JPS6388041A - 酸化用触媒 - Google Patents
酸化用触媒Info
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Landscapes
- Gas Burners (AREA)
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
（産業上の利用分野）
触媒の酸化作用を利用して燃料を燃焼させる接触燃焼法
によれば、大気汚染物質である窒素酸化物（ＮＯｘ）の
発生を著しく抑制でき、かつ得られるクリーンな燃焼ガ
スは発電用などの作業熱流体として広範な分野に利用で
きる。
によれば、大気汚染物質である窒素酸化物（ＮＯｘ）の
発生を著しく抑制でき、かつ得られるクリーンな燃焼ガ
スは発電用などの作業熱流体として広範な分野に利用で
きる。
本発明は酸化用触媒、特に６００〜１５００℃の温度で
使用される各種燃料の接触燃焼用触媒に関する。
使用される各種燃料の接触燃焼用触媒に関する。
（従来技術とその問題点）
一般に、炭化水素などを空気もしくは酸素の存在下で炭
酸ガスと水に完全酸化させる酸化用触媒としては、通常
、アルミナなどの構造体、もしくはムライトなどのセラ
ミック構造体にアルミナなどを被覆したものを担体とし
、これらの担体にＰｔなどの白金族金属もしくはこれら
の金属酸化物もしくはこれらの金属と金属酸化物との混
合物もしくはこれら金属の合金を主成分として被覆した
ものが使用される。
酸ガスと水に完全酸化させる酸化用触媒としては、通常
、アルミナなどの構造体、もしくはムライトなどのセラ
ミック構造体にアルミナなどを被覆したものを担体とし
、これらの担体にＰｔなどの白金族金属もしくはこれら
の金属酸化物もしくはこれらの金属と金属酸化物との混
合物もしくはこれら金属の合金を主成分として被覆した
ものが使用される。
これら白金族金属の中でも、炭化水素などを接触燃焼さ
せる場合の使用触媒として、低温活性および安定燃焼性
に優れるＰｄもしくはＰｄＯもしくはＰｄとＰｄＯとの
混合物を活性成分とする酸化用触媒が適している。しか
し、この触媒を６００〜１５００℃の温度で使用すると
、ＰｄおよびＰｄＯの凝集・成長が起こり、触媒活性が
著しく低下する。
せる場合の使用触媒として、低温活性および安定燃焼性
に優れるＰｄもしくはＰｄＯもしくはＰｄとＰｄＯとの
混合物を活性成分とする酸化用触媒が適している。しか
し、この触媒を６００〜１５００℃の温度で使用すると
、ＰｄおよびＰｄＯの凝集・成長が起こり、触媒活性が
著しく低下する。
またＰｄ、ＰｄＯは高温の酸化性雰囲気で担体との結合
力が弱く脱落し易いために消耗が激しい。
力が弱く脱落し易いために消耗が激しい。
しかるに、従来技術による活性成分をＰｄもしくはＰｄ
ＯもしくはＰｄとＰｄＯの混合物とする酸化用触媒は活
性低下および寿命の点で問題がある。
ＯもしくはＰｄとＰｄＯの混合物とする酸化用触媒は活
性低下および寿命の点で問題がある。
（発明の目的）
本発明は前記の問題点を改良すべくなされたものであり
、炭化水素などの酸化に対するＰｄ、ＰｄｏもしくはＰ
ｄ／ＰｄＯの低温活性を生かすとともに、触媒活性の早
期低下を克服して、酸化用触媒の長寿命化を図ることを
目的になされたものである。
、炭化水素などの酸化に対するＰｄ、ＰｄｏもしくはＰ
ｄ／ＰｄＯの低温活性を生かすとともに、触媒活性の早
期低下を克服して、酸化用触媒の長寿命化を図ることを
目的になされたものである。
（発明の構成）
本発明はアルミナなどの担体もしくはムライトなどのセ
ラミックス構造体にアルミナなどを被覆した担体に活性
成分としてＰｄ、ＰｄＯもしくはＰｄ／ＰｄＯを被覆し
た酸化用触媒において、活性成分と担体との間にＰｄＭ
