JPH0727072B2 - 放射性ヨウ素イオンの除去方法 - Google Patents
放射性ヨウ素イオンの除去方法Info
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- JPH0727072B2 JPH0727072B2 JP3238740A JP23874091A JPH0727072B2 JP H0727072 B2 JPH0727072 B2 JP H0727072B2 JP 3238740 A JP3238740 A JP 3238740A JP 23874091 A JP23874091 A JP 23874091A JP H0727072 B2 JPH0727072 B2 JP H0727072B2
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- bismuth oxide
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は放射性ヨウ素イオンの除
去方法に関し、例えば原子力発電プラントにおいて生ず
る放射性廃液中のヨウ素イオンを除去するのに適してい
る。
去方法に関し、例えば原子力発電プラントにおいて生ず
る放射性廃液中のヨウ素イオンを除去するのに適してい
る。
【０００２】
【従来の技術】原子炉発電プラントにおいて、原子炉中
での核分裂により生ずる放射性ヨウ素ガスは、燃料の検
査、交換の場合、更に燃料取扱い時の事故や原子炉暴走
事故によって突発的に放出される危険性があり、また燃
料再処理プラントの運転時にも連続的に放出される可能
性がある。こうした種々の事態に対し、放射性ヨウ素ガ
スの処理法として、洗浄処理方式、固体吸着剤充填によ
る物理・化学的処理方式、イオン交換剤による処理など
が検討されている。
での核分裂により生ずる放射性ヨウ素ガスは、燃料の検
査、交換の場合、更に燃料取扱い時の事故や原子炉暴走
事故によって突発的に放出される危険性があり、また燃
料再処理プラントの運転時にも連続的に放出される可能
性がある。こうした種々の事態に対し、放射性ヨウ素ガ
スの処理法として、洗浄処理方式、固体吸着剤充填によ
る物理・化学的処理方式、イオン交換剤による処理など
が検討されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、液体吸
着剤による洗浄処理方式では、これを液体のまま長期間
貯蔵するのでは(半減期は１７００万年)、量的にも、ま
た安全上も問題が多い。また、固体吸着剤充填による物
理・化学的処理方式では、捕捉されたヨウ素は、他のガ
スとの交換の可能性に常に曝されており、また温度が上
昇すると容易に吸着物を放出するという難点がある。更
に、イオン交換剤による処理方式では、交換樹脂の耐熱
安定性が保たれるのは１００℃程度までであり、これよ
り高温では十分な性能を発揮しない。また、それ自身が
可燃性であることから、安全管理上難点がある。
着剤による洗浄処理方式では、これを液体のまま長期間
貯蔵するのでは(半減期は１７００万年)、量的にも、ま
た安全上も問題が多い。また、固体吸着剤充填による物
理・化学的処理方式では、捕捉されたヨウ素は、他のガ
スとの交換の可能性に常に曝されており、また温度が上
昇すると容易に吸着物を放出するという難点がある。更
に、イオン交換剤による処理方式では、交換樹脂の耐熱
安定性が保たれるのは１００℃程度までであり、これよ
り高温では十分な性能を発揮しない。また、それ自身が
可燃性であることから、安全管理上難点がある。
【０００４】かゝる観点から、溶液中の放射性ヨウ素イ
オンを他の元素と反応させて安定な化合物として取り出
し保存しようという試み(固化法)も検討されている。こ
の方法は、ＮaＩ溶液中に酸化ビスマス(α-Ｂi2Ｏ3)を
加えて反応させ、溶液中のヨウ素イオンをα-Ｂi5Ｏ7Ｉ
に変えて取り出すというものである。この反応では、ヨ
ウ素イオンと共存する陽イオン(Ｎa+)も重要な働きをし
