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JPH02107341A - ガス流出物の処理方法 - Google Patents

ガス流出物の処理方法

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Publication number
JPH02107341A
JPH02107341A JP1221890A JP22189089A JPH02107341A JP H02107341 A JPH02107341 A JP H02107341A JP 1221890 A JP1221890 A JP 1221890A JP 22189089 A JP22189089 A JP 22189089A JP H02107341 A JPH02107341 A JP H02107341A
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catalyst
catalyst according
sulfur
lobes
shape
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JP1221890A
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ジャンリュク・エブラール
Eric Quemere
エリック・クメール
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Rhodia Chimie SAS
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Rhone Poulenc Chimie SA
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Publication date
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、ガスを処理するための触媒、特に硫黄化合物
を含有する産業ガス流出物を、これら硫黄化合物を容易
に除去できる化合物に接触転化させる目的で処理するた
めの触媒に関する。
特に詳しくは、本発明は硫化水素又は硫黄の炭素化合物
を硫黄、Ｓ　Ｏｚ及び（又は）ＳＯ３に直接酸化するた
めの触媒に関する。
［従来の技術とその問題点］ ある種の産業流出物、特にクラウス装置から生じる流出
物（一般にテールガスと称される）は、硫黄及び（又は
）酸化可能な汚染性硫黄化合物を含有する。これらは酸
化によって無水亜硫酸及び（又は）無水硫酸のような容
易に除去できる化合物に転化するために処理されねばな
らない。
これらの流出物中に特に存在する硫黄化合物は、主とし
て硫化水素と有機硫黄化合物、例えば硫化炭素、オキシ
硫化炭素及び（又は）メルカプタンである。
これらの流出物は、一般に、直接酸化によって処理して
硫黄化合物を元素状硫黄に転化することができる。元素
状硫黄は例えば凝縮によって容易に除去又は回収するこ
とができる。
これら化合物の酸化方法のいくつかが知られている、こ
れらの方法のうちで最も簡単な方法は流出物を高温で燃
焼させることからなる。
しかしながら、硫化水素の含有量が低すぎると、硫黄化
合物の安定な燃焼を得るのに十分な火炎温度を保持する
ことが困難である。
これら流出物ガスを低い硫化水素濃度で処理するために
、硫黄化合物のＳ、５Ｃ）ａ又はＳＯ３への接触酸化方
法が提案された。
提案された触媒のうちでも、酸化チタンを気体とした触
媒が非常によい性能を有するものと思われる。例えば、
硫化水素の酸化に使用される酸化チタンを気体とした各
種の触媒を記載するヨーロッパ特許第１１５４４９号、
同６０７４２号及び同７８６９０号があげられる。