型若しくはＰｄＭＯ型であり、かつＭが希土類金属であ
る金属間化合物層を設けたことを特徴とするものである
。
ラミックス構造体にアルミナなどを被覆した担体に活性
成分としてＰｄ、ＰｄＯもしくはＰｄ／ＰｄＯを被覆し
た酸化用触媒において、活性成分と担体との間にＰｄＭ
型若しくはＰｄＭＯ型であり、かつＭが希土類金属であ
る金属間化合物層を設けたことを特徴とするものである
。
以下、図をもって本発明について詳述する。
第３図は、従来より行われている担持法によりモノリス
型構造体１上に活性Ａ １ ｚ Ｏ３２を被覆し、さら
にその上にＰｄ３を被覆した酸化用触媒の初期状態の断
面を模式的に示すものである。活性Ａ １ ｚ Ｏｓ
２の細孔径は非常に小さく制御でき通常数１００〜数１
０００人である。この様な活性Ａ１ｚｏ：＋２の上にＰ
ｄ３を担持した場合、Ｐｄ３の粒子径としては数１０〜
数１００人に制御可能である。
型構造体１上に活性Ａ １ ｚ Ｏ３２を被覆し、さら
にその上にＰｄ３を被覆した酸化用触媒の初期状態の断
面を模式的に示すものである。活性Ａ １ ｚ Ｏｓ
２の細孔径は非常に小さく制御でき通常数１００〜数１
０００人である。この様な活性Ａ１ｚｏ：＋２の上にＰ
ｄ３を担持した場合、Ｐｄ３の粒子径としては数１０〜
数１００人に制御可能である。
第４図は、メタンの接触燃焼において、温度１１００℃
で１００時間使用した従来製法による酸化用触媒の断面
を模式的に示すものである。この様にＰｄ３の粒子径は
０．１〜数１０μｍにまで凝集・成長し、１００時間使
用後の触媒活性は初期と比べて低下しており、かつ脱落
によるＰｄ３の消耗も多い。
で１００時間使用した従来製法による酸化用触媒の断面
を模式的に示すものである。この様にＰｄ３の粒子径は
０．１〜数１０μｍにまで凝集・成長し、１００時間使
用後の触媒活性は初期と比べて低下しており、かつ脱落
によるＰｄ３の消耗も多い。
本発明者らはこのＰｄ３もしくはＰｄ０３の凝集・成長
について詳細に検討した結果、Ｐｄ３もしくはＰｄ０３
は下地のＡＩ、０，２との結合が弱いために高温の雰囲
気化にさらした場合、Ｐｄ３もしくはＰｄ０３は容易に
活性Ａ ｊ！ ｚ Ｏ３２の上を移動し、Ｐｄ３もしく
はＰｄ０３の粒子同士の凝集・成長が起こるものである
という結論に達した。
について詳細に検討した結果、Ｐｄ３もしくはＰｄ０３
は下地のＡＩ、０，２との結合が弱いために高温の雰囲
気化にさらした場合、Ｐｄ３もしくはＰｄ０３は容易に
活性Ａ ｊ！ ｚ Ｏ３２の上を移動し、Ｐｄ３もしく
はＰｄ０３の粒子同士の凝集・成長が起こるものである
という結論に達した。
さらにＰｄ３もしくはＰｄ０３の消耗についても活性Ａ
ｌ ｔ Ｏ３２との結合力が弱いため脱落し易（、そ
の結果、触媒寿命が短くなる。
ｌ ｔ Ｏ３２との結合力が弱いため脱落し易（、そ
の結果、触媒寿命が短くなる。
そこで本発明者らは、ＰｄもしくはＰｄＯもしくはＰｄ
／ＰｄＯと活性Ａ Ｉｌ ｔ Ｏ３との結合力を高めれ
ばＰｄもしくはＰｄＯの凝集・成長を防げ、かつ長寿命
な酸化用触媒が得られると考え、種々検討した結果Ｐｄ
もしくはＰｄＯもしくはＰｄ／ＰｄＯとＡｌｚＯ３の間
にＰｄ−希土類金属の金属間化合物層を設ければＰｄと
Ａβ！０．の結合力を飛躍的に向上できるという結論に
達した。
／ＰｄＯと活性Ａ Ｉｌ ｔ Ｏ３との結合力を高めれ
ばＰｄもしくはＰｄＯの凝集・成長を防げ、かつ長寿命
な酸化用触媒が得られると考え、種々検討した結果Ｐｄ
もしくはＰｄＯもしくはＰｄ／ＰｄＯとＡｌｚＯ３の間
にＰｄ−希土類金属の金属間化合物層を設ければＰｄと
Ａβ！０．の結合力を飛躍的に向上できるという結論に
達した。
第１図は本発明による酸化用触媒の断面を模式的に示す
