JPH0675057B2 - 酸素濃度検出素子の製造方法 - Google Patents
酸素濃度検出素子の製造方法Info
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- JPH0675057B2 JPH0675057B2 JP60275735A JP27573585A JPH0675057B2 JP H0675057 B2 JPH0675057 B2 JP H0675057B2 JP 60275735 A JP60275735 A JP 60275735A JP 27573585 A JP27573585 A JP 27573585A JP H0675057 B2 JPH0675057 B2 JP H0675057B2
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、薄膜の積層構造を有し、いわゆる固体電解質
薄膜を備える酸素濃度検出素子を製造する方法に関す
る。
薄膜を備える酸素濃度検出素子を製造する方法に関す
る。
背景技術 酸素検出素子は、たとえば流体中の酸素濃度を検出する
目的に用いられ、たとえば自動車の排ガス中の酸素濃度
を検出することによって、いわゆる空燃比（燃焼用空気
／燃料比）制御を行なったり、また各種工業炉などにお
いても用いられている。このような目的に用いられる従
来技術の酸素濃度検出素子において、流体中の酸素濃度
に従って電気抵抗が変化するいわゆる固体電解質として
は、たとえば比較的大形のセラミクス材料が用いられて
いた。このような比較的大形のセラミクス材料を用いた
場合、被測定流体中の酸素濃度を高精度に検出するため
には、固体電解質セラミクスの酸素イオン導電率を高め
る必要がある。このため被測定ガスをたとえば800℃の
高温にまで昇温する必要があった。
目的に用いられ、たとえば自動車の排ガス中の酸素濃度
を検出することによって、いわゆる空燃比（燃焼用空気
／燃料比）制御を行なったり、また各種工業炉などにお
いても用いられている。このような目的に用いられる従
来技術の酸素濃度検出素子において、流体中の酸素濃度
に従って電気抵抗が変化するいわゆる固体電解質として
は、たとえば比較的大形のセラミクス材料が用いられて
いた。このような比較的大形のセラミクス材料を用いた
場合、被測定流体中の酸素濃度を高精度に検出するため
には、固体電解質セラミクスの酸素イオン導電率を高め
る必要がある。このため被測定ガスをたとえば800℃の
高温にまで昇温する必要があった。
また従来技術の薄膜構造を有する酸素濃度検出素子は、
基板上に電極、酸素イオン導電性固体電解質および電極
を、この順序に積層した構造である。この固体電解質を
形成するにあたっては、所定の成分比の安定化剤を含む
固体電解質と溶剤とを混合した固体電解質ペーストを用
いて、スクリーン印刷法により、たとえばシリコンSiな
どの基板上に形成していた。またこのような固体電解質
薄膜層が形成された後、これを乾燥する。この固体電解
質ペーストの印刷と乾燥とを繰返し行なうことによっ
て、固体電解質を所望の膜厚になるまで積層し、最後に
焼成していた。
基板上に電極、酸素イオン導電性固体電解質および電極
を、この順序に積層した構造である。この固体電解質を
形成するにあたっては、所定の成分比の安定化剤を含む
固体電解質と溶剤とを混合した固体電解質ペーストを用
いて、スクリーン印刷法により、たとえばシリコンSiな
どの基板上に形成していた。またこのような固体電解質
薄膜層が形成された後、これを乾燥する。この固体電解
質ペーストの印刷と乾燥とを繰返し行なうことによっ
て、固体電解質を所望の膜厚になるまで積層し、最後に
焼成していた。
発明が解決しようとする問題点 このような従来技術の酸素濃度検出素子の製造方法で
は、前述したように所望の膜厚を有するまで、スクリー
ン印刷を繰返し行なう必要があり、操作が煩雑であっ
た。また前述したような焼成時において、固体電解質内
に含まれる安定化剤が飛散するため、固体電解質の厚み
方向における安定化剤の成分比にばらつきが生じ、固体
電解質の酸素イオン導電率が低下して、酸素濃度検出に
おける特性が低下していた。
