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KR100359605B1 - 리튬이차전지 음극의 조성물, 이를 이용한 리튬이차전지 음극과 리튬이차전지 및 리튬이차전지의 제조방법 - Google Patents

리튬이차전지 음극의 조성물, 이를 이용한 리튬이차전지 음극과 리튬이차전지 및 리튬이차전지의 제조방법 Download PDF

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KR100359605B1
KR100359605B1 KR1019990044404A KR19990044404A KR100359605B1 KR 100359605 B1 KR100359605 B1 KR 100359605B1 KR 1019990044404 A KR1019990044404 A KR 1019990044404A KR 19990044404 A KR19990044404 A KR 19990044404A KR 100359605 B1 KR100359605 B1 KR 100359605B1
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lithium secondary
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lithium
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사단법인 고등기술연구원 연구조합
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Abstract

리튬이차전지 음극의 조성물, 이를 이용한 리튬이차전지 음극과 리튬이차전지 및 리튬이차전지의 제조방법이 개시된다. 본 발명의 리튬이차전지 음극의 조성물은 리튬금속 미립자분말에 전도성 고분자, 흑연 또는 이들의 혼합물이 첨가시켜 형성된다. 음극의 재료로 리튬금속으로 이루어지는 미립자분말을 사용함으로써, 반복되는 충방전시 음극으로 전도되는 국부적인 전류밀도를 감소시켜 전지의 충방전 중에 발생하는 덴드라이트의 생성을 억제할 수 있고, 전지의 전기전도도를 향상시켜 음극의 물리적, 화학적 안정성과 충방전 속도를 향상시킬 수 있다. 또한 리튬금속의 용량이 크므로 음극의 재료를 적게 사용할 수 있기 때문에 음극의 질량과 두께를 감소시켜 에너지 밀도를 향상시킬 수 있다.

Description

리튬이차전지 음극의 조성물, 이를 이용한 리튬이차전지 음극과 리튬이차전지 및 리튬이차전지의 제조방법{LITHIUM SECONDARY BATTERY CATHODE COMPOSITION, LITHIUM SECONDARY BATTERY CATHODE AND LITHIUM SECONDARY BATTERY EMPLOYING THE SAME, AND METHOD FOR PREPARING THE SAME }
본 발명은 리튬이차전지 음극의 조성물, 이를 이용한 리튬이차전지 음극과 리튬이차전지 및 리튬이차전지의 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 리튬이차전지 음극의 물리적, 화학적 안정성을 개선시킨 리튬이차전지 음극의 조성물,이를 이용한 리튬이차전지 음극과 리튬이차전지 및 리튬이차전지의 제조방법에 관한 것이다.
전기, 전자, 통신 및 컴퓨터 산업 등이 급속히 발전함에 따라 고성능, 고안정성 이차전지에 대한 수요는 점차 증가되어 왔고, 특히 정밀 전기·전자 제품의 경박 단소화 및 휴대화 추세에 따라 이 분야의 핵심 부품인 이차전지도 박막화·소형화가 요구되어지고 있다.
이와 같은 요구에 부응하여 최근 가장 많은 각광을 받고 있는 전지 중의 하나가 리튬이차전지(Lithium Secondary Battery)이다.
상기 리튬이차전지는 일반적으로 양극(Cathode), 세퍼레이터(Separator) 및 음극(Anode)으로 이루어지는데, 이들의 재료는 전지수명, 충방전용량, 온도특성 및 안정성 등을 고려하여 선택된다.
이에 따라 상기 양극은 리튬금속산화물을 이용하고, 상기 세퍼레이터는 비용매 고분자 전해질(Solvent-free Polymer Electrolyte) 또는 가소화된 고분자 전해질(Plasticized Polymer Electrolyte) 등을 이용한다. 그리고 상기 음극은 흑연 또는 코크스(Coke) 등과 같은 탄소계열의 재료를 이용한다.
그러나 상기 음극재료로 최근에는 가장 낮은 환원전위(-3.04V vs SHE)를 가지며, 원자량(6.94g/a.u.)이 가장 작기 때문에 높은 에너지 밀도(3.86Ah/g)를 가지고 있는 리튬금속으로 대체되고 있는 실정이지만, 상기 리튬금속을 음극으로 이용할 경우에는 방전과정에서 상기 세퍼레이터로 이용되는 전해질에 용해된 리튬이온이 충전시 리튬금속 표면에 균일하게 석출되지 못하는 문제점이 지적되었다.
