JPH0637363A - Element using carbon cluster superconducting film and manufacture thereof - Google Patents
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【産業上の利用分野】本発明は、たとえばジョセフソン
素子のような超電導素子に適用され、超電導膜として炭
素クラスタ超電導膜を用いた素子およびその製造方法に
関するものである。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention is applied to a superconducting device such as a Josephson device, and relates to a device using a carbon cluster superconducting film as a superconducting film and a method of manufacturing the same.
【０００２】[0002]
【従来の技術】複数個の炭素原子が球状や回転楕円体状
に繋がった、いわゆるフラーレン(fullerrenes) 構造を
有するＣ60やＣ70などの炭素クラスタからなる薄膜に、
アルカリ金属をドープすると、有機電導体が得られるこ
とが知られており、さらにこの有機電導体は超電導性を
示すことが知られている。このことは、たとえば「R.C.
Haddon et al. Nature Vol.350, PP320-322, 28 March
1991 」や「A.F. Hebard et al. Nature Vol.350, PP60
0-601, 18 April 1991 」などに報告されている。2. Description of the Related Art A thin film made of carbon clusters such as C 60 and C 70 having a so-called fullerrenes structure in which a plurality of carbon atoms are connected in a spherical or spheroidal shape,
It is known that an organic conductor can be obtained by doping with an alkali metal, and it is further known that this organic conductor exhibits superconductivity. This means, for example, "RC
Haddon et al. Nature Vol.350, PP320-322, 28 March
1991 '' and `` AF Hebard et al. Nature Vol.350, PP60.
0-601, 18 April 1991 ”and the like.
【０００３】これらの報告によれば、たとえばカリウム
（Ｋ）をドープしたＣ60薄膜では、５００Ｓ／cmの電気
電導度が得られ、またマイクロ波吸収と磁化測定との結
果から臨界温度Ｔｃ＝１８Ｋ、抵抗測定の結果から臨界
温度Ｔｃ＝１６Ｋの超電導性を示すことが報告されてい
る。さらに、ルビジウム（Ｒｂ）をドープしたＣ60薄膜
では、１００Ｓ／cmの電気電導度が得られ、臨界温度Ｔ
ｃ＝３０Ｋの超電導性を示すものとされている。According to these reports, for example, a C 60 thin film doped with potassium (K) has an electric conductivity of 500 S / cm, and the critical temperature Tc = 18 K from the results of microwave absorption and magnetization measurement. It has been reported from the results of the resistance measurement that it exhibits superconductivity at a critical temperature Tc = 16K. Furthermore, in the C 60 thin film doped with rubidium (Rb), an electric conductivity of 100 S / cm is obtained, and the critical temperature T
It is said to exhibit superconductivity of c = 30K.
【０００４】このように、炭素クラスタをベースとした
材料では、臨界温度Ｔｃの比較的高い超電導性を実現す
ることが可能である。したがって、炭素クラスタをベー
スとした材料を、超電導ジョセフソン素子などの超電導
素子を構成するための超電導体として適用すれば、取り
扱いに難がある液体ヘリウムを用いなくても超電導状態
を実現できるから、応用範囲の広い素子を構成すること
ができる。As described above, a carbon cluster-based material can realize superconductivity having a relatively high critical temperature Tc. Therefore, if a material based on a carbon cluster is applied as a superconductor for forming a superconducting element such as a superconducting Josephson element, a superconducting state can be realized without using liquid helium, which is difficult to handle. A device having a wide range of applications can be constructed.
【０００５】ところが、周知のようにアルカリ金属元素
は反応性が高く不安定であるため、アルカリ金属をドー
プして形成した炭素クラスタ超電導膜を大気中に晒す
と、アルカリ金属が空気中の酸素や水と反応して炭素ク
ラスタ膜中から抜けてしまう。このため、短期間に超電
導性が失われてしまうという欠点がある。そこで、炭素
クラスタ超電導膜の劣化を防止するために、この超電導
膜を不活性ガス雰囲気中に封止する必要がある。封止技
術には、不活性ガスを入れたガラス管の端末を、溶封し
たりエポキシ樹脂で封止したりする技術がある。However, as is well known, since the alkali metal element is highly reactive and unstable, if the carbon cluster superconducting film formed by doping the alkali metal is exposed to the atmosphere, the alkali metal will not react with oxygen in the air or oxygen. It reacts with water and escapes from the carbon cluster film. Therefore, there is a drawback that the superconductivity is lost in a short period of time. Therefore, in order to prevent the deterioration of the carbon cluster superconducting film, it is necessary to seal the superconducting film in an inert gas atmosphere. As a sealing technique, there is a technique of sealing the end of a glass tube containing an inert gas by welding or sealing with an epoxy resin.
【０００６】[0006]
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、ガラス
管の端末を溶封する技術では、溶封時の加熱によって炭
素クラスタ超電導膜が劣化するおそれがある。また、ガ
ラス管の端末をエポキシ樹脂で封止する技術では、超電
導性を得るために低温に冷却した際に、ガラスと樹脂と
の熱膨張率の差のために、樹脂に割れが生じるおそれが
ある。このような割れが生じると、それ以後はガラス管
内に空気中の酸素や水が入り込むから、膜特性の劣化が
避けられない。However, in the technique of fusing and sealing the end of the glass tube, the carbon cluster superconducting film may be deteriorated due to heating during fusing. Further, in the technique of sealing the end of the glass tube with an epoxy resin, when cooled to a low temperature in order to obtain superconductivity, the resin may crack due to the difference in thermal expansion coefficient between the glass and the resin. is there. When such cracks occur, oxygen and water in the air enter the glass tube after that, and the deterioration of the film characteristics cannot be avoided.