また、その他の触媒も提案された。しかして、米国特許
第４０９２４０４号には、バナジウムを主体とした酸化
用触媒が、またヨーロッパ特許第３９２２６号には鉄を
主体とした触媒が記載されている。これらの触媒は、一
般に、カラム中に配置された粒子の組合せ体よりなる床
の形で使用され、この床中を被処理ガスの流れが通過す
る。
触媒床は、これまでは成形又は押出によって賦形された
円筒状又は球形状粒子の形の触媒粒子よりなっている。
しかしながら、カラム又は転化器に導入することが可能
な触媒の量は、それによって生じる装入損失によって制
限され、このことは熱力学的法則によって計算される理
論収率よりも低い硫黄化合物の酸化収率をもたらす。
［発明が解決しようとする課題］ 本発明は、特に、転化器と同一の充填係数に対してより
小さい装入損失を得るのを可能にさせる多裂片形状を有
する細工された触媒を提供することによって前記の欠点
をなくすことを目的とする。
さらに、本発明により加工された触媒は、硫黄化合物、
特に硫黄水素又は硫黄の炭素化合物の酸化に対して明ら
かに改善された触媒性能を示す。
この改善は、酸化反応が触媒粒子内の物質の拡散現象に
よって制限されるという事実により説明することができ
る。
この事実のため、触媒粒子の触媒活性個所の全て、特に
触媒粒子の芯部に位置している個所が被処理ガスと接触
しないのである。しかして、触媒の理論活性を得ること
ができないのである。
［課題を解決するための手段］ このために、本発明は、硫黄化合物を容易に除去するこ
とができる硫黄化合物、特に元素状硫黄、Ｓ０２及び（
又は）　Ｓ　ＯＳに酸化する目的でこれら硫黄化合物含
有ガスを処理するために加工された触媒であって、必須
成分としてこれら硫黄化合物の酸化反応用触媒要素を含
有し、そして２ｍｍ−’以上、好ましくは３〜８ｍｍ−
の外部表面積と容積との比を示すように細工されたこと
を特徴とする触媒を提案する。
本発明の好ましい実施態様は、凹面多裂柱形状の横断面
を有する細工された触媒よりなる。
本発明の一態様によれば、触媒の横断面は約０、８　ｍ
　ｍ〜１２ｍｍ、好ましくは約１．２ｍｍ〜９ｍｍの直
径の円の形の輪郭である。横断面の裂片は好ましくは寸
法及び（又は）形状が同一である。
本発明の第二の態様によれば、触媒の横断面は約２ｍｍ
〜９ｍｍの長軸線及び約１．２　ｍ　ｍ〜７ｍｍの短軸
線の楕円の形の輪郭である。多裂片形状の裂片の少なく
とも１個は他の裂片と形状及び（又は）寸法と異なって
いる。好ましくは、裂片は、２個づつ同一であり、有利
には同一の裂片は隣接していない。
本発明の他の特色によれば、上記した二つの態様に共通
して、多裂片形状の裂片はセカント（Ｓｅｃａｎｔ）で
ある、しかし、本発明の別の態様においては、多裂片形
状の少なくとも２個の隣接した裂片はセカントではない
。
本発明の好ましい実施態様によれば、多裂片形状は三裂
片形状か又は四裂片形状である。
本発明の新規な特徴によれば、触媒は、その横断面内に
、触媒の両端に通じる少なくとも一つの長手方向チャン
ネルを有する。このチャンネルは好ましくは円筒状であ
る。
好ましい実施態様によれば、触媒は中心のチャンネルと
各裂片の中心部にあるチャンネルとを有する。
本発明の他の実施態様は、両端に通じている少なくとも
１個の長手方向の孔又はチャンネルを横断面に示す円筒
形状の触媒よりなる。この孔又は好ましくはチャンネル
は円筒形である。
例えば、３〜５ｍｍの直径と４〜８ｍｍの長さを有しか
つその直径の％〜％を表わす直径を有する孔があけられ
た円筒状押出成形物として現われる触媒があげられる。
本発明の触媒は、必須成分として酸化アルミニウム、酸
化チタン、酸化セリウム、酸化ジルコニウム又はこれら
の混合物よりなる群から選ばれる触媒活性要素を含有す
る。完成触媒の全重量に対する触媒活性要素の重量割合
