JPS62123662A - 燃料電池用電極基板 - Google Patents
燃料電池用電極基板Info
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- JPS62123662A JPS62123662A JP60264542A JP26454285A JPS62123662A JP S62123662 A JPS62123662 A JP S62123662A JP 60264542 A JP60264542 A JP 60264542A JP 26454285 A JP26454285 A JP 26454285A JP S62123662 A JPS62123662 A JP S62123662A
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- Sustainable Energy (AREA)
- Fuel Cell (AREA)
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
「産業上の利用分野］
本発明は、一般に燃料電池用電極基板に係り、より詳細
には、反応ガス流路に接する電極部の少なくとも一部が
可撓ｔ！Ｌ炭素材からなることを特徴とする燃料電池用
電極基板に係る。本発明で使用する可撓性炭素材は炭素
ｍ維と結合剤とからなる複合材料を炭化してなる可撓性
炭素材であって結合剤に由来する炭素塊が炭素１１１ｆ
ｔマトリツクス中に分散して複数本の炭素繊維を拘束し
ておりかつこの炭素塊と炭素Ｉｌ緒は互いに摺動自在に
結合している可撓性を有する炭素材である。
には、反応ガス流路に接する電極部の少なくとも一部が
可撓ｔ！Ｌ炭素材からなることを特徴とする燃料電池用
電極基板に係る。本発明で使用する可撓性炭素材は炭素
ｍ維と結合剤とからなる複合材料を炭化してなる可撓性
炭素材であって結合剤に由来する炭素塊が炭素１１１ｆ
ｔマトリツクス中に分散して複数本の炭素繊維を拘束し
ておりかつこの炭素塊と炭素Ｉｌ緒は互いに摺動自在に
結合している可撓性を有する炭素材である。
［従来の技術］
近年、炭素１１′随を基材とする炭素材が様々な産業分
野で使用されており、技術の進歩や需要の増大などに伴
なって生産性、物理的特性の向上などより高度の要求が
増大している。炭素材は一般に累月としての物性、たと
えば耐熱性、耐蝕性、導電性、強度等に優れている。
野で使用されており、技術の進歩や需要の増大などに伴
なって生産性、物理的特性の向上などより高度の要求が
増大している。炭素材は一般に累月としての物性、たと
えば耐熱性、耐蝕性、導電性、強度等に優れている。
一方、近年クリーンなエネルギーの発生装置あるいは火
力または水力発電などの運転の平準化またはエネルギー
効率の向上による省資源に資する開閉自在な発電装置と
しての燃料電池およびその周辺システムの開発利用につ
いての要望が高い。
力または水力発電などの運転の平準化またはエネルギー
効率の向上による省資源に資する開閉自在な発電装置と
しての燃料電池およびその周辺システムの開発利用につ
いての要望が高い。
従来、不透過性の黒鉛薄板をリブ細工して得ら゛れるバ
イポーラセパレーターを用いるバイポーラセパレーター
型燃料電池が知られている。
イポーラセパレーターを用いるバイポーラセパレーター
型燃料電池が知られている。
これに対し、一方の面にリブを設け、他方の面は平坦な
電極面となった構造を有し、リブ付き面から反応ガスが
平坦な電極面に拡散してくるモノポーラ型電極基板が開
発されて来ている。
電極面となった構造を有し、リブ付き面から反応ガスが
平坦な電極面に拡散してくるモノポーラ型電極基板が開
発されて来ている。
このようなモノポーラ型燃料電池用電極基板の製造方法
としては、たとえば短炎素繊維をベースにしてプレス成
形する方法（特開昭５８−１１７６４９号）が提案され
ている。これら従来の製造方法によって得られる電極基
板は、全体的に均一な構造のひとつの層からなっている
。
としては、たとえば短炎素繊維をベースにしてプレス成
形する方法（特開昭５８−１１７６４９号）が提案され
ている。これら従来の製造方法によって得られる電極基
板は、全体的に均一な構造のひとつの層からなっている
。
このような均質単層の電極基板は、その嵩密度が大きい
場合、ガス拡散係数が小さいため限界電流密度が小とな
るとともに電解液の保持量が十分でないため性能の低下
する時期が速くなる、すなわち寿命が短いという欠点を
有する。他方、その嵩密度が小さい場合には、曲げ強度
などの機械的強度が低いという欠点を有している。
場合、ガス拡散係数が小さいため限界電流密度が小とな
るとともに電解液の保持量が十分でないため性能の低下
する時期が速くなる、すなわち寿命が短いという欠点を
有する。他方、その嵩密度が小さい場合には、曲げ強度
などの機械的強度が低いという欠点を有している。
本出願人は、短炎素繊維をベースとしてガス拡散層とし
ての多孔性炭素質層のほぼ中央部に反応ガス流路を機械
加工によらずより容易な加圧成形及び熱処理により製造
した、優れた物性を有し、しかもセパレーターと電極基
板が炭化状態で一体となっている電極基板を提供してい
る（特開昭５９−６８１７０号）、、これによって、ガ
ス拡散係数の大きい、即ち、嵩密度の小さいガス拡散部
を有するｑ− 電極基板を使用することが可能になった。更に、セパレ
ーターと電極基板を炭化状態で一体化したことにより、
従来のモノポーラ型並びにバイポーラ型に比し接触抵抗
を大幅に低減できた。
ての多孔性炭素質層のほぼ中央部に反応ガス流路を機械
加工によらずより容易な加圧成形及び熱処理により製造
した、優れた物性を有し、しかもセパレーターと電極基
板が炭化状態で一体となっている電極基板を提供してい
る（特開昭５９−６８１７０号）、、これによって、ガ
ス拡散係数の大きい、即ち、嵩密度の小さいガス拡散部
を有するｑ− 電極基板を使用することが可能になった。更に、セパレ
ーターと電極基板を炭化状態で一体化したことにより、
従来のモノポーラ型並びにバイポーラ型に比し接触抵抗
を大幅に低減できた。
本出願人の提供した電極基板は、前記のように従来機械
加工が必要とされたリブ加工や穿孔加工を廃し、多孔性
炭素質層を形成するにあたり、短炎素繊維をベースとし
て、特定の炭化収率を有する熱硬化性樹脂結合材と、成
形温度以上の温度で熱分解する特定粒度の細孔調節材と
を用いて好ましい連続気孔を調製することができたもの
ではあるが、後述するように基板製造過程中、成形物の
炭化焼成の工程で多孔性炭素質層とガス不透過層（緻密
炭素質層）との剥離が避けられず、特に基板面の広い大
型基板については、焼成温度までの昇温方法の工夫など
に拘らず剥離が発生し、製造収率が低く、その改善が望
まれていた。
加工が必要とされたリブ加工や穿孔加工を廃し、多孔性
炭素質層を形成するにあたり、短炎素繊維をベースとし
て、特定の炭化収率を有する熱硬化性樹脂結合材と、成
形温度以上の温度で熱分解する特定粒度の細孔調節材と
を用いて好ましい連続気孔を調製することができたもの
ではあるが、後述するように基板製造過程中、成形物の
炭化焼成の工程で多孔性炭素質層とガス不透過層（緻密
炭素質層）との剥離が避けられず、特に基板面の広い大
型基板については、焼成温度までの昇温方法の工夫など
に拘らず剥離が発生し、製造収率が低く、その改善が望
まれていた。
本出願人は、上述の如き欠点を解消する燃料電池用電極
基板を提供することを目的とし、すなわち、成形基板が
焼成（最高３０００℃まで）工程で剥離を生ずるのは昇
温過程における多孔性炭素質層とガス不透過層（又はセ
パレーター）との熱膨張の差あるいは焼成完了後の室温
までの冷却工程での両層の熱収縮の差によるものと考え
られるので、両層の膨張・収縮の差を、中間に配置する
該膨張・収縮の吸収作用をなす緩Ｉｉｉ層により低減ま
たは除去しようとして研究した結果、緩ｍｓ材料として
、比較的膨張・収縮の割合が大きく、接着剤などとの接
着性もあり、ガスの透過度もあまり高くない市販の可撓
性黒鉛シートに着目し、この可撓性黒鉛シートを上記電
極基板の多孔性炭素質層とセパレーターとの間に炭化可
能な接着剤を介して両層に接合させることによって、従
来問題となっていた層間の剥離を防止し且つ大型電極基
板の製作が可能になることを見い出した。可撓性黒鉛シ
ートは、天然産の黒鉛を酸処理し、更に加熱して炭素結
合の層間を膨張させたいわゆる膨張黒鉛粒子を圧縮成形
して得られたもので、表面がリン片状で多少のガス透過
性もあるので接着剤の含浸も可能なため接着性もあり、
可撓性であるので膨張・収縮の吸収に最適である。
基板を提供することを目的とし、すなわち、成形基板が
焼成（最高３０００℃まで）工程で剥離を生ずるのは昇
温過程における多孔性炭素質層とガス不透過層（又はセ
パレーター）との熱膨張の差あるいは焼成完了後の室温
までの冷却工程での両層の熱収縮の差によるものと考え
られるので、両層の膨張・収縮の差を、中間に配置する
該膨張・収縮の吸収作用をなす緩Ｉｉｉ層により低減ま
たは除去しようとして研究した結果、緩ｍｓ材料として
、比較的膨張・収縮の割合が大きく、接着剤などとの接
着性もあり、ガスの透過度もあまり高くない市販の可撓
性黒鉛シートに着目し、この可撓性黒鉛シートを上記電
極基板の多孔性炭素質層とセパレーターとの間に炭化可
能な接着剤を介して両層に接合させることによって、従
来問題となっていた層間の剥離を防止し且つ大型電極基
板の製作が可能になることを見い出した。可撓性黒鉛シ
ートは、天然産の黒鉛を酸処理し、更に加熱して炭素結
合の層間を膨張させたいわゆる膨張黒鉛粒子を圧縮成形
して得られたもので、表面がリン片状で多少のガス透過
性もあるので接着剤の含浸も可能なため接着性もあり、
可撓性であるので膨張・収縮の吸収に最適である。
本出願人はさらに研究を続けた結果、平均長さ１ ｍｍ
以上の炭素繊維と結合剤とからなる複合材料を炭化する
ことによって、驚くべきことに以下に定義するような可
撓性を有する炭素材が得られることを見い出した。
以上の炭素繊維と結合剤とからなる複合材料を炭化する
ことによって、驚くべきことに以下に定義するような可
撓性を有する炭素材が得られることを見い出した。
従来、炭素材の研究開発は一般に炭素材料としての物性
たとえば強度、耐蝕性、導電性等を向上させることを目
