JPH11121011A - リチウム二次電池用電極及びリチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池用電極及びリチウム二次電池Info
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- JPH11121011A JPH11121011A JP9277072A JP27707297A JPH11121011A JP H11121011 A JPH11121011 A JP H11121011A JP 9277072 A JP9277072 A JP 9277072A JP 27707297 A JP27707297 A JP 27707297A JP H11121011 A JPH11121011 A JP H11121011A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 電極製造時に有機溶剤を必要とせず、電極活
物質どうし及び電極活物質と金属集電体との間に優れた
密着性が得られる結着剤を使用したリチウム二次電池用
電極及びそれを用いたリチウム二次電池を提供するこ
と。 【解決手段】 Ｌｉ二次電池用電極活物質を水分散性低
分子量の付加重合型イミドモノマーであるビスアリルナ
ジイミド化合物又はアリルナジイミド化合物からなる結
着剤で結着してなることを特徴とするリチウム二次電池
用電極、及びこのリチウム二次電池用電極を用いて構成
されてなることを特徴とするリチウム二次電池。
物質どうし及び電極活物質と金属集電体との間に優れた
密着性が得られる結着剤を使用したリチウム二次電池用
電極及びそれを用いたリチウム二次電池を提供するこ
と。 【解決手段】 Ｌｉ二次電池用電極活物質を水分散性低
分子量の付加重合型イミドモノマーであるビスアリルナ
ジイミド化合物又はアリルナジイミド化合物からなる結
着剤で結着してなることを特徴とするリチウム二次電池
用電極、及びこのリチウム二次電池用電極を用いて構成
されてなることを特徴とするリチウム二次電池。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は電力貯蔵用Ｌｉ二次
電池の電極及び該電極を用いて構成されたリチウム二次
電池に関する。
電池の電極及び該電極を用いて構成されたリチウム二次
電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、Ｌｉ二次電池用の正極活物質を素
材とする正極用電極又は負極活物質を素材とする負極用
電極は、例えば結着剤であるポリフッ化ビニリデン（Ｐ
ＶｄＦ）のＮ−メチルピロドリン（ＮＭＰ）溶液に正極
活物質粉末又は負極活物質及び必要により炭素などの導
電性物質の粉末を分散混合してスラリーとし、このスラ
リーをアルミニウム箔、銅箔、ニッケル箔等の金属集電
体に塗布し、乾燥することにより製作されていた。しか
しながら、溶剤であるＮ−メチルピロドリン（ＮＭＰ）
は有機溶剤であり、塗布乾燥時に有害な有機ガスが発生
し、そのままでは安全衛生上問題があった。そのため、
高価な有機溶剤回収設備を設置する必要があり、電極の
コストが高くなるという問題があった。
材とする正極用電極又は負極活物質を素材とする負極用
電極は、例えば結着剤であるポリフッ化ビニリデン（Ｐ
ＶｄＦ）のＮ−メチルピロドリン（ＮＭＰ）溶液に正極
活物質粉末又は負極活物質及び必要により炭素などの導
電性物質の粉末を分散混合してスラリーとし、このスラ
リーをアルミニウム箔、銅箔、ニッケル箔等の金属集電
体に塗布し、乾燥することにより製作されていた。しか
しながら、溶剤であるＮ−メチルピロドリン（ＮＭＰ）
は有機溶剤であり、塗布乾燥時に有害な有機ガスが発生
し、そのままでは安全衛生上問題があった。そのため、
高価な有機溶剤回収設備を設置する必要があり、電極の
コストが高くなるという問題があった。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明はこのような従
来技術の実状に鑑み、電極製造時に有機溶剤を必要とせ
ず、電極活物質どうし及び電極活物質と金属集電体との
間に優れた密着性が得られる結着剤を使用したリチウム
二次電池用電極及びそれを用いたリチウム二次電池を提
供することを目的とする。
来技術の実状に鑑み、電極製造時に有機溶剤を必要とせ
ず、電極活物質どうし及び電極活物質と金属集電体との
間に優れた密着性が得られる結着剤を使用したリチウム
二次電池用電極及びそれを用いたリチウム二次電池を提