は、前述したように所望の膜厚を有するまで、スクリー
ン印刷を繰返し行なう必要があり、操作が煩雑であっ
た。また前述したような焼成時において、固体電解質内
に含まれる安定化剤が飛散するため、固体電解質の厚み
方向における安定化剤の成分比にばらつきが生じ、固体
電解質の酸素イオン導電率が低下して、酸素濃度検出に
おける特性が低下していた。
本発明の目的は上述の問題点を解決し、安定化ジルコニ
ア薄膜層において、安定化剤が固体電解質薄膜層の厚み
方向に均一に分布し、したがって酸素濃度検出素子の特
性の向上することができるとともに、製造工程を格段に
簡略化することができる酸素濃度検出素子の製造方法を
提供することである。
ア薄膜層において、安定化剤が固体電解質薄膜層の厚み
方向に均一に分布し、したがって酸素濃度検出素子の特
性の向上することができるとともに、製造工程を格段に
簡略化することができる酸素濃度検出素子の製造方法を
提供することである。
問題点を解決するための手段 本発明は、基板上に、酸化ジルコニウムと金属酸化物の
安定化剤とから成る安定化ジルコニアの分子を堆積させ
て安定化ジルコニア薄膜を形成した後に、電極を形成す
る酸素濃度検出素子の製造方法において、 前記基板にシリコン基板を用い、成長温度400℃〜1000
℃、前記安定化剤添加濃度５〜20モル％で、0.5〜10μ
ｍの膜厚に前記安定化ジルコニア薄膜を前記シリコン基
板上面に形成する工程と、前記安定化ジルコニア薄膜上
に多孔質の上部電極を形成する工程と、前記シリコン基
板の下面から前記安定化ジルコニア薄膜に達する透孔を
形成する工程と、該透孔を覆うように多孔質の下部電極
を形成する工程とから成ることを特徴とする酸素濃度検
出素子の製造方法である。
安定化剤とから成る安定化ジルコニアの分子を堆積させ
て安定化ジルコニア薄膜を形成した後に、電極を形成す
る酸素濃度検出素子の製造方法において、 前記基板にシリコン基板を用い、成長温度400℃〜1000
℃、前記安定化剤添加濃度５〜20モル％で、0.5〜10μ
ｍの膜厚に前記安定化ジルコニア薄膜を前記シリコン基
板上面に形成する工程と、前記安定化ジルコニア薄膜上
に多孔質の上部電極を形成する工程と、前記シリコン基
板の下面から前記安定化ジルコニア薄膜に達する透孔を
形成する工程と、該透孔を覆うように多孔質の下部電極
を形成する工程とから成ることを特徴とする酸素濃度検
出素子の製造方法である。
作用 本発明に従えば、酸化ジルコニウムと金属酸化物の安定
化剤とから成る安定化ジルコニア薄膜を有する酸素濃度
検出素子の製造にあたって、安定化ジルコニア薄膜をシ
リコン基板上に形成するに、スパッタリング法、化学的
気相成長法（CVD法）、原子層成長法（ALE法）およびイ
オンプレーティング法など、基板上に固体電解質の分子
を堆積させて薄膜を形成する方法のいずれか少なくとも
１種を用い、成長温度400℃〜1000℃、安定化剤添加濃
度５〜20モル５％で0.5〜10μｍの膜厚で形成し、安定
化ジルコニア薄膜上に上部電極を形成し、シリコン基板
の下面から安定化ジルコニア薄膜に達する透孔を形成
し、その透孔を覆うように下部電極を形成するようにし
た。したがって安定化ジルコニア薄膜を所望の膜厚まで
単一製造工程でシリコン基板上に製造することができ
る。また安定化剤の成分比も、その厚み方向に均一に形
成することができる。また酸素濃度を検出する安定化ジ
ルコニア薄膜は、比較的薄く形成されているため、比較
的低温度で測定することができる。
化剤とから成る安定化ジルコニア薄膜を有する酸素濃度
検出素子の製造にあたって、安定化ジルコニア薄膜をシ
リコン基板上に形成するに、スパッタリング法、化学的
気相成長法（CVD法）、原子層成長法（ALE法）およびイ
オンプレーティング法など、基板上に固体電解質の分子
を堆積させて薄膜を形成する方法のいずれか少なくとも
１種を用い、成長温度400℃〜1000℃、安定化剤添加濃
度５〜20モル５％で0.5〜10μｍの膜厚で形成し、安定
化ジルコニア薄膜上に上部電極を形成し、シリコン基板
の下面から安定化ジルコニア薄膜に達する透孔を形成
し、その透孔を覆うように下部電極を形成するようにし
た。したがって安定化ジルコニア薄膜を所望の膜厚まで