的としていたことに鑑みると、上述のような可撓性を有
する炭素材が得られるということは全く予想されなかっ
たことであり、また意図されてもいなかったことである
。
たとえば強度、耐蝕性、導電性等を向上させることを目
的としていたことに鑑みると、上述のような可撓性を有
する炭素材が得られるということは全く予想されなかっ
たことであり、また意図されてもいなかったことである
。
さらに、この可撓性炭素材を燃料電池用Ｎ極基板の電極
部として用いると、この電極部とセパレーターの間に上
記のような可撓性黒鉛シートを用いなくても電極部自体
が可撓性を有しているため、製造時における上述したよ
うな割れ、剥離、反りなどが発生することなくセパレー
ターと接合結着できることを見い出し、本発明に到達し
た。
部として用いると、この電極部とセパレーターの間に上
記のような可撓性黒鉛シートを用いなくても電極部自体
が可撓性を有しているため、製造時における上述したよ
うな割れ、剥離、反りなどが発生することなくセパレー
ターと接合結着できることを見い出し、本発明に到達し
た。
［発明の課題］
本発明の基本的な目的は、新規な徴ｍｌ造を有する可撓
性炭素材を、燃料電池用電極基板の反応ガス流路に接す
る電極部として使用することである。本発明で使用する
可撓性炭素材とは、平均１ｍｍ以上の炭素ＩＮ雛と結合
材とからなる複合材料から得られ、結合材由来の炭素塊
が炭素繊維マトリックス中に分散して複数本の炭素繊維
を拘束しており、かつ前記炭素塊と炭素繊維とが摺動自
在に結合している可撓性炭素材である。
性炭素材を、燃料電池用電極基板の反応ガス流路に接す
る電極部として使用することである。本発明で使用する
可撓性炭素材とは、平均１ｍｍ以上の炭素ＩＮ雛と結合
材とからなる複合材料から得られ、結合材由来の炭素塊
が炭素繊維マトリックス中に分散して複数本の炭素繊維
を拘束しており、かつ前記炭素塊と炭素繊維とが摺動自
在に結合している可撓性炭素材である。
本発明の第１の局面では、ガス拡散部としての前記可撓
性炭素材が両面に相互に直交するリブを有するリブ付セ
パレーターの両リブ外側面にそれぞれ積層されている燃
料電池用電極基板が提供される。
性炭素材が両面に相互に直交するリブを有するリブ付セ
パレーターの両リブ外側面にそれぞれ積層されている燃
料電池用電極基板が提供される。
第２の局面では、リブ加工された前記可撓性炭素材がセ
パレーターの両面にそれぞれ該リブ外側面が接するよう
に積層されている燃料電池用電極基板が提供される。
パレーターの両面にそれぞれ該リブ外側面が接するよう
に積層されている燃料電池用電極基板が提供される。
第３の局面では、前記可撓性炭素材上に別に短炭素繊維
、結合材および細孔調節材からなる混合物を熱圧成形し
たリブ部材（以下モールドリブと略記する）を一体成形
したリブ付可撓性炭素材がセパレーターの両面にそれぞ
れ該リブ外側面が接するように積層されている燃料電池
用電極基板が提供される。
、結合材および細孔調節材からなる混合物を熱圧成形し
たリブ部材（以下モールドリブと略記する）を一体成形
したリブ付可撓性炭素材がセパレーターの両面にそれぞ
れ該リブ外側面が接するように積層されている燃料電池
用電極基板が提供される。
本発明の第４の局面では、その−面に複数の平行な反応
ガス流路がリブ加工された可撓性炭素材がセパレーター
を挟んでその両面に配置され、該反応ガス流路が直交し
て相対しかつリブ外側面が接するように接合され、該セ
パレーターが該可撓性炭素材の該反応ガス流路に平行な
周縁部から外方に伸延しており、該伸延部分にガス不透
過性の緻密炭素材からなる端部シール部材が接合されて
いる燃料電池用電極基板が提供される。
ガス流路がリブ加工された可撓性炭素材がセパレーター
を挟んでその両面に配置され、該反応ガス流路が直交し
て相対しかつリブ外側面が接するように接合され、該セ
パレーターが該可撓性炭素材の該反応ガス流路に平行な
周縁部から外方に伸延しており、該伸延部分にガス不透
過性の緻密炭素材からなる端部シール部材が接合されて
いる燃料電池用電極基板が提供される。
本発明の第５の局面では、可撓性炭素材の一面上にモー
ルドリブを一体成形したリブ付可撓性炭素材が、セパレ
ーターを挟んでその両面に配置され、該モールドリブに
よって形成される反応ガス流路が相互に直交して相対し
かつリブ外側面がセパレーターの両面にそれぞれ接する
ように接合されており、該レバレータ−が該可撓性炭素
材の該反応ガス流路に平行な周縁部から外方に伸延して
おり、該伸延部分に上記端部シール部材が接合されてい
る燃料電池用電極基板が提供される。
ルドリブを一体成形したリブ付可撓性炭素材が、セパレ
ーターを挟んでその両面に配置され、該モールドリブに
よって形成される反応ガス流路が相互に直交して相対し
かつリブ外側面がセパレーターの両面にそれぞれ接する
ように接合されており、該レバレータ−が該可撓性炭素
材の該反応ガス流路に平行な周縁部から外方に伸延して
おり、該伸延部分に上記端部シール部材が接合されてい
る燃料電池用電極基板が提供される。
これら第４および第５の燃料電池用電極基板においては
、上記のように可撓性炭素材は焼成炭化前後でいずれも
可撓性を有するため、それ自体で成形基板の焼成、冷却
工程での熱膨張・収縮の緩衝作用を有するので、従来用
いられている可撓性黒鉛シートを用いなくともよいが、
大型の電極基板を製作する場合には、ざらに可撓性炭素
材またはリブ付可撓性炭素材とセパレーターとの間に可
撓性黒鉛シートが介在していてもよく、この場合には接
着剤により接合した後、不活性雰囲気下８００℃以上の
温度で焼成して全体をカーボンとして一体化することが
、良導電性が得られるので好ましい。さらに端部シール
部材とセパレーターとの間には可撓性黒鉛シートまたは
フッ素樹脂層が介在していてもよい。
、上記のように可撓性炭素材は焼成炭化前後でいずれも
可撓性を有するため、それ自体で成形基板の焼成、冷却
工程での熱膨張・収縮の緩衝作用を有するので、従来用
いられている可撓性黒鉛シートを用いなくともよいが、
大型の電極基板を製作する場合には、ざらに可撓性炭素
材またはリブ付可撓性炭素材とセパレーターとの間に可
撓性黒鉛シートが介在していてもよく、この場合には接
着剤により接合した後、不活性雰囲気下８００℃以上の
温度で焼成して全体をカーボンとして一体化することが
、良導電性が得られるので好ましい。さらに端部シール
部材とセパレーターとの間には可撓性黒鉛シートまたは
フッ素樹脂層が介在していてもよい。
また、本発明の第６の局面においては、その−面に反応
ガス流路がリブ加工された可撓性炭素材が、セパレータ
ーを挟んでその両面に配置され、該反応ガス流路が直交
して相対するように接合されており、かつ該セパレータ
ーが該炭素材より外方に伸延しており、該セパレーター
の伸延部に反応ガス供給用通路を備えたガス不透過性の
緻密炭素材からなるマニホールド部材が接合されている
燃料電池用電極基板が提供される。
ガス流路がリブ加工された可撓性炭素材が、セパレータ
ーを挟んでその両面に配置され、該反応ガス流路が直交
して相対するように接合されており、かつ該セパレータ
ーが該炭素材より外方に伸延しており、該セパレーター
の伸延部に反応ガス供給用通路を備えたガス不透過性の
緻密炭素材からなるマニホールド部材が接合されている
燃料電池用電極基板が提供される。
さらに第７の局面においては、前記可撓性炭素材の一面
上にモールドリブを一体成形したリブ付可撓性炭素材が
セパレーターを挟んでその両面に配置され、該モールド
リブによって形成される反応ガス流路が相互に直交して
相対し、かつリブ外側面がセパレーターの両面にそれぞ
れ接合されており、該セパレーターが該可撓性炭素材よ
り外方に伸延しており、該セパレーターの伸延部に反応
ガス供給用通路を備えた上記マニホールド部材が接合さ
れている燃料電池用電極基板が提供される。
上にモールドリブを一体成形したリブ付可撓性炭素材が
セパレーターを挟んでその両面に配置され、該モールド
リブによって形成される反応ガス流路が相互に直交して
相対し、かつリブ外側面がセパレーターの両面にそれぞ
れ接合されており、該セパレーターが該可撓性炭素材よ
り外方に伸延しており、該セパレーターの伸延部に反応
ガス供給用通路を備えた上記マニホールド部材が接合さ
れている燃料電池用電極基板が提供される。
これら第６および第７の局面の燃料電池用電極基板にお
いては、可撓性炭素材またはリブ付可撓性炭素材とセパ
レーターとの間に可撓性黒鉛シートが介在していてもよ
く、この場合には、接着剤により接合した後、焼成によ
り全体をカーボンとして一体化することが車重導性が得
られるので好ましい。さらにマニホールド部材とセパレ
ーターとの間には可撓性黒鉛シートまたはフッ素樹脂層
が介在していてもよい。
いては、可撓性炭素材またはリブ付可撓性炭素材とセパ
レーターとの間に可撓性黒鉛シートが介在していてもよ
く、この場合には、接着剤により接合した後、焼成によ
り全体をカーボンとして一体化することが車重導性が得
られるので好ましい。さらにマニホールド部材とセパレ
ーターとの間には可撓性黒鉛シートまたはフッ素樹脂層
が介在していてもよい。
［発明の構成、作用および効果］
以下本発明の詳細な説明する。
本発明においては基本的に、燃料電池用電極基板の反応
ガス流路に接する電極部の少なくとも一部として以下に
詳しく述べる可撓性炭素材を使用する。
ガス流路に接する電極部の少なくとも一部として以下に
詳しく述べる可撓性炭素材を使用する。
本発明で使用する可撓性炭素材は平均長さ１Ｍ以上の炭
素繊維と結合拐とからなる複合材料を炭化したものであ
り、結合材由来の炭素塊が炭素繊維のマトリックス中に
分散して複数本の炭素ｍ維を拘束しており、かつこの炭
素塊と炭素繊維とが摺動自在に結合している。
素繊維と結合拐とからなる複合材料を炭化したものであ
り、結合材由来の炭素塊が炭素繊維のマトリックス中に
分散して複数本の炭素ｍ維を拘束しており、かつこの炭
素塊と炭素繊維とが摺動自在に結合している。
本発明で使用する可撓性炭素材においては、結合材に由
来するほとんどの炭素塊が個別に分散しており、炭素繊
維を拘束してはいるがこの部分の炭素繊維と前記炭素塊
の間にはスキ間が存在している。すなわちほとんどの炭
素繊維は結合材由来の炭素塊によって拘束されてはいる
が化学的かつ物理的に結合してはいない。そのため外力