供することを目的とする。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明は前記課題を解決
する手段として次の（１）〜（８）の構成を含むもので
ある。 （１）Ｌｉ二次電池用電極活物質を水分散性低分子量の
付加重合型イミドモノマーであるビスアリルナジイミド
化合物又はアリルナジイミド化合物からなる結着剤で結
着してなることを特徴とするリチウム二次電池用電極。
する手段として次の（１）〜（８）の構成を含むもので
ある。 （１）Ｌｉ二次電池用電極活物質を水分散性低分子量の
付加重合型イミドモノマーであるビスアリルナジイミド
化合物又はアリルナジイミド化合物からなる結着剤で結
着してなることを特徴とするリチウム二次電池用電極。
【０００５】（２）Ｌｉ二次電池用電極活物質粉末と水
分散性低分子量の付加重合型イミドモノマーであるビス
アリルナジイミド化合物又はアリルナジイミド化合物か
らなる結着剤を含有する水スラリーを集電体表面に付着
させ、乾燥後、１００〜５００℃の温度で１時間以上加
熱処理することにより得られるものであることを特徴と
するリチウム二次電池用電極。
分散性低分子量の付加重合型イミドモノマーであるビス
アリルナジイミド化合物又はアリルナジイミド化合物か
らなる結着剤を含有する水スラリーを集電体表面に付着
させ、乾燥後、１００〜５００℃の温度で１時間以上加
熱処理することにより得られるものであることを特徴と
するリチウム二次電池用電極。
【０００６】（３）前記水分散性低分子量の付加重合型
イミドモノマーであるビスアリルナジイミド化合物又は
アリルナシイミド化合物が、ビス｛４−（アリルビシク
ロ〔２，２，１〕ヘプト−５−エン−２，３−ジカルボ
キシイミド）フェニル｝メタン、Ｎ，Ｎ′−ヘキサメチ
レン−ビス（アリルビシクロ〔２，２，１〕ヘプト−５
−エン−２，３−ジカルボキシイミド）、Ｎ，Ｎ′−ｍ
−キシリレン−ビス（アリルビシクロ〔２，２，１〕ヘ
プト−５−エン−２，３−ジカルボキシイミド）、Ｎ−
ヒドロキシフェニル−アリルビシクロ〔２，２，１〕ヘ
プト−５−エン−２，３−ジカルボキシイミド及びＮ−
アリル−アリルビシクロ〔２，２，１〕ヘプト−５−エ
ン−２，３−ジカルボキシイミドからなる群から選ばれ
る１種以上の化合物であることを特徴とする前記（１）
又は（２）のリチウム二次電池用電極。
イミドモノマーであるビスアリルナジイミド化合物又は
アリルナシイミド化合物が、ビス｛４−（アリルビシク
ロ〔２，２，１〕ヘプト−５−エン−２，３−ジカルボ
キシイミド）フェニル｝メタン、Ｎ，Ｎ′−ヘキサメチ
レン−ビス（アリルビシクロ〔２，２，１〕ヘプト−５
−エン−２，３−ジカルボキシイミド）、Ｎ，Ｎ′−ｍ
−キシリレン−ビス（アリルビシクロ〔２，２，１〕ヘ
プト−５−エン−２，３−ジカルボキシイミド）、Ｎ−
ヒドロキシフェニル−アリルビシクロ〔２，２，１〕ヘ
プト−５−エン−２，３−ジカルボキシイミド及びＮ−
アリル−アリルビシクロ〔２，２，１〕ヘプト−５−エ
ン−２，３−ジカルボキシイミドからなる群から選ばれ
る１種以上の化合物であることを特徴とする前記（１）
又は（２）のリチウム二次電池用電極。
【０００７】（４）前記リチウム二次電池用電極活物質
がリチウム二次電池用正極活物質であることを特徴とす
る前記（１）〜（３）のいずれか１つのリチウム二次電
池用電極。 （５）前記リチウム二次電池用電極活物質がリチウム二
次電池用負極活物質であることを特徴とする前記（１）
〜（３）のいずれか１つのリチウム二次電池用電極。
がリチウム二次電池用正極活物質であることを特徴とす
る前記（１）〜（３）のいずれか１つのリチウム二次電
池用電極。 （５）前記リチウム二次電池用電極活物質がリチウム二
次電池用負極活物質であることを特徴とする前記（１）
〜（３）のいずれか１つのリチウム二次電池用電極。
【０００８】（６）前記（４）のリチウム二次電池用電
極を正極として構成されてなることを特徴とするリチウ
ム二次電池。 （７）前記（５）のリチウム二次電池用電極を負極とし
て構成されてなることを特徴とするリチウム二次電池。 （８）前記（４）のリチウム二次電池用電極を正極と
し、前記（５）のリチウム二次電池用電極を負極として
構成されてなることを特徴とするリチウム二次電池。
極を正極として構成されてなることを特徴とするリチウ
ム二次電池。 （７）前記（５）のリチウム二次電池用電極を負極とし
て構成されてなることを特徴とするリチウム二次電池。 （８）前記（４）のリチウム二次電池用電極を正極と
し、前記（５）のリチウム二次電池用電極を負極として
構成されてなることを特徴とするリチウム二次電池。
