JPS6274991A - 燃料改質装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔発明の利用分野〕 本発明はメタノールなどのアルコール、炭化水素等の燃
料を水蒸気改質し、水素ガスを生成する燃料改質装置に
関する。

〔発明の背景〕

メタノール等のアルコールやＬＮＧ、ＬＰＧ、ナフサな
どの炭化水素系燃料を原料とし、水蒸気と反応させるこ
とにより水素を生成する燃料改質装置は、従来から化学
プラントにおける水素製造装置として利用されてきてい
る。この化学プラント用の燃料改質装置は、一般に大容
量で一定条件での水素製造に適したものとなっている。

この燃料改質装置の構造は、内部の反応管の加熱条件を
容易に決定できるように、反応管周囲に多数段の加熱バ
ーナを配設したものであり、熱伝達は高温の熱ふく射を
主に利用したものとなっている。このため、従来の燃料
改質装置の形状は比較的大型となっており、排ガス温度
は高く、熱エネルギの利用については無駄な点が多かっ
た。

最近では、特開昭５１−６４５０９号で開示されている
ように、原子力等の廃熱を利用できる対流型改質装置が
提案されている。これは、反応管周囲に高温ガスを対流
させ、主に対流伝熱を利用して反応管を加熱できるよう
にしたものである。

しかし、この従来の熱料改質装置を燃料電池発電システ
ムにおける燃料改質装置として利用するためには、発電
効率の上から高効率化を図るとともに、装置のコンパク
ト化を進めなければならない。また、燃料電池発電シス
テムの運転の特徴である頻繁な起動、停止および負荷追
従運転に対応できるようなものとしなければならない。

このような燃料電池発電システムに適用できるような燃
料改質装置として、特開昭５３−７８９８３号で開示さ
れているものが提案されている。この燃料電池発電シス
テム用の燃料改質装置は、複数の反応管を円筒容器内に
収納し、コンパクト化を図っており、加熱は反応管群の
上部に配設したバーナで反応管の頂部から加熱し、さら
に高温の排ガスが反応管群の間隙を介しながら反応管を
側面からも加熱できるようになっている。この方式にお
ける伝熱機構は、バーナ火炎による熱ふく射と、高温ガ
スによる対流伝熱を利用したものになっているが、大き
な熱伝達を期待できる熱ふく射の利用位置が反応管内で
の吸熱反応が終了した頂部に当るため、改質反応におけ
る必要な熱の供給には十分役立っているとは言えない。

また、反応管側部では対流伝熱を増すため伝熱粒子を反
応管周囲に充填しているが、伝熱粒子を充填していない
空間は有効に利用されていない。

このように従来の燃料改質装置では、反応管まわりを、
加熱流体である高温ガスが一度通過するだけでその場合
の伝熱の向上のみを意図していた。

このため、伝熱機構的にも対流伝熱と熱ふく射伝熱が壁
面近傍で共存した形で行なわれるので、各各の熱伝達を
最適状態で利用することが難しく、高温ガスの熱エネル
ギも十分利用されないで系外に排出されていた。

〔発明の目的〕

本発明の第１の目的は、？６料改質装置内の改質触媒が
充填された反応管の加熱を、高温ガスの熱エネルギを伝
熱機構的に効率よく利用して行うことのできる燃料改質
装置を提供することにある。

本発明の第２の目的は、さらに運転制御が容易に行なう
ことができる燃料改質装置を提供することにある。

〔発明の概要〕

上記目的を達成するために本願第１の発明は、改質装置
本体と、該装置本体内に配置され、改質触媒が充填され
た反応管と、該反応管に燃料を供給する供給管とを備え
、前記反応管周囲に高温ガスを供給し、当該反応管を加
熱することにより前記燃料を水蒸気改質する燃料改質装
置において。

前記反応管周囲に所定の間隙を介して隔壁を設け。

当該隔壁と前記装置本体の内壁との間に熱ふく射進体を
充填し、前記高温ガスを当該熱ふく射進体を通過させた
後、前記間隙を通過させることにより前記反応管を加熱
することを特徴とする燃料改質装置である。

