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JPH07315801A - 高純度水素製造システム、高純度水素の製造方法及び燃料電池システム - Google Patents

高純度水素製造システム、高純度水素の製造方法及び燃料電池システム

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Publication number
JPH07315801A
JPH07315801A JP6108625A JP10862594A JPH07315801A JP H07315801 A JPH07315801 A JP H07315801A JP 6108625 A JP6108625 A JP 6108625A JP 10862594 A JP10862594 A JP 10862594A JP H07315801 A JPH07315801 A JP H07315801A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
hydrogen
reforming
source
hydrocarbon
chamber
Prior art date
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Pending
Application number
JP6108625A
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English (en)
Inventor
Manabu Isomura
学 磯村
Takao Soma
隆雄 相馬
Tomonori Takahashi
知典 高橋
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
NGK Insulators Ltd
Original Assignee
NGK Insulators Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by NGK Insulators Ltd filed Critical NGK Insulators Ltd
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Priority to US08/443,551 priority patent/US5741474A/en
Publication of JPH07315801A publication Critical patent/JPH07315801A/ja
Priority to US08/961,502 priority patent/US5897970A/en
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 水素製造効率及び熱伝達効率に優れ、水素製
造コストを低減することのできる高純度水素製造システ
ム及び高純度水素の製造方法並びに燃料電池システムを
提供する。 【構成】 メタノール源１と、Ｈ2Ｏ源２と、酸素源３
と、加熱器９と、気化室１０と、改質室１１とを備えた
水素製造システムである。加熱器９と気化室１０と改質
室１１とは相互に隣接している。メタノール源１、Ｈ2
Ｏ源２及び酸素源３は、加熱器９と気化室１０とに連通
している。改質室内で、部分酸化反応と水蒸気改質反応
とを同時に行う高純度水素の製造方法である。上述の水
素製造システムを備える燃料電池システムである。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、高純度の水素を製造す
るシステム、高純度水素の製造方法及び燃料電池システ
ムに係り、更に詳細には、熱効率良く高純度水素を製造
できる水素製造システム、高純度水素の製造方法及び該
製造システムを備えた燃料電池システムに関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、メタン、プロパン、メタノール、
エタノール、石油のような炭化水素及び／又は酸素原子
を含む炭化水素の水蒸気改質反応を利用した水素の製造
方法が知られており、この改質反応は、例えばメタノー
ルでは、次式で表される。 ＣＨ3ＯＨ＋Ｈ2Ｏ→ＣＯ2＋３Ｈ2・・・ 特開昭６２−２９５４０２号公報には、上記式で表さ
れる改質反応により生成した水素を、水素分離膜を用い