【０００９】本発明は電極活物質（必要により導電材な
どの補助成分を含んでいてもよい）を結着させて電極を
構成する結着剤として式（ａ）で表されるビスアリルナ
ジイミド化合物又は式（ｂ）で表されるアリルナジイミ
ド化合物を使用することを特徴とする。式（ａ）又は
（ｂ）中のＲ1 はそれぞれ置換基を有していてもよい炭
素数２以上、好ましくは炭素数２〜１５の２価の基を表
し、Ｒ2 はそれぞれ置換基を有していてもよい炭素数２
以上、好ましくは炭素数２〜１５の１価の基を表す。
どの補助成分を含んでいてもよい）を結着させて電極を
構成する結着剤として式（ａ）で表されるビスアリルナ
ジイミド化合物又は式（ｂ）で表されるアリルナジイミ
ド化合物を使用することを特徴とする。式（ａ）又は
（ｂ）中のＲ1 はそれぞれ置換基を有していてもよい炭
素数２以上、好ましくは炭素数２〜１５の２価の基を表
し、Ｒ2 はそれぞれ置換基を有していてもよい炭素数２
以上、好ましくは炭素数２〜１５の１価の基を表す。
【化１】
【００１０】本発明で使用するビスアリルナジイミド化
合物又はアリルナジイミド化合物の好ましい例としては
ビス｛４−（アリルビシクロ〔２，２，１〕ヘプト−５
−エン−２，３−ジカルボキシイミド）フェニル｝メタ
ン：化合物（ｃ）、Ｎ，Ｎ′−ヘキサメチレン−ビス
（アリルビシクロ〔２，２，１〕ヘプト−５−エン−
２，３−ジカルボキシイミド）：化合物（ｄ）、Ｎ，
Ｎ′−ｍ−キシリレン−ビス（アリルビシクロ〔２，
２，１〕ヘプト−５−エン−２，３−ジカルボキシイミ
ド）：化合物（ｅ）、Ｎ−ヒドロキシフェニル−アリル
ビシクロ〔２，２，１〕ヘプト−５−エン−２，３−ジ
カルボキシイミド：化合物（ｆ）及びＮ−アリル−アリ
ルビシクロ〔２，２，１〕ヘプト−５−エン−２，３−
ジカルボキシイミド：化合物（ｇ）を挙げることができ
る。
合物又はアリルナジイミド化合物の好ましい例としては
ビス｛４−（アリルビシクロ〔２，２，１〕ヘプト−５
−エン−２，３−ジカルボキシイミド）フェニル｝メタ
ン：化合物（ｃ）、Ｎ，Ｎ′−ヘキサメチレン−ビス
（アリルビシクロ〔２，２，１〕ヘプト−５−エン−
２，３−ジカルボキシイミド）：化合物（ｄ）、Ｎ，
Ｎ′−ｍ−キシリレン−ビス（アリルビシクロ〔２，
２，１〕ヘプト−５−エン−２，３−ジカルボキシイミ
ド）：化合物（ｅ）、Ｎ−ヒドロキシフェニル−アリル
ビシクロ〔２，２，１〕ヘプト−５−エン−２，３−ジ
カルボキシイミド：化合物（ｆ）及びＮ−アリル−アリ
ルビシクロ〔２，２，１〕ヘプト−５−エン−２，３−
ジカルボキシイミド：化合物（ｇ）を挙げることができ
る。
【化２】
【００１１】本発明で使用するビスアリルナジイミド化
合物又はアリルナジイミド化合物は、分子量が最大５７
０程度の低分子量の付加重合型イミドモノマーであり、
良好な水分散性（水に分散し凝集しない）を有するもの
である。
合物又はアリルナジイミド化合物は、分子量が最大５７
０程度の低分子量の付加重合型イミドモノマーであり、
良好な水分散性（水に分散し凝集しない）を有するもの
である。
【００１２】
【発明の実施の形態】本発明のリチウム二次電池用電極
の１実施態様について、その断面図を図１に示す。図１
において１は正極又は負極活物質（電極活物質）をビス
アリルナジイミド化合物又はアリルナジイミド化合物か
らなる結着剤で結着させた結着体（電極活物質層）であ
り、２は導電性金属箔からなる集電体である。
の１実施態様について、その断面図を図１に示す。図１
において１は正極又は負極活物質（電極活物質）をビス
アリルナジイミド化合物又はアリルナジイミド化合物か
らなる結着剤で結着させた結着体（電極活物質層）であ
り、２は導電性金属箔からなる集電体である。
【００１３】本発明に係るリチウム二次電池用電極は、
例えば次のようにして製造することができる。先ず、正
極用電極を製造する場合にはＬｉＭｎ2 Ｏ4 、ＬｉＮｉ
Ｏ2 、ＬｉＣｏＯ2 などの正極活物質の粉末に、必要に
より炭素などの導電材の粉末を混合した混合物に、結着
剤として前記ビスアリルナジイミド化合物又はアリルナ
ジイミド化合物を混合し、水を添加して均一な水スラリ
ーを調製する。スラリーを構成する各粒子の平均粒径は
電極特性及び成膜性などから正極活物質が０．１〜３０
μｍ、炭素などの導電材が０．０１〜１μｍの範囲と
し、結着剤成分は３０μｍ以下とするのが好ましい。
例えば次のようにして製造することができる。先ず、正
極用電極を製造する場合にはＬｉＭｎ2 Ｏ4 、ＬｉＮｉ
Ｏ2 、ＬｉＣｏＯ2 などの正極活物質の粉末に、必要に
より炭素などの導電材の粉末を混合した混合物に、結着