ている。もし、ＮＨ4Ｉ溶液中にα-Ｂi2Ｏ3を加えてヨ
ウ素イオンと反応させても、生成物はα-Ｂi5Ｏ7Ｉ単一
相ではない。その原因は、ヨウ素イオンと共存していた
陽イオン
オンを他の元素と反応させて安定な化合物として取り出
し保存しようという試み(固化法)も検討されている。こ
の方法は、ＮaＩ溶液中に酸化ビスマス(α-Ｂi2Ｏ3)を
加えて反応させ、溶液中のヨウ素イオンをα-Ｂi5Ｏ7Ｉ
に変えて取り出すというものである。この反応では、ヨ
ウ素イオンと共存する陽イオン(Ｎa+)も重要な働きをし
ている。もし、ＮＨ4Ｉ溶液中にα-Ｂi2Ｏ3を加えてヨ
ウ素イオンと反応させても、生成物はα-Ｂi5Ｏ7Ｉ単一
相ではない。その原因は、ヨウ素イオンと共存していた
陽イオン
【化１】 ＮＨ4 + にあると思われる。
【０００５】本発明は、上記従来技術の問題点を解決
し、ＫＩ溶液やＬiＩ溶液中に含まれる放射性ヨウ素イ
オンに酸化ビスマスを反応させてＢi5Ｏ7Ｉ単一相のみ
を生成させ、固定化して効率的に除去し得る方法を提供
することを目的とするものである。
し、ＫＩ溶液やＬiＩ溶液中に含まれる放射性ヨウ素イ
オンに酸化ビスマスを反応させてＢi5Ｏ7Ｉ単一相のみ
を生成させ、固定化して効率的に除去し得る方法を提供
することを目的とするものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】前記課題を解決するた
め、本発明者は、放射性ヨウ素イオンに酸化ビスマスを
反応させても、Ｂi5Ｏ7Ｉ単一相のみを生成し、他の化
合物が生成しない条件について鋭意研究を重ねた結果、
ここに本発明を完成したものである。
め、本発明者は、放射性ヨウ素イオンに酸化ビスマスを
反応させても、Ｂi5Ｏ7Ｉ単一相のみを生成し、他の化
合物が生成しない条件について鋭意研究を重ねた結果、
ここに本発明を完成したものである。
【０００７】すなわち、本発明は、ＫＩ及びＬiＩ溶液
中に含まれる放射性ヨウ素イオンと酸化ビスマス(α-Ｂ
i2Ｏ3)とを、酸化ビスマスのグラム分子数とヨウ素イオ
ンのグラムイオン数との比がＫＩ溶液の場合には４：１
から１：４の間に、ＬiＩ溶液の場合には５：２から
１：２の間に調整して直接反応させ、放射性ヨウ素イオ
ンをα-Ｂi5Ｏ7Ｉとして固定化して除去することを特徴
とするものである。
中に含まれる放射性ヨウ素イオンと酸化ビスマス(α-Ｂ
i2Ｏ3)とを、酸化ビスマスのグラム分子数とヨウ素イオ
ンのグラムイオン数との比がＫＩ溶液の場合には４：１
から１：４の間に、ＬiＩ溶液の場合には５：２から
１：２の間に調整して直接反応させ、放射性ヨウ素イオ
ンをα-Ｂi5Ｏ7Ｉとして固定化して除去することを特徴
とするものである。
【０００８】以下に本発明を更に詳述する。
【０００９】
【００１０】酸化ビスマスにはα−、β−、γ−、δ−
相の多形があり、α形が低温安定相、δ相が高温安定相
で他は準安定相である。またＢi5Ｏ7Ｉにもα、βの多
形がある。以下においてＢi2Ｏ3及びＢi5Ｏ7Ｉと記すも
のは、いずれもα形の化合物を表わす。
相の多形があり、α形が低温安定相、δ相が高温安定相
で他は準安定相である。またＢi5Ｏ7Ｉにもα、βの多
形がある。以下においてＢi2Ｏ3及びＢi5Ｏ7Ｉと記すも
のは、いずれもα形の化合物を表わす。
【００１１】ビスマス(Ｂi)と酸素(Ｏ)とヨウ素(Ｉ)の
化合物としては、α-Ｂi5Ｏ7Ｉ、β-Ｂi5Ｏ7Ｉ、Ｂi7Ｏ
9Ｉ3、Ｂi4Ｏ5Ｉ2、ＢiＯＩの五種類の化合物が報告さ
れている。これらはそれぞれ異なった結晶構造を有し、
常温で固体である。これらの化合物の中で、α-Ｂi5Ｏ7
Ｉは水と熱に対して最も安定であり、例えば、非酸性溶
液中(２５℃)で分解して出てくるヨウ素イオンの濃度は
約１０-17mol・dm-3くらいであり、極めて微量である。
また、空気中での加熱に対しては約５５０℃くらいまで
安定であり、これらの安定度は、他の方法と比べると比
較にならないほど高い。
化合物としては、α-Ｂi5Ｏ7Ｉ、β-Ｂi5Ｏ7Ｉ、Ｂi7Ｏ