が加わると炭素ＩＩＮが前記炭素塊中を摺動する。この
ような新規な微細構造は電子顕微鏡および偏光顕微鏡写
真によって確認されている。
来するほとんどの炭素塊が個別に分散しており、炭素繊
維を拘束してはいるがこの部分の炭素繊維と前記炭素塊
の間にはスキ間が存在している。すなわちほとんどの炭
素繊維は結合材由来の炭素塊によって拘束されてはいる
が化学的かつ物理的に結合してはいない。そのため外力
が加わると炭素ＩＩＮが前記炭素塊中を摺動する。この
ような新規な微細構造は電子顕微鏡および偏光顕微鏡写
真によって確認されている。
上記のにうな構造を有しているため、本発明の炭素材は
外力が加わったときに変位量が残存するという可撓性を
示す。この可撓性は割れるまで曲げたとき割れる直前の
曲率直径（最小曲率直径。
外力が加わったときに変位量が残存するという可撓性を
示す。この可撓性は割れるまで曲げたとき割れる直前の
曲率直径（最小曲率直径。
Ｄ）と試料の厚み（ｄ）の比の値Ｄ／ｄが２００以下と
なるようなものである。
なるようなものである。
本発明の可撓性炭素材は上記のような可撓性を有してい
るが、他の物性は従来の炭素繊維紙（たとえば特公昭５
３−１８（１０）３号公報参照）とほぼ同様またはそれ
以上であり、たとえば引張強度は０．０５ｋｇｆ／ｓｆ
以上、電気抵抗は９００ｍΩ・ｃｍ以下、嵩密度は０．
２〜１．３ ’；ｉ ／ ｃｍであり、８０％以上の細
孔が１０〜４００μの孔径を有する。従来の炭素繊維紙
にはＦ述の如き可撓性はない。
るが、他の物性は従来の炭素繊維紙（たとえば特公昭５
３−１８（１０）３号公報参照）とほぼ同様またはそれ
以上であり、たとえば引張強度は０．０５ｋｇｆ／ｓｆ
以上、電気抵抗は９００ｍΩ・ｃｍ以下、嵩密度は０．
２〜１．３ ’；ｉ ／ ｃｍであり、８０％以上の細
孔が１０〜４００μの孔径を有する。従来の炭素繊維紙
にはＦ述の如き可撓性はない。
本発明の可撓性炭素材中の炭素ｍ維は平均長さが１ｒＲ
１ｎ以上である必要があり、３＃以上が好ましく、６Ｍ
以上であるとざらに好ましい。しかし、その最大の長さ
は５０履以下であるのが好ましい。
１ｎ以上である必要があり、３＃以上が好ましく、６Ｍ
以上であるとざらに好ましい。しかし、その最大の長さ
は５０履以下であるのが好ましい。
平均の長さが５０ｍｍを超えると調製された複合材が不
均質どなるからである。炭素＄１（ｔの直径は４〜２５
μが好ましい。この炭素繊維は可撓性炭素材中に二次元
または三次元的にランダムに配向されていてよく、その
占める体積割合は５〜５０％、好ましくは１０〜４０％
である。
均質どなるからである。炭素＄１（ｔの直径は４〜２５
μが好ましい。この炭素繊維は可撓性炭素材中に二次元
または三次元的にランダムに配向されていてよく、その
占める体積割合は５〜５０％、好ましくは１０〜４０％
である。
本発明の可撓性炭素材中の結合材に由来する炭素塊は球
形である必要はないが球と見做した時の直径が炭素繊維
の直径の２〜２００倍、好ましくは３〜１００倍であり
、その占める体積割合は５〜７０％、好ましくは１０〜
（１０）％である。
形である必要はないが球と見做した時の直径が炭素繊維
の直径の２〜２００倍、好ましくは３〜１００倍であり
、その占める体積割合は５〜７０％、好ましくは１０〜
（１０）％である。
次に本発明の可撓性炭素材の製造方法について説明する
。
。
まず、平均長さ１＃以上の炭素繊維と結合材とからなる
複合材料を調製する。使用する炭素繊維としてはＰＡＮ
系、レーヨン系、フェノール樹脂系１等方性ピッチ系、
異方性ピップ−系等の種々のものがあり、これらをｉ
、 ｏｏｏ℃以上、好ましくは１ 、５００℃以上、さ
らに好ましくは２，０００℃以上で処理したものを使用
する。これら炭素繊維は平均長さ１＃以上、好ましくは
３＃以上、さらに好ましくは６厘以上であり、繊維径が
４〜２５μである。
複合材料を調製する。使用する炭素繊維としてはＰＡＮ
系、レーヨン系、フェノール樹脂系１等方性ピッチ系、
異方性ピップ−系等の種々のものがあり、これらをｉ
、 ｏｏｏ℃以上、好ましくは１ 、５００℃以上、さ
らに好ましくは２，０００℃以上で処理したものを使用
する。これら炭素繊維は平均長さ１＃以上、好ましくは
３＃以上、さらに好ましくは６厘以上であり、繊維径が
４〜２５μである。
結合材としては炭化率が１０％以上、好ましくは２０％
以上の有機物質、たとえばフェノール樹脂、エポキシ樹
脂、フラン樹脂２石油系または石炭系ピッチ、ＰＶＡ、
ＰＶＣ，ＰＡＮ、レーヨン、シロキサン系ポリマー等の
１種あるいは２種以上を使用する。
以上の有機物質、たとえばフェノール樹脂、エポキシ樹
脂、フラン樹脂２石油系または石炭系ピッチ、ＰＶＡ、
ＰＶＣ，ＰＡＮ、レーヨン、シロキサン系ポリマー等の
１種あるいは２種以上を使用する。
上記の炭素繊維と結合材からなる複合材料を調製するに
は様々な方法が使用できる。たとえば、結合材を溶媒に
溶かした溶液を炭素繊維マトリックス（たとえば湿式も
しくは乾式で抄造製紙したもの）に含浸した後溶媒を乾
燥除去するか、または粉体もしくはシート状もしくはペ
レット状結合材を炭素繊維７１〜リツクス中に加熱注入
する。あるいは単に適当な混合機で炭素繊維と結合材を
混合してもよい。炭素繊維の表面にあらかじめ結合材を
コーティングしておくこともできる。この際低炭化率高
分子を用いて炭素繊維にコーティングを施すと、後の加
熱加圧成形および焼成の工程中に高分子が分解して炭素
繊維と結合材由来炭素塊との間にスキ間ができるので好
ましい結果が得られることになる。また、カーボンブラ
ック、黒鉛粒子または炭素粒子の１種以上を骨材として
炭素繊維と共に用いることもできる。
は様々な方法が使用できる。たとえば、結合材を溶媒に
溶かした溶液を炭素繊維マトリックス（たとえば湿式も
しくは乾式で抄造製紙したもの）に含浸した後溶媒を乾
燥除去するか、または粉体もしくはシート状もしくはペ
レット状結合材を炭素繊維７１〜リツクス中に加熱注入
する。あるいは単に適当な混合機で炭素繊維と結合材を
混合してもよい。炭素繊維の表面にあらかじめ結合材を
コーティングしておくこともできる。この際低炭化率高
分子を用いて炭素繊維にコーティングを施すと、後の加
熱加圧成形および焼成の工程中に高分子が分解して炭素
繊維と結合材由来炭素塊との間にスキ間ができるので好
ましい結果が得られることになる。また、カーボンブラ
ック、黒鉛粒子または炭素粒子の１種以上を骨材として
炭素繊維と共に用いることもできる。
なお、集束剤によって集束させである炭素繊維をそのま
ま用いると成形後焼成しても所望の特性は得られない。
ま用いると成形後焼成しても所望の特性は得られない。
この場合には、あらかじめ溶剤で炭素Ｉｌ紐を洗浄して
集束剤を除去したものを用いると良好な製品が得られる
ことが判明した。さらに、溶媒洗浄のみでは収束剤が残
存している場合もあり得るので、溶媒洗浄後高温で処理
して炭素繊維の表面を不活性にしておくと好ましい。
集束剤を除去したものを用いると良好な製品が得られる
ことが判明した。さらに、溶媒洗浄のみでは収束剤が残
存している場合もあり得るので、溶媒洗浄後高温で処理
して炭素繊維の表面を不活性にしておくと好ましい。
上述のように調製した複合材料をたとえば成形温度１０
０℃以上、成形圧力２ｋｇｆ／ ａｊ以上、圧保持時間
１分以上の条件で加熱加圧成形する。
０℃以上、成形圧力２ｋｇｆ／ ａｊ以上、圧保持時間
１分以上の条件で加熱加圧成形する。
その後焼成して全体を炭化する。焼成温度は８５０℃以
上、好ましくは約１ 、５００℃以上、最も好ましくは
約２，０００℃以上である。なお、後述するように本発
明においては可撓性炭素材を焼成する前に生の材料とし
て電極基板製造に用いる場合もある。
上、好ましくは約１ 、５００℃以上、最も好ましくは
約２，０００℃以上である。なお、後述するように本発
明においては可撓性炭素材を焼成する前に生の材料とし
て電極基板製造に用いる場合もある。
こうして得られる本発明の炭素材は結合材由来炭素塊と
炭素繊維が完全に固着してしまうことなく、両者の結合
部には実質的なスキ間が存在するため炭素繊維が結合材
由来炭素塊中を摺動できる。
炭素繊維が完全に固着してしまうことなく、両者の結合
部には実質的なスキ間が存在するため炭素繊維が結合材
由来炭素塊中を摺動できる。
したがって、本発明の炭素材は従来の炭素ｍ１ｌＩ紙な
どでは考えられなかった可撓性を有する。ざらにその他
の特性も従来の炭素繊維紙に比して優るとも劣らないも
のである。本発明の可撓性炭素材と従来の炭素繊維紙（
特公昭５３−１８（１０）３号公報）の特性を比較して
表１に示す。
どでは考えられなかった可撓性を有する。ざらにその他
の特性も従来の炭素繊維紙に比して優るとも劣らないも
のである。本発明の可撓性炭素材と従来の炭素繊維紙（
特公昭５３−１８（１０）３号公報）の特性を比較して
表１に示す。
表 １
可撓性 炭素
ペーパー ｍ維紙９＊
可撓性（ｃｍ／ｃｍ）３０〜２００５００〜１０００密
度 ＮＪ／ｃｆｆｌ） ０．３ 〜１．２
０．３ 〜０．８ガス透過率 １〜１０
５１０２〜１０５１０５（／ｃｔｊ−ｈｒ−＃ＡＱ、） 孔 径 （μ） １０〜２００
１０〜２００熱膨張係数（１／ ℃） ３．
４Ｘ １Ｏ−６ａ、ｓｘ １０−６耐熱水 不変
不変 電気抵抗（ｍΩ・ｃｍ）２０〜９００２０〜９００引張
強度（Ｋ！ｌｆ／ ｍｔＡ ） ０．１〜０．３
０．４〜０．７引張弾性率（Ｋｇｆ／ｍＩＡ）１０〜
３０（１０）〜１１０＊本発明 ＊＊特公昭５３−１８
（１０）３表１の特性の比較から明らかなように、従来
の炭素繊維紙は可撓性（前記定義による）がほとんどな
いのに対し、本発明の可撓性炭素材は可撓性に優れてお
りしかも他の特性も同程度に維持されている。従来の炭
素繊維紙が可撓性を示さないのは、本発明の炭素材と異
なり、結合材由来炭素が炭素！１ｉ１を密着固定してい
るためと思われる。このように、従来は強度の向トを目
的としていたため結合材由来炭素と炭素！ｌ維が密着固
定されることが望まれていた。
度 ＮＪ／ｃｆｆｌ） ０．３ 〜１．２
０．３ 〜０．８ガス透過率 １〜１０
５１０２〜１０５１０５（／ｃｔｊ−ｈｒ−＃ＡＱ、） 孔 径 （μ） １０〜２００
１０〜２００熱膨張係数（１／ ℃） ３．
４Ｘ １Ｏ−６ａ、ｓｘ １０−６耐熱水 不変
不変 電気抵抗（ｍΩ・ｃｍ）２０〜９００２０〜９００引張
