) 또는 폴리벤즈티아졸(PBT:polybenzthiazole) 등으로부터 선택되는 1종 이상의 수소이온 전도성 고분자를 포함할 수 있다. 다만, 본 발명의 고분자 전해질막에 포함되는 수소이온 전도성 고분자가 이에 한정되는 것은 아니다.
또한, 상기 촉매층의 두께는 연료전지의 크기 및 용도에 따라 달라질 수 있으나, 1 내지 100 ㎛ 의 두께를 가지는 것이 바람직하다. 촉매층의 두께가 1 ㎛ 미만인 경우에는 연료전지의 효율이 충분하지 못하며, 100 ㎛를 초과하는 경우에는 촉매의 활용도가 떨어지고, 제조 비용이 증가하여 바람직하지 못하다.
상기 촉매층에 포함되는 연료전지용 촉매는 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금 또는 백금-M 합금(M=Ga, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu 및 Zn로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 전이금속) 중에서 선택되는 1종 이상인 것이 바람직하며, 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금, 백금-코발트 합금 또는 백금-니켈 중에서 선택되는 1종 이상인 것이 더 바람직하다.
상기 전극기재는 촉매층을 지지하는 지지체의 역할을 함과 동시에, 연료 및 산소기체를 촉매에 전달해주는 통로역할을 하는 것으로서, 탄소지(carbon paper) 또는 탄소천(carbon cloth) 중에서 선택되는 어느 하나인 것이 바람직하다. 상기 탄소지 또는 탄소천으로 이루어진 전극기재를 통상 기체확산층(gas diffusion layer:GDL)이라 부른다.
또한, 상기 전극기재는 탄소지(carbon paper) 또는 탄소천(carbon cloth) 중에서 선택되는 기체확산층과, 미세기공층(micro porous layer:MPL)을 포함할 수도 있다. 상기 미세기공층은 기체확산층을 통하여 전달되는 연료 및 산소 기체를 골고루 퍼지도록 하여 촉매와 기체의 접촉을 돕는 역할을 하는 것으로서, 미세기공이 형성된 탄소층인 것이 바람직하며, 흑연, 카본나노튜브(CNT), 플러렌(C60), 활성탄소, 또는 카본블랙 중에서 선택되는 1종 이상을 포함하는 것이 더 바람직하다.
본 발명의 연료전지용 막-전극 접합체의 제조방법은 a) 연료전지용 촉매 및 상기 연료전지용 바인더 조성물을 이용하여 전극기재의 일면에 촉매층을 형성시키는 단계; 및 b) 연료전지용 고분자 전해질막의 양 면에 상기 촉매층이 형성된 전극 기재를 위치시켜 접합하는 단계를 포함한다.
이 때, 상기 전극기재는 탄소지(carbon paper) 또는 탄소천(carbon cloth) 중에서 선택되는 기체확산층을 포함하며, 또한, 상기 기체확산층과, 미세기공층(micro porous layer:MPL)을 포함할 수도 있다. 상기 미세기공층은 미세기공이 형성된 탄소층인 것이 바람직하며, 흑연, 카본나노튜브(CNT), 플러렌(C60), 활성탄소, 또는 카본블랙 중에서 선택되는 1종 이상을 포함하는 것이 더 바람직하다.
상기 전극기재의 일면에 연료전지용 촉매 및 상기 연료전지용 바인더 조성물을 포함하는 촉매층을 형성시키며, 이 때, 상기 촉매층의 두께는 연료전지의 크기 및 용도에 따라 달라질 수 있으나, 1 내지 100 ㎛ 의 두께를 가지는 것이 바람직하다. 촉매층의 두께가 1 ㎛ 미만인 경우에는 연료전지의 효율이 충분하지 못하며, 100 ㎛를 초과하는 경우에는 촉매의 활용도가 떨어지고, 제조 비용이 증가하여 바람직하지 못하다.
또한, 상기 연료전지용 촉매는 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금 또는 백금-M 합금(M=Ga, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu 및 Zn로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 전이금속) 중에서 선택되는 1종 이상인 것이 바람직하며, 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금, 백금-코발트 합금 또는 백금-니켈 중에서 선택되는 1종 이상인 것이 더 바람직하다.
상기 촉매층은 상기 연료전지용 촉매 및 상기 연료전지용 바인더 조성물을 혼합하여 전극기재의 일면에 도포하는 방법으로 형성시킬 수 있으며, 또한, 상기 연료전지용 촉매 및 불소계 바인더 용액을 혼합하여 전극기재의 일면에 촉매층을 형성시키고, 상기 촉매층 위에 상기 연료전지용 바인더 조성물을 다시 도포하는 방법으로 형성시킬 수도 있다.