ものである。モノリス型構造体１に活性Ａ ｌ ２０３
２が被覆されこのＡ ｌ ｚ Ｏ３２と活性成分Ｐｄも
しくはＰｄＯもしくはＰ ｄ／Ｐ ｄ ００間にＰｄ−
希土類金属金属間化合物層４が存在している状態を示し
ている。
ものである。モノリス型構造体１に活性Ａ ｌ ２０３
２が被覆されこのＡ ｌ ｚ Ｏ３２と活性成分Ｐｄも
しくはＰｄＯもしくはＰ ｄ／Ｐ ｄ ００間にＰｄ−
希土類金属金属間化合物層４が存在している状態を示し
ている。
第２図はメタンの接触燃焼において温度が１１００℃で
１００時間使用した後の図３に示した本発明による酸化
用触媒の断面を模式的に示すものであり、第１図に示し
た使用前の状態とほとんど変化しなかった。また１００
時間の使用前後において触媒活性もほとんど変化するこ
となく高かった。さらに活性成分のＰｄ５ＰｄＯの消耗
はほとんど認められなかった。
１００時間使用した後の図３に示した本発明による酸化
用触媒の断面を模式的に示すものであり、第１図に示し
た使用前の状態とほとんど変化しなかった。また１００
時間の使用前後において触媒活性もほとんど変化するこ
となく高かった。さらに活性成分のＰｄ５ＰｄＯの消耗
はほとんど認められなかった。
この様にＰｄもしくはＰｄＯもしくはＰｄ５ＰｄＯと活
性ＡｌｚＯｘの間にＰｄ−希土類金属の金属間化合物層
を設けることでＰｄの長所である炭化水素などに対する
低温活性および安定燃焼性を維持しつつＰｄの消耗を防
ぎ、酸化用触媒の長寿命化をはかることができる。
性ＡｌｚＯｘの間にＰｄ−希土類金属の金属間化合物層
を設けることでＰｄの長所である炭化水素などに対する
低温活性および安定燃焼性を維持しつつＰｄの消耗を防
ぎ、酸化用触媒の長寿命化をはかることができる。
本発明における金属間化合物層のＰｄに対する希土類金
属およびＯの量は、全Ｐｄに対して０．１−１％〜１０
ｗｔ％および０〜５ｗｔ％が適当であり、希土類金属が
０．１ｗｔ％を下回るとＰｄ ＡＪｚＯ＋結合力強化
にその効果がなく、希土類金属およびＯが１０ｗｔ％お
よび５ｗｔ％を超えるとＰｄの触媒活性を低下せしめる
ものである。
属およびＯの量は、全Ｐｄに対して０．１−１％〜１０
ｗｔ％および０〜５ｗｔ％が適当であり、希土類金属が
０．１ｗｔ％を下回るとＰｄ ＡＪｚＯ＋結合力強化
にその効果がなく、希土類金属およびＯが１０ｗｔ％お
よび５ｗｔ％を超えるとＰｄの触媒活性を低下せしめる
ものである。
さらに本発明のＰｄ−希土類金属の金属間化合物層はＰ
ｄＭ型もしくはＰｄＭＯ型（Ｍはアルカリ土金属）のい
ずれでも効果のあるものである。
ｄＭ型もしくはＰｄＭＯ型（Ｍはアルカリ土金属）のい
ずれでも効果のあるものである。
本発明の酸化用触媒を製造するにはモノリス型構造体に
活性Ａｌ２Ｏ３を被覆した担体に、Ｐｄの水溶性塩およ
びアルカリ土金属の水溶性塩の混合水溶液を、浸漬など
の方法で塗布した後、乾燥後、温度３００〜１０００℃
で焼成すれば得られる。この場合還元性雰囲気下で焼成
すればＰｄＭ型が、酸化性雰囲気下で焼成すればＰｄＭ
Ｏ型がそれぞれ得られる。ここでＭは希土類金属である
。また物理被覆、化学被覆などの方法をとっても可能で
あり、結果的にＰｄと活性Ａ４２ｚＣｈの間にＰｄ−希
土類金属の金属間化合物層が生成するどのような方法を
とって製造しても良い。
活性Ａｌ２Ｏ３を被覆した担体に、Ｐｄの水溶性塩およ
びアルカリ土金属の水溶性塩の混合水溶液を、浸漬など
の方法で塗布した後、乾燥後、温度３００〜１０００℃
で焼成すれば得られる。この場合還元性雰囲気下で焼成
すればＰｄＭ型が、酸化性雰囲気下で焼成すればＰｄＭ
Ｏ型がそれぞれ得られる。ここでＭは希土類金属である
。また物理被覆、化学被覆などの方法をとっても可能で
あり、結果的にＰｄと活性Ａ４２ｚＣｈの間にＰｄ−希