따라서 충방전 과정이 반복됨에 따라 상기 음극인 리튬금속 표면에 리튬이온이 바늘형태로 성장하는 덴드라이트(Dendrite) 현상이 발생하였다.
이와 같은 덴트라이트 현상이 발생함에 따라 리튬이차전지의 충방전 사이클을 단축시켰고, 전극간의 단락을 발생시키는 원인으로 작용하였다.
따라서 리튬이차전지의 수명의 단축은 물론이고, 전극간의 단락으로 인한 위험성을 항상 내포하고 있는 문제점이 있었다.
또한 리튬금속의 용융점이 180℃ 정도로 다른 금속에 비하여 낮고, 연성이 크기 때문에 리튬을 이용한 전처리 및 조립시 양산성이 저하되는 문제점이 있었다.
따라서, 본 발명의 일 목적은 충방전 과정이 반복됨에 따라 발생하는 덴드라이트 현상을 최소화시킬 수 있는 리튬이차전지 음극의 조성물, 이를 이용한 리튬이차전지 음극 및 리튬이차전지를 제공하는 것이다.
또한, 본 발명의 다른 목적은 리튬을 이용한 리튬이차전지의 제조에 따른 양산성을 극대화시킬 수 있는 리튬이차전지의 제조방법을 제공하는 것이다.
도 1은 본 발명에 따른 리튬이차전지 단위셀을 나타내는 단면도이다.
도 2는 도 1의 단위셀을 순차적으로 적층시켜 형성되는 리튬이차전지를 나타내는 단면도이다.도 3의 (a)와 (b)는 각각 종래의 리튬금속 포일 전극과 본 발명에 따른 리튬파우더 전극을 이용하여 30 사이클의 충방전 후 전자현미경을 이용하여 관측된 전극 표면의 확대사진이다.도 4는 본 발명에 따른 리튬 파우더 전극을 이용한 충방전 특성 그래프이다.
< 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명 >
10 : 양극 11 : 알루미늄 호일
12 : 세퍼레이터 14 : 음극
15 : 구리 호일
상술한 본 발명의 목적들을 달성하기 위하여 본 발명은, 리튬금속 미립자분말에 전도성 고분자, 흑연 또는 이들의 혼합물을 첨가시킨 것을 특징으로 하는 리튬이차전지 음극의 조성물을 제공한다.
또한, 상술한 본 발명의 목적들을 달성하기 위하여 본 발명은, 리튬금속 미립자분말에 전도성 고분자, 흑연 또는 이들의 혼합물을 첨가시킨 조성물을 바인더를 사용하여 구리호일(Cu Foil)에 도포시킨 것을 특징으로 하는 리튬이차전지의 음극을 제공한다.
또한, 상술한 본 발명의 목적들을 달성하기 위하여 본 발명은, 양극, 세퍼레이터 및 리튬금속 미립자분말에 전도성 고분자, 흑연 또는 이들의 혼합물이 첨가된 조성물로 이루어지는 음극이 판상 구조로 순차적으로 적층된 것을 특징으로하는 리튬이차전지를 제공한다.
또한, 상술한 본 발명의 목적들을 달성하기 위하여 본 발명은, 리튬금속 미립자분말에 전도성 고분자, 흑연 또는 이들의 혼합물을 첨가시킨 조성물을 바인더를 사용하여 판상 구조의 구리 호일에 도포시켜 리튬이차전지의 음극을 제조하는 단계, 및 상기 음극에 전해액을 포함하는 세퍼레이터 및 양극을 순차적으로 적층시켜 리튬이차전지의 단위셀을 제조하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지의 제조방법을 제공한다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 첨부한 도면에 따라서 더욱 상세히 설명하기로 한다.
도 1은 본 발명의 리튬이차전지 단위셀의 구조를 나타내는 것으로써, 먼저 통상의 재료 즉, LiCoO2, LiMn2O4, LiNiO2등과 같은 리튬금속산화물로 이루어지는 양극(10) 및 고분자 전해질의 세퍼레이터(12)가 형성된다.