強度（Ｋ！ｌｆ／ ｍｔＡ ） ０．１〜０．３
０．４〜０．７引張弾性率（Ｋｇｆ／ｍＩＡ）１０〜
３０（１０）〜１１０＊本発明 ＊＊特公昭５３−１８
（１０）３表１の特性の比較から明らかなように、従来
の炭素繊維紙は可撓性（前記定義による）がほとんどな
いのに対し、本発明の可撓性炭素材は可撓性に優れてお
りしかも他の特性も同程度に維持されている。従来の炭
素繊維紙が可撓性を示さないのは、本発明の炭素材と異
なり、結合材由来炭素が炭素！１ｉ１を密着固定してい
るためと思われる。このように、従来は強度の向トを目
的としていたため結合材由来炭素と炭素！ｌ維が密着固
定されることが望まれていた。
本発明の可撓性炭素材は従来の炭素材の用途に同様な有
用性を右する他、耐熱性、耐蝕性、導電性、強度と共に
可撓性が要求される用途に特に有用である。個々の用途
は当業者には明らかであろう。
用性を右する他、耐熱性、耐蝕性、導電性、強度と共に
可撓性が要求される用途に特に有用である。個々の用途
は当業者には明らかであろう。
本発明の燃料電池用電極基板は、反応ガス流路に接する
電極部の少なくとも一部として上記した可撓性炭素材を
使用することを基本的な特徴としている。実際の電極基
板としては種々の態様のものがある。以下そのいくつか
の態様について図面を参照して説明する。
電極部の少なくとも一部として上記した可撓性炭素材を
使用することを基本的な特徴としている。実際の電極基
板としては種々の態様のものがある。以下そのいくつか
の態様について図面を参照して説明する。
本発明の燃料電池用電極基板の第１の態様を第１図に示
す。
す。
第１図の燃料電池用電極基板は、ガス拡散部としての可
撓性炭素材１がリブ部２１を備えたセパレーター２の両
面に積層されている。
撓性炭素材１がリブ部２１を備えたセパレーター２の両
面に積層されている。
可撓性炭素材からなるガス拡散部（電極部）１は、多孔
性炭素質であり、１０００℃以上での焼成後において、
平均嵩密度０．３〜０．９ｇ／Ｃｄ、ガス透過率２００
ｒｒｄｌ ／ ｃｒｊ−ｈｒ ａ ｍｍ Ａｑ以上、
及び電気抵抗２００ｍΩ・ｃｍ以下の特性を有すること
が好ましい。
性炭素質であり、１０００℃以上での焼成後において、
平均嵩密度０．３〜０．９ｇ／Ｃｄ、ガス透過率２００
ｒｒｄｌ ／ ｃｒｊ−ｈｒ ａ ｍｍ Ａｑ以上、
及び電気抵抗２００ｍΩ・ｃｍ以下の特性を有すること
が好ましい。
セパレーターは平均嵩密度１−４ ｇ／ ｃｉ以上、ガ
ス透過率１０−６ｍ！！、／ ｃＭ−ｈｒ −ＨＡｑ以
下、電気抵抗１０ｍΩ・ｃｍ以下でリブ部を除いた厚さ
２ ｍｍ以下が好ましい。
ス透過率１０−６ｍ！！、／ ｃＭ−ｈｒ −ＨＡｑ以
下、電気抵抗１０ｍΩ・ｃｍ以下でリブ部を除いた厚さ
２ ｍｍ以下が好ましい。
第１図に示したような電極基板を製造するには前述のよ
うに製造した可撓性炭素材の間にリブ付セパレーターを
挟んで単に積層する。
うに製造した可撓性炭素材の間にリブ付セパレーターを
挟んで単に積層する。
本発明で使用するセパレーター材としては２．０００℃
で焼成したときの焼成収縮率が０．２％以下の緻密炭素
板が好ましく、これに適当な手段を用いてリブ部を加工
して用いる。
で焼成したときの焼成収縮率が０．２％以下の緻密炭素
板が好ましく、これに適当な手段を用いてリブ部を加工
して用いる。
本発明のこの態様においては、電極部炭素材が可撓性を
有するため、たとえば製品の電極基板を積層して燃料電
池とするためにテフロンディスパージョンで撲水処理し
たり触媒層を形成したりする際のハンドリングロスが少
なく、またリブ付セパレーターとの間の接触が密に保た
れるために接触抵抗が通常の接合による場合の８０ ｍ
Ω・ｃｍからたとえば３０ｍΩ・ｃＭまで低減されると
いう効果がある。
有するため、たとえば製品の電極基板を積層して燃料電
池とするためにテフロンディスパージョンで撲水処理し
たり触媒層を形成したりする際のハンドリングロスが少
なく、またリブ付セパレーターとの間の接触が密に保た
れるために接触抵抗が通常の接合による場合の８０ ｍ
Ω・ｃｍからたとえば３０ｍΩ・ｃＭまで低減されると
いう効果がある。
２８一
本発明の燃料電池用電極基板の第２の態様を第２図に示
す。
す。
第２図の電極基板は、電極部としての可撓性炭素材１に
リブ部１１が加工形成されており、この２つの電極部の
リブ部間に平面板状のセパレーター２が挟まれて単に積
層されている。尚本明細書中単にセパレーターという場
合は平面板状のものをいうこととする。
リブ部１１が加工形成されており、この２つの電極部の
リブ部間に平面板状のセパレーター２が挟まれて単に積
層されている。尚本明細書中単にセパレーターという場
合は平面板状のものをいうこととする。
この態様の電極基板におけるそれぞれの部分の物性は第
１の態様の場合と同様である。
１の態様の場合と同様である。
この第２の態様の電極基板の製造方法は第１の態様の場
合と同様であるが、可撓性炭素材には接合前に予め適当
な手段を用いてリブ部を加工形成しておく。
合と同様であるが、可撓性炭素材には接合前に予め適当
な手段を用いてリブ部を加工形成しておく。
本発明の第２の態様の電極基板を用いると第１の態様に
ついて述べたのと同様な効果がある。
ついて述べたのと同様な効果がある。
次に本発明の燃料電池用電極基板の第３の態様−９ｑ
− を第３図に示す。
− を第３図に示す。
この態様の電極基板の構成、形状は第２の態様のものと
ほぼ同じであるが、第３の態様においては電極部１とし
て、可撓性炭素材１２の一ヒにモールドリブ１１を一体
成形したリブ付可撓性炭素材１を用いる。
ほぼ同じであるが、第３の態様においては電極部１とし
て、可撓性炭素材１２の一ヒにモールドリブ１１を一体
成形したリブ付可撓性炭素材１を用いる。
この態様の電極基板のそれぞれの部分の物性は第１、第
２の態様の場合と同様である。
２の態様の場合と同様である。
また、この態様の電極基板の製造方法も第１、第２の態
様の場合に類似している。ただし、リブ付可撓性炭素材
は、焼成前の可撓性炭素材の上に８００℃以上、最も好
ましくは２．０００℃以上で焼成した０、１〜１．０＃
の炭素繊維と結合材粒子とからなるモールド基板用原料
をまき、所定形状の金型に入れて加熱加圧成形してモー
ルドリブ部を形成したものである。
様の場合に類似している。ただし、リブ付可撓性炭素材
は、焼成前の可撓性炭素材の上に８００℃以上、最も好
ましくは２．０００℃以上で焼成した０、１〜１．０＃
の炭素繊維と結合材粒子とからなるモールド基板用原料
をまき、所定形状の金型に入れて加熱加圧成形してモー
ルドリブ部を形成したものである。
この第３の態様の電極基板を用いた場合には、上述の第
１、第２の態様の場合と同様な効果に加えて、従来のモ
ールドリブ付電極基板に比べて本発明の電極部可撓性炭
素材は可撓性があるので焼成時のモールドリブの収縮を
緩和し大きな変形を呈さないという効果がある。
１、第２の態様の場合と同様な効果に加えて、従来のモ
ールドリブ付電極基板に比べて本発明の電極部可撓性炭
素材は可撓性があるので焼成時のモールドリブの収縮を
緩和し大きな変形を呈さないという効果がある。
本発明の燃料電池用電極基板の第４の態様を第４図に示
す。
す。
本発明の第４の態様の電極基板は、複数の平行な反応ガ
ス流路４を有する可撓性炭素材からなる２つの電極部１
と、その２つの電極部の間に位置するセパレーター２と
、該電極部の反応ガス流路４に垂直方向の端部に配置さ
れる緻密炭素材からなる端部シール部３とから形成され
る構造を有している。
ス流路４を有する可撓性炭素材からなる２つの電極部１
と、その２つの電極部の間に位置するセパレーター２と
、該電極部の反応ガス流路４に垂直方向の端部に配置さ
れる緻密炭素材からなる端部シール部３とから形成され
る構造を有している。
セパレーター２は電極部１より大きく、図に示したにう
に１方の電極部の反応ガス流路４に平行な縁部に沿って
この電極部周縁より外方に伸延しており（この伸延部の
外端はセパレーターを挟んで相対する他方の電極部の外
端に一致している）、この伸延部に端部シール部３が接
合されている。
に１方の電極部の反応ガス流路４に平行な縁部に沿って
この電極部周縁より外方に伸延しており（この伸延部の
外端はセパレーターを挟んで相対する他方の電極部の外
端に一致している）、この伸延部に端部シール部３が接
合されている。
尚、この場合の電極部１としては前述の第２または第３
の態様の場合のリブ（加工形成またはモールド成形）付
可撓性炭素材のいずれを用いることもできる。
の態様の場合のリブ（加工形成またはモールド成形）付
可撓性炭素材のいずれを用いることもできる。
上述の端部シール部は平均嵩密度が１−４（Ｊ／ｃｒＡ
以上でガス透過率が１０’ｍ ／ ｃｍ−ｈｒ ＊ １
＋１１１１酊以下であることが好ましい。
以上でガス透過率が１０’ｍ ／ ｃｍ−ｈｒ ＊ １
＋１１１１酊以下であることが好ましい。
本発明の第４の態様の端部シール部付燃料電池用電極基
板を製造するには、リブ付可撓性炭素材（焼成前または
後どちらでもよい）とセパレーター材とをリブ付可撓性
炭素材が焼成されたものであれば接着剤を介し、焼成前
のものであれば接着剤の使用は任意でよいが、いずれの
場合も所定の接合条件で接合し、さらに約ｉ 、 ｏｏ
ｏ℃以上で焼成し、もしくはフッ素樹脂層で端部シール
部をセパレーターに接合する場合を除（）ば、この段階
で焼成することなく端部シール部を接合した後に最終的
に焼成してもよい。その後、電極部周縁より外方に伸延
しているセパレーター材の伸延部分と端部シール部材と
を接合する。
板を製造するには、リブ付可撓性炭素材（焼成前または
後どちらでもよい）とセパレーター材とをリブ付可撓性
炭素材が焼成されたものであれば接着剤を介し、焼成前
のものであれば接着剤の使用は任意でよいが、いずれの
場合も所定の接合条件で接合し、さらに約ｉ 、 ｏｏ
ｏ℃以上で焼成し、もしくはフッ素樹脂層で端部シール
部をセパレーターに接合する場合を除（）ば、この段階
で焼成することなく端部シール部を接合した後に最終的
に焼成してもよい。その後、電極部周縁より外方に伸延
しているセパレーター材の伸延部分と端部シール部材と
を接合する。
端部シール部材としては２，０００℃で焼成したときの
焼成収縮率が０．２％以下の緻密炭素材が好ましい。
焼成収縮率が０．２％以下の緻密炭素材が好ましい。