て回収する水素の製造方法が開示されている。また、
式の改質反応は吸熱反応であるため、この反応を進行又
は継続させるには外部から熱を供給する必要があるが、
特開平５−１４７９０２号公報には、上記改質反応で生
成した改質ガスのうち、水素分離膜を透過しなかった水
素含有ガス（以下、「未透過ガス」という。）を燃焼さ
せることにより、外部から熱を供給することが開示され
ている。なお、水素と酸素との反応により発生するエネ
ルギーを電気エネルギーとして取り出す手段として燃料
電池が知られている。この燃料電池を効率良く作動させ
るためには高純度水素の供給が重要であり、また、特に
固体高分子型の燃料電池では、電極触媒である白金が一
酸化炭素により被毒されるの防止するために改質ガス中
のＣＯ濃度を数ｐｐｍ以下に低減させることが重要であ
ることも知られている。このため、上述のような水素の
製造方法を行う装置と燃料電池とを組み合わせた可搬型
電源又は電気自動車への応用が検討されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、本発明
者らが検討を重ねた結果、特開平５−１４７９０２号公
報に記載されているような発明には、以下に示すような
課題が存在することが判明した。即ち、式から、メタ
ノール１モルから得られる水素は３モルであるが、水素
分離膜による水素回収率（生成した水素の全量に対する
分離膜を透過した水素の量：透過Ｈ2／全Ｈ2）を１００
％とすれば、未透過ガスが無くなる結果、上記改質反応
を進行・継続させる熱を供給することができなくなるた
め、水素回収率を７０〜８０％に低減させることによ
り、改質反応に必要な熱を賄わなければならないという
課題があった。そして、この場合には、メタノール１モ
ルから得られる水素が２モル程度に低減し、水素製造効
率が低下するという課題があった。また、未透過ガス
（水素含有ガス）を燃焼させることによる熱の供給形式
は、外部加熱であるため熱伝達効率が低いという課題が
あった。更に、特開平５−１４７９０２号公報に開示さ
れている、改質反応により生成した水素を燃焼させて熱
源とする方法は水素製造効率が十分ではないため、この
方法を上記水素製造装置と燃料電池を搭載した電気自動
車に応用しても、燃費が低くなるという課題があった。
本発明は、このような従来技術の有する課題に鑑みてな
されたものであり、その目的とするところは、水素製造
効率及び熱伝達効率に優れ、水素製造コストを低減する
ことのできる高純度水素製造システム及び高純度水素の
製造方法を提供することにある。また、本発明の他の目
的は、上記高純度水素製造システムを利用した燃料電池
システムを提供することにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明者は、上記目的を
達成すべく鋭意研究した結果、次式 ＣＨ3ＯＨ＋１／２Ｏ2→ＣＯ2＋２Ｈ2・・・ で代表的に表されるメタノールのような炭化水素及び／
又は酸素原子を含む炭化水素の部分酸化反応（発熱反
応）を利用することにより、上記目的が達成できること
を見出し、本発明を完成するに到った。従って、本発明
の高純度水素製造システムは、炭化水素及び／又は酸素
原子を含む炭化水素を改質して水素含有ガスを生成し、
生成したガスから水素を分離することにより高純度水素
を製造するシステムであって、炭化水素源と、水源と、
酸素源と、気化室と、水蒸気改質及び部分酸化反応用の
触媒と水素分離膜とが設置された改質室とを備え、上記
炭化水素源、水源及び酸素源が、上記気化室と連結して
おり、上記気化室と改質室とが熱連結されている、こと
を特徴とする。また、本発明の高純度水素の製造方法
は、炭化水素及び／又は酸素原子を含む炭化水素を改質
し、得られた改質ガスを水素分離膜を透過させることに
より、この改質ガスから水素ガスを選択回収する高純度
水素の製造方法であって、水素分離膜を備えた改質室を
昇温し、この改質室に炭化水素、水蒸気及び酸素又は空
気を供給して、水蒸気改質反応と部分酸化反応とを同一
系内で行う、ことを特徴とする。更に、本発明の他の高
純度水素の製造方法は、炭化水素及び／又は酸素原子を
含む炭化水素を改質し、得られた改質ガスを水素分離膜
を透過させることにより、この改質ガスから水素ガスを
選択回収する高純度水素の製造方法であって、水素分離
膜を備えた改質室を昇温し、この改質室に炭化水素、水
蒸気及び酸素又は空気を供給して水蒸気改質反応と部分
酸化反応とを行い、生成した反応ガスを、上記水素分離