剤として前記ビスアリルナジイミド化合物又はアリルナ
ジイミド化合物を混合し、水を添加して均一な水スラリ
ーを調製する。スラリーを構成する各粒子の平均粒径は
電極特性及び成膜性などから正極活物質が０．１〜３０
μｍ、炭素などの導電材が０．０１〜１μｍの範囲と
し、結着剤成分は３０μｍ以下とするのが好ましい。
【００１４】炭素などの導電材はリチウムイオン導電性
及び電子導電性の向上のために添加するものであるが、
添加量が少ないと効果が少なく、また、多くなりすぎる
と全体の正極活物質量が少なくなり、容量が小さくなる
ので、正極活物質と導電材の混合物中の導電材の割合が
５〜３０重量％の範囲とするのが好ましい。
及び電子導電性の向上のために添加するものであるが、
添加量が少ないと効果が少なく、また、多くなりすぎる
と全体の正極活物質量が少なくなり、容量が小さくなる
ので、正極活物質と導電材の混合物中の導電材の割合が
５〜３０重量％の範囲とするのが好ましい。
【００１５】水スラリー中の固形分濃度は３０〜６０重
量％の範囲とするのが好ましく、また、全固形分中の結
着剤の割合は３〜３０重量％の範囲とする。結着剤の割
合が３重量％未満では決着材としての効果が少なく、ま
た、３０重量％を超えると、結着剤自体は導電性がない
ため内部抵抗が増加し、電池の容量が低下するので好ま
しくない。
量％の範囲とするのが好ましく、また、全固形分中の結
着剤の割合は３〜３０重量％の範囲とする。結着剤の割
合が３重量％未満では決着材としての効果が少なく、ま
た、３０重量％を超えると、結着剤自体は導電性がない
ため内部抵抗が増加し、電池の容量が低下するので好ま
しくない。
【００１６】このようにして調製した水スラリーを導電
性金属箔からなる集電体の表面に、ドクターブレード法
による塗布などの方法を用いて付着させて乾燥し、必要
によりプレス処理を施した後、１００〜５００℃の温度
に加熱して熱処理することにより、集電体表面に電極活
物質どうしが強固に結着した電極活物質層を密着性よく
形成させたリチウム二次電池正極用電極を得ることがで
きる。正極用電極の集電体としてはアルミニウム箔、ニ
ッケル箔あるいはこれらの金属のメッシュ材などが特に
好適である。熱処理温度が１００℃未満では水分が残留
して容量が低下するおそれがあり、また、５００℃を超
えると結着剤が分解蒸発して結着剤の役割を果たせなく
なるので好ましくない。加熱処理の時間は各成分の種
類、電極活物質層の厚さ、熱処理温度当に応じて適宜設
定すればよいが、通常は１時間以上行えば十分である。
性金属箔からなる集電体の表面に、ドクターブレード法
による塗布などの方法を用いて付着させて乾燥し、必要
によりプレス処理を施した後、１００〜５００℃の温度
に加熱して熱処理することにより、集電体表面に電極活
物質どうしが強固に結着した電極活物質層を密着性よく
形成させたリチウム二次電池正極用電極を得ることがで
きる。正極用電極の集電体としてはアルミニウム箔、ニ
ッケル箔あるいはこれらの金属のメッシュ材などが特に
好適である。熱処理温度が１００℃未満では水分が残留
して容量が低下するおそれがあり、また、５００℃を超
えると結着剤が分解蒸発して結着剤の役割を果たせなく
なるので好ましくない。加熱処理の時間は各成分の種
類、電極活物質層の厚さ、熱処理温度当に応じて適宜設
定すればよいが、通常は１時間以上行えば十分である。
【００１７】次に、負極用電極を製造する場合には電極
活物質として黒鉛などの炭素粉末を使用するほかは、前
記正極用電極の場合とほぼ同様にして作製することがで
きる。なお、負極用電極の集電体としては銅箔、ニッケ
ル箔あるいはこれらの金属のメッシュ材などが特に好適
である。
活物質として黒鉛などの炭素粉末を使用するほかは、前
記正極用電極の場合とほぼ同様にして作製することがで
きる。なお、負極用電極の集電体としては銅箔、ニッケ
ル箔あるいはこれらの金属のメッシュ材などが特に好適
である。
【００１８】
【実施例】以下実施例により本発明をさらに具体的に説
明する。 〔実施例１：正極用電極の製造〕正極活物質としてＬｉ
Ｍｎ2 Ｏ4 、ＬｉＮｉＯ2 又はＬｉＣｏＯ2 を使用し、
集電体としてアルミニウム箔を使用して図１に示す断面
図のリチウム二次電池正極用電極を作製した。本実施例
においては図１の１は、リチウム二次電池用正極活物質
粉末と炭素粉末を水分散性低分子量の付加重合型イミド
モノマーであるビスアリルナジイミド化合物又はアリル
ナジイミド化合物からなる結着剤で結着してなる結着体
に相当し、２はアルミニウム箔の正極集電体に相当す
る。
明する。 〔実施例１：正極用電極の製造〕正極活物質としてＬｉ