9Ｉ3、Ｂi4Ｏ5Ｉ2、ＢiＯＩの五種類の化合物が報告さ
れている。これらはそれぞれ異なった結晶構造を有し、
常温で固体である。これらの化合物の中で、α-Ｂi5Ｏ7
Ｉは水と熱に対して最も安定であり、例えば、非酸性溶
液中(２５℃)で分解して出てくるヨウ素イオンの濃度は
約１０-17mol・dm-3くらいであり、極めて微量である。
また、空気中での加熱に対しては約５５０℃くらいまで
安定であり、これらの安定度は、他の方法と比べると比
較にならないほど高い。
【００１２】本発明においては、ＫＩ溶液又はＬiＩ溶
液を用いて、溶液中の放射性ヨウ素イオンと酸化ビスマ
ス(α-Ｂi2Ｏ3)とを反応させて、Ｂi5Ｏ7Ｉ単一相に変
化させ、これを溶液と分離して保存するものである。こ
の反応は次式によって進行する。
液を用いて、溶液中の放射性ヨウ素イオンと酸化ビスマ
ス(α-Ｂi2Ｏ3)とを反応させて、Ｂi5Ｏ7Ｉ単一相に変
化させ、これを溶液と分離して保存するものである。こ
の反応は次式によって進行する。
【００１３】 ５α-Ｂi2Ｏ3＋２Ｉ-＋Ｈ2Ｏ→２α-Ｂi5Ｏ7Ｉ＋２ＯＨ- …(1)
【００１４】この化学反応を行うに当たって、生成物が
Ｂi5Ｏ7Ｉのみであって、他の化合物が生成しないよう
にするためには、反応に関与する酸化ビスマスのグラム
分子数とヨウ素イオンのグラムイオン数との比を、ＫＩ
溶液の場合には４：１〜１：４の間に、そしてＬiＩ溶
液の場合には５：２から１：２の間に調整する必要があ
る。ヨウ素の割合がこれより多くても、また、少なくて
も、Ｂi5Ｏ7Ｉ以外の化合物が成長するようになる。
Ｂi5Ｏ7Ｉのみであって、他の化合物が生成しないよう
にするためには、反応に関与する酸化ビスマスのグラム
分子数とヨウ素イオンのグラムイオン数との比を、ＫＩ
溶液の場合には４：１〜１：４の間に、そしてＬiＩ溶
液の場合には５：２から１：２の間に調整する必要があ
る。ヨウ素の割合がこれより多くても、また、少なくて
も、Ｂi5Ｏ7Ｉ以外の化合物が成長するようになる。
【００１５】また、本発明によれば、ヨウ素イオンと共
存する陽イオンの種類が
存する陽イオンの種類が
【化２】 Ｎａ+ ではなく、
【化３】 Ｋ+ や
【化４】 Ｌｉ+ であっても、或いはそれらが共存していても、Ｂi5Ｏ7
Ｉ単一相による固化が可能である。しかも、Ｂi5Ｏ7Ｉ
のみが生成するための条件(酸化ビスマスのグラム分子
数とヨウ素イオンのグラムイオン数と比)の上限も、Ｋ
Ｉ溶液のときには１：４であり、ＮaＩ溶液のときの上
限(１：２)よりも大きく、Ｂi5Ｏ7Ｉが安定に成長でき
る範囲が、より広い。
Ｉ単一相による固化が可能である。しかも、Ｂi5Ｏ7Ｉ
のみが生成するための条件(酸化ビスマスのグラム分子
数とヨウ素イオンのグラムイオン数と比)の上限も、Ｋ
Ｉ溶液のときには１：４であり、ＮaＩ溶液のときの上
限(１：２)よりも大きく、Ｂi5Ｏ7Ｉが安定に成長でき
る範囲が、より広い。
【００１６】次に本発明の実施例を示す。
【００１７】
【実施例１】酸化ビスマス(Ｂi2Ｏ3)約２３３mg(５×１
０-4グラム分子)と０.２mol・dm-3のヨウ化カリウム溶
液１０００μl(２×１０-4グラムイオン)を、蓋付き容
器に入れて密閉し恒温槽中にて２５℃及び５０℃で反応
させた。撹拌はしない。一定時間経過後、固体を溶液と
分離し乾燥した後、粉末Ｘ線回折法で同定した。これを
反応前の固体(Ｂi2Ｏ3)の粉末Ｘ線回折パターンと比較
することによって反応の進み具合を調べた。化学式(1)
に従って、反応が完了するとＢi2Ｏ3の残存量は零にな
り、Ｘ線回折パターンは消滅するはずであり、その例を
図１のＡ(反応前)、Ｂ(反応後)に示す。
０-4グラム分子)と０.２mol・dm-3のヨウ化カリウム溶
液１０００μl(２×１０-4グラムイオン)を、蓋付き容
器に入れて密閉し恒温槽中にて２５℃及び５０℃で反応
させた。撹拌はしない。一定時間経過後、固体を溶液と
分離し乾燥した後、粉末Ｘ線回折法で同定した。これを
反応前の固体(Ｂi2Ｏ3)の粉末Ｘ線回折パターンと比較
