JPS62109989A - 電気触媒ガス拡散電極及びその作成方法 - Google Patents
電気触媒ガス拡散電極及びその作成方法Info
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- JPS62109989A JPS62109989A JP61245143A JP24514386A JPS62109989A JP S62109989 A JPS62109989 A JP S62109989A JP 61245143 A JP61245143 A JP 61245143A JP 24514386 A JP24514386 A JP 24514386A JP S62109989 A JPS62109989 A JP S62109989A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
り発明の要約〕
開放細孔の炭素布であって、その一面には当該布の厚み
よりも薄い厚みをもって布の細孔の中及び布の糸へと付
着した、貴金属で触媒化された炭素及び疎水性結合剤の
第一の一様な混合物を担持し、他の面には残りの開放細
孔の部分に付着した非触媒炭素及び疎水性結合剤の第二
の一様な混合物を担持した炭素布からなる、改良された
電気触媒ガス拡散電極、及びその製造方法である。
よりも薄い厚みをもって布の細孔の中及び布の糸へと付
着した、貴金属で触媒化された炭素及び疎水性結合剤の
第一の一様な混合物を担持し、他の面には残りの開放細
孔の部分に付着した非触媒炭素及び疎水性結合剤の第二
の一様な混合物を担持した炭素布からなる、改良された
電気触媒ガス拡散電極、及びその製造方法である。
本発明は、改良された電気触媒ガス拡散電極及びその製
造及び使用の手順、方法に関する。
造及び使用の手順、方法に関する。
より詳しくは水素又は他のイオン化可能な燃料負極及び
空気若しくは酸素又は他のイオン化可能な酸化剤正極な
どとして電気化学的電池に有用な、薄い炭素布を支持体
とする種類の電極の改良に関する。この電極は種々の酸
、アルカリ及び他の電解液を含有する電気化学的電池に
も有用なものであり、この電気化学的電池には燃料電池
に加えて、金属電解抽出のための電気化学的電池、苛性
アルカリ−塩素電解槽、金属空気電池、及び前記の如き
ガス拡散電極を採用する他の装置が含まれるものである
。この種の電極は例えば、先の米国特許第４．２９３．
３９６号及び第４，２４８，６８２号に記載されている
。
空気若しくは酸素又は他のイオン化可能な酸化剤正極な
どとして電気化学的電池に有用な、薄い炭素布を支持体
とする種類の電極の改良に関する。この電極は種々の酸
、アルカリ及び他の電解液を含有する電気化学的電池に
も有用なものであり、この電気化学的電池には燃料電池
に加えて、金属電解抽出のための電気化学的電池、苛性
アルカリ−塩素電解槽、金属空気電池、及び前記の如き
ガス拡散電極を採用する他の装置が含まれるものである
。この種の電極は例えば、先の米国特許第４．２９３．
３９６号及び第４，２４８，６８２号に記載されている
。
前記の米国特許に記載された種類の薄い炭素布を支持体
とする電気触媒ガス拡散電極が、より改良された作動を
要求されるような場合がある。特に、リン酸及び同様の
燃料電池における空気又は酸素正極の如き場合がそうで
ある。ところで本発明者は、例えば空気又は酸素のよう
なガスに面している電極（ここでは電極の「ガ側」と称
する）の部分を犠牲にして、電解液に面している電極（
ここでは電極の「電解液側」と称する）の部分のプラチ
ナ含有量を増加することが有利であることを見出した。
とする電気触媒ガス拡散電極が、より改良された作動を
要求されるような場合がある。特に、リン酸及び同様の
燃料電池における空気又は酸素正極の如き場合がそうで