また本願第２の発明は、改質装置本体と、該装置本体内
に配設され、改質触媒が充填された反応管と、該反応管
に燃料を供給する供給管とを備え、前記反応管周囲に高
温ガスを供給し、当該反応管を加熱することにより前記
燃料を水蒸気改質する燃料改質装置において、前記反応
管を折返し部を有する折返し構造とし、当該折返し部近
傍に前記反応管加熱用高温ガスの温度を制御する温度制
御手段を設けるとともに、前記反応管周囲に所定の間隙
を介して隔壁を設け、当該隔間と前記装置本体の内壁と
の間に熱ふく射促進体を充填し、前記高温ガスを当該熱
ふく射促進体を通過させた後。

前記間隙を通過させることにより前記反応管を加熱する
ことを特徴とする燃料改質装置である。

上記本願第１の発明において、高温ガス流路は、隔壁に
よって分割され、この隔壁の外側に熱ふく射体を配設し
ているため、そこで発生した熱ふく射は、隔壁および反
応管近傍の間隙を通過して、反応管を加熱することがで
きる。さらに、熱ふく射促進体を通過してきた高温ガス
は反応管近傍の間隙を通って外へ排出されるので、ガス
流速を増加した状態で反応管壁を通過でき、この結果反
応管での境膜抵抗を小さくできるため、対流伝熱を向上
することができる。

上記本願第２の発明においては、さらに反応管の折返し
部に温度制御手段例えば補助バーナを設け、このバーナ
の助燃流および空気量を変えることで、反応管近傍を通
過するガス温度を制御できる。この結果、／ｉ！７Ｉ囲
の熱容量の影響を小さくして燃料改質装置の運転温度を
制御することができる。

よって、運転温度が必要以上に高くなることによる改質
触媒の劣化等を防ぐことが可能となる。

〔発明の実施例〕

次に本発明に係る燃料改質装置の実施例を添付図面に従
い説明する。

第１図はその実施例の一例を示す断面構成図である。

第１図において、改質触媒７を充填した反応管１０は、
折返し部を有するＵ字型の構造となっており、改質装置
本体５の上部から懸垂状に固定されている０反応管１０
の周囲には、隔壁８が反応管１０と所定の間隙を介して
設けられ、この隔壁８と改質装置本体５の内壁との間に
熱ふく射促進体６が置かれている。熱ふく射促進体には
例えばセラミックなどを用いることができる。また、隔
壁８を石英ガラス等の熱ふく耐透過性物質または酸化被
膜を有する銅もしくはセラミックなどの高ふく耐重をも
つ材料で構成すれば、熱ふく射促進体６のふく射熱を反
応管１０に充分伝達することが可能となる。

上記隔壁８の下部では、熱ふく射促進体６がグレイティ
ング９の支持により隔壁８と装置本体５の間に充填され
、高温ガスがこのグレイティング９を通過して反応管１
０が設けられている流路に流れ込むことができる構造と
なっている。

熱ふく射促進体６が設けられている隔壁８と燃料改質装
置本体５の間には高温ガス３１を供給でき、この高温ガ
ス３１は高温ガス供給配管４を介して供給される。また
、高温ガス供給配管４には、隣接した型で隔壁８と反応
管１０内の空間に流入された高温ガスが排出されるため
の排ガス管３が設けられている。

また、改質装置本体５の上部には炭化水素等の燃料２２
が供給される原料ガス供給配管１が設けられこの原料ガ
ス供給配管１は１反応管１０に接続されている。また、
反応管１０を通過した改質ガスが排出されるために配管
２が反応管１０によって挟まれるように構成されている
。なお１６は原料ガスが供給するための空間であるヘッ
ダーを示す６ 改質装置本体下方には、補助バーナ１５が配設され、空
気１３と燃料１４をおのおの独立に供給できるような構
成となっている。