することによって反応の進み具合を調べた。化学式(1)
に従って、反応が完了するとＢi2Ｏ3の残存量は零にな
り、Ｘ線回折パターンは消滅するはずであり、その例を
図１のＡ(反応前)、Ｂ(反応後)に示す。
【表１】 に示した結果から明らかなように、反応速度は温度によ
って多少異なるが、５０℃では４８時間以内に反応が完
了し、Ｂi5Ｏ7Ｉ単一相が得られている。２５℃ではこ
の単一相を得るには更に時間を要する。
って多少異なるが、５０℃では４８時間以内に反応が完
了し、Ｂi5Ｏ7Ｉ単一相が得られている。２５℃ではこ
の単一相を得るには更に時間を要する。
【００１８】
【実施例２】酸化ビスマス(Ｂi2Ｏ3)約２３３mg(５×１
０-4グラム分子)と０.８mol・dm-3のヨウ化カリウム溶
液２５０μl(２×１０-4グラムイオン)を５０℃で反応
させて進行具合を調べた。実験の手順は実施例１と同じ
である。
０-4グラム分子)と０.８mol・dm-3のヨウ化カリウム溶
液２５０μl(２×１０-4グラムイオン)を５０℃で反応
させて進行具合を調べた。実験の手順は実施例１と同じ
である。
【表２】 に示した結果から明らかなように、反応は２４時間以内
に完了し、Ｂi5Ｏ7Ｉ単一相が得られた。
に完了し、Ｂi5Ｏ7Ｉ単一相が得られた。
【００１９】
【実施例３】酸化ビスマス(Ｂi2Ｏ3)約２３３mgと様々
な濃度のヨウ化カリウム溶液１０００μlを５０℃で９
６時間反応させた結果を
な濃度のヨウ化カリウム溶液１０００μlを５０℃で９
６時間反応させた結果を
【表３】 に示す。本発明範囲内の条件の場合にＢi5Ｏ7Ｉ単一相
が得られることがわかる。
が得られることがわかる。
【００２０】
【実施例４】酸化ビスマス(Ｂi2Ｏ3)約２３３mgと様々
な濃度のヨウ化カリウム溶液２５０μlを５０℃で４８
間反応させた結果を
な濃度のヨウ化カリウム溶液２５０μlを５０℃で４８
間反応させた結果を
【表４】 に示す。本発明範囲内の条件の場合にＢi5Ｏ7Ｉ単一相
が得られることがわかる。
が得られることがわかる。
【００２１】
【実施例５】酸化ビスマス(Ｂi2Ｏ3)約２３３mgと様々
な濃度のヨウ化リチウム溶液１０００μlを５０℃で９
６間反応させた結果を
な濃度のヨウ化リチウム溶液１０００μlを５０℃で９
６間反応させた結果を
【表５】 に示す。本発明範囲内の条件の場合にＢi5Ｏ7Ｉ単一相
が得られることがわかる。
が得られることがわかる。
【００２２】
【実施例６】ヨウ素イオンの反応率を調べるために、酸
化ビスマス(Ｂi2Ｏ3)約２５５mg(５.５×１０-4グラム
分子)と０.２mol・dm-3のヨウ化カリウム溶液及びヨウ
化リウム溶液１０００μl(２×１０-4グラムイオン)を
５０℃で７２時間反応させた後、溶液中に残存するヨウ
素イオンの濃度分析した。その結果、反応後に残存した
ヨウ素イオン濃度は、ＫＩ溶液の場合は反応前の容液の
濃度の０.３２％で、ＬiＩ溶液の場合は反応前の溶液の
濃度の０.２３％であった。これ以外のヨウ素イオンは
すべて固体に変化したものと考えられる。
化ビスマス(Ｂi2Ｏ3)約２５５mg(５.５×１０-4グラム
分子)と０.２mol・dm-3のヨウ化カリウム溶液及びヨウ
化リウム溶液１０００μl(２×１０-4グラムイオン)を
５０℃で７２時間反応させた後、溶液中に残存するヨウ
素イオンの濃度分析した。その結果、反応後に残存した
ヨウ素イオン濃度は、ＫＩ溶液の場合は反応前の容液の
濃度の０.３２％で、ＬiＩ溶液の場合は反応前の溶液の
濃度の０.２３％であった。これ以外のヨウ素イオンは
すべて固体に変化したものと考えられる。
【００２３】実施例１、２の結果から明らかなように、
原料固体と反応溶液の容積比を変えると反応速度も変化
する。溶液の容積が増すと反応速度は遅くなっている。
また、実施例３、４、５の結果から明らかなように、Ｂ
i5Ｏ7Ｉのみが生成するのに必要な条件はＢi2Ｏ3のグラ
ム分子数とＩ-のグラムイオン数との比を一定の範囲内
に保つことであることが確認された。