膜を透過させて高純度水素を製造する一方で、この水素
分離膜を透過しなかったガスの熱と上記部分酸化反応に
よる熱とを、炭化水素、水及び酸素又は空気の加熱及び
改質に利用する、ことを特徴とする。更にまた、本発明
の燃料電池システムは、上述のような高純度水素製造シ
ステムと、燃料電池と、蓄電池とを備えることを特徴と
する。
【０００５】
【作用】本発明においては、上記式で表される部分酸
化反応（発熱反応）を、メタノール等の炭化水素及び／
又は酸素原子を含む炭化水素の改質反応に必要とされる
熱源として利用することにした。よって、従来、燃焼さ
れることにより改質反応の進行又は継続に使用されてい
た未透過ガス中の水素分を、無くすことができ、改質ガ
ス中における水素の回収効率を向上させることができ
る。また、部分酸化反応を未透過ガスの燃焼と併用し
て、改質反応に必要とされる熱を供給することもでき、
この場合、未透過ガス中の水素分を低減することができ
る。更に、部分酸化反応を、改質反応と同一容器内又は
同一室内等の同一系内で行うことにより、部分酸化反応
から改質反応への熱伝達を、損失少なく円滑に行うこと
もできる。
【０００６】また、本発明の燃料電池システムは、燃料
電池と、上記本発明の高純度水素製造システムを備える
ため、燃料電池に高純度の水素を製造効率よく供給する
ことができる。従って、燃料電池を効率よく作動させる
ことができる。また、本発明の燃料電池システムは蓄電
池を備えるため、燃料電池により発電された電気エネル
ギーを蓄電池に貯蔵することができる。従って、本発明
の燃料電池システムでは、このように蓄電池に貯蔵され
た電気エネルギーを本システムの始動に用いることがで
きるため、外部電源を必要せず、本システムを工事現場
用や家庭用の可搬型電源として使用することが可能であ
る。更に、本システムは水素製造効率が高く、燃費を向
上させることができるため好ましく使用することができ
る。また、可搬型電源では小型・軽量性が要求される
が、このような要求を満足する燃料電池として、リン酸
塩型、固体高分子型の燃料電池が知られている。かかる
燃料電池では、電極触媒に用いられる白金が、燃料電池
に供給される水素（燃料水素）中に含まれるＣＯで被毒
されるという問題があった。特に固体高分子型の燃料電
池では、１０ｐｐｍ程度のＣＯで被毒される。本発明の
燃料電池システムでは、固体高分子型の燃料電池を用い
たとしても、水素のみを選択的に透過させる水素分離膜
を備えるため、高純度の水素が燃料電池に供給されるこ
とにより、電極触媒の被毒問題を回避することができ
る。上述のように、本発明の燃料電池システムは、可搬
型の電源として好適に使用することができるものであっ
て、本システムをモーター等の駆動手段と接続し、本シ
ステムから電力を供給して駆動させれば、本システムを
搭載した電気自動車を製造することも可能である。な
お、本システムを電気自動車に適用するに当たり、燃料
電池としては、作動温度が低く小型・軽量である固体高
分子型の燃料電池が好ましく、改質原料である炭化水素
及び／又は酸素原子を含有する炭化水素としては、貯
蔵、輸送に便利で常温・常圧で液体であるメタノール、
エタノールが好ましい。また、使用する水素分離膜とし
てはＰｄ又はＰｄとＡｇとの合金膜を例示でき、改質及
び部分酸化反応用触媒としてはＣｕ系の触媒や貴金属触
媒等を例示できる。
【０００７】
【実施例】以下、本発明を、図面を参照して実施例によ
り説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるもの
でない。 （実施例１）図１は、本発明の高純度水素製造システム
の一実施例を示す配置図である。同図において、この水
素製造システムは、炭化水素源の一例であるメタノール
源１と、Ｈ2Ｏ源２と、酸素源３と、加熱器９と、気化
室１０と、改質室１１とを備えている。なお、上記炭化
水素及び／又は酸素原子を含む炭化水素は、メタノール
のみに限定されるものではなく、メタン、エタン、エタ
ノール、プロパン及び石油等を使用することも可能であ
る。上記改質室１１には、水素分離膜１３が設けられて
おり、この水素分離膜１３により触媒１２と透過室１４
とが区画されている。また、本実施例において、加熱器
９と気化室１０と改質室１１とは相互に隣接して配置さ
れており、加熱器９と、気化室１０及び改質室１１との
熱連結が図られている。そして、メタノール源１、Ｈ2
Ｏ源２及び酸素源３は、加熱器９と気化室１０とに連通
している。なお、加熱器９と、気化室１０及び改質室１