上記燃料改質装置では、炭化水素燃料と水蒸気を混合し
た原料ガスが原料ガス供給管１およびヘッダー１６を通
って各反応管１０に供給される。

この原料ガスは改質触媒７を通過することにより水蒸気
改質され、水素富化ガスとなって内管１２を通り改質ガ
ス排出管２から系外に排出される。

その後改質ガスは、−酸化炭素を水と反応させることに
より水素ガスを生成するシフト反応および気水分離等の
処理を受け、例えば燃料電池のアノード等に供給される
。

一方１反応管１ｏを加熱するための高温ガス３１は高温
ガス供給配管４および熱ふく射促進体６を通過し、高温
ガスのもっている顕熱を熱ふく射に変換する。ここで発
生した熱ふく射は、隔壁８および間隙１１を透過し、直
接反応管１０を加熱する。熱ふく射促進体６を通過した
高温ガスは、反応管１０の折返し部でグレイティング９
を通過し１反応管１０の折返し部から反応管管壁に沿っ
た間ｗＸ１１の流路を折返し、反応管１０を直接加熱し
ながら排ガス３３として排ガス管３から系外に排出され
る。反応管１０と隔壁８との間の間隙１１のガス流路に
は、補助バーナ１５より供給される燃焼ガス１４および
空気１３が通過できるようになっている。このため１例
えば燃料電池の運転状況に合わせて燃料改質装置内の高
温ガスの温度を制御することができる。

上記本実施例によれば、反応管１０を加熱する高温ガス
の顕熱を熱ふく射と対流による伝熱として、各々独立に
増加した形で利用できるため、高効率に加熱を達成する
ことができる。

次に、本実施例の熱効率の効果の程度を第２図および第
３図に説明する。

第２図は、熱ふく射促進体を利用した場合の熱伝達率り
の増加の程度を示したものである。

第２図においては、反応管１０の表面温度２５０℃とし
、高温ガスの温度Ｔｚを各温度に設定した場合の熱伝達
率を示している。また、第２図においてｈｃは対流によ
る熱伝達率を示し、加熱流体のガス温度に対してあまり
変化しない。また。

ｈｒｇおよびり、は熱ふく射による熱伝達率を示したも
のであり、ｈ目は熱ふく射促進体がなくガスから直接ふ
く射される場合の熱伝達率であり、ｈ、は熱ふく射促進
体が存在する場合の熱伝達率である。

熱ふく射による熱伝達率は、ガス温度５００　’Ｃ以上
で対流熱伝達率ｈｃ　を上回り、ふく射の効果が大きく
なるが、その程度は小さいものとなっている。一方熱ふ
く射促進体を充填した場合のふく射による熱伝達率り、
では、熱ふく射の促進体が存在しない場合の熱伝達率ｈ
ｒｌｌと比較して、２倍以上大きな値となっている。こ
のように同じ温度の高温ガス体を加熱して使用する場合
、熱ふく射促進体６を使用すると、ガス顕熱をふく射熱
として大きく利用できる。さらに、熱ふく射促進体６を
通過したガスをすべて間隙１１を通して排出することが
できるので、対流による伝熱として再利用できる。この
場合、熱ふく射促進体６を通過した高温ガスの温度は若
干低下するが、対流伝熱では前述のようにガス温度によ
る熱伝達率低下の影響は小さいため、対流伝熱の効果を
このまま維持できる。むしろ、流路断面の小さい間隙１
１を高温ガスが通るため、流速の増加による熱伝達率の
向上を期待できる。

第３図は間隙１１の熱ふく射伝熱への影響について示し
たものである。ここで間隙は反応管の直径ｄｘ　と隔壁
の直径ｄｚとの比較の結果で表わしである。すなわちｄ
１／ｄｚが小さいほど間隙が大きいことを示す、第３図
では、熱ふく射促進体６のふく対重ε２をパラメータと
した場合の熱伝達率の変化を示している。ｔｘが大きい
ほどふく射の熱伝達率が大きいことを示す。また反応管
のふく対重を１ｔ＝０．５とし、反応管表面温度ＴＩを
２５０℃、ふく封体の温度Ｔ２を５００℃としている。

第３図より明らかなように、熱ふく射による熱伝達率は
間隙を大きくすることで向上できる。すなわち、同じく
熱ふく射促進体を反応管１０まわりに充填する場合でも
間隙を設けた方が直接充填する場合（ｄｚ／ｄｚ＝１）
より熱伝達率を向上することができる。