Ｍｎ2 Ｏ4 、ＬｉＮｉＯ2 又はＬｉＣｏＯ2 を使用し、
集電体としてアルミニウム箔を使用して図１に示す断面
図のリチウム二次電池正極用電極を作製した。本実施例
においては図１の１は、リチウム二次電池用正極活物質
粉末と炭素粉末を水分散性低分子量の付加重合型イミド
モノマーであるビスアリルナジイミド化合物又はアリル
ナジイミド化合物からなる結着剤で結着してなる結着体
に相当し、２はアルミニウム箔の正極集電体に相当す
る。
【００１９】正極用電極の製造は次のようにして行っ
た。平均粒径５μｍの正極活物質に導電材である平均粒
径０．１μｍ以下のカーボンブラック（炭素）を重量比
８：２の割合で混合し、得られた混合物に対してビスア
リルナジイミド化合物又はアリルナジイミド化合物から
なる結着剤と水を添加して混合し均一な水スラリーとし
た。該水スラリー中の固形分濃度は５０重量％とし、結
着剤の添加量は全固形分中の結着剤の割合が所定の割合
となるように調整した。このスラリーをドクターブレー
ド法により正極集電体としてのアルミニウム箔上に塗布
した後、７０℃の温風で乾燥させて巻き取った。同様の
操作により同じ水スラリーを裏面にも塗布し、７０℃の
温風で乾燥させ巻き取った。乾燥後プレスして緻密化さ
せ、所定温度で所定時間熱処理して、正極用電極１〜５
を得た。製作後の結着体（正極活物質層）の厚みはいず
れも片面７５μｍ、アルミニウム箔の厚みは１８μｍで
あった。正極用電極１〜５の製造条件等を表１に示す。
た。平均粒径５μｍの正極活物質に導電材である平均粒
径０．１μｍ以下のカーボンブラック（炭素）を重量比
８：２の割合で混合し、得られた混合物に対してビスア
リルナジイミド化合物又はアリルナジイミド化合物から
なる結着剤と水を添加して混合し均一な水スラリーとし
た。該水スラリー中の固形分濃度は５０重量％とし、結
着剤の添加量は全固形分中の結着剤の割合が所定の割合
となるように調整した。このスラリーをドクターブレー
ド法により正極集電体としてのアルミニウム箔上に塗布
した後、７０℃の温風で乾燥させて巻き取った。同様の
操作により同じ水スラリーを裏面にも塗布し、７０℃の
温風で乾燥させ巻き取った。乾燥後プレスして緻密化さ
せ、所定温度で所定時間熱処理して、正極用電極１〜５
を得た。製作後の結着体（正極活物質層）の厚みはいず
れも片面７５μｍ、アルミニウム箔の厚みは１８μｍで
あった。正極用電極１〜５の製造条件等を表１に示す。
【００２０】〔実施例２：実施例１の正極用電極を用い
たリチウム二次電池の充放電試験〕実施例１で得られた
正極用電極１〜５を使用してリチウム二次電池を作製
し、充放電試験を行った。すなわち、エチレンカーボネ
ートとジメチルカーボネートの等体積混合溶媒にＬｉＰ
Ｆ6 を電解液１ｋｇ当たり１モルの割合で混合したもの
を電解液とし、その電解液中に実施例１の正極用電極と
ニッケル金網に圧着したリチウム金属を浸漬させ、それ
ぞれ正極及び負極とした。正極とリチウム金属負極に
は、超音波溶接により銅線をリード線として接合させ
た。充放電評価は、正極負極間に３．０Ｖ〜４．５Ｖま
で０．１ｍＡ／ｃｍ2 の電流密度で充放電を繰り返し
た。表２に２サイクル目と５０サイクル目の活物質当た
りの放電電流容量を示す。なお、通常リチウム二次電池
の負極には炭素材が使用されるが、ここでは試験装置の
ためリチウム電極を使用した。
たリチウム二次電池の充放電試験〕実施例１で得られた
正極用電極１〜５を使用してリチウム二次電池を作製
し、充放電試験を行った。すなわち、エチレンカーボネ
ートとジメチルカーボネートの等体積混合溶媒にＬｉＰ
Ｆ6 を電解液１ｋｇ当たり１モルの割合で混合したもの
を電解液とし、その電解液中に実施例１の正極用電極と
ニッケル金網に圧着したリチウム金属を浸漬させ、それ
ぞれ正極及び負極とした。正極とリチウム金属負極に
は、超音波溶接により銅線をリード線として接合させ
た。充放電評価は、正極負極間に３．０Ｖ〜４．５Ｖま
で０．１ｍＡ／ｃｍ2 の電流密度で充放電を繰り返し
た。表２に２サイクル目と５０サイクル目の活物質当た
りの放電電流容量を示す。なお、通常リチウム二次電池
の負極には炭素材が使用されるが、ここでは試験装置の
ためリチウム電極を使用した。
【００２１】
【表１】
【００２２】
【表２】
【００２３】表２の結果から、いずれの試料についても
５０サイクル目には若干容量の低下が見られるものの、
１００ｍＡｈ／ｇ以上の放電容量が得られており、水分
散性の低分子量の付加重合型イミドモノマーであるビス
アリルナジイミド化合物又はアリルナジイミド化合物か