【０００７】そこで、本発明の目的は、上述の技術的課
題を解決し、炭素クラタス超電導膜の劣化を確実に防止
して、長期に渡って良好な超電導性を保持することがで
きる炭素クラスタ超電導膜を用いた素子およびその製造
方法を提供することである。Therefore, an object of the present invention is to solve the above-mentioned technical problems, to reliably prevent deterioration of the carbon-clatus superconducting film, and to maintain good superconductivity for a long period of time. An object is to provide an element using a film and a method for manufacturing the element.
【０００８】[0008]
【課題を解決するための手段および作用】上記の目的を
達成するための本発明の炭素クラスタ超電導膜を用いた
素子は、基板上に、アルカリ金属を添加した炭素クラス
タ超電導膜が形成された素子において、上記炭素クラス
タ超電導膜は、大気中の酸素および水分の透過を阻止す
るコーティング膜で被覆されていることを特徴とする。A device using the carbon cluster superconducting film of the present invention for achieving the above object is a device in which a carbon cluster superconducting film to which an alkali metal is added is formed on a substrate. In the above, the carbon cluster superconducting film is covered with a coating film that blocks the permeation of oxygen and moisture in the atmosphere.
【０００９】この構成によれば、炭素クラスタ超電導膜
中のアルカリ金属が大気中の酸素や水分と反応すること
が防止される。これにより、炭素クラスタ超電導膜の超
電導性が長期に渡って良好に保持される。上記の素子
は、真空中で、基板上に、アルカリ金属を同時に添加し
つつ炭素クラスタ膜を堆積させるか、または先に堆積さ
せた炭素クラスタ膜にアルカリ金属をあとから添加する
ことで炭素クラスタ超電導膜を形成し、真空中で、大気
中の酸素および水分の透過を阻止することができるコー
ティング膜を、上記炭素クラスタ超電導膜を被覆するよ
うに形成することにより製造することができる。According to this structure, the alkali metal in the carbon cluster superconducting film is prevented from reacting with oxygen and moisture in the atmosphere. As a result, the superconductivity of the carbon cluster superconducting film is kept good for a long period of time. In the above device, in a vacuum, a carbon cluster film is deposited on a substrate while simultaneously adding an alkali metal, or an alkali metal is added later to a carbon cluster film previously deposited to form a carbon cluster superconducting film. It is possible to manufacture by forming a film and forming a coating film capable of blocking the permeation of oxygen and moisture in the atmosphere in vacuum so as to cover the carbon cluster superconducting film.
【００１０】このようにして製造すれば、真空中で炭素
クラスタ超電導膜とコーティング膜とを連続形成できる
ので、炭素クラスタ超電導膜を一度も大気に晒すことな
く、素子を製造することができる。しかも、真空中で形
成されるコーティング膜は緻密な膜とすることができる
ので、酸素や水分の透過を良好に阻止できる。また、こ
のコーティング膜のさらに上にAl、Ag、Au等の金属膜、
あるいはエポキシ樹脂、テフロン樹脂、パリレン樹脂、
フッ化ビニリデン樹脂等の高分子膜を形成すると、酸素
や水分の透過をより一層良好に阻止できるようになる。
これら金属膜や高分子膜は、コーティング膜があまり緻
密でなく、酸素や水分の透過を十分に阻止できない場合
や、通常より厳しい条件下で素子を使用する場合などに
有効である。When manufactured in this manner, the carbon cluster superconducting film and the coating film can be continuously formed in a vacuum, so that the element can be manufactured without exposing the carbon cluster superconducting film to the atmosphere even once. Moreover, since the coating film formed in vacuum can be a dense film, the permeation of oxygen and water can be favorably blocked. Further, on the coating film, a metal film such as Al, Ag, and Au,
Or epoxy resin, Teflon resin, parylene resin,
By forming a polymer film of vinylidene fluoride resin or the like, it becomes possible to prevent oxygen and moisture from permeating better.
These metal films and polymer films are effective when the coating film is not very dense and cannot sufficiently block the permeation of oxygen and moisture, or when the device is used under more severe conditions than usual.
【００１１】なお、上記コーティング膜は、熱膨張係数
が１×１０-6／℃乃至５×１０-6／℃の範囲の絶縁体で
構成されていることが好ましい。このような絶縁体材料
を用いると、コーティング膜の熱膨張係数と炭素クラス
タ超電導膜の熱膨張係数（３×１０-6／℃）とが近い値
となるので、超電導性を得るために素子を極低温まで冷
却した場合でも、コーティング膜に割れが生じるおそれ
がない。すなわち、熱衝撃に対する耐久性が良好にな
り、割れの生じた部分から酸素や水分が炭素クラスタ超
電導膜中に入り込むなどという不具合を回避できる。こ
れにより、超電導特性を一層良好に保持できる。The coating film is preferably made of an insulator having a coefficient of thermal expansion of 1 × 10 −6 / ° C. to 5 × 10 −6 / ° C. When such an insulating material is used, the coefficient of thermal expansion of the coating film and the coefficient of thermal expansion of the carbon cluster superconducting film (3 × 10 −6 / ° C.) are close to each other. Even when cooled to an extremely low temperature, there is no risk of cracks in the coating film. That is, the durability against thermal shock is improved, and it is possible to avoid the problem that oxygen and moisture get into the carbon cluster superconducting film from the cracked portion. As a result, the superconducting property can be maintained even better.
【００１２】なお、コーティング膜の熱膨張係数が上記
の範囲を逸脱すると、コーティング膜に割れが生じるお
それがある。When the thermal expansion coefficient of the coating film deviates from the above range, the coating film may be cracked.