以上、隔壁と熱ふく射促進体の設置による反応管加熱の
効果を示したが１次に補助バーナ１５を設けたことによ
る効果についてさらに詳説する。

本実施例による燃料改質装置は燃料電池に適用すること
ができるようにすめため、起動、停止および負荷変動に
対する制御応答性をよくしなければならない、従来、伝
熱促進のため伝熱粒子などを反応管まわりに充填する方
法も行なわれていたが、この場合これらの熱容量が影響
し迅速起動や負荷追従時の障害となっていた。しかし本
実施例では燃料電池運転の過渡状態において、補助バー
ナ１５から燃料の燃焼による高温ガスまたは冷却用空気
を供給することが可能となる。これらの高温ガスまたは
冷却用空気は、熱容量をもつ熱ふく射促進体を通過しな
いので、直接反応管への加熱冷却をできるため、負荷変
動等に対する制御応答性が非常に良好なものとなる。

以上が本実施例の主要な効果であるが、さらに本実施例
では均一なふく射面による加熱方式で主な伝熱モードと
なるため１反応管の局所加熱がなく均一加熱が可能とな
る。この結果、反応管内の改質触媒の耐熱性が３５０℃
〜４００℃と低いメタノール改質装置においても、燃焼
で得られた高温ガスを加熱源として直接反応管を加熱す
ることが可能となる。したがって改質触媒の必要以上の
劣化を防ぐことができる。この結果、改質触媒取替えに
伴う改質装置の運転停止を防ぐことが可能となる。

次に第４図にメタノールを燃料とする燃料電池発電シス
テムへ本発明を適用した場合のシステムフローの一実施
例を示す。

本実施例システムでは、燃料電池本体２６から得られる
可燃性排ガスを、燃焼器２２で燃焼し、その燃焼による
高温ガスを直接改質装置２８に供給し原料メタノールを
改質する１本実施例システムではメタノール２１は、改
質ガス顕熱を利用した蒸発器２３で気化して使用される
。また改質用水蒸気は、電池で発生したものをスチーム
ドラム２５を介して直接改質装置２８に供給する。改質
ガス３５は、蒸発器２３を通過し、気水分離器２４で水
素ガスと水が分離された後、アノード３４に水素ガスが
供給される。なお、２７はターボポンプを示す。

従来このようなメタノール改質システムでは、耐熱性の
低い改質触媒を保護するため、燃焼ガスではなく熱媒体
などによる間接加熱が行なわれていた。しかし、本実施
例による改質装置では、熱媒体を使用せず直接高温ガス
にて加熱する場合でも、加熱条件を最適に設定しておけ
ば、反応管の局部加熱がなく良好に加熱することができ
る。このため、燃料電池発電システム全体としてもメタ
ノール改質による複雑さを回避でき、本実施例に係る燃
料改質装置は炭化水素の場合と同様な燃料電池発電シス
テムの構造に直接適用できる利点をもつ。

次に第１図で示した燃料改質装置と異なる他の実施例に
ついて説明する。第５図はその実施例の構造を示した縦
断面図であり、第１図で示した実施例における同一の機
能を有する部材については同一の符号を付しその説明を
省略する。

本実施例では予混合燃料１８を熱ふく射促進体６内に存
在する予混合燃料供給ノズル１７に供給し、高温ガスを
熱ふく射促進体の中で直接発生できるように構成されて
いる。その後、第１図に示す実施例と同様な機構で反応
管１０が加熱できる。

本実施例では、熱ふく射促進体６として白金やパラジウ
ム触媒などの燃焼触媒を使用し、その中に多段に予混合
燃料供給ノズル１７を配置し、このノズル１７には燃料
と空気の予混合燃料１８が供給されている。この構成に
よれば、反応管１０の加熱源となる高温ガスは、供給し
た予混合気の触媒燃焼により直接燃焼ガスとして得られ
、直ちに熱ふく射に変換される。第１図の実施例の場合
と比較すると、熱ふく射面の温度降下を各ノズルの流量
制御により防ぐことができ、ふく射面の各位置で一様な
ふく射熱伝達率を得ることができる。