単一製造工程でシリコン基板上に製造することができ
る。また安定化剤の成分比も、その厚み方向に均一に形
成することができる。また酸素濃度を検出する安定化ジ
ルコニア薄膜は、比較的薄く形成されているため、比較
的低温度で測定することができる。
実施例 第１図は本発明の一実施例の製造方法を説明する断面図
である。第１図（１）に示すように、シリコン基板１上
に、安定化ジルコニア薄膜２を形成する。安定化ジルコ
ニアは、いわゆる固体電解質であり、酸化ジルコニウム
ZrO2中に、酸化イットリウムY2O3、酸化マグネシウムMg
O、酸化カルシウムCaO、酸化サマリウムSm2O3、酸化イ
ッテリビウムYb2O3、酸化スカンシウムSc2O5、酸化ガド
リニウムGd2O3、酸化テルビウムTb2O3などの安定化剤
を、５〜20モル％で添加し、成長温度200〜1000℃の雰
囲気温度で、膜厚み0.5〜10μｍに形成する。このよう
な安定化ジルコニア薄膜２は、(ZrO2)1-n(Y2O3)nまたは
(ZrO2)1-n(MgO)n，(ZrO2)1-n(CaO)n，(ZrO2)1-n(Sw2O3)
n，(ZrO2)1-n(Yb2O3)n，(ZrO2)1-n(Sc2O5)n，(ZrO2)1-n
(Gd2O3)n，(ZrO2)1-n(Tb2O3)nのような化学的構造を有
する。但し、上記ｎの値は0.05〜0.2である。すなわ
ち、このように安定化ジルコニア薄膜２をシリコン基板
１上に形成したことによって、従来技術で指摘したよう
に安定化ジルコニア薄膜２を形成するために、スクリー
ン印刷法を繰返し用いたり、焼成したりするなどの必要
がなく、製造工程が格段に簡略化される。また安定化ジ
ルコニア薄膜２内の、上述したような安定化剤分子は、
安定化ジルコニア薄膜２の製造時において、飛散するこ
とがなく、したがって上記安定化剤の成分比に、厚み方
向の不均一が生じることを防ぐことができた。
である。第１図（１）に示すように、シリコン基板１上
に、安定化ジルコニア薄膜２を形成する。安定化ジルコ
ニアは、いわゆる固体電解質であり、酸化ジルコニウム
ZrO2中に、酸化イットリウムY2O3、酸化マグネシウムMg
O、酸化カルシウムCaO、酸化サマリウムSm2O3、酸化イ
ッテリビウムYb2O3、酸化スカンシウムSc2O5、酸化ガド
リニウムGd2O3、酸化テルビウムTb2O3などの安定化剤
を、５〜20モル％で添加し、成長温度200〜1000℃の雰
囲気温度で、膜厚み0.5〜10μｍに形成する。このよう
な安定化ジルコニア薄膜２は、(ZrO2)1-n(Y2O3)nまたは
(ZrO2)1-n(MgO)n，(ZrO2)1-n(CaO)n，(ZrO2)1-n(Sw2O3)
n，(ZrO2)1-n(Yb2O3)n，(ZrO2)1-n(Sc2O5)n，(ZrO2)1-n
(Gd2O3)n，(ZrO2)1-n(Tb2O3)nのような化学的構造を有
する。但し、上記ｎの値は0.05〜0.2である。すなわ
ち、このように安定化ジルコニア薄膜２をシリコン基板
１上に形成したことによって、従来技術で指摘したよう
に安定化ジルコニア薄膜２を形成するために、スクリー
ン印刷法を繰返し用いたり、焼成したりするなどの必要
がなく、製造工程が格段に簡略化される。また安定化ジ
ルコニア薄膜２内の、上述したような安定化剤分子は、
安定化ジルコニア薄膜２の製造時において、飛散するこ
とがなく、したがって上記安定化剤の成分比に、厚み方
向の不均一が生じることを防ぐことができた。
第１図（２）では、安定化ジルコニア薄膜２の表面に、
たとえば白金Ptなどから成る多孔質の上部電極３を、た
とえばスパッタリング法を用いて、たとえば1000Åの厚
さで形成した。次に第１図（３）では、シリコン基板１
の安定化ジルコニア薄膜２とは反対側に、リソグラフィ
法および陽極酸化法などを用いて、二酸化シリコンSiO2
をマスク４として形成し、異方性エッチングを行ない、
安定化ジルコニア薄膜２の電極３とは反対側の表面に到
達する透孔５を形成した。第４図（４）では、この透孔
５を被覆して、たとえば白金などから成る多孔質の下部
電極６を、電極３と同様にスパッタリング法などによ
り、たとえば1000Å形成した。このようにして酸素濃度
検出素子７が構成された。