土類金属の金属間化合物層が生成するどのような方法を
とって製造しても良い。
以下本発明の効果を明瞭ならしるために従来例及び実施
例について説明する。
例について説明する。
（従来例）
セルピッチ５ 、５ ａｍを有する直径５０龍、長さ２
５１１ｍのムライト製ハニカム構造体にγ−Ａｌ２Ｏ３
を１００ｇ／β被覆した担体を、ＰｄＣ１ｚの塩酸溶液
に浸漬し、乾燥の後、５００℃、Ｈ２雰囲気下で焼成し
、Ｐ ｄ ／ Ｔ Ａ ｌ ２ｏｓ／ムライト担体から
成る酸化用触媒を得た。この時Ｐｄの担持量は２０ｇ／
ｌであった。
５１１ｍのムライト製ハニカム構造体にγ−Ａｌ２Ｏ３
を１００ｇ／β被覆した担体を、ＰｄＣ１ｚの塩酸溶液
に浸漬し、乾燥の後、５００℃、Ｈ２雰囲気下で焼成し
、Ｐ ｄ ／ Ｔ Ａ ｌ ２ｏｓ／ムライト担体から
成る酸化用触媒を得た。この時Ｐｄの担持量は２０ｇ／
ｌであった。
（実施例１）
従来例と同工程でγ−Ａ１ｔ０３を被覆した担体を、硝
酸パラジウム水溶液に硝酸ランタンをＰｄに対するＬａ
の比率が１．５ｗｔ％になるように添加し、この溶液に
前記ハニカム担体を浸漬し、８００℃大気中で焼成した
後、５００℃水素雰囲気下で還元処理を施し、Ｐａ／Ｐ
ｄＬａＯ２／ＴＡｊ！２０３／ムライト担体から成る酸
化用触媒を得た。この時のＰｄの担持総量は２０ｇ／ｌ
であった。
酸パラジウム水溶液に硝酸ランタンをＰｄに対するＬａ
の比率が１．５ｗｔ％になるように添加し、この溶液に
前記ハニカム担体を浸漬し、８００℃大気中で焼成した
後、５００℃水素雰囲気下で還元処理を施し、Ｐａ／Ｐ
ｄＬａＯ２／ＴＡｊ！２０３／ムライト担体から成る酸
化用触媒を得た。この時のＰｄの担持総量は２０ｇ／ｌ
であった。
（実施例２）
従来例と同工程で、Ｔ ＡｌｚＯａを被覆した担体を
ＰｄＣＪｚの塩酸溶液に塩化セリウムをＰｄに対するＣ
ｅの比率が５．５ｗｔ％になるように添加し、この溶液
に前記ハニカム担体を浸漬し、乾燥後、８００℃大気中
で焼成し、さらに水素バーナー炎で部分還元し、Ｐｄ−
Ｐｄ０／ＰｄＣｅ０ｚ／Ａ２□０３／ムライトからなる
酸化用触媒を得た。
ＰｄＣＪｚの塩酸溶液に塩化セリウムをＰｄに対するＣ
ｅの比率が５．５ｗｔ％になるように添加し、この溶液
に前記ハニカム担体を浸漬し、乾燥後、８００℃大気中
で焼成し、さらに水素バーナー炎で部分還元し、Ｐｄ−
Ｐｄ０／ＰｄＣｅ０ｚ／Ａ２□０３／ムライトからなる
酸化用触媒を得た。
この時のＰｄ担持総量は２０ｇ／ｌであった。
次に従来例、実施例１および実施例２の触媒を用いてメ
タン９０％を含む天然ガスの接触燃焼を常圧下、空気量
３０ｎ？Ｎ／ｈ、触媒入口部ガス流速１０ｍ／ｓｅｃ、
燃焼温度１２００℃の条件下で行い、燃焼開始温度、１
時間および１０００時間後の燃焼効率さらに１０００時
間後の触媒成分減少率、比表面減少率を測定したところ
、下表のような結果が得られた。
タン９０％を含む天然ガスの接触燃焼を常圧下、空気量
３０ｎ？Ｎ／ｈ、触媒入口部ガス流速１０ｍ／ｓｅｃ、
燃焼温度１２００℃の条件下で行い、燃焼開始温度、１
時間および１０００時間後の燃焼効率さらに１０００時
間後の触媒成分減少率、比表面減少率を測定したところ
、下表のような結果が得られた。
上表より明らかな如く、実施例１．２の燃焼開始温度は
従来例とほとんど変わることなく高活性であり、寿命を
示す１０００時間後の燃焼効率および触媒成分減少、比
表面積減少率は従来例と比し大幅に改善された。
従来例とほとんど変わることなく高活性であり、寿命を
示す１０００時間後の燃焼効率および触媒成分減少、比
表面積減少率は従来例と比し大幅に改善された。
このように本発明による実施例１．２の触媒はＰｄの低
温活性と安定燃焼性という長所を損なうことなく、高温