여기서 양극(10)은 상기 리튬금속산화물을 집전체인 알루미늄 호일(Al Foil)(11)에 도포시키는 것으로써, 상기 리튬금속산화물의 입자를 가능한 작고 균일하게 도포시킨다. 따라서 양극(10)은 상기 알루미늄 호일(11)의 일면에 20 내지 100μm 정도의 두께로 도포시킨다.
또한 세퍼레이터(12)는 15 내지 30μm 정도의 두께로 형성시킨다. 그리고 본 발명은 양극(10)이 적층된 타측면의 세퍼레이터(12)에 적층되는 구조로 음극(14)이 형성된다.
따라서 본 발명은 양극(10), 세퍼레이터(12) 및 음극(14)이 순차적으로 형성되는 단위셀의 구조로 이루어진다.
여기서 본 발명의 음극(14)은 리튬금속 미립자분말에 전도성 고분자, 흑연 또는 이들의 혼합물을 첨가시킨 조성물을 이용한다.
여기서 본 발명은 음극(14)의 기본적인 활성물질로써 리튬금속 미립자분말을 확보하고, 여기에 전도성 고분자, 흑연 또는 이들의 혼합물을 첨가시키는 것이다.
이에 따라 본 발명은 리튬이차전지의 음극(14)을 상기 리튬금속 미립자분말에 전도성 고분자, 흑연 또는 이들의 혼합물을 첨가시킨 조성물을 바인더(Binder)를 사용하여 집전체인 구리 호일(Cu Foil)(15)에 도포시켜 제조하는데, 구리 호일(15)에 도포되는 음극(14)의 일면은 25 내지 50μm 정도의 두께이다.
여기서 본 발명은 판상(Laminate) 구조의 구리 호일(15)을 이용하는 것으로써, 본 발명은 단위셀 자체가 판상 구조로 이루어지도록 제조된다.
이와 같이 본 발명은 리튬금속 미립자분말에 전도성 고분자, 흑연 또는 이들의 혼합물을 첨가시킨 조성물을 음극(14)의 재료로 이용하는데, 이는 음극(14) 표면의 전류밀도차를 억제하고, 전도성 고분자 흑연 또는 이들의 혼합물이 리튬금속미립자분말의 바인더 역할을 수행함으로써 상기 리튬금속 미립자분말의 접착성을 향상시킨다. 그리고 본 발명의 음극(14)은 리튬금속이 미립자분말로 이루어지는 상기와 같은 조성물을 이용하기 때문에 리튬금속 미립자 간의 전기전도성을 향상시킬 수 있는 것이다.
전술한 바와 같은 리튬금속 미립자분말에 전도성 고분자, 흑연 또는 이들의 혼합물을 첨가시킨 조성물을 리튬이차전지 음극(14)의 재료로 선택한 그의 제조방법을 살펴보면, 먼저 상기 조성물을 판상 구조의 구리 호일(15)에 도포시키는데, 본 발명에서는 PVdF(Poly-Vinylidene Fluoride) 등과 같은 바인더를 이용한다.
여기서 본 발명은 구리 호일(15)에 상기 조성물을 도포시키는 단계를 도포 공정 뿐만 아니라 건조 공정까지를 포함시켜 일컫는다.
계속해서 본 발명은 상기와 같은 조성물을 재료로 하여 형성시킨 음극(14)에 세퍼레이터(12) 및 양극(10)을 순차적으로 적층시켜 리튬이차전지의 단위셀을 형성시킨다.
여기서 본 발명은 상기 음극을 폴레에틸렌 글리콜 디메틸 에테르(Polyethylene Glycol dimethyl ether; PEGDME)와 1:5∼5:1의 범위로 혼합된 에틸렌카보네이트(EC):디에틸카보네이트(DEC)용액이 1:1000∼1:5의 비율로 혼합된 용액에 1∼30분간 디핑(dipping) 처리하여 상기 음극 상에 패시베이션층을 형성하는 단계가 더 첨가될 수 있다.
또한, 상기 세퍼레이터(12)에는 전해액이 주입되는 데, 상기 전해액은 에틸렌 카보네이트(ethylene carbonate; EC)전해액, 디메틸카보네이트(dimethylcarbonate; DMC) 전해액, 프로필렌 카보네이트(propylene carbonate; PC)전해액, 트리에틸 포스페이스(triethyl phosphate; TEP)전해액, 또는 감마부틸로락톤(γ-butylolactone:GBL)전해액중 하나 또는 둘 이상의 혼합액이 사용된다.