상기 후자의 방법에 사용되는 불소계 바인더 용액은 일반적인 불소계 수소이온 전도성 바인더를 포함하는 것을 사용할 수 있으며, 바람직하게는 폴리(퍼플루오로술폰산), 폴리(퍼플루오로카르복실산) 또는 술폰산기를 포함하는 테트라플루오로에틸렌과 플루오로비닐에테르의 공중합체 중에서 선택되는 1종 이상을 포함하는 것을 사용할 수 있다.
이 때, 상기 촉매층의 형성 방법 및 연료전지용 바인더 조성물의 도포방법은 통상적인 도포방법을 사용할 수 있으며, 바람직하게는 스크린프린팅법, 스프레이코팅법, 슬러리법 또는 닥터블레이드법 등의 방법을 이용하여 코팅할 수 있다. 상기 코팅방법은 통상적으로 널리 알려진 것이므로, 본 발명에서는 상세한 설명을 생략한다.
상기 방법으로 전극기재의 일면에 촉매층이 형성시킨 후, 고분자 전해질막의 양면에 상기 촉매층이 형성된 전극기재를 위치시키고, 접합함으로써, 본 발명의 연료전지용 막-전극 접합체를 제조할 수 있다.
상기 연료전지용 고분자 전해질막으로는 통상적으로 연료전지용 고분자 전해질막의 재료로 사용되는 수소이온 전도성 고분자를 포함하는 것을 사용할 수 있으며, 바람직하게는 퍼플루오르계 고분자, 벤즈이미다졸계 고분자, 폴리이미드계 고 분자, 폴리에테르이미드계 고분자, 폴리페닐렌설파이드계 고분자, 폴리술폰계 고분자, 폴리에테르술폰계 고분자, 폴리에테르케톤계 고분자, 폴리에테르-에테르케톤계 고분자, 폴리페닐퀴녹살린계 고분자, 폴리벤즈옥사졸계 고분자 또는 폴리벤즈티아졸계 고분자로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 수소이온 전도성 고분자를 포함하는 것을 사용할 수 있고, 더 바람직하게는 폴리(퍼플루오로술폰산), 폴리(퍼플루오로카르복실산), 술폰산기를 포함하는 테트라플루오로에틸렌과 플루오로비닐에테르의 공중합체, 탈불소화된 황화 폴리에테르케톤, 아릴 케톤, 폴리(2,2'-(m-페닐렌)-5,5'-바이벤즈이미다졸)(PBI:poly(2,2'-(m-phenylene)-5,5'-bibenzimidazole)), 폴리(2,5-벤즈이미다졸)(ABPBI:poly(2,5-benzimidazole)), 폴리벤즈옥사졸(PBO:polybenzoxazole) 또는 폴리벤즈티아졸(PBT:polybenzthiazole) 등으로부터 선택되는 1종 이상의 수소이온 전도성 고분자를 포함하는 것을 사용할 수 있다. 다만, 본 발명의 고분자 전해질막에 포함되는 수소이온 전도성 고분자가 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 고분자 전해질막과 촉매층이 형성된 전극기재는 통상적인 방법에 따라 접합될 수 있으며, 상기 고분자가 용해된 용액을 직접 촉매층 형성된 기체 확산층에 도포하고 캐스팅하여 적층할 수도 있고, 별도로 고분자 전해질막을 제조한 후, 이를 접합시킬 수도 있다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 기재한다. 다만, 하기의 실시예는 본 발명의 바람직한 일 실시예일 뿐, 본 발명이 하기 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
[실시예]
실시예 1
H3PO4 1 g을 트리플루오로아세트산(TFA)/N-메틸피롤리돈(NMP)/디메틸아세트아미드(DMAc)(1/1/1)의 혼합용매 20 ml에 첨가하고, 균일하게 혼합한 후, 폴리[2,2'-(m-페닐렌)-5,5'-비벤즈이미다졸](PBI) 1 g을 첨가하고 용해시켜 바인더 조성물을 제조하였다.
상기 바인더 조성물에 탄소에 담지된 백금(Pt)(백금함량 20 중량%) 촉매 3 g을 분산시켜 촉매 조성물을 제조하였다.
상기 제조된 촉매 조성물을 스크린 프린팅법으로 2장의 탄소천(carbon cloth)에 각각 도포하여 20 ㎛의 두께를 가지는 촉매층을 형성시켰다.