原料固体と反応溶液の容積比を変えると反応速度も変化
する。溶液の容積が増すと反応速度は遅くなっている。
また、実施例３、４、５の結果から明らかなように、Ｂ
i5Ｏ7Ｉのみが生成するのに必要な条件はＢi2Ｏ3のグラ
ム分子数とＩ-のグラムイオン数との比を一定の範囲内
に保つことであることが確認された。
【００２４】
【発明の効果】以上述べたように、本発明によれば、溶
液中に存在する放射性ヨウ素イオンを酸化ビスマスと反
応させてＢi5Ｏ7Ｉ単体相のみとして取り出すことがで
き、９９％以上を固体として除去できる。また水や熱や
種々のガスなどに対する安定性が著しく改善される。し
かも、この化合物は固体結晶であるので、量的にも嵩張
らず保存や取扱いが容易である。
液中に存在する放射性ヨウ素イオンを酸化ビスマスと反
応させてＢi5Ｏ7Ｉ単体相のみとして取り出すことがで
き、９９％以上を固体として除去できる。また水や熱や
種々のガスなどに対する安定性が著しく改善される。し
かも、この化合物は固体結晶であるので、量的にも嵩張
らず保存や取扱いが容易である。
【図１】粉末Ｘ線回折パターンを示す図で、Ａは原料
(Ｂi2Ｏ3)の場合、Ｂは生成物がＢi5Ｏ7Ｉのみの場合で
ある。
(Ｂi2Ｏ3)の場合、Ｂは生成物がＢi5Ｏ7Ｉのみの場合で
ある。
Claims (1)
- 【請求項１】 ＫＩ及びＬiＩ溶液中に含まれる放射性
ヨウ素イオンと酸化ビスマス(α-Ｂi2Ｏ3)とを、酸化ビ
スマスのグラム分子数とヨウ素イオンのグラムイオン数
との比がＫＩ溶液の場合には４：１から１：４の間に、
ＬiＩ溶液の場合には５：２から１：２の間に調整して
直接反応させ、放射性ヨウ素イオンをα-Ｂi5Ｏ7Ｉとし
て固定化して除去することを特徴とする放射性ヨウ素イ
オンの除去方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3238740A JPH0727072B2 (ja) | 1991-08-26 | 1991-08-26 | 放射性ヨウ素イオンの除去方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3238740A JPH0727072B2 (ja) | 1991-08-26 | 1991-08-26 | 放射性ヨウ素イオンの除去方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0552993A JPH0552993A (ja) | 1993-03-02 |
| JPH0727072B2 true JPH0727072B2 (ja) | 1995-03-29 |
Family
ID=17034556
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3238740A Expired - Lifetime JPH0727072B2 (ja) | 1991-08-26 | 1991-08-26 | 放射性ヨウ素イオンの除去方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0727072B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN105800686B (zh) * | 2016-03-11 | 2017-08-25 | 河北地质大学 | 一种制备Bi5O7I的方法 |
| CN106076246B (zh) * | 2016-06-20 | 2018-06-26 | 江苏大学 | 一种具有微纳分级结构的复合除碘材料及制备方法 |
-
1991
- 1991-08-26 JP JP3238740A patent/JPH0727072B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0552993A (ja) | 1993-03-02 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |