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JPS61101446A - 酸素イオン導電体材料 - Google Patents

酸素イオン導電体材料

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Publication number
JPS61101446A
JPS61101446A JP59220520A JP22052084A JPS61101446A JP S61101446 A JPS61101446 A JP S61101446A JP 59220520 A JP59220520 A JP 59220520A JP 22052084 A JP22052084 A JP 22052084A JP S61101446 A JPS61101446 A JP S61101446A
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JP
Japan
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cao
oxide
conductivity
oxygen ion
ceo2
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Application number
JP59220520A
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清山　哲郎
荒井　弘通
国崎　敏哉
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Yazaki Corp
Original Assignee
Yazaki Corp
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Publication date
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    • G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
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    • G01N27/26—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating electrochemical variables; by using electrolysis or electrophoresis
    • G01N27/403—Cells and electrode assemblies
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    • G01N27/4073—Composition or fabrication of the solid electrolyte
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明はＣｅｎｔ−ＣａＯ系酸化物を用いて、安定化ジ
ルフェアよりも高い酸素イオン導電性を有し、燃料電池
や七／サー等へ応用できる酸素イオン導電体材料に関す
るものである。
従来技術 酸素イオン導電体材料としては、現在酸素センサーとし
てすでに実用化され燃料電池等への材料として実用化に
向は研究されている安定化ジルコニアがある。
安定化ジルコニアは純粋なジルコニアが結晶変態をとも
なうために安定化剤としてＣａＯやｙ、ｏ、　、　ｙｂ
、ｏ、を添加したもので、酸化物の添加によって高温の
壁面型構造（第１図）の正方晶系が低温まで安定になり
、空孔も合わせて生成する。
安定化剤は第２図に示す如く添加量と導電率との関係を
表わす曲線が極太値を示す範囲である約１０〜２０モル
％添加する。
安定化ジルフェアの導電率一温度依存性およびイオン導
電領域はそれぞれ第３図および第４図に示す如く他のイ
オン導電体に比較してイオン導電領域が広く導電率も比
較的太きい。
発明の解決しようとする問題点 しかしながら、上記のような従来の公知技術では、広い
酸素濃度範囲に亘って安定化ジルコニアがイオン伝導を
示すａｌｔは６００℃以上となっていたため、０．１ｓ
　−ｃｍ　　以上の導電率を必要とする場合７００℃以
上の温度が必要になる欠点があった。
問題点を解決するだめの手段 本発明は、螢石型構造を有するＣｅＯ２にＣａＯを５〜
６０　モ／ｌ／％、好マシくは１０〜５５モル％混合し
たＣ　ｅ　Ｏ２−Ｃａ　Ｏ系酸化物よりなる酸素イオン
導電体材料を提供するにある。
また、本発明は螢石型構造を有すＩ　Ｃ’ｅＯ２にＣａ
Ｏを５〜６０モル％混合したＣｅＯ２−ＣａＯ系酸化物
のＣｅＯ！を崎またはＭの酸化物で１〜２０モル％置換
した複合酸化物よりなる酸素イオン導電体材料を提供す
るにある。
上記ＣｅＯ２−ＣａＯ系酸化物において第６図および第
７図に示す導電率および輸率と温度依存性との関係を示
す線図からＣｅＯＨに混合するＣａＯの配合量は５ない
し６０モル％、好ましくは１０〜５０モル％である。
また、ＣｅＯ２−ＣａＯ系酸化物に埼またはＡＪの酸化
物を混合した複合酸化物系において、導電率と温度依存
性との関係を示す線図（第９図）から上記酸化物の配合
量は５〜１０モル％が好ましい。
実施例・作用 次に実施例を掲げて本発明の詳細な説明すると共に本発
明の作用をあわせて説明する。
実施例１ 第１図に示す如く螢石型構造を有し、酸素イオン導電性
を示すＣｅＯ２−ＣａＯ−’−成分系酸化物ＣＣｅ　Ｃ
’２Ｊ’ｔ−ｚ　（ＣａＯ）ｘ　（ｘ　＝　ＯＳ−０，
９０）を次の如く調整した。
出発原料としてＣａＯは炭酸塩、ＣｅＯ□は酸化物の特
級試薬を使用した。原料は１００〜１５０℃で十分乾燥
させた後所定量を秤量し、混合粉砕後１３００℃で仮焼
成して得た。これを十分に粉砕し金型成形によって直径
２０咽、厚さ３〜４咽のペレットを得た後、静水圧プレ
ス（２，５トンＸ　１　ｍ１ｎ）を行い、１４５０℃で
１５時間焼結した。これを第５図（ａｌに示す如＜　Ｐ
ｔペーストをベレットの両面に焼き付は径約１０ｍの電
極を形成しｐｔ線をリード線として取り出す。さらに第
５図（ｂｌに示す如くアルミナ絶縁管にＡ％よヒＡ２″
（Ｘ　）を用いて融着させ、電池のセルを形成し酸素濃
淡電池の起電力によって輸率を測定した。
また前記のベレットを第５図（ｃｌに示す如く３＋ｓ角
、長さ１０〜１５聰の四角柱に切り出し四端子法によっ
て導電率を測定した。
作用 ＣｅＯ２−Ｃａ０＝成分系酸化物〔ｃｅ偽〕Ｉ−エ〔ｃ
ａｏ）ｘ（ｘ　＝　０．０−０．０．１０．０．２０，
０．３０，０．４０．０．５０゜０．６０．０．７０，
０．８０，０．９０）と安定化ジルフェアとの導電率（
σＴ）の温度依存性を四端子法により測定した。
〔式中σは、導電率 ｎは、価電子数（導電にあずかることができるイオンの実数） 愚は、デルラマン定数（物質固有の定数）Ｅａは、イオンの移動に要する活性化エネルギー Ｔは、絶対温度 を表わす。〕
その結果を第６図に示した。
第６図より、Ｃｅｏ２単体では安定化ジルコニア［（Ｚ
ｒＯｚ）ｏ、ｓｓ　（ＣＩＬＯ）０．１５）よりも導電
率が小さい。
しかしＣａＯを混合したＣｅＯ２−ＣａＯ二成分系酸化
物（Ｃ”　Ｏりｌ−Ｘ　（Ｃａｏ　）ｘ　（ｘ　−０，
１０，０−２０，０，３０。
０．４０，０．５０，０．６０，０．７０，０．８０．
０．９０）の導電率は安定化ジルコニアに比ベロ００℃
で１００倍、９００℃で１５倍も大きい値を示した。
従って４００℃における導電率は安定化ジルコニアの７
００℃に匹敵する値を示すことが確認された。
またＣ　ｅ　Ｏ，−Ｃａ　Ｏ二成分系酸化物（ＣｅＯ２
）＋−Ｘ（Ｃａｂ）ｘ（ｘ　＝　０．１０，０．２０，
０．３０，０．４０，０．５０゜０．６０　、０．７０
　、０．８０　、０．９０　）と安定化ジルコニアの輸
率（ｔｉ）の温度依存性を酸素濃淡電池法により次式に
よって測定した。その結果を第７図にに示す・　　　　
Ｅｏｂｍ 〔式中　Ｅ。ｂｓ’起電力 Ｒ：気体定数 Ｔ：絶対温度 Ｆニアアラデ一定数 Ｐ０２’　、　ｐｏ２／／　：酸素分圧を表わす。〕 第７図に示す如く、ＣｓＯ□単体では輸率は非常に小さ
いが、ＣａＯを混合すると５５０℃以上の温度で輸率は
ほぼ１になる。よって第５図と第６図より、ＣｅＯ２−
ＣａＯ二成分系酸化物では安定化ジルコニアよりはるか
にすぐれた酸素イオン導電性を示した。
実施例２ ＣｅＯ，−ＣａＯ二成分系酸化物のＣｅＯｊＬｔｊ！：
ＭｇまたはＡｌ　　の酸化物で５〜１０モル％置換した
複合酸化物 （ＣａＯ）０．５（ＣｅＯｔ）ｏ、４ｓ　（Ｍｇｏ　）
ｏ、ｏｓ　　・（ＣａＯＴｈ、５（ＣｅＯｚ）ｏ、４ｏ
　　（Ａ＊ＯＴｈ、ｔｏ　　−（ＣａＯ）ｏ、５（Ｃｅ
Ｏ２）ｏ、、ｉｓ　（Ａ１０１，５）０．０５　。
（Ｃａｂ）ｏ、ｓ　（ＣｅＯ２）０．４０（Ａ１０１．
ｓ）ｏ、ｘ。
の酸素イオン導電体は実施例１の出発原料にＡ４ｇｏ、
またはＡｌ２Ｏ，を加えて同様に調板した。
ＣｅＯ□−ＣａＯ二成分系酸化物に綺０またはＡ４０ｓ
　を添加した４合酸化物（第８，９図）と安定化ジルコ
ニア（Ｚｒ０２）０．Ｂｇ（ＣａＯ）ｏ、ｔｘとの電導
度の温度依存性を測定し、その結果を第８図および第９
図に示した。
なお、輸率ｔｉは酸素分圧Ｐｏ２’　１．Ｏａｔｍ　。
Ｐｏｐ”　０．２１〜１０　　ａｔｍにおいてＮｅｒｎ
＠ｔの式により求めた（第９図）。
作　　用 第８図および第９図より、導電率および輸率の温度依存
性は安定化ジルコニアのものよりはるかにすぐれている
ことがわかった。
また前記のＣｅＯ２−、ＣａＯ二成分系酸化物と同等も
しくはそれ以上の特性を示すことがわかつた。
」口先リス口先 本発明の効果は次の如くである。
（１１ＣｅＯ２−ＣａＯ系酸化物を固体電池や、燃料電
池の電解質として用いることによって安定化ジルコニア
よりも導電率が大きいので導電率から見ると従来のもの
より効率が数１０倍向上し、作動温度を下げることもで
きる。
（２）　　ＣｅＯ２−ＣａＯ系酸化物酸素センサーの材
料として用いた場合、従来の安定化ジルコニアセンサ（
作動温度約６００°Ｃ）よりも約２００〜３００℃低く
、それによって寿命の長いセンサーの開発が可能になる
。
【図面の簡単な説明】
第１図はジルコニアの壁面型結晶構造、第２図は８００
℃における安定化ジルコニアの導電率と添加量との関係
を示す図、 第３図は酸素イオン導電体の導電率と温度依存性との関
係を示す図、 第４図は、酸素イオン導電体のイオン導電（輸率＝１）
領域を示す図、 第５図（ａｌは輸率測定に用いた電解質の形状を示す図
、 第５図（ｂｌは酸素濃淡電池の構造を示す図、第５図（
ｃｌは四端子測定用の酸化物試料の図、第６図は空気中
におけるＣｅＯ２−ＣａＯ二成分系酸化物と安定化ジル
コニアの導電率と温度依存性との関係を示す図、 第７図はＣｅＯ２−ＣａＯ二成分系酸化物と安定化ジル
フェアの輸率と温度依存性との関係を示す図、 第８図はＣｅＯ□−ＣａＯ二成分系酸化物にＭｇＯまた
はＡｌ、Ｏ，を添加した複合酸化物と安定化ジルコニア
の電導度と温度依存性との関係を示す図、第９図はＣｅ
Ｏ２−ＣａＯ二成分系酸化物にＭｇＯまたはＡ６０．を
添加した複合酸化物と安定化ジルコニアの電導性と温度
依存性との関係を示す図である。 第５図（ａｌにおいて １・・・ｐｔペースト電極、２・・・ｐｔリード線、３
・・・試料、 第５図（ｂｌにおいて、 １０１・・・ｐｔ電極（Ｐｔ金縛Ｄ １０２・・・ＡｆｌＪング、　　１０３・・・アルミナ
管、１０４・・・ｐｔ−リード線、 ｉ　ｏ　ｓ　・・・試料（２０φ×２ｍ）１０６・・・
熱電対（ＣＡ） 第５図（ｃ）において、 ２０１・・・ｐｔ−ペースト＜　ｐｔ−全組）、２０２
・・・ｐｔリード線、 ２０３・・・電流端子、 ２０４・・・電圧端子。

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）螢石型構造を有するＣｅＯ＿２にＣａＯを５〜６
    ０モル％混合したＣｅＯ＿２−ＣａＯ系酸化物であるこ
    とを特徴とする酸素イオン導電体材料。
  2. （２）螢石型構造を有するＣｅＯ＿２にＣａＯを５〜６
    ０モル％混合したＣｅＯ＿２−ＣａＯ系酸化物のＣｅＯ
    ＿２をマグネシウムまたはアルミニウムの酸化物で５〜
    １０モル％置換した複合酸化物であることを特徴とする
    酸素イオン導電体材料。
JP59220520A 1984-10-22 1984-10-22 酸素イオン導電体材料 Granted JPS61101446A (ja)

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US06/722,790 US4610867A (en) 1984-10-22 1985-04-12 Material of oxygen ion conductor
CA000479884A CA1250742A (en) 1984-10-22 1985-04-23 Material of oxygen ion conductor

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