は、０．５〜１００％、好ましくは約６０〜９９％であ
ってよい。
−例として、酸化チタンは、単独で成るいはアルミナ、
シリカ、酸化ジルコニウム、酸化セリウム、酸化すず、
３価希土類元素酸化物、酸化モリブデン、酸化コバルト
、酸化ニッケル、酸化鉄又は類似物のようないくつかの
酸化物との混合物として使用することができる。これは
酸化セリウム、酸化ジルコニウム及び酸化アルミニウム
についても同じである。
本発明に好適な前記の触媒活性元素の酸化物は、その製
造法又は起源に係りなくこれらの元素の酸化物の全であ
る。
さらに、本発明の触媒は、クレー、けい酸塩、硫酸アル
カリ出金属、硫酸アンモニウム、セラミック繊維、石綿
又はシリカのうちから選ばれる１種又はそれ以上の成分
を含有することができる。
また、本発明の触媒は、賦形を容易にするための添加剤
及び最終の機械的性質を向上させるための添加剤を含有
できる。
添加剤の例としては、特に、セルロース、カルボキシメ
チルセルロース、カルボキシエチルセルロース、トール
油、キサンタンガム、界面活性剤、ポリアクリルアミド
のような凝集剤、カーボンブラック、でんぷん、ステア
リン酸、ポリアクリルアルコール、ポリビニルアルコー
ル、バイオポリマー、グルコース、ポリエチレングリコ
ールなどがあげられる。
本発明の他の実施態様によれば、触媒活性要素は一般に
耐火性の担体に含浸される。
好適な担体の例としては、アルミナ、シリカ、酸化セリ
ウム、酸化ジルコニウム、酸化チタンなどがあげられる
。
本発明の触媒は、各種の知られた触媒製造技術に従って
製造され、次いで本発明の形状に適合させることができ
る。
例えば、触媒は、種々の触媒成分を混練し、得られた無
機ペースト状物を押出成形することによって得ることが
できる。しかして、触媒活性元素の酸化物をアルミナ、
酸化ジルコニウム、シリカ、酸化セリウム、酸化すず、
酸化チタン又は３価希土類元素酸化物と結合させて又は
結合させずに含有する触媒（中実型という）か、成るい
はアルミニウム、ジルコニウム、セリウム、すず、チタ
ン又は希土類元素の化合物又は触媒活性元素の酸化物、
例えば本発明の一形態に適した担体の酸化チタンを構成
するその他の化合物の溶液を含浸することによって得ら
れる触媒（含浸型という）を得ることができる。
これらの製造例は例示として示したにすぎず、粉末又は
ペースト状物を適当な形状に適合させる任意の方法、例
えば型成形、圧縮成形などを本発明から離れることなく
使用することができる。
本発明の触媒の存在下に気相中での硫化水素、硫黄化合
物及び場合によっては硫黄の元素状硫黄、Ｓ　Ｏ２及び
（又は）ＳＯｓへの酸化方法は、酸素含有ガスをこれら
硫黄化合物を含有する流出物と接触させることによって
実施することができる酸素含有ガスは一般に空気、場合
には酸素を富化した空気又は純酸素である。
ガスの量は、酸素の量が硫黄化合物の全量をＳ、ＳＯｚ
及び（又は）ＳＯｓに酸化するのに必要な化学量論的量
に少なくとも等しく、好ましくはそれよりも多いような
量である。
本発明の方法は、１５０℃以上の温度で、好ましくは２
００℃〜５５０℃の間の温度で実施される。
流出物の組成は広い範囲で変えることができる。一般に
、流出物は１５容量％未満、好ましくは０．５〜１０容
量％未溝の硫化水素を含有する。
本発明のその他の特徴、利点及び目的は、例示のために
のみ以下に示す実施例から明らかとなろう。
ｊｓｉ：触媒Ａ イルメナイトの典型的な硫酸浸蝕法において加水分解及
び濾過の後に得られた酸化チタン懸濁液に、硫酸の全量
を中和するため石灰懸濁液を添加する。懸濁液を１５０
℃で１時間乾燥する。得られた粉末を下記の割合の水及
び硝酸の存在下に混練する。
Ｔ　ｉ　Ｏ＊粉末　　　　　　５８％ ＨＮＯ３２％ ＨａＯ４０％ このようにして得られたペースト状物をダイを通して押
出して、円輪郭の直径が４ｍｍでありかつセカントで同