상기 촉매층이 형성된 2장의 탄소천을 필름 형태의 폴리[2,2'-(m-페닐렌)-5,5'-비벤즈이미다졸](PBI) 전해질막의 양면에 위치시키고, 가압하여 막-전극 접합체를 제조하였다.
실시예 2
폴리(퍼플루오로술폰산)용액(NafionTM solution DE521 5wt.%) 20 ml에 탄소에 담지된 백금(Pt)(백금함량 20 중량%) 촉매 3 g을 분산시켜 촉매 조성물을 제조하였다.
상기 제조된 촉매 조성물을 스크린 프린팅법으로 2장의 탄소천(carbon cloth)에 각각 도포하여 20 ㎛의 두께를 가지는 촉매층을 형성시켰다.
H3PO4 1 g을 트리플루오로아세트산(TFA)/N-메틸피롤리돈(NMP)/디메틸아세트아미드(DMAc)(1/1/1)의 혼합용매 20 ml에 첨가하고, 균일하게 혼합한 후, 폴리[2,2'-(m-페닐렌)-5,5'-비벤즈이미다졸](PBI) 1 g을 첨가하고 용해시켜 바인더 조성물을 제조하였다.
상기 제조된 바인더 조성물을 스프레이분사법으로 상기 촉매층 위에 도포하고, 실시예 1과 동일한 방법으로 막-전극 접합체를 제조하였다.
비교예 1
촉매층 위에 폴리[2,2'-(m-페닐렌)-5,5'-비벤즈이미다졸](PBI)을 포함하는 바인더 조성물을 도포하지 않은 것을 제외하고는 상기 실시예 2와 동일한 방법으로 막-전극 접합체를 제조하였다.
비교예 2
폴리[2,2'-(m-페닐렌)-5,5'-비벤즈이미다졸](PBI) 바인더 조성물을 도포하지 않고, 고분자 전해질막으로 듀폰사의 폴리(퍼플루오로술폰산)막(NafionTM 117 Membrane)을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 2와 동일한 방법으로 막-전극 접합체를 제조하였다.
본 발명의 연료전지용 바인더 조성물은 고온에서도 수소이온 전도도가 우수하고, 촉매를 잘 흡착시키며, 고분자 전해질막에 대한 바인딩 효과가 우수하여, 고온형 연료전지에 적합한 장점을 갖는다.

Claims (18)

  1. 폴리[2,2'-(m-페닐렌)-5,5'-비벤즈이미다졸](PBI:poly[2,2'-(m-phenylene)-5,5'-bibenzimidazole]), 폴리[2,5-벤즈이미다졸](ABPBI:poly[2,5-benzimidazole]), 폴리벤즈옥사졸(PBO:polybenzoxazole) 및 폴리벤즈티아졸(PBT:polybenzthiazole)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 수소이온 전도성 바인더를 포함하는 연료전지용 바인더 조성물.
  2. 제1항에 있어서, 상기 바인더 조성물은 트리플루오로아세트산(TFA:trifluoroacetic acid), N-메틸피롤리돈(NMP:N-methylpyrrolidone) 및 디메틸아세트아미드(DMAc:dimethylacetamide)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 용매를 포함하는 것인 연료전지용 바인더 조성물.
  3. 제1항에 있어서, 상기 바인더 조성물은 H3PO4를 더 포함하는 것인 연료전지용 바인더 조성물.
  4. a) 연료전지용 고분자 전해질막;
    b) 상기 고분자 전해질막의 양면에 위치하며, 연료전지용 촉매 및 수소이온 전도성 바인더를 포함하는 촉매층; 및
    c) 상기 촉매층의 양면에 위치하는 전극기재
    를 포함하며, 상기 수소이온 전도성 바인더는 폴리[2,2'-(m-페닐렌)-5,5'-비벤즈이미다졸](PBI:poly[2,2'-(m-phenylene)-5,5'-bibenzimidazole]), 폴리[2,5-벤즈이미다졸](ABPBI:poly[2,5-benzimidazole]), 폴리벤즈옥사졸(PBO:polybenzoxazole) 및 폴리벤즈티아졸(PBT:polybenzthiazole)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상인 연료전지용 막-전극 접합체.
  5. 제4항에 있어서, 상기 고분자 전해질막은 퍼플루오르계 고분자, 벤즈이미다졸계 고분자, 폴리이미드계 고분자, 폴리에테르이미드계 고분자, 폴리페닐렌설파이드계 고분자, 폴리술폰계 고분자, 폴리에테르술폰계 고분자, 폴리에테르케톤계 고분자, 폴리에테르-에테르케톤계 고분자, 폴리페닐퀴녹살린계 고분자, 폴리벤즈옥사졸계 고분자 및 폴리벤즈티아졸(PBT:polybenzthiazole)계 고분자로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 수소이온 전도성 고분자를 포함하는 것인 연료전지용 막-전극 접합체.