그리고 본 발명은 단위셀을 적어도 둘이상으로 적층시키는 단계를 수행하여 도 2에 도시된 바와 같은 리튬이차전지를 제조한다.
상기와 같은 일련의 제조공정의 수행으로 본 발명은 리튬금속 미립자분말에 전도성 고분자, 흑연 또는 이들의 혼합물을 첨가시킨 조성물을 이용하여 리튬이차전지 음극(14)으로 제조할 수 있고, 상기와 같은 음극(14)으로 이루어지는 리튬이차전지를 제조할 수 있는 것이다.
이에 따라 본 발명은 음극의 재료로 리튬금속으로 이루어지는 미립자분말을 사용하였기 때문에 반복되는 충방전시 음극으로 전도되는 국부적인 전류밀도를 감소시킬 수 있고, 또한 음극의 재료를 적게 사용하기 때문에 음극의 질량과 두께를 감소시켜 에너지 밀도를 향상시킬 수 있다.
또한 본 발명은 리튬금속 미립자분말을 이용한 리튬이차전지 제조공정을 상온에서 수행할 수 있기 때문에 제조공정의 수행시 안전성을 용이하게 확보할 수 있다.
상술한 바와 같이 본 발명에 따르면, 리튬금속 미립자분말에 전도성 고분자, 흑연 또는 이들의 혼합물을 첨가시킨 조성물을 이용하여 리튬이차전지 음극을 형성함으로써, 덴드라이트 현상의 발생을 최소화시킬 수 있고, 전기전도도를 향상시킬 수 있을 뿐만 아니라 전극간의 단락을 억제시킬 수 있다. 이러한 효과는 이하의 구체적인 근거에 의해 뒷받침된다.도 3의 (a)와 (b)는 각각 종래의 리튬금속 포일 전극과 본 발명에 따른 리튬파우더 전극을 이용하여 30 사이클의 충방전 후 전자현미경을 이용하여 관측된 전극 표면의 확대사진이다. 도 3의 (a)의 사진은 30 사이클 충방전 후 리튬전극 표면에 덴드라이트가 형성되어 있음을 보여준다. 이에 비해 도 3의 (b)의 사진은 리튬 파우더를 이용한 전극 제조시 파우더의 표면에 덴드라이트 발생이 거의 없고 파우더 분포에 따른 균일한 금속 표면을 가지고 있음을 보여준다. 이 사진을 통해 본 발명에 따르면 음극에 사용하는 리튬의 덴드라이트 현상이 최소화 될 수 있음을 알 수 있다.<표 1> 리튬 음극의 계면저항 [Ω㎠]
저장 시간(Storage Time) Li 포일 Li 파우더
1 일 550 280
10일 1800 560
20일 2300 750
30일 2500 860
* 전해질 1M LiPF6 EC/PC = 1/1표 1은 리튬 이차전지의 전해액 중 한 가지인 1몰 LiPF6 EC/PC = 1:1 용액에 장시간 침적된 경우의 리튬 포일 전극과 리튬 파우더 전극의 전기화학적 계면저항치를 보여준다. 이에 의하면 리튬 포일에 비하여 본 발명에 따른 리튬 파우더의 전기전도도가 우수함을 알 수 있고, 이러한 특성이 시간이 경과함에도 지속됨을 알 수 있다.도 4는 본 발명에 따른 리튬 파우더 전극을 이용한 충방전 특성 그래프이다. 이 특성 그래프는 리튬 파우더 전극은 충방전 사이클을 반복함에 따라 용량 감소량이 거의 없음을 보여준다. 이로써 본 발명의 리튬 파우더 전극은 긴 수명의 전지의 제조 및 생산에 적합한 전극특성을 가지고 있음을 알 수 있다.이상으로부터, 리튬파우더 전극 제조 시 리튬메탈 포일 전극에 비하여 덴드라이트 현상이 최소화될 수 있고, 전기전도도가 우수함을 알 수 있다. 전극간의 단락현상은 대부분 덴드라이트의 발생에 원인이 있으므로 덴드라이트 생성억제에 따른 단락현상의 감소에 따른 수율 향상을 도모할 수 있다. 수율 향상은 생산성 향상의 핵심요건이므로 리튬파우더 전극을 이용할 경우 생산성이 향상된 전지제조가 가능하다. 또한, 리튬금속 미립자분말을 이용하기 때문에 리튬이차전지의 제조공정시 안전성을 용이하게 확보함으로써 생산성을 향상시킬 수 있다.상기에서는 본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만, 해당 기술 분야의 숙련된 당업자는 하기의 특허 청구의 범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.