この際、リブ付可撓性炭素材とセパレーターとの間、お
よび端部シール部とセパレーターとの間に可撓性黒鉛シ
ートを介在させて接合することができる。
よび端部シール部とセパレーターとの間に可撓性黒鉛シ
ートを介在させて接合することができる。
接着剤、接合条件としては通常炭素材を接合するのに使
用するものでよい。
用するものでよい。
尚、この際前記したように特に大型の複合電極基板を製
作する場合セパレーター材と可撓性炭素材の間に可撓性
黒鉛シートを挟み、それぞれの間に接着剤を用いて接合
することもできる。
作する場合セパレーター材と可撓性炭素材の間に可撓性
黒鉛シートを挟み、それぞれの間に接着剤を用いて接合
することもできる。
ここで使用する可撓性黒鉛シートとは粒径５１ｎｍ以下
の黒鉛粒子を酸処理し更に加熱して得た膨張黒鉛粒子を
圧縮して作ったものであって、厚さが１＃以下で、嵩密
度が１．０〜１．５ Ｑ／ｃＩｌ！、圧縮歪率（すなわ
ち、圧縮荷＠ １ ｋ（ｌｆ／７に対する歪率）が０．
３５Ｘ １Ｏ−２ｃＩＩｌ／Ｋ（ｌｆ以下であり、曲率
半径が２０＃まで曲げても折れないという可撓性を有す
るものが好ましく市販のものではＵＣＣ製グラフオイル
０が好適な例である。
の黒鉛粒子を酸処理し更に加熱して得た膨張黒鉛粒子を
圧縮して作ったものであって、厚さが１＃以下で、嵩密
度が１．０〜１．５ Ｑ／ｃＩｌ！、圧縮歪率（すなわ
ち、圧縮荷＠ １ ｋ（ｌｆ／７に対する歪率）が０．
３５Ｘ １Ｏ−２ｃＩＩｌ／Ｋ（ｌｆ以下であり、曲率
半径が２０＃まで曲げても折れないという可撓性を有す
るものが好ましく市販のものではＵＣＣ製グラフオイル
０が好適な例である。
上記の電極部材とセパレーター材を可撓性黒鉛シートを
介して接合する際の各接合面で使用する接着剤としては
、通常炭素材の接着に用いられる接着剤でよいが、特に
、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、及びフラン樹脂等か
ら選択された熱硬化性樹脂であることが好ましい。
介して接合する際の各接合面で使用する接着剤としては
、通常炭素材の接着に用いられる接着剤でよいが、特に
、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、及びフラン樹脂等か
ら選択された熱硬化性樹脂であることが好ましい。
この接着剤層の厚みは特に限定されるものではないが、
一般に０，５＃以下で均一に塗布するのが好ましい。
一般に０，５＃以下で均一に塗布するのが好ましい。
また、前記接着剤による接合は、温度１００℃〜１８０
℃、プレス圧力 １．５〜５０Ｋ（Ｉｆ／ｃｆｆｌ 、
プレス時間１〜１２０分の範囲で行なうことができる。
℃、プレス圧力 １．５〜５０Ｋ（Ｉｆ／ｃｆｆｌ 、
プレス時間１〜１２０分の範囲で行なうことができる。
こうして接合した電極基板をその後約８００℃以上の温
度で焼成して本発明の電極基板を得る。
度で焼成して本発明の電極基板を得る。
さらに、端部シール部とセパレーターとの間にフッ素樹
脂層を介在させて接合することも可能である。
脂層を介在させて接合することも可能である。
本発明で使用できるフッ素樹脂は一般に融点が２００℃
以上のフッ素樹脂であり、特に限定されないが、たとえ
ば四フッ化エチレン樹脂（略称ＰＴＦＥ、融点３２７℃
、 ４．６ＫＱｆｌｃａ熱変形温度１２１℃）四フッ
化エチレンー六フッ化プロピレン共重合樹脂（略称ＦＥ
Ｐ、融点２５０〜２８０℃、 ４．６ＫＱｆ／ｃｔｌ
熱変形温度７２℃）、フッ化アルコキシエチレン樹脂（
略称ＰＦΔ、融点３００〜３１０℃、 ４．６Ｋｇｆ
ｌｃＩＩ熱変形温度７５℃）、フッ化エチレンプロピレ
ン樹脂（略称ＴＦＰ、融点２９０〜３００℃）などがあ
る。
以上のフッ素樹脂であり、特に限定されないが、たとえ
ば四フッ化エチレン樹脂（略称ＰＴＦＥ、融点３２７℃
、 ４．６ＫＱｆｌｃａ熱変形温度１２１℃）四フッ
化エチレンー六フッ化プロピレン共重合樹脂（略称ＦＥ
Ｐ、融点２５０〜２８０℃、 ４．６ＫＱｆ／ｃｔｌ
熱変形温度７２℃）、フッ化アルコキシエチレン樹脂（
略称ＰＦΔ、融点３００〜３１０℃、 ４．６Ｋｇｆ
ｌｃＩＩ熱変形温度７５℃）、フッ化エチレンプロピレ
ン樹脂（略称ＴＦＰ、融点２９０〜３００℃）などがあ
る。
これらのフッ素樹脂は市販されている。
この際、上記フッ素樹脂はたとえば厚さ５０μ程度のシ
ートまたは約（１０）重量％のディスパージョンとして
使用する。このディスパージョンには少量の界面活性剤
を添加することができる。
ートまたは約（１０）重量％のディスパージョンとして
使用する。このディスパージョンには少量の界面活性剤
を添加することができる。
このフッ素樹脂を用いる場合、セパレーター材の伸延部
分とこれに接合させる端部シール部材の面との間にフッ
素樹脂のシートまたはディスパージョンを挟持または塗
布し、２Ｋｇｆ／ｃｉ以上の圧力で該樹脂の（融点−５
０℃）以上の温度で融着接合する。
分とこれに接合させる端部シール部材の面との間にフッ
素樹脂のシートまたはディスパージョンを挟持または塗
布し、２Ｋｇｆ／ｃｉ以上の圧力で該樹脂の（融点−５
０℃）以上の温度で融着接合する。
このような本発明の第４の態様の電極基板を用いた場合
には上述の如き効果が得られるのはもちろんであるが、
端部シール部が一体的に接合形成されているため、通常
の燃料電池で必要とされる反応ガスの電池側面への漏出
を防ぐための周辺シール部材を設けることは必要でない
ばかりでなくさらに次のような効果を奏する。
には上述の如き効果が得られるのはもちろんであるが、
端部シール部が一体的に接合形成されているため、通常
の燃料電池で必要とされる反応ガスの電池側面への漏出
を防ぐための周辺シール部材を設けることは必要でない
ばかりでなくさらに次のような効果を奏する。
すなわち、薄片状の電極基板の周囲に端部シール部がセ
パレーターを挟んで両側に交錯して均等に配置接合され
ているためこれによる補強効果があり、その結果燃料電
池製造時などのハンドリング性に優れている。
パレーターを挟んで両側に交錯して均等に配置接合され
ているためこれによる補強効果があり、その結果燃料電
池製造時などのハンドリング性に優れている。
尚、上記の如き本発明の複合電極基板は従来の複合電極
基板と比べて電極部が可撓性を有しているので電極部と
セパレーターの間では可撓性黒鉛シート、端部シール部
とセパレーターの間では可撓性黒鉛シートまたはフッ素
樹脂を介さなくても割れ、剥離、反りなどもなく焼成結
着することができる。この結果、複合電極基板の厚さを
薄くすることができる。さらに、可撓性黒鉛シートまた
はフッ素樹脂を適宜介在させると従来の製品よりも大型
の基板が割れ、剥離、反り等の問題を生じることなく製
作可能になる。
基板と比べて電極部が可撓性を有しているので電極部と
セパレーターの間では可撓性黒鉛シート、端部シール部
とセパレーターの間では可撓性黒鉛シートまたはフッ素
樹脂を介さなくても割れ、剥離、反りなどもなく焼成結
着することができる。この結果、複合電極基板の厚さを
薄くすることができる。さらに、可撓性黒鉛シートまた
はフッ素樹脂を適宜介在させると従来の製品よりも大型
の基板が割れ、剥離、反り等の問題を生じることなく製
作可能になる。
また、可撓性黒鉛シートまたはフッ素樹脂で接合一体化
したものは耐リン酸性に優れ、リン酸型燃料電池用電極
基板として特に有用である。
したものは耐リン酸性に優れ、リン酸型燃料電池用電極
基板として特に有用である。
尚、本発明の燃料電池用電極基板において全ての端部シ
ール部とセパレーターとが可撓性黒鉛シートまたはフッ
素樹脂を介して接合されている場合、接合部も含めて端
部シール部を通して外部に漏れるリーク量は、拡散が支
配的で圧力にはあまり影響されないが、５００＃Ａｑの
差圧下で接合部周辺長さあたりの単位時間内リークガス
量として［リークガス量／（辺長）・（差圧）］なる関
係で表わすものとすると１０−２ｍ ／ ｃｒｌ−ｈｒ
ａ ＃ＡＱ以下が好ましい。
ール部とセパレーターとが可撓性黒鉛シートまたはフッ
素樹脂を介して接合されている場合、接合部も含めて端
部シール部を通して外部に漏れるリーク量は、拡散が支
配的で圧力にはあまり影響されないが、５００＃Ａｑの
差圧下で接合部周辺長さあたりの単位時間内リークガス
量として［リークガス量／（辺長）・（差圧）］なる関
係で表わすものとすると１０−２ｍ ／ ｃｒｌ−ｈｒ
ａ ＃ＡＱ以下が好ましい。
次に、本発明の第５の態様による燃料電池用電極基板を
第５図〜第７図に示す。
第５図〜第７図に示す。
第５図は本発明の電極基板の平面図、第６図及び第７図
はそれぞれ第Ｓ図のＶＩ−Ｖｌ、 ＶＩ−■にお【プる
断面図である。
はそれぞれ第Ｓ図のＶＩ−Ｖｌ、 ＶＩ−■にお【プる
断面図である。
本発明の電極基板は、反応ガス流路４を有する可撓性炭
素材からなる２つの電極部１と、その２つの電極部の間
に位置するセパレーター２と、該電極部の周辺端部のマ
ニホールド部５とからなる構造を有している。
素材からなる２つの電極部１と、その２つの電極部の間
に位置するセパレーター２と、該電極部の周辺端部のマ
ニホールド部５とからなる構造を有している。
セパレーター２は電極部１より大きく図に示したように
電極部周縁より外方に伸延しており、この伸延部にマニ
ホールド部５が接合されている。
電極部周縁より外方に伸延しており、この伸延部にマニ
ホールド部５が接合されている。
該マニホールド部５にはセパレーター２を含めてこれを
貫通する反応ガス供給用通路６が設けられており、反応
ガス流路４に連結している。反応ガスの流れ方向を第６
図および第７図に矢印で示す。
貫通する反応ガス供給用通路６が設けられており、反応
ガス流路４に連結している。反応ガスの流れ方向を第６
図および第７図に矢印で示す。
この場合の電極部１としては前述の第２または第３の態
様の場合のリブ付可撓性炭素材のいずれを用いることも
できる。
様の場合のリブ付可撓性炭素材のいずれを用いることも
できる。
上述のマニホールド部は平均嵩密度が１，４ｇ／Ｃｌｌ
１以上でガス透過率が１０’ｍ ／ ｃｔＡ−ｈｒ ＠
ｍｍ Ａｑ以下であることが好ましい。
１以上でガス透過率が１０’ｍ ／ ｃｔＡ−ｈｒ ＠
ｍｍ Ａｑ以下であることが好ましい。
本発明の第５の態様のマニホールド付燃料電池用電極基
板を製造するにはリブ付可撓性炭素材からなる電極部材