らなる結着剤がリチウム二次電池正極用結着剤として有
効であることがわかる。
５０サイクル目には若干容量の低下が見られるものの、
１００ｍＡｈ／ｇ以上の放電容量が得られており、水分
散性の低分子量の付加重合型イミドモノマーであるビス
アリルナジイミド化合物又はアリルナジイミド化合物か
らなる結着剤がリチウム二次電池正極用結着剤として有
効であることがわかる。
【００２４】〔実施例３：負極用電極の製造〕負極活物
質として人造黒鉛を使用し、集電体として銅箔を使用し
て図１に示す断面図のリチウム二次電池負極用電極を作
製した。本実施例においては図１の１は、リチウム二次
電池用負極活物質粉末を水分散性低分子量の付加重合型
イミドモノマーであるビスアリルナジイミド化合物又は
アリルナジイミド化合物からなる結着剤で結着してなる
結着体に相当し、２は銅箔の負極集電体に相当する。
質として人造黒鉛を使用し、集電体として銅箔を使用し
て図１に示す断面図のリチウム二次電池負極用電極を作
製した。本実施例においては図１の１は、リチウム二次
電池用負極活物質粉末を水分散性低分子量の付加重合型
イミドモノマーであるビスアリルナジイミド化合物又は
アリルナジイミド化合物からなる結着剤で結着してなる
結着体に相当し、２は銅箔の負極集電体に相当する。
【００２５】負極用電極の製造は次のようにして行っ
た。平均粒径１０μｍの人造黒鉛に対してビスアリルナ
ジイミド化合物又はアリルナジイミド化合物からなる結
着剤と水を添加して混合し均一な水スラリーとした。該
水スラリー中の固形分濃度は５０重量％とし、結着剤の
添加量は全固形分中の結着剤の割合が所定の割合となる
ように調整した。このスラリーをドクターブレード法に
より負極集電体としての銅箔上に塗布した後、７０℃の
温風で乾燥させて巻き取った。同様の操作により同じ水
スラリーを裏面にも塗布し、７０℃の温風で乾燥させ巻
き取った。乾燥後プレスして緻密化させ、所定温度で所
定時間熱処理して、負極用電極６〜８を得た。製作後の
結着体（負極活物質層）の厚みはいずれも片面７５μ
ｍ、銅箔の厚みは１８μｍであった。負極用電極６〜８
の製造条件等を表３に示す。
た。平均粒径１０μｍの人造黒鉛に対してビスアリルナ
ジイミド化合物又はアリルナジイミド化合物からなる結
着剤と水を添加して混合し均一な水スラリーとした。該
水スラリー中の固形分濃度は５０重量％とし、結着剤の
添加量は全固形分中の結着剤の割合が所定の割合となる
ように調整した。このスラリーをドクターブレード法に
より負極集電体としての銅箔上に塗布した後、７０℃の
温風で乾燥させて巻き取った。同様の操作により同じ水
スラリーを裏面にも塗布し、７０℃の温風で乾燥させ巻
き取った。乾燥後プレスして緻密化させ、所定温度で所
定時間熱処理して、負極用電極６〜８を得た。製作後の
結着体（負極活物質層）の厚みはいずれも片面７５μ
ｍ、銅箔の厚みは１８μｍであった。負極用電極６〜８
の製造条件等を表３に示す。
【００２６】〔実施例４：実施例３の負極用電極を用い
たリチウム二次電池の充放電試験〕実施例３で得られた
負極用電極６〜８を使用してリチウム二次電池を作製
し、充放電試験を行った。すなわち、エチレンカーボネ
ートとジメチルカーボネートの等体積混合溶媒にＬｉＰ
Ｆ6 を電解液１ｋｇ当たり１モルの割合で混合したもの
を電解液とし、その電解液中に実施例３の負極用電極と
ニッケル金網に圧着したリチウム金属を浸漬させ、それ
ぞれ負極及び正極とした。負極とリチウム金属正極に
は、超音波溶接により銅線をリード線として接合させ
た。充放電評価は、正極負極間に２．０Ｖ〜０．０Ｖま
で０．１ｍＡ／ｃｍ2 の電流密度で充放電を繰り返し
た。表４に２サイクル目と５０サイクル目の活物質あた
りの放電電流容量を示す。
たリチウム二次電池の充放電試験〕実施例３で得られた
負極用電極６〜８を使用してリチウム二次電池を作製
し、充放電試験を行った。すなわち、エチレンカーボネ
ートとジメチルカーボネートの等体積混合溶媒にＬｉＰ
Ｆ6 を電解液１ｋｇ当たり１モルの割合で混合したもの
を電解液とし、その電解液中に実施例３の負極用電極と
ニッケル金網に圧着したリチウム金属を浸漬させ、それ
ぞれ負極及び正極とした。負極とリチウム金属正極に
は、超音波溶接により銅線をリード線として接合させ
た。充放電評価は、正極負極間に２．０Ｖ〜０．０Ｖま
で０．１ｍＡ／ｃｍ2 の電流密度で充放電を繰り返し
た。表４に２サイクル目と５０サイクル目の活物質あた
りの放電電流容量を示す。
【００２７】
【表３】
【００２８】
【表４】
【００２９】表４の結果から、いずれの試料についても
５０サイクル目には若干容量の低下が見られるものの、