  6. 제4항에 있어서, 상기 고분자 전해질막은 폴리(퍼플루오로술폰산), 폴리(퍼플루오로카르복실산), 술폰산기를 포함하는 테트라플루오로에틸렌과 플루오로비닐에테르의 공중합체, 탈불소화된 황화 폴리에테르케톤, 아릴 케톤, 폴리(2,2'-(m-페닐렌)-5,5'-바이벤즈이미다졸)(PBI:poly(2,2'-(m-phenylene)-5,5'-bibenzimidazole)), 폴리(2,5-벤즈이미다졸)(ABPBI:poly(2,5-benzimidazole)), 폴 리벤즈옥사졸(PBO:polybenzoxazole), 및 폴리벤즈티아졸(PBT:polybenzthiazole)로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 수소이온 전도성 고분자를 포함하는 것인 연료전지용 막-전극 접합체.
  7. 제4항에 있어서, 상기 연료전지용 촉매는 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금 및 백금-M 합금(M=Ga, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu 및 Zn로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 전이금속)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 촉매인 연료전지용 막-전극 접합체.
  8. 제4항에 있어서, 상기 전극기재는 탄소지(carbon paper) 또는 탄소천(carbon cloth) 중에서 선택되는 기체확산층을 포함하는 것인 연료전지용 막-전극 접합체.
  9. 제4항에 있어서, 상기 전극기재는 탄소지(carbon paper) 또는 탄소천(carbon cloth) 중에서 선택되는 기체확산층과 상기 기체확산층 위에 형성된 미세기공층(micro porous layer:MPL)을 포함하는 것인 연료전지용 막-전극 접합체.
  10. 제9항에 있어서, 상기 미세기공층(MPL)은 흑연, 카본나노튜브(CNT), 플러렌(C60), 활성탄소 및 카본블랙으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 것인 연료전지용 막-전극 접합체.
  11. a) 연료전지용 촉매 및 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 따른 연료전지용 바인더 조성물을 이용하여 전극기재의 일면에 촉매층을 형성시키는 단계; 및
    b) 연료전지용 고분자 전해질막의 양 면에 상기 촉매층이 형성된 전극기재를 위치시켜 접합하는 단계
    를 포함하는 연료전지용 막-전극 접합체(MEA:Membrane Electrode Assembly)의 제조방법.
  12. 제11항에 있어서, 상기 전극기재는 탄소지(carbon paper) 또는 탄소천(carbon cloth) 중에서 선택되는 기체확산층을 포함하는 것인 연료전지용 막-전극 접합체의 제조방법.
  13. 제11항에 있어서, 상기 전극기재는 탄소지(carbon paper) 또는 탄소천(carbon cloth) 중에서 선택되는 기체확산층과 상기 기체확산층 위에 형성된 미세기공층(micro porous layer:MPL)을 포함하는 것인 연료전지용 막-전극 접합체의 제조방법.
  14. 제13항에 있어서, 상기 미세기공층(MPL)은 흑연, 카본나노튜브(CNT), 플러렌(C60), 활성탄소 및 카본블랙으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 것인 연료전지용 막-전극 접합체의 제조방법.
  15. 제11항에 있어서, 상기 연료전지용 촉매는 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금 및 백금-M 합금(M=Ga, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu 및 Zn로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 전이금속)로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상인 연료전지용 막-전극 접합체의 제조방법.
  16. 제11항에 있어서, 상기 촉매층을 형성시키는 단계는 상기 연료전지용 촉매 및 상기 연료전지용 바인더 조성물을 혼합하여 전극기재의 일면에 도포하는 것인 연료전지용 막-전극 접합체의 제조방법.
  17. 제11항에 있어서, 상기 촉매층을 형성시키는 단계는 상기 연료전지용 촉매 및 불소계 바인더 용액을 혼합하여 전극기재의 일면에 촉매층을 형성시키고, 상기 촉매층 위에 상기 연료전지용 바인더 조성물을 다시 도포하는 것인 연료전지용 막-전극 접합체의 제조방법.
  18. 제17항에 있어서, 상기 불소계 바인더 용액은 폴리(퍼플루오로술폰산), 폴리(퍼플루오로카르복실산) 및 술폰산기를 포함하는 테트라플루오로에틸렌과 플루오로비닐에테르의 공중합체로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상인 연료전지용 막-전극 접합체의 제조방법.
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