（焼成前または後どちらでもよい）とセパレーター材と
をリブ付可撓性炭素材が焼成されたものであれば接着剤
を介し、焼成前のものであれば接着剤の使用は任意でよ
いが、いずれの場合も所定の接合条件で接合し、ざらに
約ｉ、ｏｏ。
板を製造するにはリブ付可撓性炭素材からなる電極部材
（焼成前または後どちらでもよい）とセパレーター材と
をリブ付可撓性炭素材が焼成されたものであれば接着剤
を介し、焼成前のものであれば接着剤の使用は任意でよ
いが、いずれの場合も所定の接合条件で接合し、ざらに
約ｉ、ｏｏ。
℃以上で焼成し、もしくはフッ素樹脂層で端部シール部
をセパレーターに接合する場合を除けばこの段階で焼成
することなく端部シール部を接合した後に最終的に焼成
してもよい。その後基板部より外方に伸延しているセパ
レーター材の伸延部分とマニホールド部材とを接合する
。
をセパレーターに接合する場合を除けばこの段階で焼成
することなく端部シール部を接合した後に最終的に焼成
してもよい。その後基板部より外方に伸延しているセパ
レーター材の伸延部分とマニホールド部材とを接合する
。
なお、マニホールド部の反応ガス供給用通路となる穴６
は工程の任意の段階であけることができ、たとえば各マ
ニホールド部材をセパレーター材に接合する前または接
合した後に適当な手段であけることができる。勿論この
穴６と電極部材の反応ガス流路４とを連結する通路はマ
ニホールド部材を接合する前に適宜設けておくのが好ま
しい。
は工程の任意の段階であけることができ、たとえば各マ
ニホールド部材をセパレーター材に接合する前または接
合した後に適当な手段であけることができる。勿論この
穴６と電極部材の反応ガス流路４とを連結する通路はマ
ニホールド部材を接合する前に適宜設けておくのが好ま
しい。
マニホールド部材は２，０００℃で焼成したときの焼成
収縮率が０．２％以下の緻密炭素材が好ましい。
収縮率が０．２％以下の緻密炭素材が好ましい。
本発明のこの態様においても、リブ付可撓性炭素材とセ
パレーターとの間に可撓性黒鉛シートをまたマニホール
ド部材とセパレーターとの間に可撓性黒鉛シートもしく
はフッ素樹脂層を介在させて接合することもできる。接
合条件は既に述べたとおりである。
パレーターとの間に可撓性黒鉛シートをまたマニホール
ド部材とセパレーターとの間に可撓性黒鉛シートもしく
はフッ素樹脂層を介在させて接合することもできる。接
合条件は既に述べたとおりである。
−Ａ １ −
なお、本発明の燃料電池用電極基板において全てのマニ
ホールド部とセパレーターとが可撓性黒鉛シートまたは
フッ素樹脂層を介して接合されている場合、接合部も含
めてマニホールド部を通して外部に漏れるリーク量は、
一定の差圧下で接合部周辺長あたりの単位時間内リーク
ガス量として［リークガス量／（辺長）・差圧）］なる
関係で表わすものとすると１０−２ｍ ／ ｃｔｊ −
ｈｒ−姻＾ｑ以下が好ましい。
ホールド部とセパレーターとが可撓性黒鉛シートまたは
フッ素樹脂層を介して接合されている場合、接合部も含
めてマニホールド部を通して外部に漏れるリーク量は、
一定の差圧下で接合部周辺長あたりの単位時間内リーク
ガス量として［リークガス量／（辺長）・差圧）］なる
関係で表わすものとすると１０−２ｍ ／ ｃｔｊ −
ｈｒ−姻＾ｑ以下が好ましい。
このような本発明の第５の態様の燃料電池用電極基板は
既に述べたような効果を奏する上に、マニホールドが一
体形成されているため、該マニホールドに一度反応ガス
等を導入すれば積層された電池の各部材のマニホールド
部を通じて必要なガスの供給と排出が電池全体として可
能になるので、通常の燃料電池で必要とされる反応ガス
等の供給排出のための外部マニホールドを設けることば
もちろん必要なくなるという効果を奏する。
既に述べたような効果を奏する上に、マニホールドが一
体形成されているため、該マニホールドに一度反応ガス
等を導入すれば積層された電池の各部材のマニホールド
部を通じて必要なガスの供給と排出が電池全体として可
能になるので、通常の燃料電池で必要とされる反応ガス
等の供給排出のための外部マニホールドを設けることば
もちろん必要なくなるという効果を奏する。
以上詳述した本発明の燃料電池用電極基板は総じて、反
応ガス流路に接する電極部の少なくとも一部が特異な微
細構造を有する可撓性の炭素材で構成されているため、
セパレーターと接合する際に割れ、剥離、反り等の障害
なく製造できるという効果がある。
応ガス流路に接する電極部の少なくとも一部が特異な微
細構造を有する可撓性の炭素材で構成されているため、
セパレーターと接合する際に割れ、剥離、反り等の障害
なく製造できるという効果がある。
［実施例１
以下非限定的実施例によって本発明をさらに詳細に説明
する。
する。
実施例 １
炭素ｍｒａ＜県別化学工業（株）製、商品名０２０（１
２）．６ｓ長、１４〜１６μ径９等方性ピッチ糸を２．
０００℃で焼成したもの）７重量部と、ポリビニルアル
コール繊維（クラレ（株）製、３＃長、商品名：クラレ
ビニロンＶＢＰ １０５−２） １重量部とを水中に分
散して通常の抄紙機で抄造後乾燥した。
２）．６ｓ長、１４〜１６μ径９等方性ピッチ糸を２．
０００℃で焼成したもの）７重量部と、ポリビニルアル
コール繊維（クラレ（株）製、３＃長、商品名：クラレ
ビニロンＶＢＰ １０５−２） １重量部とを水中に分
散して通常の抄紙機で抄造後乾燥した。
得られた炭素紙に２０％フェノール樹脂溶液（メタノー
ル中）を含浸した後溶媒を乾燥除去した。その後所定の
金型内で、１３０℃、 １０ＫＯｆ／Ｃｆｆ１で２０分
間加熱成形した後２．０００℃で焼成した。厚み０．３
Ｍの薄板状の製品が得られた。
ル中）を含浸した後溶媒を乾燥除去した。その後所定の
金型内で、１３０℃、 １０ＫＯｆ／Ｃｆｆ１で２０分
間加熱成形した後２．０００℃で焼成した。厚み０．３
Ｍの薄板状の製品が得られた。
比較として炭素繊Ｎ（県別化学工業（株）製。
商品名Ｃ１０６Ｓ 、 ６ｓ長、１４〜１６μ径２等方
性ピッチ糸を８５０℃で焼成したもの）を用いて同様の
薄板状の製品を製造した。
性ピッチ糸を８５０℃で焼成したもの）を用いて同様の
薄板状の製品を製造した。
得られた製品の特性を表２に示す。
表 ２
本発明 比較例
可撓性（ｃｍ／ｃｍ＞ ３５ ＞５００密
度 （ｇ／ ｃｒｉ Ｉ Ｏ，４０，３６細孔
径（μ）１０〜１８０ １０〜２００電気抵抗（ｍΩ
・ｃｍ） ２２０ ２００テフロン疾水お
取扱いきわめ １０％の割合で角よび触媒処理 で容
易、良好 かけを生じたリブ付セパレー ターとの接触抵抗 ３０８０ （ＩＩｌΩ・ｃｉ ） 実施例 ２ 実施例１と同じ炭素ｍ維とポリビニルアルコール繊維を
実施例１と同じ重量化で水中に分散して通常の抄紙機で
抄造後乾燥した。得られた炭素紙に２０％フェノール樹
脂溶液（メタノール中）を含浸した後溶媒を乾燥除去し
た。その後所定の金型内で、１３０℃、１０にｇｆ ／
ｃｒＡで２０分間加熱成形した後２．０００℃で焼成
した。厚み３面の厚手の製品を得た。
度 （ｇ／ ｃｒｉ Ｉ Ｏ，４０，３６細孔
径（μ）１０〜１８０ １０〜２００電気抵抗（ｍΩ
・ｃｍ） ２２０ ２００テフロン疾水お
取扱いきわめ １０％の割合で角よび触媒処理 で容
易、良好 かけを生じたリブ付セパレー ターとの接触抵抗 ３０８０ （ＩＩｌΩ・ｃｉ ） 実施例 ２ 実施例１と同じ炭素ｍ維とポリビニルアルコール繊維を
実施例１と同じ重量化で水中に分散して通常の抄紙機で
抄造後乾燥した。得られた炭素紙に２０％フェノール樹
脂溶液（メタノール中）を含浸した後溶媒を乾燥除去し
た。その後所定の金型内で、１３０℃、１０にｇｆ ／
ｃｒＡで２０分間加熱成形した後２．０００℃で焼成
した。厚み３面の厚手の製品を得た。
この製品をリブ機械加工して全体厚２ ｍｍ Ｎリブ部
厚１．５面のリブ付電極基板を製造した。尚、リブ機械
加工は２，０００℃焼成前にすることもできる。
厚１．５面のリブ付電極基板を製造した。尚、リブ機械
加工は２，０００℃焼成前にすることもできる。
比較としてＣ１０６Ｓ炭素ＩＪＪＩＩを用いて同様の製
品を製造した。
品を製造した。
得られた製品の特性を表３に示す。
表 ３
本発明 比較例
可撓性（ｃｍ／ｃｍ） ３５ ＞５００密
度 （ｇ／ ｃＭ ） ０．４
０．３６細孔径（μ）１０〜１８０ １０〜２
００電気抵抗（ｍΩ・ｃｍ） ２００ １８
０テフロン扱水お 取扱いきわめ １０％の割合で角よ
び触媒処理 で容易、良好 かけを生じたセパレータ
ー との接触抵抗 ３０８０ （ｍΩ・ｃｒｊ ） 実施例 ３ 実施例１と同じ炭素繊維と、ポリビニルアルコール繊維
を実施例１と同じ重量比で水中に分散して通常の抄紙機
で抄造後乾燥した。得られた炭素紙に２０％フェノール
樹脂溶液（メタノール中）を含浸した後溶媒を乾燥除去
した。得られたフェノール含浸炭素紙の厚みは０，４＃
であった。
度 （ｇ／ ｃＭ ） ０．４
０．３６細孔径（μ）１０〜１８０ １０〜２
００電気抵抗（ｍΩ・ｃｍ） ２００ １８
０テフロン扱水お 取扱いきわめ １０％の割合で角よ
び触媒処理 で容易、良好 かけを生じたセパレータ
ー との接触抵抗 ３０８０ （ｍΩ・ｃｒｊ ） 実施例 ３ 実施例１と同じ炭素繊維と、ポリビニルアルコール繊維
を実施例１と同じ重量比で水中に分散して通常の抄紙機
で抄造後乾燥した。得られた炭素紙に２０％フェノール
樹脂溶液（メタノール中）を含浸した後溶媒を乾燥除去
した。得られたフェノール含浸炭素紙の厚みは０，４＃
であった。
別に短炭素！Ｉ維（県別化学工業（株）製、商品名Ｍ−
２０４８．平均直径１４ＩｊＭ１平均長さ４００／７１
１１１）３５旧％、フェノール樹脂（旭有機材（株）製
、商品名ＲＭ −２１０’＞ ３０ｗｔ％、及びポリビ
ニルアルコール粒子（日本合成化学（株）製、平均粒径
１８０μｓ） ３０ｗｔ％を混合後、所定の金型に供給
し、成形温度１３５℃、成形圧３５Ｋ（ｌｆ／ｃｍｓ圧
力保持時間２０分の条件で成形して、１．５ｍｍ（厚）
のシートを製造した。 このようにして得られたシート
と、上記のフェノール含浸炭素紙を接着剤によって接合
した後シート側をリブ成形した。その後２，０００℃で
焼成してリブ幅２ ｍｍ 、リブ厚１．５＃、全体厚１
、８５ｒｒｖｎのリブ付電極基板を製造した。
２０４８．平均直径１４ＩｊＭ１平均長さ４００／７１
１１１）３５旧％、フェノール樹脂（旭有機材（株）製