たとえば白金Ptなどから成る多孔質の上部電極３を、た
とえばスパッタリング法を用いて、たとえば1000Åの厚
さで形成した。次に第１図（３）では、シリコン基板１
の安定化ジルコニア薄膜２とは反対側に、リソグラフィ
法および陽極酸化法などを用いて、二酸化シリコンSiO2
をマスク４として形成し、異方性エッチングを行ない、
安定化ジルコニア薄膜２の電極３とは反対側の表面に到
達する透孔５を形成した。第４図（４）では、この透孔
５を被覆して、たとえば白金などから成る多孔質の下部
電極６を、電極３と同様にスパッタリング法などによ
り、たとえば1000Å形成した。このようにして酸素濃度
検出素子７が構成された。
第２図は、このようにして製造された酸素濃度検出素子
７を用いて、酸素濃度の検出を行う構成を示す図であ
る。酸素濃度検出素子７の上下両電極3,6間には、被検
流体中の酸素濃度よりも高い酸素濃度で限界電流を生ず
る電圧（限界電圧）たとえば1.0Vが定電圧源８によって
印加されている。酸素検出素子７の上下両電極3,6間に
流れる限界電流を測定する電流計９を、酸素濃度検出素
子７と直列に接続する。酸素濃度検出素子７において、
下部電極６に酸素ガスを含む被検流体を接触させる。こ
のような構成において下部電極６は多孔質なので、流体
中の酸素ガスは下部電極６を透過して安定化ジルコニア
薄膜２の下面11に達する。下部電極６を上部電極３に対
し負になるよに電圧を印加すると、酸素ガスは下部電極
６（陰極）でイオン化され酸素イオンO2-となって、矢
符A1で示すように上部電極３（陽極）に流れる。すなわ
ち安定化ジルコニア薄膜２には、上部電極３から下部電
極６に電流が流れることになる。
７を用いて、酸素濃度の検出を行う構成を示す図であ
る。酸素濃度検出素子７の上下両電極3,6間には、被検
流体中の酸素濃度よりも高い酸素濃度で限界電流を生ず
る電圧（限界電圧）たとえば1.0Vが定電圧源８によって
印加されている。酸素検出素子７の上下両電極3,6間に
流れる限界電流を測定する電流計９を、酸素濃度検出素
子７と直列に接続する。酸素濃度検出素子７において、
下部電極６に酸素ガスを含む被検流体を接触させる。こ
のような構成において下部電極６は多孔質なので、流体
中の酸素ガスは下部電極６を透過して安定化ジルコニア
薄膜２の下面11に達する。下部電極６を上部電極３に対
し負になるよに電圧を印加すると、酸素ガスは下部電極
６（陰極）でイオン化され酸素イオンO2-となって、矢
符A1で示すように上部電極３（陽極）に流れる。すなわ
ち安定化ジルコニア薄膜２には、上部電極３から下部電
極６に電流が流れることになる。
この安定化ジルコニア薄膜２中を移動する酸素イオンO
2-の流量は、特開昭52-72286に示されるように被検ガス
の酸素の濃度と関係するとともに、両電極3,6間に印加
される電圧にも関係する。すなわち酸素イオンO2-の移
動量は、両電極3,6間に印加される電圧が限界電圧未満
のときは、電圧に応じて増加するが、限界電圧以上の電
圧が印加されると、酸素濃度に比例する。したがって、
限界電圧以上の電圧を印加して被検流体中の酸素濃度に
比例した電流（限界電流）を、電流計９によて両電極3,
6間の電流値として読出し、被検流体中の酸素濃度を検
出することができる。
2-の流量は、特開昭52-72286に示されるように被検ガス
の酸素の濃度と関係するとともに、両電極3,6間に印加
される電圧にも関係する。すなわち酸素イオンO2-の移
動量は、両電極3,6間に印加される電圧が限界電圧未満
のときは、電圧に応じて増加するが、限界電圧以上の電
圧が印加されると、酸素濃度に比例する。したがって、
限界電圧以上の電圧を印加して被検流体中の酸素濃度に
比例した電流（限界電流）を、電流計９によて両電極3,
6間の電流値として読出し、被検流体中の酸素濃度を検
出することができる。
上述したような製造工程によって製造される酸素濃度検
出素子７は、いわゆる前述したようないわゆる薄膜製造
技術によって製造され、基板１上に同時に多数個製造す
ることができる。したがって製造される酸素濃度検出素
子７を均一な品質で得ることができる。また安定化ジル
コニア薄膜２を、上述したような薄膜製造技術によって