Claims (13)

  1. 리튬금속 미립자분말에 전도성 고분자, 흑연 또는 이들의 혼합물을 첨가시킨 것을 특징으로 하는 리튬이차전지 음극의 조성물.
  2. 리튬금속 미립자분말에 전도성 고분자, 흑연 또는 이들의 혼합물을 첨가시킨 조성물을 바인더(Binder)를 사용하여 구리호일(Cu Foil)에 도포시킨 것을 특징으로 하는 리튬이차전지의 음극.
  3. 제2항에 있어서, 상기 조성물이 도포되는 구리 호일은 판상구조인 것을 특징으로 하는 상기 리튬이차전지의 음극.
  4. 제2항에 있어서, 상기 음극 상에 패시베이션층이 더 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지의 음극
  5. 양극과, 세퍼레이터 및 리튬금속 미립자분말에 전도성 고분자, 흑연 또는 이들의 혼합물이 첨가된 조성물로 이루어지는 음극이 순차적으로 적층된 것을 특징으로 하는 리튬이차전지.
  6. 제5항에 있어서, 상기 양극과, 세퍼레이터 및 음극은 판상 구조로 적층된 것을 특징으로 하는 리튬이차전지.
  7. 제6항에 있어서, 상기 음극은 판상 구조의 구리 호일(Foil)에 도포된 것을 특징으로 하는 리튬이차전지.
  8. 제5항에 있어서, 상기 양극과, 세퍼레이터 및 음극이 순차적으로 형성된 단위셀이 적어도 둘이상으로 적층된 것을 특징으로 하는 리튬이차전지.
  9. (ⅰ) 리튬금속 미립자분말에 전도성 고분자, 흑연 또는 이들의 혼합물을 첨가시킨 조성물을 바인더를 사용하여 판상 구조의 구리 호일에 도포시켜 리튬이차전지의 음극을 제조하는 단계; 및
    (ⅱ) 상기 음극에 전해액을 포함하는 세퍼레이터 및 양극을 순차적으로 적층시켜 리튬이차전지의 단위셀을 제조하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지의 제조방법.
  10. 제9항에 있어서, (ⅲ) 상기 (ⅱ)의 단위셀을 적어도 둘이상으로 적층시키는 단계를 더 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지의 제조방법.
  11. 제9항에 있어서, 상기 음극을 제조하는 단계 후에 상기 음극 상에 패시베이션층을 형성하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지의 제조방법.
  12. 제11항에 있어서, 상기 패시베이션층을 형성하는 단계는 상기 음극을 폴리에틸렌 글리콜 디메틸 에테르(Polyethylene Glycol dimethyl ether)와 1:5∼5:1의 범위를 가지는 에틸렌 카보네이트(EC):디에틸카보네이트(DEC) 혼합용액이 1:1000∼1:5의 비율로 혼합된 용액에 1∼30분간 디핑(dipping) 처리하여 수행되는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지의 제조방법.
  13. 제9항에 있어서, 상기 전해액은 에틸렌 카보네이트(ethylene carbonate: EC)전해액, 디메틸카보네이트(dimethylcarbonate:DMC) 전해액, 프로필렌 카보네이트(propylene carbonate: PC)전해액, 트리에틸 포스페이스(triethyl phosphate)전해액, 감마부틸로락톤(γ-butylolactone)전해액 중 하나 또는 둘 이상의 혼합액을 사용하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지의 제조방법.
KR1019990044404A 1999-10-13 1999-10-13 리튬이차전지 음극의 조성물, 이를 이용한 리튬이차전지 음극과 리튬이차전지 및 리튬이차전지의 제조방법 KR100359605B1 (ko)

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