、商品名ＲＭ −２１０’＞ ３０ｗｔ％、及びポリビ
ニルアルコール粒子（日本合成化学（株）製、平均粒径
１８０μｓ） ３０ｗｔ％を混合後、所定の金型に供給
し、成形温度１３５℃、成形圧３５Ｋ（ｌｆ／ｃｍｓ圧
力保持時間２０分の条件で成形して、１．５ｍｍ（厚）
のシートを製造した。 このようにして得られたシート
と、上記のフェノール含浸炭素紙を接着剤によって接合
した後シート側をリブ成形した。その後２，０００℃で
焼成してリブ幅２ ｍｍ 、リブ厚１．５＃、全体厚１
、８５ｒｒｖｎのリブ付電極基板を製造した。
比較として上記の実施例１の炭素繊維の代りにＣ１０６
Ｓ炭素ＩＪｉ紺を用いた以外は全く同様に電極基板を製
造した。
Ｓ炭素ＩＪｉ紺を用いた以外は全く同様に電極基板を製
造した。
得られた製品の特性を表４に示す。
表 ４
実施例 ４
実施例２で製造した未焼成のリブ付可撓性電極基板をセ
パレーターの両面にリブ外側面が接するようにフェノー
ル樹脂を接着剤として用い１３０’Ｃ。
パレーターの両面にリブ外側面が接するようにフェノー
ル樹脂を接着剤として用い１３０’Ｃ。
１０Ｋｇｆ／ｃｍ 、 １２０分の接合条件で直接接合
した後、２、０００℃で焼成したところ、反り、割れ、
剥離もなく良好に接合された。
した後、２、０００℃で焼成したところ、反り、割れ、
剥離もなく良好に接合された。
比較として、従来のリブ付モールド基板を直接セパレー
ターに接合し、焼成したところ電極部の割れを生じ満足
なものが得られなかった。
ターに接合し、焼成したところ電極部の割れを生じ満足
なものが得られなかった。
実施例 ５
実施例３で製造した未焼成のリブ付可撓性電極基板をセ
パレーターの両面にリブ外側面が接するようにフェノー
ル樹脂を接着剤として用い１３０℃。
パレーターの両面にリブ外側面が接するようにフェノー
ル樹脂を接着剤として用い１３０℃。
１０に９ｆ／ｃｔ１．１２０分の接合条件で直接接合し
た後、２．０００℃で焼成したところ、反り、割れ、剥
離もなく良好に接合された。
た後、２．０００℃で焼成したところ、反り、割れ、剥
離もなく良好に接合された。
比較として、従来のリブ付モールド基板を直接セパレー
ターに接合し、焼成したところ電極部の割れを生じ満足
なものが得られなかった。
ターに接合し、焼成したところ電極部の割れを生じ満足
なものが得られなかった。
第１図〜第４図はそれぞれ本発明の第１〜第４の態様の
燃料電池用電極基板、第５図〜第７図は本発明の第５の
態様の燃料電池用電極基板を示す図である。 １・・・電極部（可撓性炭素材）、２・・・セパレータ
ー。 第１１ 第２図 〜 ｈ 手続補正書 昭和６１年１２月Ｓ 日 １、事件の表示 昭和（１０）年特許願第２６４５
４２号２、発明の名称 燃料電池用電極基板３、補
正をする者 事件との関係 特許出願人 名 称 （１１０）呉羽化学工業株式会社４、代
理 人 東京都新宿区新宿１丁目１番１４号 山
田ビル（郵便番号１（１０）） 電話（０３） ３
５４−８６２３６、補正により増加する発明 の数７ 補正の対象 明 細 書 （：；辷ミ）
８、補正の内容 （１） 明細書中、特許請求の範囲を別紙のとおり補
正する。 ■ 明細書中、第３８頁下から第２行目及び第４２頁第
８行目に、ｒｌｏ−２ｍ／ｃｆｆｌ −ｈｒ−ｓＡＱ
Ｊとあるを、ｒ １０−２ｍ！！、／ｃｍ−ｈｒ・５Ａ
（ｌ Ｊと補正する。 ２、特許請求の範囲 （１） 反応ガス流路に接する電極部の少なくとも一
部が可撓性炭素材からなる燃料電池用電極基板であって
、前記可撓性炭素材が、１０００℃以上の□で焼成され
た平均長さ１ ｍｍ以上の炭素繊維と結合材とからなる
複合材料から得られ、結合材由来の炭素塊が炭素繊維マ
トリックス中に分散して複数本の炭素繊維を拘束してお
り、かつ前記炭素塊と炭素繊維とが摺動自在に結合して
いる可撓性炭素材であることを特徴とする燃料電池用電
極基板。 ■ ガス拡散部としての前記可撓性炭素材が両面に相互
に直交するリブを右するセパレーターの両リブ外側面に
それぞれＶ４層されていることを特徴とする特許請求の
範囲第１項に記載の燃料電池用電極基板。 （３） リブ加工された前記可撓竹炭素材がセパレー
ターの両面にそれぞれ該リブ外側面が接するように積層
されていることを特徴とする特許請求の範囲第１項に記
載の燃料電池用電極基板。 （４） 前記可撓性炭素材上にモールドリブを一体成
形したリブイ］可撓性炭素材がセパレーターの両面にそ
れぞれ該リブ外側面が接するように積層されていること
を特徴とする特許請求の範囲第１項に記載の燃料電池用
電極基板。 （５） 複数の平行な反応ガス流路がリブ加工された
２つの可撓性炭素材がセパレーターの両面にそれぞれの
該リブ外側面が接しかつ該反応ガス流路が相互に直交し
て相対するように接合され、該セパレーターが該可撓性
炭素材の該反応ガス流路に平行な周縁部から外方に伸延
しており、該伸延部分に端部シール部材が接合されてい
ることを特徴とする特許請求の範囲第１項に記載の燃料
電池用型ｔｆＡ基板。 （６） リブ加工された可撓性炭素材のリブ外側面ど
セパレーターとが可撓性黒鉛シートを介して接着剤によ
り接合され、焼成により全体がカーボンとして一体化さ
れていることを特徴とする特許請求の範囲第５項に記載
の燃料電池用電極基板。 （７）、端部シール部材とセパレーターとが可撓性黒鉛
シートまたはフッ素樹脂層を介して接合されていること
を特徴とする特許請求の範囲第６項に記載の燃料電池用
電極基板。 （８） 前記可撓性炭素材上にモールドリブを一体成
形した２つのリブ付可撓性炭素材がセパレーターの両面
にそれぞれの該リブ外側面が接し、かつ該モールドリブ
によって形成される反応ガス流路が直交して相対するよ
うに接合されており、該セパレーターが該可撓性炭素材
の該反応ガス流路に平行な周縁部から外方に伸延してお
り、該伸延部分に端部シール部材が接合されていること
を特徴とする特許請求の範囲第１項に記載の燃利電池用
電極基板。 〈９） リブ何可撓性炭素材とセパレーターとが可撓
性黒鉛シートを介して接着剤により接合され、焼成によ
り全体がカーボンとして一体化されていることを特徴と
する特許請求の範囲第８項に記載の燃料電池用電極基板
。 （０端部シール部材とセパレーターとが可撓性黒鉛シー
トまたはフッ素樹脂層を介して接合されていることを特
徴とする特許請求の範囲第９項に記載の燃料電池用電極
基板。 （１’Ｄ 複数の平行な反応ガス流路がリブ加工され
た２つの可撓性炭素材が、セパレーターの両面にそれぞ
れの該リブ外側面が接しかつ該反応ガス流路が直交して
相対するように接合されており、かつ該セパレーターが
該炭素材−；り外方に伸延しており、該セパレーターの
伸延部に反応ガス供給用通路を備えたマニホールド部材
が接合されていることを特徴とする特許請求の範囲第１
項に記載の燃料電池用電極基板。 Ｃ３リブ加工された可撓性炭素材のリブ外側面とセパレ
ーターとが可撓性黒鉛シーｉ〜を介して接着剤により接
合され、焼成により全体がカーボンとして一体化されて
いることを特徴とする特許請求の範囲第１１項に記載の
燃料電池用電極基板。 ０３ マニホールド部材とセパレーターとが可撓性黒
鉛シートまたはフッ素樹脂層を介して接合されているこ
とを特徴とする特許請求の範囲第１２項に記載の燃料電
池用電極基板。 ■ 前記可撓性炭素材」二にモールドリブを一体成形し
た２つのリブ付可撓性炭素材がセパレーターの両面にそ
れぞれの該リブ外側面が接し、かつ該モールドリブによ
って形成される反応ガス流路が直交して相対するように
接合されており、該セパレーターが該可撓性炭素材より
外方に伸延しており、該セパレーターの伸延部に反応ガ
ス供給用通路を備えたマニホールド部材が接合されてい
ることを特徴とする特許請求の範囲第１項に記載の燃わ
１電池用電極基板。 ０■ リブ付可撓性炭素材とセパレーターとが可撓性黒
鉛シートを介して接着剤により接合されて、焼成により
全体がカーボンとして一体化されていることを特徴とす
る特許請求の範囲第１４項に記載の燃料電池用電極基板
。 ＯＯマニホールド部材とセパレーターとが可撓性黒鉛シ
ートまたはフッ素樹脂層を介して接合されていることを
特徴とする特許請求の範囲第１５項に記載の燃料電池用
電極基板。
燃料電池用電極基板、第５図〜第７図は本発明の第５の
態様の燃料電池用電極基板を示す図である。 １・・・電極部（可撓性炭素材）、２・・・セパレータ
ー。 第１１ 第２図 〜 ｈ 手続補正書 昭和６１年１２月Ｓ 日 １、事件の表示 昭和（１０）年特許願第２６４５
４２号２、発明の名称 燃料電池用電極基板３、補
正をする者 事件との関係 特許出願人 名 称 （１１０）呉羽化学工業株式会社４、代
理 人 東京都新宿区新宿１丁目１番１４号 山
田ビル（郵便番号１（１０）） 電話（０３） ３
５４−８６２３６、補正により増加する発明 の数７ 補正の対象 明 細 書 （：；辷ミ）
８、補正の内容 （１） 明細書中、特許請求の範囲を別紙のとおり補
正する。 ■ 明細書中、第３８頁下から第２行目及び第４２頁第
８行目に、ｒｌｏ−２ｍ／ｃｆｆｌ −ｈｒ−ｓＡＱ
Ｊとあるを、ｒ １０−２ｍ！！、／ｃｍ−ｈｒ・５Ａ
（ｌ Ｊと補正する。 ２、特許請求の範囲 （１） 反応ガス流路に接する電極部の少なくとも一
部が可撓性炭素材からなる燃料電池用電極基板であって
、前記可撓性炭素材が、１０００℃以上の□で焼成され
た平均長さ１ ｍｍ以上の炭素繊維と結合材とからなる
複合材料から得られ、結合材由来の炭素塊が炭素繊維マ
トリックス中に分散して複数本の炭素繊維を拘束してお
り、かつ前記炭素塊と炭素繊維とが摺動自在に結合して
いる可撓性炭素材であることを特徴とする燃料電池用電
極基板。 ■ ガス拡散部としての前記可撓性炭素材が両面に相互
に直交するリブを右するセパレーターの両リブ外側面に
それぞれＶ４層されていることを特徴とする特許請求の
範囲第１項に記載の燃料電池用電極基板。 （３） リブ加工された前記可撓竹炭素材がセパレー
ターの両面にそれぞれ該リブ外側面が接するように積層
されていることを特徴とする特許請求の範囲第１項に記
載の燃料電池用電極基板。 （４） 前記可撓性炭素材上にモールドリブを一体成
形したリブイ］可撓性炭素材がセパレーターの両面にそ
れぞれ該リブ外側面が接するように積層されていること
を特徴とする特許請求の範囲第１項に記載の燃料電池用
電極基板。 （５） 複数の平行な反応ガス流路がリブ加工された