ある。ところで本発明者は、例えば空気又は酸素のよう
なガスに面している電極（ここでは電極の「ガ側」と称
する）の部分を犠牲にして、電解液に面している電極（
ここでは電極の「電解液側」と称する）の部分のプラチ
ナ含有量を増加することが有利であることを見出した。
本発明者はどのような特別な理論にも捉れたくないが、
「ガス側」のプラチナは恐らくは、三相（プラチナ（Ｐ
ｔ）−酸素（０□）−電解液）の接触が不十分である
ことのために、比較的効果的でないものと思われる。
「ガス側」のプラチナは恐らくは、三相（プラチナ（Ｐ
ｔ）−酸素（０□）−電解液）の接触が不十分である
ことのために、比較的効果的でないものと思われる。
水素又は他のイオン化可能な燃料負極たる電極に関して
も、上記した改良が望ましいような、上記の場合と同様
な状況がある。そして本発明が基本的に指向しているの
は、これらの改良を意図している、改良された技術及び
電極の構造である。
も、上記した改良が望ましいような、上記の場合と同様
な状況がある。そして本発明が基本的に指向しているの
は、これらの改良を意図している、改良された技術及び
電極の構造である。
従って本発明の目的は、活性剤及び触媒炭素（触媒を担
持した炭素）が電極の電解液側に備えられていることを
可能ならしめ、それによって例えば酸化剤、触媒炭素及
び電解液などの反応活性領域を効率的に狭めるようにし
た、上記した如き種類の開放細孔を有する炭素布を含む
、新規かつ改良された電気触媒ガス拡散電極及びその製
造のための改良された方法を提供することにある。
持した炭素）が電極の電解液側に備えられていることを
可能ならしめ、それによって例えば酸化剤、触媒炭素及
び電解液などの反応活性領域を効率的に狭めるようにし
た、上記した如き種類の開放細孔を有する炭素布を含む
、新規かつ改良された電気触媒ガス拡散電極及びその製
造のための改良された方法を提供することにある。
さらなる目的は、触媒表面を有しより一般的な用途向け
に構成された改良されたガス拡散電極を提供することで
ある。
に構成された改良されたガス拡散電極を提供することで
ある。
他の及びさらに別の目的は以下に説明されるところから
知れるであろうし、またより特定的には特許請求の範囲
に指摘されている。
知れるであろうし、またより特定的には特許請求の範囲
に指摘されている。
一つの観点から見て本発明は概略的に、開放細孔の炭素
布であってその一面には該布よりも薄い厚みをもって布
の細孔の中及び布の糸へと付着した、貴金属で触媒化さ
れた炭素及び疎水性結合剤の第一の一様な混合物を担持
し、他の面には残りの開放細孔の部分に付着した非触媒
炭素及び疎水性結合剤の第二の一様な混合物を担持した
炭素布を含む、新規な電気触媒ガス拡散電極を包含する
ものである。最適な仕様の実施例をも含んで、好ましい
方法及び構造の詳細、 を以下に説明する。
布であってその一面には該布よりも薄い厚みをもって布
の細孔の中及び布の糸へと付着した、貴金属で触媒化さ
れた炭素及び疎水性結合剤の第一の一様な混合物を担持
し、他の面には残りの開放細孔の部分に付着した非触媒
炭素及び疎水性結合剤の第二の一様な混合物を担持した
炭素布を含む、新規な電気触媒ガス拡散電極を包含する
ものである。最適な仕様の実施例をも含んで、好ましい
方法及び構造の詳細、 を以下に説明する。
本発明は以下に図面を参照することなしに説明されるが
、これは前記の米国特許という従来技術の記述に照らせ
ば、本発明は図示を必要とせずに十分に理解可能である
と考えられるからである。
、これは前記の米国特許という従来技術の記述に照らせ
ば、本発明は図示を必要とせずに十分に理解可能である
と考えられるからである。
本発明の新規な電極は前記米国特許に記載されたと同じ
種類の開放細孔の炭素布を含む。これは例えば、商標名
５ｔａｃｋｐｏｌｅ ＰＷＢ−３という炭素布であり、