１との熱連結の態様は上述の形式に限定されるものでは
なく、加熱器９の熱が気化室１０と改質室１１とに適切
に伝達されれば十分であり、加熱器９が、気化室１０及
び改質室１１と近接又は当接する場合の他、気化室１０
及び改質室１１を包囲する形式であってもよい。また、
熱媒体を加熱器９、気化室１０及び改質室１１を循環さ
せることにより、熱連結を図ることもできる。
【０００８】次に、本実施例の水素製造システムを用い
た高純度水素の製造法の一例について説明する。まず、
バルブ８を開き、ポンプ４及び６を作動させ、メタノー
ル及びエアーをメタノール源１及び酸素源３から加熱器
９に供給する。この加熱器９でメタノールとエアーを燃
焼させ、加熱器９に隣接して配置されている気化室１０
と改質室１１とを所定温度に加熱し、本システムを始動
状態にする。なお、本実施例では、上述のようにして始
動状態にするが、この方法に限定されるものではなく、
気化室１０と改質室１１とが所定温度に加熱されれば十
分であり、本システムに他の加熱手段を付加して気化室
１０と改質室１１とを所定温度に加熱してもよい。
【０００９】次いで、バルブ８を閉じ、バルブ７及び１
７を開き、ポンプ５も作動させて、メタノール、Ｈ2Ｏ
及びエアーを気化室１０に供給し、メタノール及びＨ2
Ｏを気化して所定温度に加熱し、これと同時にエアーも
所定温度に加熱する。次に、加熱されたメタノール、Ｈ
2Ｏ及びエアーは改質室１１に入り、触媒１２の存在
下、上述の改質反応及び部分酸化反応が起こる。この触
媒１２は、改質反応と部分酸化反応の双方を進行させる
機能を有する触媒でれば十分であり、１種又は２種以上
の触媒成分の混合物であっても、単独で両反応を進行さ
せる機能を有する触媒であってもよい。上記両反応によ
り生成した水素は水素分離膜１３を介して逐次透過室１
４に入り、経路１５を介して高純度水素として回収され
る。一方、水素分離膜１３を透過しなかった未透過ガス
は、経路１６を介して加熱器９に送出され、燃焼され
る。この燃焼により発生した熱は、気化室１０における
メタノール、Ｈ2Ｏ及びエアーの気化、加熱及び改質室
１１における改質反応を生じさせる熱として使用され
る。
【００１０】また、加熱器９で発生する余剰の燃焼排ガ
スは、経路１７を介して熱交換器１９及び２０により熱
交換され、燃焼排ガスの排熱はメタノール、Ｈ2Ｏ及び
エアーの予熱に使用される。そして、熱交換器１９及び
２０により熱交換され低温になった燃焼排ガスは、水分
離装置２１に送出されて水分を回収され、排気経路２２
を介して放出される。一方、回収された水分は経路２３
を介してＨ2Ｏ源２に送出され、新たな水素製造に供さ
れる。以上に説明した水素製造システム及び水素製造方
法は、水素分離膜１３を透過しなかった未透過ガスに水
素が含まれている例であるが、未透過ガスに水素が含ま
れていない場合、即ち水素回収率を１００％近くにして
運転する場合には、部分酸化反応による熱のみで必要な
熱を賄うため、加熱器９を省略することができる。この
場合、供給するメタノールの５０〜７０％が部分酸化反
応に使用される。７０％を超えると熱が余剰になるとと
もにＨ2製造効率が低減し、５０％未満では熱源不足と
なり、好ましくない。
【００１１】次に、本実施例の作用について説明する。
本実施例において、上記改質反応と部分酸化反応は改質
室１１で同時に起こるため、外部加熱による熱伝達より
も効率よく熱伝達を行うことができる。また、本実施例
では、熱源として、部分酸化反応と未透過ガスの燃焼に
よる熱を併用しているが、メタノール単位量当たりの高
純度水素の生成量は、部分酸化反応による熱の供給割合
が多ければ多い程、増大するので、水素回収率をできる
限り高くし、部分酸化反応による熱供給割合を高くして
運転するのが好ましい。極言すれば、水素回収率１００
％に制御して、部分酸化反応のみにより熱を供給すると
最も高い水素製造効率を達成することができる。
【００１２】（実施例２）図２に、本発明の燃料電池シ
ステムの一実施例を示す。この燃料電池システムは、図
１に示した水素製造システム３０と、燃料電池の一例で
ある固体高分子型燃料電池３１と、蓄電池３２とを備え
ている。また、燃料電池３１は、水素極入口３３と、水
素極出口３４と、空気極入口３５と、空気極出口３６と
を備えており、空気極出口３６は水分離装置３７と連結
されている。
【００１３】水素製造システム３０から供給される高純
度水素は、経路１５の途中で、燃料電池３１の空気極出
口３６、水分離装置３７及び経路３８を介して送出され