【００１３】[0013]
【実施例】以下では、本発明の実施例を、添付図面を参
照して詳細に説明する。図１は、本発明の一実施例の炭
素クラスタ超電導膜を用いた素子の構成を示す断面図で
ある。基板１の表面に、金電極２がパターン形成されて
おり、この金電極２に接触するように炭素クラスタ超電
導膜３が形成されている。この炭素クラスタ超電導膜３
は、アルカリ金属（Ｒ）を添加した炭素クラスタＲx Ｃ
60で構成されている。アルカリ金属には、ルビジウム
（Ｒｂ）やカリウム（Ｋ）などが用いられる。Embodiments of the present invention will be described in detail below with reference to the accompanying drawings. FIG. 1 is a sectional view showing the structure of an element using a carbon cluster superconducting film according to an embodiment of the present invention. The gold electrode 2 is patterned on the surface of the substrate 1, and the carbon cluster superconducting film 3 is formed so as to be in contact with the gold electrode 2. This carbon cluster superconducting film 3
Is an alkali metal (R) -added carbon cluster R x C
It consists of 60 . Rubidium (Rb), potassium (K), or the like is used as the alkali metal.
【００１４】炭素クラスタ超電導膜３はコーティング膜
である絶縁膜４で被覆されている。この絶縁膜４は、常
温で大気中の酸素や水分の透過を阻止することができる
ように形成されている。具体的には、酸素や水分の透過
を阻止できる程度に充分に緻密に形成されているか、ま
たは充分に膜厚が厚く形成されている。また、この絶縁
膜４は熱膨張係数が炭素クラスタ超電導膜３の熱膨張係
数（３×１０-6／℃）に近似している材料で構成されて
いる。このような材料には、たとえばシリコン、窒化シ
リコン、アモルファスカーボン、窒化ホウ素、窒化アル
ミニウム、ダイヤモンドがある。The carbon cluster superconducting film 3 is covered with an insulating film 4 which is a coating film. The insulating film 4 is formed so as to prevent the permeation of oxygen and moisture in the atmosphere at room temperature. Specifically, it is formed sufficiently dense enough to prevent the permeation of oxygen and moisture, or is formed sufficiently thick. The insulating film 4 is made of a material whose coefficient of thermal expansion is close to that of the carbon cluster superconducting film 3 (3 × 10 −6 / ° C.). Such materials include, for example, silicon, silicon nitride, amorphous carbon, boron nitride, aluminum nitride, diamond.
【００１５】また上記絶縁膜４だけでは酸素や水分の透
過の阻止が不十分な場合は、図２に示すように、絶縁膜
４上にAl、Ag、Au等の金属膜５を形成することによっ
て、酸素や水分の透過を良好に阻止できる。また図３に
示すように、酸素や水分の透過率の小さい高分子材料か
らなる高分子膜６を形成することもできる。高分子膜６
の材料としては、エポキシ樹脂、テフロン樹脂、パリレ
ン樹脂、フッ化ビニリデン樹脂等があげられる。If the insulation film 4 alone does not sufficiently prevent the permeation of oxygen and moisture, a metal film 5 of Al, Ag, Au or the like should be formed on the insulation film 4, as shown in FIG. By this, the permeation of oxygen and water can be favorably blocked. Further, as shown in FIG. 3, it is also possible to form a polymer film 6 made of a polymer material having a low oxygen and water permeability. Polymer membrane 6
Examples of the material include epoxy resin, Teflon resin, parylene resin, vinylidene fluoride resin and the like.
【００１６】以上の構成では、炭素クラスタ超電導膜３
は絶縁膜４、絶縁膜４と金属膜５、または絶縁膜４と高
分子膜６で保護されており、大気中の酸素や水分が侵入
することがない。このため、炭素クラスタ超電導膜３中
に含まれるアルカリ金属は反応しない状態で保持される
ことになる。この結果、長期に渡って良好な超電導性が
得られることになる。With the above structure, the carbon cluster superconducting film 3 is formed.
Is protected by the insulating film 4, the insulating film 4 and the metal film 5, or the insulating film 4 and the polymer film 6, so that oxygen and moisture in the atmosphere do not enter. Therefore, the alkali metal contained in the carbon cluster superconducting film 3 is held in a non-reactive state. As a result, good superconductivity can be obtained over a long period of time.
【００１７】図４は上記の素子を製造するために用いら
れる分子線エピタキシー蒸着装置の構成を示す概念図で
ある。超真空状態（１０-7Torr以下）に排気された膜形
成室１０内に配置したサセプタ１１には、基板１が保持
されている。この基板１に対向して、炭素クラスタＣ60
の分子線を発生させる分子線源２１と、ルビジウム（Ｒ
ｂ）などのアルカリ金属の分子線を発生させる分子線源
２２と、絶縁膜４を構成する材料であるたとえばシリコ
ン分子を基板１０に向けて蒸発させる分子線源２３とが
配置されている。各分子線源２１，２２および２３に関
連して、各分子の発生を制御するシャッタ２４，２５，
２６が配置されている。またマスク２７は、蒸着される
各膜のパターンを決定するためのものである。FIG. 4 is a conceptual diagram showing the structure of a molecular beam epitaxy vapor deposition apparatus used for manufacturing the above device. The substrate 1 is held on a susceptor 11 arranged in the film forming chamber 10 that is evacuated to an ultra-vacuum state (10 −7 Torr or less). The carbon cluster C 60 facing the substrate 1
Molecular beam source 21 for generating a molecular beam of rubidium (R
A molecular beam source 22 for generating a molecular beam of an alkali metal such as b) and a molecular beam source 23 for evaporating, for example, silicon molecules, which is a material forming the insulating film 4, toward the substrate 10 are arranged. In connection with each molecular beam source 21, 22 and 23, shutters 24, 25, which control the generation of each molecule,
26 are arranged. The mask 27 is for determining the pattern of each film to be deposited.
【００１８】炭素クラスタＣ60およびアルカリ金属の各
分子線を発生させる分子線源２１，２２はクヌーセン・
セル（Knudsen-Cell）で構成された抵抗加熱式のもので
あり、シリコン分子線を発生させるための分子線源２３
はｅ型電子銃で構成された電子衝撃加熱式のものであ
る。なお絶縁膜４の上に金属膜５を形成する場合は、そ
の金属膜を構成する材料であるAl、Ag、Au等の分子線を
発生させるための、ｅ型電子銃等で構成された分子線源
を追加すればよい。Molecular beam sources 21 and 22 for generating molecular beams of carbon cluster C 60 and alkali metal are Knudsen.
A molecular beam source 23 for generating a silicon molecular beam, which is a resistance heating type composed of a cell (Knudsen-Cell).
Is an electron impact heating type configured by an e-type electron gun. When the metal film 5 is formed on the insulating film 4, a molecule composed of an e-type electron gun or the like for generating a molecular beam of Al, Ag, Au or the like which is a material forming the metal film. Just add a radiation source.
【００１９】本件発明者による炭素クラスタ超電導膜を
用いた超電導素子の作成例を以下に述べる。 ＜作成例 １＞基板１には、面方位(110) 、厚さ０．５
mmの５mm平方のシリコン基板を用いた。このシリコン基
板１に、図５(a) に示すように予め金電極２を４箇所に
形成し、この状態の基板１を図４の蒸着装置にセットし
た。分子線源２１にはＣ60粉末を入れ、分子線源２２に
はＲｂ合金を入れ、分子線源２３にはＳｉを入れた。膜
形成室１０内の真空度は約１０-8Torrとした。An example of making a superconducting device using the carbon cluster superconducting film by the present inventor will be described below. <Creation example 1> The substrate 1 has a plane orientation (110) and a thickness of 0.5.
A 5 mm square silicon substrate of mm was used. Gold electrodes 2 were previously formed at four positions on this silicon substrate 1 as shown in FIG. 5 (a), and the substrate 1 in this state was set in the vapor deposition apparatus of FIG. The molecular beam source 21 was filled with C 60 powder, the molecular beam source 22 was filled with Rb alloy, and the molecular beam source 23 was filled with Si. The degree of vacuum in the film forming chamber 10 was about 10 -8 Torr.
【００２０】まず、炭素クラスタ超電導膜３に対応する
パターンのマスク２７をセットした状態でシャッタ２
４，２５を開放し、分子線源２１，２２から炭素クラス
タＣ60とルビジウム金属とを同時に蒸発させて、基板１
上にルビジウム（Ｒｂ）を添加した炭素クラスタＲｂ3
Ｃ60からなる炭素クラスタ超電導膜３を形成した。この
状態が、図５(b) に示されている。First, the shutter 2 is set with the mask 27 having a pattern corresponding to the carbon cluster superconducting film 3 set.
4, 25 are opened to simultaneously evaporate the carbon cluster C 60 and the rubidium metal from the molecular beam sources 21 and 22 to obtain the substrate 1
Carbon cluster Rb 3 with rubidium (Rb) added on top
A carbon cluster superconducting film 3 made of C 60 was formed. This state is shown in FIG. 5 (b).
【００２１】この状態から、次に、シャッタ２４，２５
を閉塞するとともに、マスク２７を、絶縁膜４に対応す
るパターンのものと交換した後、シャッタ２６を開放し
て、分子線源２３からシリコン分子を蒸発させ、膜厚４
０００Åの絶縁膜４を形成して、炭素クラスタ超電導膜
３を被覆した。この状態が、図５(c) に示されている。
このときの素子の断面は、図１に示されているとおりで
あり、金電極２は、絶縁膜４外に延び出ている。From this state, next, the shutters 24, 25
And the mask 27 is replaced with a mask having a pattern corresponding to the insulating film 4, the shutter 26 is opened to evaporate silicon molecules from the molecular beam source 23, and the film thickness 4
An insulating film 4 of 000 Å was formed to cover the carbon cluster superconducting film 3. This state is shown in FIG. 5 (c).
The cross section of the element at this time is as shown in FIG. 1, and the gold electrode 2 extends outside the insulating film 4.
【００２２】このようにして作成した素子を大気中に取
り出し、４端子法による電気抵抗の測定を、４．２Ｋ〜
１００Ｋの温度で行った。その結果、臨界温度Ｔｃ＝３
０Ｋ以下で超電導状態に遷移することが確認された。さ
らにこの素子を室温まで昇温させ、１日大気中に放置し
た後に、再度上記の測定を行った。この場合でも、臨界
温度Ｔｃが劣化しないことが確認された。The element thus prepared is taken out into the atmosphere and the electrical resistance is measured by the four-terminal method from 4.2K.
It was carried out at a temperature of 100K. As a result, the critical temperature Tc = 3
It was confirmed that the state transitions to the superconducting state below 0K. Further, this element was heated to room temperature, left in the atmosphere for one day, and then the above measurement was performed again. Even in this case, it was confirmed that the critical temperature Tc did not deteriorate.
【００２３】また、液体ヘリウム温度と室温との間で温
度変化させるヒートサイクルによる耐久テストを行っ
た。この結果、１０回のヒートサイクルを経ても、な
お、臨界温度Ｔｃが劣化しないことが確認された。この
ことは、極低温に冷却してもクラック（割れ）が生じる
ことがなく、したがって炭素クラスタ超電導膜３への大
気中の酸素や水分の侵入が阻止されていることを示して
いる。Further, an endurance test was conducted by a heat cycle in which the temperature was changed between liquid helium temperature and room temperature. As a result, it was confirmed that the critical temperature Tc did not deteriorate even after 10 heat cycles. This indicates that cracks did not occur even when cooled to an extremely low temperature, and thus oxygen and moisture in the atmosphere were prevented from entering the carbon cluster superconducting film 3.
