KR100237260B1 - 디젤 배기장치에서 입자의 양 및 크기중 하나 이상을 감소시키기 위한 촉매의 용도 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 산성 특성을 갖는 제올라이트-함유 촉매에 의해 디젤 엔진의 배기 가스에서 입자의 양 및/또는 크기를 감소시키기 위한 촉매의 용도에 관한 것이다.
Description
본 발명은 산성 특성을 갖는 제올라이트-함유 촉매에 의해 디젤 엔진의 배기 가스에서 입자의 양 및/또는 크기를 감소시키기 위한 촉매의 용도에 관한 것이다.
특히 자동차용 동력 장치로서 디젤 엔진의 사용에서 관련된 문제중 하나는 디젤 엔진이 주위 환경에 확산되는 것을 방지하기 어려운 매연(soot) 입자를 방출한다는 것이다.
매연 입자가 빠져나가는 것을 방지하기 위한 공지된 방법은 필터를 사용하는 것이다. 필터 사용시의 단점은 비교적 짧은 작동시간 후 매연 입자에 의한 폐색(clogging) 위험이다. 따라서, 예를 들면, 적합한 장치를 사용하여 침착된 매연입자의 점화 온도까지 간단하게 가열함으로써 입자 필터를 재생시키는 방법이 채택되어야 한다. 이러한 장치는 복잡하고 비싸며, 예를 들면 디젤-동력 자동차를 위한 기술적인 해결책을 제공하지 않는다.
입자의 양이 촉매적으로 감소될 수 있다는 것은 또한 공지되어 있다. 활성성분으로서 백금을 함유하는 산화 촉매가 이러한 목적을 위해 사용된다. 배기 장치에서 장쇄 탄화수소의 산화에 의해 입자의 양이 감소하기는 하지만, 이러한 귀금속 촉매의 단점은 이들이 또한 배기 가스의 SO2성분에 대한 산화 효과를 갖는다는 것이다. 수득한 황산염의 형성은 입자를 흡습성으로 만들며 입자의 양을 증가시킬 수도 있다. 또한, 황산염 입자는 촉매에 침착될 것으로 예상될 수 있으며, 역으로 이의 활성에 영향을 미친다.
이제, 본 발명의 목적은 전술된 단점을 전혀 갖지 않는 해결책을 밝혀내는 것이다.
본 발명자는 이제 산성 및/또는 분해 특성을 갖는 제올라이트-함유 촉매가 배기가스에서 SO2가 황산염으로 산화되지 않으면서 매연 입자의 양 및/또는 크기 및 탄화수소의 양을 감소시킴을 발견하였다.
본 발명은 산성 특성을 갖는 제올라이트-함유 촉매에 의해 디젤 엔진의 배기 가스에서 입자의 양 및/또는 크기를 감소시키기 위한 촉매의 용도에 관한 것이다.
본 발명은 배기 가스에서 장쇄 탄화수소의 함량에 의해 입자의 양 크기가 대부분 결정됨을 기본으로 한다. 본 발명에 따른 제올라이트-함유 촉매의 효과는 이것이 부분 산화에 의해 배기 가스중에 존재하는 장쇄 탄화수소를 단쇄 탄화수소로 분해시킴으로써 장쇄 탄화수소가 더 이상 1급 매연 입자에 접근할 수 없도록 한다. 최종 결과로 탄화수소(또한 하기에서“HC”로서 언급됨)가 약간 높게 방출될 수 있지만, 이것은 디젤 배기 장치에서 HC 수준이 출구로부터 낮기 때문에 중요하지 않다.
따라서, 전술된 촉매에 의한 입자방출의 감소 가능성은 배기 가스에서 매연입자에 접근될 수 있는 탄화수소의 농도의 감소를 기본으로 한다. 이러한 탄화수소는 입자 방출의 감소 정도가 다양하기 때문에 엔진의 작동 상태에 따라 다양한 양으로 존재한다.
본 발명에 따라 사용되는 제올라이트-함유 촉매는 바람직하게는 장쇄 및 방향족 탄화수소에 대한 분해 특성을 갖는다. 이들은 배기 가스 스트림의 장쇄 탄화수소를 단쇄 탄화수소로 분해시키며, 탄화수소의 약간 높은 방출을 초래하기는 하지만 디젤 엔진의 배기 가스에서 HC 수준이 출구로부터 낮기 때문에 중요하지 않다.
본 발명에 따라 사용하기에 특히 적합한 제올라이트는 하기의 구조 유형을 포함한다: 파우자사이트(faujasite), 펜타실(pentasil), 모르데나이트(mordenite), ZSM 12, 제올라이트 β, 제올라이트 L, 제올라이트 Ω, ZSM 22, ZSM 23, ZSM 48, EU-1 등.