一の裂片が１．８　ｍ　ｍの直径を有する三裂片形状を
有する押出物を得た。
この押出物を１２０’Ｃで乾燥し、４５０℃で焼成した
後、押出物は下記の特性を有した６円輪郭の直径　　　
　　　　３．５　ｍ　ｍ比表面積　　　　　　　　１２
０ｍ”７ｇ全細孔容積　　　　　　　０．３５　ａｍ’
／ｇ匠ユ；触媒Ｂ 例１のペースト状物を使用して、円輪郭の直径が１．５
　ｍ　ｍでありかつセカントで同一の裂片が０、８　ｍ
　ｍの直径を有する三裂片形状を有する押出物を得た。
１２０℃で乾燥し、４５０℃で焼成した後、押出物は下
記の特性を有した。
円輪郭の直径　　　　　　　Ｌ５ｍｍ ５ｍｍ比（Ｂ　ＥＴ）　　　　　１２４ｍ”７ｇ全細孔
容積　　　　　　　０．３２　ｃｍ３／ｇ［：触媒Ｃ 例１のペースト状物をダイを通して押出して、対向する
裂片が同一でありかつ横断面が長軸線が４ｍｍで短軸線
が２ｍｍである楕円の輪郭で描かれる四裂片形状を有す
る押出物を得た。大きい裂片の直径は１．８ｍｍであり
、小さい裂片の直径は１ｍｍである。
１２０℃で乾燥し、４５０℃で焼成した後、押出物は下
記の特性を有した。
楕円の長軸線　　　　　　　　４ｍｍ 楕円の単軸線　　　　　　　　２ｍｍ 比表面積　　　　　　　　１１６ｍ”／ｇ細孔容積　　
　　　　　　０．３５　ｃｍ”／ｇ工較胴：触媒り 例１におけるようにペースト状物を作る。次いで、この
ペースト状物を直径４ｍｍの円筒ダイを通して押出す。
得られた押出物を１２０℃で乾燥し、次いで４５０℃で
焼成した。
触媒りは下記の特性を有した。
直径　　　　　３．５　ｍ　ｍ 比表面積　　　　　　　　１２０ｍ”７ｇ全細孔容積　
　　　　　　０．３５　ａｍ’／ｇ触Ｊｌ−胆 この触媒試験は、硫化水素から硫黄、ＳＯ２又はＳ○、
への直接酸化における前記例示触媒の活性を比較するこ
とを目的とする。
容量で表わして下記の組成 ＨｉＳ：１％ Ｏｔ　　：０．５％ Ｈ２０ニア％ Ｎ、　　　：９１．５％ を有するガスを反応器に導入する。
２００℃の温度の等温操作で、そして触媒を充填した反
応器の容量を同一として、ガスの体積速度は常温常圧条
件で計算して７２００ｈｒ−’に等しい。
ガスの接触時間は０．５秒である。
硫化水素の転化率を測定することによって触媒の活性を
比較する。得られた結果を下記の表Ｉにまとめる。
表 ■ 上記の試験のように、触媒の活性はＣＳ　ｚの転化率の
測定によって確認する。得られた結果を下記の表ＩＩに
まとめる。
表　　ＩＩ また、硫黄の炭素化合物、特にＣＳ２の酸化における前
記例示触媒の活性を比較するため類似の試験を行った。
被処理ガスは容量で下記の組成を有する。
ＣＳｚ：０．３％ ０□　　：０．９５％ Ｎ２　　　：９８．７５％ 反応器の操作は、硫化水素の酸化について記載したもの
と同じであるが、ただし温度は３００℃である。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １）硫黄化合物を容易に除去できる硫黄化合物に酸化さ
    せる反応に対して触媒活性な、要素を必須化合物として
    含む硫黄化合物含有ガスの処理用触媒であって、その外
    部表面積とその容積との比が２ｍｍ＾−＾１以上である
    ように細工されていることを特徴とするガス流出物の処
    理用触媒。 ２）前記の比が３〜８ｍｍ＾−＾１であることを特徴と
    する請求項１記載の触媒。 ３）凹面多裂片形状を示すことを特徴とする請求項１又
    は２記載の触媒。 ４）触媒の横断面が０．８ｍｍ〜１２ｍｍ、好ましくは
    １．２ｍｍ〜９ｍｍの直径の円の形の輪郭であることを
    特徴とする請求項３記載の触媒。 ５）触媒の横断面が２ｍｍ〜９ｍｍの長軸線及び１．２
    ｍｍ〜７ｍｍの短軸線の楕円の形の輪郭であることを特
    徴とする請求項３又は４記載の触媒。 ６）多裂片形状の裂片が寸法及び（又は）形状の点で同