２３０ｍＡｈ／ｇ以上の放電容量が得られており、水分
散性の低分子量の付加重合型イミドモノマーであるビス
アリルナジイミド化合物又はアリルナジイミド化合物か
らなる結着剤がリチウム二次電池負極用結着剤として有
効であることがわかる。
５０サイクル目には若干容量の低下が見られるものの、
２３０ｍＡｈ／ｇ以上の放電容量が得られており、水分
散性の低分子量の付加重合型イミドモノマーであるビス
アリルナジイミド化合物又はアリルナジイミド化合物か
らなる結着剤がリチウム二次電池負極用結着剤として有
効であることがわかる。
【００３０】
【発明の効果】本発明の水分散性低分子量の付加重合型
イミドモノマーであるビスアリルナジイミド化合物又は
アリルナジイミド化合物からなる結着剤を使用したリチ
ウム二次電池用電極及びそれを用いたリチウム二次電池
は、電極活物質どうし及び電極活物質と金属集電体との
密着性が優れている。また、製造時に有機溶剤を使用す
ることがないので、高価な有機溶剤回収設備を必要とせ
ず、低コストのリチウム二次電池を提供することができ
る。
イミドモノマーであるビスアリルナジイミド化合物又は
アリルナジイミド化合物からなる結着剤を使用したリチ
ウム二次電池用電極及びそれを用いたリチウム二次電池
は、電極活物質どうし及び電極活物質と金属集電体との
密着性が優れている。また、製造時に有機溶剤を使用す
ることがないので、高価な有機溶剤回収設備を必要とせ
ず、低コストのリチウム二次電池を提供することができ
る。
【図１】本発明のリチウム二次電池用電極の１例を示す
断面図。
断面図。
フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 ＦＩ Ｃ０９Ｊ 4/00 Ｃ０９Ｊ 4/00
Claims (8)
- 【請求項１】 Ｌｉ二次電池用電極活物質を水分散性低
分子量の付加重合型イミドモノマーであるビスアリルナ
ジイミド化合物又はアリルナジイミド化合物からなる結
着剤で結着してなることを特徴とするリチウム二次電池
用電極。 - 【請求項２】 Ｌｉ二次電池用電極活物質粉末と水分散
性低分子量の付加重合型イミドモノマーであるビスアリ
ルナジイミド化合物又はアリルナジイミド化合物からな
る結着剤を含有する水スラリーを集電体表面に付着さ
せ、乾燥後、１００〜５００℃の温度で１時間以上加熱
処理することにより得られるものであることを特徴とす
るリチウム二次電池用電極。 - 【請求項３】 前記水分散性低分子量の付加重合型イミ
ドモノマーであるビスアリルナジイミド化合物又はアリ
ルナジイミド化合物が、ビス｛４−（アリルビシクロ
〔２，２，１〕ヘプト−５−エン−２，３−ジカルボキ
シイミド）フェニル｝メタン、Ｎ，Ｎ′−ヘキサメチレ
ン−ビス（アリルビシクロ〔２，２，１〕ヘプト−５−
エン−２，３−ジカルボキシイミド）、Ｎ，Ｎ′−ｍ−
キシリレン−ビス（アリルビシクロ〔２，２，１〕ヘプ
ト−５−エン−２，３−ジカルボキシイミド）、Ｎ−ヒ
ドロキシフェニル−アリルビシクロ〔２，２，１〕ヘプ
ト−５−エン−２，３−ジカルボキシイミド及びＮ−ア
リル−アリルビシクロ〔２，２，１〕ヘプト−５−エン
−２，３−ジカルボキシイミドからなる群から選ばれる
１種以上の化合物であることを特徴とする請求項１又は
２に記載のリチウム二次電池用電極。 - 【請求項４】 前記リチウム二次電池用電極活物質がリ
チウム二次電池用正極活物質であることを特徴とする請
求項１〜３のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用
電極。 - 【請求項５】 前記リチウム二次電池用電極活物質がリ
チウム二次電池用負極活物質であることを特徴とする請
求項１〜３のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用
電極。 - 【請求項６】 請求項４に記載のリチウム二次電池用電
極を正極として構成されてなることを特徴とするリチウ
ム二次電池。 - 【請求項７】 請求項５に記載のリチウム二次電池用電
極を負極として構成されてなることを特徴とするリチウ
ム二次電池。 - 【請求項８】 請求項４に記載のリチウム二次電池用電
極を正極とし、請求項５に記載のリチウム二次電池用電
極を負極として構成されてなることを特徴とするリチウ
ム二次電池。
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9277072A JPH11121011A (ja) | 1997-10-09 | 1997-10-09 | リチウム二次電池用電極及びリチウム二次電池 |