【００２４】このように、本作成例の素子では、シリコ
ンからなる絶縁膜４が炭素クラスタ超電導膜３の保護膜
として有効に働き、超電導膜３中のルビジウム（Ｒｂ）
の減少を防止できることが判る。すなわち、絶縁膜４が
大気中の酸素や水分の透過を阻止するため、良好な超電
導性が長期に渡って得られることになる。このような緻
密な絶縁膜４は、膜形成室１０内において、真空中で、
炭素クラスタ超電導膜３と絶縁４とを連続形成すること
により得られたものである。As described above, in the device of this preparation example, the insulating film 4 made of silicon effectively acts as a protective film for the carbon cluster superconducting film 3, and rubidium (Rb) in the superconducting film 3 is used.
It can be seen that the reduction of That is, since the insulating film 4 blocks the permeation of oxygen and moisture in the atmosphere, good superconductivity can be obtained for a long period of time. Such a dense insulating film 4 is formed in the film forming chamber 10 in a vacuum,
It is obtained by continuously forming the carbon cluster superconducting film 3 and the insulation 4.
【００２５】また、シリコン（Ｓｉ）はルビジウム（Ｒ
ｂ）を添加した炭素クラスタＲｂ3Ｃ60との熱膨張係数
の差が極めて微小であるため、絶縁膜４の熱膨張係数は
炭素クラスタ超電導膜３および基板１とほぼ等しく、こ
のため熱衝撃に対する耐久性も充分であることが理解さ
れる。すなわち、シリコンの熱膨張係数は、２．５×１
０-6／℃であり、炭素クラスタ超電導体Ｒｂ3 Ｃ60の熱
膨張係数は、３×１０ -6／℃であり、相互に近似してい
る。Silicon (Si) is a rubidium (R
b) added carbon cluster Rb3C60And the coefficient of thermal expansion
Is extremely small, the thermal expansion coefficient of the insulating film 4 is
The carbon cluster superconducting film 3 and the substrate 1 are almost the same.
Therefore, it is understood that the durability against thermal shock is also sufficient.
Be done. That is, the coefficient of thermal expansion of silicon is 2.5 × 1.
0-6/ ° C., carbon cluster superconductor Rb3C60Heat of
Expansion coefficient is 3 × 10 -6/ ° C, which are close to each other
It
【００２６】また、電気的特性の試験時などに端子の接
続が必要な金電極２は絶縁膜４から延び出ているので、
この金電極２への端子の接続作業は、大気中において炭
素クラスタ超電導膜３を劣化させることなく行える。な
お、この作成例１において炭素クラスタ超電導膜３を形
成する際、先にシャッタ２４のみを開放して、分子線源
２１から炭素クラスタＣ60を蒸発させて基板１上に炭素
クラスタＣ60膜を形成したのちシャッタ２４を閉じ、代
わってシャッタ２５を開放して分子線源２２からルビジ
ウム金属を蒸発させて、炭素クラスタＣ60膜にドーピン
グした場合も、上記と同様の結果が得られた。Further, since the gold electrode 2, which needs to be connected to the terminal when the electrical characteristics are tested, extends from the insulating film 4,
The operation of connecting the terminal to the gold electrode 2 can be performed in the atmosphere without deteriorating the carbon cluster superconducting film 3. When forming the carbon cluster superconducting film 3 in Preparation Example 1, only the shutter 24 is opened first to evaporate the carbon cluster C 60 from the molecular beam source 21 to form the carbon cluster C 60 film on the substrate 1. When the shutter 24 was closed after the formation, and the shutter 25 was opened instead to evaporate the rubidium metal from the molecular beam source 22 to dope the carbon cluster C 60 film, the same result as above was obtained.
【００２７】＜作成例 ２＞本件発明者は、他の材料を
炭素クラスタ超電導膜３の保護のための絶縁膜４に用い
て、超電導素子を作成した。他の材料とは、ダイヤモン
ド、アモルファスカーボンおよび窒化ホウ素である。こ
れらの膜材料の熱膨張係数は、炭素クラスタ超電導膜３
やシリコン基板１の熱膨張係数に近似している。すなわ
ち、ダイヤモンドの熱膨張係数は１．０×１０-6／℃で
あり、アモルファスカーボンの熱膨張係数は１．０×１
０-6／℃であり、窒化ホウ素の熱膨張係数は１．８×１
０-6／℃である。<Preparation Example 2> The inventor of the present invention prepared another superconducting element by using another material for the insulating film 4 for protecting the carbon cluster superconducting film 3. Other materials are diamond, amorphous carbon and boron nitride. The coefficient of thermal expansion of these film materials depends on the carbon cluster superconducting film 3.
And is close to the coefficient of thermal expansion of the silicon substrate 1. That is, the coefficient of thermal expansion of diamond is 1.0 × 10 −6 / ° C., and the coefficient of thermal expansion of amorphous carbon is 1.0 × 1.
0 -6 / ° C, and the thermal expansion coefficient of boron nitride is 1.8 x 1
It is 0 -6 / ° C.
【００２８】この場合にも、Ｒｂ3 Ｃ60膜に劣化が生じ
ず、また、熱サイクルに対する耐久性が充分であること
が確認された。なお、ジョセフソン素子を作成する手順
を以下に説明する。まず図６(a) 、図８(a) に示すよう
に、予め金電極２ａ，２ｂを計８個所に形成した基板１
を用意する。そしてこの基板１を図４の蒸着装置にセッ
トし、炭素クラスタ超電導膜３ａに対応するパターンの
マスク２７を用いて、当該基板１上に炭素クラスタ超電
導膜３ａを形成する（図６(b) 、図８(b) ）。つぎにマ
スク２７を交換して、炭素クラスタ超電導膜３ａ上に絶
縁層３０を形成し（図６(c)、図８(c) ）、さらに再び
マスク２７を交換して、絶縁層３０上に炭素クラスタ超
電導膜３ｂを形成する（図７(a) 、図９(a) ）。このと
き金電極２ａ，２ｂは、製造後のジョセフソン素子の端
子となるだけでなく、炭素クラスタ超電導膜３ａ，３ｂ
へのアルカリ金属ドープ量の制御のため、膜の抵抗をモ
ニタするモニタ電極としても使用できる。Also in this case, it was confirmed that the Rb 3 C 60 film did not deteriorate and the durability against the heat cycle was sufficient. The procedure for producing the Josephson device will be described below. First, as shown in FIGS. 6 (a) and 8 (a), a substrate 1 on which gold electrodes 2a and 2b are formed in advance at a total of eight locations
To prepare. Then, the substrate 1 is set in the vapor deposition apparatus of FIG. 4, and the carbon cluster superconducting film 3a is formed on the substrate 1 using the mask 27 having a pattern corresponding to the carbon cluster superconducting film 3a (FIG. 6 (b), Figure 8 (b)). Next, the mask 27 is replaced to form the insulating layer 30 on the carbon cluster superconducting film 3a (FIGS. 6 (c) and 8 (c)), and the mask 27 is replaced again to form the insulating layer 30 on the insulating layer 30. A carbon cluster superconducting film 3b is formed (FIGS. 7 (a) and 9 (a)). At this time, the gold electrodes 2a and 2b not only serve as terminals of the manufactured Josephson device, but also the carbon cluster superconducting films 3a and 3b.
It can also be used as a monitor electrode for monitoring the resistance of the film because of the control of the amount of alkali metal doped therein.
【００２９】このあと、それぞれマスク２７を交換し
て、炭素クラスタ超電導膜３ａ、絶縁層３０および炭素
クラスタ超電導膜３ｂを覆うように絶縁膜４を形成し
（図７(b) 、図９(b) ）、さらにその上に金属膜５を積
層すれば、図７(c) 、図９(c) に示す構造のジョセフソ
ン素子が得られる。なお上記の工程において、絶縁層３
０としてアルカリ金属を添加しない炭素クラスタＣ60膜
を用いるか、または、絶縁膜４と同じ絶縁材料を用いる
こととすれば、図４の装置において、各層に対応するパ
ターンが形成された複数個のマスク２７を外部からの操
作によって交換しつつ、各蒸発源２１〜２３のシャッタ
２４〜２６を順次開閉することにより、上記ジョセフソ
ン素子を構成する各層を、同一真空中で連続形成でき
る。このため炭素クラスタ超電導膜３ａ，３ｂは一度も
酸素や水にさらされることなく、絶縁膜４および金属膜
５によって外界と遮断されて保護されており、その超電
導性は長期に渡って安定に保たれる。After that, the mask 27 is replaced, and the insulating film 4 is formed so as to cover the carbon cluster superconducting film 3a, the insulating layer 30 and the carbon cluster superconducting film 3b (FIGS. 7 (b) and 9 (b)). )) And further laminating the metal film 5 thereon, a Josephson device having the structure shown in FIGS. 7C and 9C is obtained. In the above process, the insulating layer 3
If a carbon cluster C 60 film to which an alkali metal is not added is used as 0 or the same insulating material as the insulating film 4 is used, in the apparatus of FIG. 4, a plurality of patterns each having a pattern corresponding to each layer are formed. By sequentially opening and closing the shutters 24 to 26 of the evaporation sources 21 to 23 while exchanging the mask 27 from the outside, the layers constituting the Josephson element can be continuously formed in the same vacuum. Therefore, the carbon cluster superconducting films 3a and 3b are protected from being shielded from the external world by the insulating film 4 and the metal film 5 without being exposed to oxygen or water even once, and their superconducting properties are stably maintained for a long period of time. Be drunk
【００３０】このような炭素クラスタ超電導膜３ａ，３
ｂを用いたジョセフソン素子では、当該炭素クラスタ超
電導膜３ａ，３ｂの形成が３００℃以下の低温で行える
ため、上層の超電導膜３ｂを形成する際に絶縁層３０に
ダメージを与える心配がないという利点がある。このた
め、絶縁層３０を薄く形成して良好なジョセフソン接合
を形成させ、高感度の素子を作成することができる。Such carbon cluster superconducting films 3a, 3
In the Josephson element using b, since the carbon cluster superconducting films 3a and 3b can be formed at a low temperature of 300 ° C. or less, there is no fear of damaging the insulating layer 30 when forming the upper superconducting film 3b. There are advantages. Therefore, the insulating layer 30 can be thinly formed to form a good Josephson junction, and a highly sensitive element can be manufactured.
【００３１】この結果、図７(c) 、図９(c) の構成のジ
ョセフソン素子を利用して、脳波検出システムにおける
超微弱磁場検出のための磁気センサ素子（ＳＱＵＩＤ）
を構成したり、コンピュータでの高速論理演算のためな
どの高速スイッチング素子を構成したりすることができ
る。なお図１０(a)(b)に示すように、金属膜５に代えて
高分子膜６を使用しても、同様の構成のジョセフソン素
子を製造することができる。As a result, by using the Josephson element having the configuration shown in FIGS. 7C and 9C, a magnetic sensor element (SQUID) for detecting an extremely weak magnetic field in an electroencephalogram detection system.
Or a high-speed switching element for high-speed logical operation in a computer. As shown in FIGS. 10A and 10B, even if the polymer film 6 is used instead of the metal film 5, a Josephson device having the same structure can be manufactured.