製造したので、安定化ジルコニア薄膜や電極3,6などの
物理的、化学的特性の高精度な制御が容易であり、品質
が格段に向上された酸素濃度検出素子７を製造すること
ができる。また得られた安定化ジルコニア薄膜２は、0.
5〜10μｍと格段に薄くすることができたので、このよ
うな薄膜のインピーダンスを格段に低減することがで
き、前記第１の従来技術の比較的大形のセラミックスか
ら成る固体電解質よりも、低い温度で動作させることが
できる。
出素子７は、いわゆる前述したようないわゆる薄膜製造
技術によって製造され、基板１上に同時に多数個製造す
ることができる。したがって製造される酸素濃度検出素
子７を均一な品質で得ることができる。また安定化ジル
コニア薄膜２を、上述したような薄膜製造技術によって
製造したので、安定化ジルコニア薄膜や電極3,6などの
物理的、化学的特性の高精度な制御が容易であり、品質
が格段に向上された酸素濃度検出素子７を製造すること
ができる。また得られた安定化ジルコニア薄膜２は、0.
5〜10μｍと格段に薄くすることができたので、このよ
うな薄膜のインピーダンスを格段に低減することがで
き、前記第１の従来技術の比較的大形のセラミックスか
ら成る固体電解質よりも、低い温度で動作させることが
できる。
本実施例におけるようにシリコン基板１上の安定かジル
コニア薄膜２の製造条件は、これを外れた条件下で行う
と、製造される安定化ジルコニア薄膜２の物理的、化学
的特性が所望の状態とならず、たとえば酸素濃度検出動
作などが適切に行われなくなくなってしまうことが確認
されている。
コニア薄膜２の製造条件は、これを外れた条件下で行う
と、製造される安定化ジルコニア薄膜２の物理的、化学
的特性が所望の状態とならず、たとえば酸素濃度検出動
作などが適切に行われなくなくなってしまうことが確認
されている。
効果 以上のように本発明に従えば、シリコン基板上に固体電
解質薄膜を製造するにあたって、スパッタリング法、化
学的気相成長法、原子層成長法およびイオンプレーティ
ング法など、基板上に固体電解質の分子を堆積させて薄
膜を形成する方法のいずれか少なくとも１種を用いて製
造するようにした。このときの製造条件は、成長温度40
0℃〜1000℃、安定化剤添加濃度５〜20モル％で、得ら
れた固体電解質薄膜の膜厚は0.5〜10μｍとした。した
がって固体電解質薄膜内における安定化剤分子の分布状
態は、固体電解質薄膜の厚さ方向に均一にすることがで
き、したがって素子特性を格段に向上することができ
る。またこのような固体電解質薄膜を、簡便な工程でシ
リコン基板上に製造でき、また得られた酸素濃度検出素
子の保持特性を均一にすることができるとともに、動作
温度を比較的低くすることができたので、酸素濃度検出
素子の使用に伴う消費電力を格段に低減することができ
る。
解質薄膜を製造するにあたって、スパッタリング法、化
学的気相成長法、原子層成長法およびイオンプレーティ
ング法など、基板上に固体電解質の分子を堆積させて薄
膜を形成する方法のいずれか少なくとも１種を用いて製
造するようにした。このときの製造条件は、成長温度40
0℃〜1000℃、安定化剤添加濃度５〜20モル％で、得ら
れた固体電解質薄膜の膜厚は0.5〜10μｍとした。した
がって固体電解質薄膜内における安定化剤分子の分布状
態は、固体電解質薄膜の厚さ方向に均一にすることがで
き、したがって素子特性を格段に向上することができ
る。またこのような固体電解質薄膜を、簡便な工程でシ
リコン基板上に製造でき、また得られた酸素濃度検出素
子の保持特性を均一にすることができるとともに、動作
温度を比較的低くすることができたので、酸素濃度検出
素子の使用に伴う消費電力を格段に低減することができ
る。
第１図は酸素濃度検出素子７の製造工程を説明する断面
図、第２図は本発明の一実施例に従う酸素濃度検出素子
７を用いて酸素濃度の検出動作を行う構成を示す図であ
る。 １……シリコン基板、２……安定化ジルコニア薄膜、３
……上部電極、６……下部電極、７……酸素濃度検出素
子
図、第２図は本発明の一実施例に従う酸素濃度検出素子
７を用いて酸素濃度の検出動作を行う構成を示す図であ
る。 １……シリコン基板、２……安定化ジルコニア薄膜、３