これは厚さ１５ミルであり、１インチ（２５，４ｍｍ）
当り２５から５０本の糸を含む。しかし本発明者はここ
では一般的に、前記した二つの層（混合物の層）に適応
する為に１０から５０ミリの厚さの布を好ましいものと
する。前記した先の米国特許においては、商標名パルカ
ン（Ｖｕｌｃａｎ）ＸＣ−７２や該米国特許に記載の他
の種類の如き触媒炭素粒子には、前記米国特許に記載さ
れた方法や他の周知の方法によってプラチナ或いは他の
貴金属の触媒コーティングが施されており、またこれら
の炭素粒子は疎水性の結合剤中に混合されている。疎水
性の結合剤は炭素布の表面上に一様に、且つ布の細孔の
内部へも一様に塗布されており、触媒炭素粒子及び疎水
性結合剤の混合物は細孔内及びその系にまで均一に付着
していた。前記したように本発明によれば、上述の特別
の目的及び他の同様の目的のために、この混合物、即ち
貴金属で触媒化された炭素と例えば商標名テフロン（フ
ッ素化炭化水素の重合体）などの疎水性結合剤の混合物
は、炭素布の一面に且つその細孔の中及び糸へと付着さ
れるが、しかしその付着は布の厚みのうち部分的にのみ
広がるように故意に制限されている。また本発明によれ
ば、第二の一様な混合物、今度は前記パルカンＸＣ−７
２又は同様の粒子の如き非触媒炭素がやはりテフロンな
どの如き疎水性結合剤に混合された混合物が布の他の面
へと、残りの布の糸及び開放細孔の部分へと付着される
。
種類の開放細孔の炭素布を含む。これは例えば、商標名
５ｔａｃｋｐｏｌｅ ＰＷＢ−３という炭素布であり、
これは厚さ１５ミルであり、１インチ（２５，４ｍｍ）
当り２５から５０本の糸を含む。しかし本発明者はここ
では一般的に、前記した二つの層（混合物の層）に適応
する為に１０から５０ミリの厚さの布を好ましいものと
する。前記した先の米国特許においては、商標名パルカ
ン（Ｖｕｌｃａｎ）ＸＣ−７２や該米国特許に記載の他
の種類の如き触媒炭素粒子には、前記米国特許に記載さ
れた方法や他の周知の方法によってプラチナ或いは他の
貴金属の触媒コーティングが施されており、またこれら
の炭素粒子は疎水性の結合剤中に混合されている。疎水
性の結合剤は炭素布の表面上に一様に、且つ布の細孔の
内部へも一様に塗布されており、触媒炭素粒子及び疎水
性結合剤の混合物は細孔内及びその系にまで均一に付着
していた。前記したように本発明によれば、上述の特別
の目的及び他の同様の目的のために、この混合物、即ち
貴金属で触媒化された炭素と例えば商標名テフロン（フ
ッ素化炭化水素の重合体）などの疎水性結合剤の混合物
は、炭素布の一面に且つその細孔の中及び糸へと付着さ
れるが、しかしその付着は布の厚みのうち部分的にのみ
広がるように故意に制限されている。また本発明によれ
ば、第二の一様な混合物、今度は前記パルカンＸＣ−７
２又は同様の粒子の如き非触媒炭素がやはりテフロンな
どの如き疎水性結合剤に混合された混合物が布の他の面
へと、残りの布の糸及び開放細孔の部分へと付着される
。
好ましくは、布の両面に塗布され付着される二つの混合
物は一緒になって実質的に布の厚さと同じ厚みを占め、
触媒化された炭素の混合物と触媒化されない炭素の混合
物との間の電気伝導接触が布の内部で、また布の内部に
よって行われるようにする。
物は一緒になって実質的に布の厚さと同じ厚みを占め、
触媒化された炭素の混合物と触媒化されない炭素の混合
物との間の電気伝導接触が布の内部で、また布の内部に
よって行われるようにする。
布の内部でのこのような混合物の導電接触を改良するこ
とを助けるために、幾つかの場合においては、内部層と
して導電性炭素粒子を布の内部へと挿入することが望ま
しい。そのような炭素粒子（パウダー）は、一面に電気
触媒炭素又は非触媒炭素の層が塗布された後、即ち層を
設けた後に、布の内部へと挿入されるであろう。