【００３２】本発明の実施例の説明は以上のとおりであ
るが、本発明は上記の実施例に限定されるものではな
い。たとえば、上記の実施例では、炭素クラスタＣ60が
用いられているが、これに変えて炭素クラスタＣ70が用
いられてもよい。その他、本発明の要旨を変更しない範
囲で種々の変更を施すことが可能である。Although the embodiments of the present invention have been described above, the present invention is not limited to the above embodiments. For example, although the carbon cluster C 60 is used in the above embodiment, the carbon cluster C 70 may be used instead. In addition, various changes can be made without changing the gist of the present invention.
【００３３】[0033]
【発明の効果】以上のように本発明の炭素クラスタを用
いた素子によれば、炭素クラスタ超電導膜中のアルカリ
金属が大気中の酸素や水分と反応することが防止される
ので、炭素クラスタ超電導膜の超電導性を長期に渡って
良好に保持することができる。また、本発明の炭素クラ
スタを用いた素子の製造方法によれば、真空中で炭素ク
ラスタ超電導膜とコーティング膜とを連続形成できるの
で、炭素クラスタ超電導膜を一度も大気に晒すことなく
素子を製造することができ、しかも、真空中で形成され
るコーティング膜は緻密な膜とすることができる。これ
により、酸素や水分が炭素クラスタ超電導膜中に侵入す
ることを確実に防止して、超電導性を良好に保持させる
ことができる。As described above, according to the device using the carbon cluster of the present invention, it is possible to prevent the alkali metal in the carbon cluster superconducting film from reacting with oxygen and moisture in the atmosphere. The superconducting property of the film can be satisfactorily maintained for a long period of time. Further, according to the method of manufacturing an element using a carbon cluster of the present invention, since the carbon cluster superconducting film and the coating film can be continuously formed in a vacuum, the element can be manufactured without exposing the carbon cluster superconducting film to the atmosphere even once. In addition, the coating film formed in vacuum can be a dense film. As a result, it is possible to reliably prevent oxygen and water from entering the carbon cluster superconducting film, and to maintain the superconducting property well.
【００３４】なお、上記コーティング膜を、熱膨張係数
が１×１０-6／℃乃至５×１０-6／℃の範囲の絶縁体で
構成することにより、熱衝撃に対する耐久性が良好にな
り、コーティング膜に割れが生じることを防止できる。
これにより、酸素や水分の侵入をコーティング膜で確実
に阻止して、超電導性を一層良好に保持できる。またコ
ーティング膜のさらに上にAl、Ag、Au等の金属膜、ある
いは高分子膜を形成すると、酸素や水分の透過をより一
層良好に阻止して、超電導性を一層良好に保持できる。By forming the coating film from an insulating material having a coefficient of thermal expansion of 1 × 10 −6 / ° C. to 5 × 10 −6 / ° C., the durability against thermal shock is improved, It is possible to prevent the coating film from cracking.
As a result, the invasion of oxygen and water can be surely blocked by the coating film, and the superconductivity can be further improved. Further, when a metal film such as Al, Ag, Au, etc., or a polymer film is formed on the coating film, the permeation of oxygen and water can be blocked even better, and the superconductivity can be maintained even better.
【図１】本発明の一実施例の炭素クラスタ超電導膜を用
いた素子の基本構成を示す断面図である。FIG. 1 is a cross-sectional view showing the basic structure of an element using a carbon cluster superconducting film of an example of the present invention.
【図２】本発明の他の実施例の炭素クラスタ超電導膜を
用いた素子の基本構成を示す断面図である。FIG. 2 is a cross-sectional view showing a basic structure of an element using a carbon cluster superconducting film of another example of the present invention.
【図３】本発明のさらに他の実施例の炭素クラスタ超電
導膜を用いた素子の基本構成を示す断面図である。FIG. 3 is a cross-sectional view showing a basic structure of an element using a carbon cluster superconducting film of still another embodiment of the present invention.
【図４】上記実施例の素子を製造するための分子線エピ
タキシー蒸着装置の構成を簡略化して示す概念図であ
る。FIG. 4 is a conceptual diagram showing a simplified configuration of a molecular beam epitaxy vapor deposition apparatus for manufacturing the device of the above-mentioned embodiment.
【図５】図１の実施例の素子の製造工程を簡略化して示
す平面図である。5 is a plan view showing a simplified manufacturing process of the element of the example of FIG. 1. FIG.
【図６】本発明の構成を適用したジョセフソン素子の製
造工程の前半を示す平面図である。FIG. 6 is a plan view showing the first half of the manufacturing process of the Josephson device to which the configuration of the present invention is applied.
【図７】本発明の構成を適用したジョセフソン素子の製
造工程の後半を示す平面図である。FIG. 7 is a plan view showing the latter half of the manufacturing process of the Josephson device to which the configuration of the present invention is applied.
【図８】本発明の構成を適用したジョセフソン素子の製
造工程の前半を示す断面図である。FIG. 8 is a cross-sectional view showing the first half of the manufacturing process of the Josephson device to which the structure of the present invention is applied.
【図９】本発明の構成を適用したジョセフソン素子の製
造工程の後半を示す断面図である。FIG. 9 is a cross-sectional view showing the latter half of the manufacturing process of the Josephson device to which the configuration of the present invention is applied.
【図１０】本発明の構成を適用したジョセフソン素子の
他の例を示す平面図および断面図である。10A and 10B are a plan view and a cross-sectional view showing another example of the Josephson device to which the structure of the present invention is applied.
１ 基板 ２ 金電極 ３ 炭素クラスタ超電導膜 ４ 絶縁膜 ５ 金属膜 ６ 高分子膜 １０ 膜形成室 ２１，２２，２３ 分子線源 ２４，２５，２６ シャッタ ２７ マスク 1 substrate 2 gold electrode 3 carbon cluster superconducting film 4 insulating film 5 metal film 6 polymer film 10 film forming chamber 21,22,23 molecular beam source 24,25,26 shutter 27 mask
フロントページの続き (72)発明者 多田 紘二 大阪市此花区島屋一丁目１番３号 住友電 気工業株式会社大阪製作所内 (72)発明者 大倉 健吾 大阪市此花区島屋一丁目１番３号 住友電 気工業株式会社大阪製作所内 (72)発明者 久貝 裕一 大阪市此花区島屋一丁目１番３号 住友電 気工業株式会社大阪製作所内Front Page Continuation (72) Inventor Kohji Tada 1-3-3 Shimaya, Konohana-ku, Osaka City Sumitomo Electric Industries, Ltd. (72) Inventor Kengo Okura 1-3-3 Shimaya, Konohana-ku, Osaka Sumitomo Denki Kogyo Co., Ltd. Osaka Works (72) Inventor Yuichi Kukai 1-3-3 Shimaya, Konohana-ku, Osaka Sumitomo Denki Kogyo Co., Ltd.
Claims (7)
ラスタ超電導膜が形成された素子において、 上記炭素クラスタ超電導膜は、大気中の酸素および水分
の透過を阻止するコーティング膜で被覆されていること
を特徴とする炭素クラスタ超電導膜を用いた素子。1. A device in which a carbon cluster superconducting film to which an alkali metal is added is formed on a substrate, wherein the carbon cluster superconducting film is covered with a coating film for preventing permeation of oxygen and moisture in the atmosphere. A device using a carbon cluster superconducting film, which is characterized in that
１０-6／℃乃至５×１０-6／℃の範囲の絶縁体で構成さ
れていることを特徴とする請求項１記載の炭素クラスタ
超電導膜を用いた素子。2. The thermal expansion coefficient of the coating film is 1 ×
10 -6 / ° C. to device using the carbon cluster superconducting film according to claim 1, characterized in that it is an insulator in the range of 5 × 10 -6 / ℃.
は高分子膜で被覆されていることを特徴とする請求項２
記載の炭素クラスタ超電導膜を用いた素子。3. The coating film is further covered with a metal film or a polymer film.
A device using the described carbon cluster superconducting film.
しながら炭素クラスタを堆積させて炭素クラスタ超電導
膜を形成する工程と、 真空中で、大気中の酸素および水分の透過を阻止するこ
とができるコーティング膜を、上記炭素クラスタ超電導
膜を被覆するように形成する工程とを含むことを特徴と
する炭素クラスタ超電導膜を用いた素子の製造方法。4. A step of depositing carbon clusters on a substrate in vacuum to form a carbon cluster superconducting film while adding an alkali metal, and preventing permeation of oxygen and moisture in the atmosphere in vacuum. And a step of forming a coating film capable of coating the carbon cluster superconducting film so as to cover the carbon cluster superconducting film.
１０-6／℃乃至５×１０-6／℃の範囲の絶縁体を上記炭
素クラスタ超電導膜上に堆積させることにより形成する
ことを特徴とする請求項４記載の炭素クラスタ超電導膜
を用いた素子の製造方法。5. The thermal expansion coefficient of the coating film is 1 ×
10 -6 / ° C. to 5 × 10 -6 / ℃ ranging insulators with carbon cluster superconducting film as claimed in claim 4, wherein the forming by depositing on the carbon cluster superconducting film element Manufacturing method.
せて炭素クラスタ膜を形成し、つぎにアルカリ金属を蒸
着して炭素クラスタ膜中にドーピングして炭素クラスタ
超電導膜を形成する工程と、 真空中で、大気中の酸素および水分の透過を阻止するこ
とができるコーティング膜を、上記炭素クラスタ超電導
膜を被覆するように形成する工程とを含むことを特徴と
する炭素クラスタ超電導膜を用いた素子の製造方法。6. A step of depositing carbon clusters on a substrate in a vacuum to form a carbon cluster film, and then depositing an alkali metal to dope into the carbon cluster film to form a carbon cluster superconducting film. And a step of forming a coating film capable of blocking permeation of oxygen and moisture in the atmosphere in a vacuum so as to cover the carbon cluster superconducting film. Manufacturing method of the existing device.
１０-6／℃乃至５×１０-6／℃の範囲の絶縁体を上記炭
素クラスタ超電導膜上に堆積させることにより形成する
ことを特徴とする請求項６記載の炭素クラスタ超電導膜
を用いた素子の製造方法。7. The coating film has a coefficient of thermal expansion of 1 ×.
10 -6 / ° C. to 5 × 10 -6 / ℃ ranging insulators with carbon cluster superconducting film according to claim 6, characterized in that formed by depositing on the carbon cluster superconducting film element Manufacturing method.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5107022A JPH0637363A (en) | 1992-05-20 | 1993-05-07 | Element using carbon cluster superconducting film and manufacture thereof |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4-127027 | 1992-05-20 | ||
| JP12702792 | 1992-05-20 | ||
| JP5107022A JPH0637363A (en) | 1992-05-20 | 1993-05-07 | Element using carbon cluster superconducting film and manufacture thereof |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0637363A true JPH0637363A (en) | 1994-02-10 |
Family
ID=26447097
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5107022A Pending JPH0637363A (en) | 1992-05-20 | 1993-05-07 | Element using carbon cluster superconducting film and manufacture thereof |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0637363A (en) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US20100021417A1 (en) * | 2008-07-24 | 2010-01-28 | Shin-Etsu Chemical Co., Ltd. | Acetate-containing mating disruptant and mating disruption method using the same |
-
1993
- 1993-05-07 JP JP5107022A patent/JPH0637363A/en active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US20100021417A1 (en) * | 2008-07-24 | 2010-01-28 | Shin-Etsu Chemical Co., Ltd. | Acetate-containing mating disruptant and mating disruption method using the same |
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