……上部電極、６……下部電極、７……酸素濃度検出素
子
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 篠崎 敏幸 大阪府大阪市阿倍野区長池町22番22号 シ ヤープ株式会社内 (56)参考文献 特開 昭61−147154（ＪＰ，Ａ) 特公 昭49−19838（ＪＰ，Ｂ１)
Claims (1)
- 【請求項１】基板上に、酸化ジルコニウムと金属酸化物
の安定化剤とから成る安定化ジルコニアの分子を堆積さ
せて安定化ジルコニア薄膜を形成した後に、電極を形成
する酸素濃度検出素子の製造方法において、 前記基板にシリコン基板を用い、成長温度400℃〜1000
℃、前記安定剤添加濃度５〜20モル％で、0.5〜10μｍ
の膜厚に前記安定化ジルコニア薄膜を前記シリコン基板
上面に形成する工程と、前記安定化ジルコニア薄膜上に
多孔質の上部電極を形成する工程と、前記シリコン基板
の下面から前記安定化ジルコニア薄膜に達する透孔を形
成する工程と、該透孔を覆うように多孔質の下部電極を
形成する工程とから成ることを特徴とする酸素濃度検出
素子の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60275735A JPH0675057B2 (ja) | 1985-12-06 | 1985-12-06 | 酸素濃度検出素子の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60275735A JPH0675057B2 (ja) | 1985-12-06 | 1985-12-06 | 酸素濃度検出素子の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62134551A JPS62134551A (ja) | 1987-06-17 |
| JPH0675057B2 true JPH0675057B2 (ja) | 1994-09-21 |
Family
ID=17559655
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60275735A Expired - Fee Related JPH0675057B2 (ja) | 1985-12-06 | 1985-12-06 | 酸素濃度検出素子の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0675057B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0701124A1 (de) * | 1994-09-06 | 1996-03-13 | Conel Ag | Sauerstoffsensor |
Family Cites Families (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE2718907C2 (de) * | 1977-04-28 | 1984-04-12 | Robert Bosch Gmbh, 7000 Stuttgart | Meßfühler zur Bestimmung des Sauerstoffgehalts in Abgasen |
| DE3010632A1 (de) * | 1980-03-20 | 1981-10-01 | Bosch Gmbh Robert | Polarographischer messfuehler fuer die bestimmung des sauerstoffgehalts in gasen |
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1985
- 1985-12-06 JP JP60275735A patent/JPH0675057B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| JPS62134551A (ja) | 1987-06-17 |
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