とを助けるために、幾つかの場合においては、内部層と
して導電性炭素粒子を布の内部へと挿入することが望ま
しい。そのような炭素粒子（パウダー）は、一面に電気
触媒炭素又は非触媒炭素の層が塗布された後、即ち層を
設けた後に、布の内部へと挿入されるであろう。
貴金属で触媒化された炭素及びそのための疎水性結合剤
の第一の一様な混合物は、布の一面に且つ細孔内へと塗
布されることができる。或いは代替としては、一方又は
両方の混合物はシートとして予め形成され、布に対して
圧接され、かくして市内へと入り込むことを伴って布の
それぞれの面に対して接着される。そのようなシートを
形成するための適当な技法は、例えば米国特許第３．４
９３，００６号に記載されている。
の第一の一様な混合物は、布の一面に且つ細孔内へと塗
布されることができる。或いは代替としては、一方又は
両方の混合物はシートとして予め形成され、布に対して
圧接され、かくして市内へと入り込むことを伴って布の
それぞれの面に対して接着される。そのようなシートを
形成するための適当な技法は、例えば米国特許第３．４
９３，００６号に記載されている。
共通の譲受人による前記の特許に議論されているように
、好ましい触媒、特にリン酸燃料電池及び同様の用途に
対する触媒はプラチナであり、好ましくは米国特許第４
，０４４，１９３号に記載されているように約１５〜２
５オングストロームの範囲に最適な初期粒子寸法を有す
るものである。
、好ましい触媒、特にリン酸燃料電池及び同様の用途に
対する触媒はプラチナであり、好ましくは米国特許第４
，０４４，１９３号に記載されているように約１５〜２
５オングストロームの範囲に最適な初期粒子寸法を有す
るものである。
しかし他の触媒貴金属粒子も使用しうろことは明らかで
ある。
ある。
上記の特徴を有する好適なガス拡散雪掻が構成され、前
記米国特許に記載された種類のリン酸燃料電池において
、約１９０℃の大気圧下で１ｃｍ”あたり約２００ミリ
アンペアにおいて２０〜３０ミリボルトの改良された作
動が試験された。この適用例において、本発明の電極の
作動は約１インチ×１インチ（２５，４ｍｍ Ｘ ２５
．４ｍｍ）の活性領域の酸素（空気）正極としてのもの
であり、そこにおいて電解液側の触媒化炭素疎水性層は
薄い炭素布の電解液側に０．００１インチ（０，０２５
４ｍｍ）程度の値をもって幾分か突き出た電気触媒表面
を有し、またこの正極は反対側（ガス側）に同様に突き
出た非触媒疎水性の薄い炭素−テフロン層を有している
。これらの層は勿論、糸の間隙を充填し、また炭素布の
各々の側への混合物の散布の間に糸の間隙へと付着した
ものである。
記米国特許に記載された種類のリン酸燃料電池において
、約１９０℃の大気圧下で１ｃｍ”あたり約２００ミリ
アンペアにおいて２０〜３０ミリボルトの改良された作
動が試験された。この適用例において、本発明の電極の
作動は約１インチ×１インチ（２５，４ｍｍ Ｘ ２５
．４ｍｍ）の活性領域の酸素（空気）正極としてのもの
であり、そこにおいて電解液側の触媒化炭素疎水性層は
薄い炭素布の電解液側に０．００１インチ（０，０２５
４ｍｍ）程度の値をもって幾分か突き出た電気触媒表面
を有し、またこの正極は反対側（ガス側）に同様に突き
出た非触媒疎水性の薄い炭素−テフロン層を有している
。これらの層は勿論、糸の間隙を充填し、また炭素布の
各々の側への混合物の散布の間に糸の間隙へと付着した
ものである。
また、疎水性結合剤と炭素粒子（触媒化された及び／又
は触媒化されていない）が例えば押し出しシートとして
予め成形された場合、炭素布の各々の表面には幾分か厚
い層が備えられることが見出されている。しかし勿論、
この層は糸及び細孔へと入り込み、かつそこへと付着し
ている。
は触媒化されていない）が例えば押し出しシートとして
予め成形された場合、炭素布の各々の表面には幾分か厚
い層が備えられることが見出されている。しかし勿論、
この層は糸及び細孔へと入り込み、かつそこへと付着し
ている。
両側の層の間での導電接触を改良し、及び／又は電極を
介してのガス及び／又は液体の流れに応じての屈曲（炭
素紙及び可撓性の炭素マット又は布の電極における明ら
かな問題点）に抵抗するように布を堅く即ち剛性にする
というさらに最も有利な特徴を備えさせるための別の技
術は、フェノール樹脂などにより炭素布をコーティング
し、これを不活性雰囲気において高温で還元して糸上の
堅固化炭素コーティングとすることにより炭素布の繊維
の糸を炭化させるということにある。本発明はこの堅固
化のための炭化を、堅固化された炭素布の各面上の疎水
性結合剤−電気触媒の層及び／又は疎水性結合剤−非触
媒化炭素の層と共働するように組み合わせることにも関
連しているのであって、これによって電気化学的電池に
おけるガス又は液体の流れの力の下での電極の屈曲に対
する抵抗、及び電極内での改良された電気接触をもたら
すことの両者を同時に可能ならしめる電極組立体を構成
するものである。例を挙げれば、かくして堅固化された
炭素布であって先に説明したようにして電気触媒及び非
触媒炭素の層を両面に担持したものは、３インチ（７６
，２ｍｍ）平方寸法の片において、端部を持った場合に
該片に対して働く重力の下において、実質的に気付かな
い程の屈曲たわみを示した。このことは前記の層を備え
てはいるが堅固化されていない炭素布電極の柔軟性と対
照的である。この中間程度の度合の堅さの電極もまた作
成することができる。
介してのガス及び／又は液体の流れに応じての屈曲（炭
素紙及び可撓性の炭素マット又は布の電極における明ら
かな問題点）に抵抗するように布を堅く即ち剛性にする
というさらに最も有利な特徴を備えさせるための別の技
術は、フェノール樹脂などにより炭素布をコーティング
し、これを不活性雰囲気において高温で還元して糸上の
堅固化炭素コーティングとすることにより炭素布の繊維
の糸を炭化させるということにある。本発明はこの堅固
化のための炭化を、堅固化された炭素布の各面上の疎水
性結合剤−電気触媒の層及び／又は疎水性結合剤−非触
媒化炭素の層と共働するように組み合わせることにも関
連しているのであって、これによって電気化学的電池に
おけるガス又は液体の流れの力の下での電極の屈曲に対
する抵抗、及び電極内での改良された電気接触をもたら
すことの両者を同時に可能ならしめる電極組立体を構成
するものである。例を挙げれば、かくして堅固化された
炭素布であって先に説明したようにして電気触媒及び非
触媒炭素の層を両面に担持したものは、３インチ（７６
，２ｍｍ）平方寸法の片において、端部を持った場合に
該片に対して働く重力の下において、実質的に気付かな
い程の屈曲たわみを示した。このことは前記の層を備え
てはいるが堅固化されていない炭素布電極の柔軟性と対
照的である。この中間程度の度合の堅さの電極もまた作
成することができる。
当業者には他の及びさらなる修正例が想起されるであろ
うが、それらは特許請求の範囲に規定された本発明の精
神及び範囲内に包含されるものと考えられる。
うが、それらは特許請求の範囲に規定された本発明の精
神及び範囲内に包含されるものと考えられる。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 開放細孔を有する炭素布を有する電気触媒ガス拡散
電極を作成するための方法であって、貴金属で触媒化さ
れた炭素と疎水性結合剤の第一の一様な混合物を前記布
の一面に付与し、前記第一の混合物を前記布の厚みより
も薄い厚みをもって前記布の細孔内及び前記布の糸へと
付着させ、非触媒炭素と疎水性結合剤の第二の一様な混
合物を前記布の他の面の残りの開放細孔の部分に同様に