２つの可撓性炭素材がセパレーターの両面にそれぞれの
該リブ外側面が接しかつ該反応ガス流路が相互に直交し
て相対するように接合され、該セパレーターが該可撓性
炭素材の該反応ガス流路に平行な周縁部から外方に伸延
しており、該伸延部分に端部シール部材が接合されてい
ることを特徴とする特許請求の範囲第１項に記載の燃料
電池用型ｔｆＡ基板。 （６） リブ加工された可撓性炭素材のリブ外側面ど
セパレーターとが可撓性黒鉛シートを介して接着剤によ
り接合され、焼成により全体がカーボンとして一体化さ
れていることを特徴とする特許請求の範囲第５項に記載
の燃料電池用電極基板。 （７）、端部シール部材とセパレーターとが可撓性黒鉛
シートまたはフッ素樹脂層を介して接合されていること
を特徴とする特許請求の範囲第６項に記載の燃料電池用
電極基板。 （８） 前記可撓性炭素材上にモールドリブを一体成
形した２つのリブ付可撓性炭素材がセパレーターの両面
にそれぞれの該リブ外側面が接し、かつ該モールドリブ
によって形成される反応ガス流路が直交して相対するよ
うに接合されており、該セパレーターが該可撓性炭素材
の該反応ガス流路に平行な周縁部から外方に伸延してお
り、該伸延部分に端部シール部材が接合されていること
を特徴とする特許請求の範囲第１項に記載の燃利電池用
電極基板。 〈９） リブ何可撓性炭素材とセパレーターとが可撓
性黒鉛シートを介して接着剤により接合され、焼成によ
り全体がカーボンとして一体化されていることを特徴と
する特許請求の範囲第８項に記載の燃料電池用電極基板
。 （０端部シール部材とセパレーターとが可撓性黒鉛シー
トまたはフッ素樹脂層を介して接合されていることを特
徴とする特許請求の範囲第９項に記載の燃料電池用電極
基板。 （１’Ｄ 複数の平行な反応ガス流路がリブ加工され
た２つの可撓性炭素材が、セパレーターの両面にそれぞ
れの該リブ外側面が接しかつ該反応ガス流路が直交して
相対するように接合されており、かつ該セパレーターが
該炭素材−；り外方に伸延しており、該セパレーターの
伸延部に反応ガス供給用通路を備えたマニホールド部材
が接合されていることを特徴とする特許請求の範囲第１
項に記載の燃料電池用電極基板。 Ｃ３リブ加工された可撓性炭素材のリブ外側面とセパレ
ーターとが可撓性黒鉛シーｉ〜を介して接着剤により接
合され、焼成により全体がカーボンとして一体化されて
いることを特徴とする特許請求の範囲第１１項に記載の
燃料電池用電極基板。 ０３ マニホールド部材とセパレーターとが可撓性黒
鉛シートまたはフッ素樹脂層を介して接合されているこ
とを特徴とする特許請求の範囲第１２項に記載の燃料電
池用電極基板。 ■ 前記可撓性炭素材」二にモールドリブを一体成形し
た２つのリブ付可撓性炭素材がセパレーターの両面にそ
れぞれの該リブ外側面が接し、かつ該モールドリブによ
って形成される反応ガス流路が直交して相対するように
接合されており、該セパレーターが該可撓性炭素材より
外方に伸延しており、該セパレーターの伸延部に反応ガ
ス供給用通路を備えたマニホールド部材が接合されてい
ることを特徴とする特許請求の範囲第１項に記載の燃わ
１電池用電極基板。 ０■ リブ付可撓性炭素材とセパレーターとが可撓性黒
鉛シートを介して接着剤により接合されて、焼成により
全体がカーボンとして一体化されていることを特徴とす
る特許請求の範囲第１４項に記載の燃料電池用電極基板
。 ＯＯマニホールド部材とセパレーターとが可撓性黒鉛シ
ートまたはフッ素樹脂層を介して接合されていることを
特徴とする特許請求の範囲第１５項に記載の燃料電池用
電極基板。
Claims (16)
- （１）反応ガス流路に接する電極部の少なくとも一部が
可撓性炭素材からなる燃料電池用電極基板であって、前
記可撓性炭素材が、平均長さ１ｍｍ以上の炭素繊維と結
合材とからなる複合材料から得られ、結合材由来の炭素
塊が炭素繊維マトリックス中に分散して複数本の炭素繊
維を拘束しており、かつ前記炭素塊と炭素繊維とが摺動
自在に結合している可撓性炭素材であることを特徴とす
る燃料電池用電極基板。 - （２）ガス拡散部としての前記可撓性炭素材が両面に相
互に直交するリブを有するセパレーターの両リブ外側面
にそれぞれ積層されていることを特徴とする特許請求の
範囲第１項に記載の燃料電池用電極基板。 - （３）リブ加工された前記可撓性炭素材がセパレーター
の両面にそれぞれ該リブ外側面が接するように積層され
ていることを特徴とする特許請求の範囲第１項に記載の
燃料電池用電極基板。 - （４）前記可撓性炭素材上にモールドリブを一体成形し
たリブ付可撓性炭素材がセパレーターの両面にそれぞれ
該リブ外側面が接するように積層されていることを特徴
とする特許請求の範囲第１項に記載の燃料電池用電極基
板。 - （５）複数の平行な反応ガス流路がリブ加工された２つ
の可撓性炭素材がセパレーターの両面にそれぞれの該リ
ブ外側面が接しかつ該反応ガス流路が相互に直交して相
対するように接合され、該セパレーターが該可撓性炭素
材の該反応ガス流路に平行な周縁部から外方に伸延して
おり、該伸延部分に端部シール部材が接合されているこ
とを特徴とする特許請求の範囲第１項に記載の燃料電池
用電極基板。 - （６）リブ加工された可撓性炭素材のリブ外側面とセパ
レーターとが可撓性黒鉛シートを介して接着剤により接
合され、焼成により全体がカーボンとして一体化されて
いることを特徴とする特許請求の範囲第５項に記載の燃
料電池用電極基板。 - （７）端部シール部材とセパレーターとが可撓性黒鉛シ
ートまたはフッ素樹脂層を介して接合されていることを
特徴とする特許請求の範囲第６項に記載の燃料電池用電
極基板。 - （８）前記可撓性炭素材上にモールドリブを一体成形し
た２つのリブ付可撓性炭素材がセパレーターの両面にそ
れぞれの該リブ外側面が接し、かつ該モールドリブによ
つて形成される反応ガス流路が直交して相対するように
接合されており、該セパレーターが該可撓性炭素材の該
反応ガス流路に平行な周縁部から外方に伸延しており、
該伸延部分に端部シール部材が接合されていることを特
徴とする特許請求の範囲第１項に記載の燃料電池用電極
基板。 - （９）リブ付可撓性炭素材とセパレーターとが可撓性黒
鉛シートを介して接着剤により接合され、焼成により全
体がカーボンとして一体化されていることを特徴とする
特許請求の範囲第８項に記載の燃料電池用電極基板。 - （１０）端部シール部材とセパレーターとが可撓性黒鉛
シートまたはフッ素樹脂層を介して接合されていること
を特徴とする特許請求の範囲第９項に記載の燃料電池用
電極基板。 - （１１）複数の平行な反応ガス流路がリブ加工された２
つの可撓性炭素材が、セパレーターの両面にそれぞれの
該リブ外側面が接しかつ該反応ガス流路が直交して相対
するように接合されており、かつ該セパレーターが該炭
素材より外方に伸延しており、該セパレーターの伸延部
に反応ガス供給用通路を備えたマニホールド部材が接合
されていることを特徴とする特許請求の範囲第１項に記
載の燃料電池用電極基板。 - （１２）リブ加工された可撓性炭素材のリブ外側面とセ
パレーターとが可撓性黒鉛シートを介して接着剤により
接合され、焼成により全体がカーボンとして一体化され
ていることを特徴とする特許請求の範囲第１１項に記載
の燃料電池用電極基板。 - （１３）マニホールド部材とセパレーターとが可撓性黒
鉛シートまたはフッ素樹脂層を介して接合されているこ
とを特徴とする特許請求の範囲第１２項に記載の燃料電
池用電極基板。 - （１４）前記可撓性炭素材上にモールドリブを一体成形
した２つのリブ付可撓性炭素材がセパレーターの両面に
それぞれの該リブ外側面が接し、かつ該モールドリブに
よつて形成される反応ガス流路が直交して相対するよう
に接合されており、該セパレーターが該可撓性炭素材よ
り外方に伸延しており、該セパレーターの伸延部に反応
ガス供給用通路を備えたマニホールド部材が接合されて
いることを特徴とする特許請求の範囲第１項に記載の燃
料電池用電極基板。 - （１５）リブ付可撓性炭素材とセパレーターとが可撓性
黒鉛シートを介して接着剤により接合されて、焼成によ
り全体がカーボンとして一体化されていることを特徴と
する特許請求の範囲第１４項に記載の燃料電池用電極基
板。 - （１６）マニホールド部材とセパレーターとが可撓性黒
鉛シートまたはフッ素樹脂層を介して接合されているこ
とを特徴とする特許請求の範囲第１５項に記載の燃料電
池用電極基板。
Priority Applications (6)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60264542A JPS62123662A (ja) | 1985-11-25 | 1985-11-25 | 燃料電池用電極基板 |
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Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60264542A JPS62123662A (ja) | 1985-11-25 | 1985-11-25 | 燃料電池用電極基板 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62123662A true JPS62123662A (ja) | 1987-06-04 |
Family
ID=17404712
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60264542A Pending JPS62123662A (ja) | 1985-11-25 | 1985-11-25 | 燃料電池用電極基板 |
Country Status (6)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4759989A (ja) |
| JP (1) | JPS62123662A (ja) |
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| DE (1) | DE3640108A1 (ja) |
| FR (1) | FR2590727B1 (ja) |
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