さらに、熱ふく射面の温度制御を容易な行ないうるため
、反応管１０への熱伝達も吸熱反応部の吸熱量に応じて
変化させることも可能となる。このように本実施例では
、加熱面の温度制御を簡単に行なうことができるため、
最適な加熱条件を運転中に選択でき、システム全体の省
エネルギを図ることができる。また１本実施例の改質装
置を、第４図に示す燃料電池発電システムに応用する場
合、外部の燃焼器２２を改質装置の中に備えることにな
り、燃料電池発電システムのコンパクト化、簡易化を図
ることができる。

〔発明の効果〕

以上説明したように本発明に係る燃料改質装置によれば
、燃料改質装置の反応管の加熱を高温ガスを使用して、
当該ガスの顕熱を熱ふく射に変換して行うことができる
とともに、さらに対流伝熱を熱ふく射を独立した形で利
用することができるため１反応管を高効率に加熱するこ
とができる。

したがって、燃料の改質を効率よく行なうことができる
。なお具体的には、本発明の熱伝達率を従来の燃料改質
装置に比較して２倍以上とすることができる。

さらに本願第２の発明によれば、上記の効果に加えて、
改質装置が使用されるシステムの起動。

停止および負荷変化など過渡状態における条件に応じて
、改質装置の運動制御を、応答性を良くして行なうこと
ができる。この結果、反応管内に存在する触媒を必要以
上に加熱することが避けられ、触媒変換に伴う燃料改質
装置の運転中止を防ぐことが可能となる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明に係る燃料改質装置の一実施例を示す縦
断面図、第２図は加熱体の温度と熱伝達率の関係を示す
線図、第３図は間隙とふく射熱伝達率の関係を示す線図
、第４図は本発明に係る改質装置を燃料電池発電システ
ムに適用した一実施例を示すシステム構成図、第５図は
本発明に係る燃料改質装置の他の実施例を示す縦断面図
である。 １・・・原料ガス供給管、２・・・改質ガス排出管、３
・・・排ガス排出管、４・・・高温ガス供給管、５・・
・改質装置本体、６・・・熱ふく封泥進体、７・・・改
質触媒、８・・・隔壁、９・・・グレイティング、１０
・・・反応管、１１・・・間隙、１２・・・内管、１３
・・・空気、１４・・・補助燃料、１５・・・補助バー
ナ、１６・・・ヘッダー、１７・・・予混合燃料供給ノ
ズル、１８・・・予混合燃料、２１・・・メタノール、
２２・・・燃焼器、２３・・・蒸発器。 ２４・・・気水分離器、２５・・・スチームドラム、２
６・・・燃料電池本体、２７・・・ターボコンプレッサ
、３１・・・高温ガス、３２・・・原料ガス、３３・・
・排ガス。 ３４・・・７ノード、３５・・・改質ガス。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、改質装置本体と、該装置本体内に配設され、改質触
   媒が充填された反応管と、該反応管に燃料を供給する供
   給管とを備え、前記反応管周囲に高温ガスを供給し、当
   該反応管を加熱することにより前記燃料を水蒸気改質す
   る燃料改質装置において、前記反応管周囲に所定の間隙
   を介して隔壁を設け、当該隔壁と前記装置本体の内壁と
   の間に熱ふく射促進体を充填し、前記高温ガスを当該熱
   ふく射促進体を通過させた後、前記間隙を通過させるこ
   とにより前記反応管を加熱することを特徴とする燃料改
   質装置。 ２、改質装置本体と、該装置本体内に配設され、改質触
   媒が充填された反応管と、該反応管に燃料を供給する供
   給管とを備え、前記反応管周囲に高温ガスを供給し、当
   該反応管を加熱することにより前記燃料と水蒸気改質す
   る燃料改質装置において、前記反応管を折返し部を有す
   る折返し構造とし、当該折返し部近傍に前記反応管加熱
   用高温ガスの温度を制御する温度制御手段を設けるとと
   もに、前記反応管周囲に所定の間隙を介して隔壁を設け
   、当該隔壁と前記装置本体の内壁との間に熱ふく射促進
   体を充填し、前記高温ガスを当該熱ふく射促進体を通過
   させた後、前記間隙を通過させることにより前記反応管
   を加熱することを特徴とする燃料改質装置。