付与することを含んでなる方法。 ２ 前記混合物は両方で前記布の厚みと同じ厚みを実質
的に占める、特許請求の範囲第１項記載の方法。 ３ 前記二つの混合物の間の前記布の内部には導電性炭
素が挿入され、前記布内での混合物の改良された導電接
触をもたらす、特許請求の範囲第１項記載の方法。 ４ 前記付与する段階は、前記触媒及び非触媒炭素の一
方又は双方を疎水性結合剤とのシートとして予め形成し
該シートを前記布の各々の面に対して圧入することを含
んでなる、特許請求の範囲第１項記載の方法。 ５ 前記布の内部には前記シートの間に導電性炭素が挿
入され、前記布内でのシートの導電接触を改良する、特
許請求の範囲第４項記載の方法。 ６ 開放細孔の炭素布であって、その一面には当該布の
厚みよりも薄い厚みをもって布の細孔の中及び布の糸へ
と付着した、貴金属で触媒化された炭素及び疎水性結合
剤の第一の一様な混合物を担持し、他の面には残りの開
放細孔の部分に付着した非触媒炭素及び疎水性結合剤の
第二の一様な混合物を担持した炭素布からなる、電気触
媒ガス拡散電極。 ７ 前記混合物は両方で前記布の厚みと同じ厚みを実質
的に占める、特許請求の範囲第６項記載の電極。 ８ 前記二つの混合物の間の前記布の内部には導電性炭
素が挿入され、前記布内での混合物の改良された導電接
触をもたらす、特許請求の範囲第６項記載の電極。 ９ 前記付着された混合物は、前記触媒及び非触媒炭素
の一方又は双方と疎水性の結合剤による予め形成された
シートが前記布の各々の面に対して圧入されていること
からなる、特許請求の範囲第６項記載の電極。 １０ 前記布の内部には、前記布内での前記シートの改
良された導電接触をもたらすように導電性炭素が挿入さ
れている、特許請求の範囲第９項記載の電極。 １１ 開放細孔を有する炭素布を有する電気触媒ガス拡
散電極を作成するための方法であって、前記炭素布の糸
上に炭化コーティングを形成することにより前記布を堅
固化し、貴金属で触媒化された炭素と疎水性結合剤の第
一の一様な混合物を前記炭化され堅固化された布の一面
に付与し、前記第一の混合物を前記布の厚みよりも薄い
厚みをもって前記布の細孔内及び前記布の炭化された糸
へと付着させ、非触媒炭素と疎水性結合剤の第二の一様
な混合物を前記炭化され堅固化された布の他の面の残り
の開放細孔の部分に同様に付与することを含んでなる方
法。 １２ 開放細孔を有する炭素布を有する電気触媒ガス拡
散電極を作成するための方法であって、前記炭素布の糸
上に炭化コーティングを形成することにより前記布を堅
固化し、炭化コーティングされ堅固化された布の一面に
、前記布の細孔内及び布の炭化された糸へと付着する、
貴金属で触媒化された炭素及び疎水性結合剤の第一の一
様な混合物か、或いは非触媒化炭素及び疎水性結合剤の
第二の一様な混合物の少なくとも一方を付与することか
らなる方法。 １３ 開放細孔の炭素布であって、該布の糸は炭化され
堅固化されたコーティングで被覆されており、その一面
には当該布の厚みよりも薄い厚みをもって布の細孔の中
及び布の炭化され堅固化された糸へと付着した、貴金属
で触媒化された炭素及び疎水性結合剤の第一の一様な混
合物を担持し、他の面には残りの開放細孔の部分に付着
した非触媒炭素及び疎水性結合剤の第二の一様な混合物
を担持した炭化され堅固化された炭素布からなる、電気
触媒ガス拡散電極。 １４ 開放細孔の炭素布であって、該布の糸は炭化され
堅固化されたコーティングで被覆されており、その一面
には、布の細孔の中及び布の炭化され堅固化された糸へ
と付着した、貴金属で触媒化された炭素及び疎水性結合
剤の第一の一様な混合物か、或いは非触媒炭素及び疎水
性結合剤の第二の一様な混合物の少なくとも一方を担持
した炭素布からなる、電気触媒ガス拡散電極。
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