で長時間使用しても活性低下が極めて小さく、長寿命で
あることが判る。
温活性と安定燃焼性という長所を損なうことなく、高温
で長時間使用しても活性低下が極めて小さく、長寿命で
あることが判る。
（発明の効果）
以上の説明で明らかなように、本発明の酸化用触媒は活
性成分と担体の間にＭが希土類金属である、ＰｄＭ型あ
るいはＰｄＭＯ型から成る金属間化合物層が設けられて
いるので、活性成分と担体との結合力が大きく、活性成
分の高温での移動凝集や消耗による活性低下が極めて小
さく長期間の使用に耐えるものである。また炭化水素の
みならず水素、−酸化炭素、メタノール等の燃料にも適
用可能であり、酸化用触媒として工業的利用価値の高い
長期間使用可能なものである。
性成分と担体の間にＭが希土類金属である、ＰｄＭ型あ
るいはＰｄＭＯ型から成る金属間化合物層が設けられて
いるので、活性成分と担体との結合力が大きく、活性成
分の高温での移動凝集や消耗による活性低下が極めて小
さく長期間の使用に耐えるものである。また炭化水素の
みならず水素、−酸化炭素、メタノール等の燃料にも適
用可能であり、酸化用触媒として工業的利用価値の高い
長期間使用可能なものである。
第１図は本発明の酸化用触媒の使用前の断面模式図、第
２図は第１図の酸化用触媒を１１００℃で１００時間使
用後の断面積□式図、第３図は従来の酸化用触媒の初期
の断面模式図、第４図は第３図の酸化用触媒を１１００
℃で１００時間使用後の断面模式図である。 出願人 田中貴金属工業株式会社 第１図 第２図 第３図 第４図
２図は第１図の酸化用触媒を１１００℃で１００時間使
用後の断面積□式図、第３図は従来の酸化用触媒の初期
の断面模式図、第４図は第３図の酸化用触媒を１１００
℃で１００時間使用後の断面模式図である。 出願人 田中貴金属工業株式会社 第１図 第２図 第３図 第４図
Claims (2)
- （１）活性成分と担体との中間物質層として活性成分が
ＰｄもしくはＰｄＯもしくはＰｄとＰｄＯとの混合物で
あり、担体がＡｌ＿２Ｏ＿３を主成分とするセラミック
スにおいて、Ｍが希土類金属であるＰｄＭ型もしくはＰ
ｄＭＯ型の金属間化合物層を設けたことを特徴とする酸
化用触媒。 - （２）金属間化合物層のアルカリ土金属およびＯの含有
量がそれぞれ全Ｐｄに対して０．１〜１０ｗｔ％および
０〜５ｗｔ％であることを特徴とする特許請求の範囲第
１項記載の酸化用触媒。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP23159486A JPS6388041A (ja) | 1986-09-30 | 1986-09-30 | 酸化用触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP23159486A JPS6388041A (ja) | 1986-09-30 | 1986-09-30 | 酸化用触媒 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6388041A true JPS6388041A (ja) | 1988-04-19 |
Family
ID=16925963
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP23159486A Pending JPS6388041A (ja) | 1986-09-30 | 1986-09-30 | 酸化用触媒 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6388041A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5102639A (en) * | 1991-04-12 | 1992-04-07 | Engelhard Corporation | Praseodymium-palladium binary oxide, catalyst compositions containing the same, and methods of use |