펜타실 유형의 제올라이트는 바람직하게는 SiO2대 Al2O3의 비가 25 내지 2000이며, 더 바람직하게는 40 내지 60이다.
제올라이트는 일반식(I)로 특징지워진다:
상기식에서, M1은 M2성분에 대해 수적으로 상응하는 교환가능한 양이온의 등가물이고; M2는 Si와 함께 제올라이트의 산화성 골격을 형성하는 3가 원소이고; n/m은 M2O2에 대한 SiO2의 비율이고; q는 흡수된 물의 양이다.
이의 기본 구조면에서, 제올라이트는 SiO4및 M2O4사면체의 망구조로 이루어진 결정성 알루모실리케이트이다. 각각의 사면체는 산소 브릿지에 의해 사면체의 모서리를 통해 서로 결합되고 통로 및 공극에 의해 균일하게 침투되는 3차원-망상구조를 형성한다. 각각의 제올라이트 구조는 기공 및 공극의 배열 및 크기 및 이의 조성에서 서로 상이하다. 교환가능한 양이온이 M2성분에서 생기는 격자의 음전하를 보상하기 위해 도입된다. 흡수된 수 상 qH2O는 골격이 이의 구조를 상실하지 않고서 가역적으로 제거될 수 있다.
M2는 기타 3가 원소에 의해 부분적으로 또는 완전하게 대체될 수 있지만 자주 알루미늄이다.
제올라이트의 상세한 기술은, 예를 들면 문헌[참조: D. W. Breck entitled“Zeolite Molecular Sieves, Structure, Chemistry and Use”, J. Wiley & Sons, New York, 1974]에 기술되어 있다. 특히 촉매 적용에 적합한 고-실리카 제올라이트에 대한 또 다른 기술은 문헌[참조: P. A. Jacobs and J. A. Martens entitled“Synthesis of High-Silica Aluminosilicate Zeolite”, Studies in Surface Science and Catalysis, Vol. 33, Ed. B. Delmon and J. T. Yates, Elsevier, Amsterdam-Oxford-New York-Tokyo, 1987]에서 발견할 수 있다.
본 발명에 따라 사용된 제올라이트에서, M2는 Al, B, Ga, In, Fe, Cr, V, As 및 Sb로 이루어진 그룹으로부터 선택된 하나 이상의 원소이며 바람직하게는 Al, B, Ga 및 Fe로 이루어진 그룹으로부터 선택된 하나 이상의 원소이다.
언급된 제올라이트중에 존재하는 교환가능한 양이온 M1은, 예를 들면 Li, Na, K, Rb, Cs, Mg, Ca, Sr, Ba 및 또한, 예를 들면, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Nb, Ma, Ru, Rh, Pd, Ag, Ta, W, Re 및 Pt와 같은 전이 금속 양이온일 수 있다. 희토류 그룹의 양이온 및 양성자가 또한 적합하다.
본 발명에 따라 사용된 제올라이트는 바람직하게는 전이 원소 Cu, Ni, Co, Fe, Cr, Mn 및/또는 V중 하나 이상, 바람직하게는 Cu를 함유한다.
본 발명에 따라, 전술된 구조 유형의 바람직한 제올라이트는 독창적으로 존재하는 특정한 금속 양이온일 수 있으며 바람직하게는 50 내지 100%이며, 더욱 바람직하게는 80 내지 100%가 수소 이온에 의해 대체된다.
제올라이트의 산성 H+형은 바람직하게는 금속 이온을 암모늄 이온으로 교환하고 이렇게 교환된 제올라이트를 연속적으로 하소시킴으로써 바람직하게는 제조한다. 파우자사이트 유형의 제올라이트의 경우, 정의된 조건하에서 교환 및 연속적인 하소의 반복은 이러한 탈알루미늄 단계에 의해 보다 큰 열 및 열수 안정성을 추정하는 소위 극안정성 제올라이트를 생성시킨다. 파우자사이트 유형의 고-실리카 제올라이트를 수득하는 또다른 방법은 무수 제올라이트를 상대적으로 높은 온도(≥150℃)에서 SiCl4로 조심스럽게 처리함을 특징으로 한다. 알루미늄을 제거하고, 동시에, 규소를 격자에 혼입시킨다. 암모늄 헥사플루오로실리케이트에 의한 처리는 또한 특정 조건하에서 고-실리카 파우자사이트를 초래한다.