| US09/154,729 US6114062A (en) | 1997-10-09 | 1998-09-17 | Electrode for lithium secondary battery and method for manufacturing electrode for lithium secondary battery |
| DE19846408A DE19846408C2 (de) | 1997-10-09 | 1998-10-08 | Elektrode für eine Lithium-Sekundärbatterie, Verfahren zur Herstellung und Verwendung einer Elektrode |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9277072A JPH11121011A (ja) | 1997-10-09 | 1997-10-09 | リチウム二次電池用電極及びリチウム二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11121011A true JPH11121011A (ja) | 1999-04-30 |
Family
ID=17578398
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9277072A Withdrawn JPH11121011A (ja) | 1997-10-09 | 1997-10-09 | リチウム二次電池用電極及びリチウム二次電池 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US6114062A (ja) |
| JP (1) | JPH11121011A (ja) |
| DE (1) | DE19846408C2 (ja) |
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|---|---|---|---|---|
| JP2001319657A (ja) * | 2000-05-10 | 2001-11-16 | Mitsubishi Chemicals Corp | リチウム二次電池用正極材料、リチウム二次電池用正極及びリチウム二次電池 |
| WO2006069500A1 (fr) * | 2004-12-27 | 2006-07-06 | Shenzhen Bak Battery Co., Ltd | Procede de fabrication d'une electrode cathode pour des batteries a ions lithium, electrode cathode et batteries a ions lithium utilisant ce procede |
| JP2013058361A (ja) * | 2011-09-07 | 2013-03-28 | Mitsui Chemicals Inc | リチウム二次電池用バインダー樹脂組成物、これを用いた電極ペースト、及びリチウムイオン二次電池 |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2000182621A (ja) * | 1998-12-11 | 2000-06-30 | Fujitsu Ltd | リチウム二次電池、リチウム二次電池用の負極、およびこの負極の製造方法 |
| US20070141468A1 (en) * | 2003-04-03 | 2007-06-21 | Jeremy Barker | Electrodes Comprising Mixed Active Particles |
| US7041239B2 (en) * | 2003-04-03 | 2006-05-09 | Valence Technology, Inc. | Electrodes comprising mixed active particles |
| KR100627360B1 (ko) * | 2004-09-24 | 2006-09-21 | 삼성에스디아이 주식회사 | 집전판용 플레이트와 이의 이차 전지 및 전지 모듈 |
Family Cites Families (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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