| US5169300A (en) * | 1991-04-12 | 1992-12-08 | Engelhard Corporation | Praseodymium-palladium binary oxide, catalyst, methods of combustion and regeneration |
| US5378142A (en) * | 1991-04-12 | 1995-01-03 | Engelhard Corporation | Combustion process using catalysts containing binary oxides |
| US5474441A (en) * | 1989-08-22 | 1995-12-12 | Engelhard Corporation | Catalyst configuration for catalytic combustion systems |
-
1986
- 1986-09-30 JP JP23159486A patent/JPS6388041A/ja active Pending
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5474441A (en) * | 1989-08-22 | 1995-12-12 | Engelhard Corporation | Catalyst configuration for catalytic combustion systems |
| US5102639A (en) * | 1991-04-12 | 1992-04-07 | Engelhard Corporation | Praseodymium-palladium binary oxide, catalyst compositions containing the same, and methods of use |
| US5169300A (en) * | 1991-04-12 | 1992-12-08 | Engelhard Corporation | Praseodymium-palladium binary oxide, catalyst, methods of combustion and regeneration |
| US5378142A (en) * | 1991-04-12 | 1995-01-03 | Engelhard Corporation | Combustion process using catalysts containing binary oxides |
| US5750458A (en) * | 1991-04-12 | 1998-05-12 | Kennelly; Teresa | Combustion catalysts containing binary oxides and processes using the same |
| US5863851A (en) * | 1991-04-12 | 1999-01-26 | Engelhard Corporation | Combustion catalysts containing binary oxides and processes using the same |
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