    一であることを特徴とする請求項３又は４記載の触媒。 ７）多裂片形状の裂片のうちの少なくとも１個が他の裂
    片と形状及び（又は）寸法の点で異なっていることを特
    徴とする請求項３〜５のいずれかに記載の触媒。 ８）多裂片形状の少なくとも２個の隣接裂片がセカント
    であることを特徴とする請求項３〜７のいずれかに記載
    の触媒。 ９）多裂片形状が３個の裂片を含むことを特徴とする請
    求項１〜８のいずれかに記載の触媒。 １０）多裂片形状が４個の裂片を含むことを特徴とする
    請求項３〜８のいずれかに記載の触媒。 １１）四裂片形状の相対する裂片が形状及び寸法の点で
    同一であることを特徴とする請求項１０記載の触媒。 １２）少なくとも１個の長手方向チャンネルを含むこと
    を特徴とする請求項１〜１１のいずれかに記載の触媒。 １３）中心チャンネルと各裂片の中心部にあるチャンネ
    ルとを有することを特徴とする請求項１２記載の触媒。 １４）少なくとも１個の長手方向チャンネルを含む円筒
    形状を呈することを特徴とする請求項１記載の触媒。 １５）触媒活性要素がチタン、セリウム、ジルコニウム
    及びアルミニウムよりなる群から選ばれる元素の酸化物
    であることを特徴とする請求項１〜１４のいずれかに記
    載の触媒。１６）０．５〜１００重量％、好ましくは６
    ０〜９９重量％の触媒活性要素（酸化物として表わして
    ）を含有することを特徴とする請求項１〜１４のいずれ
    かに記載の触媒。 １７）硫酸アルカル土金属又は硫酸アンモニウムを含有
    することを特徴とする請求項１〜１４のいずれかに記載
    の触媒。 １８）アルミナ、シリカ、クレー、石綿及びセラミック
    繊維よりなる群から選ばれる少なくとも１種の化合物を
    含有することを特徴とする請求項１〜１７のいずれかに
    記載の触媒。 １９）セリウム、ジルコニウム、モリブデン、コバルト
    、けい素、３価希土類元素、ニッケル、鉄、すず、アル
    ミニウム及びチタンよりなる群から選ばれる金属の酸化
    物の少なくとも１種を含有することを特徴とする請求項
    １〜１８のいずれかに記載の触媒。 ２０）触媒活性要素がアルミナ、シリカ、酸化セリウム
    、酸化ジルコニウム及び酸化チタンよりなる群から選ば
    れる担体に含浸されていることを特徴とする請求項１〜
    １９のいずれかに記載の触媒。 ２１）硫化水素の直接酸化によって元素状硫黄を製造す
    る目的で硫化水素又は硫黄の炭素化合物を含有するガス
    を処理するための請求項１〜２０のいずれかに記載の触
    媒。 ２２）ＳＯ＿２及び（又は）ＳＯ＿３に酸化する目的で
    硫化水素又は硫黄の炭素化合物を含有するガスを処理す
    るための請求項１〜１４のいずれかに記載の触媒。 ２３）触媒粒子よりなる触媒床にガスを通すことによっ
    て請求項２１記載の硫黄化合物含有ガスを処理するにあ
    たり、触媒粒子の少なくとも一部分が請求項１〜１４の
    いずれかに記載の触媒よりなることを特徴とする硫黄化
    合物含有ガスの処理方法。 ２４）触媒粒子よりなる触媒床にガスを通すことによっ
    て請求項２２記載の有機硫黄化合物含有ガスを処理する
    にあたり、触媒粒子の少なくとも一部分が請求項１〜１
    ４のいずれかに記載の触媒よりなることを特徴とする有
    機硫黄化合物含有ガスの処理方法。
JP1221890A 1988-09-02 1989-08-30 ガス流出物の処理方法 Expired - Lifetime JPH0616856B2 (ja)

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