るＨ2Ｏにより加湿され、水素極入口３３に供給され
る。また、燃料電池３１の水素極出口３４から出るガス
は、経路３９を介して経路１５に送られ、水素極入口３
３に循環される。一方、空気極入口３５には、経路４０
を介してエアーが供給され、空気極出口を出たガスは水
分離装置３７で水分を除去される。水分離装置３７で回
収された水分は、上述のように経路１５に送られ、高純
度水素の加湿に供される。また、残ガスは経路３７を介
して放出される。燃料電池３１で発電された電力は、蓄
電池２１に送られ貯蔵される。蓄電池２１に貯蔵された
電力は、所要に応じて取り出され、例えば、水素製造シ
ステムを始動する際の電力として利用することもでき
る。
【００１４】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
炭化水素及び／又は酸素原子を含む炭化水素の部分酸化
反応を利用することとしたため、水素製造効率及び熱伝
達効率に優れ、水素製造コストを低減することのできる
高純度水素製造システム及び高純度水素の製造方法を提
供することができる。また、本発明によれば、上記高純
度水素製造システムを利用した燃料電池システムを提供
することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の高純度水素製造システムの一実施例を
示す配置図である。
【図２】本発明の燃料電池システムの一実施例を示す配
置図である。
【符号の説明】
１ メタノール源、２ Ｈ2Ｏ源、３ 酸素源、９ 加
熱器、１０ 気化室、１１ 改質室、１２ 触媒、３０
水素製造システム、３１ 燃料電池、３２ 蓄電池

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 炭化水素及び／又は酸素原子を含む炭化
    水素を改質して水素含有ガスを生成し、生成したガスか
    ら水素を分離することにより高純度水素を製造するシス
    テムであって、 炭化水素源と、水源と、酸素源と、気化室と、水蒸気改
    質及び部分酸化反応用の触媒と水素分離膜とが設置され
    た改質室とを備え、 上記炭化水素源、水源及び酸素源が、上記気化室と連結
    しており、 上記気化室と改質室とが熱連結されている、ことを特徴
    とする高純度水素製造システム。
  2. 【請求項２】 更に加熱器を備え、この加熱器が気化室
    及び改質室と熱連結されていることを特徴とする請求項
    １記載の製造システム。
  3. 【請求項３】 上記加熱器が、上記炭化水素源、水源及
    び酸素源と連結されていることを特徴とする請求項２記
    載の製造システム。
  4. 【請求項４】 炭化水素及び／又は酸素原子を含む炭化
    水素を改質し、得られた改質ガスを水素分離膜を透過さ
    せることにより、この改質ガスから水素ガスを選択回収
    する高純度水素の製造方法であって、 水素分離膜を備えた改質室を昇温し、この改質室に炭化
    水素、水蒸気及び酸素又は空気を供給して、水蒸気改質
    反応と部分酸化反応とを同一系内で行う、ことを特徴と
    する高純度水素の製造方法。
  5. 【請求項５】 炭化水素及び／又は酸素原子を含む炭化
    水素を改質し、得られた改質ガスを水素分離膜を透過さ
    せることにより、この改質ガスから水素ガスを選択回収
    する高純度水素の製造方法であって、 水素分離膜を備えた改質室を昇温し、この改質室に炭化
    水素、水蒸気及び酸素又は空気を供給して水蒸気改質反
    応と部分酸化反応とを行い、 生成した反応ガスを、上記水素分離膜を透過させて高純
    度水素を製造する一方で、この水素分離膜を透過しなか
    ったガスの熱と上記部分酸化反応による熱とを、炭化水
    素、水及び酸素又は空気の加熱及び改質に利用する、こ
    とを特徴とする高純度水素の製造方法。
  6. 【請求項６】 更に、上記水素分離膜を透過しなかった
    ガス中の水素及び／又は一酸化炭素を燃焼させ、得られ
    た熱を炭化水素、水及び酸素又は空気の加熱及び改質に
    利用することを特徴とする請求項５記載の製造方法。
  7. 【請求項７】 請求項１〜３のいずれか１つの項に記載
    の高純度水素製造システムと、燃料電池と、蓄電池とを
    備えることを特徴とする燃料電池システム。
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