Al2O3에 대한 SiO2의 비율이 5 이상인 제올라이트의 경우에 양성자를 교환하는 또다른 방법은 무기산을 사용하여 공정을 수행하는 것이다.
-독립적으로 및/또는 란탄 또는 세륨이 유리하게 풍부해질 수 있는 혼합물의 형태로 -3가 희토류 금속 이온에 의한 이온 교환은 특히 파우자사이트의 경우에 산성 중심으로 유도하는 것으로 공지되어 있다. 제올라이트에서 전이 금속 양이온의 교환은 산성 중심을 형성시키는 것으로 또한 공지되어 있다.
산성 중심을 함유하는 전술된 제올라이트는 탄화수소를 분해시키는, 즉 이들을 보다 작은 분획으로 분리시키는 촉매 특성을 갖는다.
입자 전환 및 탄화수소 전환에 대하여 제올라이트 촉매를 사용하는 본 발명에 따른 방법으로 수득한 결과를 하기 실시예 1 내지 7에 나타내었다. 그러나, 본 발명은 실시예에 의해 전혀 제한되지 않는다.
표에 나타낸 조건하에서 1.9ℓ 흡기된 디젤 엔진으로부터 결과를 수득한다(회전 속도, 동력산출의 척도로서 유효 평균 압력, 촉매 온도). 촉매는 직경이 102mm이고 길이가 152mm이다.
[실시예 1]
H 제올라이트 Y, Al2O3에 대한 SiO2의 몰비가 50인 탈알루미늄 산성 제올라이트 Y
[실시예 2]
H 제올라이트 Y, Al2O3에 대한 SiO2의 몰비가 12인 탈알루미늄 산성 제올라이트 Y
[실시예 3]
H ZSM5, 산성 ZSM5, Al2O3에 대한 SiO2의 비, 약 60
[실시예 4]
H ZSM5, 산성 ZSM5, Al2O3에 대한 SiO2의 비, 약 90
[실시예 5]
Se 제올라이트 Y, Al2O3에 대한 SiO2의 비가 4.9이고 교환율이 약 70%인 희토류 교환된 산성 제올라이트 Y
[실시예 6]
Se 제올라이트 Y, Al2O3에 대한 SiO2의 비가 4.9이고, 교환율이 약 90%인 희토류 교환된 산성 제올라이트 Y
[실시예 7]
Cu ZSM5, Al2O3에 대한 SiO2의 비율이 약 60이고 Cu 교환율이 약 70%인 Cu-교환된 산성 ZSM5
명세서 및 실시예는 예시를 위한 것이며 본 발명을 제한하지는 않고 본 발명의 취지 및 범위내에서 기타 양태가 당해 기술 분야의 숙련가에게 제안됨이 이해될 것이다.
Claims (13)
- 작동 동력 및 매연 입자를 함유하는 배기 가스를 생성하는 디젤 엔진의 작동에 있어서, 배기 가스를 산성 특성을 갖는 제올라이트와 접촉시킴으로써 매연 입자의 크기 및 양 중 하나 이상을 감소시킴을 특징으로 하는 방법.
- 제1항에 있어서, 제올라이트가 장쇄 및 방향족 탄화수소에 대한 분해 특성을 갖는 방법.
- 제1항에 있어서, 제올라이트가 파우자사이트(faujasite) 유형인 방법.
- 제1항에 있어서, 제올라이트가 탈알루미늄 파우자사이트인 방법.
- 제1항에 있어서, 제올라이트가 펜타실(pentasil) 유형인 방법.
- 제5항에 있어서, 제올라이트의 Al2O3에 대한 SiO2의 비율이 25 내지 2000인 방법.
- 제1항에 있어서, 제올라이트가 모르데나이트(mordenite) 유형인 방법.
- 제1항에 있어서, 제올라이트가 탈알루미늄 모르데나이트인 방법.
- 제1항에 있어서, 제올라이트가 원소 주기율표의 제2주족 원소 및 희토류 금속으로 이루어진 그룹으로부터 선택된 원소를 하나 이상 함유하는 방법.
- 제1항에 있어서, 제올라이트가 전이 원소를 하나 이상 함유하는 방법.
- 제1항에 있어서, 제올라이트가 Cu, Ni, Co, Fe, Cr, Mn 및 V로 이루어진 그룹으로부터 선택된 원소를 하나 이상 함유하는 방법.
- 제1항에 있어서, 제올라이트가 Cu를 함유하는 방법.
- 디젤 엔진, 디젤 엔진 작동시 생성된 배기 가스용 파이프, 및 대기에 배기시 배기 가스가 접촉되도록 배치된 산성특성을 갖는 제올라이트의 조합물.
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